JP7711635B2

JP7711635B2 - 発電単位セル、及び、燃料電池

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Publication number: JP7711635B2
Application number: JP2022095566A
Authority: JP
Inventors: 和則柴田; 仁濱田; 耕太郎池田
Original assignee: Toyota Motor Corp
Current assignee: Toyota Motor Corp
Priority date: 2022-06-14
Filing date: 2022-06-14
Publication date: 2025-07-23
Anticipated expiration: 2042-06-14
Also published as: CN117239173A; US20230402624A1; JP2023182139A; DE102023110311A1

Description

本開示は燃料電池に関する。

特許文献１には、接着層厚みを確保するために、リブ上の突起を接着側に設けることが開示されている。これにより必要な接着層厚みを確保することができる。
また、特許文献２には、燃料電池スタック１０の積層体１４に、発電セル１２の積層方向に締付荷重が付与され、第１金属セパレータ３０には、シール用ビード部５１の外方側に第１波状凸部７０が一体に設けられ、第２金属セパレータ３２には、シール用ビード部６１の外方側に第２波状凸部８０が一体に設けられており、第１波状凸部７０と第２波状凸部８０とは、積層方向から見て波形状の位相が互いにずれた状態で重なることが開示されている。

特開２０１６－９５９０２号公報特開２０２１－０１２８３８号公報

樹脂フレーム（支持体）は発電単位セルの外周部等に設けられ、発電単位セル内をシールする機能を有するが、熱による寸法変化、並びに、圧力又は衝撃等の外力等による動きによりシール性や接着強度低下、寸法安定性の問題があった。
特許文献１に記載の発明では、接着厚みは確保できるが、リブの数を増やした際に、気泡などのボイドが発生しやすくなり、リーク、漏れの起点となりシール性が低下する虞がある。また、シールによる気密性を必要とする部位にリブを設けているためにシール性（リーク）と寸法安定性を確保することが併用できない。
特許文献２に記載の発明は、メタルばねシールでの溶接部位へのモーメントによる入力を低減する手段であるが、フレーム（支持体）の熱収縮、クリープ等による寸法変化を抑制することはできない。すなわち、曲げモーメントを低減させるために設置された波状のビードであるため、フレーム（支持体）の動きを抑制する効果は期待できない。

上記問題に鑑み、本開示はシール性と寸法安定性とを両立できる構造を備える発電単位セルを提供することを目的とする。また、この発電単位セルを用いた燃料電池を提供する。

本願は、電解質膜、及び、電解質膜を挟むように配置された触媒層を有する膜電極接合体と、膜電極接合体を囲むように配置された支持体と、膜電極接合体及び支持体を挟むように配置された一対のセパレータと、を有する発電単位セルであって、支持体は、基材及び基材の両面に積層された接着層を有しており、セパレータは、支持体の接着層と接着する部位において、平滑な面であるシール部と、凹凸を具備する拘束部と、を有している、発電単位セルを開示する。また、この発電単位セルが複数積層されてなる燃料電池を開示する。

本開示によれば、シール性の高い部位と寸法安定性を向上する部位とが個別に設けられていることから両方の機能を高い性能で両立することができる。

図１は発電単位セル１０を平面視した図である。図２は発電部１１の断面でありその層構成を説明する図である。図３は外周部２１の断面でありその層構成を説明する図である。図４は図３の一部を拡大した図である。図５は支持体２３を平面視した図である。図６は拘束部２６の形態例を説明する図である。図７は封止部２４の配置を説明する図である。図８は他の形態を説明する図である。図９は燃料電池３０を説明する図である。

１．発電単位セル
図１～図３に１つの形態にかかる発電単位セル１０を説明する図を示した。発電単位セル１０は、水素と酸素（空気）を供給することにより発電するための単位要素であり、このような発電単位セル１０が複数積層されて燃料電池を構成している。
図１は発電単位セル１０を平面視した図、図２は発電単位セル１０のうち発電部１１における層構成を説明する図、図３は発電単位セル１０のうち外周部２１における層構成を説明する図である。

