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JPH115020A - 排ガス浄化システム - Google Patents

排ガス浄化システム

Info

Publication number
JPH115020A
JPH115020A JP9158944A JP15894497A JPH115020A JP H115020 A JPH115020 A JP H115020A JP 9158944 A JP9158944 A JP 9158944A JP 15894497 A JP15894497 A JP 15894497A JP H115020 A JPH115020 A JP H115020A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
exhaust gas
adsorbent
catalyst
zeolite
purification system
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP9158944A
Other languages
English (en)
Inventor
Naomi Noda
直美 野田
Yukinari Shibagaki
行成 柴垣
Akira Takahashi
章 高橋
Hiroshige Mizuno
宏重 水野
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
NGK Insulators Ltd
Original Assignee
NGK Insulators Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by NGK Insulators Ltd filed Critical NGK Insulators Ltd
Priority to JP9158944A priority Critical patent/JPH115020A/ja
Priority to US09/093,789 priority patent/US6350416B2/en
Priority to EP98304680A priority patent/EP0886041B1/en
Priority to DE69821284T priority patent/DE69821284T2/de
Priority to CA002240691A priority patent/CA2240691C/en
Publication of JPH115020A publication Critical patent/JPH115020A/ja
Pending legal-status Critical Current

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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01—PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01D—SEPARATION
    • B01D53/00—Separation of gases or vapours; Recovering vapours of volatile solvents from gases; Chemical or biological purification of waste gases, e.g. engine exhaust gases, smoke, fumes, flue gases, aerosols
    • B01D53/34—Chemical or biological purification of waste gases
    • B01D53/92—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases
    • B01D53/94—Chemical or biological purification of waste gases of engine exhaust gases by catalytic processes
    • B01D53/9445—Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC]
    • B01D53/945—Simultaneously removing carbon monoxide, hydrocarbons or nitrogen oxides making use of three-way catalysts [TWC] or four-way-catalysts [FWC] characterised by a specific catalyst
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F01—MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; ENGINE PLANTS IN GENERAL; STEAM ENGINES
    • F01N—GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR MACHINES OR ENGINES IN GENERAL; GAS-FLOW SILENCERS OR EXHAUST APPARATUS FOR INTERNAL-COMBUSTION ENGINES
    • F01N13/00—Exhaust or silencing apparatus characterised by constructional features
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    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
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    • B01D—SEPARATION
    • B01D2255/00—Catalysts
    • B01D2255/90—Physical characteristics of catalysts
    • B01D2255/912—HC-storage component incorporated in the catalyst
    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 炭化水素を吸着するための吸着体を用いた排
ガス浄化システムにおいて、ＨＣ脱離開始温度が高い吸
着体を使用するとともに、その吸着体の温度負荷を低減
させて熱劣化を抑制する。 【解決手段】 内燃機関の排気管内に、元素の電気陰性
度が１．４０以上のイオンが少なくとも一種含まれたゼ
オライトと、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも一
種の貴金属が耐熱性無機酸化物に担持された触媒材とを
モノリス担体に被覆担持してなる吸着体１０を配置し、
吸着体１０の排ガス流れ方向上流側に、排ガス中の有害
成分浄化能を有する触媒成分及び／又は炭化水素吸着能
を有する吸着成分をモノリス担体に被覆担持してなる担
持担体２を少なくとも一つ配置し、担持担体２の合計体
積が０．６ｌ以上である排ガス浄化システム。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】 本発明は、排ガス中の有害
物質、特にコールドスタート時に多量に発生する炭化水
素を効果的に浄化できる排ガス浄化システムに関する。
【０００２】
【従来の技術】 従来、自動車排ガス中の窒素酸化物
（ＮＯx）、一酸化炭素（ＣＯ）、炭化水素（ＨＣ）等
の有害物質を浄化するための排ガス浄化システムについ
て、活発に研究開発が行われているが、特に近年におい
ては、排ガス規制の強化とともにエンジン始動時（コー
ルドスタート時）におけるＨＣの浄化が重要な技術課題
となっている。
【０００３】 すなわち、コールドスタート時のように
排ガスの温度が低いときは、触媒がその着火温度に到達
しないので浄化能が低く、その上、この時期は連続運転
しているときに比べ、エンジンから多量のＨＣが放出さ
れているため、自動車排ガスによる有害物質の全排出量
