JPH0859793A

JPH0859793A - エポキシ樹脂組成物

Info

Publication number: JPH0859793A
Application number: JP20097294A
Authority: JP
Inventors: Akihiro Ito; 彰浩伊藤; Masahiro Sugimori; 正裕杉森; Kazuo Kato; 和夫加藤
Original assignee: Mitsubishi Rayon Co Ltd
Current assignee: Mitsubishi Chemical Corp
Priority date: 1994-08-25
Filing date: 1994-08-25
Publication date: 1996-03-05
Anticipated expiration: 2018-06-30
Also published as: JP3422438B2

Abstract

(57)【要約】【目的】１００℃以下で硬化し、しかも取扱い性、保存
安定性及び接着強度にも優れる、フィルム状接着剤とし
て極めて有用なエポキシ樹脂組成物を提供する。【構成】（Ａ）オキサゾリドン環を有するエポキシ樹脂
（２〜５０重量部）、（Ｂ）熱可塑性エラストマー成分
及び／又は架橋ゴム成分を含有するエポキシ樹脂（２０
〜７０重量％）及び（Ｃ）軟化点が５０℃以上の固形エ
ポキシ樹脂（１０〜７０重量％）からなる樹脂組成物１
００部に対し、（Ｅ）尿素系エポキシ樹脂硬化剤（２〜
１５重量％）及び（Ｆ）４０℃で安定であり、８０℃以
下の温度で活性化し得る潜在性硬化触媒（３〜２０重量
％）を混合せしめてなるエポキシ樹脂組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、室温に於いて非常に安
定であり、かつ取扱い性が良好で、８０℃で使用可能な
低温硬化タイプのフィルム状接着剤として極めて有用な
エポキシ樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術】フィルム状接着剤は２液型接着剤あるい
は１液型ペースト状接着剤に比較して扱い易く、性能的
にも優れる事が多いことから航空機分野、建材分野等で
のハニカム材と面材との接着用途で使用されている。し
かしながら、フィルム状に加工しなければならないとい
う制約から、取扱い性（タック、流動性等）と硬化特
性、貯蔵安定性とのバランスが難しい。そのため多岐に
わたるユーザーの要求に満足する材料は少ない。これは
硬化特性と保存安定性とが相反する特性であるためばか
りでなく、保存安定性に優れたフィルム状接着剤を製造
する為にはその硬化温度より充分に低い温度でフィルム
化しなければならず、フィルム化の温度と接着剤として
取り扱う温度との差が小さくなり、フィルム状接着剤と
しての取扱い性が低下するからである。更に硬化特性に
優れるフィルム状接着剤の場合、硬化基の流動性が充分
に確保されていない事が多く、結果として十分な接着特
性が得られない事が多い。

【０００３】また、８０℃付近の比較的低温で硬化する
材料に於いて、取扱い性を改善するために高分子量のエ
ポキシ樹脂を添加すると、架橋密度の低減により耐熱性
が低下するばかりか、硬化温度でのエポキシ樹脂のモビ
リティの低下により反応性が低下し、十分に硬化反応が
進行せず接着強度が得られない。一方、取扱い性、およ
び流動性を確保するため、樹脂に無機系充填材およびゴ
ム成分を添加する方法があるが、前者は接着強度を低下
させ、後者は取扱い性が向上するものの、Ｔｇが低下し
被接着物の使用温度が制限される。これらの技術的課題
が未解決であったため、１００℃以下で硬化し、しかも
取扱い性、保存安定性、及び接着強度にも優れるフィル
ム状接着剤はこれまで開発されていなかった。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は上記従来の問
題点を解決し、１００℃以下で硬化し、しかも取扱い
性、保存安定性、及び接着強度にも優れる、フィルム状
接着剤として極めて有用なエポキシ樹脂組成物の提供を
課題とする。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明は上記課題を解決
すべく鋭意研究した結果、硬化剤の構成、配合量を最適
化するだけでなくベースとなるエポキシ樹脂組成物の構
成を工夫する事により、本発明の上記課題が解決される
事を見いだした。すなわち本発明は、（Ａ）オキサゾリ
ドン環を有するエポキシ樹脂（２〜５０重量部）、
（Ｂ）熱可塑性エラストマー成分及び／又は架橋ゴム成
分を含有するエポキシ樹脂（２０〜７０重量％）及び
（Ｃ）軟化点が５０℃以上の固形エポキシ樹脂（１０〜
７０重量％）からなる樹脂組成物１００部に対し、
（Ｅ）尿素系エポキシ樹脂硬化剤（２〜１５重量％）及
び（Ｆ）４０℃で安定であり、８０℃以下の温度で活性
化し得る潜在性硬化触媒（３〜２０重量％）を混合せし
めてなるエポキシ樹脂組成物を要旨とするものである。

