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JPH11139802A - 燃料電池用改質装置 - Google Patents

燃料電池用改質装置

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Publication number
JPH11139802A
JPH11139802A JP9319041A JP31904197A JPH11139802A JP H11139802 A JPH11139802 A JP H11139802A JP 9319041 A JP9319041 A JP 9319041A JP 31904197 A JP31904197 A JP 31904197A JP H11139802 A JPH11139802 A JP H11139802A
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JP
Japan
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container
catalyst layer
reformer
fuel cell
shaft end
Prior art date
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Pending
Application number
JP9319041A
Other languages
English (en)
Inventor
Koji Yoshiyanagi
考二 吉柳
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Johnson Matthey PLC
Aisin Corp
Original Assignee
Johnson Matthey PLC
Aisin Seiki Co Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Johnson Matthey PLC, Aisin Seiki Co Ltd filed Critical Johnson Matthey PLC
Priority to JP9319041A priority Critical patent/JPH11139802A/ja
Priority to DE19850864A priority patent/DE19850864A1/de
Priority to US09/185,504 priority patent/US6284398B1/en
Publication of JPH11139802A publication Critical patent/JPH11139802A/ja
Pending legal-status Critical Current

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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C01—INORGANIC CHEMISTRY
    • C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
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    • Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 触媒層全体を有効に利用し十分なシフト反応
を可能にし、空間速度を高め、圧力損失を低減するこ
と。 【解決手段】 一方の軸端の中央部に原燃料としてのメ
タノール水溶液の蒸気を導入する導入口３１としての開
口部が形成され他方の軸端の中央部に改質ガスを送出す
る送出口３２としての開口部が形成された中空円筒状の
容器３０と、前記容器より外径および軸方向の長さの小
さな中空筒状体７０によって構成され、一方の軸端が前
記容器３０の一方の軸端に固着され、他方の軸端の中央
開口部を閉止するプレート６が配設され改質反応として
部分酸化反応を用いる触媒層７と、該中空筒状体の触媒
層内部に形成され前記導入口に連絡する内部空間７１
と、前記中空筒状体の触媒層外部に形成され前記送出口
に連絡する外部空間７２とから成り、前記触媒層の前記
外部空間側の通過断面積が前記内部空間側の通過断面積
より大きくなるように構成されている燃料電池用改質装
置。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、部分酸化反応（オ
ートサーマルと呼ばれることもある）を改質反応として
用いた燃料電池用改質装置において、原燃料としてメタ
ノール水溶液の蒸気を導入する導入口と改質ガスを送出
する送出口とを備えた容器と、該容器内を前記導入口に
連絡する内部空間と前記送出口に連絡する外部空間とに
区画するとともに、前記外部空間側の通過断面積が前記
内部空間側の通過断面積より大きくなるように構成され
た触媒層とから成る燃料電池用改質装置に関するもので
ある。
【０００２】
