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KR101203534B1 - 구리계 브레이징 솔더 합금, 이의 제품 및 브레이징 방법 - Google Patents

구리계 브레이징 솔더 합금, 이의 제품 및 브레이징 방법 Download PDF

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KR101203534B1
KR101203534B1 KR1020057005868A KR20057005868A KR101203534B1 KR 101203534 B1 KR101203534 B1 KR 101203534B1 KR 1020057005868 A KR1020057005868 A KR 1020057005868A KR 20057005868 A KR20057005868 A KR 20057005868A KR 101203534 B1 KR101203534 B1 KR 101203534B1
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South Korea
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atomic
brazing
copper
foil
metal parts
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토마스 하르트만
디터 뉘트첼
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바쿰슈멜체 게엠베하 운트 코. 카게
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Abstract

브레이징 합금이 개시되며, 이는 특히 균질의 연성 비정질 브레이징 솔더 필름으로서 생산될 수 있고, 그리고 2 내지 20 원자%의 니켈, 2 내지 12 원자%의 주석, 0.5 내지 5.0 원자%의 아연, 6 내지 16 원자%의 인, 나머지 구리 및 부수적인 불순물들을 포함한다. 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 80 내지 95 원자%이다. 0.5 원자% 보다 많은 아연의 첨가는, 공기 또는 대기 습도에서의 표면 산화에 대한 우수한 내성을 발생시킨다. 상기 브레이징 솔더 합금들은 우수한 브레이징 솔더 화합물의 생산을 허용한다.

Description

구리계 브레이징 솔더 합금, 이의 제품 및 브레이징 방법{BRAZING SOLDER ALLOY BASED ON COPPER, PRODUCT THEREOF AND METHOD FOR BRAZING}
본 발명은 구리계 브레이징(brazing) 합금 및 2 이상의 금속 부품들을 브레이징하는 공정에 관한 것이다.
구리계 브레이징 합금들은, 예컨대 EP 0 103 805 A2에 공지되어 있다. 상기 문헌에 기재된 구리계 브레이징 합금들은, 50% 이상 비정질인 구조와, 그리고 5 내지 52 원자%의 니켈, 2 내지 10 원자%의 주석 및 10 내지 15 원자%의 인, 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 이루어진 조성을 가진다. 구리, 니켈 및 주석의 전체량은 이 경우에 대략 85 내지 90 원자%의 범위 내에 있다.
나아가, RU 2041783 C1에는, 5 내지 20 원자%의 니켈, 20 내지 10 원자%의 주석, 10 내지 15 원자%의 인, 나머지 구리로 이루어진 비정질 구리계 브레이징 합금이 개시되어 있는데, 여기에는 1 이상의 갈륨, 인듐, 비스무트, 납, 카드뮴 및/또는 아연 원소들이 0.01 내지 많아야 0.5 원자%의 양(quantities)으로 첨가되어, 습윤성(wetting property)들을 개선시킨다.
상술된 구리계 브레이징 솔더(copper-based brazing solder)들은 모두 합금 원소로 인을 포함하는데, 그 이유는 이 원소가 녹는점을 낮출 수 있고, 따라서 여타의 구리계 브레이징 솔더들에 비해 브레이징 솔더의 동작점(working point)을 낮출 수 있기 때문이다. 더욱이, 상술된 브레이징 솔더들은 그들의 인 함유량으로 인해 고유 유동 특성(inherent flow property)들을 가지고, 그리고 어떠한 융제(flux)도 필요없이, 예컨대 황동(brass)과 같은 구리 합금들 및 구리의 응집 접합(cohesive joining)에 사용될 수 있다. 상술된 구리-니켈-주석-인 브레이징 솔더들은 750℃ 보다 훨씬 낮은 액상선점(liquidus point)들을 가지고, 그리고 따라서 가장 낮은 동작점들을 갖는 구리계 브레이징 솔더들을 나타낸다.
상술된 구리-니켈-주석-인 브레이징 합금들은, 분말(powders), 페이스트(pastes), 와이어(wires) 또는 비정질 호일(amorphous foils)로서 생산될 수 있다. 분말은 통상적으로 용융 원자화(melt atomization)에 의해 생산된다. 페이스트는 유기 결합제(organic binders) 및 용제(solvents)와 금속 분말을 혼합하여 생산된다.
하지만, 서술된 구리-니켈-주석-인 합금들의 고유 취성(intrinsic brittleness)으로 인해, 이러한 타입의 브레이징 솔더들을 균질 및 연성 호일(homogenous and ductile foil)들의 형태로 생산하는 유일한 방법은 급속 고형화 기술(rapid solidification technique)이다.
