JPH08169937A - エポキシ樹脂組成物および銅張り積層板 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 （修正有） 【目的】接着性、加工性を損なうこと無く、より高いガ
ラス転移温度（Tg）を持つ硬化物が得られるようなエポ
キシ樹脂組成物およびそれを用いた銅張り積層板を提供
する。 【構成】エポキシ樹脂と、レゾルシノール類とカルボニ
ル化合物の重縮合によって得られる多価フェノール化合
物と、硬化促進剤を必須成分とするエポキシ樹脂組成
物、および該組成物を有機溶剤に溶解せしめ基材に含浸
して得られるプリプレグと銅箔とを加熱成形してなる銅
張り積層板。上記レゾルシノール類とカルボニル化合物
の重縮合によって得られる多価フェノール化合物は、次
のような化合物である。一般式（１） （式中、ｎは、１以上２０以下である。Ｐは、それぞれ
独立に、水素原子、ハロゲン原子、炭素数１〜１０のア
ルキル基等を表す。ｉは、０以上２以下の整数値を表
す。Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄、Ｒ₅は、それぞれ独立に、水
素原子、炭素数１〜１０のアルキル基等を表す。）ある
いは、一般式（２）

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、エポキシ樹脂組成物に
関する。これらは、成形用材料、塗料、コーティング
材、土木建築用材の他に、特に電気・電子用途、例え
ば、積層板用樹脂やＩＣ封止用樹脂に適する。

【０００２】

【従来の技術】熱硬化性樹脂の中でもエポキシ樹脂はそ
の優れた機械的特性を生かし各種産業分野に広く使用さ
れている。電気・電子用途に用いられるエポキシ樹脂の
うちプリント配線基板の材料としては、従来主としてビ
スフェノール型エポキシ樹脂とジシアンジアミドの組み
合わせが、また封止材料としては、主としてオルソクレ
ゾールノボラック型エポキシ樹脂とフェノールノボラッ
ク型硬化剤の組み合わせが用いられている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかし近年、プリント
配線基板の薄型化、多層化、パッケージの小型化、薄型
化に伴い、基板材料や封止材料に高耐熱性、低誘電性、
低吸湿性、可撓性などさまざまな特性が求められてお
り、従来のものだけでは対応できなくなってきている。
なかでも耐熱性は多くの材料に求められており、これま
でにも多くの高Ｔｇ化の試みがなされている。本発明
は、従来のエポキシ樹脂の接着性、加工性を損なうこと
無く、より高いガラス転移温度（Tg）を持つ硬化物が得
られるようなエポキシ樹脂組成物を提供することを目的
とする。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者等は、エポキシ
樹脂に組み合わせる硬化剤について鋭意研究を続けた結
果、特定の多価フェノール化合物を硬化剤として用いた
エポキシ樹脂組成物が前記目的を満足することを見出
し、本発明を完成させるに至った。すなわち、本発明は
次に示すとおりである。

【０００５】（Ｉ）エポキシ樹脂と、レゾルシノール類
とカルボニル化合物の重縮合によって得られる多価フェ
ノール化合物と、硬化促進剤を必須成分とするエポキシ
樹脂組成物。 （ＩＩ）レジルシノール類とカルボニル化合物の重縮合
によって得られる多価フェノール化合物が、下記一般式
（１）

【０００６】

【化３】 （式中、ｎは、平均繰り返し数であり、１以上２０以下
である。Ｐは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原
子、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数５〜１０のシ
クロアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、あるい
は炭素数７〜２０のアラルキル基を表す。ｉは、０以上
２以下の整数値を表す。Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄、Ｒ₅は、
それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜１０のアルキル
基、炭素数５〜１０のシクロアルキル基、炭素数６〜２
０のアリール基、あるいは炭素数７〜２０のアラルキル
基を表すが、Ｒ₁とＲ₂、およびＲ₄とＲ₅は、それぞれ独
立に、環を形成していてもよい。）および／あるいは、

【０００７】

【化４】 （式中、ｎ、Ｐ、ｉ、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄、Ｒ₅は、前
記一般式（１）と同様に定義される。）で表される化合
物である上記（Ｉ）のエポキシ樹脂組成物。 （ＩＩＩ）（Ｉ）または（ＩＩ）の組成物を有機溶剤に
溶解せしめ基材に含浸して得られるプリプレグと銅箔と
を加熱成形してなる銅張り積層板。

