JPH1045877A

JPH1045877A - 液状封止材料

Info

Publication number: JPH1045877A
Application number: JP20800896A
Authority: JP
Inventors: Hideki Goto; 英樹後藤; Junji Tanaka; 順二田中
Original assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Current assignee: Sumitomo Bakelite Co Ltd
Priority date: 1996-08-07
Filing date: 1996-08-07
Publication date: 1998-02-17

Abstract

(57)【要約】【課題】プレッシャークッカーテストや冷熱サイクル
テストにおいても剥離クラックのない高信頼性の半導体
パッケージ用の液状封止材料を提供する。【解決手段】（ａ）液状エポキシ樹脂、（ｂ）常温で
液体である芳香族アミン系硬化剤アルキル化ジアミノジ
フェニルメタン、（ｃ）エポキシ基を有するポリブタジ
エン化合物、（ｄ）エポキシ基、アミノ基、メルカプト
基、ビニル基、メタクリル基の群から選ばれる１個以上
の官能基を分子内に有するシランカップリング剤、及び
（ｅ）ポリシラザン、金属アルコキサイドを出発原料と
する無機充填剤１及び（ｆ）平均粒径１〜１０μｍの無
機充填材２を主成分とする液状封止材料である。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、半導体の封止に用
いられる液状封止材料に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】例えば、プラスチックピングリッドアレ
イ（以下、ＰＰＧＡという）型、プラスチックマルチチ
ップモジュール（以下ＰＭＣＭという）型半導体等の封
止には液状の封止材料が用いられているが、セラミック
スによる気密封止型に比べて信頼性の点で充分ではな
く、デュアルインライン（以下、ＤＩＰという）型に比
べプラスチックパッケージの普及が遅れていた。ＰＰＧ
Ａ、ＰＭＣＭ型半導体の信頼性低下の原因としては、パ
ッケージ加工された有機のプリント配線基板から湿気が
侵入する、ＤＩＰ型パッケージのトランスファーモール
ド成形と異なり、無圧下で液状封止材料をパッケージ内
に流入し成形するため樹脂中に気泡が残存して、熱スト
レスが加わった際にクラックが発生する、樹脂と半導体
チップ、有機基板との線膨張係数が異なるために熱スト
レスが加わった際、界面での剥離を生じ湿気の侵入を容
易にしてしまう等の問題が挙げられる。又、基材との線
膨張係数を合わせる為、無機フィラーのサイズ、形状、
含有量を調整して少しでもミスマッチを防ごうとの検討
が多くなされているが、硬化の際の樹脂粘度が下がるこ
とに依る無機フィラーとの分離は避けられず、更に、無
機フィラーにカップリング剤を添加し、処理することで
も目的の効果を達することは出来ない状況であった。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、プレッシャ
ークッカーテスト（以下、ＰＣＴという）や冷熱サイク
ルテスト（以下、Ｔ／Ｃという）等の促進試験において
も不良品が発生せず、半導体の信頼性を大幅に向上でき
る液状の封止材料を提供する。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明は、液状樹脂とシ
リカに代表される従来の無機フィラーを分散、充填させ
たタイプの最大の欠点であった相分離の原因である熱硬
化時の樹脂と無機フィラーが分離するという欠点を補う
ため、調合、攪拌時だけでなく、硬化時点まで液状であ
り、樹脂の硬化と同時に無機化される出発原料としては
液状であるポリシラザン、金属アルコキサイドの無機充
填剤を加えるという従来の考え方とは全く異なる方式を
見出したものである。即ち本発明は、液状エポキシ樹
脂、常温で液体である芳香族アミン系硬化剤、エポキシ
基を有するポリブタジエン化合物、エポキシ基、アミノ
基、メルカプト基、ビニル基、メタクリル基の群から選
ばれる１個以上の官能基を分子内に有するシランカップ
リング剤、ポリシラザン、金属アルコキサイドを出発原
料とする無機充填材１及び平均粒径１〜１０μｍの無機
充填剤２よりなる液状封止材料であり、更に好ましい態
様は、該芳香族アミン系硬化剤がアルキル化ジアミノジ
フェニルメタンであり、該無機充填剤２が、粒径３０μ
ｍ以上のものが全充填材成分中の２０重量％以下であ
り、粒径１μｍ以下のものが全充填材成分中の５〜４０
重量％である液状封止材料である。