【０００６】本発明の重要な構成要件は、オキサゾリド
ン環を有するエポキシ樹脂（Ａ）と熱可塑性エラストマ
ー成分及び／又は架橋ゴム成分を含有するエポキシ樹脂
（Ｂ）を併用する事である。熱可塑性エラストマー成分
又は架橋ゴム成分を含有するエポキシ樹脂単独もしくは
両者を併用して使用した場合、十分な接着強度は得られ
るが、エラストマー成分および架橋ゴム成分の存在によ
り耐熱性が低下する。そこで熱可塑性エラストマー成分
及び／又は架橋ゴムを有するエポキシ樹脂の耐熱性向上
について鋭意研究した結果、オキサゾリドン環を有する
エポキシ樹脂をある特定割合で併用する事により室温で
の保存安定性に優れ、高い接着強度を有し、耐熱性の優
れた低温硬化性を有する樹脂組成物が得られる事を見い
出したのである。

【０００７】本発明の（Ａ）成分のオキサゾリドン環を
有するエポキシ樹脂とは、式〔１〕で示される様な構造
を有するエポキシ樹脂である。

【０００８】

【化１】

【０００９】成分（Ａ）のオキサゾリドン環を有するエ
ポキシ樹脂は特開平５−４３６５５号公報に開示されて
いるようにエポキシ樹脂とイソシアナート化合物をオキ
サゾリドン基の形成触媒の存在下で反応させる事によ
り、イソシアナート化合物の添加量から考えられる化学
量論量のオキサゾリドン環をエポキシ樹脂内に導入した
樹脂が容易に得られる。また、グリシジル化合物とイソ
シアナート化合物をオキサゾリドン環の形成触媒の存在
下での反応によりオキサゾリドン環を有する化合物を得
た後、グリシジル基を導入する事により、成分（Ａ）を
得る事も可能である。

【００１０】ここで使用可能なエポキシ樹脂又はグリシ
ジル化合物のうち、エポキシ樹脂ではビスフェノールＡ
型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビ
スフェノールＳ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック
型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂等の
市販のエポキシ樹脂が使用可能であり、目的に応じて適
宜使用できる。グリシジル化合物としては、ビスフェノ
ールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、ビスフ
ェノールＡＤ、テトラメチルビスフェノールＡ、テトラ
メチルビスフェノールＦ、テトラメチルビスフェノール
Ｓ、ジヒドロキシナフタレン等の２価フェノール類をグ
リシジル化したグリシジルエーテル類、ビスフェノール
等のトリス（グリシジルオキシフェニル）アルカン類
や、アミノフェノール等をグリシジル化した化合物、フ
ェノールノボラック、クレゾールノボラック等のノボラ
ックをグリシジル化した化合物や、「エポキシ樹脂−最
近の進歩−」（垣内弘編著：１９９０年昭和堂発行）第
２１項〜４６項記載のグリシジル化合物等が上げられ
る。これら原料グリシジル化合物は単独又は２種以上組
み合わせて用いることができる。

【００１１】また、樹脂組成物に難燃性を付与するため
に上記化合物の少なくとも１つの水素をハロゲン化した
ものを使用しても構わない。成分（Ａ）を得るために必
要な原料のイソシアナート化合物としては、例えば、メ
タンジイソシアナート、ブタン−１、１−イソシアナー
ト、エタン−１、２−ジイソシアナート、ブタン−１、
２−ジイソシアナート、トランスビニレンジイソシアナ
ート、プロパン−１、３−ジイソシアナート、ブタン−
１、４−ジイソシアナート、等の２官能有機イソシアナ
ート化合物、ジメチルジイソシアナート、フェニルメチ
ルジイソシアナート、ジフェニルジイソシアナート等の
シラン化合物系の２官能性イソシアナート化合物、ポリ
メチレンポリフェニルイソシアナート、トリフェニルメ
タントリイソシアナート、トリス（４−フェニルイソシ
アナートチオフォスフェート）−３，３′，４，４′−
ジフェニルメタンテトライソシアナート等の多官能ジイ
ソシアナート化合物、および、上記イソシアナート化合
物の２量体や３量体等の多量体、アルコールやフェノー
ルによりマスクされたブロックイソシアナートおよびビ
スウレタン化合物が上げられるがこれに限定されるもの
ではない。また、２種以上のイソシアナート化合物を組
み合わせて使用しても構わない。