のうち、コールドスタート時のＨＣの排出量が大きな割
合を占めているのである。
【０００４】 そして、上記技術課題を達成する手段の
１つとして、排気管内にゼオライト等のＨＣ吸着能を有
する成分を含ませた吸着体を配置した排ガス浄化システ
ムが提案されている。吸着体は、コールドスタート時に
エンジンから多量に放出された未燃焼ＨＣを、触媒が昇
温されて着火するまでの間、一時的に吸着しておくこと
を目的として使用される。
【０００５】 ところで、吸着体に吸着されたＨＣは、
排ガス熱などによる吸着体の昇温に伴って吸着体から脱
離を開始するが、このＨＣの脱離開始温度は、触媒が着
火する温度よりも低いため、実際には、触媒が着火する
前にＨＣの脱離が始まる。このため、吸着体がＨＣの脱
離開始温度に到達してから、触媒が着火温度に到達する
までの間に吸着体から脱離したＨＣは、その大部分が未
浄化のまま排出されることになる。したがって、吸着体
を用いた排ガス浄化システムにおいて、上記のような未
浄化ＨＣの放出量を減少させるためには、吸着体のＨＣ
脱離開始温度到達から触媒の着火温度到達までの時間差
をできる限り小さくすることが重要となる。
【０００６】 上記時間差を小さくするための手段の１
つとして、吸着体のＨＣ脱離開始温度を高めることが挙
げられる。このような技術として、例えば、特開平８−
１０６１３号公報には、ゼオライトに元素の電気陰性度
が１．４０以上のイオンを少なくとも一種含ませること
により、ＨＣ脱離開始温度を高めた吸着材が開示されて
いる。また、特開平８−１０５６６号公報には、Ｐｔ、
Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも一種の貴金属とゼオラ
イトとを有する触媒−吸着体において、上記ゼオライト
中に元素の電気陰性度が１．４０以上のイオンを少なく
とも一種含ませることにより、ＨＣ脱離開始温度を高め
ることができることが開示されている。
【０００７】 また、上記時間差を小さくするための別
の手段として、吸着体の昇温を遅延させることが挙げら
れる。例えば、特開平５−５９９４２号公報には、ＨＣ
吸着材の上流側に三元触媒を設けたコールドＨＣ吸着除
去装置が開示されている。この装置は、ＨＣ吸着材の上
流側に設けた三元触媒によって排ガスの熱を奪い、吸着
材の入ガス温度を比較的長い時間にわたって低く保つこ
とにより、ＨＣ吸着材の昇温を緩慢にしようとするもの
である。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】 しかしながら、上記
特開平８−１０６１３号公報記載の吸着材や、特開平８
−１０５６６号公報記載の触媒−吸着体は、通常のゼオ
ライトを使用した吸着体に比べてＨＣ脱離開始温度は高
いものの、耐熱性が不十分で熱劣化しやすいという問題
があった。また、特開平５−５９９４２号公報記載の技
術については、ＨＣ吸着材の上流側に配置する三元触媒
の体積あるいは熱容量については全く考慮されていない
ため、ＨＣ吸着材の昇温を遅延させる効果を十分に発揮
できない場合がある。
【０００９】 本発明は、このような事情に鑑みてなさ
れたものであり、その目的とするところは、吸着体を用
いた排ガス浄化システムにおいて、ＨＣ脱離開始温度が
高い吸着体を使用するとともに、その吸着体の温度負荷
を低減させて熱劣化を抑制した排ガス浄化システムを提
供することにある。
【００１０】
【課題を解決するための手段】 本発明によれば、内燃
機関の排気管内に、元素の電気陰性度が１．４０以上の
イオンが少なくとも一種含まれたゼオライトと、Ｐｔ、
Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも一種の貴金属が耐熱性
無機酸化物に担持された触媒材とをモノリス担体に被覆
担持してなる吸着体を配置し、当該吸着体の排ガス流れ
方向上流側に、排ガス中の有害成分浄化能を有する触媒
成分及び／又は炭化水素吸着能を有する吸着成分をモノ
リス担体に被覆担持してなる担持担体を少なくとも一つ
配置し、当該担持担体の合計体積が０．６ｌ以上である
ことを特徴とする排ガス浄化システム（第１の排ガス浄
化システム）が提供される。
【００１１】 また、本発明によれば、内燃機関の排気
管内に、元素の電気陰性度が１．４０以上のイオンが少
なくとも一種と、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくと
も一種の貴金属とが含まれたゼオライトをモノリス担体
に被覆担持してなる吸着体を配置し、当該吸着体の排ガ
ス流れ方向上流側に、排ガス中の有害成分浄化能を有す
る触媒成分及び／又は炭化水素吸着能を有する吸着成分
をモノリス担体に被覆担持してなる担持担体を少なくと
も一つ配置し、当該担持担体の合計体積が０．６ｌ以上
であることを特徴とする排ガス浄化システム（第２の排
ガス浄化システム）が提供される。
【００１２】 更に、本発明によれば、内燃機関の排気
管内に、元素の電気陰性度が１．４０以上のイオンが少
なくとも一種含まれたゼオライトをモノリス担体に被覆
担持してなる吸着体を配置し、当該吸着体の排ガス流れ
方向下流側に、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも
一種の貴金属が耐熱性無機酸化物に担持された触媒材を
モノリス担体に被覆担持してなる触媒体を配置し、上記
吸着体の排ガス流れ方向上流側に、排ガス中の有害成分
浄化能を有する触媒成分及び／又は炭化水素吸着能を有
する吸着成分をモノリス担体に被覆担持してなる担持担
体を少なくとも一つ配置し、当該担持担体の合計体積が
０．６ｌ以上であることを特徴とする排ガス浄化システ
ム（第３の排ガス浄化システム）が提供される。
【００１３】
【発明の実施の形態】 まず、本発明の第１の排ガス浄
化システムについて説明する。第１の排ガス浄化システ
ムは、内燃機関の排気管内に、排ガス中のＨＣを吸着す
るための吸着体を配置し、その排ガス流れ方向上流側に
所定の体積を持った担持担体を配置したものである。こ
のシステムにおいて、担持担体は、その下流側に配置さ
れた吸着体の温度負荷を低減することを主な目的として
いる。すなわち、この担持担体で排ガスの熱を吸収する
ことにより、下流側の吸着体の温度が高まり過ぎるのを
防いで、吸着体の熱劣化を抑制しようとするものであ
る。
【００１４】 この排ガス浄化システムに用いられる吸
着体は、元素の電気陰性度が１．４０以上のイオンが少
なくとも一種含まれたゼオライト（以下、「イオン含有
ゼオライト」という）と、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈのうちの
少なくとも一種の貴金属が耐熱性無機酸化物に担持され
た触媒材とをモノリス担体に被覆担持することにより構
成される。
【００１５】 元素の電気陰性度が大きいイオンは電子
を引きつけやすいため、これをゼオライト中に含ませる
ことにより、ゼオライトとＨＣ分子との相互作用が大き
くなり、この結果、ＨＣの吸着力が向上して、ＨＣ吸着
量が増大するとともにＨＣの脱離開始温度も高くなる。
【００１６】 元素の電気陰性度が１．４０以上のイオ
ンとしては、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｍｎ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎ
ｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｐｄ、Ａｇ、Ｐｔ、Ａｕ等のイオンが
挙げられる。上記イオンとして、周期表のＩＢ族元素
（Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ）のイオンを少なくとも一種ゼオラ
イト中に含ませると、水分の存在下でもＨＣに対する高
い吸着性を発揮し、更にこれらのイオンは１５０℃以上
の温度にて触媒作用も発現する。これらＩＢ族元素のイ
オンのうちでもＣｕ、Ａｇのイオンが好ましく、より高
温までより多くのＨＣを吸着するという意味ではＡｇイ
オンが特に好ましい。更に、ＡｇイオンはＯ2が存在し
ない条件下でも、Ｏ2が存在する場合と同様の吸着量を
示すため、自動車排ガス中のような燃料リッチの雰囲気
にさらされやすい条件下でも優れた吸着能力を示す。
【００１７】 また、ゼオライト中にＡｇイオンとＣｕ
イオンを同時に存在させると、Ａｇイオンによる吸着性
能向上効果とＣｕイオンによる吸着・触媒性能向上効果
をともに生かすことができ、低温から高温までの広い温