【従来の技術】従来の燃料電池への水素供給装置として
は、改質器が多く採用されているが、その始動性、応答
性向上および小型化のために、従来の水素発生装置（特
開平８−２３１２０１）においては、部分酸化法といわ
れる改質反応が有効であると示されている。
【０００３】部分酸化反応による改質では、一般的に過
剰水を加えた反応を用い、以下の部分酸化反応を示す数
１、メタノール分解反応を示す数２、シフト反応を示す
数３に示されるような反応式が考えられている。
【数１】
【数２】
【数３】
【０００４】実際の改質器では、メタノールの部分酸化
反応が起き、その発熱によりメタノール分解反応が進
み、そのＣＯと過剰水からシフト反応は起こる。この場
合、部分酸化反応およびメタノール分解反応が比較的高
温である３００〜４００℃で進むのに対し、シフト反応
では未反応ＣＯ濃度を下げるためには、例えば１５０〜
２５０℃といった比較的低温で進み、また反応速度もシ
フト反応は部分酸化反応やメタノール分解反応に比べ低
く、反応全体ではシフト反応が律速になる。
【０００５】しかしながら、上記３種類の反応が進むに
つれ、上式の右辺にある反応生成物のモル数は、左辺の
モル数より増加する。つまり、生成ガスの容積は増加
し、これにより流速も増加する。つまり、３番目のシフ
ト反応が起こる領域では流速が高くなり、十分なシフト
反応が行えなくなるという問題がある。
【０００６】部分酸化反応による改質器としては、外部
からの熱供給が不要であり、例えば従来の水素発生装置
（特開平８−２３１２０１）は、図１０に示されるよう
に改質器Ｋの内部に直接原燃料を吹き込む構造のものを
提案している。
【０００７】また、Argonne National Laboratory 社に
より、１９９２年８月に発表された「燃料電池における
メタノールその他の燃料から水素を発生させるための改
質装置」と題する論文（REFORMERS FOR THE PRODUCTION
OF HYDROGEN FROM METTHANOL AND ALTERNATIVE FUELS
FOR FUEL CELL POWERED VEHICLE)には、図７に示される
ようにthe JPL autothermal reformerという原燃料ガス
と空気と水蒸気をスワールミキサーＳＭによって混合
し、低温活性触媒層Ｌと酸化触媒層Ｏと水蒸気改質触媒
層Ｈとが積層された円筒状改質器の軸方向に供給して、
原燃料ガスを送り込み改質するというものであった。
【０００８】
【発明が解決しようとする課題】上記従来の水素発生装
置は、改質器内部の触媒層へ均一に原燃料を送り込み、
触媒層全体を有効に利用することが困難であり、十分な
シフト反応を行うことが出来ないとともに、空間速度を
高めることが困難であった。
【０００９】上記従来の改質装置は、原燃料ガスが通過
する円筒状改質器の通路が長くなるため、触媒性能の目
安である触媒単位容積当たりの反応ガス流量を示す容積
速度を上げようとすると、流速が高くなり圧力損失が大
きくなるため、原燃料導入が高圧となり動力が多く必要
になるという問題があった。
【００１０】また、シフト反応を十分に行わせるために
は、図１１中の水蒸気改質を行う前記水蒸気改質触媒層
の容積を大きくする必要があり、圧力損失増大および容
積速度の低下につながるという問題があった。
【００１１】そこで本発明者は、部分酸化反応（オート
サーマルと呼ばれることもある）を改質反応として用い
た燃料電池用改質装置において、容器内を触媒層によっ
て原燃料としてのメタノール水溶液の蒸気を導入する導
入口に連絡する内部空間と改質ガスを送出する送出口に
連絡する外部空間とに区画するとともに、前記外部空間
側の通過断面積が前記内部空間側の通過断面積より大き
くなるようにするという本発明の技術的思想に着眼し、
さらに研究開発を重ねた結果、前記触媒層全体を有効に
利用し十分なシフト反応を可能にし、空間速度を高め、
圧力損失を低減するという目的を達成する本発明に到達
した。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明（請求項１に記載
の第１発明）の燃料電池用改質装置は、部分酸化反応を
改質反応として用いた燃料電池用改質装置において、原
燃料としてメタノール水溶液の蒸気を導入する導入口と
改質ガスを送出する送出口とを備えた容器と、該容器内
を前記導入口に連絡する内部空間と前記送出口に連絡す
る外部空間とに区画するとともに、前記外部空間側の通
過断面積が前記内部空間側の通過断面積より大きくなる
ように構成された触媒層とから成るものである。
【００１３】本発明（請求項２に記載の第２発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記触媒
層の前記外部空間側の通過断面積が、前記内部空間側の
通過断面積より２０％ないし２５０％の範囲内で大きく
なるように構成されているものである。
【００１４】本発明（請求項３に記載の第３発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記触媒
層の前記通過断面積が、前記内部空間側から前記外部空
間側に向かって徐々に増加するように構成されているも
のである。