１．１．発電部
発電部１１は、例えば図１に点線で囲った部分において発電に寄与する部分であり、図２に当該発電部１１における層構成（Ａ-Ａ断面の一部）を表したように複数の層が積層されてなる。
発電単位セル１０の発電部１１では、電解質膜１２を挟んで一方がカソード（酸素供給側）、他方がアノード（水素供給側）である。カソードは電解質膜１２側からカソード触媒層１３、カソードガス拡散層１４、及び、カソードセパレータ１５がこの順に積層されている。一方アノードは、電解質膜１２側からアノード触媒層１６、アノードガス拡散層１７、及び、アノードセパレータ１８をこの順に備えている。なお、電解質膜１２、カソード触媒層１３、アノード触媒層１６による積層体（電解質膜を触媒層で挟んだ積層体）を膜電極接合体と呼ぶことがある。膜電極接合体の厚さは０．４ｍｍ程度が典型的であり、発電部１１における発電単位セル１０の厚さは１．３ｍｍ程度が典型的である。
各層は例えば次の通りである。

１．１．１．電解質膜
電解質膜１２は湿潤状態において良好なプロトン伝導性を示す固体高分子電解質膜である。例えばフッ素系のイオン交換膜によって構成され、例えば、炭素－フッ素系高分子を用いることができ、具体的にはパーフルオロアルキルスルフォン酸系ポリマー（ナフィオン（登録商標））等が挙げられる。
電解質膜１２の厚さは特に限定されることはないが２００μｍ以下が好ましく、より好ましくは１００μｍ以下、さらに好ましくは５０μｍ以下である。

１．１．２．カソード触媒層
カソード触媒層１３は、触媒金属が担体に担持されている形態で触媒金属が含まれる層である。例えば、触媒金属としてはＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、又はこれらを含む合金が挙げられる。担体としては、炭素担体、より詳しくはグラッシーカーボン、カーボンブラック、活性炭、コークス、天然黒鉛、及び、人造黒鉛等からなる炭素粒子を挙げることができる。

１．１．３．アノード触媒層
アノード触媒層１６も、カソード触媒層１３と同様に、触媒金属が担体に担持されている形態で触媒金属が含まれる層である。例えば、触媒金属としてはＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、又はこれらを含む合金が挙げられる。担体としては、炭素担体、より詳しくはグラッシーカーボン、カーボンブラック、活性炭、コークス、天然黒鉛、及び、人造黒鉛等からなる炭素粒子を挙げることができる。

１．１．４．カソードガス拡散層
本形態でカソードガス拡散層１４は、例えば導電性を有する多孔質体で構成された層である。より具体的な例としては、カーボン多孔体（カーボンペーパー、カーボンクロス、ガラス状カーボン等）、金属多孔体（金属メッシュ、発泡金属）等が挙げられる。
カソードガス拡散層１４には、必要に応じてＭＰＬ（マイクロポーラスレイヤー）を設けてもよい。ＭＰＬは、カソードガス拡散層１４のうちカソード触媒層１３側に塗工された被覆状の薄膜である。ＭＰＬは必要に応じて撥水性や親水性を有して水分の調整をする機能を有する。またカーボン多孔体で生じる毛羽等が電解質膜に刺さるのを防止する役割がある。ＭＰＬとしてポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の撥水性樹脂とカーボンブラックなどの導電性材料を主成分とするものが典型的である。

発電部１１におけるカソードガス拡散層１４の厚さは、５０μｍ以上２５０μｍ以下が好ましい。この厚さが２５０μｍを超えると電子抵抗が高くなり、５０μｍより薄くなるとカソードガス拡散層の柔軟性が不足し、発電部１１に均一な面圧が得られないことがある。より具体的には、発電部１１に０．２ＭＰａ以上２ＭＰａ以下の面圧をかけてカソードガス拡散層１４のばね性（弾性）を利用して発電部１１における面圧を一定にする。

１．１．５．アノードガス拡散層
アノードガス拡散層１７は、例えば導電性を有する多孔質体で構成された層である。より具体的な例としては、カーボン多孔体（カーボンペーパー、カーボンクロス、ガラス状カーボン等）、金属多孔体（金属メッシュ、発泡金属）等が挙げられる。

