JPH07118318B2 - 有機電解液電池用活物質の製造方法 - Google Patents
有機電解液電池用活物質の製造方法Info
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- JPH07118318B2 JPH07118318B2 JP1200844A JP20084489A JPH07118318B2 JP H07118318 B2 JPH07118318 B2 JP H07118318B2 JP 1200844 A JP1200844 A JP 1200844A JP 20084489 A JP20084489 A JP 20084489A JP H07118318 B2 JPH07118318 B2 JP H07118318B2
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- Battery Electrode And Active Subsutance (AREA)
Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は、有機電解液電池用活物質の製造方法に関する
ものである。
ものである。
従来の技術 有機電解液電池は、水溶液系の電池に比較して放電電圧
やエネルギー密度が高いので、近年その需要が急速に拡
大している。なかでも二酸化マンガンを正極活物質に備
えた電池は、原料が安価であること、放電電圧が3Vと高
いこと、及び自己放電が少ないこと等から、一般に多く
使用されている。
やエネルギー密度が高いので、近年その需要が急速に拡
大している。なかでも二酸化マンガンを正極活物質に備
えた電池は、原料が安価であること、放電電圧が3Vと高
いこと、及び自己放電が少ないこと等から、一般に多く
使用されている。
これに対して、正極活物質にリチウム・コバルト複合酸
化物を用いた有機電解液電池は、K.Mizushimaら（Mat.R
es.Bull.,vol.15,783（1980））が初めて提案したもの
である。K.Mizushimaらは、炭酸リチウムと炭酸コバル
トとを混合して空気中で900℃で焼成するとLiCoO2が合
成されること、そしてこのLiCoO2が1M LiBF4/PC（PC:プ
ロピレンカーボネイト）電解液中で優れた充放電可逆性
を示し、リチウムを負極に用いると4Vを越える放電電圧
が得られることを明らかにした。
化物を用いた有機電解液電池は、K.Mizushimaら（Mat.R
es.Bull.,vol.15,783（1980））が初めて提案したもの
である。K.Mizushimaらは、炭酸リチウムと炭酸コバル
トとを混合して空気中で900℃で焼成するとLiCoO2が合
成されること、そしてこのLiCoO2が1M LiBF4/PC（PC:プ
ロピレンカーボネイト）電解液中で優れた充放電可逆性
を示し、リチウムを負極に用いると4Vを越える放電電圧
が得られることを明らかにした。
発明が解決しようとする課題 しかし、その後、このLiCoO2（リチウム・コバルト複合
酸化物）を正極活物質に用いた有機電解液電池に関する
報告はほとんどない。
酸化物）を正極活物質に用いた有機電解液電池に関する
報告はほとんどない。
そこで発明者は、このリチウム・コバルト複合酸化物の
合成を試みたところ、放電容量が原料混合比によって大
きな影響を受けることを見出した。すなわち、第１図の
（１）に示すように、炭酸リチウムと炭酸コバルトとの
混合物から得られたリチウム・コバルト複合酸化物は、
コバルトとリチウムとの混合比（原子比）が１の場合に
放電容量（リチウムのインターカーレーション数）が最
大であった。そして、コバルトに対するリチウムの混合
比が１未満になっても、１を越えても放電容量が急激に
減少することがわかった。
合成を試みたところ、放電容量が原料混合比によって大
きな影響を受けることを見出した。すなわち、第１図の
（１）に示すように、炭酸リチウムと炭酸コバルトとの
混合物から得られたリチウム・コバルト複合酸化物は、
コバルトとリチウムとの混合比（原子比）が１の場合に
