JP7776091B1 - 結晶方位探索システム、結晶方位探索方法及び結晶方位探索プログラム - Google Patents

Abstract

【課題】多結晶や粉砕された粉末試料などに対して効率的に視野のスクリーニングを行うことができる結晶方位探索システムを提供する。
【解決手段】 この結晶方位探索システム１は、試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得する走査透過型電子顕微鏡２と、予め結晶に関する参照情報を記憶した参照情報記憶部２０と、ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、回折パターンを収集し記憶する回折パターン収集制御部２１と、指定された結晶方位、参照情報及び回折パターンに基づいて、試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定部２２と、を有するコンピュータを用いた探索システムである。
【選択図】図１

Description

特許法第３０条第２項適用 刊行物名 日本顕微鏡学会第７９回学術講演会発表要旨集，第１２０頁，公益社団法人日本顕微鏡学会 公開者 大橋正隆、近藤行人、新川隆朗、宮田智衆、丸林弘典、陣内浩司 公開された発明の内容 結晶方位探索を用いた視野スクリーニングシステムの開発と結晶性高分子への応用

特許法第３０条第２項適用 開催日 ２０２３年６月２６日 集会名、開催場所 日本顕微鏡学会第７９回学術講演会 くにびきメッセ

本発明は、走査透過型電子顕微鏡を用いた試料の視野のスクリーニング技術に関する。

産業界で使われている材料はほとんどが焼結体を含む多結晶体であり、特にセラミックスでは材料の強度や特性が結晶粒界面の構造や組成によって変化するので、材料の特性を評価するのに非常に重要である。
最近、この粒界の構造や組成を走査透過型電子顕微鏡による原子分解能での観察、分析がされている。ところが原子分解能の像や原子カラム元素マップを得るには結晶の方向を特定の（低次の）晶帯軸に合わせる必要がある。勿論のことながら結晶方位を合わせないと結晶構造像も原子カラムの元素マップも得ることができない。
従来の結晶方位の探索方法としては、特許文献１に記載された方法がある。

特許第３６７２７２８号公報

結晶方位を合わせる作業（結晶の低次の晶帯軸と電子線の入射方向を合わせる作業）は必須であるので、電子顕微鏡ユーザはこの作業に多くの時間を費やしている。大きなサイズのグレインや単結晶の試料では試料傾斜によって視野が多少移動してもその移動がグレイン内であれば結晶方位は変わらないので調整することに大きな問題はないが、小さなグレインでは結晶方位を合わせる為に試料傾斜することによって観察しているグレインが視野の外に逃げてしまうことが多い。また、大きなグレインでもそのグレインの結晶方位が大きくずれていて、かつその傾斜量がゴニオメータの傾斜範囲を超えていると方位合わせができないのでいくつかのグレインを探したり、試料を作り直したりする必要性が出てくる場合がある。

一方、グレインのサイズが小さいと沢山のグレインを１つの視野で見ることが出来るので、まずユーザは目的の方位に向いたグレインを見つけること（予備選別（スクリーニング））を最初に行う。これを実現するにはいくつかの方法が存在しているが、現状は具体的にユーザにとって使いやすい手段が提供されておらず、ほとんどのユーザがグレインの形状に対する経験による予備知識や暗視野像や明視野像の明るさなどの定量的でない経験的な知識に基づいて判断し、観察するグレインを選択している。沢山のグレインが視野の中にあると、所望の方位に近いグレインを探し出せる可能性が高くなる。

このスクリーニングの従来技術としてはプリセッション回折（ＰＥＤ）による方位探索や主としてＳＥＭ（走査電子顕微鏡）で行われているＥＢＳＤ（電子線後方散乱回折）による方位探索などがある。しかしながら、例えばＥＢＳＤでは基本的に試料はバルクなので目的のグレインを見つけても、すぐにはＴＥＭ（透過型電子顕微鏡）によって観察できない。その場所の試料をＦＩＢ（集束イオンビーム）で削り出し、薄片試料を作る必要があり、その為にはいくつかの装置間を移動する必要がある。またグレインサイズがミクロン以下であるとＥＢＳＤでは場所の同定やＦＩＢ加工の精度が必要となり製作が難しくなる。