発電部１１におけるアノードガス拡散層１７の厚さは、５０μｍ以上２５０μｍ以下が好ましい。この厚さが２５０μｍを超えると電子抵抗が高くなり、５０μｍより薄くなるとアノードガス拡散層の柔軟性が不足し、発電部１１に均一な面圧が得られないことがある。より具体的には、発電部１１に０．２ＭＰａ以上２ＭＰａ以下の面圧をかけてアノードガス拡散層１４のばね性（弾性）を利用して発電部１１における面圧を一定にする。

１．１．６．カソードセパレータ
カソードセパレータ１５はカソードガス拡散層１４に反応ガス（本形態では空気）を供給する部材であり、カソードガス拡散層１４に対向する面に、複数の溝１５ａを有しており、この溝が反応ガス流路として機能する。溝の形状は反応ガスを適切にカソードガス拡散層１４に供給することができれば特に限定されることはなく、本形態のように板状の部材を波状にして溝を形成したものが挙げられる。そのとき、板厚は０．１ｍｍ以上０．２ｍｍ以下が典型的であり、凹凸の高さは０．５ｍｍ程度が典型的である。このようにした場合、隣り合う溝１５ａの間にはカソードセパレータ１５を挟んで反対側に溝１５ｂが形成され、これが冷却水流路として機能する。

また、カソードセパレータ１５には、図１からわかるように、発電部１１から延長して外側となる位置で、溝１５ａ、溝１５ｂが延びる方向の一端側となる部位には空気入口孔Ａ_ｉｎ、冷却水入口孔Ｗ_ｉｎ、水素出口孔Ｈ_ｏｕｔが設けられ、溝１５ａ、溝１５ｂが延びる方向の他端側となる部位には空気出口孔Ａ_ｏｕｔ、冷却水出口孔Ｗ_ｏｕｔ、水素入口孔Ｈ_ｉｎが設けられている。ここで溝１５ａは空気入口孔Ａ_ｉｎ、空気出口孔Ａ_ｏｕｔに連通し、溝１５ｂは冷却水入口孔Ｗ_ｉｎ、冷却水出口孔Ｗ_ｏｕｔに連通している。

カソードセパレータ１５を構成する材料は、発電単位セルのセパレータとして用いることができる任意の材料であってよく、ガス不透過性の導電性材料であってよい。このような材料としては、例えばカーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成型した金属板等を挙げることができる。

１．１．７．アノードセパレータ
アノードセパレータ１８はアノードガス拡散層１７に反応ガス（水素）を供給する部材であり、アノードガス拡散層１７に対向する面に、複数の溝１８ａを有しており、この溝が反応ガス流路として機能する。溝の形状は反応ガスを適切にアノードガス拡散層１７に供給することができれば特に限定されることはなく、本形態のように板状の部材を波状として溝を形成したものが挙げられる。そのとき板厚は０．１ｍｍ以上０．２ｍｍ以下が典型的であり、凹凸の高さは０．４ｍｍ程度が典型的である。このようにした場合、隣り合う溝１８ａの間にはアノードセパレータ１８を挟んで反対側に溝１８ｂが形成され、これが冷却水流路として機能する。

また、アノードセパレータ１８には、図１からわかるように、発電部１１から延長して外側となる位置で、溝１８ａ、溝１８ｂが延びる方向の一端側となる部位には空気入口孔Ａ_ｉｎ、冷却水入口孔Ｗ_ｉｎ、水素出口孔Ｈ_ｏｕｔが設けられ、溝１８ａ、溝１８ｂが延びる方向の他端側となる部位には空気出口孔Ａ_ｏｕｔ、冷却水出口孔Ｗ_ｏｕｔ、水素入口孔Ｈ_ｉｎが設けられている。ここで溝１８ａは水素入口孔Ｈ_ｉｎ、水素出口孔Ｈ_ｏｕｔに連通し、溝１８ｂは冷却水入口孔Ｗ_ｉｎ、冷却水出口孔Ｗ_ｏｕｔに連通している。

アノードセパレータ１８を構成する材料は、発電単位セルのセパレータとして用いることができる任意の材料であってよく、ガス不透過性の導電性材料であってよい。このような材料としては、例えばカーボンを圧縮してガス不透過とした緻密質カーボンや、プレス成型した金属板等を挙げることができる。