放電容量（リチウムのインターカーレーション数）が最
大であった。そして、コバルトに対するリチウムの混合
比が１未満になっても、１を越えても放電容量が急激に
減少することがわかった。
上記の結果から、コバルトとリチウムとの混合比を厳密
に1:1に調整することが、極めて重要であるといえる。
しかしこのような精密な混合を行うためには、長時間の
混合や、いくつかの混合方法の併用が必要なので、電池
の生産コストの上昇を招く。また、大量生産する場合に
は、原料粉末の混合比を均一にすることは容易ではな
い。
に1:1に調整することが、極めて重要であるといえる。
しかしこのような精密な混合を行うためには、長時間の
混合や、いくつかの混合方法の併用が必要なので、電池
の生産コストの上昇を招く。また、大量生産する場合に
は、原料粉末の混合比を均一にすることは容易ではな
い。
そこで、混合物に多少の組成の不均一があっても、その
事が放電容量の低下の原因とならないような新しい活物
質の合成方法が求められていた。
事が放電容量の低下の原因とならないような新しい活物
質の合成方法が求められていた。
課題を解決するための手段 本発明は、コバルト化合物とリチウム化合物とを、コバ
ルトに対するリチウムの原子比が、１以上10以下になる
ように混合して熱分解し、次に水または有機物を用いて
洗浄処理したのち乾燥することによってリチウム・コバ
ルト複合酸化物を合成することを特徴としている。そし
て、その効果をより一層明確にするためには、前記の洗
浄処置を超音波洗浄とすることが望ましい。
ルトに対するリチウムの原子比が、１以上10以下になる
ように混合して熱分解し、次に水または有機物を用いて
洗浄処理したのち乾燥することによってリチウム・コバ
ルト複合酸化物を合成することを特徴としている。そし
て、その効果をより一層明確にするためには、前記の洗
浄処置を超音波洗浄とすることが望ましい。
作用 発明者は、原料混合時にリチウムに対するコバルトの混
合原子比（以下Li/Coと記述する）が１の場合に、放電
容量が最大になる原因について検討した。その結果、後
述の実施例に詳しく述べるように、放電容量の低下は、
熱分解生成物中にコバルト酸化物または未反応の原料リ
チウム化合物を不純物として含むことに起因するもので
あることを見出した。さらに、熱分解生成物に洗浄処理
を施すと、コバルト酸化物の除去は困難であるが、未反
応の原料リチウム化合物が効果的に除去できること、お
よび超音波洗浄を行うと不純物をより効果的に除去でき
ること、また、洗浄処理を行っても活物質の充放電電圧
の低下や放電容量の減少を招かないこと、さらに、リチ
ウムがあまりに過剰になると未反応原料の洗浄除去が困
難になるので、Li/Co≦10が望ましいことを明らかにし
た。
合原子比（以下Li/Coと記述する）が１の場合に、放電
容量が最大になる原因について検討した。その結果、後
述の実施例に詳しく述べるように、放電容量の低下は、
熱分解生成物中にコバルト酸化物または未反応の原料リ
チウム化合物を不純物として含むことに起因するもので
あることを見出した。さらに、熱分解生成物に洗浄処理
を施すと、コバルト酸化物の除去は困難であるが、未反
応の原料リチウム化合物が効果的に除去できること、お
よび超音波洗浄を行うと不純物をより効果的に除去でき
ること、また、洗浄処理を行っても活物質の充放電電圧
の低下や放電容量の減少を招かないこと、さらに、リチ
ウムがあまりに過剰になると未反応原料の洗浄除去が困
難になるので、Li/Co≦10が望ましいことを明らかにし
た。
すなわち、発明者は、独自の研究によってリチウム過剰
な混合比（Li/Coが１以上10以下）で原料を混合したの
ち、熱分解して洗浄処理を行うことにより、混合時の組
成の不均一が放電容量のばらつきに及ぼす影響を少なく
できることを初めて見出した。
な混合比（Li/Coが１以上10以下）で原料を混合したの
ち、熱分解して洗浄処理を行うことにより、混合時の組
成の不均一が放電容量のばらつきに及ぼす影響を少なく
できることを初めて見出した。
実施例 炭酸リチウムと炭酸コバルトとをLi/Co＝0.4,Li/Co＝1.
