JPH0598125A - 自動車外装用樹脂組成物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 塗装性や成形性に優れるとともに、耐衝撃
性、延性、寸法安定性、硬度等のバランスが良好で、成
形収縮率及び線膨張率の小さい自動車外装用樹脂組成物
を提供する。 【構成】 多段重合プロピレン−エチレンブロック共重
合体と、エチレン−プロピレン共重合体系ゴムと、エチ
レン−ブテン共重合体ゴムと、タルクとをそれぞれ所定
量含有してなるものであって、多段重合プロピレン−エ
チレンブロック共重合体の成分特性を所定のものとし、
それに適量のエチレン−プロピレン共重合体系ゴム及び
エチレン−ブテン共重合体ゴムを配合し、さらに組成物
中のプロピレンホモポリマー成分とそれ以外の樹脂成分
との極限粘度の比を特定してなる組成物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は自動車外装用樹脂組成物
に関し、特に塗装性及び成形性に優れるとともに、耐衝
撃性、延性、機械的強度、耐熱変形性、脆化温度、硬度
等のバランスがよく、かつ成形収縮率及び線膨張率の小
さい自動車外装用樹脂組成物に関する。

【０００２】

【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】ポリプ
ロピレンは軽量であり、かつ機械的強度等に優れている
ので、各種の分野に広く利用されている。しかしなが
ら、耐衝撃性に劣るため、その改良を目的として、プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体にエチレン−プロピ
レン共重合体ゴム（EPR)等のゴム成分やタルク等の無機
フィラーを添加してなる種々のポリプロピレン系樹脂が
提案されている。

【０００３】特開昭61-12742号は、(a) エチレン含量２
〜３重量％、メルトフローレート40〜45ｇ/10 分のプロ
ピレン−エチレンブロック共重合体62〜57重量％、(b)
エチレン含量70〜80重量％、ムーニー粘度ML₁₊₄ (100
℃)55 〜58のエチレン−プロピレン共重合体ゴム26〜28
重量％、(c) 密度0.955 〜0.960 g/cm³ 、メルトフロー
レート18〜22ｇ/10 分の高密度ポリエチレン２〜３重量
％、(d) 平均粒径1.8 〜2.2 μｍ、比表面積36000 〜42
000 cm² /gのタルク10〜12重量％からなり、メルトフロ
ーレート13〜18ｇ/10 分、密度0.950 〜0.980 g/cm³ 、
曲げ弾性率11500〜14000 kg/ cm² 、20〜80℃間の線膨
張係数７×10^-5〜10×10^-5cm/ cm/ ℃及びJIS-Z8741 の
60°−60°法による表面光沢度55％以上であることを特
徴とする樹脂組成物を開示している。

【０００４】特開平1-149845号は、(a) エチレン含有量
が20〜60重量％の沸騰キシレン可溶分を５〜12重量％含
み、重合体全体のエチレン含量が１〜７重量％でかつメ
ルトフローレートが15〜50ｇ/10 分のプロピレン−エチ
レンブロック共重合体59〜74重量％と、(b) プロピレン
含量が20〜60重量％でかつムーニー粘度ML₁₊₄ (100℃)
が100 〜150 のエチレン−プロピレン系共重合体ゴム35
〜20重量％と、(c) 比表面積が30000 cm² /g以上、平均
粒径が0.5 〜2.0 μｍであるタルク３〜６重量％を配合
してなることを特徴とする樹脂組成物を開示している。

【０００５】しかしながら特開昭61-12742号及び特開平
1-149845号の樹脂組成物は、いずれも熱変形を生じやす
く、また例えばバンパーに用いた場合には高温環境下に
おかれたときの車体との線膨張率の差によりバンパーが
変形しやすく、このため外観を損なうことがあるという
問題がある。

【０００６】また上述したようなプロピレン−エチレン
ブロック共重合体とエチレン−プロピレン共重合体ゴム
（及び高密度ポリエチレン）とタルクとからなるような
系では、一般にプロピレン−エチレンブロック共重合体
やエチレン−プロピレン共重合体ゴムにおけるエチレン
とプロピレンとの比や、分子量等を調整することによ
り、それぞれの用途に適した流動性を有する組成物とし
ている。しかしながら、上記のような方法では、塗装
性、成形性、剛性、延性、耐熱変形性、脆化温度、硬度
等の諸物性がいずれも自動車外装用樹脂として良好なレ
ベルにある、いわゆるバランスのよい組成物とするのが
困難であるという問題がある。