また、プリセッション回折（ＰＥＤ）による方法では最初からＴＥＭ用のサンプルを使うが、一連の回折パターンの２Ｄマップを得るのに専用カメラなどの電子線回折検出部が必要であったり、また、この各画素について２Ｄの回折パターンを持つデータキューブから必要な方位を見つけ出す（方位解析）に多くの時間（場合によっては数時間）を要する。結果としてこの方法を実現するには装置に多くの金銭的、時間的なコストが必要になったりするのであまり行われていない。またプリセッション回折には特別の照射レンズ系や電子ビームの偏向系の設定が必要で、このような設定から高分解能の走査透過型電子顕微鏡によるＳＴＥＭモードへ移行するときにはレンズ設定値の大きな変更が必要であり、顕微鏡本体のアライメントを調整し直すことが必要になる場合もある。

本発明は、上記従来技術の各課題を解決するためになされたものである。
本発明の目的は、多結晶や粉砕された粉末試料や粉末を焼結した焼結体試料や多結晶で構成された金属や半導体試料などに対して効率的に視野のスクリーニングを行うことができる結晶方位探索システム、その方法及びそのプログラムを提供することにある。

本発明の第１態様に係る結晶方位探索システムは、
試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得する走査透過型電子顕微鏡と、
予め結晶に関する参照情報を記憶した参照情報記憶部と、
ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、前記回折パターンを収集し記憶する回折パターン収集制御部と、
指定された結晶方位、前記参照情報及び前記回折パターンに基づいて、前記試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定部と、
を有するコンピュータを用いた結晶方位探索システムである、ことを特徴とする。
ここで回折パターンを収集するシステムについてはいくつかの会社から商品が販売されているので、回折パターン収集制御部と推定結晶方位選定部は別々のユニットとして組み合わせても構わない。こうすることでユーザーが既に電子回折収集システムを所有する場合はこの収集部分を削ってコストの低減を図ることが可能になる。

本発明の第２態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、
前記推定結晶方位選定部が、前記回折パターンの回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出するダイレクトスポット検出部と、
検出された前記ダイレクトスポットと任意の２点の前記回折スポットを選択し、前記任意の２点の前記回折スポットまでの２つの距離と成す角度を算出する距離角度算出部と、
前記２つの前記距離、前記成す角度及び前記参照情報に基づいて結晶方位候補を探す結晶方位候補探索部と、
前記回折スポットの規則性に基づいて推定結晶方位とする前記結晶方位候補を選択する結晶方位候補選択部と、
を有する、ことを特徴とする。

本発明の第３態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、
前記参照情報が、所定カメラ長、所定方位及び電子ビームの試料入射角度でシミュレーション又は実験で得た参照回折パターンを有しており、
前記推定結晶方位選定部が、前記回折パターンを回転角度と距離軸又は前記回転角度と対数距離軸に変換して変換回折パターンとする変換部と、
相互相関関数を用いて前記参照回折パターンと前記変換回折パターンとから一致度を算出する一致度算出部とを有し、
前記一致度に基づいて前記推定結晶方位を選定する、ことを特徴とする。

本発明の第４態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、前記回折パターンに対してコンボリューション演算又は自己相関演算をして前記推定結晶方位の選定に使用する、ことを特徴とする。
本発明の第５態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、
前記推定結晶方位選定部が、前記回折パターンの回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出するダイレクトスポット検出部を有し、
前記ダイレクトスポット検出部が、前記回折パターンを複数の領域に区分し、区分領域毎の積分強度を比較し、前記積分強度の高い所定範囲において前記ダイレクトスポットの検出を行う、ことを特徴とする。

本発明の第６態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、
前記推定結晶方位選定部が、前記回折パターンの回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出するダイレクトスポット検出部を有し、
前記推定結晶方位選定部が、前記回折パターンの前処理として、前記ダイレクトスポットを中心として距離が遠くなれば値が小さくなる関数を前記回折パターンに乗算する、ことを特徴とする。
本発明の第７態様は、前記第５態様に記載の結晶方位探索システムであって、１つの前記区分の長さよりも小さい距離ずらした再区分領域において前記積分強度を比較する処理を含む、ことを特徴とする。