상술된 구리-니켈-주석-인 합금들은, 특히 이들이 장기간 동안 높은 수준의 대기 습도에 노출되는 경우에, 그 표면이 매우 광범위하게 산화되는 경향이 있으므로, 생성된 합금 스트립(alloy strip)들의 표면에는 변색(discoloration) 및 얼룩(spot)들이 형성되는 것으로 밝혀졌다. 그 후, 호일 표면들에는 보라색(violet) 및/또는 녹색(greenish) 및/또는 청색(bluish) 변색이 일어나는데, 이는 상기 호일의 넓은 부분들에 걸쳐 확장될 수 있다. 이러한 현상은 RU 2041783 C1의 기술적 사상에 의해서도 충분히 개선될 수 없다. 상기 문헌에 개시된 갈륨, 인듐, 카드뮴 및 아연의 첨가는 표면 산화 보호를 제공하지 못하며, 만일 보호할 수 있다고 해도 거의 무시할 만한 수준이다.
발생되는 광범위한 표면 산화는, 서술된 합금들의 솔더링(soldering) 특성들에 매우 좋지 않은 영향을 끼칠 수 있다. 특히, 유동 및 습윤성들의 저하가 두드러진다.
나아가, 접합 장소(joining location)들이 브레이징 솔더로 단지 불완전하게 채워질 수 있고, 그리고 그 결과 접합될 부분들의 기계적인 안정성이 더이상 신뢰성있게 보장될 수 없다. 이어서, 열교환기 또는 다른 유사 제품을 브레이징하는 경우에 이러한 성질의 결함이 결합되어, 이들에 요구되는 열 전달율이 크게 저하될 수 있다.
지금까지, 이러한 문제는, 고온 및/또는 습기찬 영역들 내에 장기간 저장한 후에도 표면 산화를 방지하기 위하여, 도입부에 서술된 구리계 브레이징 합금들의 특히 진공 하에서의 값비싼 패키징에 의해 해결되어 왔다.
하지만, 이러한 복잡한 패키징은, 생산, 그 자체 패키징 및 저장 시에 상당한 추가 비용들을 발생시킨다.
그러므로, 본 발명의 목적은, 표면 산화에 내성이 있는 구리계 브레이징 합금을 제공하고, 그리고 또한 상기 타입의 브레이징 합금을 이용하여, 그 내부에 어떠한 결함도 없는 브레이징된 접합(brazed join)을 보장하는 브레이징 공정을 제공하는 것이다.
본 발명에 따르면, 상기 목적은,
NiaSnbZncPdCu나머지
(단, 상기 식에서,
2 ≤ a ≤ 20 원자%; 2 ≤ b ≤ 12 원자%; 0.5 원자% < c; 6 ≤ d ≤ 16 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 80 내지 95 원자%이다)
로 구성되는 조성을 갖는 브레이징 합금에 의해 달성된다. 상기 합금에 아연을 0.5 원자% 보다 많이, 특히 훨씬 많이 첨가하는 것은, 표면 산화에 대한 현저한 내성을 발생시킨다. 이러한 브레이징 합금들은 페이스트 또는 분말 또는 호일의 형태로, 그리고 결정 또는 비정질 형태 양자 모두로 생산될 수 있다.
본 발명의 바람직한 실시형태에 있어서, 상기 브레이징 합금은,
NiaSnbZncPdCu나머지
(단, 상기 식에서,
3 ≤ a ≤ 10 원자%; 2 ≤ b ≤ 8 원자%; 0.8 원자% ≤ c; 8 ≤ d ≤ 15 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물이다)
로 구성되는 조성을 가진다.
본 발명에 따른 브레이징 합금들은 균질, 연성, 비정질 브레이징 호일들의 형태로 제공되는 것이 바람직하며, 이것들은 통상적으로 50% 비정질, 바람직하게는 80%를 넘는 비정질이다. 상기 브레이징 호일 이외에, 본 발명에 따른 브레이징 합금들은, 금속 분말의 형태로 생산될 수도 있는데, 이는 통상적으로 솔더(solder) 페이스트를 형성하도록 처리될 수 있다.
놀랍게도, 그리고 RU 2041783 C1의 기술적 사상과는 대조적으로, 아연을 많아야 5.0 원자% 까지 첨가하는 것은, 상기 브레이징 합금들의 연성 및 브레이징 특성들에 악영향을 미치지 않는다. 오히려, 실제로는 아연을 0.5 원자% 보다 많이 첨가하는 것이, 바람직하지 않은 표면 산화에 대한 효과적이면서도 상당한 보호력을 발생시킨다.