0及びLi/Co＝2.0の種々の割合で混合して空気中で900℃
で20時間熱分解してリチウム・コバルト複合酸化物を合
成した。
0及びLi/Co＝2.0の種々の割合で混合して空気中で900℃
で20時間熱分解してリチウム・コバルト複合酸化物を合
成した。
この熱分解生成物をＸ線回折分析した結果、Li/Co＝0.4
の熱分解生成物にはLiCoO2の回折ピークとCoO及びCo3O4
と考えられる回折ピークとが認められた。また、Li/Co
＝1.0の熱分解生成物には、LiCoO2の回折ピークのみが
認められた。そしてLi/Co＝2.0の熱分解生成物には、Li
CoO2の回折ピークとLi2Co3と考えられる回折ピークとが
認められた。
の熱分解生成物にはLiCoO2の回折ピークとCoO及びCo3O4
と考えられる回折ピークとが認められた。また、Li/Co
＝1.0の熱分解生成物には、LiCoO2の回折ピークのみが
認められた。そしてLi/Co＝2.0の熱分解生成物には、Li
CoO2の回折ピークとLi2Co3と考えられる回折ピークとが
認められた。
上記の結果から、第１図の（１）において、放電容量が
Li/Co＝1.0で最大になる原因は、Li/Co＝1.0の場合に熱
分解生成物中に含まれる不純物が最も少ないことに起因
するものと考えられる。すなわち、Li/Co＜1.0の焼成物
では、コバルトの酸化物を不純物として含み、Li/Co＞
1.0の焼成物では、炭酸リチウムを不純物として含むこ
とに起因するものと考えられる。
Li/Co＝1.0で最大になる原因は、Li/Co＝1.0の場合に熱
分解生成物中に含まれる不純物が最も少ないことに起因
するものと考えられる。すなわち、Li/Co＜1.0の焼成物
では、コバルトの酸化物を不純物として含み、Li/Co＞
1.0の焼成物では、炭酸リチウムを不純物として含むこ
とに起因するものと考えられる。
次に、発明者は、焼成物に含まれる不純物を洗浄処理に
よって除去することを試みた。すなわち、焼成物を精製
水を用いて超音波洗浄して、乾燥したのちＸ線回折分析
を行った。その結果を第１表に示す。同表中には、ASTM
カードのNo.16-427に示されているLiCoO2のＸ線回折デ
ータ及び洗浄処理を行っていないリチウム・コバルト複
合酸化物（Li/Co＝2.0）のＸ線回折データも示す。
よって除去することを試みた。すなわち、焼成物を精製
水を用いて超音波洗浄して、乾燥したのちＸ線回折分析
を行った。その結果を第１表に示す。同表中には、ASTM
カードのNo.16-427に示されているLiCoO2のＸ線回折デ
ータ及び洗浄処理を行っていないリチウム・コバルト複
合酸化物（Li/Co＝2.0）のＸ線回折データも示す。
Li/Co＝0.4を洗浄処理したものには、コバルトの酸化物
（Co3O4,CoO）のものと考えられる回折ピークが洗浄前
と同様に認められたが、Li/Co＝1.0及びLi/Co＝2.0を洗
浄処理したものは、炭酸リチウム（Li2Co3）と考えられ
る回折ピークが認められなくなった。又、いずれの場合
もLiCoO2のものと考えられる回折ピークは、洗浄の前後
で変化しなかった。
（Co3O4,CoO）のものと考えられる回折ピークが洗浄前
と同様に認められたが、Li/Co＝1.0及びLi/Co＝2.0を洗
浄処理したものは、炭酸リチウム（Li2Co3）と考えられ
る回折ピークが認められなくなった。又、いずれの場合
もLiCoO2のものと考えられる回折ピークは、洗浄の前後
で変化しなかった。
次に、Li/Co＝0.4,Li/Co＝1.0及びLi/Co＝2.0の熱分解
生成物を流水洗浄したもの、及び超音波洗浄したものを
120℃で６時間熱風乾燥したのち、テフロンディスパー
ジョンと5wt％のアセチレンブラックを添加混合して、
ニッケル金網で包み混んで電極とした。そして、1M LiC
lO4/PC-DME（DME:ジメトキシエタン）電解液中で1mA/cm
2で充放電した。第１図の（２）に流水洗浄した場合
を、また（３）に超音波洗浄した場合の結果を示す。Li
/Co＝0.4の熱分解生成物は、放電容量が洗浄前後で変化
が見られないのに対して、Li/Co＝2.0の熱分解生成物
は、流水洗浄によって放電容量が増加した。そして、超
音波洗浄した場合には、放電容量が流水洗浄したものよ
りもさらに向上して、Li/Co＝1.0の熱分解生成物と同等
の放電容量を示すようになった。
生成物を流水洗浄したもの、及び超音波洗浄したものを
120℃で６時間熱風乾燥したのち、テフロンディスパー
ジョンと5wt％のアセチレンブラックを添加混合して、
ニッケル金網で包み混んで電極とした。そして、1M LiC
lO4/PC-DME（DME:ジメトキシエタン）電解液中で1mA/cm
2で充放電した。第１図の（２）に流水洗浄した場合
を、また（３）に超音波洗浄した場合の結果を示す。Li
/Co＝0.4の熱分解生成物は、放電容量が洗浄前後で変化
が見られないのに対して、Li/Co＝2.0の熱分解生成物
は、流水洗浄によって放電容量が増加した。そして、超
音波洗浄した場合には、放電容量が流水洗浄したものよ
りもさらに向上して、Li/Co＝1.0の熱分解生成物と同等