本発明の第８態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、前記参照情報は、結晶方位の指数に対応した回折スポットの位置と、前記回折スポットの強度と、前記回折スポットの距離に対応する面間隔と、前記回折スポット間の角度と、を含む、ことを特徴とする。
本発明の第９態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、前記回折パターン上に前記推定結晶方位に基づく予想回折パターンを重ねて表示する表示制御部を有する、ことを特徴とする。
本発明の第１０態様は、前記第１態様に記載の結晶方位探索システムであって、前記ＳＴＥＭ像上に前記推定結晶方位と、前記推定結晶方位に基づく前記試料位置と、を表示する表示制御部を有する、ことを特徴とする。

本発明の第１１態様に係る結晶方位探索方法は、
試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得できる走査透過型電子顕微鏡を使用して結晶方位探索を行う、結晶方位探索方法であって、
前記ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、前記回折パターンを収集し記憶する収集記憶ステップと、
指定された結晶方位、予め結晶に関して記憶された参照情報及び前記回折パターンに基づいて、前記試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定ステップと、
を有する、コンピュータにより実行される結晶方位探索方法である、ことを特徴とする。

本発明の第１２態様に係る結晶方位探索プログラムは、
試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得できる走査透過型電子顕微鏡を使用して結晶方位探索を行う、結晶方位探索プログラムであって、
前記ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、前記回折パターンを収集し記憶する収集記憶処理と、
指定された結晶方位、予め結晶に関して記憶された参照情報及び前記回折パターンに基づいて、前記試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定処理と、
を前記走査透過型電子顕微鏡と連携するコンピュータに実行させる結晶方位探索プログラムである、ことを特徴とする。

本発明であれば、多結晶や粉砕された粉末試料や粉末を焼結した焼結体試料や多結晶で構成された金属や半導体試料などに対して効率的に視野のスクリーニングを行うことができる結晶方位探索システム、その方法及びそのプログラムを提供できる。

本実施形態に係る結晶方位探索システムの一構成を示す概略ブロック図である。 （ａ）～（ｄ）はそれぞれ試料位置の指定方法を説明するための図である。 本探索システムにおいて行う主な処理を示すフローチャートである。 回折スポットの検出処理の一例を示す図である。 （ａ）～（ｉ）はそれぞれスポット状の回折スポットに対して行ったフィルタ処理を説明するための図である。 （ａ）～（ｉ）はそれぞれディスク状の回折スポットに対して行ったフィルタ処理を説明するための図である。 推定結晶方位選定部が行う処理の一例を示すフローチャートである。 （ａ）（ｂ）はそれぞれダイレクトスポットから任意の２つの回折スポットまでの距離となす角度を計算することを説明するための図である。 （ａ）（ｂ）はそれぞれ規則性による結晶方位候補の選択処理を説明するための図である。 （ａ）（ｂ）はそれぞれ試料としてシリコンを採用した場合の本検索システムの適用例を示す図である。 回折パターンの一例としてディスク状の回折スポットを示す図である。 （ａ）～（ｈ）はそれぞれＰＥＤに似た手法で、回折パターンを結晶情報からシミュレートする方法を説明するための図である。 ポリスチレンの抽出領域を示す画像である。 試料位置を示す画像である。 実際の回折パターンの画像から検出した回折スポットを示す図である。 実際の回折パターンの画像に、検出された回折スポット情報と推定結晶方位から予想される回折スポット情報を共に表示した画像の一例を示す図である。

以下、図面を参照しつつ、本発明に係る一実施形態である結晶方位探索システム（以下、適宜、探索システムと略称する）について説明する。
［第１実施形態］
図１は探索システムの一構成例を示す概略ブロック図である。
探索システム１は、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と電子回折パターン（以下、回折パターンと称する）を取得する走査透過型電子顕微鏡２と、連携するコンピュータ４と、液晶表示装置などの表示部５と、キーボード，マウスなどの入力部６を有している。
図１に示すように、本実施形態の探索システム１は、パーソナルコンピュータ、サーバコンピュータなどのハードウェアと、結晶方位探索プログラムなどのソフトウェアとの協働により実現される機能部と参照情報記憶部２０を含んで構成される。
参照情報記憶部２０に記憶される情報は回折パターンから結晶方位に関わる情報を取得できる情報であれば、特に限定されない。一般に結晶では、後述するように結晶方位の指数に対応した回折スポットの位置と、回折スポットの強度と、回折スポットの距離に対応する面間隔と、回折スポット間の角度などが予め記憶される。参照情報には結晶情報を含み、物理定数、物質特性値等のようなデータのみならず、予めシミュレーション又は実験によって得られた回折パターンなどを含めることができる。

