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KR100929812B1 - 증가된 에너지 변환 효율을 갖는 태양전지 및 그 제조 방법 - Google Patents

증가된 에너지 변환 효율을 갖는 태양전지 및 그 제조 방법 Download PDF

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KR100929812B1
KR100929812B1 KR1020070077764A KR20070077764A KR100929812B1 KR 100929812 B1 KR100929812 B1 KR 100929812B1 KR 1020070077764 A KR1020070077764 A KR 1020070077764A KR 20070077764 A KR20070077764 A KR 20070077764A KR 100929812 B1 KR100929812 B1 KR 100929812B1
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Abstract

본 발명은 증가된 에너지 변환 효율을 갖는 태양전지 및 그 제조 방법을 제공한다. 이 염료감응 태양전지는 중공형의 반도체 입자들을 포함하는 반도체 전극층 및 반도체 전극층의 표면에 흡착된 염료층을 구비하되, 염료층은 반도체 입자들의 외부면 및 내부면에 흡착된다.

Description

증가된 에너지 변환 효율을 갖는 태양전지 및 그 제조 방법{Dye-Sensitized Solar Cell Having Improved Energy Conversion Efficiency And Method Of Fabricating The Same}
본 발명은 염료감응 태양전지 및 그 제조 방법에 관한 것으로, 구체적으로는 증가된 에너지 변환 효율을 갖는 태양전지 및 그 제조 방법에 관한 것이다.
본 발명은 정보통신부 및 정보통신연구진흥원의 IT신성장동력핵심기술개발사업의 일환으로 수행한 연구로부터 도출된 것이다[과제관리번호: 2006-S-006-02, 과제명: 유비쿼터스 단말용 부품 모듈].
태양 전지는 태양으로부터 방출되는 빛 에너지를 전기 에너지로 전환하는 광전 에너지 변환 시스템(photovoltaic energy conversion system)이다. 현재 주로 사용되는 실리콘 태양 전지는 상기 광전 에너지 변환을 위해 실리콘 내에 형성되는 p-n 접합 다이오드(p-n junction diode)를 이용한다.
하지만, 전자 및 홀의 때이른 재결합(premature recombination)을 방지하기 위해서는, 사용되는 실리콘은 높은 순도 및 낮은 결함을 가져야 한다. 이러한 기술적 요구는 사용되는 재료의 비용 증가를 가져오기 때문에, 실리콘 태양 전지의 경 우, 전력당 제조 비용이 높다.
이에 더하여, 밴드 갭 이상의 에너지를 갖는 광자들(photons) 만이 전류를 생성하는데 기여하기 때문에, 실리콘 태양 전지의 실리콘은 가능한 낮은 밴드갭(bandgap)을 갖도록 도핑된다. 하지만, 이처럼 낮춰진 밴드갭 때문에, 청색광 또는 자외선에 의해 여기된 전자들(excited electrons)은 과도한 에너지를 갖게 되어, 전류 생산에 기여하기 보다는 열로써 소모된다.
또한, 광자(photon)가 캡쳐링(capturing)될 가능성을 증가시키기 위해서는, p형층(p-type layer)은 충분히 두꺼워야 하지만, 이러한 두꺼운 p형층은 여기된 전자가 p-n 접합에 도달하기 전에 정공과 재결합할 가능성을 증가시키기 때문에, 실리콘 태양 전지의 효율은 대략 7 내지 15% 근방에서 머무른다.
한편, 마이클 그라첼(Michael Gratzel), 모하메드 나질루딘(Mohammad K. Nazeeruddin) 및 브리안 올레간(Brian O'Regan)은, 1991년에 그라첼 셀(Gratzel cell)로 알려진, 광합성 반응의 원리에 기초한 염료감응 태양전지(Dye-sensitized Solar Cell; DSC)를 제안하였다. (미국특허번호 5,350,644호 참조.) 그라첼 셀을 원형(prototype)으로 한 염료감응 태양전지는, 광전 에너지 변환을 위해, p-n 접합 다이오드가 아니라 염료 및 전이 금속 산화막을 이용하는 광전기화학 시스템(photoelectrochemical system)이다. 구체적으로, 염료감응 태양전지는 상기 염료 및 전이 금속 산화물을 포함하는 반도체 전극, 백금 또는 탄소로 코팅된 상대 전극(counter electrode) 및 이들 전극들 사이의 전해질 용액(electrolyte)으로 구성된다.
이러한 염료감응 태양전지는 사용되는 재료가 저렴하고 그 제조 방법이 단순하기 때문에, 실리콘 태양 전지에 비해 생산 비용이 저렴하다. 이에 더하여, 염료감응 태양전지의 에너지 변환 효율은 상기 실리콘 태양 전지의 효율과 비슷하기 때문에, 실리콘 태양 전지에 비해 전력당 제조 비용이 낮다. 특히, 재료들에 대한 최근의 많은 연구에 의해, 염료감응 태양전지는 에너지 변환 효율의 증가 및 제조 비용의 절감과 같은 상업적 요구를 충족시킬 수 있을 것으로 기대되고 있다.