度範囲において優れた浄化性能を示す。更に、２種のイ
オンが存在することによって各々のイオンが凝集するの
を防ぎ、耐熱性の向上にもつながる。
【００１８】 ゼオライトのイオン含有率はゼオライト
中のＡｌ原子に対して２０％以上であることが好まし
く、４０％以上であるとより好ましい。ゼオライトのイ
オン含有率が小さいとＨＣの脱離開始温度向上に対して
効果が薄くなる。
【００１９】 上記のようなイオンを含有させるゼオラ
イトとしては、耐熱性の観点から、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3
比がモル比で４０以上、好ましくは７０以上、より好ま
しくは１００以上である高シリカゼオライトが好適に使
用できる。上記イオンをイオン交換法によってゼオライ
トに担持させる場合には、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3比が小さ
い方がよいが、耐熱性を優先して高シリカゼオライトを
用いることが、ゼオライトの熱劣化を防止するために好
ましい。
【００２０】 具体的なゼオライトの種類としては、Ｚ
ＳＭ−５、ＵＳＹ、β−ゼオライト、メタロシリケー
ト、フェリライト、モルデナイト、エリオナイト等が挙
げられる。これらのゼオライトは、各種を単独で使用し
てもよいし、複数種組み合わせて使用してもよい。
【００２１】 例えば、細孔径が約０．５５ｎｍと比較
的小さな細孔をもつＺＳＭ−５は、トルエン分子径以下
の小分子のＨＣの吸着に有利であり、細孔径が約０．７
４ｎｍと比較的大きな細孔をもつＵＳＹは、ｍ−キシレ
ン以上の大分子のＨＣの吸着に有利である。また、β−
ゼオライトは細孔径が約０．５５ｎｍと約０．７０ｎｍ
のバイモーダルな細孔を有しているので、小分子及び大
分子とも比較的良好に吸着できるという点で好ましい種
である。
【００２２】 このような細孔径の異なる複数種のゼオ
ライトを任意に組み合わせて用いることにより分子径の
異なる種々のＨＣを効率よく吸着させることができる。
ゼオライトを複数種組み合わせる場合には、モノリス担
体上に、それらを混合して被覆担持しても、層状に重ね
て被覆担持しても、あるいはモノリス担体の上流側と下
流側とに分けて被覆担持してもよい。また、各ゼオライ
トを、それぞれ別個のモノリス担体に被覆担持し、それ
らを組み合わせて用いるようにしてもよい。
【００２３】 イオン含有ゼオライトとともにモノリス
担体に被覆担持される触媒材は、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈの
うちの少なくとも一種の貴金属が耐熱性無機酸化物に担
持されたものである。上記貴金属のうちでも、特に、低
温着火特性に優れたＰｄが担持されていることが好まし
く、触媒材の少なくとも一部として、Ｐｄが耐熱性無機
酸化物に対し１〜３０重量％、より好ましくは２〜１０
重量％担持されたものを用いるのが望ましい。
【００２４】 貴金属を担持させる耐熱性無機酸化物と
しては、活性アルミナ、ジルコニア、シリカ、チタニア
等が好適に使用できるが、これらのうち活性アルミナ及
び／又はジルコニアを用いることが、貴金属との相互作
用の点で好ましい。活性アルミナとしては、比表面積１
００ｍ2／ｇ以上のものを用いると、貴金属が高分散に
担持され好適な触媒性能が発現する。ジルコニアに関し
ては、Ｒｈと組み合わせることにより、特に酸化雰囲気
における耐熱性が向上する。
【００２５】 耐熱性無機酸化物には、通常、希土類酸
化物、希土類酸化物の複合酸化物又は希土類酸化物とジ
ルコニアの複合酸化物が添加される。耐熱性無機酸化物
に添加する希土類酸化物としては、ＣｅＯ2、Ｌａ2Ｏ3
及びこれらの複合酸化物等が好適に使用でき、これによ
り触媒の酸素貯蔵能（ＯＳＣ）が向上し、三元性能のウ
インドウが広がる。
【００２６】 希土類酸化物の添加方法の一例として、
例えば、活性アルミナにＣｅＯ2を添加する場合、活性
アルミナにＣｅＯ2粉末を添加してもよいが、活性アル
ミナにセリウム化合物を含浸し、予め仮焼することによ
り、活性アルミナ−セリア複合酸化物を形成させ、これ
に必要に応じてＣｅＯ2粉末を添加する方法を用いる
と、活性アルミナ自体の耐熱性とセリアのＯＳＣが改善
され、特に好ましい。なお、耐熱性無機酸化物にＲｈを
担持させる場合には、ＣｅＯ2の添加は避けた方が好ま
しい。これは、ＲｈとＣｅＯ2の組み合わせが、Ｒｈの
特性を損なうためである。
【００２７】 イオン含有ゼオライト及び触媒材を被覆
担持するためのモノリス担体は、一般にハニカム構造体
といわれ、実質的に均一な隔壁で囲まれた貫通孔（セ
ル）を有する構造体である。モノリス担体の材料として
は、コーディエライト、ムライト等のセラミック質のも
の、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ合金等の耐熱性ステンレス鋼より
なるフォイル型のメタル質のもの、粉末冶金を利用して
ハニカム構造体に成形したメタル質のものが好適に用い
られる。
【００２８】 イオン含有ゼオライト及び触媒材のモノ
リス担体への被覆担持の形態としては、両者が混合状態
で被覆担持されていると互いの接触性の点で好ましい
が、耐久性の点からは両者が層状に重ねた状態で被覆担
持されていることが好ましい。層状に被覆担持する場合
は、触媒材からなる層を表層とすると、イオン含有ゼオ
ライトから脱離したＨＣを、表層の触媒材で効率よく浄
化できるので好ましい。特に、第１の浄化システムにお
いて、イオン含有ゼオライトと触媒材とを層状に重ねた
状態で被覆担持した吸着体の下流側に、更に別個の触媒
体を併載しない場合には、吸着体のイオン含有ゼオライ
トから脱離したＨＣの浄化を、同吸着体の触媒材のみで
担うことになるので、触媒材からなる層を表層とするこ
とが必須である。
【００２９】 吸着体の上流側に配置される担持担体
は、排ガス中の有害成分浄化能を有する触媒成分及び／
又は炭化水素吸着能を有する吸着成分をモノリス担体に
被覆担持することにより構成される。この担持担体の個
数に制限はないが、その合計体積が０．６ｌ以上、好ま
しくは１．０ｌ以上であることを要する。なお、本発明
において担持担体の体積とは、モノリス担体の輪郭によ
って区画されたものの体積をいい、モノリス担体に形成
された貫通孔（セル）を含んだ全体積を指す。上記吸着
体に使用されるイオン含有ゼオライトは、ＨＣ脱離開始
温度が高いものの、耐熱性に欠けるという問題があるの
で、このような合計体積を持った担持担体を吸着体の上
流側に配置して、吸着体の温度負荷を低減する。担持担
体の合計体積が０．６ｌ未満では、吸着体の温度負荷を
低減する効果が不十分で、吸着体の熱劣化を有効に抑制
できない。
【００３０】 担持担体は、モノリス担体に、触媒成分
のみを被覆担持したもの（触媒体）、吸着成分のみを被
覆担持したもの（吸着体）、触媒成分と吸着成分の両方
を被覆担持したもの（吸着・触媒体）の何れであっても
よく、これらを任意に組み合わせて上記のような０．６
ｌ以上の合計体積となるようにしてもよい。担持担体
は、上記のような吸着体の温度負荷を低減するだけでな
く、それ自体が触媒作用及び／又は吸着作用を発揮す
る。
【００３１】 担持担体として触媒体あるいは吸着・触
媒体を用いる場合、それらは排ガス温度が高いシステム
の上流側に配置されるので、早期に着火しやすく、着火
後は排ガス中の有害成分を効果的に浄化できる。また、
担持担体として吸着体あるいは吸着・触媒体を用いる場
合には、その下流側に配置された上記の吸着体と併せ
て、システム全体としてのＨＣ吸着容量を大きくするこ
とができる。このような担持担体自体の作用を十分に発
現させるという観点からは、担持担体の合計体積を１．
５ｌ以上とすることが好ましい。更に、その作用を長期
にわたって維持するという観点からは、担持担体の合計
体積を２．０ｌ以上にすることが好ましい。
【００３２】 この担持担体自体の触媒作用及び／又は
吸着作用と、当該担持担体により温度負荷を低減された
上記吸着体の作用とにより、第１の浄化システムは排ガ
ス中の有害物質、特にコールドスタート時に多量に放出
されるＨＣに対し、優れた浄化能を長期にわたって発揮
する。
【００３３】 担持担体として吸着体又は吸着・触媒体
を用いる場合、モノリス担体に被覆担持する吸着成分と
しては、上述の吸着体と同様に各種のゼオライトを単独
で、あるいは複数種組み合わせて使用できる。このゼオ
ライトは、担持担体の下流側に配置される上述の吸着体
に用いたのと同種のゼオライトでもよいし異種のゼオラ