【０００７】そこで、本発明者らが自動車の外装に用い
る樹脂組成物について種々検討した結果、プロピレン−
エチレンブロック共重合体として、多段重合により得ら
れるものを使用するとともに、エチレン−プロピレン共
重合体系ゴムとエチレン−ブテン共重合体ゴムの２種類
のゴム成分を使用したものが良好な物性を有することを
見出した。さらに本発明者らは、上記樹脂成分の系であ
っても、多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合
体の成分構成を種々変化させること及び組成物中のプロ
ピレンホモポリマー部分とそれ以外の樹脂成分との極限
粘度の比を特定したことにより、得られる組成物の特性
が大きく変化することを見出した。

【０００８】したがって、本発明の目的は、塗装性及び
成形性に優れるとともに、耐衝撃性、延性、機械的強
度、耐熱変形性、脆化温度、硬度とのバランスが良好
で、かつ成形収縮率や線膨張率の小さい自動車外装用樹
脂組成物を提供することである。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記課題に鑑み本発明者
らは、多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体
と、エチレン−プロピレン共重合体系ゴムと、エチレン
−ブテン共重合体ゴムと、タルクとをそれぞれ所定量含
有してなる組成物の諸物性に多段重合プロピレン−エチ
レンブロック共重合体の成分構成がどのような影響を与
えるかについて鋭意研究した結果、プロピレン−エチレ
ンランダム共重合体部分の含有量と、プロピレンホモポ
リマー部分の極限粘度と、プロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分の極限粘度と、プロピレン−エチレンラ
ンダム共重合体部分中のエチレン含有量とが所定の範囲
内となるように多段重合によりプロピレン−エチレンブ
ロック共重合体を製造し、それに適量のエチレン−プロ
ピレン共重合体系ゴム及びエチレン−ブテン共重合体ゴ
ムを配合し、組成物中のプロピレンホモポリマー部分と
それ以外の樹脂成分との極限粘度の比を特定したもの
は、自動車の外装用の樹脂として好適であることを見出
し、本発明に想到した。

【００１０】すなわち、本発明の自動車外装用樹脂組成
物は、(a) 多段重合により得られるプロピレン−エチレ
ンブロック共重合体50〜70重量％と、(b) エチレン−プ
ロピレン共重合体系ゴム10〜20重量％と、(c) エチレン
−ブテン共重合体ゴム10〜20重量％と、(d) タルク７〜
15重量％とを含有し、かつ前記(b) ＋(c) の合計が25〜
35重量％である自動車外装用樹脂組成物であって、前記
多段重合により得られるプロピレン−エチレンブロック
共重合体が、プロピレン−エチレンランダム共重合体部
分を４〜10重量％含有し、プロピレンホモポリマー部分
の極限粘度が0.9 〜1.2 dl/gであり、前記プロピレン−
エチレンランダム共重合体部分の極限粘度が4.0 dl/g以
上であり、前記プロピレン−エチレンランダム共重合体
部分中のエチレン含有量が30〜70重量％であり、かつ前
記組成物中のプロピレンホモポリマー部分の極限粘度
(A) と、前記プロピレンホモポリマー部分以外の樹脂成
分の極限粘度(B) との比（Ａ／Ｂ）が0.1〜2.5 の範囲
内であることを特徴とする。

【００１１】本発明を以下詳細に説明する。本発明にお
いて、(a)プロピレン−エチレンブロック共重合体は、
多段重合により合成されるものである。

【００１２】上記多段重合により合成されたプロピレン
−エチレンブロック共重合体は、実質的に結晶性ホモ
ポリプロピレン部分と、プロピレン−エチレンランダ
ム共重合体部分と、場合によっては少量のポリエチレ
ン部分とからなるものであり、それぞれの部分は単独の
ポリマーとして存在していても、あるいはそれぞれが結
合した状態にあってもよい。なお、上記各部分は基本的
にはプロピレン及び／又はエチレンとからなるものであ
るが、他のα−オレフィンやジエン系モノマー等を少量
含有していてもよい。

【００１３】上記プロピレンホモポリマー部分として
は、プロピレンのホモポリマー又は少量のコモマー成分
を含むプロピレンコポリマーが挙げられる。コモノマー
成分としては、ブテン−１、オクテン−１等の他のα−
オレフィンやジエン系モノマー等が挙げられる。