최적의 결과들은, 아연을 합금에 0.8 ≤ Zn ≤ 3.0 원자% 범위로 첨가함으로써 성취된다. 이 범위에서, 요구되는 연성 그리고 원하는 표면 산화에 대한 내성간의 최적의 균형을 달성하는 것이 가능해진다.
본 발명에 따른 브레이징 합금들, 그리고 특히 본 발명에 따른 균질 및 연성 브레이징 호일들은 표면 산화에 대하여 매우 내성이 있어, 60 분의 어닐링 시간 동안 그리고 어닐링 온도 T = 175℃로 공기 내에서 어닐링한 이후에, 0.003 mg/cm2 미만, 대부분의 경우에는 0.002 mg/cm2 미만의 단위 호일 면적당 질량의 증가가 달성될 수 있다.
본 발명에 따른 브레이징 합금들은 바람직하게는, 두께가 15 ㎛ ≤ D ≤ 100 ㎛, 바람직하게는 25 ㎛ ≤ D ≤ 100 ㎛, 그리고 폭이 15 mm ≤ B ≤ 300 mm 로 캐스팅(casting)하는데 적합한데, 이는 표면 산화의 발생 때문에 종래 기술로부터 공지된 합금들로는 이전에는 불가능했다.
만약 본 발명에 따른 브레이징 합금들이 비정질, 균질 및 연성 브레이징 호일들로서 생산되어야 한다면, 그들은 급속한 고형화에 의해 생성된다. 이 경우, 금속 용융물(metal melt)은 캐스팅 노즐(casting nozzle)을 통해 1 이상의 급속 회전하는 캐스팅 휠(casting wheel) 또는 캐스팅 드럼(casting drum) 상으로 분사되고, 105℃/sec 보다 큰 냉각속도로 냉각된다. 그 후, 캐스트 스트립(cast strip)은 통상적으로 100℃ 내지 300℃ 의 온도에서 상기 캐스팅 휠로부터 제거되고, 그리고 코일을 형성하도록 직접 감기거나 또는 코일 포머(coil former) 상으로 감긴다.
사용된 상기 코일 포머는, 호일 두께와 호일 폭 및 상기 코일 포머 상으로 감긴 스트립의 양에 따라, 200℃까지의 온도로 될 수 있다. 코일 포머 상의 이러한 온도는 일반적으로 종래기술의 비정질 브레이징 호일들의 심각한 표면 산화를 초래하는데, 이는 상기 코일 포머들 상의 스트립의 양을 제한할 필요가 있었다는 것을 의미했다.
본 발명에 따른 비정질 브레이징 호일들에 의하면, 이러한 방식으로 상기 코일 포머들 상으로 감긴 스트립의 양을 제한할 필요가 없는데, 이는 생산 공정이 전체적으로 훨씬 더 효율적이게 될 수 있다는 것을 의미한다.
나아가, 두께 D > 25 ㎛ 및 폭 B > 40 mm 인 브레이징 호일들은 특히 그 표면에서 강하게 산화되려는 경향이 있는데, 그 이유는 그들이 생산 공정 시에 보다 얇은 및/또는 보다 좁은 호일들보다 훨씬 더 느리게 냉각되기 때문이며, 이것은 그들이 캐스팅 휠의 표면으로부터 분리(detach)되는 경우에, 보다 적은 두께 및 폭을 갖는 브레이징 호일들보다 훨씬 더 높은 온도에 있다는 것을 의미한다. 이러한 보다 높은 분리 온도는 차례로, 그 위에 브레이징 호일들이 감겨 있는 상기 코일 포머들 상에 보다 높은 온도를 초래하고, 그리고 그 결과 상기 타입의 두께 및 폭을 갖는 호일들이 그들의 표면에서 매우 강하게 산화된다.
이러한 현상으로 인하여, 구리-니켈-주석-인 브레이징 호일들은 폭 및 두께 포맷들에 있어서 현재 상용화된 것이 없다.
이와는 대조적으로, 본 발명에 따른 비정질 브레이징 호일들은, 어떤 원하는 폭 및 두께로, 즉 특히 두께 > 25 ㎛ 및 폭 > 40 mm 로, 복잡하고 특별한 생산 및/또는 패키징 공정이 필요없이 생산될 수 있다.
본 발명에 따른 브레이징 합금들은, 예컨대 가스 원자화(gas atomization)에 의해 금속 분말로서 생산될 수도 있다. 이 경우, 상기 분말은 38 ㎛ 내지 45 ㎛ 사이의 입자 직경을 가지는 것이 바람직하다. 상기 브레이징 합금 분말들은 솔더 페이스트(solder paste)의 형태로 제공될 수 있다. 이는 접합될 금속 부품들이 복잡화된 형상이거나 또는 호일 형태의 솔더에 적합하지 않은 경우에 특히 바람직하다.