イトでもよい。更に、このゼオライトは、貴金属を耐熱
性無機酸化物に担持した触媒材と共存させてもよく、ま
た、ゼオライト中に直接貴金属を含ませてもよい。ただ
し、この担持担体としてシステムの上流側に配置される
吸着体又は吸着・触媒体は、耐熱性が要求されるため、
上述の吸着体のような耐熱性の低いイオン含有ゼオライ
トを吸着成分に使用するのは避けた方が好ましい。同様
に耐熱性確保の観点から、ゼオライトはＳｉＯ2／Ａｌ2
Ｏ3比が高いものを用いるのが好ましい。
【００３４】 一方、担持担体として触媒体又は吸着・
触媒体を用いる場合、モノリス担体に被覆担持する触媒
成分としては、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ等の各種貴金属が挙げ
られ、特にＰｄを含むことが好ましい。また、コールド
スタート時のＨＣとともに、ＮＯxを低減させる観点か
ら、システムの上流側に配置される触媒体又は吸着・触
媒体の少なくとも１つは、触媒成分としてＲｈを含むこ
とが好ましい。これらの貴金属は、上述の吸着体に使用
する触媒材と同様に、耐熱性無機酸化物に担持した状態
で用いてもよい。また、この場合、触媒材には、触媒の
酸素貯蔵能（ＯＳＣ）を向上させる目的で、希土類酸化
物、希土類酸化物の複合酸化物又は希土類酸化物とジル
コニアの複合酸化物を添加してもよい。担持担体として
システムの上流側に配置される触媒体又は吸着・触媒体
は、高浄化効率が得られるように、排ガス温度が高いエ
ンジン近傍、例えばエンジンエキゾーストポートから１
０００ｍｍ以内に配置するのが好ましい。
【００３５】 また、担持担体として吸着・触媒体を用
いる場合には、上述の吸着体におけるイオン含有ゼオラ
イトと触媒材の被覆担持の場合と同様に、モノリス担体
に、吸着成分と触媒成分とを、混合状態で被覆担持して
も層状に重ねて被覆担持してもよい。
【００３６】 次に、本発明の第２の排ガス浄化システ
ムについて説明する。第２の排ガス浄化システムも、上
記第１の排ガス浄化システムと同様に、内燃機関の排気
管内に、イオン含有ゼオライトを用いた吸着体を配置
し、その排ガス流れ方向上流側に所定の体積を持った担
持担体を配置したものであるが、吸着体の構成が若干異
なる。
【００３７】 すなわち、第２の浄化システムの吸着体
は、第１の浄化システムの吸着体のように、耐熱性無機
酸化物を用いず、ゼオライト中に貴金属を直接含ませた
もである。元素の電気陰性度が１．４０以上のイオンと
ともにゼオライト中に含ませる貴金属は、Ｐｔ、Ｐｄ及
びＲｈのうちの少なくとも一種であり、特に低温着火特
性に優れたＰｄを含ませることが好ましい。
【００３８】 第２の浄化システムの吸着体に用いるゼ
オライトの種類等については、上記第１の浄化システム
の吸着体と同様である。また、第２の浄化システムにお
いても、担持担体は、その下流側に配置された吸着体の
温度負荷を低減することを主な目的としており、その構
成等は上記第１の浄化システムにおけると同様である。
【００３９】 次に、本発明の第３の排ガス浄化システ
ムについて説明する。第３の排ガス浄化システムも、上
記第１の排ガス浄化システムと同様に、内燃機関の排気
管内に、イオン含有ゼオライトを用いた吸着体を配置
し、その排ガス流れ方向上流側に所定の体積を持った担
持担体を配置したものである。
【００４０】 ただし、第３の浄化システムの吸着体
は、上記第１及び第２の浄化システムの吸着体のよう
に、必須的に貴金属を含むものではない。すなわち、第
３の浄化システムにおいて、イオン含有ゼオライトを用
いた吸着体は、基本的にＨＣの吸着のみを担い、この吸
着体から脱離したＨＣは、その下流側に配置した触媒体
が担当する。
【００４１】 イオン含有ゼオライトを用いた吸着体の
下流側に配置した触媒体は、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈのうち
の少なくとも一種の貴金属が耐熱性無機酸化物に担持さ
れた触媒材をモノリス担体に被覆担持してなるものであ
る。この触媒体に用いる触媒材の詳細は、上記第１の浄
化システムの吸着体に用いた触媒材と同様である。な
お、吸着体とその下流側に配置する触媒体とは、通常、
それぞれ別個のモノリス担体を用いて作製するが、イオ
ン含有ゼオライトと触媒材とを、同一のモノリス担体の
上流側と下流側とに分離して被覆担持することにより、
吸着体と触媒体とを一体的に構成してもよい。
【００４２】 第３の浄化システムの吸着体に用いるゼ
オライトの種類等については、上記第１の浄化システム
の吸着体と同様である。また、第３の浄化システムにお
いても、担持担体は、その下流側に配置された吸着体の
温度負荷を低減することを主な目的としており、その構
成等は上記第１の浄化システムにおけると同様である。
【００４３】 第１〜第３の浄化システムを構成する吸
着体や担持担体等の作製において、貴金属を耐熱性無機
酸化物やゼオライトに含ませる場合には、予め貴金属を
それら耐熱性無機酸化物やゼオライトに含ませた後、モ
ノリス担体に被覆担持するのが耐熱性の点で好ましい
が、システムの下流側に配置される耐熱性があまり要求
されない吸着体等については、まずモノリス担体に耐熱
性無機酸化物やゼオライトを被覆担持した後、それを貴
金属溶液に含浸することにより貴金属を含ませるという
簡便な方法をとってもよい。
【００４４】 また、ゼオライトに、貴金属や元素の電
気陰性度が１．４０以上のイオンを複数種含ませる場合
には、それらを全て別々にゼオライト（同種のゼオライ
トでも異種のゼオライトでもよい）に含ませてから、同
一のモノリス担体上に被覆担持してもよいし、それら複
数種の貴金属等を同じゼオライトに同時に、あるいは順
番に含ませて、モノリス担体上に被覆担持してもよい。
【００４５】 ゼオライト中の上記イオンの含有形態と
しては、イオン交換法による担持や含浸法による担持な
どが挙げられるが、熱的安定性の観点からはイオン交換
法が好ましい。上記のように元素の電気陰性度が１．４
０以上のイオンを複数種含ませる場合には、それらのイ
オンを全て同じ方法で含有させてもよいし、異なる複数
の方法を併用して含有させてもよい。
【００４６】 なお、イオン交換によりゼオライト中に
イオンを含有させる場合、そのイオン交換率は、イオン
交換時に用いる金属塩溶液の濃度を高くしたり、イオン
交換の時間を長くすることによって、大きくすることが
できる。また、一定濃度の金属塩溶液で一定時間イオン
交換し、ろ過後、再び新しい金属塩水溶液を用いて同様
にイオン交換するという作業を繰り返し行う場合には、
新液でのイオン交換回数を多くすることで、イオン交換
率を大きくすることが可能である。
【００４７】 本発明の第１〜第３の浄化システムにお
いて、イオン含有ゼオライトを用いた吸着体が貴金属を
含んでいたり、その吸着体の下流側に触媒体が併載され
ていたとしても、それらのみではシステム全体として触
媒量が不足する可能性があるので、上流側に配置される
担持担体は、そのうちの少なくとも１つが触媒体又は吸
着・触媒体であること、特に触媒体であることが好まし
い。担持担体が全て触媒体であることも好適な態様の１
つである。
【００４８】 また、システム全体が暖機された定常運
転時の浄化特性を向上させるため、第１及び第２の浄化
システムにおけるイオン含有ゼオライトを用いた吸着体
の下流側、並びに第３の浄化システムおけるイオン含有
ゼオライトを用いた吸着体の下流側に配置した触媒体の
更に下流側に、別個の触媒体を配置してもよい。
【００４９】 第１〜第３の排ガス浄化システムにおい
て、イオン含有ゼオライトを用いた吸着体の下流側、あ
るいは担持担体として用いる吸着体又は吸着・触媒体の
下流側に、触媒体が存在する場合には、それら吸着体等
の一部分の長さや開口率を調整して圧力損失の低い部分
を設けたり、モノリス担体の貫通孔（セル）の径よりも
大きな径を有する吹き抜け孔を設けたりして、排ガスの
一部を吹き抜けさせることにより、それら吸着体等の下
流側に存在する触媒体の暖機を促進すると、脱離したＨ
Ｃの浄化効率が向上し好ましい。
【００５０】 上記吹き抜け孔の径は担体強度の点から
５０ｍｍφ以下が好ましく、また、排ガスの過剰な吹き
抜けによるＨＣ吸着量の低下を抑制するために、４０ｍ
ｍφ以下とすることが更に好ましい。逆に径が小さ過ぎ
ると下流側に配置した触媒体を暖機する効果が不足する
ので、１０ｍｍφ以上が好ましい。
【００５１】 また、本発明の第１〜第３の浄化システ
ムでは、排気管内に、触媒の早期着火を達成する目的