【０００８】前記一般式（１）および（２）において、
ｎは、平均繰り返し数を表し、１以上２０以下の値を取
り得るが、操作性の点からは、１以上１０以下が好まし
い。本発明に用いられる多価フェノール化合物の一般的
な合成法としては、レゾルシノール類と、カルボニル化
合物との、酸存在下での縮合反応のような公知の方法で
得ることができる。ここでレゾルシノール類としては、
４位と６位に置換基を有しないものであり、レゾルシノ
ール、２−メチルレゾルシノール、５−メチルレゾルシ
ノール、２−プロピルレゾルシノール、２−ｎ−ブチル
レゾルシノール、５−イソブチルレゾルシノール、５−
ｔ−ブチルレゾルシノール、５−オクチルレゾルシノー
ル、５−ノニルレゾルシノール、２，５−ジメチルレゾ
ルシノール、２，５−ジエチルレゾルシノール、２，５
−ジイソプロピルレゾルシノール、２−メチル−５−ブ
チルレゾルシノール、２−メチル−５−ノニルレゾルシ
ノール等を代表とするアルキルレゾルシノール類、ある
いは２−シクロぺンチルレゾルシノール、２−シクロヘ
キシルレゾルシノール、２−シクロヘキシルクレゾール
等を代表とするシクロアルキルレゾルシノール類、ある
いは５−フェニルレゾルシノール、５−ナフチルレゾル
シノール等のアリールレゾルシノール類、あるいは５−
ベンジルレゾルシノール、５−フェネチルレゾルシノー
ル等のアラルキルレゾルシノール類、２−クロロレゾル
シノール、５−クロロレゾルシノール、２，５−ジクロ
ロレゾルシノール、２−ブロモレゾルシノール、５−ブ
ロモレゾルシノール、２，５−ジブロモレゾルシノー
ル、２−ヨードレゾルシノール、５−ヨードレゾルシノ
ール、２，５−ジヨードレゾルシノール等のハロゲン化
レゾルシノール類が例示される。これらは一種または二
種以上を混合して、用いることができる。

【０００９】カルボニル化合物の例としては、アセトア
ルデヒド、プロピオンアルデヒド、ブチルアルデヒド、
ペンチルアルデヒド、フェニルアセトアルデヒド、シク
ロヘキシルアセトアルデヒド等に代表されるアルデヒド
類、アセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、
メチルプロピルケトン、メチルイソブチルケトン、シク
ロヘキサノン、メチルシクロヘキサノン、シクロヘプタ
ノン、ベンジルフェニルケトン、ベンジルメチルケト
ン、メチルフェネチルケトン、アセトフェノン、アセト
ナフテノン、インダン−１−オン等のケトン類が挙げら
れる。これらは一種または二種以上を混合して、用いる
ことができる。

【００１０】レゾルシノール類とカルボニル化合物との
縮合反応に用いる酸としては、塩酸、硫酸などの無機
酸、ｐ−トルエンスルホン酸、ベンゼンスルホン酸およ
びメタンスルホン酸などの有機酸、酸性白土、活性アル
ミナ、ゼオライトなどの固体酸、酸性イオン交換樹脂な
どが挙げられる。

【００１１】本発明で使用するエポキシ樹脂とは、分子
内に２個以上のエポキシ基を含む公知の化合物のことで
あり、特にその化学構造を限定するものではない。例示
すれば、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテル、テ
トラブロモビスフェノールＡのジグリシジルエーテルの
ような２官能型エポキシ化合物、あるいは、トリス（４
−ヒドロキシフェニル）メタンのグリシジルエーテル、
１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン
のグリシジルエーテルのような３官能型エポキシ化合
物、あるいは、フェノールノボラックのグリシジルエー
テル、クレゾールノボラックのグリシジルエーテル、フ
ェノール類とヒドロキシアリールアルデヒド類との脱水
縮合によって得られるノボラックのグリシジルエーテ
ル、ポリ（４−ヒドロキシスチレン）のグリシジルエー
テル、フェノール変性ポリブタジエンのグリシジルエー
テル、フェノール−ジシクロペンタジエン付加物のグリ
シジルエーテル、ビスフェノールＡノボラックのグリシ
ジルエーテルのような多官能型エポキシ化合物、エポキ
シ樹脂とビスフェノールＡ、レゾルシン、テトラブロモ
ビスフェノールＡあるいはテトラクロロビスフェノール
Ａ等のフェノール化合物を予め反応させて得られた生成
物、２種以上のエポキシ樹脂の混合物などが挙げられる
が、これらに限定されない。