機能部は、回折パターン収集制御部２１と、推定結晶方位選定部２２と、回折パターンに予想回折パターンを重ねて表示するとともに、ＳＴＥＭ像に試料位置と推定結晶方位を表示する表示制御部２３とを含んでいる。推定結晶方位選定部２２は、ダイレクトスポット検出部２４と、距離角度算出部２５と、結晶方位候補探索部２６と、結晶方位候補選択部２７などを有している。
図１に示す走査透過型電子顕微鏡２は電子銃１０と、加速電圧装置１１ａ，１１ｂ、試料ステージ１３、対物レンズ１４、検出システム面１５と、ＳＴＥＭ像と回折パターンを検出するカメラ３とを有している。検出システム面１５には明視野検出器、暗視野検出器などの公知の検出器が連携して設けられている。

＜前処理＞
本検索システムでは、あらかじめ与えられた結晶情報（例えば結晶のａ，ｂ，ｃ軸、α，β，γ角度、結晶系）から特定の方位で得られる電子回折パターンをシミュレーションし、参照情報としてデータベースとして保存する。具体的には、結晶情報が与えられると、指数に対応した回折スポットの位置と強度を運動力学的回折理論の計算で得ることができる。さらに、各回折スポットの距離に対応する面間隔や、各指数スポット間の角度も求める。本検索システムでは、スクリーニングを目的とし、低次の方位推定に特化しているため、ゼロ次のラウエ帯に属する回折スポットを対象とする。ゼロ次のラウエ帯に属する回折スポットが表す回折ベクトル（ｈ，ｋ，ｌ）と、入射方位ベクトルまたは晶帯軸ベクトル［ｕ，ｖ，ｗ］は、直交関係になるため、内積が０になることを利用して入射方位［ｕ，ｖ，ｗ］を推定する。これらの情報を参照情報として保存する。これらの参照情報については、後述する。

＜ユーザによる試料位置の指定＞
まず、照射レンズ絞りの径を小さいものに変更し、試料面上への照射角を小さくする。さらにプローブの縮小率が小さくなるようにレンズ設定値を変更して照射角を小さくする。
この時の照射角の大きさの目安は最も近い回折スポットがダイレクトビームと重ならない程度になる。これは、経験上、精度よく検出するための要件である。
この設定されたビームを使って、ＳＴＥＭ像を取得し、ＳＴＥＭ像の画素に割り当てられた位置をユーザ等が指定する。
この状態では、それほど縮小率は小さくなく、照射角の角度分布はステップ関数になっているので回折スポットは回折ディスクになっていることが多い。従って、ユーザは回折ディスクとダイレクトディスクが重ならないように絞り径の変更とレンズ系設定の変更を行う。なお、本明細書において「回折スポット」という文言には、点状の回折スポットとディスク状の回折ディスクが含まれる。

図２は試料位置の指定方法の一例を示す図である。
図２（ａ）は試料の結晶粒（グレイン２９）を示す図、図２（ｂ）は指定位置のパターンを格子パターン３０の交差点３１によって行う図、図２（ｃ）はラインパターン３２上の線上点３３によって行う図、図２（ｄ）はユーザのフリーによる複数の指定点３４によって行う図である。
この種の方法によって広範囲の複数の点を指定できる。但し、ＳＴＥＭ像上に観察できるグレインを網羅できれば、どんな方法で回折パターンを取得する点を指定しても構わない。
そして、回折パターン収集制御部２１によって、走査透過型電子顕微鏡２を駆動して指定した位置などは顕微鏡に付属のコンピュータ４に記録される。そして、スタートボタンなどの開始する手段で、収集ソフトウェアを開始し、順次、指定された点にビームを移動し電子顕微鏡に付属しているカメラで各点の回折パターンを記録して回折パターン群を収集する。

＜ユーザによる希望する結晶方位の指定＞
本探索システムは、前提条件として各回折パターンの結晶方位解析はすべてのパターンについて行うのではなくユーザの希望する結晶方位を指定する形態を取る。そしてユーザが指定した結晶方位の回折パターンを選別する。また、結晶方位を見つけるには試料の結晶がどんな結晶であるかの結晶情報が必要であり、本実施形態では試料情報が未知の試料の方位を決定すること含まない。