で、少なくとも１つの電気通電加熱式ヒーター（Electr
ical Heater；以下、「ＥＨ」という）を配置すること
も好ましい。ＥＨは、フェライト等の耐熱性金属質から
なるハニカム構造体に通電のための電極を設けて構成し
たものであることが、圧力損失、耐熱性の点で好まし
く、更にこのＥＨ上に貴金属を含有する耐熱性無機酸化
物からなる触媒層を被覆して電気通電加熱式の触媒体
（以下、「ＥＨＣ」ともいう）として用いると、触媒の
反応熱の助けをかりてヒーターの加熱に要する電力を低
減できるためより好ましい。
【００５２】 このＥＨＣをシステムの最上流側に配置
してシステム全体の暖機を加速したり、イオン含有ゼオ
ライトを用いた吸着体の下流側に配して、脱離ＨＣの浄
化をより完全なものとするのも好ましい形態の１つであ
る。
【００５３】 本発明の排ガス浄化システムを用いて、
コールドスタート時の排ガス浄化を行う場合には、コー
ルドスタート時のある一定期間、排ガス中に酸化性ガス
（例えば二次空気）を導入したり、燃焼用空気量と燃料
量とを排ガス中の酸素量が増加する方向へ調節したりす
ると、触媒の燃焼反応が促進されて、より早期に着火さ
せることができる。また、一旦吸着体に吸着されたＨＣ
が排ガス熱による吸着体の温度上昇に伴って脱離し始め
ると、排ガス中のＨＣ濃度が上昇して、ＨＣを浄化（燃
焼）するための酸素が不足するので、上記のように酸化
性ガスを導入したり、燃焼用空気量と燃料量とを調節し
たりして酸素を補給することが好ましい。
【００５４】 本発明の排ガス浄化システムは、内燃機
関１台に対し１システム搭載することで好適に作用する
が、これに限らず、例えば２バンクのエンジンの場合に
は、両バンクに１システムずつ計２システム搭載するの
も好ましい。
【００５５】 なお、イオン含有ゼオライトを用いた吸
着体の温度負荷を低減する方法としては、本発明のよう
に、その吸着体の上流側に、所定の体積を持った担持担
体を配置する他に、その吸着体を内燃機関からなるべ
く離れた位置に搭載する、内燃機関とその吸着体との
間に冷却（水冷・空冷）手段を設ける等が挙げられ、こ
れらの方法に依ることも可能であるが、本発明のように
吸着体の上流側に、触媒成分及び／又は吸着成分を被覆
担持した担持担体を配置すると、吸着体の温度負荷を低
減できるだけでなく、その担持担体自体の効果（吸着や
浄化）も付加的に活用できるので最も好ましい。なお、
本発明においてより一層の温度負荷低減効果を得るため
に、上記及び／又はを組み合わせてもよい。
【００５６】
【実施例】 以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細
に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるも
のではない。
【００５７】［触媒体の調製］：比表面積２００ｍ2／
ｇの市販のγ−Ａｌ2Ｏ3に、Ｐｄ(ＮＯ3)2水溶液とＲｈ
(ＮＯ3)3水溶液とを用いて、Ｐｄ、Ｒｈの各貴金属を含
浸し、乾燥後５００℃で焼成してＰｄ担持Ａｌ2Ｏ3粉と
Ｒｈ担持Ａｌ2Ｏ3粉とを得た。次いで、この２種類の貴
金属担持Ａｌ2Ｏ3粉に別個に水と酢酸とを適量加え、更
にＰｄ担持Ａｌ2Ｏ3粉には３０重量％のＣｅＯ2粉を添
加し、湿式解砕にて２種類の担持用スラリーを調製し
た。
【００５８】 こうして得られた２種類の担持用スラリ
ーのうち、Ｐｄ−Ａｌ2Ｏ3・ＣｅＯ2スラリーを、日本
ガイシ(株)製のコーディエライトモノリス担体（隔壁
厚：６ｍｉｌ、セル密度：４００セル／平方インチ(ｃ
ｐｉ2)、直径：３．６６インチ、体積：０．５ｌ）に、
Ｐｄ担持量１００ｇ／ｆｔ3となるよう被覆担持し、５
００℃で焼成して、触媒体Ａ1を得た。
【００５９】 また、Ｐｄ−Ａｌ2Ｏ3・ＣｅＯ2スラリ
ーを、日本ガイシ(株)製のコーディエライトモノリス担
体（隔壁厚：６ｍｉｌ、セル密度：４００セル／平方イ
ンチ(ｃｐｉ2)、直径：４．６６インチ、体積：１．０
ｌ）に、Ｐｄ担持量１００ｇ／ｆｔ3となるよう被覆担
持して５００℃で焼成した後、これに更にＲｈ−Ａｌ2
Ｏ3スラリーを、Ｒｈ担持量１０ｇ／ｆｔ3となるよう被
覆担持し、５００℃で焼成して、触媒体Ａ2を得た。
【００６０】［吸着体の調製］：市販のゼオライト粉末
（Ｈ型ＺＳＭ−５、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3＝１２０）に、
水と酢酸とを適量加え、更に酸化物換算で５重量％のＡ
ｌ2Ｏ3ゾルを添加し、湿式解砕にて担持用スラリーを調
製した。こうして得られたスラリーを、日本ガイシ(株)
製のコーディエライトモノリス担体（隔壁厚：６ｍｉ
ｌ、セル密度：４００ｃｐｉ2、直径：４．６６イン
チ、体積：１．０ｌ）に被覆担持し、５００℃で焼成し
て、吸着体Ｂ1を得た。
【００６１】［吸着・触媒体の調製］：市販のゼオライ
ト粉末（Ｈ型ＺＳＭ−５、ＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3＝１２
０）に、水と酢酸とを適量加え、更に酸化物換算で５重
量％のＡｌ2Ｏ3ゾルを添加し、湿式解砕にて担持用スラ
リーを調製した。こうして得られたスラリーを、日本ガ
イシ(株)製のコーディエライトモノリス担体（隔壁厚：
６ｍｉｌ、セル密度：４００ｃｐｉ2、直径：４．６６
インチ、体積：１．０ｌ）に被覆担持し、５００℃で焼
成した。次いで、これに上記触媒体の調製で使用したも
のと同じＰｄ−Ａｌ2Ｏ3・ＣｅＯ2スラリーを被覆担持
して５００℃で焼成し、吸着・触媒体Ｃ1を得た。
【００６２】 また、担持用スラリーを被覆担持する前
に、モノリス担体の断面中心部の直径２５ｍｍの部分を
貫通孔（セル）の軸方向にくり抜いて吹き抜け孔を設け
た（くり抜き後の体積０．９５ｌ）以外は、上記吸着・
触媒体Ｃ1と同様にして吸着・触媒体Ｃ2を得た。
【００６３】［イオン含有ゼオライトを用いた吸着体の
調製］：イオン交換法により次のような手順にて、表１
に示す３種類のイオン含有ゼオライト粉末を得た。
【００６４】 まず、ゼオライト粉末、金属塩及び脱イ
オン水をそれぞれ所定量秤量して、溶液濃度が０．０５
〜０．２ｍｏｌ／ｌとなるよう調合し、８０〜９０℃の
温度に保持して、攪拌しながら２時間（１回当たり）の
イオン交換処理を行った。ろ過後、再び新液を用いて同
様にイオン交換するという作業を３〜５回繰り返した。
次いで、脱イオン水を用い５０℃で１５分間（１回当た
り）洗浄後、ろ過するという作業を５〜１０回繰り返し
た後、空気中１００℃で１０時間乾燥した。更に、大気
中５５０℃で１時間仮焼し、所望のイオンでイオン交換
されたゼオライト粉末を得た。
【００６５】
【表１】
【００６６】 上記のようにして得られた各ゼオライト
粉末に、水と酢酸とを適量加え、更に酸化物換算で５重
量％のＡｌ2Ｏ3ゾルを添加し、湿式解砕にて担持用スラ
リーを調製した。こうして得られたスラリーを、各々日
本ガイシ(株)製のコーディエライトモノリス担体（隔壁
厚：６ｍｉｌ、セル密度：４００ｃｐｉ2、直径：４．
６６インチ、体積：１．０ｌ）に被覆担持し、５００℃
で焼成して、吸着体Ｄ1（Ａｇイオン交換ＺＳＭ−５使
用）、吸着体Ｄ2（Ｃｕイオン交換ＺＳＭ−５使用）及
び吸着体Ｄ3（Ａｇイオン交換β−ゼオライト使用）を
得た。ゼオライトの担持量は全て０．１５ｇ／ｃｃであ
った。
【００６７】 また、担持用スラリーを被覆担持する前
に、モノリス担体の断面中心部の直径２５ｍｍの部分を
貫通孔（セル）の軸方向にくり抜いて吹き抜け孔を設け
た（くり抜き後の体積０．９５ｌ）以外は、上記吸着体
Ｄ1と同様にして吸着体Ｄ4を得た。
【００６８】 更に、上記吸着体Ｄ1に、上記触媒体の
調製で使用したものと同じＰｄ−Ａｌ2Ｏ3・ＣｅＯ2ス
ラリーを、Ｐｄ担持量１００ｇ／ｆｔ3となるよう被覆
担持し、５００℃で焼成して吸着体Ｄ5を得た。
【００６９】 また、Ａｇイオン交換ＺＳＭ−５粉末を
Ｐｄ(ＮＯ3)水溶液に浸漬し、乾燥後５００℃で焼成し
てＰｄ担持Ａｇイオン交換ＺＳＭ−５粉末を得た。得ら
れたゼオライト粉末に水と酢酸とを適量加え、更に酸化
物換算で５重量％のＡｌ2Ｏ3ゾルを添加し、湿式解砕に
て担持用スラリーを調製した。こうして得られてスラリ
ーを、日本ガイシ(株)製のコーディエライトモノリス担
体（隔壁厚：６ｍｉｌ、セル密度：４００ｃｐｉ2、直
径：４．６６インチ、体積：１．０ｌ）に被覆担持し、
５００℃で焼成して、吸着体Ｄ6を得た。ゼオライトの
担持量は０．１５ｇ／ｃｃであった。また、Ａｇイオン
交換ＺＳＭ−５粉末をＰｄ(ＮＯ3)水溶液に浸漬する時