【０００５】

【発明の実施の形態】本発明に用いられる（ａ）液状エ
ポキシ樹脂は、その成分の５０重量％以上は、２５℃に
おける粘度が１０Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。
エポキシ樹脂成分の５０重量％以上が１０Ｐａ・ｓ以下
の低粘度の液状エポキシでないと組成物の粘度が高くな
り、ＰＰＧＡ、ＰＭＣＭパッケージを液状封止材料で流
入封止する際、気泡を巻き込んだり、コーナー端部の充
填不良が発生し易くなり信頼性低下につながるので好ま
しくない。エポキシ樹脂の粘度測定方法としては、室温
で液状の材料の場合、２５℃において東機産業（株）製
Ｅ型粘度計で測定する。この要件を満足するエポキシ樹
脂であれば特に限定されるものではないが、具体例を挙
げると、ビスフェノールＡジグリシジルエーテル型エポ
キシ樹脂、ビスフェノールＦジグリシジルエーテル型エ
ポキシ樹脂、ビスフェノールＳジグリシジルエーテル型
エポキシ樹脂、３，３’，５，５’−テトラメチル―
４，４’−ジヒドロキシビフェニルジグリシジルエーテ
ル型エポキシ樹脂、４，４’−ジヒドロキシビフェニル
ジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂、１，６−ジヒド
ロキシビフェニルジグリシジルエーテル型エポキシ樹
脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、臭素型クレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＤジ
グリシジルエーテル型エポキシ樹脂等がある。これらは
単独でも混合しても差し支えない。また、信頼性の優れ
た液状封止材料を得るためには、エポキシ樹脂のＮａ⁺、
Ｃｌ^-等のイオン性不純物はできるだけ少ないものが好
ましい。

【０００６】本発明に用いられる（ｂ）芳香族アミン系
硬化剤は、常温で液体の芳香族アミン系硬化剤ならば使
用可能であるが、アルキル化ジアミノジフェニルメタン
が特に好ましい。芳香環を有さないアミン類は耐熱性に
乏しく、零度以下の雰囲気下でも反応性に富むため保存
性に劣るという致命的な欠点を有し本発明には適さな
い。また、信頼性の優れた液状封止材料を得るために、
アミン系硬化剤はＮａ⁺、Ｃｌ^-等のイオン性不純物はで
きるだけ少ないものが好ましい。（ｂ）芳香族アミン系
硬化剤は（ａ）液状エポキシ樹脂との組み合わせによっ
て、非常に流動性が良い材料を提供することができる。
無圧下でパッケージ内に流入し硬化させても、気泡が残
らず、ボイド、未充填などの流動性の不具合も発生しに
くい。主剤である（ａ）エポキシ樹脂と、硬化剤である
（ｂ）芳香族アミン系硬化剤との配合モル比（ａ）／
（ｂ）は０．９〜１．２が望ましい。０．９未満の場合
は、過剰に未反応のアミノ基が残存することとなり、耐
湿性の低下、信頼性の低下に繋がる。逆に１．２を超え
ると硬化が不十分となり、信頼性の低下に繋がる。

【０００７】本発明に用いられるエラストマーとして
は、（ａ）エポキシ樹脂との相溶性が良く、低応力化及
び強靱化が期待される（ｃ）エポキシ基を有するポリブ
タジエン化合物が挙げられる。一般にエラストマーは、
エポキシ樹脂との相溶性に欠けるため注入硬化した後は
ブリードのため成形性が低下する性質を有する。しか
し、エポキシ基を分子の一部に組み込むことにより相溶
性が増し、硬化剤（ｂ）と一部反応し架橋するため、ブ
リード性は良くなり、エポキシ基を有するポリブタジエ
ン特有の低応力化及び強靱化も発現できると考えられ
る。エポキシ基を有するポリブタジエン化合物は、数平
均分子量が１０００〜２０００が好ましい。１０００未
満だとブリードし易くなり、２０００を越えると粘度が
高くなり、いずれも好ましくない。また、エポキシ含有
率（主鎖付加モル分率％）は、３〜１０％が好ましい。
３％未満だと相溶性に欠け、１０％を越えると硬化剤と
架橋し、いわゆる海島構造を取らなくなるため低応力化
が望めなくなる。