【００１２】成分（Ａ）を得るための反応はオキサゾリ
ドン形成触媒存在下で行う事ができる。この触媒はエポ
キシ基とイソシアナートとの反応において、オキサゾリ
ドン環を選択的に生成する触媒が好ましい。オキサゾリ
ドン環を生成する触媒としては塩化リチウム、ブトキシ
リチウム等のリチウム化合物、３フッ化ホウ素の錯塩、
テトラメチルアンモニウムクロライド、テトラアンモニ
ウムブロマイド、テトラアンモニウムヨーダイド等の４
級アンモニウム塩があり、ジメチルアミノエタノール、
トリエチルアミン、トリブチルアミン、ベンジルメチル
アミン、Ｎ−メチルモルホリン等の３級アミン、トリフ
ェニルフォスフィンのごときホスフィン類、イミダゾー
ル類、ホスホニウム化合物類、トリフェニルアンチモン
および沃素の組み合わせ等があり、それらを単独又は２
種以上組み合わせて使用しても構わない。オキサゾリド
ン基形成触媒は原料に対し２０〜１０００ｐｐｍが好ま
しいが、状況に応じて適宜使用できる。この（Ａ）成分
のオキサゾリドン環を有するエポキシ樹脂のエポキシ当
量は好ましくは１８０〜５０００ｇ／ｅｑ、より好まし
くは２００〜２０００ｇ／ｅｑであり、エポキシ当量が
小さすぎるとエポキシ樹脂組成物の耐熱性や貯蔵安定性
が劣り、大きすぎると低温硬化性や接着強度が低下す
る。

【００１３】（Ｂ）成分の熱可塑性エラストマーを含有
するエポキシ樹脂の熱可塑性エラストマーとはエポキシ
樹脂と反応し得る末端基を有するブタジエン／アクリル
ニトリル共重合体、スチレン／ブタジエン系エラストマ
ー等の非架橋の熱可塑性エラストマー成分をエポキシ樹
脂中に分散し反応させて得られるもので、これらのエラ
ストマー成分の末端基とエポキシ樹脂が部分的に反応し
ている事が性能安定性の面から好ましいが、これらに限
定するものではない。

【００１４】（Ｂ）成分の架橋ゴムを含有するエポキシ
樹脂とはブタジエン系ゴム、アクリル系ゴム等の架橋ゴ
ム成分をエポキシ樹脂中に分散させた後、反応して得ら
れるもので、これらのゴム成分も上記の熱可塑性エラス
トマー成分を含有するエポキシ樹脂と同様、末端基とエ
ポキシ樹脂とが部分的に反応している事が好ましいが、
これらに限定するものではない。

【００１５】（Ｂ）成分の熱可塑性エラストマー成分又
は架橋ゴム成分と反応させるエポキシ樹脂は特に制限は
ないが、液状のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂又はビ
スフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エ
ポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂が取扱い性の面
から特に好ましい。このような熱可塑性エラストマー又
は架橋ゴムを含有するエポキシ樹脂は、エポキシ樹脂と
反応し得る末端基を有する非架橋のエラストマー成分も
しくは架橋ゴム成分とエポキシ樹脂を１００℃から１８
０℃の温度で必要により触媒を添加して反応させる事に
より容易に得る事ができる。

【００１６】また、必要に応じてこれらのエラストマー
成分を有するエポキシ樹脂又は架橋ゴム成分を含有する
エポキシ樹脂を更に予備反応する事により軟化点５０℃
以上の固体エポキシ樹脂として使用する事も可能であ
る。これら上記の樹脂は市販の樹脂を使用する事が可能
である。市販あるいはサンプルとして入手可能な熱可塑
性エラストマーを含有する変性エポキシ樹脂もしくは架
橋ゴム成分を含有するエポキシ樹脂としては大日本イン
キ化学工業（株）のエピクロンＴＳＲ−９６０，ＴＳＲ
−９３０，ＴＳＲ−６０１，油化シェルエポキシ（株）
のエピコートＹＬ−６３０８，ＹＬ６３４７，（株）日
本触媒のＣＸ−ＭＮシリーズ、日本合成ゴム（株）の架
橋ゴム変性エポキシ樹脂を例示する事ができる。