点で、予め溶液濃度を調整することにより、Ｐｄ担持量
が１００ｇ／ｆｔ3となるようにした。
【００７０】［電気通電加熱式触媒体（ＥＨＣ）の調
製］：平均粒径４４μｍ以下のＦｅ粉末、Ｃｒ−３０Ａ
ｌ粉末（重量％）、Ｆｅ−５０Ａｌ粉末（重量％）、Ｆ
ｅ−２０Ｂ粉末（重量％）及びＹ2Ｏ3粉末を、Ｆｅ−１
８Ｃｒ−８Ａｌ−０．０５Ｂ−０．５Ｙ2Ｏ3（重量％）
という組成になるように添加、混合した。更に、この混
合物１００ｇあたり、メチルセルロース４ｇを有機バイ
ンダーとして、また、オレイン酸１ｇを酸化防止剤とし
て添加し、混合した。このようにして調製した坏土を用
い、円柱形状のハニカム成形体を押出成形し、得られた
ハニカム成形体を大気中、９０℃で１６時間乾燥し、次
いで、水素雰囲気下で１３２５℃に２時間保持して焼結
させた。更に、空気中１１５０℃で３０分間熱処理を行
ってハニカム構造体を得た。得られたハニカム構造体の
多孔度は３％であった。
【００７１】 こうして得られた外径９３ｍｍφ、厚さ
２５ｍｍ、隔壁厚さ０．１ｍｍ、四角セルよりなるセル
密度４５０ｃｐｉ2のハニカム構造体に対して、バンド
ソーを用いた研削加工により、図１７に示すようにスリ
ット１８を貫通孔の軸と平行な方向に６箇所、スリット
間のセル数が７個となるようにして形成し、ヒーターの
抵抗が５０ｍΩになるよう調節した。次いで、ヒーター
上に、上記触媒体の調製で使用したものと同じＰｄ−Ａ
ｌ2Ｏ3・ＣｅＯ2スラリーを被覆担持し、５００℃で焼
成してＰｄ担持量１５０ｇ／ｆｔ3となるように触媒層
を形成した。電極２０をヒーターに配設し、ＳＵＳ製の
缶体内に該缶体と絶縁をとりながら収納して電気通電加
熱式触媒体（ＥＨＣ）Ｅ1を完成した。このＥＨＣの有
効体積は０．１３ｌであった。
【００７２】［排ガス浄化システムの構成］：上記によ
り得られた触媒体、吸着体、吸着・触媒体及び電気通電
加熱式触媒体を用いて以下に示すような排ガス浄化シス
テムを構成した。なお、触媒体、吸着体、吸着・触媒体
及び電気通電加熱式触媒体の種類を示す記号と図中の参
照符号との区別を明確にするため、以下のシステムの説
明において、図中の参照符号は括弧( )を付して記述し
た。
【００７３】（システムＩ）図１に示すように、排ガス
流れ方向上流側から触媒体Ａ2(２)、吸着体Ｄ5(１０)の
順で配置した。なお、触媒体Ａ2(２)の入口側端面から
吸着体Ｄ5(１０)の入口側端面までの距離は２００ｍｍ
とした。
【００７４】（システムII）図２に示すように、排ガス
流れ方向上流側から触媒体Ａ2(２)、吸着体Ｄ6(１１)の
順で配置した。なお、触媒体Ａ2(２)の入口側端面から
吸着体Ｄ6(１１)の入口側端面までの距離は２００ｍｍ
とした。
【００７５】（システムIII）図３に示すように、排ガ
ス流れ方向上流側から触媒体Ａ2(２)、吸着体Ｄ1(６)、
触媒体Ａ1(１)の順で配置した。なお、触媒体Ａ2(２)の
入口側端面から吸着体Ｄ1(６)の入口側端面までの距離
は２００ｍｍ、触媒体Ａ2(２)の入口側端面から触媒体
Ａ1(１)の入口側端面までの距離は４００ｍｍとした。
【００７６】（システムIV）図４に示すように、排ガス
流れ方向上流側から吸着・触媒体Ｃ1(４)、吸着体Ｄ5
(１０)の順で配置した。なお、吸着・触媒体Ｃ1(４)の
入口側端面から吸着体Ｄ5(１０)の入口側端面までの距
離は２００ｍｍとした。
【００７７】（システムＶ）図５に示すように、排ガス
流れ方向上流側から吸着・触媒体Ｃ2(５)、吸着体Ｄ5
(１０)の順で配置した。なお、吸着・触媒体Ｃ2(５)の
入口側端面から吸着体Ｄ5(１０)の入口側端面までの距
離は２００ｍｍとした。
【００７８】（システムVI）図６に示すように、排ガス
流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、触媒体Ａ2(２)、吸
着体Ｄ5(１０)の順で配置した。なお、触媒体Ａ1(１)の
入口側端面から触媒体Ａ2(２)の入口側端面までの距離
は２００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から吸着体
Ｄ5(１０)の入口側端面までの距離は４００ｍｍとし
た。
【００７９】（システムVII）図７に示すように、排ガ
ス流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、触媒体Ａ2(２)、
吸着体Ｄ5(１０)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置した。な
お、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ2(２)の入
口側端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入
口側端面から吸着体Ｄ5(１０)の入口側端面までの距離
は４００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体
Ａ1(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍとし
た。
【００８０】（システムVIII）図８に示すように、排ガ
ス流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、触媒体Ａ2(２)、
吸着体Ｄ4(９)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置した。な
お、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ2(２)の入
口側端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入
口側端面から吸着体Ｄ4(９)の入口側端面までの距離は
４００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ1
(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍとした。
【００８１】（システムIX）図９に示すように、排ガス
流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、触媒体Ａ2(２)、吸
着体Ｄ2(７)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置した。なお、
触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ2(２)の入口側
端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側
端面から吸着体Ｄ2(７)の入口側端面までの距離は４０
０ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ1
(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍとした。
【００８２】（システムＸ）図１０に示すように、排ガ
ス流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、触媒体Ａ2(２)、
吸着体Ｄ3(８)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置した。な
お、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ2(２)の入
口側端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入
口側端面から吸着体Ｄ3(８)の入口側端面までの距離は
４００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ1
(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍとした。
【００８３】（システムXI）図１１に示すように、排ガ
ス流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、吸着体Ｂ1(３)、
吸着体Ｄ3(８)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置した。な
お、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から吸着体Ｂ1(３)の入