【００１４】プロピレンホモポリマー部分の極限粘度
〔η〕_H は0.9 〜1.2dl/g である。極限粘度が0.9dl/g
未満では延性が不足し、また1.2dl/g を超えると組成物
の流動性が不足する。

【００１５】またプロピレン−エチレンランダム共重合
体部分は、低結晶性の部分であり、エチレンの含有率が
30〜70重量％のものである。エチレンの含有率が30％未
満あるいは70重量％を超えると、特に延性が不足する。
また上記プロピレン−エチレンランダム共重合体は、少
量のコモノマー成分を含有していてもよい。コモノマー
成分としては、エチレン、ブテン−１、オクテン−１等
の他のα−オレフィンやジエン系モノマー等が挙げられ
る。上記プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の
極限粘度〔η〕_CXS は4.0dl/g 以上である。極限粘度が
4.0 dl/g未満では、耐衝撃性の向上が十分でない。好ま
しい極限粘度は４〜10dl/gである。

【００１６】上記プロピレン−エチレンブロック共重合
体全体におけるエチレンの含有量は、２〜10重量％であ
り、好ましくは２〜５重量％である。また結晶性のプ
ロピレンホモポリマー部分と、プロピレン−エチレン
ランダム共重合体部分との含有量については＋の合
計を100 重量％として、プロピレンホモポリマー部分が
90〜96重量％、プロピレン−エチレンランダム共重合体
部分が４〜10重量％である。上記範囲外では、物性のバ
ランスが悪化する。なお、エチレンホモポリマー部分を
含有する場合、その含有量は５重量％以下程度である。

【００１７】上述したような多段重合では、まずチーグ
ラ触媒等の存在下でプロピレンを重合することにより、
結晶性プロピレンホモポリマー部分（少量のコモノマー
成分を含んでいてもよい）を生成し、次の段階でエチレ
ン＋プロピレンに切替えてランダム共重合体部分を生成
する。

【００１８】上記多段重合プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ、230 ℃、2.
16kg荷重) は40〜120 ｇ/10 分が好ましく、特に60〜10
0 ｇ/10 分が好ましい。ＭＦＲの値が40ｇ/10 分未満で
は得られる組成物の成形性、特に射出成形性が低下し、
また120 ｇ/10 分を超えると機械的強度が低下するため
好ましくない。

【００１９】本発明において、(b) エチレン−プロピレ
ン共重合体系ゴムとしては、エチレン−プロピレン共重
合体ゴム(EPR) 、及びこれにジエン化合物を共重合した
エチレン−プロピレン−ジエン共重合体ゴム（EPDM) が
挙げられる。エチレン−プロピレン共重合体系ゴムは、
エチレンの含有率が50〜90モル％、プロピレンの含有率
が50〜10モル％であることが好ましい。より好ましい範
囲は、エチレンが70〜80モル％、プロピレンが30〜20モ
ル％である。なお、エチレン−プロピレン−ジエン共重
合体ゴム（EPDM) の場合、ジエン化合物としては、エチ
リデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン、1,4-ヘキ
サジエン等が挙げられる。

【００２０】このようなエチレン−プロピレン共重合体
系ゴムのメルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16kg荷
重) は0.5 〜20ｇ/10 分であるのが好ましく、より好ま
しくは0.5 〜10ｇ/10 分である。

【００２１】また本発明において、(c) エチレン−ブテ
ン共重合体ゴム(EBR) とは、エチレンの含有量が70〜90
モル％、ブテン-1の含有量が30〜10モル％のブロック共
重合体であり、特にエチレンの含有量が75〜85モル％、
ブテン-1の含有量が15〜25モル％のものが好ましい。な
お、EBR については、エチレン及びブテン−１以外のヘ
キセン−１、オクテン−１等の他のα−オレフィンやエ
チリデンノルボルネン、ジシクロペンタジエン等のジエ
ン化合物等を少量共重合していてもよい。

【００２２】またEBR のメルトインデックス（MI、190
℃、2.16kg荷重) は１〜30ｇ/10 分であるのが好まし
く、より好ましくは１〜20ｇ/10 分である。

【００２３】本発明において(d) タルクは、樹脂等の充
填剤・強化剤等として一般に用いられているものであ
る。ただし、本発明においては上記タルクとしては平均
粒径が1.5 μｍ以下のものを用いるのが好ましい。タル
クの平均粒径が1.5 μｍを超えると、曲げ弾性率等の機
械的強度や寸法安定性が低下するため好ましくない。な
お、ここで平均粒径は、積算ふるいにより求めた粒度分
布曲線が50％の線と交差するときの粒径である。