の放電容量を示すようになった。
ここで、Li/Co＝2.0の熱分解生成物について、洗浄によ
る粒子構造の変化を電子顕微鏡により観察した。その電
子顕微鏡写真を第２図に示す。図中（Ａ）は未洗浄のも
の、（Ｂ）は流水洗浄を行ったもの、（Ｃ）は超音波洗
浄を行ったものである。同図から、活物質表面に付着し
ている微細な結晶が流水洗浄によって若干除去されてお
り、超音波洗浄を行うとさらに完全に除去されることが
わかった。
る粒子構造の変化を電子顕微鏡により観察した。その電
子顕微鏡写真を第２図に示す。図中（Ａ）は未洗浄のも
の、（Ｂ）は流水洗浄を行ったもの、（Ｃ）は超音波洗
浄を行ったものである。同図から、活物質表面に付着し
ている微細な結晶が流水洗浄によって若干除去されてお
り、超音波洗浄を行うとさらに完全に除去されることが
わかった。
Li/Co＞1.0の熱分解生成物を水洗洗浄処理した場合に、
放電容量が増加する原因は明確ではないが、上記の結果
から、残留している炭酸リチウムが、水によく溶けるた
めに洗浄処理によって除去できることに起因するものと
考えられる。事実、残留する炭酸リチウムや酸化リチウ
ムを良く溶かすような有機溶媒を用いて洗浄しても同様
の効果が得られた。また、Li/Co＜1.0の焼成物は、洗浄
処理によってもCoO,Co2O3等の不純物が水に不溶なため
除去できないので、放電容量はLi/Co＝1.0のものよりも
少ないままであると考えられる。
放電容量が増加する原因は明確ではないが、上記の結果
から、残留している炭酸リチウムが、水によく溶けるた
めに洗浄処理によって除去できることに起因するものと
考えられる。事実、残留する炭酸リチウムや酸化リチウ
ムを良く溶かすような有機溶媒を用いて洗浄しても同様
の効果が得られた。また、Li/Co＜1.0の焼成物は、洗浄
処理によってもCoO,Co2O3等の不純物が水に不溶なため
除去できないので、放電容量はLi/Co＝1.0のものよりも
少ないままであると考えられる。
同様の実験を炭酸コバルトや炭酸リチウムのかわりに、
それぞれの金属，酸化物，水酸化物，硝酸塩，ハロゲン
化物または蓚酸塩を用いて混合し、熱分解したのち超音
波洗浄する実験をおこなった。この結果の一部を第３図
に示す。同図では、酸化リチウムと硝酸コバルトとを混
合した場合を（４）に示し、塩化リチウムと水酸化コバ
ルトとを組み合わせた場合を（５）に示し、さらに蓚酸
リチウムと金属コバルトとを混合した場合を（６）に示
す。これらの場合にも、水又は有機物を用いて超音波洗
浄処理したLi/Co＞1.0の熱分解生成物は、放電容量がLi
/Co＝1.0の場合と同様になった。また同図より、Li/Co
が10以上になると、放電容量が急速に低下していること
がわかる。これは、リチウム量があまりに過剰になると
洗浄の効果が低下することに起因するものと考えられ
る。したがって、Li/Co≦10が望ましいといえる。
それぞれの金属，酸化物，水酸化物，硝酸塩，ハロゲン
化物または蓚酸塩を用いて混合し、熱分解したのち超音
波洗浄する実験をおこなった。この結果の一部を第３図
に示す。同図では、酸化リチウムと硝酸コバルトとを混
合した場合を（４）に示し、塩化リチウムと水酸化コバ
ルトとを組み合わせた場合を（５）に示し、さらに蓚酸
リチウムと金属コバルトとを混合した場合を（６）に示
す。これらの場合にも、水又は有機物を用いて超音波洗
浄処理したLi/Co＞1.0の熱分解生成物は、放電容量がLi
/Co＝1.0の場合と同様になった。また同図より、Li/Co
が10以上になると、放電容量が急速に低下していること
がわかる。これは、リチウム量があまりに過剰になると
洗浄の効果が低下することに起因するものと考えられ
る。したがって、Li/Co≦10が望ましいといえる。
発明の効果 以上述べたように、本発明の活物質製造方法においては
精密な原料混合工程を必要としないため、放電性能の優
れた有機電解液電池用活物質を安価に、また大量に製造
することができる。
精密な原料混合工程を必要としないため、放電性能の優
れた有機電解液電池用活物質を安価に、また大量に製造
することができる。
第１図は、原料混合比が放電容量に及ぼす影響を示した
図である。第２図（Ａ）〜（Ｃ）は、それぞれ未洗浄，
流水洗浄，超音波洗浄を行った場合の熱分解生成物の粒
子構造を示した図（電子顕微鏡写真）である。第３図
は、種々の原料を用いた場合の洗浄処理後の熱分解生成
物の放電容量に及ぼす原料混合比の影響を示した図であ
る。
図である。第２図（Ａ）〜（Ｃ）は、それぞれ未洗浄，
流水洗浄，超音波洗浄を行った場合の熱分解生成物の粒
子構造を示した図（電子顕微鏡写真）である。第３図
は、種々の原料を用いた場合の洗浄処理後の熱分解生成
物の放電容量に及ぼす原料混合比の影響を示した図であ
る。
Claims (1)
- 【請求項１】コバルト化合物とリチウム化合物とを、コ
バルトに対するリチウムの原子比が、１以上10以下にな
るように混合して熱分解し、次に水または有機物を用い
て洗浄処理したのち乾燥してリチウム・コバルト複合酸
化物を合成することを特徴とする有機電解液電池用活物