図３は、本探索システムにおいて行う処理の一例を示すフローチャートである。
ＳＰ１においてユーザによる試料位置の個別指定、又は位置指定プログラムなどが試料位置を指定したことに応答して、回折パターン収集制御部２１が電子ビームを所定時間滞留させ、回折パターン群を収集し記憶することで各試料位置の回折パターンを得る。次にＳＰ２において推定結晶方位選定部２２が、ユーザの希望する結晶方位に基づいてパターン回析によって各回折パターンの推定結晶方位を選定する。そしてＳＰ３において表示制御部２３が推定結晶方位に関係する情報を回折パターン画像、ＳＴＥＭ像などの所定画像と共に表示する。図１０，図１４，図１５，図１６はそれらの表示形態の一例である。
次に、ＳＰ２の「パターン解析による推定結晶方位の選定」について説明する。
＜パターン解析による推定結晶方位の選定＞
結晶方位を決定する式としては、下記数式（１）が挙げられる。

数式（１）において、それぞれ、ｖは結晶の方位ベクトル、ｇ１，ｇ２，ｇ３は回折パターン上で検出された平行でない回折点のベクトル、ｘは外積（ベクトル積）、//は平行関係を示す。
ここで、ゼロ次のラウエ帯にある回折ベクトルのｇ１，ｇ２，ｇ３は回折パターンより推定する。これらの回折ベクトルはＥｗａｌｄ球と０次の逆格子との交点となっている。励起誤差と入射ビームの照射角の範囲で励起される回折ビームが多くなることを考慮すると、必ずしも回折ベクトルは３個必要ではなく、２個の回折ベクトルでも結晶方位をそれらの外積から決定することが可能である。

（回析ベクトルの推定）
回折ベクトルの指数は結晶情報より計算される面間隔ｄ値によって推定される。各基本格子の面間隔は公知文献にあるように結晶構造情報から下数式（２）～（８）に基づいて計算できる。

数式（２）は立方晶(cubic)、数式（３）は正方晶(Tetragonal)、数式（４）は六方晶(Hexagonal)、数式（５）は三方晶(Trigonal)、数式（６）は斜方晶(Orthorhombic)、数式（７）は単斜晶(Monoclinic)、数式（８）は三斜晶(Triclinic)の面間隔をそれぞれ示す。

計算に必要なのはユニットセルのａ，ｂ，ｃとα，β，γである。ｈｋｌは面の指数である。計算されたｄ値もしくはその逆数の１／ｄの計算値と計測値を比べて指数付けを行う。各指数に対応した回折スポットの位置と強度は結晶構造因子を計算して得ることができる。結晶構造因子Ｆは以下の数式（９）によって計算できる。この式に出てくるＴは結晶中の元素ｎの温度因子、ｆｎは散乱角に対応した原子散乱因子、ｘｎ、ｙｎ、ｚｎはユニットセル中の元素の位置を表すワイコフ位置になる。温度因子と原子散乱因子は報告された値を使用する。ワイコフ位置は結晶情報に含まれる基本原子位置と空間群から計算することができる。

また、ユーザが設定した晶帯軸ベクトルＺ（ｕ，ｖ，ｗ）もしくは入射方向を表す入射ベクトルとダイレクトの周りに現れる０次のラウエ帯に含まれる回折ベクトルは直交関係にあるので、２つのベクトルの内積はゼロになる。さらに、２つの結晶格子面の間の面角も計算により求めることができ、測定値と比較することが可能である。これらの関係も利用して観測できる回折スポットの候補を決めて測定された回折スポットをｄ値基準で選択し、そのスポットのｈｋｌを決定する。
例えば、立方晶系では結晶面のなす角度φ（面角）は、下記数式（１０）で示すことができる。

また、入射ベクトルと回折ベクトルの直交関係を示す条件は、下記の数式（１１）で示される。

（回折スポットの検出）
測定された回折パターンから特定の結晶方位の晶帯軸入射で得られる回折スポットは効率よく検出する必要がある。晶帯軸入射の回折スポットは以下の特徴を持つ。
（ｉ）検出されるスポットは単独ではなくネットパターンを示す。
（ｉｉ）検出すべき０次のラウエ帯に含まれる回折スポットはダイレクトスポットから低角側に分布する。