【００２４】上述したような各種成分の配合割合は、
(a) 多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体が
50〜70重量％、好ましくは55〜65重量％であり、(b) エ
チレン−プロピレン共重合体系ゴムが10〜20重量％、好
ましくは15〜20重量％であり、(c) エチレン−ブテン共
重合体ゴムが10〜20重量％、好ましくは10〜15重量％で
あり、(d) タルクが７〜15重量％、好ましくは10〜15重
量％である。

【００２５】(a) 多段重合プロピレン−エチレンブロッ
ク共重合体が50重量％未満では得られる組成物の伸度、
硬度等が低下しやすく、また70重量％を超えると耐衝撃
性が低下する。

【００２６】(b) エチレン−プロピレン共重合体系ゴム
が10重量％未満では引張破断伸度等の引張物性及び衝撃
強度が低下し、また20重量％を超えると硬度、曲げ弾性
率等の機械的強度が低下する。

【００２７】(c) エチレン−ブテン共重合体ゴムが10重
量％未満では硬度が低下し、また20重量％を超えると、
曲げ弾性率等の機械的強度が低下する。

【００２８】さらに(d) タルクの含有量が７重量％未満
では曲げ弾性率等の機械的強度や、耐熱変形性が十分で
なく、15重量％を超えると耐衝撃性、引張伸度等の引張
物性が低下する。

【００２９】ただし、本発明においては(b) 成分及び
(c) 成分については、組成物全体を100 重量％としてそ
れぞれの合計 ((b) ＋(c))が25〜35重量％となるように
する。(b) ＋(c) が25重量％未満では引張破断伸度等の
引張物性及び衝撃強度が低下し、また35重量％を超える
と、曲げ弾性率、硬度、耐熱変形性や各種物性のバラン
スが悪くなる。

【００３０】また、本発明における組成物は、その組成
物中のプロピレンホモポリマー部分の極限粘度(A) と、
それ以外の樹脂成分との極限粘度(B) の比(B/A) が0.1
〜2.5 の範囲内であることが必要である。極限粘度の比
が上記の範囲を外れると射出成形品における成形収縮率
や線膨張率が大きくなるために寸法安定性が悪くなる。
特に大型成形品に求められる成形収縮率が8/1000以下で
かつ線膨張率が８×10^-5℃^-1以下のような寸法安定性の
良好なものが得られない。

【００３１】なお、プロピレンホモポリマー部分の分離
は、例えば、組成物を沸騰キシレンに溶解し、タルクを
不溶部として分離し、冷却後にプロピレンホモポリマー
部分と、エチレンホモポリマー部分を不溶部として分離
し、前記不溶部を100 ℃に再加熱してエチレンホモポリ
マー部分を除去することにより行えばよい。

【００３２】本発明の自動車外装用樹脂組成物は、その
他にその改質を目的として、他の添加剤、例えば熱安定
剤、酸化防止剤、光安定剤、難燃剤、可塑剤、帯電防止
剤、離型剤、発泡剤等を添加することができる。

【００３３】このような本発明の組成物は一軸押出機、
二軸押出機等の押出機を用いて、150 〜300 ℃、好まし
くは190 〜250 ℃で溶融混練することによって得ること
ができる。

【００３４】

【作用】本発明の自動車外装用樹脂組成物は、多段重合
プロピレン−エチレンブロック共重合体と、エチレン−
プロピレン共重合体系ゴムと、エチレン−ブテン共重合
体ゴムと、タルクとをそれぞれ所定量含有してなる組成
物において、多段重合プロピレン−エチレンブロック共
重合体として、プロピレンホモポリマー部分と、プロピ
レン−エチレンランダム共重合体部分と、エチレンホモ
ポリマー部分とを特定の比率で含有し、プロピレンホモ
ポリマー部分及びエチレンホモポリマー部分の極限粘度
と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限
粘度と、プロピレン−エチレンランダム共重合体部分中
のエチレン含有量、さらに組成物中のプロピレンホモポ
リマー部分の極限粘度とそれ以外の樹脂成分の極限粘度
との比とをそれぞれ所定の範囲内としたものを使用して
なる。このような本発明の自動車外装用樹脂組成物は、
塗装性及び成形性に優れるとともに、耐衝撃性、延性、
機械的強度、耐熱変形性、脆化温度、硬度等のバランス
が良好で、加えて射出成形品の成形収縮率や線膨張率も
小さいものである。