본 발명이 이루고자 하는 일 기술적 과제는 증가된 에너지 변환 효율을 제공할 수 있는 염료감응 태양전지를 제공하는데 있다.
본 발명이 이루고자 하는 일 기술적 과제는 증가된 에너지 변환 효율을 제공할 수 있는 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공하는데 있다.
상기 일 기술적 과제를 달성하기 위해서 본 발명은 증가된 염료층 면적을 갖는 염료감응 태양전지를 제공한다. 이 염료감응 태양전지는 중공형(hollow-shaped)의 반도체 입자들을 포함하는 반도체 전극층 및 상기 반도체 전극층의 표면에 흡착된 염료층을 구비한다. 이때, 상기 염료층은 상기 반도체 입자들의 외부면 및 내부면에 흡착된다.
상기 반도체 입자들은 공동구(hollow sphere), 중공 반구(hollow hemisphere) 및 관통홀을 갖는 공동구 모양 중의 적어도 한가지일 수 있으며, 그 크기는 대략 10nm 내지 60nm일 수 있다. 일 실시예에 따르면, 상기 반도체 입자들은 그 외부면 및 내부면을 연결하는 적어도 하나의 관통홀을 갖고, 상기 관통홀은 상기 염료층을 구성하는 염료 분자들보다 큰 직경을 가질 수 있다.
상기 반도체 전극층은 티타늄 산화물(TiO2), 주석 산화물 (SnO2), 지르코늄 산화물(ZrO2), 실리콘 산화물(SiO2), 마그네슘 산화물(MgO), 니오븀 산화물(Nb2O5) 및 아연 산화물(ZnO) 중의 적어도 하나로 형성될 수 있다. 또한, 상기 염료 분자는 N719, N712, Z907, Z910 및 K19를 포함하는 루테늄 착체들 중의 적어도 한가지일 수 있다.
이에 더하여, 상기 반도체 전극층의 하부에 배치된 하부 전극 구조체, 상기 반도체 전극층의 상부에 배치된 상부 전극 구조체 및 상기 상부 전극 구조체와 상기 반도체 전극층 사이에 개재된 전해질 용액을 더 포함할 수 있다. 이때, 상기 하부 전극 구조체는 하부 기판 및 상기 하부 기판 상에 배치되어 상기 반도체 전극층과 접촉하는 하부 투명 전극을 구비하고, 상기 상부 전극 구조체는 상부 기판, 상기 상부 기판 상에 배치되어 상기 반도체 전극층과 대향하는 상부 투명 전극, 상기 상부 투명 전극과 상기 전해질 용액 사이에 개재된 촉매층을 구비할 수 있다.
상기 다른 기술적 과제를 달성하기 위하여, 본 발명은 염료층의 면적을 증가시킬 수 있는 염료감응 태양전지의 제조 방법을 제공한다. 이 방법은 하부 전극 구조체를 형성하고, 상기 하부 전극 구조체 상에 중공형(hollow-shaped)의 반도체 입자들을 포함하는 반도체 전극층을 형성하고, 상기 반도체 전극층의 표면에 염료층을 형성하고, 상기 염료층이 형성된 결과물 상에 상기 반도체 전극층과 대향하는 상부 전극 구조체를 형성한 후, 상기 반도체 전극층 및 상기 상부 전극 구조체 사이에 전해질을 주입하는 단계를 포함한다.
상기 반도체 전극층을 형성하는 단계는, 주형을 이용하는 방법, 마이크로 에멀젼을 이용하는 방법, 가수분해법 및 솔-젤 합성법 중의 적어도 한가지를 사용하여 상기 중공형의 반도체 입자들을 형성하는 단계를 포함할 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 반도체 전극층을 형성하는 단계는 상기 염료층을 구성하는 염료 분자들보다 큰 직경을 가지면서 상기 반도체 입자의 내부면과 외부면을 연결하는 적어도 하나의 관통홀을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이때, 상기 염료층은 상기 반도체 입자들의 외부면 뿐만이 아니라 상기 관통홀을 통해 그 내부면에도 흡착될 수 있다. 상기 관통홀을 형성하는 단계는 열처리, 급속 건조, 초음파 처리 및 물리적 압착 기술들 중의 적어도 한가지를 사용하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 반도체 입자들은 공동구(hollow sphere), 중공 반구(hollow hemisphere) 및 관통홀을 갖는 공동구 모양 중의 적어도 한가지 모양으로 형성될 수 있으며, 티타늄 산화물(TiO2), 주석 산화물 (SnO2), 지르코늄 산화물(ZrO2), 실리콘 산화물(SiO2), 마그네슘 산화물(MgO), 니오븀 산화물(Nb2O5) 및 아연 산화물(ZnO) 중의 적어도 하나로 형성될 수 있다. 또한, 상기 반도체 입자들 각각은 10nm 내지 60nm의 직경을 갖도록 형성될 수 있다. 상기 염료층은 N719, N712, Z907, Z910 및 K19를 포함하는 루테늄 착체들 중의 한가지로 형성될 수 있다.