特に（ｉｉ）の性質を利用する為に遠くのスポットを無視するように得られた回折パターンのダイレクトスポットを中心にガウス分布のような中心が高い値で周辺に行くにしたがって強度が落ちていく関数を乗算するなどの補正処理を行う。これらの補正処理を行うことで、遠くのスポットは大きな数字のｈｋｌ指数を含むので、１／ｄの組合せの可能性が高くなり、ｈｋｌ指数の候補が多くなる欠点が生じるので、このようなケースを少なくする効果も有する。この方法であれば、ダイレクトスポット（ダイレクトディスクも含む）近くの回折スポット（回折ディスクも含む）だけを探索できる。

なお、１／ｄの組合せの可能性が高くなるということは具体的には測定されたゼロからの距離を１／ｄとすると、この１／ｄ値は基本的にユニットセルの大きさのａ，ｂ，ｃの逆数の１／ａ，１／ｂ，１／ｃの倍数のベクトル和になるので指数が大きな１／ｄが測定されると、例えばもしａとｂが違う値ならば測定値が１０＊１／ａなのか、９＊１／ｂなのか色々の組合せが考えられるので、フィットできるｈｋｌ値の組合せが増加し、考えられる結晶方位の候補も多くなるので結晶方位の推定が難しくなるということである。

図４はＳＴＥＭ法で得られた回折パターンから回折スポット（ディスク状の回折ディスクも含む）の検出処理の一例を示す図である。幅Ｗ、高さＨの画像を所定ボックスサイズＳに分割し、スライディングウインドウ４６をスライドさせる様子を示した図である。
回折スポットを検出する際にはフィルタ処理を行う。このフィルタ処理により、画像からノイズを除去し、回折スポットのピークを抽出しやすくする。
このフィルタ処理には、コンボリューション（ｃｏｎｖｏｌｕｔｉｏｎ）演算又は自己相関演算を用いる。このフィルタ処理により、ノイズの除去と回折スポットの強調が同時に行うことができる。次に画像を細かいブロックに分割し、各ブロックから局所最大値であるピーク位置を見つける。スライディングウインドウ４６の手法を用いて、各ブロックから回折スポットを検出する。スライディングは、領域をオーバーラップさせることにより、細かく回折スポットを検出する。検出された回折スポットから、回折スポット同士の距離が近いものや強度が弱いものを除去する。

図５、図６の画像は、それぞれ回折パターンに対してフィルタ処理を行った結果を示す図である。図５はスポット状の回折スポットを含む電子回折パターンに対してフィルタ処理を行った結果を示す図、図６はディスク状の回折スポットを含む電子回折パターンに対してフィルタ処理を行った結果を示す図である。

図５、図６においてそれぞれ（ａ）～（ｃ）がコンボリューション（ｃｏｎｖｏｌｕｔｉｏｎ）演算を説明するための画像、（ｄ）～（ｆ）が自己相関演算を説明するための画像である。また、それぞれ（ａ）（ｄ）が入力画像、（ｂ）（ｅ）がフィルタ後の画像、（ｃ）（ｆ）がアパーチャ（Ａｐｅｒｔｕｒｅ）画像である。アパーチャ画像の大きさはダイレクトスポットの大きさから予め決定する。アパーチャ画像は直径などのパラメータから人工的に生成する。コンボリューション演算は入力画像とアパーチャ画像により計算する。自己相関演算の場合は入力画像のみから演算を行う。

図５、図６において（ｇ）は入力画像のプロファイル幅４８を示す画像、（ｈ）は自己相関演算によるフィルタ後画像のプロファイル幅４８を示す画像である。（ｉ）はフィルタ後のノイズ除去による検出精度の向上を示す図であり、横軸が位置、縦軸が強度であり、入力画像プロファイル４９とフィルタ後の自己相関演算プロファイル５０を示している。図５、図６において自己相関演算プロファイル５０が入力画像プロファイル４９に比べて検出位置の精度が向上していることが分かる。
特にディスク状の場合を示す図６（ｉ）において、入力画像プロファイル４９の中央でくぼんでいるのに対し、フィルタ後の自己相関演算プロファイル５０では、ノイズが除去され、ディスクの中央でピークになり、よりスポット位置を検出しやすくなっていることが分かる。