１．１．８．発電部による発電
公知の通りであるが、以上説明した発電単位セル１０により次のように発電が行われる。
水素入口孔Ｈ_ｉｎからアノードセパレータ１８の溝１８ａに供給された水素はアノードガス拡散層１７を通りアノード触媒層１６にてプロトン（Ｈ^＋）と電子（ｅ^－）に分解される。プロトンは電解質膜１２を通り、電子は外部へつながる導電線を通り、それぞれがカソード触媒層１３に達する。残った水素は水素出口孔Ｈ_ｏｕｔから排出される。
カソード触媒層１３には空気入口孔Ａ_ｉｎからカソードセパレータ１５の溝１５ａ、カソードガス拡散層１４を介して酸素（空気）供給されており、カソード触媒層１３では、プロトン、電子、酸素により水（Ｈ_２Ｏ）が発生する。発生した水、及び、残りの空気はカソードガス拡散層１４を通りカソードセパレータ１５の溝１５ａに達して空気出口孔Ａ_ｏｕｔから排出される。
発電単位セル１０ではアノード触媒層１６から外部へつながる導電線を通る電子の流れを電流として利用する。

また、複数の発電単位セル１０を重ねて燃料電池としたとき、隣り合う発電単位セル１０において、一方の発電単位セル１０のカソードセパレータ１５に隣接する他方の発電単位セル１０のアノードセパレータ１８が重なるように配置されることで、カソードセパレータ１５の溝１５ｂとアノードセパレータ１８の溝１８ｂとにより冷却水流路が形成される。この冷却水流路に対して冷却水入口孔Ｗ_ｉｎから冷却水が供給され、供給された冷却水は発電単位セル１０を冷却し、冷却水出口孔Ｗ_ｏｕｔから排出される。

１．２．外周部
外周部２１は図１に点線で囲った発電部１１の外側で発電単位セル１０の外周部であり、図３に当該外周部２１における層構成（Ｂ-Ｂ断面の一部）を表したように複数の層が積層されてなる。図４には図３の一部を拡大した図を示した。

１．２．１．外周部の基本構造
図３、図４からわかるように本形態で外周部２１はその少なくとも一部で次のような構成を備えている。
電解質膜１２、アノード触媒層１６、アノードガス拡散層１７の端面は概ね同じ位置となるように積層され、カソード触媒層１３の端面は電解質膜１２の端面よりも没した（後退した）位置となるように積層されている。さらにカソードガス拡散層１４の端面は電解質膜１２の端面よりも突出した（進行した）位置であり、発電単位セル１０の平面視（図１の方向からの視点、図３に矢印Ｚで示した方向の視線）で支持体２３に重なる位置にまで延びている。支持体２３については後で説明する。

カソードセパレータ１５、アノードセパレータ１８は、外周部２１でもその間に発電部１１と同様に上記した各層を挟むように配置されている。外周部２１では、カソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８の外周は、膜電極接合体、カソードガス拡散層１４、アノードガス拡散層１７の各端面よりも突出するように延び、当該延びた部位においてカソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８との間に支持体２３が配置される。なお、外周部２１ではカソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８とも流路は不要であるため溝１５ａ、溝１８ａは形成されていない（ただし、図３からわかるように一部に溝が形成されていることを妨げるものではない。）。
すなわち、発電単位セル１０では、発電部１１で膜電極接合体を含む積層体、外周部２１で支持体２３を一対のセパレータ（カソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８）で挟むように構成されている。

また、支持体２３のカソード側に向く面の端部と膜電極接合体のカソード側を向く面の端部とを渡すようにカバーシート２２が配置されている。カバーシート２２については後で説明する。

１．２．２．支持体
上記した支持体２３は発電単位セル１０の外周部２１においてカソードセパレータ１５とアノードセパレータ１８との間を封止する部材として機能する。図５に支持体２３を平面視した（図１と同様の視点の）図を示した。図５からわかるように支持体２３は枠状の部材であり、空気入口孔Ａ_ｉｎ、冷却水入口孔Ｗ_ｉｎ、水素出口孔Ｈ_ｏｕｔ、空気出口孔Ａ_ｏｕｔ、冷却水出口孔Ｗ_ｏｕｔ、水素入口孔Ｈ_ｉｎ、及び、発電部１１に相当する部位２３ｄが中空となるように穴が設けられている。