일 실시예에 따르면, 상기 반도체 전극층을 형성하는 단계는 구형의 주형 입자들을 형성하고, 상기 주형 입자들의 표면에 반도체 물질막을 형성한 후, 상기 주형 입자들을 선택적으로 제거하여 중공형의 반도체 물질막을 남기는 단계를 포함할 수 있다. 이때, 상기 주형 입자들은 폴리스티렌으로 이루어질 수 있다.
한편, 상기 반도체 물질막을 형성한 후, 급속 열처리(rapid thermal annealing), 급속 건조(rapid drying), 초음파 처리(supersonic treatment) 및 물리적 압착(physical pressing) 기술들 중의 적어도 한가지를 사용하여 상기 반도체 물질막에 상기 염료층을 구성하는 염료 분자들보다 큰 직경을 가지면서 상기 반도체 입자의 내부면과 외부면을 연결하는 적어도 하나의 관통홀을 형성하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이때, 상기 급속 열처리 기술을 사용하여 상기 관통홀을 형성하는 단계는 450℃ 내지 700℃의 온도에서 실시될 수 있다.
본 발명에 따르면, 반도체 전극층은 중공형의 나노 입자들을 포함하고, 염료층은 상기 중공형의 나노 입자의 내벽 및 외벽을 덮도록 형성된다. 이에 따라, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 단위 부피당 염료층의 면적은 종래 기술의 그것에 비해 증가된다. 그 결과, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 종래의 그것에 비해 증가된 에너지 변환 효율을 가질 수 있다.
이상의 본 발명의 목적들, 다른 목적들, 특징들 및 이점들은 첨부된 도면과 관련된 이하의 바람직한 실시예들을 통해서 쉽게 이해될 것이다. 그러나 본 발명은 여기서 설명되는 실시예에 한정되지 않고 다른 형태로 구체화될 수도 있다. 오히려, 여기서 소개되는 실시예는 개시된 내용이 철저하고 완전해질 수 있도록 그리고 당업자에게 본 발명의 사상이 충분히 전달될 수 있도록 하기 위해 제공되는 것이다.
본 명세서에서, 어떤 막이 다른 막 또는 기판 상에 있다고 언급되는 경우에 그것은 다른 막 또는 기판 상에 직접 형성될 수 있거나 또는 그들 사이에 제 3의 막이 개재될 수도 있다는 것을 의미한다. 또한, 도면들에 있어서, 막 및 영역들의 두께는 기술적 내용의 효과적인 설명을 위해 과장된 것이다. 또한, 본 명세서의 다양한 실시예들에서 제1, 제2, 제3 등의 용어가 다양한 영역, 막들 등을 기술하기 위해서 사용되었지만, 이들 영역, 막들이 이 같은 용어들에 의해서 한정되어서는 안 된다. 이들 용어들은 단지 어느 소정 영역 또는 막을 다른 영역 또는 막과 구별시키기 위해서 사용되었을 뿐이다. 따라서, 어느 한 실시예에의 제1막질로 언급된 막질이 다른 실시예에서는 제2막질로 언급될 수도 있다. 여기에 설명되고 예시되는 각 실시예는 그것의 상보적인 실시예도 포함한다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 설명하기 위한 단면도이고, 도 2는 본 발명에 따른 반도체 전극층을 보다 상세하게 설명하기 위한 단면도이다. 또한, 도 3 내지 도 5는 상기 반도체 전극층을 보다 상세하게 설명하기 위한 사시도들이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 이 실시예에 따른 염료감응 태양전지(100)는 하부 전극 구조체(10), 상부 전극 구조체(50) 및 이들 사이에 개재되어 상기 하부 전극 구조체(10)에 접촉하는 반도체 전극층(20)을 구비한다. 이에 더하여, 상기 상부 전극 구조체(50)와 상기 반도체 전극층(20) 사이에는 전해질 용액(30)이 개재되고, 상기 반도체 전극층(20)의 표면에는 염료 분자들을 구비하는 염료층(25)이 형성된다.
상기 하부 전극 구조체(10)는 하부 유리 기판(12) 및 상기 하부 유리 기판(12)의 일면에 코팅된 하부 전극층(14)을 구비하고, 상기 상부 전극 구조체(50)는 상부 유리 기판(52) 및 상기 상부 유리 기판(52)의 일면에 코팅된 상부 전극층(54)을 구비한다. 이때, 상기 하부 전극 구조체(10) 및 상기 상부 전극 구조체(50)는 상기 하부 전극층(14) 및 상기 상부 전극층(54)이 서로 마주보도록 배치된다. 상기 하부 전극층(14) 및 상기 상부 전극층(54)은 투명한 도전성 물질로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 하부 전극층(14)은 인듐-주석 산화물(Indium Tin Oxide; ITO), SnO2, SnO2:F (FTO), ZnO 및 탄소 나노 튜브 중의 적어도 한가지로 형성될 수 있고, 마찬가지로 상기 상부 전극층(54) 역시 ITO, SnO2, FTO, ZnO 및 탄소 나노 튜브 중의 적어도 한가지로 형성될 수 있다. 이에 더하여, 상기 상부 전극 구조체(50)는 상기 상부 전극층(54) 상에 배치되어 상기 전해질 용액과 접하는 촉매층(56)을 더 구비할 수 있다. 상기 촉매층(56)은 상기 전해질 용액(30) 내의 삼요오드화물을 요오드화물로 환원시키는 과정을 촉진시키는데 기여하며, 본 발명의 일 실시예에 따르면 대략 5-10 ㎍/cm2의 양으로 상기 상부 전극층(54) 상에 도포되는 백금(Pt)일 수 있다.