【００３５】このような効果が得られる理由は必ずしも
明らかではないが、多段重合プロピレン−エチレンブロ
ック共重合体は、オレフィン系エラストマーとの相溶性
の良好なものであり、これにエチレン−プロピレン共重
合体系ゴムと、エチレン−ブテン共重合体ゴムの２種類
のゴムを併用することにより耐衝撃性、引張物性等を低
下させることなく、硬度及び柔軟性の向上が得られ、さ
らに多段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体を
本発明の成分構成のものとし、かつ組成物中のプロピレ
ンホモポリマー部分とそれ以外の樹脂成分との極限粘度
の比を特定し、各成分の分散構造を制御することによ
り、成形性、耐熱変形性、脆化温度の向上及び成形品の
寸法安定性が得られ、もって各種物性値のバランスが自
動車の外装用の材料として好適なものとなるためである
と考えられる。

【００３６】

【実施例】本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説
明する。なお、原料となる樹脂及びタルクとしては以下
のものを使用した。 [1] ２段重合プロピレン−エチレンブロック共重合体 第１表に示すような特性を有する各種２段重合プロピレ
ン−エチレンブロック共重合体を用意した。 第 １ 表 ＭＦＲ⁽¹⁾ 〔η〕_H ⁽²⁾ 〔η〕_CXS ⁽³⁾ Ｃｖ⁽⁴⁾ Ｇｖ⁽⁵⁾ 種 類 (ｇ/10 分) (dl/g) (dl/g) (重量％) (重量％) BPP-1 60.0 1.0 4.6 8.0 50 BPP-2 70.0 0.9 5.1 8.0 50 BPP-3 60.0 1.1 4.0 6.0 50 BPP-4 70.0 1.0 4.5 6.0 50 BPP-5 60.0 1.2 4.4 5.0 50 BPP-6 70.0 1.0 4.8 5.0 50 BPP-7 70.0 1.2 4.0 13.0 60 BPP-8 40.0 1.2 2.7 13.0 50 注) (1) ＭＦＲ：ASTM D1238により230 ℃、2.16kg荷重
下で測定。 (2) 〔η〕_H ：プロピレン−エチレンブロック共重合体
中のホモ部分 (プロピレンホモポリマー部分及びエチレ
ンホモポリマー部分) の極限粘度。 (3) 〔η〕_CXS ：プロピレン−エチレンブロック共重合
体中の共重合部分 (プロピレン−エチレンランダム共重
合体部分) の極限粘度。 (4) Ｃｖ：プロピレン−エチレンブロック共重合体中の
共重合部分 (プロピレン−エチレンランダム共重合体部
分) の含有率。 (5) Ｇｖ：プロピレン−エチレンランダム共重合体部分
中のエチレンの含有率。 [2] エチレン−プロピレン共重合体ゴム ＥＰＲ−１：〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16
kg荷重)0.8ｇ/10 分、硬さ(JIS A) ＝74〕 ＥＰＲ−２：〔メルトフローレート(MFR、230 ℃、2.16
kg荷重) ４ｇ/10 分、硬さ(JIS A) ＝73〕 ＥＰＲ−３：〔極限粘度〔η〕（デカリン135 ℃) 2.5
dl/g、プロピレン含有量23重量％〕 [3] エチレン−ブテン共重合体ゴム ＥＢＲ−１：〔メルトインデックス (MI、190 ℃、2.16
kg荷重) 3.5 ｇ/10 分、硬さ(JIS A) ＝85〕 ＥＢＲ−２：〔メルトインデックス (MI、190 ℃、2.16
kg荷重) 20ｇ/10 分、硬さ(JIS A) ＝89〕 ＥＢＲ−３：〔極限粘度〔η〕（デカリン135 ℃) 2.0
dl/g、ブテン−１含有量20重量％〕 [4] タルク：〔富士タルク（株）製 LMS300、平均粒径
1.25μｍ〕

【００３７】実施例１〜７、比較例１〜９ 第２表に示す配合割合で多段重合プロピレン−エチレン
ブロック共重合体（BPP-1 乃至BPP-8)、エチレン−プロ
ピレン共重合体ゴム (EPR-1 、EPR-2 又はEPR-3)、エチ
レン−ブテン共重合体ゴム (EBR-1 、EBR-2 又はEBR-3)
及びタルクをスーパーミキサーでドライブレンドし、そ
の後二軸押出機に投入し、190 〜250 ℃、スクリュー回
転数200rpmで混練し、ペレットを得た。