【００１２】さらに本発明におけるエポキシ樹脂と多価
フェノール化合物との量的割合は、エポキシ樹脂中のエ
ポキシ基のモル数と多価フェノール化合物のフェノール
性水酸基のモル数との比率が、エポキシ基１モルに対し
フェノール性水酸基が０．３〜１．５モルになるように
配合することが好ましく、さらに好ましくは０．５〜
１．２モルの範囲である。フェノール性水酸基のモル数
がこの範囲を外れると硬化不良が起こり、良好な硬化物
が得られない。

【００１３】本発明における硬化促進剤とはエポキシ樹
脂と硬化剤の硬化反応を促進させる通常の化合物のこと
であり、例示すると２−エチル−４−メチルイミダゾー
ル、４−メチルイミダゾールの様なイミダゾール類、ト
リエチルアミン、ベンジルジメチルアミンの様な３級ア
ミン類、臭化テトラｎ−ブチルアンモニウム、臭化テト
ラｎ−アミルアンモニウムの様な４級アンモニウム塩
類、トリフェニルホスフィンの様なリン系化合物等が挙
げられる。またその量的割合は全樹脂中に０．０５〜３
重量％になるように添加することが望ましい。

【００１４】また、本発明の効果を損なわない程度に、
エポキシ樹脂以外の他の熱硬化性樹脂あるいは官能基を
有する熱可塑性樹脂等を併用することも可能である。具
体的には、シアネート樹脂、マレイミド樹脂、グリシジ
ル修飾ポリブタジエン、無水マレイン酸修飾ポリエチレ
ン等である。本発明では、目的に応じて組成物中に難燃
剤、表面処理剤等の公知の添加剤を加えても良い。難燃
剤としては三酸化アンチモン、水酸化アルミ、赤リン等
を、表面処理剤としてはシランカップリング剤を挙げる
ことができる。

【００１５】本発明の銅張り積層板樹脂組成物の作成は
公知の方法に従って行うことができる。即ち、上記エポ
キシ樹脂組成物を有機溶剤に溶解した樹脂ワニスを基材
に含浸させ、熱処理してプリプレグとした後にプリプレ
グと銅箔とを積層加熱成形して銅張り積層板とする方法
である。使用される有機溶剤はアセトン、メチルエチル
ケトン、メチルイソブチルケトン、エチレングリコール
モノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチル
エーテル、トルエン、キシレン、N,N-ジメチルホルムア
ミド、ジオキサン、テトラヒドロフラン等の中から単独
あるいは二種以上の混合溶媒として選択される。樹脂ワ
ニスを含浸させる基材はガラス繊維、ポリエステル繊
維、ポリアミド繊維等の無機繊維、有機繊維からなる織
布、不織布、マットまたは紙等であり、これらを単独あ
るいは組み合わせて用いられる。プリプレグの熱処理条
件は使用する溶剤、添加触媒、各種添加剤の種類や使用
量に応じて適宜選択されるが、通常８０℃〜２２０℃の
温度で３分〜３０分といった条件で行われる。加熱成形
条件は１５０℃〜３００℃の温度で１０ｋｇ／ｃｍ² 〜
１００ｋｇ／ｃｍ² の成形圧で２０分〜３００分の熱プ
レス成形が例示される。