【０００８】このエポキシ基を有するポリブタジエン化
合物は、その添加量を調整することにより、低応力性及
び靱性を最大限に引き出すことができる。添加量は、
（ｃ）／｛（ａ）＋（ｂ）＋（ｃ）｝＝０．０３〜０．
１が望ましい。０．０３未満だと低応力化及び強靱化の
効果が望めず、特にＴ／Ｃにおいて表面クラックが発生
し信頼性の不良に繋がる原因となる。また、０．１を越
えると（ａ）エポキシ樹脂との相溶性が悪くなり、パッ
ケージ表面に油浮き、ブリードが発生し成形性低下の原
因となる。また、低応力効果があり、かつ（ｃ）エポキ
シ基を有するポリブタジエン化合物と相溶性のある、ラ
ンダム共重合シリコーン変性エポキシ樹脂、ランダム共
重合シリコーン変性フェノール樹脂、又はエポキシ基含
有のポリオレフィン等と組み合わせても良い。

【０００９】（ｄ）エポキシ基、アミノ基、メルカプト
基、ビニル基、メタクリル基の群から選ばれる１個以上
の官能基を分子内に有するシランカップリング剤として
は、エポキシシラン（例えば、信越化学工業(株)製ＫＢ
Ｍ−４０３）が好ましい。また用途に応じて基板との密
着性を高めたい場合には、必要に応じてアミノシラン、
メルカプトシラン、ビニルシラン、メタクリルシランを
カップリング剤全量に対し一部ないし全部添加してもよ
い。

【００１０】（ｅ）無機充填材１としては金属アルコキ
サイドまたはポリシラザンがあげられる。また両者の混
合物でもよい。金属アルコキサイドとしては、テトラメ
トキシシラン、メチルトリメトキシシラン、エチルトリ
メトキシシラン、プロピルトリメトキシシラン、ブチル
トリメトキシシラン、テトラエトキシシラン、メチルト
リエトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、プロピ
ルトリエトキシシラン、ブチルトリエトキシシラン、テ
トラプロポキシシラン、メチルトリプロポキシシラン、
エチルトリプロポキシシラン、ジメチルジメトキシシラ
ン、ジエチルジメトキシシラン、ジプロピルジメトキシ
シラン、ジメチルジエトキシシラン、ジエチルジエトキ
シシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、γ
−クロロプロピルトリエトキシシラン、γ−メルカプト
プロピルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピル
トリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシ
シラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、フェ
ニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラ
ン、フェニルトリプロポキシシラン、ジフェニルジメト
キシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、テトラメト
キシチタン、テトラエトキシチタン、テトラプロポキシ
チタン、テトラブトキシチタン、また分子内にフッ素を
含有する金属アルコキシド等が挙げられる。