【００１５】本発明（請求項４に記載の第４発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記触媒
層が、メタノール改質触媒が担持されたアルミナのよう
なセラミックスその他のポーラス材によって構成されて
いるものである。
【００１６】本発明（請求項５に記載の第５発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記触媒
層が、同軸的に配置された小径の円筒状の金網と大径の
円筒状の金網との間に粒状の触媒を配置することにより
構成されているものである。
【００１７】本発明（請求項６に記載の第６発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記容器
が、一方の軸端の中央部に開口部が形成され他方の軸端
の中央部に開口部が形成された中空円筒状の容器によっ
て構成され、前記触媒層が、前記容器より外径および軸
方向の長さの小さな中空筒状体によって構成され、一方
の軸端が前記導入口を構成する前記一方の開口部が形成
された前記一方の軸端に固着され、他方の軸端の中央開
口部を閉止するプレートが配設されているものである。
【００１８】本発明（請求項７に記載の第７発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記容器
が、一方の軸端の周縁部に開口部が形成され他方の軸端
の中央部に開口部が形成された中空円筒状の容器によっ
て構成され、前記触媒層が、前記容器の内周壁に一定角
度毎に外径の小さな中空筒状体の一部分を複数並設する
ことにより構成され、前記容器の内周壁と前記各中空筒
状体の一部分の内周壁との間に前記内部空間が形成さ
れ、前記各中空筒状体の一部分の外周壁との間に前記外
部空間が形成されるものである。
【００１９】本発明（請求項８に記載の第８発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記容器
が、一方の軸端の中央部に開口部が形成され他方の軸端
の中央部に開口部が形成された外径が徐々に増加する中
空の截頭円錐台状の容器によって構成され、前記触媒層
が、前記導入口を構成する前記開口部から一定距離離れ
た位置から前記送出口を構成する前記開口部から一定距
離離れた位置までの間の前記截頭円錐台状の容器内に配
設されているものである。
【００２０】本発明（請求項９に記載の第９発明）の燃
料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記容器
が、一方の軸端の中央部に開口部が形成され他方の軸端
の中央部に開口部が形成された中空円筒状の容器によっ
て構成され、前記触媒層が、前記容器の内部に配設さ
れ、内部に小径の球状の内部空間が形成された中空球状
体によって構成され、前記容器の一方の軸端の前記開口
部に前記中空球状体の前記内部空間を連通させ、前記中
空球状体の触媒層の外側壁と前記容器内周壁との間に外
部空間が形成されるものである。
【００２１】本発明（請求項１０に記載の第１０発明）
の燃料電池用改質装置は、前記第１発明において、前記
容器内に前記原燃料として炭化水素が導入され改質され
るものである。
【００２２】
【発明の作用および効果】上記構成より成る第１発明の
燃料電池用改質装置は、前記導入口より原燃料としてメ
タノール水溶液の蒸気が前記容器の前記内部空間内に導
入され、該容器内を前記内部空間と前記外部空間とに区
画するとともに、前記外部空間側の通過断面積が前記内
部空間側の通過断面積より大きくなるように構成された
前記触媒層によって、該メタノール水溶液の蒸気を改質
反応として部分酸化反応を行わせ、改質ガスを送出口を
介して前記容器外に送出するものであるので、前記触媒
層全体を有効に利用し十分なシフト反応を可能にすると
いう効果を奏する。
【００２３】上記構成より成る第２発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、前記触媒層の前記外
部空間側の通過断面積が、前記内部空間側の通過断面積
より２０％ないし２５０％の範囲内で大きくなるように
構成されているので、改質反応におけるモル数の増加に
よる改質ガスの体積流量が増加しても改質ガスの流速の
増加を抑制して、圧力損失の増加を抑制することにより
圧力損失を低減するという効果を奏する。
【００２４】上記構成より成る第３発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、前記触媒層の前記通
過断面積が、前記内部空間側から前記外部空間側に向か
って徐々に増加するように構成されているので、改質反
応におけるモル数の増加による改質ガスの体積流量が増
加しても改質ガスの流速の増加を一様に抑制して、圧力
損失の増加を抑制することにより圧力損失を低減すると
いう効果を奏する。
【００２５】上記構成より成る第４発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、前記触媒層が、メタ
ノール改質触媒が担持されたアルミナのようなセラミッ
クスその他のポーラス材によって構成されているので、
ポーラス材に担持されたメタノール改質触媒によって、