支持体２３は基材２３ａ、及び、基材２３ａの両面（カソード側を向く面、アノード側を向く面）のそれぞれに接着層２３ｂを備えている。接着層２３ｂがカソードセパレータ１５、アノードセパレータ１８に接着されることにより発電部１１を一対のセパレータの間に封止している。従ってカソードセパレータ１５とアノードセパレータ１８との間隔はその間に挟まれる層によって変化するように曲げられており、図３、図４からわかるように支持体２３のみが配置されている部位ではその一部で間隔が狭められており、カソードセパレータ１５とアノードセパレータ１８と（一対のセパレータ）で支持体２３を挟んで固定され、ここが封止部２４として機能する。封止部２４については後で説明する。

基材２３ａは、電気絶縁性及び気密性を有する任意の材料から形成される。このような材料としては、結晶性のポリマー、より具体的には、エンジニアリングプラスチックを挙げることができる。エンジニアリングプラスチックとしては、例えばポリエチレンナフタレート系樹脂（ＰＥＮ）及びポリエチレンテレフタレート系樹脂（ＰＥＴ）、ポリフェニルエーテル（ＰＰＥ）、ポリフェニルスルホン（ＰＰＳＵ）、ポリスルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリフェニルスルフィド（ＰＰＳ）、シンジオタクチックポリスチレン（ＳＰＳ）、ナイロン系樹脂等を挙げることができる。
基材２３ａの厚さは特に限定されることはないが０．０５ｍｍ以上０．２５ｍｍ以下であることが好ましい。

接着層２３ｂは、接着された状態において、接着性を有するものであればよく公知のものを用いることができる。接着層に用いられる接着材としてはマレイン酸、無水マレイン酸を含むポリオレフィン系ポリマーが挙げられる。より具体的には例えばアドマー（登録商標、三井化学株式会社）が挙げられる。
接着層２３ｂの厚さは特に限定されることはないが３０μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましい。

このような支持体２３は、その枠状である内側に膜電極接合体を含む発電部１１の積層体を囲むように配置される。このとき、図３からわかるように、その端面が膜電極接合体、及び、アノードガス拡散層１７の端面に対して、空間Ａを開けて対向するように位置付けられる。この空間Ａにより支持体２３や膜電極接合体等の線膨張による寸法変化を吸収することができ、膨張、収縮による破損の発生を抑制することができる。
より具体的にはこの空間Ａは、支持体２３と膜電極接合体及びアノードガス拡散層１７とが対向する方向の距離が０．０１ｍｍ以上２ｍｍ以下であることが好ましい。距離が０．０１ｍｍ未満であると支持体２３の寸法変化を吸収することが難しくなり、距離が２ｍｍを超えると空間Ａとカソードガス拡散層１４との差圧により支持体２３に変形や破損を生じてシール性が低下する可能性がある。

１．２．３．カバーシート
上記したように支持体２３のカソード側に向く面の端部と膜電極接合体のカソード側を向く面の端部とを渡すようにカバーシート２２が配置されている。

カバーシート２２は、一方の端部が支持体２３のカソード側の表面端部、他方の端部が膜電極接合体側で電解質膜１２及びカソード触媒層１３の少なくとも一方の表面端部を覆うように配置されている（本形態ではカバーシートは電解質膜１２及びカソード触媒層１３の両方の表面端部を覆うように配置されている。）。これにより、外周部２１においてカソードとアノードとを適切に分離することができる。従ってカバーシート２２は膜電極接合体側の端部で膜電極接合体とカソードガス拡散層１４との間に配置されている。

カバーシート２２は、燃料電池の反応ガスを透過しない材料が用いられている。反応ガスを透過しない部材として、例えば、ポリプロピレンやポリフェニレンサルファイド、ポリエチレンナフタレート、ナイロン、エチレンビニルアルコール共重合体等の樹脂からなるフィルム状の部材を採用することができる。特に耐加水分解性、電解質膜との接着の観点から、ナイロン１１、ナイロン１２、ナイロン９Ｔ、エチレンビニルアルコールが挙げられる。また電解質膜１２との接着性を上げるためにアミド基、エポキシ基、ヒドロキシル基等を有する等の添加剤を加えてもよい。