【００１１】又、ポリシラザンとしては、ポリカルボシ
ラザン、ヘキサメチルジシラザン、メチルクロロシラザ
ン、ポリシクロメチルヒドリドシラザン、オリゴメチル
シラザン、ヒドリドポリシラザン、メチルビニルオリゴ
シラザン、メチルポリジシラザン、フェニルビニルポリ
シラザン、クロロメチルジシラザン、ポリメチルシラザ
ン、ポリメチルヒドロシラザン、ポリメタロシラザン、
ヘキサメチルシクロトリシラザン、オクタメチルシクロ
テトラシラザン、ポリチタノシラザン、ペルヒドロポリ
シラザン、オルガノポリシラザン、ポリアルミノシラザ
ン、ポリポロシラザン、ポリシロキサザン等が挙げられ
る。ポリシラザン、金属アルコキサイドを出発原料とし
て無機充填材１を形成する際、酸、塩基等を触媒として
用いることが出来るが、例えば、トリエチルアミン、ジ
エチルアミン、モノエタノールアミン、ジエタノールア
ミン、トリエタノールアミン、ｎ−エキシルアミン、ｎ
−ブチルアミン、ジ−ｎ−ブチルアミン、トリ−ｎ−ブ
チルアミン、グアニジン、ピグアニン、イミダゾール、
１，８−ジアザビシクロ−［５，４，０］−７−ウンデ
セン、１，４−ジアザビシクロ−［２，２，２］−オク
タン等のアミン類、水酸化ナトリウム、水酸化カリウ
ム、水酸化リチウム、ピリジン、アンモニア水等のアル
カリ類、リン酸等の無機酸類、ジブチル錫ジラウレート
等の有機スズ化合物、ホウ酸塩等の金属の有機酸塩、ア
ルミニウムアセチルアセトネート等のアルミニウムキレ
ート化合物、金属アルコキシド類、氷酢酸、無水酢酸、
プロピオン酸、無水プロピオン酸のような低級モノカル
ボン酸、またはその無水物、シュウ酸、フマル酸、マレ
イン酸、コハク酸のような低級ジカルボン酸、またはそ
の無水物、トリクロロ酢酸等の有機酸類、アルカリ金属
の有機カルボン酸塩や炭酸塩、過塩素酸、塩酸、硝酸、
スルホン酸、パラトルエンスルホン酸、三フッ化ホウ素
及びその電気供与体との錯体、四塩化スズ、二塩化亜
鉛、三塩化鉄、三塩化アルミニウム、三塩化アンチモ
ン、四塩化チタン等のルイス酸、及びその錯体等を使用
することが出来る。

【００１２】本発明によると、充填材原料として液状の
化合物を選択できるため、エポキシ樹脂との相容性が良
く、半導体封止材料中に充填材を均一に分散させること
ができる。また充填材原料はエポキシ樹脂中の水酸基と
の反応により、充填材が化学結合により封止材料のマト
リックス中に分散させることができるため、無機フィラ
ーの相分離を防止する効果が高い。充填材を形成するに
は、エポキシ樹脂の硬化と同時に充填材の形成反応を行
うか、もしくはあらかじめ用いるエポキシ樹脂と充填材
の出発物質の一部を反応させておいてもよい。あらかじ
めエポキシ樹脂と充填材原料の一部とを反応させると、
充填材の形成反応に伴い生成するアルコール、アミン、
水素等の各種の遊離物質を、分散混練及び真空脱気の際
に系から除くことが出来るため、半導体のパッケージン
グのボイドやクラックの発生を防止することができ有利
である。またエポキシ樹脂中の水酸基と充填材原料との
反応と、前項の充填材の形成反応のそれぞれに適した反
応条件、触媒等を用いることができ、充填材形成反応時
に、既にマトリックス中に反応の基点が形成されている
ために、充填材形成反応をより効率よく行うことができ
る。

【００１３】（ｆ）無機充填剤２としては、例えば、結
晶シリカ、溶融シリカ等が用いられる。形状は一般的に
は球状、破砕状、フレーク状等が有るが、充填剤をより
多く添加する事により線膨張係数の低減化が図られ、そ
の効果を上げる為には球状の無機充填剤が最も良い。添
加量は５０〜８０ｗｔ％が最も良い。５０ｗｔ％未満だ
と線膨張係数の低減効果は小さく、８０ｗｔ％を越える
と液状樹脂の粘度が高く成り過ぎ実用レベルでは使用し
難くなる。また充填材の粒度分布を調整することにより
粘度等の流動特性を最大限に引き出すことが可能であ
る。一般に分布範囲の広い粒度分布をもつ充填材や、大
きな粒径をもつ充填材ほど粘度が低くなる傾向があるこ
とが知られている。しかし、低粘度化を目的に例えば５
０μｍ以上の大きな粒径だけを揃えた充填材は、確実に
粘度は低くなるものの、硬化中に比重の比較的重い充填
材が沈み、硬化物の上下で組成比率の異なる、いわゆる
フィラー沈降が発生する。また、粒径の大きな充填材を
使うと、狭い隙間に流入しないという欠点が挙げられ
る。ＰＰＧＡ型パッケージに代表されるように、近年は
多ピン化省スペース化の傾向にあり、ワイヤー・ワイヤ
ー間のピッチが狭くなってきている。このような状況に
おいて、無圧下で液状封止材料を流入し、ボイド、未充
填などの流動性の不具合がないよう成形するために、充
填材の粒径を小さくしなければならない。しかし粒径を
小さくすることによって流動性が損なわれる不具合も多
くなる。