通過するメタノール水溶液の蒸気を一様に改質するとい
う効果を奏する。
【００２６】上記構成より成る第５発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、前記触媒層が、同軸
的に配置された小径の円筒状の金網と大径の円筒状の金
網との間に粒状の触媒を配置することにより構成されて
いるので、粒状の触媒によって通過するメタノール水溶
液の蒸気を一様に改質するという効果を奏する。
【００２７】上記構成より成る第６発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、中空円筒状の前記容
器の一方の軸端の中央部に形成された前記開口部によっ
て、前記容器の一方の軸端に固着された外径および軸方
向の長さの小さな中空筒状体の前記触媒層の内部に形成
された前記内部空間内に原燃料としてメタノール水溶液
の蒸気が導入され、中空筒状体の前記触媒層によって該
メタノール水溶液の蒸気を改質反応としての部分酸化反
応を行わせ、改質ガスを中空筒状体の前記触媒層の外周
側および該触媒層の他方の軸端の中央開口部に配設され
閉止するプレートの外側の外部空間から前記容器の他方
の軸端の中央部に形成された前記開口部から排出される
ので、前記触媒層全体を有効に利用し十分なシフト反応
を可能にするとともに、空間速度を高め、圧力損失を低
減するという効果を奏する。
【００２８】上記構成より成る第７発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、前記中空円筒状の容
器の一方の軸端の周縁部に形成された開口部から、前記
容器の内周壁に一定角度毎に複数並設された外径の小さ
な中空筒状体部分によって構成された前記触媒層と前記
容器の内周壁との間に形成された前記内部空間内に原燃
料としてメタノール水溶液の蒸気が導入され、前記容器
の内周壁に一定角度毎に複数並設された外径の小さな中
空筒状体部分によって構成された前記触媒層によって導
入されたメタノール水溶液の蒸気を改質反応としての部
分酸化反応を行わせ、改質ガスを各触媒層の外周壁との
間に形成された前記外部空間から前記容器の他方の軸端
の中央部に形成された前記開口部から排出されるので、
前記触媒層全体を有効に利用し十分なシフト反応を可能
にするとともに、空間速度を高め、圧力損失を低減する
という効果を奏する。
【００２９】上記構成より成る第８発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、外径が徐々に増加す
る中空の截頭円錐台状の前記容器の一方の軸端の中央部
に形成された前記開口部から、該開口部から一定距離離
れた位置に配設された前記触媒層との間に形成された前
記内部空間内に原燃料としてメタノール水溶液の蒸気が
導入され、截頭円錐台状の触媒層によって導入されたメ
タノール水溶液の蒸気を改質反応としての部分酸化反応
を行わせ、改質ガスを前記触媒層と前記容器の他方の軸
端との間に形成された外部空間から前記容器の他方の軸
端の中央部に形成された前記開口部から排出されるの
で、前記触媒層全体を有効に利用し十分なシフト反応を
可能にするとともに、空間速度を高め、圧力損失を低減
するという効果を奏する。
【００３０】上記構成より成る第９発明の燃料電池用改
質装置は、前記第１発明において、前記中空円筒状の容
器の一方の軸端の中央部に形成された開口部から、中空
球状体の前記触媒層の内部に形成された小径の球状の前
記内部空間内に原燃料としてメタノール水溶液の蒸気が
導入され、前記中空球状体の触媒層によって導入された
メタノール水溶液の蒸気を改質反応としての部分酸化反
応を行わせ、改質ガスを前記触媒層と前記容器の内周壁
との間に形成された外部空間から前記容器の他方の軸端
の中央部に形成された前記開口部から排出されるので、
前記触媒層全体を有効に利用し十分なシフト反応を可能
にするとともに、空間速度を高め、圧力損失を低減する
という効果を奏する。
【００３１】上記構成より成る第１０発明の燃料電池用
改質装置は、前記第１発明において、前記容器内に前記
原燃料として炭化水素が導入され、前記触媒層によって
改質されるので、改質反応におけるモル数の増加による
改質ガスの体積流量が増加しても改質ガスの流速の増加
を一様に抑制して、圧力損失の増加を抑制することによ
り圧力損失を低減するという効果を奏する。
【００３２】
【発明の実施の形態】以下本発明の実施の形態につき、
図面を用いて説明する。
【００３３】（第１実施形態）本第１実施形態の燃料電
池用改質装置は、図１ないし図３に示されるように一方
の軸端の中央部に原燃料としてのメタノール水溶液の蒸
気を導入する導入口３１としての開口部が形成され他方
の軸端の中央部に改質ガスを送出する送出口３２として
の開口部が形成された中空円筒状の容器３０と、前記容
器より外径および軸方向の長さの小さな中空筒状体７０
によって構成され、一方の軸端が前記容器３０の一方の
軸端に固着され、他方の軸端の中央開口部を閉止するプ
レート８が配設され改質反応として部分酸化反応を用い
る触媒層７と、該中空筒状体の触媒層内部に形成され前
記導入口に連絡する内部空間７１と、前記中空筒状体の