상기 반도체 전극층(20)은, 도 2 내지 도 5에 도시된 것처럼, 중공형의 반도체 입자들(hollow-shaped semiconductor particles)(22)을 포함한다. 즉, 상기 반도체 입자들(22)의 내부에는, 내벽에 의해 정의되는 보이드(23)가 형성된다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 반도체 입자들(22)은, 도 3에 도시된 것처럼, 공 동구(hollow sphere)(즉, spherical shell) 모양일 수 있다. 본 발명의 다른 실시예들에 따르면, 상기 반도체 입자들(22)은, 도 4에 도시된 것처럼, 적어도 하나의 관통홀(24)을 갖는 공동구 모양일 수도 있다. 이때, 상기 관통홀(24)은 상기 반도체 입자(22)의 외벽과 내벽을 연결하도록 형성된다. 이때, 상기 관통홀(24)의 크기 및 모양은 다양할 수 있다. 예를 들면, 상기 관통홀(24)의 크기는 상기 반도체 입자(22)의 내벽들 사이의 최대 폭과 실질적으로 같을 수도 있으며, 이 경우 상기 반도체 입자(22)는 도 5에 도시된 것처럼 중공 반구(hollow hemisphere)의 모양을 가질 수 있다. 한편, 상기 반도체 입자들(22)은 수 옹스트롬 내지 수 나노미터의 크기를 갖는 미세 입자들의 집합체(aggregation)일 수 있다. 이 경우, 상기 관통홀(24)이 각 미세 입자들 사이에 자연적으로 형성되어, 상기 반도체 입자(22)의 외벽과 내벽을 연결할 수 있다.
상기 반도체 입자들(22) 각각의 크기는 대략 10nm 내지 60nm일 수 있으며, 전이 금속 산화물을 포함하는 금속 산화물들 중의 한가지로 형성될 수 있다. 예를 들면, 상기 반도체 입자들(22)은 티타늄 산화물(TiO2), 주석 산화물 (SnO2), 지르코늄 산화물(ZrO2), 실리콘 산화물(SiO2), 마그네슘 산화물(MgO), 니오븀 산화물(Nb2O5) 및 아연 산화물(ZnO) 중의 한가지일 수 있다.
본 발명에 따르면, 상기 반도체 전극층(20)은 관통홀(24)을 갖는 중공형의 반도체 입자들(22)을 포함하기 때문에, 상기 염료층(25)은 상기 반도체 입자(22)의 내벽 및 외벽 모두를 덮도록 형성될 수 있다. 상기 염료층(25)을 형성하는 과정에 서, 상기 관통홀(24)은 상기 염료층(25)을 구성하는 염료 분자들이 상기 반도체 입자(22)의 내벽까지 침투할 수 있는 경로를 제공한다. 이를 위해, 상기 반도체 입자(22)의 관통홀(24)의 폭은 상기 염료 분자 각각의 크기보다 클 수 있다.
상기 염료층(25)에 태양광이 조사되면, 여기된 전자들은 상기 반도체 전극층(20)의 전도대로 주입된 후 상기 하부 전극층(14)으로 전달된다. 이를 위해, 상기 염료층(25)은 루테늄 착체일 수 있다. 예를 들면, 상기 염료는 N719 (Ru(dcbpy)2(NCS)2 containing 2 protons)일 수 있다. 하지만, 알려진 다양한 염료들 중의 적어도 한가지가 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 위해 사용될 수 있다. 예를 들면, N712, Z907, Z910 및 K19 등과 같은 염료들이 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 위해 사용될 수도 있다.
한편, 상기 염료층(25)은 상기 반도체 입자(22)의 내벽 및 외벽을 모두 덮기 때문에, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 종래의 기술에 비해 단위 부피당 염료층의 면적이 증가된다. 상기 염료층(25)은 빛 에너지를 전기 에너지로 변환하기 위한 첫번째 과정(즉, 전자들의 여기)가 일어나는 영역이라는 점에서, 본 발명에 따른 염료감응 태양전지는 종래의 그것에 비해 증가된 에너지 변환 효율을 가질 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 반도체 전극층(20)은 공동구형의 나노 결정 티타늄 산화물(hollow spherical nano-crystalline titanium oxide; hsnc TiO2)로 이루어진 입자들(particles)로 구성될 수 있다. 이때, 상기 hsnc TiO2 입자 들 각각은 분리된 모양으로 형성되지만, 여기된 전자들이 상기 하부 전극층(14)으로 전달될 수 있도록, 이들은 적어도 하나의 인접하는 hsnc TiO2 입자들과 물리적으로 접촉하도록 형성된다.