カバーシート２２は支持体２３に重なる部位については支持体２３の接着層２３ｂより接着される。一方、カバーシート２２が膜電極接合体と重なる部分については必要に応じてカバーシート２２に接着層を設けて接着される。ただし、カバーシート２２としてナイロンを用いた場合には熱圧着によりカバーシートと膜電極接合体とを接着することができるため接着層は不要とすることも可能である。

１．２．４．封止部
封止部２４では、カソードセパレータ１５とアノードセパレータ１８との間に支持体２３のみが配置され、カソードセパレータ１５とアノードセパレータ１８とで支持体２３を挟んで固定され封止する。封止部２４では、カソードセパレータ１５、アノードセパレータ１８、及び、支持体２３の形態により封止できるように構成されている。詳しくは次の通りである。

図３、図４からわかるように、本形態で封止部２４は、シール部２５及び拘束部２６を備えている。本形態ではシール部２５と拘束部２６との間にカソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８に突起２４ａが配置されている。

［シール部］
シール部２５は、カソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８のうち、支持体２３の接着層２３ｂと接触する面２５ａが平滑とされ、当該平滑な面２５ａと接着層２３ｂとの接触により高いシール性を発揮する部位である。接着層２３ｂとの接触面に凹凸があると接着層２３ｂの表面に気泡が表れることがありシール性が低下する。シール部２５によれば平滑な面２５ａによる接着層２３ｂとの接着が可能であるため高いシール性を確保できる。

シール部２５における当該平滑な面２５ａの平滑の程度は、シール性を確保することができれば特に限定されることはないが、例えばＪＩＳＢ０６０１－２００１（ＩＳＯ４２８７－１９９７）の最大高さＲｚで０．５μｍ以下とすることが好ましい。また、図４にＷ_Ｓで示したシール部の幅は１ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましい。

［拘束部］
拘束部２６は、カソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８のうち、少なくとも支持体２３の接着層２３ｂと接触する面に凹凸（凸部２６ａ、凹部２６ｂ）を有し、凹部２６ｂへの接着層２３ｂの入り込み、及び、凸部２６ａの接着層２３ｂへの食い込みにより、支持体２３の移動を制限する部位である。
拘束部２６により支持体２３を拘束することができ、熱による膨張収縮、衝突等による寸法変化等のような、図４に直線矢印Ｂで示した方向の支持体２３の移動を抑制して寸法安定性を高めることが可能となる。また、凹凸による接着面積の増加でカソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８と支持体２３との接着性（接着強度）を高めることもできる。

拘束部２６の凹凸の形態は、シール部２５よりも支持体２３の移動を制限することができる構造であれば特に限定されることはないが、例えば図６の（ａ）～（ｃ）に挙げたような形態を挙げることができる。（ａ）～（ｃ）は拘束部２６のうち、アノードセパレータ１８に形成された凸部２６ａ及び凹部２６ｂ側の面の一部を模式的に表した図である。カソードセパレータ１５側についても同様に考えることができる。

図６の（ａ）の例は、アノードセパレータ１８が拘束部２６において波状に形成され、その表裏に凹凸の線条が形成されている。当該凹凸の線条のうち支持体２３側に形成された凹凸の線条がそれぞれ凸部２６ａ（凸線条）、凹部２６ｂ（凹線条）となる。本形態では、凸部２６ａが延びる方向と凹部２６ｂが延びる方向とが概ね平行とされ、当該延びる方向に直交する方向に凸部２６ａと凹部２６ｂとが交互に配列された形態となる。
特に限定されることはないが、凸部２６ａ、凹部２６ｂは、燃料電池セル１０の最も近い外周端部に向かう方向に凸部２６ａと凹部２６ｂとが交互に並ぶことが好ましい。これによりさらに効果的に支持体の移動を抑制することができる。