触媒層外部に形成され前記送出口に連絡する外部空間７
２とから成り、前記触媒層の前記外部空間側の通過断面
積が前記内部空間側の通過断面積より大きくなるように
構成されているものである。
【００３４】本第１実施形態の燃料電池用改質装置は、
図２に示されるように原燃料としてのメタノール水溶液
を貯留するメタノール水溶液タンク１と、メタノール水
溶液タンク１から供給されるメタノール水溶液を気化す
る気化器２と、該気化器２から供給されるメタノール蒸
気および水蒸気に空気を混合して、改質器３に供給する
送風機４を備えている。
【００３５】前記中空円筒状の容器３０は、図１に示さ
れるように一方の軸端の中央部に開口部が形成され原燃
料としてのメタノール水溶液の蒸気を導入する導入口３
１を構成する小径のパイプが同軸的に配設され、他方の
軸端の中央部に開口部が形成され改質ガスを送出する送
出口３２を構成する小径のパイプが同軸的に配設されて
いる。
【００３６】前記触媒層７が、図１に示されるように小
径の円筒状の金網と大径の円筒状の金網とが同軸的に配
置され、その間に粒状の触媒を配置することにより中空
筒状体７０が構成され、改質反応として部分酸化反応を
行うものである。
【００３７】前記触媒層７は、前記容器３０より外径お
よび軸方向の長さの小さな前記中空筒状体７０によって
構成され、一方の軸端が前記容器の一方の軸端に固着さ
れ、他方の軸端の中央開口部を閉止するプレート８が配
設されている。
【００３８】前記触媒層７は、図３に示されるようにそ
の前記外部空間側の通過断面積Ｂが、前記内部空間側の
通過断面積Ａより２０％ないし２５０％の範囲内で大き
くなるように設定されている。
【００３９】前記触媒層７は、前記中空筒状体７０によ
って構成されているので、図３に示されるように該触媒
層７の前記通過断面積が、前記内部空間側から前記外部
空間側に向かって徐々に増加するように構成されてい
る。
【００４０】上記構成より成る第１実施形態の燃料電池
用改質装置は、メタノール水溶液の蒸気が前記メタノー
ル水溶液タンク１から前記気化器２へ送られ、気化され
ガス化したメタノール蒸気および水蒸気として前記改質
器３に送り込まれる。
【００４１】そのとき前記送風機４で改質反応のための
空気が気化器２からの気化された前記メタノール蒸気お
よび水蒸気に混合される。その後、供給された前記メタ
ノール蒸気、水蒸気および空気は、前記改質器３で改質
され、前記送出口３２から水素リッチなガスとして送り
出される。
【００４２】前記改質器３の内部において、原燃料であ
るメタノール蒸気、水蒸気および空気は、前記原燃料導
入口３１から前記容器３０内に配置された前記金属メッ
シュでできた前記触媒保持網６の内部空間に充填された
粒状の触媒層７へと導入される。
【００４３】次に前記触媒保持網６を通過し触媒層７へ
導入された原燃料であるメタノール蒸気、水蒸気および
空気は、、改質反応が開始される。その後、触媒層７で
改質された原燃料は改質ガスとして触媒保持網６を通過
し、前記外部空間７２を介して前記改質ガス送出口３２
から送出される。
【００４４】上記改質過程において、図３において前記
触媒保持網６での入口面積Ａを通過した原燃料は断面積
が徐々に拡大する前記触媒層７を通過しながら、改質さ
れていく。
【００４５】一般に改質反応では、モル数の比較では原
燃料物質のモル数合計より生成物質のモル数合計の方が
多いので、気体状態では生成物質の方が体積流量が多く
なる。
【００４６】つまり、従来装置のように前記触媒層の通
過断面積が一定であれば、流速が早くなり、圧力損失が
増加する。特に、反応が比較的遅いシフト反応の部分で
は、流速が早くなると、十分な反応を行わせるために、
触媒層の通過方向の厚さを増す必要があり、これにより
圧力損失がさらに大きくなり、原燃料を導入するための
動力がより必要となり、全体の効率低下という問題が生
じる。
【００４７】しかし、本第１実施形態においては、図３
に示されるように前記触媒層７の通過断面積は徐々に大
きくなっていくため、流速の増加が抑えられ、圧力損失
の増加が抑制される。
【００４８】このようにして、前記触媒層７における改
質反応を終えた改質ガスとして、触媒保持網５を通過
し、前記外部空間７２を介して前記ガス送出口３２から
送出される。
【００４９】上記作用を奏する第１実施形態の燃料電池
用改質装置は、前記外部空間側の通過断面積が前記内部
空間側の通過断面積より大きくなるように構成された前
記触媒層７によって、原燃料としての前記メタノール水
溶液の蒸気を改質反応として部分酸化反応及び水蒸気反
応を行わせ、改質ガスを前記送出口３２を介して前記容
器３０外に送出するものであるので、前記触媒層７全体
を有効に利用し十分な反応を可能にするという効果を奏
する。
【００５０】また第１実施形態の燃料電池用改質装置
は、前記触媒層７の前記外部空間側の通過断面積が、前
記内部空間側の通過断面積より前記２０％ないし２５０
％の範囲内で大きくなるように設定されているので、改
質反応におけるモル数の増加による改質ガスの体積流量
が増加しても改質ガスの流速の増加を抑制して、圧力損
失の増加を抑制することにより圧力損失を低減するとい
う効果を奏する。
【００５１】さらに第１実施形態の燃料電池用改質装置