【００３８】次に得られたペレットを、射出成形機によ
り、射出温度210 ℃、射出圧力600kg/cm² で後述する物
性測定用の試験片に成形した。

【００３９】このようにして得られた試験片に対して、
メルトフローレート、引張破断伸度、曲げ弾性率、アイ
ゾット衝撃強度、熱変形温度、ロックウェル硬度、ヒー
トサグ、脆化温度、成形収縮率、線膨張率及び組成物中
のプロピレンホモポリマー部分とそれ以外の樹脂成分と
の極限粘度の比を測定した。結果を第３表に示す。

【００４０】 第 ２ 表 組 成 (重量部) 実施例１ 実施例２ 実施例３ 実施例４ 実施例５ ＢＰＰの種類 BPP-1 BPP-1 BPP-2 BPP-3 BPP-4 配合量 57.3 59.0 59.0 61.4 59.4 ＥＰＲ−１ 15.2 15.6 15.6 15.4 17.4 ＥＢＲ−１ 12.5 12.9 12.9 13.2 13.2 タルク 15.0 12.5 12.5 10.0 10.0

【００４１】 第 ２ 表 （続 き） 組 成 (重量部) 実施例６ 実施例７ 比較例１ 比較例２ 比較例３ ＢＰＰの種類 BPP-5 BPP-6 BPP-1 BPP-2 BPP-3 配合量 58.7 58.7 62.0 66.8 54.0 ＥＰＲ−１ − − 21.0 7.8 13.5 ＥＰＲ−２ 18.1 18.1 − − − ＥＢＲ−１ 13.2 − 12.0 12.9 22.5 ＥＢＲ−２ − 13.2 − − − タルク 10.0 10.0 5.0 12.5 10.0

【００４２】 第 ２ 表 （続 き） 組 成 (重量部) 比較例４ 比較例５ 比較例６ 比較例７ 比較例８ 比較例９ ＢＰＰの種類 BPP-4 BPP-5 BPP-6 BPP-7 BPP-8 BPP-2 配合量 60.7 67.8 62.0 60.9 60.9 65.0 ＥＰＲ−１ 22.3 − − − − − ＥＰＲ−２ − 9.0 21.4 11.6 11.6 − ＥＰＲ−３ − − − − − 15.0 ＥＢＲ−１ 12.0 13.2 − − − − ＥＢＲ−２ − − 6.6 12.5 12.5 − ＥＢＲ−３ − − − − − 10.0 タルク 5.0 10.0 10.0 15.0 15.0 10.0

【００４３】 第 ３ 表 物 性 実施例１ 実施例２ 実施例３ 実施例４ 実施例５ Ｍ Ｆ Ｒ （ｇ/10 分）⁽¹⁾ 17 18 19 19 19 引張破断伸度 (％) ⁽²⁾ 450 540 540 580 560 曲げ弾性率 (kgf/cm² ) ⁽³⁾ 15500 14700 14700 14700 14800 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) ⁽⁴⁾ 23℃ 35 38 40 38 40 −30℃ 6.5 6.8 6.8 5.8 5.8 熱変形温度 (℃) ⁽⁵⁾ 117 114 114 114 114 ロックウェル硬度 (Ｒ）⁽⁶⁾ 59 57 57 59 58 ヒートサグ (mm) ⁽⁷⁾ 4.7 5.1 5.1 5.0 5.4 脆化温度 （℃）⁽⁸⁾ −28 −32 −34 −32 −36 成形収縮率⁽⁹⁾ （×1/1000） 5.3 5.7 5.9 6.5 6.4 線膨張率⁽¹⁰⁾ （×10^-5℃^-1） 6.5 6.9 7.0 7.3 7.1 極限粘度比 [η] _B /[η] _A ⁽¹¹⁾ 2.1 2.1 2.3 1.8 2.0