상기 전해질 용액(30)은 요오드계 산화환원 전해질(redox iodide electrolyte)일 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 전해질 용액(30)은 0.7M의 1-비닐-3-메칠옥틸-이미다졸륨 아이오다이드(1-vinyl-3-hexyl-imidazolium iodide)와 0.1M LiI 그리고 40mM의 I2(Iodine)를 3-메톡시프로피오니트릴(3-Methoxypropionitrile)에 용해시킨 I3 -/I-의 전해질 용액일 수 있다.　본 발명의 다른 실시예에 따르면, 상기 전해질 용액(30)은 0.6M butylmethylimidazolium, 0.02M I2, 0.1M Guanidinium thiocyanate, 0.5M 4-tert-butylpyridine를 포함하는 아세토 니트릴(acetonitrile) 용액일 수 있다. 하지만, 예시되지 않은 다양한 전해액들 중의 한가지가 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 위해 사용될 수 있다. 예를 들면, 상기 전해질 용액(30)은 alkylimidazolium iodides 또는 tetra-alkyl ammoniumiodides을 포함할 수 있으며, tert-butylpyridin (TBP), benzimidazole(BI) 및 N-Methylbenzimidazole (NMBI)를 표면 첨가제(surface additives)로 더 포함할 수 있으며, acetonitrile, propionitrile 또는 acetonitrile과 valeronitrile의 혼합액이 용매로서 사용될 수 있다.
한편, 상기 반도체 전극층(20)을 통해 상기 하부 전극층(14)으로 전달된 상기 여기된 전자들(excited electrons)은, 상기 상부 전극층(54) 및 상기 전해질 용 액을 통해 상기 염료 분자들로 전달된다. 염료감응 태양전지는 이러한 전자 순환 체계를 통해 지속적으로 전류를 생산한다. 이러한 전자 순환 체계를 위해, 상기 상부 전극층(54)과 상기 하부 전극층(14)은 소정의 배선 구조체(60)를 통해 연결되고, 상기 배선 구조체(60) 상에는 상기 전자들의 에너지가 소모되는 부하(62)가 배치될 수 있다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조 방법을 설명하기 위한 공정 순서도이다.
도 1 및 도 6을 참조하면, 하부 전극 구조체(10)를 준비한다(S10). 상기 하부 전극 구조체(10)는 하부 유리 기판(12) 및 상기 하부 유리 기판(12)의 일면에 코팅된 하부 전극층(14)을 구비한다. 상기 하부 전극층(14)은 ITO, SnO2, FTO, ZnO 및 탄소 나노 튜브 중의 적어도 한가지일 수 있다.
이어서, 상기 하부 전극 구조체(10) 상에 반도체 전극층(20)을 형성한다(S20). 상기 반도체 전극층(20)은 전이 금속 산화물을 포함하는 금속 산화물들 중의 한가지일 수 있다. 예를 들면, 상기 반도체 전극층(20)은 티타늄 산화물(TiO2), 주석 산화물 (SnO2), 지르코늄 산화물(ZrO2), 실리콘 산화물(SiO2), 마그네슘 산화물(MgO), 니오븀 산화물(Nb2O5) 및 아연 산화물(ZnO) 중의 한가지일 수 있다. 또한, 상기 반도체 전극층(20)은 중공형의 반도체 입자들(hollow-shaped semiconductor particles)(22)을 포함한다. 즉, 상기 반도체 입자들(22)의 내부에는 내벽에 의해 정의되는 보이드(23)가 형성된다. 예를 들면, 상기 반도체 입자 들(22)은, 도 2 내지 도 5에 도시된 것처럼, 공동구(hollow sphere)(즉, spherical shell), 적어도 하나의 관통홀(24)을 갖는 공동구 모양 또는 중공 반구(hollow hemisphere)의 모양 중의 적어도 한가지일 수 있다. 이때, 상기 관통홀(24)은 상기 반도체 입자(22)의 외벽과 내벽을 연결하도록 형성될 수 있으며, 그 크기 및 모양은 다양할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 상기 반도체 전극층(20)은 대략 10nm 내지 60nm의 크기를 갖는 관통홀을 갖는 공동구 모양의 티타늄 산화물 입자들로 형성될 수 있으며, 상기 하부 전극 구조체(10) 상에 대략 5mm 내지 30mm의 두께로 코팅된다. 이때, 상기 반도체 전극층(20)을 형성하는 단계는 상기 공동구형의 이산화티탄 나노입자들을 포함하는 점성의 콜로이드(viscous colloid having hollow spherical nano particles TiO2)를 상기 하부 전극 구조체(10) 상에 코팅한 후, 대략 450℃ 내지 550℃의 온도 조건에서 실시되는 열처리 단계를 통해 상기 공동구형의 티타늄 산화물 입자들을 상기 하부 전극 구조체(10) 상에 남기는 단계를 포함할 수 있다.