質の製造方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1200844A JPH07118318B2 (ja) | 1989-08-02 | 1989-08-02 | 有機電解液電池用活物質の製造方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP1200844A JPH07118318B2 (ja) | 1989-08-02 | 1989-08-02 | 有機電解液電池用活物質の製造方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH0364860A JPH0364860A (ja) | 1991-03-20 |
| JPH07118318B2 true JPH07118318B2 (ja) | 1995-12-18 |
Family
ID=16431154
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP1200844A Expired - Fee Related JPH07118318B2 (ja) | 1989-08-02 | 1989-08-02 | 有機電解液電池用活物質の製造方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH07118318B2 (ja) |
Families Citing this family (8)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5211933A (en) * | 1991-04-23 | 1993-05-18 | Bell Communications Research, Inc. | Method for preparation of LiCoO2 intercalation compound for use in secondary lithium batteries |
| DE69409352T2 (de) * | 1993-12-24 | 1998-07-23 | Sharp Kk | Nichtwässrige Sekundärbatterie, aktives Material für positive Elektrode und Verfahren zu dessen Herstellung |
| KR20010090982A (ko) * | 2000-04-08 | 2001-10-22 | 최용실 | 동판으로 냄새 제거하는 방법 |
| KR100821523B1 (ko) * | 2006-08-30 | 2008-04-14 | 주식회사 엘 앤 에프 | 리튬 이차 전지용 양극 활물질, 이의 제조방법 및 이를포함하는 리튬 이차 전지 |
| JP5245538B2 (ja) * | 2008-05-27 | 2013-07-24 | 株式会社豊田中央研究所 | 水系リチウムイオン二次電池の製法 |
| JP2010126422A (ja) * | 2008-11-28 | 2010-06-10 | Panasonic Corp | リチウム含有複合酸化物の製造方法および非水系二次電池 |
| US9455444B2 (en) | 2008-12-04 | 2016-09-27 | Toda Kogyo Corporation | Lithium composite compound particles and process for producing the same, and non-aqueous electrolyte secondary battery |
| EP2581343B1 (en) | 2010-06-09 | 2018-05-30 | Toda Kogyo Corp. | Lithium composite compound particle powder, method for producing same, and nonaqueous electrolyte secondary battery |
Family Cites Families (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2668678B2 (ja) * | 1986-11-08 | 1997-10-27 | 旭化成工業株式会社 | 二次電池 |
-
1989
- 1989-08-02 JP JP1200844A patent/JPH07118318B2/ja not_active Expired - Fee Related
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPH0364860A (ja) | 1991-03-20 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| S111 | Request for change of ownership or part of ownership |
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