【００４４】 第 ３ 表 （続 き） 物 性 実施例６ 実施例７ 比較例１ 比較例２ 比較例３ Ｍ Ｆ Ｒ （ｇ/10 分）⁽¹⁾ 18 18 19 22 15 引張破断伸度 (％) ⁽²⁾ 640 510 580 380 620 曲げ弾性率 (kgf/cm² ) ⁽³⁾ 14500 14500 12700 15800 13500 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) ⁽⁴⁾ 23℃ 32 35 42 35 42 −30℃ 5.0 5.0 7.0 5.8 6.2 熱変形温度 (℃) ⁽⁵⁾ 112 112 108 117 110 ロックウェル硬度 (Ｒ）⁽⁶⁾ 58 58 51 62 55 ヒートサグ (mm) ⁽⁷⁾ 5.3 5.3 6.2 4.8 5.8 脆化温度 （℃）⁽⁸⁾ −35 −36 −35 −23 −36 成形収縮率⁽⁹⁾ （×1/1000） 6.6 6.4 6.7 8.2 6.1 線膨張率⁽¹⁰⁾ （×10^-5℃^-1） 7.4 7.2 7.3 7.8 6.8 極限粘度比 [η] _B /[η] _A ⁽¹¹⁾ 1.4 1.5 −^* −^* −^* 注) ＊：測定しなかった。

【００４５】 第 ３ 表 （続 き） 物 性 比較例４ 比較例５ 比較例６ 比較例７ 比較例８ 比較例９ Ｍ Ｆ Ｒ （ｇ/10 分）⁽¹⁾ 20 21 19 22 18 16 引張破断伸度 (％) ⁽²⁾ 580 420 280 50 200 520 曲げ弾性率 (kgf/cm² ) ⁽³⁾ 13800 15500 15500 16000 16000 14000 アイゾット衝撃強度 (kgf-cm/cm, ノッチ付き) ⁽⁴⁾ 23℃ 40 35 32 35 40 37 −30℃ 6.0 5.2 4.8 5.0 5.0 5.8 熱変形温度 (℃) ⁽⁵⁾ 112 115 114 116 116 115 ロックウェル硬度 (Ｒ）⁽⁶⁾ 53 60 58 57 56 59 ヒートサグ (mm) ⁽⁷⁾ 5.8 5.0 5.0 4.6 4.8 4.8 脆化温度 （℃）⁽⁸⁾ −38 −27 −35 −20 −16 −30 成形収縮率⁽⁹⁾ （×1/1000） 6.9 8.5 6.6 5.7 5.7 8.2 線膨張率⁽¹⁰⁾ （×10^-5℃^-1） 7.5 8.2 7.3 6.7 6.4 8.1 極限粘度比 [η] _B /[η] _A ⁽¹¹⁾ −^* −^* −^* −^* −^* 2.9 注) ＊：測定しなかった。

【００４６】(1) ＭＦＲ：ASTM D1238により230 ℃、21
60ｇの荷重下で測定。 (2) 引張破断伸度：ASTM D638 により測定。 (3) 曲げ弾性率：ASTM D790 により測定。 (4) アイゾット衝撃強度：ASTM D256 により3.2 mm厚試
験片を用いて、ノッチ付きにて測定。 (5) 熱変形温度：ASTM D648 により4.6 kg/ cm² の圧力
にて測定。 (6) ロックウェル硬度：ASTM D785 により測定。 (7) ヒートサグ：２mm厚、25mm巾でオーバーハング100
mmにて、120 ℃で測定。 (8) 脆化温度：ASTM D746 により測定。 (9) 成形収縮率：350 mm×100 mm×３mmのシート成形
後、24時間、20℃の恒温室に放置し、その収縮率を幅方
向（ＴＤ）及び長手方向（ＭＤ）について測定し、平均
値をとった。 (10)線膨張率：成形収縮率と同様のシートについて、−
30〜80℃の温度範囲における寸法安定性を幅方向（Ｔ
Ｄ）及び長手方向（ＭＤ）について測定し、平均値をと
った。 (11)プロピレンホモポリマー部分とそれ以外の樹脂成分
との極限粘度の比：組成物の冷キシレン不溶部から無機
フイラー（タルク）を除いたものを、100 ℃に加熱して
エチレンホモポリマー部分を除去し、残余をプロピレン
ホモポリマー部分とし、それ以外の樹脂成分と、それぞ
れの135 ℃デカリン溶液の粘度を測定し、その比率を算
出した。なお、プロピレンホモポリマー部分の極限粘度
を [η] _A 、それ以外の樹脂成分の極限粘度を [η] _B
とした。

【００４７】第３表より明らかなように、本発明の自動
車外装用樹脂組成物は、成形性（ＭＦＲの値）、引張破
断伸度、曲げ弾性率、アイゾット衝撃強度、熱変形温
度、ロックウェル硬度、ヒートサグ、脆化温度、成形収
縮率及び線膨張率の値がすべて良好なレベルにあった。
これに対し、各比較例の組成物は上記各種物性の少なく
とも一つが大きく低下したものとなっている。なお、比
較例９はプロピレンホモポリマー部分と、それ以外の樹
脂成分との極限粘度比が本発明の範囲外である例である
が、この組成物は、機械的強度、成形性等は良好である
が、成形収縮率及び線膨張率が大きかった。