図７は、回折スポットの検出ができた時点から推定結晶方位を選定するまでのコンピュータ４の処理の一例を示すフローチャートである。これらの処理は推定結晶方位選定部２２が行う。
図７において、ステップＳＰ１０１において検出した回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出する。ステップＳＰ１０２において検出されたダイレクトスポットと任意の２点の回折スポットを順次、選択し、ダイレクトスポットと任意の２つの回折スポットまでの２つの距離と成す角度を算出する。ステップＳＰ１０３において算出された２つの距離と成す角度と結晶情報に基づいて結晶方位の候補を探索して保存する。そしてステップＳＰ１０４において回折スポットの規則性に基づいて保存された結晶方位候補から推定結晶方位を選択して決定する。

（ダイレクトスポット（ダイレクトディスクを含む）の検出）
ダイレクトスポット検出部２４及び／又は推定結晶方位選定部２２が行う、ダイレクトスポットの検出に関わる処理について説明する。
ダイレクトスポット（ダイレクトディスクディスク）の探索は、第一次近似として強度が最も高い場所をダイレクトスポットの位置とする。より精度を上げる為にユーザが見積もった回折パターン上での回折スポットもしくはディスクの形状とのコンボリューションが最も高い場所をダイレクトスポット位置とする。また、前述でスポット（ディスク）の形状の関数に基づいたパターンと実験で得られたダイレクトスポットをフィッティングし、最も誤差の少ない関数の係数を見積もって、その関数のセンターの場所をダイレクトスポット（ディスク）位置にする。

ダイレクトスポットの探索方法としては効率の向上の為に回折パターンの位置全体を調べる前に、位置を区切って各区画の積分強度を計算し、探索範囲を減じてからダイレクトスポットの位置の探索を行う。例えば、収集された回折パターンを複数の領域に区分し、区分領域毎の積分強度を比較し、積分強度の高い所定範囲においてダイレクトスポットの検出を行う方法である。強度の高い所定範囲としては、強度の高い順に区分された領域を並べて上位からの一定個数に限定する方法や、閾値としての所定強度以上の範囲を探索する方法など各種の方法が考えられる。
また、この際、大きなダイレクトスポット位置が丁度、複数の区分で分断されて探索範囲から外れてしまうことをなくすために、１つの区分の長さよりも小さい距離ずらした再区分領域において積分強度を比較することもできる。この場合、区分範囲を一範囲の整数分の一（例えば１／２）分だけずらした区画で積分強度を計算することもできる。

（角度と距離の算出処理）
図８は角度と距離の算出処理を説明するための図である。例えば、距離角度算出部２５は、図８（ｂ）に示すような回折パターンから、検出したダイレクトスポットと検出した任意の２点の回折スポットを選択し、ダイレクトスポットから任意の２つの回折スポットまでの距離となす角度を計算する。
図８（ａ）で説明すれば、ダイレクトスポット３６の周りの任意の２点を選び、ダイレクトスポット３６と一の回折点３８との間の第１線分３７とその距離ｄ１、ダイレクトスポット３６と他の回折点４０との間の第２線分３９とその距離ｄ２と、ダイレクトスポット３６を頂点として第１線分３７、第２線分３９のなす角度φを計算する。

（結晶方位の候補を保存）
結晶方位候補探索部２６は、計算した２つの距離と角度をもとに、任意の結晶方位に関するデータベースから一致するシミュレーションされた回折スポットを探索し、そのような回折スポットが見つかれば、その時の結晶方位を候補として保存する。このような処理を検索対象となる検出された全ての任意の回折スポットに対して行い、候補を保存する。

（規則性による結晶方位候補の選択処理）
次に、保存した結晶方位の候補の中から、ユーザが指定した結晶方位に基づいて選別を行う。回折スポット間の距離と角度が一致したパターンは、データベースに大量にマッチする可能性がある。結晶の規則性、この実施形態の場合は対称性を用いて結晶方位の候補をチェックする。
結晶は特定の対称操作（回転、反転、鏡映などの点対称や並進対称など）を満足する性質がある。例えば、図８（ａ）で説明すれば、検出した他の回折スポット４０と、ダイレクトスポット３６を結ぶ直線上で、かつ、その角度が１８０度で等距離の位置にペアとなる回折スポットがあるか否かということを調べる。
また、これらの２つのスポットが現れれば、それらの２つの回折点のベクトルの外積方向が結晶方位の候補であると特定できる。