【００１７】本発明における（Ｂ）成分のエポキシ樹脂
は上記の熱可塑性エラストマー成分及び／又は架橋ゴム
成分を含有するエポキシ樹脂が基本成分であるが、その
他のエポキシ樹脂を併用してもかまわない。その他のエ
ポキシ樹脂としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、
ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型
エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、
グリシジルアミン型エポキシ樹脂等の市販のいかなるエ
ポキシ樹脂も使用可能であり、目的に応じて適宜使用で
きる。

【００１８】本発明におけるエポキシ樹脂のベースとな
るエポキシ樹脂混合物の（Ｃ）成分としては、軟化点が
５０℃以上のエポキシ樹脂が好ましい。このようなエポ
キシ樹脂を用いることにより低温での硬化特性を犠牲に
することなく樹脂成分全体の取扱い性、流動性をコント
ロールすることが可能となる。（Ｃ）成分のエポキシ樹
脂の軟化点が５０℃未満であると組成全体の室温での取
扱い性を適度にコントロールする事は困難であり好まし
くない。（Ｃ）成分として用いるエポキシ樹脂は１種類
でも構わないが、必要に応じて２種類以上のエポキシ樹
脂を混合して使用しても構わない。その際、混合する全
てのエポキシ樹脂の軟化点が５０℃以上である必要はな
く、混合するエポキシ樹脂に軟化点が５０℃以下のエポ
キシ樹脂が含まれていても、（Ｃ）成分として用いるエ
ポキシ樹脂組成物の軟化点が５０℃以上であるならば構
わない。

【００１９】また、（Ｃ）成分全体のエポキシ当量は、
硬化性の面を考慮すると２００〜１０００ｇ／ｅｑが好
ましい。特に好ましくはエポキシ当量は２５０〜７００
ｇ／ｅｑの範囲である。この（Ｃ）成分として使用可能
なエポキシ樹脂としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹
脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノール
Ｓ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹
脂等が挙げられるが、これらに限定されるものではな
い。特に好ましいエポキシ樹脂として以下のものを例示
する事ができる。

【００２０】大日本インキ化学工業（株）：ＥＸＡ−１５１４〔エポキシ当量＝３００ｇ／ｅｑ．，軟化点＝７５℃〕大日本インキ化学工業（株）：ＨＰ−４０３２Ｈ〔エポキシ当量＝２５０ｇ／ｅｑ．，軟化点＝７０℃〕大日本インキ化学工業（株）：ＥＰＩＣＬＯＮ１５２〔エポキシ当量＝３６０ｇ／ｅｑ．，軟化点＝６０℃〕大日本インキ化学工業（株）：ＥＸＡ−１８５７〔エポキシ当量＝２５０ｇ／ｅｑ．，軟化点＝８０℃〕日本火薬（株）：ＥＢＰＳ−３００〔エポキシ当量＝２６０ｇ／ｅｑ．，軟化点＝６５℃〕油化シェルエポキシ：Ｅｐ−１００１〔エポキシ当量＝４５０ｇ／ｅｑ．，軟化点＝６４℃〕

【００２１】本発明におけるエポキシ樹脂組成物のうち
ベースとなるエポキシ樹脂は（Ａ）、（Ｂ）および
（Ｃ）の３成分を必須成分とするものであり、その比率
は（Ａ）成分が２〜５０重量％、（Ｂ）成分が２０〜７
０重量％、（Ｃ）成分が１０〜７０重量％である。
（Ａ）成分が２重量％未満では十分な耐熱性は得られ
ず、５０重量％を越えると逆に室温での安定性が低下す
る。（Ｂ）成分が２０重量％未満では十分な接着強度が
得られず、（Ｂ）成分が７０重量％を越えると接着強度
は頭打ちとなるばかりでなく耐熱性が低下する。（Ｃ）
成分は１０重量％未満であると樹脂組成物の取扱い性が
悪く、７０重量％を越えると樹脂組成物のモビリティが
低下し８０℃での硬化性が悪化し、ひどい時には硬化し
ない。