【００１６】

【実施例】以下に本発明の実施例を示すが、本発明はこ
れに限定されるものではない。例中、エポキシ当量と
は、エポキシ基１個あたりのエポキシ樹脂の分子量で定
義され、ＯＨ当量とはＯＨ基１個あたりのポリフェノー
ル化合物の分子量で定義される。 合成例１ 本合成例は、本発明のエポキシ樹脂組成物に用いるエポ
キシ樹脂の原料である、２−ｔ−ブチル−５−メチルフ
ェノールのノボラックのグリシジルエーテルの製法に関
するものである。２−ｔ−ブチル−５−メチルフェノー
ル ２２３１．０ｇ（１３．５８ ＯＨｍｏｌ）、ｐ−
トルエンスルホン酸１２．９ｇ（０．０６８ｍｏｌ）、
イオン交換水２２３．２ｇを温度計、攪拌装置、冷却
管、滴下管を付けた５リットル４つ口丸底フラスコに仕
込み、１００℃に昇温する。３７％ホルマリン２１８．
４ｇ（２．７１５ｍｏｌ）を２時間かけて滴下した後、
１００℃で２時間保温して反応を行った。その後８０℃
まで冷却し、１０％ＮａＯＨ水溶液２７．７ｇ（０．０
６９ｍｏｌ）で中和した。分液後の有機層を７００ｇの
イオン交換水で２回洗浄した。洗浄後の有機層を減圧濃
縮 (１８０℃／１０ｍｍＨｇ／１時間）して樹脂状物８
５７．２ｇを得た。得られた樹脂状物のＯＨ当量は１７
６．０ｇ／ｅｑであった。

【００１７】上記のようにして得られた反応生成物２４
６．４ｇ（１．４ ＯＨｍｏｌ）、エピクロロヒドリン
９０６．５ｇ（９．８ｍｏｌ）、ジメチルスルホキシ
ド４５３．３ｇ、イオン交換水 １４．０ｇを、温度
計、攪拌装置、分離管付き冷却管を付けた２リットル４
つ口丸底フラスコに仕込み、４９℃ ４２ｔｏｒｒの条
件下で４８．６％苛性ソーダ水溶液 １０８．３１ｇ
（１．３１６ｍｏｌ）を５時間かけて滴下する。この
間、温度は４９℃に保ちながら、共沸するエピクロロヒ
ドリンと水を冷却液化し、有機層を反応系内に戻しなが
ら反応させた。反応終了後は、未反応のエピクロロヒド
リンを減圧濃縮により除去し、副生塩とジメチルスルホ
キシドを含むエポキシ化物をメチルイソブチルケトンに
溶解させ、副生塩とジメチルスルホキシドを温水洗浄に
より除去した。減圧下で溶媒を除くことによりにより、
エポキシ樹脂３０４．９ｇを得た。このようにして得ら
れたエポキシ樹脂のエポキシ当量は２５６ｇ／ｅｑであ
った。赤外吸収スペクトル測定の結果、フェノール性Ｏ
Ｈの吸収３２００−３６００ｃｍ^-1は消失し、エポキシ
ドの吸収１２４０、９１０ｃｍ^-1の吸収を有することが
確認された。

【００１８】合成例２ 本合成例は、合成例１で得られたエポキシ樹脂とテトラ
ブロモビスフェノールAのジグリシジルエーテル、およ
びテトラブロモビスフェノールAとの付加反応により、
末端エポキシ樹脂を得る方法に関するものである。合成
例１で得られたエポキシ樹脂 62.0g 、テトラブロモビ
スフェノールAのジグリシジルエーテル（住友化学工業
（株）製、商品名スミエポキシＥＳＢ−４００、エポキ
シ当量４０３ｇ／ｅｑ）２５．３ｇ、テトラブロモビス
フェノールA １２．７ｇを、温度計、冷却管および攪拌
装置を付けた３００ｍｌ４つ口丸底フラスコに仕込み、
１１０℃で加熱溶融させた。その後、トリフェニルホス
フィン４０ｍｇ (対樹脂 ４×10^-4wt％）をメチルエチ
ルケトン２．２５ｇに溶解した液を加え、１１０℃で４
時間保持しエポキシ基とフェノール性水酸基の付加反応
を行った。反応後、系内を９０℃まで冷却しメチルエチ
ルケトン２２．７５ｇを滴下しながら加えて樹脂固形分
８０．６２wt％の樹脂溶液１２３．９ｇを得た。得られ
た樹脂付加物のエポキシ当量は、３９９．０ｇ／ｅｑ．
であった。