【００４８】また、各実施例の組成物について塗装性の
評価を行った。塗装性の評価は、成形品をトリクロルエ
タン蒸気で洗浄し、プライマー及びウレタン系上塗料を
使用して、標準塗装仕様により塗装し、一次密着性 (ゴ
バン目試験) 及び耐温水試験(40℃×240 時間浸漬) 後
のゴバン目試験を行い密着性とブリスタの有無を判定す
ることによった。本発明の組成物は、塗膜の密着性、耐
水性などの塗装性能がいずれも良好であった。

【発明の効果】

【００４９】以上に詳述したように、本発明の自動車外
装用樹脂組成物は、多段重合プロピレン−エチレンブロ
ック共重合体と、エチレン−プロピレン共重合体系ゴム
と、エチレン−ブテン共重合体ゴムと、タルクとをそれ
ぞれ所定量含有してなる組成物において、多段重合プロ
ピレン−エチレンブロック共重合体として、プロピレン
ホモポリマー部分と、プロピレン−エチレンランダム共
重合体部分と、エチレンホモポリマー部分とを特定の比
率で含有し、プロピレンホモポリマー部分及びエチレン
ホモポリマー部分の極限粘度と、プロピレン−エチレン
ランダム共重合体部分の極限粘度と、プロピレン−エチ
レンランダム共重合体部分中のエチレン含有量、さらに
組成物中のプロピレンホモポリマー部分とそれ以外の樹
脂成分との極限粘度の比とを所定の範囲内としたものを
使用してなるので、塗装性、成形性に優れるとともに、
耐衝撃性、延性、機械的強度、耐熱変形性、脆化温度及
び硬度のバランスが良好で、加えて成形収縮率及び線膨
張率も小さいものである。

【００５０】このような本発明の組成物は自動車の各種
外装品、例えばバンパー、サイドモール、スポイラー、
マットガード等に好適である。

フロントページの続き (72)発明者 岩浪 邦夫 神奈川県川崎市川崎区千鳥町３番１号 東 燃化学株式会社技術開発センター内 (72)発明者 北野 吉祥 神奈川県川崎市川崎区千鳥町３番１号 東 燃化学株式会社技術開発センター内 (72)発明者 岩井 久幸 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 西尾 武純 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内 (72)発明者 野村 孝夫 愛知県豊田市トヨタ町１番地 トヨタ自動 車株式会社内

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 (a) 多段重合により得られるプロピレン
   −エチレンブロック共重合体50〜70重量％と、(b) エチ
   レン−プロピレン共重合体系ゴム10〜20重量％と、(c)
   エチレン−ブテン共重合体ゴム10〜20重量％と、(d) タ
   ルク７〜15重量％とを含有し、かつ前記(b) ＋(c) の合
   計が25〜35重量％である自動車外装用樹脂組成物であっ
   て、前記多段重合により得られるプロピレン−エチレン
   ブロック共重合体が、プロピレン−エチレンランダム共
   重合体部分を４〜10重量％含有し、プロピレンホモポリ
   マー部分の極限粘度が0.9 〜1.2 dl/gであり、前記プロ
   ピレン−エチレンランダム共重合体部分の極限粘度が4.
   0 dl/g以上であり、前記プロピレン−エチレンランダム
   共重合体部分中のエチレン含有量が30〜70重量％であ
   り、かつ前記組成物中のプロピレンホモポリマー部分の
   極限粘度(A) と、前記プロピレンホモポリマー部分以外
   の樹脂成分の極限粘度(B)との比（Ａ／Ｂ）が0.1〜2.5
   の範囲内であることを特徴とする自動車外装用樹脂組成
   物。
2. 【請求項２】 請求項１に記載の自動車外装用樹脂組成
   物において、前記タルクの平均粒子径が1.5 μｍ以下で
   あることを特徴とする自動車外装用樹脂組成物。
3. 【請求項３】 請求項１又は２に記載の自動車外装用樹
   脂組成物において、前記プロピレン−エチレンブロック
   共重合体のメルトフローレートが40〜120 ｇ/10分であ
   ることを特徴とする自動車外装用樹脂組成物。