그 후, 각각의 경우에 60 분 및 240 분의 어닐링 시간 그리고 어닐링 온도 T = 175℃에서 공기 내에서 어닐링한 이후에, 0.5 mg/g 미만의 그램당 브레이징 합금 분말의 질량의 증가를 달성하는 것이 가능하다. 본 발명에 따른 브레이징 분말의 산화에 대한 내성은, 무아연(zinc-free) 브레이징 분말보다 훨씬 더 좋다.
본 발명에 따른 비정질 브레이징 호일들은 2 이상의 금속 부품들의 응집 접합(cohesive joining)에 사용되는데, 다음과 같은 단계들이 수행된다:
- 3 ≤ Ni ≤ 10 원자%; 2 ≤ Sn ≤ 8 원자%; 0.5 < Zn ≤ 5.0 원자%, 바람직하게는 0.8 ≤ Zn ≤ 5.0 원자%; 8 ≤ P ≤ 15 원자%; 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 구성되는 용융물을 제공하는 단계;
- 대략 105℃/sec 보다 큰 냉각속도로, 이동하는 냉각 표면 상에서의 상기 용융물의 급속 고형화에 의해 비정질 브레이징 호일을 생산하는 단계;
- 접합될 상기 금속 부품들 사이에 상기 브레이징 호일을 도입시켜 솔더링 복합물(soldering composite)을 형성하는 단계;
- 상기 브레이징 호일의 액상선점보다 높은 온도로 상기 솔더링 복합물을 가열하는 단계;
- 접합될 상기 금속 부품들 사이에 브레이징된 접합부(brazed join)를 형성하기 위하여, 상기 솔더링 복합물을 냉각시키는 단계.
본 발명에 따른 비정질 브레이징 분말은 2 이상의 금속 부품들의 응집 접합에 사용되는데, 다음과 같은 단계들이 수행된다:
- 3 ≤ Ni ≤ 10 원자%; 2 ≤ Sn ≤ 8 원자%; 0.5 < Zn ≤ 5.0 원자%, 바람직하게는 0.8 ≤ Zn ≤ 5.0 원자%; 8 ≤ P ≤ 15 원자%; 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 구성되는 브레이징 분말을 제공하는 단계;
- 상기 브레이징 분말로부터 솔더 페이스트를 생산하는 단계;
- 접합될 상기 금속 부품들 사이에 상기 브레이징 페이스트를 도입시켜 솔더링 복합물을 형성하는 단계;
- 상기 브레이징 분말의 액상선점보다 높은 온도로 상기 솔더링 복합물을 가열하는 단계;
- 접합될 상기 금속 부품들 사이에 브레이징된 접합부를 형성하기 위하여, 상기 솔더링 복합물을 냉각시키는 단계.
앞서 기술된 응집 접합은, 본 발명에 따른 저-용융 구리계 브레이징 솔더(low-melting copper-based brazing solder)를 이용하는 브레이징을 나타내며, 이것에 의해 어떠한 접합 결함도 없는 완벽한 브레이징된 접합을 성취하는 것이 가능하다.
본 발명에 따른 브레이징 솔더의 액상선점은 대략 650℃이다. 본 발명에 따른 브레이징 공정은 특히 구리 및/또는 구리 합금들로 만들어진 금속 부품들이 응집 접합하도록 한다. 열 교환기들 또는 관련된 제품들(예를 들면, 차지 에어 쿨러(charge air cooler) 또는 오일 쿨러) 안에 조립되는 구리 부품들이 전형적으로 고려될 수도 있다.
그런 다음, 솔더링 온도에서, 액화된 비정질 브레이징 호일로 접합되어질 금속 부품들을 적시고(wet), 그리고 모세관력을 통해 솔더링 갭(soldering gap)을 아연 첨가물로 완전히 채움으로써, 사용되는 브레이징 호일들의 표면 산화에 의해 발생되는 접합 결함이 전혀 없도록 한다.
본 발명은 실시예들과 비교예들을 토대로 아래에 상세히 설명된다.
표 1은 생산 후 1 시간만에 발생되는 표면 산화 그리고 21℃ 및 40%의 대기 상대 습도에서 2 주 동안 저장한 후에 발생되는 표면 산화에 관한 비교 결과들을 보여준다.
합금 Cu Ni Sn Zn P 생산 후 1 시간
표면 산화 		21℃ 및 40%의 대기습도에서 2 주 동안 저장한 후
표면 산화
1 wt.