【００１９】合成例３ 本合成例は、本発明の一般式（１）において、ｎが１で
あり、Ｐが水素原子であり、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₅がメチル基
であり、Ｒ₃、Ｒ₄が水素原子である、２，４，４−トリ
メチル−２−（２，４−ジヒドロキシフェニル）−７−
ヒドロキシクロマン（ＣＡＳ Ｎｏ．２６５０５−２８
−２）の製法に関するものである。レゾルシノール１０
０．０ｇ（０．９１ｍｏｌ）、ｐ−トルエンスルホン酸
０．６９ｇ（０．００３６ｍｏｌ）、メタノール３３．
０ｇ、アセトン１７．６ｇ（０．３０ｍｏｌ）を温度
計、攪拌装置、冷却管、滴下漏斗を付けた０．５リット
ル４つ口丸底フラスコに仕込み、６５℃に昇温した。９
時間６５℃に保持した後、イオン交換水７２．５ｇを仕
込み、４０℃で３時間保持した後、析出した結晶を濾
過、洗浄した。得られた粗結晶は、メタノールに溶解し
た後イオン交換水を滴下して再結晶を行った。濾過、乾
燥後の得量は２６．５ｇであった。

【００２０】合成例４ 本合成例は、一般式（１）において、ｎが１であり、Ｐ
が水素原子であり、Ｒ ₁とＲ₂、Ｒ₄とＲ₅がそれぞれテト
ラメチレン鎖で６員環を形成しており、Ｒ₃が水素原子
である、４−［１’，２’，３’，４’，４’ａ，９’
ａ−ヘキサヒドロ−６’−ヒドロキシスピロ（シクロヘ
キサン−１，９’−キサンテン）−４’ａ−イル］レゾ
ルシノール（ＣＡＳ Ｎｏ．１３８４４６−２３−８）
の製法に関するものである。レゾルシノール８８．０ｇ
（０．８０ｍｏｌ）、ｐ−トルエンスルホン酸７．３５
ｇ（０．０３９ｍｏｌ）、メタノール１２０．０ｇ、シ
クロヘキサノン４９．５ｇ（０．５０ｍｏｌ）を温度
計、攪拌装置、冷却管、滴下漏斗を付けた０．５リット
ル４つ口丸底フラスコに仕込み、６０℃に昇温した。２
０時間６０℃に保持した後、イオン交換水７９．０ｇを
仕込み、４０℃で３時間保持した後、析出した結晶を濾
過、洗浄した。得られた粗結晶は、メタノールに溶解し
た後イオン交換水を滴下して再結晶を行った。濾過、乾
燥後の得量は３３．９ｇであった。

【００２１】合成例５ 本合成例は、レゾルシノールとシクロヘキサノンの重縮
合によって得られる多価フェノール化合物の製法に関す
るものである。レゾルシノール２２．０ｇ（０．２０ｍ
ｏｌ）、ｐ−トルエンスルホン酸１５．２２ｇ（０．０
８ｍｏｌ）、トルエン４０．０ｇ、シクロヘキサノン１
９．６３ｇ（０．４０ｍｏｌ）を温度計、攪拌装置、冷
却管、滴下漏斗を付けた０．５リットル４つ口丸底フラ
スコに仕込み、６０℃に昇温した。１０時間６０℃に保
持した後、水酸化ナトリウム水溶液で中和し、メチルイ
ソブチルケトン８０．０ｇを仕込み、イオン交換水２
０．０ｇで３回洗浄した。油層を減圧濃縮し、粉末状の
樹脂５１．２ｇを得た。

【００２２】実施例１〜１２ エポキシ樹脂としてビスフェノールＡのジグリシジルエ
ーテル（住友化学工業（株）製、商品名 スミエポキシ
ＥＬＡ−１２８、エポキシ当量 １８６ｇ／ｅｑ）、
合成例１、２で得られたエポキシ樹脂を用い、これらと
合成例３、４、５で得られた多価フェノール化合物、お
よびテトラブロモビスフェノールＡのジグリシジルエー
テル（住友化学工業（株）製、商品名スミエポキシ Ｅ
ＳＢ−４００Ｔ、エポキシ当量 ４０３ｇ／ｅｑ）、硬
化促進剤の２−エチル−４−メチルイミダゾール（四国
化成工業（株）商品名 キュアゾール２Ｅ４ＭＺ）とを
表１に示す割合（重量比）で配合し溶剤に溶解して均一
な樹脂ワニスとした。樹脂ワニスから溶媒を加熱留去し
て得られる樹脂混合物をプレス成形して厚さが一定の樹
脂硬化板を得た。