凸部２６ａ、凹部２６ｂの大きさは特に限定されることはないが、凸部２６ａの高さ及び凹部２６ｂの深さは２０μｍ以上８０μｍ以下とすることができ、隣り合う凸部２６ａ同士（又は隣り合う凹部２６ｂ同士）の繰り返し間隔、すなわちピッチは０．４ｍｍ以上１．５ｍｍ以下とすることができる。また、図４にＷ_Ｋで示した拘束部２６の幅は１ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましい。

図６の（ｂ）の例は、アノードセパレータ１８が拘束部２６において支持体２３側となる面に間隔を有して配列された溝を有しておりこれが凹部２６ｂとなり、凹部２６ｂの間が凸部２６ａとなる形態である。本例でも凸部２６ａは凸線条、凹部２６ｂは凹線条となり（ａ）と同様に考えることができる。
このような凹部２６ｂとなる溝は、微細形状とすることもでき、その際には溝をレーザー照射による掘り込みで形成することができる。

図６の（ｃ）の例は、アノードセパレータ１８が拘束部２６において支持体２３側となる面に突起が配列されており、この突起が凸部２６ａとなり、凸部２６ａの間が凹部２６ｂとなる。本形態では凸部２６ａが円柱状の突起であるがこれに限定されることはなく他の形状柱状（例えば四角柱、三角柱等）であってもよいし、錐状（例えば円錐、三角錐、四角錐）の突起であってもよい。また、波状であったり、エンボス／ディンプル形状であってもよい。
突起の配列は特に限定されることはないが、縦横に整列されるように配列されてもよく、互い違い（いわゆる千鳥配列）に配列されてもよい。
また、凸部２６ａ、凹部２６ｂの大きさは特に限定されることはないが、凸部２６ａの高さ及び凹部２６ｂの深さは２０μｍ以上８０μｍ以下とすることができ、隣り合う凸部２６ａ同士（又は隣り合う凹部２６ｂ同士）の繰り返し間隔、すなわちピッチは０．４ｍｍ以上１．５ｍｍ以下とすることができる。また、図４にＷ_Ｋで示した拘束部２６の幅は１ｍｍ以上５ｍｍ以下であることが好ましい。

上記の他、図示はしないが、拘束部２６の凹凸の形態を粗面により形成してもよい。この場合、表面粗さによる凹凸が凸部２６ａ及び凹部２６ｂをそれぞれ構成する。表面粗さの程度は特に限定されることはないが、少なくともシール部２５における平滑な面２５ａよりは粗いものとする。具体的には例えばＪＩＳＢ０６０１－２００１（ＩＳＯ４２８７－１９９７）の最大高さＲｚで２０μｍ以上５０μｍ以下であることが好ましい。
このような凹凸はプレス成型、ショットブラスト処理、レーザー照射等で形成することが可能である。

［封止部の配置］
本形態では、封止部２４において、シール部２５が内側（発電部１１に近い側）に配置され、拘束部２６が外側（外周に近い側）に配置されている。ただしこれに限らず反対としてもよい。

図７には発電単位セル１０において封止部２４が配置される位置を示した図である。図７（ａ）はカソード（酸素供給側）、図７（ｂ）はアノード（水素供給側）をそれぞれ表しており、各図で太線でシール部２５、点線で拘束部２６を示している。このように封止部２４は発電単位セル１０の外周部、及び、流体の出入り口の周囲に必要に応じて配置されており、本開示では封止部２４においてシール部２５と拘束部２６とが別に設けられ、異なる位置に並べて配置されている。

［その他］
図４に示した形態ではシール部２５と拘束部２６との間のカソードセパレータ１５及びアノードセパレータ１８に突出部２４ａが設けられている。これは後述するように複数の発電単位セル１０を重ねて燃料電池３０とする際に、隣り合う発電単位セル１０同士を接着する粘着シートが当該突出部２４ａに重なるように接着されて隣り合う発電単位セル１０を固定するものである。
突出部２４ａは必ずしもシール部２５と拘束部２６との間に配置される必要はなく、図８に示したようにシール部２５と拘束部２６とが隣り合うように配置してもよい。この場合には突出部２４ａは異なる位置に設けられていればよい。