구체적으로, 상기 공동구 모양의 이산화티탄 나노입자들을 포함하는 점성의 콜로이드를 준비하는 단계는 이산화티탄 나노 입자 분말을 준비한 후, 페이스트(paste)를 첨가하는 단계를 포함할 수 있다. 이때, 상기 페이스트는 폴리에틸렌글리콜 및 폴리에틸렌옥사이드 중의 적어도 하나를 포함할 수 있다. 상기 공동구 모양의 이산화티탄 나노 입자들은 주형을 이용하는 방법, 마이크로 에멀젼을 이용하는 방법, 가수분해법 및 솔-젤 합성법 중의 적어도 한가지를 사용하여 공동구 모 양으로 형성될 수 있다.
상기 주형을 이용하여 공동구 모양의 이산화티탄 나노 입자들을 형성하는 방법은 구형의 주형 입자들(spherical template particles)을 형성한 후, 상기 구형의 주형 입자들 상에 이산화티타늄막을 형성하는 단계를 포함한다. 이후, 상기 주형 입자들은 소정의 용매를 사용하거나 열처리하는 방법을 통해 제거함으로써, 공동구 모양의 이산화티타늄 입자들을 형성한다. 일 실시예에 따르면, 상기 주형 입자들은 폴리스티렌으로 형성될 수 있으며, 상기 주형 입자들을 제거하기 위한 용매는 톨루엔을 포함하는 유기 용매일 수 있다. 또한, 상기 이산화티타늄막은 티타늄 테트라이소프로폭시드를 가수분해하는 방법을 통해 형성될 수 있다.
한편, 일 실시예에 따르면, 상기 주형 입자들을 제거하는 단계는 대략 400℃ 내지 700℃의 온도에서 급속 열처리(rapid thermal annealing)하는 단계를 포함할 수 있다. 이 경우, 상기 주형 입자 및 그 표면에 형성된 이산화티타늄막은, 열적 스트레스에 의해, 변형 또는 파열될 수 있다. 상기 반도체 입자들(22)의 관통홀(24)은 이러한 방법을 통해 형성될 수 있으며, 그 크기 및 모양은 상기 주형 입자의 물질 종류 및 크기, 급속 열처리 단계의 공정 조건 및 상기 주형 입자를 제거하기 위한 용매의 종류 및 처리 방법 등에 따라 다양하게 제어될 수 있다. 이에 더하여, 상기 관통홀(24)은 급속 건조(rapid drying), 초음파 처리(supersonic treatment) 및 물리적 압착(physical pressing) 기술들 중의 적어도 한가지를 사용하여 형성할 수도 있다.
본 발명의 변형된 실시예에 따른 공동구 모양의 이산화티탄 나노 입자들은 미국의 Arnout Imhof가 "Preparation and Characterization of Titania-Coated Polystyrene Spheres and Hollow Titania Shells"이라는 제목으로 발표한 논문(Langmuir, 2001, vol. 17, pp. 3579-3585), 중국의 Huamin Kou 등이 "Fabrication of hollow ZnO microsphere with zinc powder precursor"라는 제목으로 발표한 논문(MATERIALS CHEMISTRY AND PHYSICS, 2006, vol. 99, pp 325-328) 및 중국의 Xia Zhang 등이 "Sonochemical Method for the Preparation of Hollow SnO2 Microspheres"이라는 제목으로 발표한 논문(Chinese Journal Of Chemistry, 2006, vol. 24, pp. 983-985)에 개시된 방법들을 변형하는 방법을 통해서도 형성될 수 있다.
이어서, 상기 반도체 전극층(20)의 표면에, 염료 분자들을 포함하는 염료층(25)을 형성한다(S30). 상기 염료층(25)을 형성하는 단계는 상기 반도체 전극층(20)이 형성된 상기 하부 전극 구조체(10)를 염료(dye)를 포함하는 알코올 용액 내에 대략 24시간 동안 담그는 단계를 포함한다. 이후, 상기 반도체 전극층(20)을 구비하는 하부 전극 구조체(10)를 알코올 용액으로부터 건져낸 후, 알코올로 세척하는 단계를 더 포함할 수 있다. 이러한 과정을 통해, 상기 염료 분자들은 도 2에 도시된 것처럼 상기 반도체 입자들(22)의 내벽 및 외벽을 모두 덮도록 형성될 수 있다.
상기 염료층(25)은 루테늄 착체를 포함할 수 있다. 예를 들면, 상기 염료는 N719 (Ru(dcbpy)2(NCS)2 containing 2 protons)일 수 있다. 하지만, 예시되지 않은 다양한 염료들 중의 적어도 한가지가 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 위해 사 용될 수 있다. 예를 들면, N712, Z907, Z910 및 K19 등과 같은 알려진 염료들이 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 위해 사용될 수도 있다.