【００２２】本発明における硬化成分としては、（Ｅ）
尿素系エポキシ樹脂硬化剤と（Ｆ）４０℃で安定であ
り、８０℃以下の温度で活性化し得る潜在性硬化触媒が
併用される。（Ｅ）成分としては下式〔２〕、〔３〕に
示すものを例示する事ができる。

【００２３】

【化２】

【００２４】また、（Ｆ）成分としては、マイクロカプ
セル型、アミンアダクト型などの潜在性硬化剤のうち、
４０℃で安定で、８０℃以下の温度で活性化し得るもの
が用いられる。市販されている潜在性硬化剤でこれらの
条件に単独でも合致するものは味の素（株）のＰＮ−２
３、旭化成（株）のＨＸ−３７２１，ＨＸ−３７２２，
ＡＣＲ社のＨ３６１５，４００３，４０７０を例示する
事ができる。これら単独で用いる事はもちろん、２種類
以上を併用しても構わない。

【００２５】これらの硬化剤の配合比はベースとなるエ
ポキシ樹脂組成物１００重量部に対して、（Ｅ）成分が
３〜１５重量部、（Ｆ）成分が３〜２０重量部である。
この範囲より少ない使用量では８０℃で硬化させた場
合、硬化反応が十分進行せず、接着強度が得られない。
またこの範囲を越えて使用しても硬化特性が頭打ちにな
るばかりか、保存安定性及び接着強度が低下し、好まし
くない。更に好ましい配合比は、（Ｅ）成分が５〜１０
重量部、（Ｆ）成分が５〜１５重量部である。

【００２６】この（Ｅ）尿素系エポキシ樹脂硬化剤と
（Ｆ）４０℃で安定であり、８０℃以下の温度で活性化
し得る潜在性硬化触媒とを併用する事が本発明の第２の
重要な構成要件である。単に８０℃で硬化させるだけで
あるならば、（Ｆ）成分を単独で使用しても、エポキシ
当量さえ十分に使用すれば可能であるが、接着強度の点
では十分な強度が得られない。それに対し、（Ｅ）成分
を併用した場合はより少ない硬化剤使用量でも十分な接
着強度が得られる。この併用硬化に関してはまだ十分に
その機構は解明されていないが、（Ｅ）成分と（Ｆ）成
分との硬化剤の併用により形成される架橋構造が潜在性
触媒単独使用の場合と異なってくるためと推定される。

【００２７】更に上記のエポキシ樹脂硬化剤系に助触媒
を添加しても構わない。特に、ビスフェノールタイプの
アミン化合物は上記の潜在性硬化剤との併用により硬化
反応を促進することができる。助触媒のアミン化合物と
してはメタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメ
タン、ジアミノジフェニルスルフォン、ジアミノジエチ
ルジフェニルメタン等芳香族ジアミンが挙げられるがこ
れらに限定されるものではない。本発明におけるエポキ
シ樹脂組成物は上記の成分以外に炭酸カルシウム、タル
ク等の充填剤、難燃剤、顔料等を目的に応じて適宜使用
する事ができる。また、フィルム状接着剤として使用す
る場合にキャリヤー材として使用するガラス、ポリエス
テル、ナイロン等の不織布、織物剤等を含有してももち
ろん差し支えない。