口側端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入
口側端面から吸着体Ｄ3(８)の入口側端面までの距離は
４００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ1
(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍとした。
【００８４】（システムXII）図１２に示すように、排
ガス流れ方向上流側から触媒体Ａ2(２)、吸着体Ｄ5(１
０)の順で配置した。なお、触媒体Ａ2(２)の入口側端面
から吸着体Ｄ5(１０)の入口側端面までの距離は４００
ｍｍとした。
【００８５】（システムXIII）触媒体Ａ2(２)と吸着体
Ｄ5(１０)との間に水冷装置を設けた以外は、図１に示
すシステムＩと同様の構成とした。
【００８６】（システムXIV）図１３に示すように、触
媒体Ａ1(１)の上流側に近接させて電気通電加熱式触媒
体Ｅ1(１２)を設けた以外はシステムVIと同様の構成と
した。
【００８７】（システムXV）図１４に示すように、排ガ
ス流れ方向上流側から吸着体Ｄ5(１０)、触媒体Ａ2(２)
の順で配置した。なお、吸着体Ｄ5(１０)の入口側端面
から触媒体Ａ2(２)の入口側端面までの距離は２００ｍ
ｍとした。
【００８８】（システムXVI）図１５に示すように、排
ガス流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、吸着体Ｄ5(１
０)、触媒体Ａ2(２)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置し
た。なお、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から吸着体Ｄ5
(１０)の入口側端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ
1(１)の入口側端面から触媒体Ａ2(２)の入口側端面まで
の距離は４００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から
触媒体Ａ1(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍ
とした。
【００８９】（システムXVII）図１６に示すように、排
ガス流れ方向上流側から触媒体Ａ1(１)、触媒体Ａ2
(２)、吸着体Ｂ1(３)、触媒体Ａ1(１′)の順で配置し
た。なお、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から触媒体Ａ2
(２)の入口側端面までの距離は２００ｍｍ、触媒体Ａ1
(１)の入口側端面から吸着体Ｂ1(３)の入口側端面まで
の距離は４００ｍｍ、触媒体Ａ1(１)の入口側端面から
触媒体Ａ1(１′)の入口側端面までの距離は６００ｍｍ
とした。
【００９０】［排ガス浄化システムの評価］：実エンジ
ンを用い、上記のシステムＩ〜XVIIを、各システムの最
も上流側にある触媒体、吸着体又は吸着・触媒体の入口
排ガス温度が８５０℃となるように排ガス流路中にセッ
トし、当量点近傍（Ａ／Ｆ＝１４．４）にて６０秒間運
転した後、燃料供給を５秒間カットして燃料リーン側に
シフトさせるという燃料カットモードを取り入れて合計
１００時間エージングした。なお、システムXIIIについ
ては、上記エージングの間、触媒体Ａ2と吸着体Ｄ5の間
に設けた水令装置により、吸着体Ｄ5を冷却した。
【００９１】 その後、排気量２０００ｃｃ（直列４気
筒）のエンジンを搭載した車両に、各システムを、その
最も上流側にある触媒体、吸着体又は吸着・触媒体の入
口側端面が、エンジン排気口から７００ｍｍの位置にく
るように搭載して、ＦＴＰ試験を実施した。そして、コ
ールドスタート特性の指標となるＢａｇ１についてＨＣ
エミッション（一部のシステムについてはＨＣエミッシ
ョンとＮＯxエミッション）を求め結果を表３に示し
た。
【００９２】 なお、このＦＴＰ試験の際、システムXI
Vを使用した実施例１５においては、エンジンクランク
後３０秒間、電気通電加熱式触媒体Ｅ1に２ｋＷで通電
を行った。また、システムXIIIを使用した実施例１３に
おいては、触媒体Ａ2と吸着体Ｄ5の間に設けた水令装置
により、吸着体Ｄ5を冷却しながらＦＴＰ試験を実施し
た。
【００９３】 また、全ての実施例及び比較例におい
て、各システムに二次空気の導入を行った。二次空気の
導入は、実施例１４を除き、いずれもエンジン排気口よ
り２００ｍｍの位置よりエンジンクランク後０〜１００
秒間は１００ｌ／ｍｉｎで、エンジンクランク後１００
〜２５０秒間は５０ｌ／ｍｉｎで導入した。実施例１４
では、エンジンクランク後０〜１００秒間はエンジン排
気口より２００ｍｍの位置より１００ｌ／ｍｉｎで、エ
ンジンクランク後１００〜２５０秒間は触媒体Ａ2と吸
着体Ｄ5の間より５０ｌ／ｍｉｎで導入した。
【００９４】 また、イオン含有ゼオライトを用いた吸
着体（吸着体Ｄ1〜Ｄ6）が、熱劣化から保護された程度
をより正確に知るため、上記ＦＴＰ試験後、各システム
の当該吸着体の同一部分から直径１インチ、長さ２イン
チのサンプルを切り出し、ＨＣ吸着性能を評価した。こ
の評価は、コールドスタート時のエンジン排ガスを模擬
した表２に示す組成の合成排ガス（λ＝０．９６）を、
空間速度（ＳＶ）４００００ｈｒ-1、排ガス温度２００
℃で、１５０秒間にわたって各サンプルに流し、サンプ
ル通過後の排ガス中のＨＣ濃度を測定してＨＣ吸着率を
求めることにより行った。その結果を表３中に併記す
る。
【００９５】
【表２】
【００９６】
【表３】
【００９７】 表３より、イオン含有ゼオライトを用い
た吸着体（吸着体Ｄ1〜Ｄ6）の上流側に、合計体積が
０．６ｌ以上の担持担体（触媒体、吸着体及び／又は吸
着・触媒体）を配置したシステムを使用した実施例１〜
１５は、イオン含有ゼオライトを用いた吸着体の上流側
に担持担体が存在しないシステムを使用した比較例１、
イオン含有ゼオライトを用いた吸着体の上流側に配置し
た担持担体の合計体積が０．６ｌに満たないシステムを
使用した比較例２、及びイオン含有ゼオライトを用いた
吸着体が存在しないシステムを使用した比較例３に比
べ、良好なＨＣエミッションを示した。
【００９８】 中でも、イオン含有ゼオライトを用いた
吸着体の上流側に配置した担持担体の合計体積（すなわ
ち総熱容量）がより大きいシステムを使用した実施例６
〜１１及び１５は、特に良好なＨＣエミッションを示し
た。また、二次空気の導入位置を、途中で触媒体Ａ2の
上流側から触媒体Ａ2と吸着体Ｄ5との間に移した実施例
１４では、触媒体Ａ2が着火後いち早くリーン雰囲気か
ら開放されたため、ＮＯxエミッションも低減した。
【００９９】 更に、実施例１〜１５で使用したシステ
ムのイオン含有ゼオライトを用いた吸着体から切り出し
たサンプルは、比較例１及び２で使用したシステムのイ
オン含有ゼオライトを用いた吸着体から切り出したサン
プルよりも、高いＨＣ吸着率を示しており、エージング
及びＦＴＰ試験時の温度負荷が低減されていたことがわ
かる。
【０１００】
【発明の効果】 以上説明したように、本発明の排ガス
浄化システムは、ＨＣ脱離開始温度は高いが、耐熱性が
低いために使用が困難であった、元素の電気陰性度が
１．４０以上のイオンを含むゼオライトを用いた吸着体
の上流側に、所定の体積を持った担持担体を配置したこ
とにより、吸着体の温度負荷が低減され、吸着体の性能
が長期にわたって維持される。また、上記担持担体は、
それ自体もＨＣの吸着作用や排ガス中の有害成分浄化作
用を示すので、システム全体としての浄化能向上にも寄
与する。
【図面の簡単な説明】
【図１】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図２】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図３】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図４】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図５】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図６】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図７】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図８】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図９】 実施例において用いられた排ガス浄化システ