は、前記触媒層７を中空円筒体として、前記触媒層の前
記通過断面積が、前記内部空間７１側から前記外部空間
７２側に向かって徐々に増加するように構成されている
ので、改質反応におけるモル数の増加による改質ガスの
体積流量が増加しても改質ガスの流速の増加を一様に抑
制して、圧力損失の増加を抑制することにより圧力損失
を低減するという効果を奏する。
【００５２】また第１実施形態の燃料電池用改質装置
は、前記触媒層７が、同軸的に配置された小径の円筒状
の金網６と大径の円筒状の金網５との間に粒状の触媒を
配置することにより構成されているので、粒状の触媒に
よって通過するメタノール水溶液の蒸気を一様に改質す
るという効果を奏する。
【００５３】さらに第１実施形態の燃料電池用改質装置
は、前記中空筒状体７０の前記触媒層７によって該メタ
ノール水溶液の蒸気を改質反応としての部分酸化反応及
び水蒸気改質反応を行わせ、改質ガスを前記触媒層７の
外周側および該触媒層７の他方の軸端の中央開口部に配
設され閉止する前記プレート８の外側の前記外部空間７
２から前記容器３０の他方の軸端の中央部に形成された
前記送出口３２から排出されるので、前記触媒層７全体
を有効に利用し十分なシフト反応を可能にするととも
に、空間速度を高め、圧力損失を低減するという効果を
奏する。
【００５４】（第２実施形態）本第２実施形態の燃料電
池用改質装置は、図４および図５に示されるように容器
３０内に複数に分割された触媒層７３を配置して、前記
容器３０と該複数の触媒層７３との間に内部空間７１が
形成され、前記複数の触媒層７３の外側に外部空間７２
が形成される点が前記第１実施形態との相違点である。
【００５５】本第２実施形態の燃料電池用改質装置は、
前記容器３０が、一方の軸端の周縁部に複数の導入口３
１が形成され他方の軸端の中央部に送出口３２が形成さ
れた中空円筒状体によって構成され、前記触媒層が前記
容器３０の内周壁に一定角度毎に外径の小さな中空筒状
体の部分７３を複数並設することにより構成されてい
る。
【００５６】前記各触媒層７３を構成する中空筒状体の
部分は、小径の円筒状の金網６２と大径の円筒状の金網
５３とが同軸的に配置され、その間に粒状の触媒を配置
することにより中空筒状体が構成され、改質反応として
部分酸化反応及び水蒸気改質反応を行うように構成され
ている。
【００５７】上記構成より成る第２実施形態の燃料電池
用改質装置は、前記中空円筒状の容器３０の一方の軸端
の周縁部に形成された複数の導入口３１から、前記容器
３０の内周壁に一定角度毎に複数並設された外径の小さ
な中空筒状体部分によって構成された複数の前記触媒層
７３と前記容器の内周壁との間に形成された前記内部空
間７１内に原燃料としてメタノール水溶液の蒸気および
空気が導入される。
【００５８】前記容器３０の内周壁に一定角度毎に複数
並設された外径の小さな中空筒状体部分によって構成さ
れた前記触媒層７３によって導入されたメタノール水溶
液の蒸気および空気を改質反応としての部分酸化反応を
行わせる。
【００５９】得られた改質ガスが、各触媒層７３の外周
壁との間に形成された前記外部空間７２から前記容器３
０の他方の軸端の中央部に形成された前記送出口３２か
ら排出される。
【００６０】上記作用を奏する第２実施形態の燃料電池
用改質装置は、前記容器３０の内周壁に一定角度毎に複
数並設された外径の小さな中空筒状体部分によって構成
された前記触媒層７３によって導入されたメタノール水
溶液の蒸気および空気を改質反応としての部分酸化反応
を行わせるので、入口側の通過断面積より出口側の通過
断面積が徐々に大きくなっており反応でモル数が増え体
積流量が増加しても前記触媒層７３全体を有効に利用し
十分なシフト反応を可能にするとともに、空間速度を高
め、圧力損失を低減するという効果を奏する。
【００６１】（第３実施形態）本第３実施形態の燃料電
池用改質装置は、図６および図７に示されるように中空
の截頭円錐台状の容器３３の中央部に触媒層７４を配設
して、上下に空間を形成する点が前記第１実施形態との
相違点である。
【００６２】前記容器３３が、一方の軸端の中央部に導
入口３１が形成され他方の軸端の中央部に送出口３２が
形成された外径が徐々に増加する中空の截頭円錐台状の
容器によって構成されている。
【００６３】前記触媒層７４が、前記導入口３１を構成
する前記開口部から一定距離離れた位置から前記送出口
３２を構成する前記開口部から一定距離離れた位置にそ
れぞれ触媒保持網としての円形の金網を配置してその間
の前記截頭円錐台状の容器３３内に粒状の触媒が介挿さ
れている。
【００６４】前記截頭円錐台状の容器３３の前記導入口
３１側の一方の軸端から前記截頭円錐台状の触媒層７４
の上端までに第１の空間７５が形成され、前記送出口３
２側の他方の軸端から前記截頭円錐台状の触媒層７４の
下端までに第２の空間７６が形成されている。
【００６５】上記構成より成る第３実施形態の燃料電池
用改質装置は、外径が徐々に増加する中空の截頭円錐台
状の前記容器３３の一方の軸端の中央部に形成された前
記導入口３１から、該導入口３１から一定距離離れた位
置に配設された前記触媒層７４の上端との間に形成され
た前記内部空間７５内に原燃料としてメタノール水溶液