이어서, 염료층(25)이 도포된 반도체 전극층(20)의 상부에 상부 전극 구조체(50)를 부착시킨다(S40). 상기 상부 전극 구조체(50)는 상부 유리 기판(52) 및 상기 상부 유리 기판(52)의 일면에 코팅된 상부 전극층(54)을 구비한다. 상기 상부 전극층(54)은 ITO, SnO2, FTO, ZnO 및 탄소 나노 튜브 중의 적어도 한가지일 수 있다. 이에 더하여, 상기 상부 전극층(54) 상에는 촉매층(56)이 더 형성될 수 있다. 일 실시예에 따르면, 상기 촉매층(56)은 상기 상부 전극층(54) 상에 대략 5-10 ㎍/cm2의 양으로 도포되는 백금일 수 있다.
한편, 상기 상부 전극 구조체(50)는 상기 촉매층(56) 및 상기 상부 전극층(54)이 상기 반도체 전극층(20)과 대향되도록 부착된다. 이러한 부착 단계는 상기 하부 전극 구조체(10)와 상기 상부 전극 구조체(50) 사이에 상기 고분자막(40)을 형성한 후, 대략 100℃ 내지 140℃의 온도에서 대략 1 내지 3기압의 압력으로 상기 하부 및 상부 유리 기판들(12, 52)을 압착시키는 단계를 포함할 수 있다. 이때, 상기 고분자막(40)으로는, SURLYN이라는 상품명으로 듀폰이 판매하는 물질이 사용될 수도 있다.
이후, 소정의 주입구(도시하지 않음)을 통해, 상기 하부 및 상부 유리 기판들(12, 52) 사이로 전해질 용액을 주입한다(S50). 상기 전해질 용액은 요오드계 산화환원 전해질(redox iodide electrolyte)일 수 있다. 본 발명의 일 실시예에 따르 면, 상기 전해질 용액은 0.7M의 1-비닐-3-메칠옥틸-이미다졸륨 아이오다이드(1-vinyl-3-hexyl-imidazolium iodide)와 0.1M LiI 그리고 40mM의 I2(Iodine)를 3-메톡시프로피오니트릴(3-Methoxypropionitrile)에 용해시킨 I3 -/I-의 전해질 용액일 수 있다.　본 발명의 다른 실시예에 따르면, 상기 전해질 용액은 0.6M butylmethylimidazolium, 0.02M I2, 0.1M Guanidinium thiocyanate, 0.5M 4-tert-butylpyridine를 포함하는 아세토 니트릴(acetonitrile) 용액일 수 있다. 하지만, 예시되지 않은 다양한 전해액들 중의 한가지가 본 발명에 따른 염료감응 태양전지를 위해 사용될 수 있다. 예를 들면, 상기 전해질 용액은 alkylimidazolium iodides 또는 tetra-alkyl ammoniumiodides을 포함할 수 있으며, tert-butylpyridin (TBP), benzimidazole(BI) 및 N-Methylbenzimidazole (NMBI)를 표면 첨가제(surface additives)로 더 포함할 수 있으며, acetonitrile, propionitrile 또는 acetonitrile과 valeronitrile의 혼합액이 용매로서 사용될 수 있다.
도 1은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지를 설명하기 위한 단면도이다.
도 2는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 반도체 전극층을 보다 상세하게 설명하기 위한 단면도이다.
도 3 내지 도 5는 본 발명에 따른 염료감응 태양전지의 반도체 전극층을 보다 상세하게 설명하기 위한 사시도들이다.
도 6은 본 발명의 일 실시예에 따른 염료감응 태양전지의 제조 방법을 설명하기 위한 공정 순서도이다.

Claims (20)

  1. 반도체 입자들을 포함하는 반도체 전극층; 및
    상기 반도체 전극층의 표면에 흡착된 염료층을 구비하되,
    상기 반도체 입자들 각각은 중공형(hollow-shaped)으로 형성되어 외부면 및 내부면을 갖고, 상기 염료층은 상기 반도체 입자들 각각의 외부면 및 내부면에 흡착되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  2. 제 1 항에 있어서,
    상기 반도체 입자들은 공동구(hollow sphere), 중공 반구(hollow hemisphere) 및 관통홀을 갖는 공동구 모양 중의 적어도 한가지인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  3. 제 1 항에 있어서,
    상기 반도체 입자들은 그 외부면 및 내부면을 연결하는 적어도 하나의 관통홀을 갖되, 상기 반도체 입자들 각각은 10nm 내지 60nm의 직경을 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  4. 제 3 항에 있어서,
    상기 관통홀은 상기 염료층을 구성하는 염료 분자들보다 큰 직경을 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  5. 제 1 항에 있어서,
    상기 반도체 입자들 각각은 10nm 내지 60nm의 직경을 갖는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  6. 제 1 항 또는 제 5 항에 있어서,
    상기 반도체 전극층은 티타늄 산화물(TiO2), 주석 산화물 (SnO2), 지르코늄 산화물(ZrO2), 실리콘 산화물(SiO2), 마그네슘 산화물(MgO), 니오븀 산화물(Nb2O5) 및 아연 산화물(ZnO) 중의 적어도 하나로 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  7. 제 1 항 또는 제 5 항에 있어서,
    상기 염료층을 구성하는 염료분자들은 N719, N712, Z907, Z910 및 K19를 포함하는 루테늄 착체들 중의 적어도 한가지인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  8. 제 1 항 또는 제 5 항에 있어서,
    상기 반도체 전극층의 하부에 배치된 하부 전극 구조체;
    상기 반도체 전극층의 상부에 배치된 상부 전극 구조체; 및
    상기 상부 전극 구조체와 상기 반도체 전극층 사이에 개재된 전해질 용액을 더 포함하되,
    상기 하부 전극 구조체는 하부 기판 및 상기 하부 기판 상에 배치되어 상기 반도체 전극층과 접촉하는 하부 투명 전극을 구비하고,
    상기 상부 전극 구조체는 상부 기판, 상기 상부 기판 상에 배치되어 상기 반도체 전극층과 대향하는 상부 투명 전극, 상기 상부 투명 전극과 상기 전해질 용액 사이에 개재된 촉매층을 구비하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지.