ムを示す概要図である。
【図１０】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１１】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１２】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１３】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１４】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１５】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１６】 実施例において用いられた排ガス浄化シス
テムを示す概要図である。
【図１７】 電気通電加熱式触媒体の一例を示す説明図
である。
【符号の説明】
１…触媒体Ａ1、１′…触媒体Ａ1、２…触媒体Ａ2、３
…吸着体Ｂ1、４…吸着・触媒体Ｃ1、５…吸着・触媒体
Ｃ2、６…吸着体Ｄ1、７…吸着体Ｄ2、８…吸着体Ｄ3、
９…吸着体Ｄ4、１０…吸着体Ｄ5、１１…吸着体Ｄ6、
１２…電気通電加熱式触媒体Ｅ1、１８…スリット、２
０…電極。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.6 識別記号 ＦＩ Ｆ０１Ｎ 3/28 ３０１ Ｂ０１Ｄ 53/36 １０３Ｚ (72)発明者 水野 宏重 愛知県名古屋市瑞穂区須田町２番56号 日 本碍子株式会社内

Claims (23)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 内燃機関の排気管内に、元素の電気陰性
    度が１．４０以上のイオンが少なくとも一種含まれたゼ
    オライトと、Ｐｔ、Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも一
    種の貴金属が耐熱性無機酸化物に担持された触媒材とを
    モノリス担体に被覆担持してなる吸着体を配置し、当該
    吸着体の排ガス流れ方向上流側に、排ガス中の有害成分
    浄化能を有する触媒成分及び／又は炭化水素吸着能を有
    する吸着成分をモノリス担体に被覆担持してなる担持担
    体を少なくとも一つ配置し、当該担持担体の合計体積が
    ０．６ｌ以上であることを特徴とする排ガス浄化システ
    ム。
  2. 【請求項２】 上記吸着体のゼオライトと触媒材とが、
    混合状態でモノリス担体に被覆担持された請求項１記載
    の排ガス浄化システム。
  3. 【請求項３】 上記吸着体のゼオライトと触媒材とが、
    層状に重ねた状態でモノリス担体に被覆担持された請求
    項１記載の排ガス浄化システム。
  4. 【請求項４】 上記触媒材の少なくとも一部が、Ｐｄを
    耐熱性無機酸化物に対して１〜３０重量％担持したもの
    である請求項１記載の排ガス浄化システム。
  5. 【請求項５】 上記ゼオライトのＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3比
    が、モル比で４０以上である請求項１記載の排ガス浄化
    システム。
  6. 【請求項６】 上記ゼオライトが、ＺＳＭ−５、ＵＳ
    Ｙ、β−ゼオライト及びメタロシリケートのうちのいず
    れか一種以上からなる請求項１記載の排ガス浄化システ
    ム。
  7. 【請求項７】 上記ゼオライトに、元素の電気陰性度が
    １．４０以上のイオンとして、周期表のＩＢ族元素（Ｃ
    ｕ、Ａｇ、Ａｕ）のイオンが少なくとも一種含まれた請
    求項１記載の排ガス浄化システム。
  8. 【請求項８】 上記吸着体の下流側に、更に触媒体を配
    置した請求項１記載の排ガス浄化システム。
  9. 【請求項９】 排気管内に、更に電気通電加熱式の触媒
    体を設置した請求項１記載の排ガス浄化システム。
  10. 【請求項１０】 内燃機関の排気管内に、元素の電気陰
    性度が１．４０以上のイオンが少なくとも一種と、Ｐ
    ｔ、Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも一種の貴金属とが
    含まれたゼオライトをモノリス担体に被覆担持してなる
    吸着体を配置し、当該吸着体の排ガス流れ方向上流側
    に、排ガス中の有害成分浄化能を有する触媒成分及び／
    又は炭化水素吸着能を有する吸着成分をモノリス担体に
    被覆担持してなる担持担体を少なくとも一つ配置し、当
    該担持担体の合計体積が０．６ｌ以上であることを特徴
    とする排ガス浄化システム。
  11. 【請求項１１】 上記ゼオライトのＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3
    比が、モル比で４０以上である請求項１０記載の排ガス
    浄化システム。
  12. 【請求項１２】 上記ゼオライトが、ＺＳＭ−５、ＵＳ
    Ｙ、β−ゼオライト及びメタロシリケートのうちのいず
    れか一種以上からなる請求項１０記載の排ガス浄化シス
    テム。
  13. 【請求項１３】 上記ゼオライトに、元素の電気陰性度
    が１．４０以上のイオンとして、周期表のＩＢ族元素
    （Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ）のイオンが少なくとも一種含まれ
    た請求項１０記載の排ガス浄化システム。
  14. 【請求項１４】 上記吸着体の下流側に、更に触媒体を
    配置した請求項１０記載の排ガス浄化システム。
  15. 【請求項１５】 排気管内に、更に電気通電加熱式の触
    媒体を設置した請求項１０記載の排ガス浄化システム。
  16. 【請求項１６】 内燃機関の排気管内に、元素の電気陰
    性度が１．４０以上のイオンが少なくとも一種含まれた
    ゼオライトをモノリス担体に被覆担持してなる吸着体を
    配置し、当該吸着体の排ガス流れ方向下流側に、Ｐｔ、
    Ｐｄ及びＲｈのうちの少なくとも一種の貴金属が耐熱性
    無機酸化物に担持された触媒材をモノリス担体に被覆担
    持してなる触媒体を配置し、上記吸着体の排ガス流れ方
    向上流側に、排ガス中の有害成分浄化能を有する触媒成
    分及び／又は炭化水素吸着能を有する吸着成分をモノリ
    ス担体に被覆担持してなる担持担体を少なくとも一つ配
    置し、当該担持担体の合計体積が０．６ｌ以上であるこ
    とを特徴とする排ガス浄化システム。
  17. 【請求項１７】 上記ゼオライトと上記触媒材とを、同
    一のモノリス担体の上流側と下流側とに分離して被覆担
    持することにより、上記吸着体と上記触媒体とが一体的
    に構成された請求項１６記載の排ガス浄化システム。
  18. 【請求項１８】 上記触媒材の少なくとも一部が、Ｐｄ
    を耐熱性無機酸化物に対して１〜３０重量％担持したも
    のである請求項１６記載の排ガス浄化システム。
  19. 【請求項１９】 上記ゼオライトのＳｉＯ2／Ａｌ2Ｏ3
    比が、モル比で４０以上である請求項１６記載の排ガス
    浄化システム。
  20. 【請求項２０】 上記ゼオライトが、ＺＳＭ−５、ＵＳ
    Ｙ、β−ゼオライト及びメタロシリケートのうちのいず
    れか一種以上からなる請求項１６記載の排ガス浄化シス
    テム。
  21. 【請求項２１】 上記ゼオライトに、元素の電気陰性度
    が１．４０以上のイオンとして、周期表のＩＢ族元素
    （Ｃｕ、Ａｇ、Ａｕ）のイオンが少なくとも一種含まれ
    た請求項１６記載の排ガス浄化システム。
  22. 【請求項２２】 上記触媒体の下流側に、更に別個の触
    媒体を配置した請求項１６記載の排ガス浄化システム。
  23. 【請求項２３】 排気管内に、更に電気通電加熱式の触
    媒体を設置した請求項１６記載の排ガス浄化システム。
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