の蒸気および空気が導入される。
【００６６】前記截頭円錐台状の触媒層７４によって、
導入されたメタノール水溶液の蒸気および空気を改質反
応としての部分酸化反応を行わせ、改質ガスを前記触媒
層７４と前記容器３３の他方の軸端との間に形成された
前記外部空間７６から前記容器の他方の軸端の中央部に
形成された前記送出口３２から排出される。
【００６７】上記作用を奏する第３実施形態の燃料電池
用改質装置は、通過面積が徐々に増加する前記截頭円錐
台状の触媒層７４によって、導入されたメタノール水溶
液の蒸気および空気を改質反応としての部分酸化反応を
行わせるので、前記触媒層全体を有効に利用し十分なシ
フト反応を可能にするとともに、空間速度を高め、圧力
損失を低減するという効果を奏する。
【００６８】上記作用を奏する第３実施形態の燃料電池
用改質装置は、中空の截頭円錐台状の容器３３の中央部
に触媒層７４を配設して、上下に空間部７５、７６を形
成する簡単な構成より成るので、コストを下げ、保守を
容易にするという効果を奏する。
【００６９】（第４実施形態）本第４実施形態の燃料電
池用改質装置は、図８および図９に示されるように中空
円筒体の容器３０の中央部に球状の触媒層７７を配設し
て、球状の触媒層７７内外に内外の空間部７８、７９を
形成する点が前記第１実施形態との相違点である。
【００７０】前記容器３０は、一方の軸端の中央部に開
口部および導入口３１が形成され、他方の軸端の中央部
に開口部および送出口３２が形成された中空円筒状の容
器によって構成されている。
【００７１】前記触媒層７７が、前記容器３０の内部に
配設され、内部に小径の球状の内部空間７８が形成され
た中空球状体の触媒層によって構成されている。
【００７２】前記容器３０の一方の軸端の前記開口部に
前記中空球状体の前記触媒層７７の前記内部空間７８を
連通させ、前記中空球状体の触媒層７７の外側壁と前記
容器３０の内周壁との間に外部空間７９が形成される。
【００７３】前記触媒層７７は、メタノール改質触媒が
担持されたアルミナのようなセラミックスその他のポー
ラス材によって構成されている。
【００７４】上記構成より成る第４実施形態の燃料電池
用改質装置は、前記中空円筒状の容器３０の一方の軸端
の中央部に配設された前記導入口３１から、中空球状体
の前記触媒層７７の内部に形成された小径の球状の前記
内部空間７８内に原燃料としてメタノール水溶液の蒸気
および空気が導入される。
【００７５】前記中空球状体の触媒層７７によって、導
入されたメタノール水溶液の蒸気および空気を改質反応
としての部分酸化反応を行わせ、改質ガスを前記触媒層
７７と前記容器３０の内周壁との間に形成された前記外
部空間７９から前記容器３０の他方の軸端の中央部に形
成された前記送出口３２から排出される。
【００７６】上記作用を奏する第４実施形態の燃料電池
用改質装置は、前記中空球状体の触媒層７７によって、
導入されたメタノール水溶液の蒸気および空気を改質反
応としての部分酸化反応を行わせるので、前記触媒層全
体を有効に利用し十分なシフト反応を可能にするととも
に、空間速度を高め、圧力損失を低減するという効果を
奏する。
【００７７】すなわち通過面積が内周側からの外周側へ
３次元的に増加する前記中空球状体の触媒層７７によっ
て部分酸化反応を行わせるので、流速の増加が抑えら
れ、圧力損失の増加が抑制される。
【００７８】したがって従来装置のように前記触媒層の
通過断面積が一定であれば、流速が早くなり、圧力損失
が増加する。特に従来装置における反応が比較的遅いシ
フト反応の部分では、流速が早くなると、十分な反応を
行わせるために、触媒層の通過方向の厚さを増す必要が
あり、これにより圧力損失がさらに大きくなり、原燃料
を導入するための動力がより必要となり、全体の効率低
下という問題が回避される。
【００７９】また第４実施形態の燃料電池用改質装置
は、前記複数の触媒層７７をメタノール改質触媒が担持
されたアルミナのようなセラミックスその他のポーラス
材によって構成されているので、ポーラス材に担持され
たメタノール改質触媒によって、通過するメタノール水
溶液の蒸気を一様に改質するという効果を奏するととも
に、部品点数を減らして構成をシンプルにするという効
果を奏する。
【００８０】上述の実施形態は、説明のために例示した
もので、本発明としてはそれらに限定されるものでは無
く、特許請求の範囲、発明の詳細な説明および図面の記
載から当業者が認識することができる本発明の技術的思
想に反しない限り、変更および付加が可能である。
【００８１】上述の第１実施形態ないし第３実施形態に
おいては、一例として金網の間に粒状の触媒を介挿して
触媒層を形成する例について説明したが、本発明として
はそれらに限定されるものでは無く、触媒が担持された
ポーラス材によって触媒層を構成する態様も採用するこ
とが出来る。
【００８２】上述の第４実施形態においては、一例とし
て触媒が担持されたポーラス材によって触媒層を構成す
る例について説明したが、本発明としてはそれらに限定
されるものでは無く、球状の金網の間に粒状の触媒を介
挿して触媒層を形成する態様も採用することが出来る。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第１実施形態における燃料電池用改質