%		 나머지 5.7 9.0 0 6.2 스트립은 국부적인 갈색, 보라색 및 청색 영역들을 갖는 금색깔로 산화됨 큰 청색 및 녹색 영역들을 갖는 밝은 황금색, 이는 일부 경우에 있어 스트립의 전체 섹션들에 걸쳐 확장됨
at.
%		 나머지 6.0 4.7 0 12.4
2 wt.
%		 나머지 10.0 9.4 0 6.7 스트립은 국부적인 갈색, 녹색 및 청색 영역들을 갖는 금색깔로 산화됨 청색 및 녹색 영역들을 갖는 밝은 황금색, 이는 일부 경우에 있어 스트립의 전체 섹션들에 걸쳐 확장됨
at.
%		 나머지 10.5 4.9 0 13.3
3 wt.
%		 나머지 5.7 11.6 0 6.5 스트립은 국부적인 갈색 및 청색 영역들을 갖는 금색깔로 산화됨 어두운 보라색 및 청색 변색을 갖는 황금색, 이는 일부 경우에 있어 스트립의 전체 섹션들에 걸쳐 확장됨
at.
%		 나머지 6.0 6.1 0 13.1
4 wt.
%		 나머지 5.7 9.3 0 6.5 보라색 변색을 갖는 금색깔로 산화됨 청색 및 녹색 영역들을 갖는 밝은 황금색, 이는 일부 경우에 있어 스트립의 전체 섹션들에 걸쳐 확장됨
at.
%		 나머지 6.0 4.8 0 12.9
5 wt.
%		 나머지 5.8 9.2 0 5.0 갈색 및 보라색 변색을 갖는 금색깔화 어두운 보라색 및 청색 변색을 갖는 황금색, 이는 일부 경우에 있어 스트립의 전체 섹션들에 걸쳐 확장됨
at.
%		 나머지 6.2 4.8 0 10.1
6 wt.
%		 나머지 5.7 9.0 0.6 6.5 전체 스트립이 금속성이고 빛남 전체 스트립이 금속성이고
빛남
at.
%		 나머지 6.0 4.8 0.6 13.0
합금 Cu Ni Sn Zn P 생산 후 1 시간
표면 산화 		21℃ 및 40%의 대기습도에서 2 주 동안 저장한 후
표면 산화
7 wt.
%		 나머지 5.7 9.3 0.8 6.5 전체 스트립이 금속성이고 빛남 전체 스트립이 금속성이고
빛남
at.
%		 나머지 6.0 4.8 0.8 13.0
8 wt.
%		 나머지 5.7 9.3 1.0 6.5 전체 스트립이 금속성이고 빛남 전체 스트립이 금속성이고
빛남
at.
%		 나머지 6.0 4.8 1.0 13.0
9 wt.
%		 나머지 5.7 9.3 1.5 6.5 전체 스트립이 금속성이고 빛남 전체 스트립이 금속성이고
빛남
at.
%		 나머지 6.0 4.8 1.4 12.9
10 wt.
%		 나머지 5.7 9.3 2.5 6.5 전체 스트립이 금속성이고 빛남 전체 스트립이 금속성이고
빛남
at.
%		 나머지 6.0 4.8 2.4 13.0
1 내지 5로 번호가 매겨진 브레이징 호일들은 종래 기술에 따른 브레이징 호일들인 반면, 6 내지 10으로 번호가 매겨진 브레이징 호일들은 본 발명에 따른 브레이징 호일들이다.
표 1에서 알 수 있는 바와 같이, 종래의 브레이징 호일들은 생산 후 즉시, 즉 1 시간만에 광범위한 산화 징후(sign)들이 나타났다. 초기에 국부적으로 보면 볼 수 있는 갈색, 녹색 및/또는 청색 변색들이 기록되었다.
2 주 동안 저장된 후에는, 이러한 로컬 변색들이 스트립의 넓은 부분들에 걸쳐 확장되었는데, 이는 상기 스트립의 비교적 큰 부분들이 그 후에 청색 및 녹색 변색들을 갖는 황금색임을 의미했다.
이와는 대조적으로, 본 발명에 따른 6개의 합금들은, 생산 후 즉시 그리고 21℃ 및 40%의 대기 상대 습도에서 2 주 동안 저장된 후 양자 모두에서 어떠한 변색도 없이 금속성의 은빛으로 빛났다.
산화에 대한 내성 역시 본 발명의 다양한 예시적인 실시형태들과 종래 기술로부터의 비교예들을 토대로 정량적으로 테스트되었다. 이 정량적인 결과는 5개의 도면을 참조하여 아래에 설명된다.