【００２３】また、該ワニスをガラスクロス（商品名
ＫＳ−１６００Ｓ９６２ＬＰ、鐘紡（株）製）に含浸
し、１５０℃の熱風乾燥器で５〜１０分処理してプリプ
レグを得た。プリプレグ５枚と銅箔（ＴＴＡＩ処理 ３
５μ厚、古河サーキットホイル（株）製）を重ね合わ
せ、１７０℃×５０ｋｇ／ｃｍ² ×１２０分熱プレス成
形して１ｍｍ厚の銅張り積層板を得た。樹脂硬化板およ
び積層板のガラス転移温度（Tg）は島津製作所製熱分析
装置ＤＴ−３０を用いて熱膨張曲線の変曲点から求め
た。積層板の銅箔引き剥し強さ、煮沸吸水率、半田耐熱
性はＪＩＳ−Ｃ−６４８１に準じて測定した。測定結果
を表１〜４に示す。

【００２４】比較例１〜４ エポキシ樹脂としてビスフェノールＡのジグリシジルエ
ーテル（住友化学工業（株）製、商品名 スミエポキシ
ＥＬＡ−１２８）、あるいはビスフェノールＡのジグリ
シジルエーテルとテトラブロモビスフェノールＡとを付
加反応させて得られる末端エポキシ樹脂（住友化学工業
（株）製、商品名 スミエポキシ ＥＳＢ−５００）お
よびクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（住友化学工
業（株）製、商品名 スミエポキシ ＥＳＣＮ−２２
０）を、硬化剤としてフェノールノボラック樹脂（荒川
化学工業（株）製、商品名 タマノル７５８）あるいは
ジシアンジアミド、硬化促進剤に２−エチル−４−メチ
ルイミダゾール（商品名 キュアゾール２Ｅ４ＭＺ）を
用い、表１に示す割合で配合し溶剤に溶解して均一な樹
脂ワニスとした。該ワニスを用いて実施例と同様の方法
で樹脂硬化板および銅張り積層板を作成し、その物性を
実施例と同様に測定した。測定結果を表１〜４に示す。

【００２５】

【表１】

【００２６】

【表２】

【００２７】

【表３】

【００２８】

【表４】

【００２９】

【発明の効果】本発明のエポキシ樹脂組成物は、従来の
ものに比べ硬化性が良好で、ガラス転移点の高い硬化物
を与える。これらの組成物は、特に電気、電子材料、例
えば多層プリント配線板用樹脂等に好適である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ０８Ｇ 8/22 ＮＢＶ (72)発明者 柴田 充弘 茨城県つくば市北原６ 住友化学工業株式 会社内

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】エポキシ樹脂と、レゾルシノール類とカル
   ボニル化合物の重縮合によって得られる多価フェノール
   化合物と、硬化促進剤を必須成分とするエポキシ樹脂組
   成物。
2. 【請求項２】レゾルシノール類とカルボニル化合物の重
   縮合によって得られる多価フェノール化合物が、一般式
   （１） 【化１】 （式中、ｎは、平均繰り返し数であり、１以上２０以下
   である。Ｐは、それぞれ独立に、水素原子、ハロゲン原
   子、炭素数１〜１０のアルキル基、炭素数５〜１０のシ
   クロアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、あるい
   は炭素数７〜２０のアラルキル基を表す。ｉは、０以上
   ２以下の整数値を表す。Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄、Ｒ₅は、
   それぞれ独立に、水素原子、炭素数１〜１０のアルキル
   基、炭素数５〜１０のシクロアルキル基、炭素数６〜２
   ０のアリール基、あるいは炭素数７〜２０のアラルキル
   基を表すが、Ｒ₁とＲ₂、およびＲ₄とＲ₅は、それぞれ独
   立に、環を形成していてもよい。）および／あるいは、 【化２】 （式中、ｎ、Ｐ、ｉ、Ｒ₁、Ｒ₂、Ｒ₃、Ｒ₄、Ｒ₅は、前
   記一般式（１）と同様に定義される。）で表される化合
   物である、請求項１記載のエポキシ樹脂組成物。
3. 【請求項３】請求項１または２記載のエポキシ樹脂組成
   物を有機溶剤に溶解せしめ基材に含浸して得られるプリ
   プレグと銅箔とを加熱成形してなる銅張り積層板。