【００１４】そこで充填材の平均粒径を１〜１０μｍ
と、従来の液状封止材料のそれより小さくし、かつ粒径
３０μｍ以上のものが全充填材成分中の２０重量％以
下、粒径１μｍ以下のものが全充填材成分中の５〜４０
重量％となるように粒径を調整することにより、流動性
が損なわれなくなる。平均粒径が１μｍ未満であれば、
成形時の粘度が高くなり流動性が損なわれ、１０μｍを
越えると半導体の信頼性が悪くなる。また粒径３０μｍ
以上のものが全充填材成分中の２０重量％を越えると同
じく信頼性が悪くなる。粒径１μｍ以下のものは全充填
材成分中の５〜４０重量％と、微粒の充填材を適量入
れ、粒度分布を調整することで、硬化時に微粒の充填材
が沈むという充填材の沈降を抑えることができる。１μ
ｍ以下のものが全充填材成分中５重量％未満だと充填材
の沈降を抑える効果がなく、４０重量％を越えると粘度
が上昇しすぎて成形が難しくなる。本発明でいう粒度分
布および平均粒径は、レーザー式（Horiba、LA-500）に
て測定する。なお平均粒径はメジアン径とした。

【００１５】本発明の液状封止材料には、前記の必須成
分の他に必要に応じて他の樹脂や反応を促進するための
触媒、希釈剤、顔料、カップリング剤、難燃剤、レベリ
ング剤、消泡剤等の添加物を用いても差し支えない。液
状封止材料は、各成分、添加物等を例えば３本ロールに
て分散混練し真空下脱泡処理して製造する。

【００１６】

【実施例】本発明を以下に示す実施例及び比較例で説明
する。＜実施例１〜４＞下記の原材料を表１に示す割合で３本
ロールにて分散混練し、真空下にて脱泡処理をして液状
封止材料を得た。得られた液状封止材料を用いてＰＰＧ
Ａパッケージを封止し、１６５℃で３時間オーブン中で
硬化して半導体パッケージを得た。尚、溶融シリカの平
均粒径は２．５μｍであり、全充填材成分中粒径３０μ
ｍ以上のものが１２重量％、粒径１μｍ以下のものは８
重量％であった。・ビスフェノールＦジグリシジルエーテル型エポキシ樹
脂（エポキシ当量１５５、１．６Ｐａ・ｓ／２５℃）・ナフタレンＦジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂
（当量１３５、１２４Ｐａ・ｓ／２５℃）・アルキル化ジアミノジフェニルメタン硬化剤（アミノ
当量６５）・エポキシ基を有するポリブタジエンゴム（数平均分子
量１５００、エポキシ含有率５モル％）・グリシジルトリメトキシシラン・テトラエトキシシラン・ペルヒドロポリシラザン（東燃製ＰＨＰＳー１）・トリエチルアミン・溶融シリカ・カーボンブラック

【００１７】＜実施例５＞表１の実施例５−Iに示すよ
うな割合で、まずビスフェノールＦジグリシジルエーテ
ル型エポキシ樹脂６０部、ナフタレンＦジグリシジルエ
ーテル型エポキシ樹脂４０部、テトラエトキシシラン１
０重量部、トリエチルアミン０．３重量部をあらかじめ
６０℃で５時間混合した後、真空脱気を行った。次に表
１の実施例５−IIに示すような割合で、残る原材料を加
えて３本ロールにて、分散混練し真空下脱泡処理をして
液状封止材料を得た。得られた液状封止材料を用いて、
ＰＰＧＡパッケージを封止し、１６５℃で３時間オーブ
ン中で硬化して半導体パッケージを得た。尚、溶融シリ
カの平均粒径は２．５μｍであり、全充填材成分中粒径
３０μｍ以上のものが１２重量％、粒径１μｍ以下のも
のは８重量％であった。