도 1은 무아연 및 아연함유 비정질 브레이징 호일들의 단위 호일 면적당 질량의 증가로서 측정된, 공기 중에서의 어닐링 시간의 함수로서 175℃의 어닐링 온도에서의 표면 산화를 도시한 도면;
도 2는 아연 함유량 변화와 함께 단위 호일 면적당 질량의 증가로서 측정된, 공기 중에서의 어닐링 시간의 함수로서 175℃의 어닐링 온도에서의 표면 산화를 도시한 도면;
도 3은 무아연 및 아연함유, 적어도 부분적으로 비정질 호일들의 단위 호일 면적당 질량의 증가로서 측정된, 공기 중에서의 어닐링 시간의 함수로서 175℃의 어닐링 온도에서의 표면 산화를 도시한 도면;
도 4는 무아연 브레이징 호일, 인듐함유 브레이징 호일 및 갈륨함유 브레이징 호일의 단위 호일 면적당 질량의 증가로서 측정된, 공기 중에서의 어닐링 시간의 함수로서 175℃의 어닐링 온도에서의 표면 산화를 도시한 도면; 및
도 5는 무아연 및 아연함유 합금 분말의 그램당 질량의 증가로서 측정된, 공기 중에서의 어닐링 시간의 함수로서 175℃의 어닐링 온도에서의 산화를 도시한 도면이다.
도 1 내지 도 4에 도시된 비정질 브레이징 호일들은 급속 고형화에 의해 생성되었고, 그리고 50% 이상 비정질이었다. 테스트된 브레이징 호일들은 폭 B = 60 mm 및 두께 D = 25 ㎛ 였다. 100 mm의 길이를 갖는 부분들이 브레이징 호일들로부터 절단되었다.
이러한 절단 호일 부분들은 그 후에 175℃의 어닐링 온도에서 공기 내에서 어닐링되었다. 테스트된 브레이징 호일들의 표면들에서 발생하거나 또는 발생하지 않는 산화는, 개별적인 시료(specimens)의 무게를 재어 질량의 증가로서 정량화(quantify)되었다.
도 1로부터 알 수 있듯이, 아연 함유량이 0.5 원자% 보다 많은 브레이징 호일들은 산화에 대한 내성이 현저하게 개선되었다. 또한, 종래기술의 브레이징 호일들이 105 분보다 긴 어닐링 시간 이후에도 여전히 계속해서 산화되고 있었다는 것도 도 1로부터 알 수 있다. 이와는 대조적으로, 도 1에 도시된 본 발명에 따른 아연함유 브레이징 호일들은, 대략 30 분의 어닐링 시간 이후에 추가적인 질량의 증가가 전혀 나타나지 않았다.
도 2에서는, 아연 함유량이 무아연에서 1.4 원자%의 아연 함유량으로 변하였다. 아연 함유량이 0.5 원자% 미만인 브레이징 호일들은 105 분의 어닐링 시간 이후에도 단위 호일 면적당 질량이 여전히 계속해서 증가되고 있었다는 것을 도 2로부터 알 수 있다. 이러한 호일들은 장기간 동안 계속해서 산화될 것으로 보인다.
하지만, 대략 0.8 원자% 또는 이보다 많은 아연이 첨가된 호일들은, 이를 테면 단지 30 또는 45 분의 어닐링 시간 이후에 "포화(saturated)"되는 것으로 보여, 추가 산화가 없다.
도 3은 무아연 및 아연함유 합금 조성물들의 추가 호일들의 산화를 보여주는데, 이는 각각 60 분 및 120 분 동안 공기 내에서 175℃에서 어닐링 처리한 이후에 질량 증가로 측정된다. 본 발명에 따른 아연 첨가물을 가지는 모든 호일들은 산화에 대한 내성이 현저하게 개선된다는 것을 도 3으로부터 알 수 있다.
마지막으로, 여타의 첨가물, 특히 인듐과 갈륨의 첨가물들을 사용하는 것은 산화에 대한 내성을 개선시키지 못한다는 것을 도 4로부터 알 수 있다.
브레이징 호일들 이외에, 본 발명에 따른 브레이징 합금들은 또한 브레이징 분말로서 생산될 수도 있다. 본 발명에 따른 조성물들을 갖는 브레이징 분말은 솔더 페이스트를 형성하도록 처리될 수 있다.