２．燃料電池
燃料電池３０は、上記した発電単位セル１０が複数（５０枚～４００枚程度）重ねられてなる部材であり、複数の発電単位セル１０から集電を行う。図９にその構成の概要を示した。燃料電池３０は、スタックケース３１、エンドプレート３２、複数の発電単位セル１０、集電板３４、及び、付勢部材３５を備えている。

スタックケース３１は、重ねられた複数の発電単位セル１０、集電板３４、及び、付勢部材３５をその内側に収納する筐体である。本形態でスタックケース３１は四角形の筒状で一端が開口し、他端が閉じているとともに、開口の縁に沿って開口とは反対側に板状の片が張り出し、フランジ３１ａを形成している。

エンドプレート３２は板状の部材であり、スタックケース３１の開口を塞ぐ。スタックケース３１のフランジ３１ａとの重なり部分をボルト及びナット等によりスタックケース３１にフタをするようにエンドプレート３２がスタックケース３１に固定される。

発電単位セル１０は上記の通りである。このような発電単位セル１０が複数重ねられている。このとき、１つの発電単位セル１０のカソードセパレータ１５に隣接する発電単位セル１０のアノードセパレータ１８が重なるように配置する。そしてカソードセパレータ１５の溝１５ｂとアノードセパレータ１８の溝１８ｂとが重なることで冷却水流路が形成される。
隣り合う発電単位セル１０の間には粘着（接着）シートが配置され、隣り合う発電単位セル１０の突起２４ａ（図３、図４参照）同士が粘着シートにより接着されることにより両者が安定して固定される。

集電板３４は、積層された発電単位セル１０から集電を行う部材である。従って集電板３４は発電単位セル１０の積層体の一端及び他端のそれぞれに配置されており、一方が正極、他方が負極となる。この集電板３４に不図示の端子が接続され、外部に電気的に接続できるように構成されている。

付勢部材３５は、スタックケース３１の内側に収まり、発電単位セル１０の積層体に対してその積層方向に押圧力を付与する。付勢部材として例えば皿バネ等を挙げることができる。

３．効果等
本開示では発電単位セルの封止部において、シール性が高く気密性に優れるシール部と、支持体２３の熱、差圧、衝撃等による動きを抑制するために拘束する拘束部と、を個別に設けるため、シール性と寸法安定性の両者を互いに阻害しないで確実に機能させることができる。
例えば、これらを個別に設けることなく、シール性を確保しようとすれば支持体の動きを十分に拘束することができずに形状安定性やシール性にも問題が生じることがある。一方、支持体の動きを拘束するために凹凸面のみでシールした場合には凹凸部に気泡が生じてシール性を損なうことがある。これに対して本開示によれば上記のようにシール性と寸法安定性の両者を互いに阻害しないで確実に機能させることができる。

１０発電単位セル
１１発電部
１２電解質膜
１３カソード触媒層
１４カソードガス拡散層
１５カソードセパレータ
１６アノード触媒層
１７アノードガス拡散層
１８アノードセパレータ
２１外周部
２２カバーシート
２３支持体
２３ａ基材
２３ｂ接着層
２４封止部
２５シール部
２６拘束部
２６ａ凸部
２６ｂ凹部
３０燃料電池

Claims

電解質膜、及び、前記電解質膜を挟むように配置された触媒層を有する膜電極接合体と、前記膜電極接合体を囲むように配置された支持体と、前記膜電極接合体及び前記支持体を挟むように配置された一対のセパレータと、を有する発電単位セルであって、
前記支持体は、基材及び前記基材の両面に積層された接着層を有しており、
前記セパレータは、前記支持体の前記接着層と接着する部位において、平滑な面であるシール部と、凹凸を具備する拘束部と、を有しており、
前記拘束部の前記凹凸は前記接着層に接着している側において、凸部の高さ及び凹部の深さが２０μｍ以上８０μｍ以下、隣り合う前記凸部のピッチが０．４ｍｍ以上１．５ｍｍ以下であり、
前記シール部の幅が１ｍｍ以上５ｍｍ以下、前記拘束部の幅が１ｍｍ以上５ｍｍ以下である、
発電単位セル。
請求項１に記載の発電単位セルが複数積層されてなる燃料電池。