【００１８】＜比較例１＞下記の原材料を表１に示す割
合で３本ロールにて分散混練し、真空下脱泡処理をして
液状封止材料を得た。得られた液状封止材料を用いてＰ
ＰＧＡパッケージを封止し、１６５℃で３時間オーブン
中で硬化して半導体パッケージを得た。・ビスフェノールＦジグリシジルエーテル型エポキシ樹
脂（エポキシ当量１５５、１．６Ｐａ・ｓ／２５℃）・ナフタレンＦジグリシジルエーテル型エポキシ樹脂
（当量１３５、１２４Ｐａ・ｓ／２５℃）・アルキル化ジアミノジフェニルメタン・ポリブタジエンゴム・グリシジルトリメトキシシラン・カーボンブラック・溶融シリカ（平均粒径は２．５μｍ）

【００１９】

【表１】

【００２０】《評価方法》・粘度：Ｅ型粘度計（２５℃）にて、２．５ｒｐｍで測
定したものを値とした。この値が高いほど悪い。粘度が
５０Ｐａ・ｓを越えるとディスペンス時の作業性が悪く
なる。・チキソ比：上述粘度計で、０．５ｒｐｍと２．５ｒｐ
ｍでの粘度の比を値とした。・保存性：初期粘度の倍の粘度になる時間をとった。○
は７２時間以上、△は２４〜７２時間、×は２４時間以
下・硬化性：ＰＰＧＡパッケージピースパーツに液状封止
材料を注入し、１６５℃、３時間にて硬化し、パッケー
ジ表面のボイドの数、フィラー分離を観察した。パッケ
ージ表面のボイドの数は顕微鏡で観察し、数μｍ以上の
ボイドをカウントした。未充填パッケージは、超音波探
傷機（以下ＳＡＴという）にて観察した。フィラー分離
は、パッケージの断面を研磨し、表面の樹脂層の厚みを
測定した。５μｍ以上のものをフィラー分離有りとして
表した。評価したＰＰＧＡパッケージの数は１０個であ
る。・硬化後の剥離及びクラック：処理前、ＰＣＴ処理（１
２５℃／２．３ａｔｍ）７２０時間後、Ｔ／Ｃ処理（−
６５℃／３０分←→１５０℃／３０分）１０００サイク
ル後についてＳＡＴを用いて、半導体チップとプリント
基板界面との剥離、クラックの有無を確認した。評価し
たＰＰＧＡパッケージの数は１０個である。

【００２１】評価結果を表２に示す。

【表２】

【００２２】

【発明の効果】本発明の液状封止材料にて半導体パッケ
ージの封止を行うと、プレッシャークッカーテストや冷
熱サイクルテストにおいても剥離、クラックのない高信
頼性の半導体を得ることができる。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号庁内整理番号ＦＩ技術表示箇所Ｃ０８Ｋ 5/54 ＮＬＣＣ０８Ｋ 5/54 ＮＬＣ 7/18 ＮＬＤ 7/18 ＮＬＤＣ０８Ｌ 63/00 ＮＪＷＣ０８Ｌ 63/00 ＮＪＷＨ０１Ｌ 23/29 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ 23/31

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（ａ）液状エポキシ樹脂、（ｂ）常温で
液体である芳香族アミン系硬化剤、（ｃ）エポキシ基を
有するポリブタジエン化合物、（ｄ）エポキシ基、アミ
ノ基、メルカプト基、ビニル基、メタクリル基の群から
選ばれる１個以上の官能基を分子内に有するシランカッ
プリング剤、（ｅ）ポリシラザン、金属アルコキサイド
を出発原料とする無機充填材１及び（ｆ）平均粒径１〜
１０μｍの無機充填剤２よりなることを特徴とする液状
封止材料。
【請求項２】該芳香族アミン系硬化剤がアルキル化ジ
アミノジフェニルメタンであることを特徴とする請求項
１記載の液状封止材料。
【請求項３】該無機充填剤２が、粒径３０μｍ以上の
ものが全充填材成分中の２０重量％以下であり、粒径１
μｍ以下のものが全充填材成分中の５〜４０重量％であ
ることを特徴とする請求項１または２記載の液状封止材
料。