브레이징 분말은 통상적으로 가스 원자화에 의해 생산되고, 그리고 36 내지 45 ㎛ 사이의 직경을 가지며, d50 값은 38 ㎛ 이다. 상기 분말은 그 후에 각각 60 분 및 120 분 동안 175℃에서 공기 내에서 가속된 저장(accelerated storage)을 겪게 된다. Zn을 Cu-Ni-Sn-P 합금 분말에 첨가하면, 호일의 경우에서와 같이, 산화에 대한 내성의 현저한 개선, 구체적으로 60 분의 어닐링 시간 동안 어닐링 온도 T = 175℃에서 공기 내에서 어닐링된 이후에 0.50 mg/g 미만, 특히 0.25 mg/g 미만의 질량의 증가를 유도할 수 있으며, 추가 180 분 이후에 어떤 추가적인 질량 증가가 없다는 것을 도 5로부터 알 수 있다.

Claims (19)

  1. 이하로 구성되는 조성을 갖는 브레이징 합금,
    NiaSnbZncPdCu나머지
    단, 상기 식에서,
    2 ≤ a ≤ 20 원자%; 2 ≤ b ≤ 12 원자%; 0.5 < c ≤ 5.0 원자%; 6 ≤ d ≤ 16 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물들이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 84 내지 94 원자% 임.
  2. 제 1항에 있어서,
    이하로 구성되는 조성을 가지는 것을 특징으로 하는 브레이징 합금,
    NiaSnbZncPdCu나머지
    단, 상기 식에서,
    3 ≤ a ≤ 10 원자%; 2 ≤ b ≤ 8 원자%; 0.8 < c ≤ 3.0 원자%; 8 ≤ d ≤ 15 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물들이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 85 내지 92 원자% 임.
  3. 이하로 구성되는 조성을 갖는 균질의 연성 브레이징 호일,
    NiaSnbZncPdCu나머지
    단, 상기 식에서,
    2 ≤ a ≤ 20 원자%; 2 ≤ b ≤ 12 원자%; 0.5 < c ≤ 5.0 원자%; 6 ≤ d ≤ 16 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물들이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 84 내지 94 원자%임.
  4. 제 3항에 있어서,
    이하로 구성되는 조성을 갖는 균질의 연성 브레이징 호일,
    NiaSnbZncPdCu나머지
    단, 상기 식에서,
    3 ≤ a ≤ 10 원자%; 2 ≤ b ≤ 8 원자%; 0.8 ≤ c ≤ 3.0 원자%; 8 ≤ d ≤ 15 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물들이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 85 내지 92 원자%임.
  5. 제 3항 또는 제 4항에 있어서,
    60 분의 어닐링 시간 동안 그리고 어닐링 온도 T = 175℃에서 공기 내에서 어닐링한 이후에, 0.003 mg/cm2 미만의 단위 호일 면적당 질량의 증가를 특징으로 하는 브레이징 호일.
  6. 제 5항에 있어서,
    60 분의 어닐링 시간 동안 그리고 어닐링 온도 T = 175℃에서 공기 내에서 어닐링한 이후에, 0.002 mg/cm2 미만의 단위 호일 면적당 질량의 증가를 특징으로 하는 브레이징 호일.
  7. 제 3항 또는 제 4항에 있어서,
    상기 브레이징 호일은 80% 이상 비정질인 것을 특징으로 하는 브레이징 호일.
  8. 제 3항 또는 제 4항에 있어서,
    두께가 25 ㎛ ≤ D ≤ 100 ㎛ 인 것을 특징으로 하는 브레이징 호일.
  9. 제 3항 또는 제 4항에 있어서,
    폭이 40 mm ≤ B ≤ 300 mm 인 것을 특징으로 하는 브레이징 호일.
  10. 제 7항에 있어서,
    폭이 60 mm ≤ B ≤ 300 mm 인 것을 특징으로 하는 브레이징 호일.
  11. 이하로 구성되는 조성을 갖는 브레이징 분말,
    NiaSnbZncPdCu나머지
    단, 상기 식에서,
    2 ≤ a ≤ 20 원자%; 2 ≤ b ≤ 12 원자%; 0.5 < c ≤ 5.0 원자%; 6 ≤ d ≤ 16 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물들이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 84 내지 94 원자%임.
  12. 제 11항에 있어서,
    이하로 구성되는 조성을 갖는 브레이징 분말,
    NiaSnbZncPdCu나머지
    단, 상기 식에서,
    3 ≤ a ≤ 10 원자%; 2 ≤ b ≤ 8 원자%; 0.8 ≤ c ≤ 3.0 원자%; 8 ≤ d ≤ 15 원자%; 나머지는 구리 및 부수적인 불순물들이고, 구리, 니켈, 주석 및 아연의 전체량은 85 내지 92 원자%임.