  9. 하부 전극 구조체를 형성하는 단계;
    상기 하부 전극 구조체 상에 중공형(hollow-shaped)의 반도체 입자들을 포함하는 반도체 전극층을 형성하는 단계;
    상기 반도체 전극층의 표면에 염료층을 형성하는 단계;
    상기 염료층이 형성된 결과물 상에 상기 반도체 전극층과 대향하는 상부 전극 구조체를 형성하는 단계; 및
    상기 반도체 전극층 및 상기 상부 전극 구조체 사이에 전해질을 주입하는 단계를 포함하되,
    상기 반도체 입자들 각각은 중공형(hollow-shaped)인 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  10. 제 9 항에 있어서,
    상기 반도체 전극층을 형성하는 단계는, 주형을 이용하는 방법, 마이크로 에멀젼을 이용하는 방법, 가수분해법 및 솔-젤 합성법 중의 적어도 한가지를 사용하여 상기 중공형의 반도체 입자들을 형성하는 단계를 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  11. 제 10 항에 있어서,
    상기 반도체 전극층을 형성하는 단계는 상기 염료층을 구성하는 염료 분자들보다 큰 직경을 가지면서 상기 반도체 입자의 내부면과 외부면을 연결하는 적어도 하나의 관통홀을 형성하는 단계를 더 포함하되,
    상기 염료층은 상기 반도체 입자들의 외부면 뿐만이 아니라 상기 관통홀을 통해 그 내부면에도 흡착되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  12. 제 11 항에 있어서,
    상기 관통홀을 형성하는 단계는 열처리, 급속 건조, 초음파 처리 및 물리적 압착 기술들 중의 적어도 한가지를 사용하는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  13. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서,
    상기 반도체 입자들은 공동구(hollow sphere), 중공 반구(hollow hemisphere) 및 관통홀을 갖는 공동구 모양 중의 적어도 한가지로 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  14. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서,
    상기 반도체 입자들은 티타늄 산화물(TiO2), 주석 산화물 (SnO2), 지르코늄 산화물(ZrO2), 실리콘 산화물(SiO2), 마그네슘 산화물(MgO), 니오븀 산화물(Nb2O5) 및 아연 산화물(ZnO) 중의 적어도 하나로 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  15. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서,
    상기 반도체 입자들 각각은 10nm 내지 60nm의 직경을 갖도록 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  16. 제 9 항 또는 제 10 항에 있어서,
    상기 염료층은 N719, N712, Z907, Z910 및 K19를 포함하는 루테늄 착체들 중의 한가지로 형성되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  17. 제 9 항에 있어서,
    상기 반도체 전극층을 형성하는 단계는
    구형의 주형 입자들을 형성하는 단계;
    상기 주형 입자들의 표면에 반도체 물질막을 형성하는 단계; 및
    상기 주형 입자들을 선택적으로 제거하여, 중공형의 반도체 물질막을 남기는 단계를 포함하는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  18. 제 17 항에 있어서,
    상기 주형 입자들은 폴리스티렌으로 이루어지는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  19. 제 17 항에 있어서,
    상기 반도체 물질막을 형성한 후, 급속 열처리(rapid thermal annealing), 급속 건조(rapid drying), 초음파 처리(supersonic treatment) 및 물리적 압착(physical pressing) 기술들 중의 적어도 한가지를 사용하여 상기 반도체 물질막에 상기 염료층을 구성하는 염료 분자들보다 큰 직경을 가지면서 상기 반도체 입자의 내부면과 외부면을 연결하는 적어도 하나의 관통홀을 형성하는 단계를 더 포함하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
  20. 제 19 항에 있어서,
    상기 급속 열처리 기술을 사용하여 상기 관통홀을 형성하는 단계는 450℃ 내지 700℃의 온도에서 실시되는 것을 특징으로 하는 염료감응 태양전지의 제조 방법.
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