装置を示す断面図である。
【図２】本第１実施形態装置の全体を示すブロック図で
ある。
【図３】本第１実施形態における触媒層を示す部分拡大
断面図である。
【図４】本発明の第２実施形態における燃料電池用改質
装置を示す断面図である。
【図５】本第２実施形態装置の容器の横断面を示す断面
図である。
【図６】本発明の第３実施形態における燃料電池用改質
装置を示す断面図である。
【図７】本第３実施形態装置の容器を示す平面図であ
る。
【図８】本発明の第４実施形態における燃料電池用改質
装置を示す断面図である。
【図９】本第４実施形態装置の容器を示す平面図であ
る。
【図１０】従来の水素発生装置を示す断面図である。
【図１１】従来の改質装置を示す断面図である。
【符号の説明】
３１ 導入口 ３２ 送出口 ３０ 容器 ７０ 中空筒状体 ６ プレート ７ 触媒層 ７１ 内部空間 ７２ 外部空間

Claims (10)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 部分酸化反応を改質反応として用いた燃
    料電池用改質装置において、 原燃料としてメタノール水溶液の蒸気を導入する導入口
    と改質ガスを送出する送出口とを備えた容器と、 該容器内を前記導入口に連絡する内部空間と前記送出口
    に連絡する外部空間とに区画するとともに、前記外部空
    間側の通過断面積が前記内部空間側の通過断面積より大
    きくなるように構成された触媒層とから成ることを特徴
    とする燃料電池用改質装置。
  2. 【請求項２】 請求項１において、 前記触媒層の前記外部空間側の通過断面積が、前記内部
    空間側の通過断面積より２０％ないし２５０％の範囲内
    で大きくなるように構成されていることを特徴とする燃
    料電池用改質装置。
  3. 【請求項３】 請求項１において、 前記触媒層の前記通過断面積が、前記内部空間側から前
    記外部空間側に向かって徐々に増加するように構成され
    ていることを特徴とする燃料電池用改質装置。
  4. 【請求項４】 請求項１において、 前記触媒層が、メタノール改質触媒が担持されたアルミ
    ナのようなセラミックスその他のポーラス材によって構
    成されていることを特徴とする燃料電池用改質装置。
  5. 【請求項５】 請求項１において、 前記触媒層が、同軸的に配置された小径の円筒状の金網
    と大径の円筒状の金網との間に粒状の触媒を配置するこ
    とにより構成されていることを特徴とする燃料電池用改
    質装置。
  6. 【請求項６】 請求項１において、 前記容器が、一方の軸端の中央部に開口部が形成され他
    方の軸端の中央部に開口部が形成された中空円筒状の容
    器によって構成され、 前記触媒層が、前記容器より外径および軸方向の長さの
    小さな中空筒状体によって構成され、一方の軸端が前記
    導入口を構成する前記一方の開口部が形成された前記一
    方の軸端に固着され、他方の軸端の中央開口部を閉止す
    るプレートが配設されていることを特徴とする燃料電池
    用改質装置。
  7. 【請求項７】 請求項１において、 前記容器が、一方の軸端の周縁部に開口部が形成され他
    方の軸端の中央部に開口部が形成された中空円筒状の容
    器によって構成され、 前記触媒層が、前記容器の内周壁に一定角度毎に外径の
    小さな中空筒状体の一部分を複数並設することにより構
    成され、 前記容器の内周壁と前記各中空筒状体の一部分の内周壁
    との間に前記内部空間が形成され、前記各中空筒状体の
    一部分の外周壁との間に前記外部空間が形成されること
    を特徴とする燃料電池用改質装置。
  8. 【請求項８】 請求項１において、 前記容器が、一方の軸端の中央部に開口部が形成され他
    方の軸端の中央部に開口部が形成された外径が徐々に増
    加する中空の截頭円錐台状の容器によって構成され、 前記触媒層が、前記導入口を構成する前記開口部から一
    定距離離れた位置から前記送出口を構成する前記開口部
    から一定距離離れた位置までの間の前記截頭円錐台状の
    容器内に配設されていることを特徴とする燃料電池用改
    質装置。
  9. 【請求項９】 請求項１において、 前記容器が、一方の軸端の中央部に開口部が形成され他
    方の軸端の中央部に開口部が形成された中空円筒状の容
    器によって構成され、 前記触媒層が、前記容器の内部に配設され、内部に小径
    の球状の内部空間が形成された中空球状体によって構成
    され、 前記容器の一方の軸端の前記開口部に前記中空球状体の
    前記内部空間を連通させ、前記中空球状体の触媒層の外
    側壁と前記容器内周壁との間に外部空間が形成されるこ
    とを特徴とする燃料電池用改質装置。
  10. 【請求項１０】 請求項１において、前記容器内に前記
    原燃料として炭化水素が導入され改質されることを特徴
    とする燃料電池用改質装置。
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