  13. 제 11항 또는 제 12항에 있어서,
    상기 브레이징 분말은 38 ㎛ 내지 45 ㎛ 의 직경을 가지는 것을 특징으로 하는 브레이징 분말.
  14. 제 11항 또는 제 12항에 있어서,
    상기 브레이징 분말은 솔더 페이스트의 형태로 제공되는 것을 특징으로 하는 브레이징 분말.
  15. 제 11항 또는 제 12항에 있어서,
    60 분의 어닐링 시간 동안 그리고 어닐링 온도 T = 175℃에서 공기 내에서 어닐링한 이후에, 0.50 mg/g 미만의 질량의 증가를 특징으로 하는 브레이징 분말.
  16. 이하의 단계들을 포함하는, 2 이상의 금속 부품들의 응집 접합 방법:
    a) 3 ≤ Ni ≤ 10 원자%; 2 ≤ Sn ≤ 8 원자%; 0.5 < Zn ≤ 5.0 원자%; 8 ≤ P ≤ 15 원자%; 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 구성되는 용융물을 제공하는 단계;
    b) 105℃/sec 보다 큰 냉각속도로, 이동하는 냉각 표면 상에서의 상기 용융물의 급속 고형화에 의해 비정질 브레이징 호일을 생산하는 단계;
    c) 상기 브레이징 호일을 접합될 상기 금속 부품들 사이에 도입시켜 솔더링 복합물을 형성하는 단계;
    d) 상기 솔더링 복합물을 상기 브레이징 호일의 액상선점보다 높은 온도로 가열하는 단계;
    e) 접합될 상기 금속 부품들 사이에 브레이징된 접합부를 형성하기 위하여, 상기 솔더링 복합물을 냉각시키는 단계.
  17. 이하의 단계들을 포함하는 2 이상의 금속 부품들의 응집 접합 방법:
    a) 3 ≤ Ni ≤ 10 원자%; 2 ≤ Sn ≤ 8 원자%; 0.8 ≤ Zn ≤ 3.0 원자%; 8 ≤ P ≤ 15 원자%; 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 구성되는 용융물을 제공하는 단계;
    b) 105℃/sec 보다 큰 냉각속도로, 이동하는 냉각 표면 상에서의 상기 용융물의 급속 고형화에 의해 비정질 브레이징 호일을 생산하는 단계;
    c) 상기 브레이징 호일을 접합될 상기 금속 부품들 사이에 도입시켜 솔더링 복합물을 형성하는 단계;
    d) 상기 솔더링 복합물을 상기 브레이징 호일의 액상선점보다 높은 온도로 가열하는 단계;
    e) 접합될 상기 금속 부품들 사이에 브레이징된 접합부를 형성하기 위하여, 상기 솔더링 복합물을 냉각시키는 단계.
  18. 이하의 단계들을 포함하는 2 이상의 금속 부품들의 응집 접합 방법:
    a) 3 ≤ Ni ≤ 10 원자%; 2 ≤ Sn ≤ 8 원자%; 0.5 ≤ Zn ≤ 3.0 원자%; 8 ≤ P ≤ 15 원자%; 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 구성되는 브레이징 분말을 제공하는 단계;
    b) 솔더 페이스트를 상기 브레이징 분말로부터 생산하는 단계;
    c) 상기 솔더 페이스트를 접합될 상기 금속 부품들 사이에 도입시켜 솔더링 복합물을 형성하는 단계;
    d) 상기 솔더링 복합물을 상기 브레이징 분말의 액상선점보다 높은 온도로 가열하는 단계;
    e) 접합될 상기 금속 부품들 사이에 브레이징된 접합부를 형성하기 위하여, 상기 솔더링 복합물을 냉각시키는 단계.
  19. 이하의 단계들을 포함하는, 2 이상의 금속 부품들의 응집 접합 방법:
    a) 3 ≤ Ni ≤ 10 원자%; 2 ≤ Sn ≤ 8 원자%; 0.8 < Zn ≤ 5.0 원자%; 8 ≤ P ≤ 15 원자%; 나머지 구리 및 부수적인 불순물들로 구성되는 브레이징 분말을 제공하는 단계;
    b) 솔더 페이스트를 상기 브레이징 분말로부터 생산하는 단계;
    c) 상기 솔더 페이스트를 접합될 상기 금속 부품들 사이에 도입시켜 솔더링 복합물을 형성하는 단계;
    d) 상기 솔더링 복합물을 상기 브레이징 분말의 액상선점보다 높은 온도로 가열하는 단계; 및
    e) 접합될 상기 금속 부품들 사이에 브레이징된 접합부를 형성하기 위하여, 상기 솔더링 복합물을 냉각시키는 단계.
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