【００２８】以下本発明を実施例によりさらに詳細に説
明するが、本発明はこれらに限定されるものではない、
猶、実施例中の部数は全て重量部であり、用いられる略
語は以下の通りである。ＴＳＲ９６０；カルボキシル基末端のブタジエン／アク
リロニトリル共重合体と液体エポキシ樹脂との反応物。
エラストマー含有量１０％（大日本インキ化学工業）ＴＳＲ６０１；同上推定エラストマー含有量５０％
（大日本インク化学工業）ＹＬ６３０８；スチレン／ブタジエン系エラストマーと
ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂との反応物。推
定エラストマー含有量１０％（油化シェルエポキシ
（株））ＸＥＲ；架橋構造を有するブタジエン系ゴムとビ
スフェノールＡ型液状エポキシ樹脂との反応物。推定
架橋ゴム含有量２０％（日本合成ゴム）ＣＸ−ＭＮ；ＣＸ−７７、架橋構造を有するアクリル
ゴムとビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂との反応
物。推定架橋ゴム含有量２０％（（株）日本触媒）ＣＸ−ＭＮ；ＣＸ−２０４、架橋構造を有するアクリ
ルゴムとビスフェノールＡ型固形エポキシ樹脂との反応
物。推定架橋ゴム含有量１４％（（株）日本触媒）Ｅｐ８２８；エピコート８２８ビスフェノールＡ型
エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ（株））Ｅｐ８０７；エピコート８２８ビスフェノールＦ型
エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ（株））Ｎ７４０；ＥＰＩＣＬＯＮＮ−７４０フェノールノ
ボラック型エポキシ樹脂、半固形（大日本インキ化学工
業）Ｅｐ１００１；エピコート１００１固形エポキシ樹脂、
軟化点７０℃ エポキシ当量＝４８０ｇ／ｅｑ（油化シ
ェルエポキシ（株））ＥＸＡ１５１４：ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、軟
化点＝６０℃ エポキシ当量＝３００ｇ／ｅｑ（大日本
インキ化学工業）１５２；ＥＰＩＣＬＯＮ１５２、臭素化エポキ
シ樹脂、軟化点６０℃ エポキシ当量３６０ｇ／ｅｑ（大日本インキ化学工業）ＰＮ−２３；アミンアダクト型潜在性硬化剤（味の
素）ＨＸ−３７２２；マイクロカルセル型潜在性硬化剤（旭
化成工業（株））アエロジル；アエロジル＝３００、微粉末シリカ（日本
アエロジル）

【００２９】

【実施例】

〔実施例１〕（Ａ）成分としては、特開平５−４３６５
５号公報記載の方法に従って合成したエポキシ当量３４
０ｇ／ｅｑで軟化点８０℃のオキサゾリドン環を有する
エポキシ樹脂を１５部、（Ｂ）成分としてＴＳＲ−９６
０を５０部、（Ｃ）成分としてＥＸＡ−１５１４、Ｅｐ
１００１を各２０部とＥｐ８２８を１０部予め混合した
樹脂を１４０℃で混合後、５０℃まで冷却し、ＰＤＭＵ
を５部、ＨＸ３７２２を１０部、およびエアロジルを２
部加え、均一になるまで攪拌混合し、本発明のエポキシ
樹脂組成物を得た。ついで、このエポキシ樹脂組成物か
ら厚み１５０μのフィルムを作成し、目付２０ｇ／ｍ²
のポリエチレン不織布に張り合わせてフィルム状の接着
剤とし、取扱い性、接着強度評価を行った。結果は下記
に示す。

【００３０】〔実施例２〕使用するエポキシ樹脂の成
分、硬化剤成分及びそれらの配合比率を表１に示すよう
に変更し実施例１と同様に評価した。評価結果も併せて
表１に示した。

【００３１】

【表１】

【００３２】〔比較例１〜８〕使用するエポキシ樹脂成
分及びそれらの配合比率を表２に示す様に変更し、実施
例１と同様に評価した。評価結果も表２に併せて示し
た。比較例１〜３は取扱い性および接着強度は良好であ
ったが、耐熱性が硬化温度よりかなり低かった。比較例
４〜６は取扱い性、保存安定性が良好であり、Ｔａｎδ
ｍａｘは硬化温度付近であったが、接着強度が不十分で
あった。比較例７、８は室温での取扱い性は良好であっ
たが、樹脂組成物全体の粘度が上昇し、モビリティが低
下したため、硬化条件８０℃＊３時間では硬化しなか
った。

【００３３】

【表２】

【００３４】

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、１００
℃以下で硬化し、しかも取扱い性、保存安定性、及び接
着強度にも優れていて、低温硬化タイプのフィルム状接
着剤として極めて有用である。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ａ）オキサゾリドン環を有するエポキ
シ樹脂（２〜５０重量部）、（Ｂ）熱可塑性エラストマ
ー成分及び／又は架橋ゴム成分を含有するエポキシ樹脂
（２０〜７０重量％）及び（Ｃ）軟化点が５０℃以上の
固形エポキシ樹脂（１０〜７０重量％）からなる樹脂組
成物１００部に対し、（Ｅ）尿素系エポキシ樹脂硬化剤
（２〜１５重量％）及び（Ｆ）４０℃で安定であり、８
０℃以下の温度で活性化し得る潜在性硬化触媒（３〜２
０重量％）を混合せしめてなるエポキシ樹脂組成物。