これを図９（ａ）において説明すれば、中心の黒丸がダイレクトスポットであり、白丸は反射が想定される場所、黒星形はペアが検出された回折スポット、白抜き星形はペアが検出されなかった回折スポットをそれぞれ示す。この場合、等距離でペアが検出された回折スポットを［Ｐ１，－Ｐ１］，［Ｐ２，－Ｐ２］，［Ｐ３，－Ｐ３］，……，［Ｐｎ，－Ｐｎ］というように対称性によって選別していく。さらに、選択した２点の回折スポットだけでなく、他の回折スポットに対しても、同様に、その反対側に回折スポットが存在するかチェックする。
例えば、結晶方位候補選択部２７は、このペアが何個あるかをチェックし、閾値となる数よりも少ない場合は結晶方位の候補から取り除く。これにより不適切に検出した回折スポットによって推定された方位を除去して、結晶方位の選別を行う。
この場合、規則性を満足する回折スポットが所定誤差範囲内にあると判別された場合は、その結晶方位候補から推定結晶方位となる候補を選別しているとも言える。所定誤差範囲であるか否か決める条件としては、反射が想定される場所にペアが検出されたＰｎの個数が一例として挙げられる。

図９（ｂ）は回折パターン上の検出された回折スポットのダイレクトスポットが他の回折スポットとダイレクトスポットを結ぶ直線上で、かつ、その角度が１８０度で等距離の位置にペアとなる回折スポットが大きな２つの白円で示している。そして、同様な処理によってこのペアが何個あるかをチェックし、数か多い回折スポットを薄四角で囲んでいる。
このような方法であると、角度と距離及び結晶の対称性から探索するので、計算量がすくなくて済み、高速で結晶方位を探索できる。

図１０（ａ）（ｂ）は、それぞれ試料としてシリコン（Ｓｉｌｉｃｏｎ）を採用した場合に、実際のデータに対して、図７～図９で説明した検索システムのアルゴリズムを適応した結果を示す図である。シリコンは立方晶系でａ，ｂ，ｃは全て５．４３であり、α，β，γも全て９０゜である。
図１０（ａ）は、回折パターンから検出した回折スポットを丸５８で示し、フィルタ演算には自己相関演算を用いた。自己相関演算を用いることでうまく回折スポットを検出できていることが分かる。
図１０（ｂ）の画像は、推定された結晶方位から予想される回折スポットを小さい丸５９で示した。丸５８と小さい丸５９とが同じ場所に来ているので正しく推定できていることが確認できる。このときの推定された結晶方位は［１，１，１］であった。

なお、本実施形態が主に選別しようとしている結晶方位は高次の指数が含まれるような方位ではなく、高分解能像を得る為に必要な結晶方位である。この結晶方位は一般に指数が多くても±３程度（－３以上＋３以下）である。理由としては高分解能像を得る方位は結晶中の同じ元素種の原子や等価な位置にある原子が重なって見えることが望まれる。その条件は以下の観察や分析で有利である。
（ｉ）他粒子との界面（粒界）などの局所的な原子列の位置が明瞭に観察できる。
（ｉｉ）原子列上に同一の元素のみが載っていると、有用な原子カラム分析の際に観察される各カラムの元素種を分けて観察できる。すなわち原子種ごとに２次元投影位置を決定できるので試料の重要な構造情報を得ることができる。また複数の原子が同じ位置に投影されるような結晶方位では、例えばＡ元素とＢ元素の酸化物が同構造であるような混晶であるとき、これらの元素の原子サイトごとの存在比を直接観察することができる。

以下、回折パターンがディスク状である場合についてさらに説明する。
前記したようにＳＴＥＭモードで得られる回折パターンの回折スポットの形状は通常の回折モードで得られるスポット状ではなくディスク状の場合が多い。通常のＳＴＥＭ像取得モードではこの回折ディスクの径は大きく隣の回折ディスクと重なっているが、ここで測定される回折パターンでは回折ディスクが重なっていないパターンが望ましい。
図１１は回折パターンの一例を示す図である。図１１においてディスク領域４４は、誤差ｎ％の領域、黒丸で示す回折パターン４３は結晶方位ｕ１ｖ１ｗ１の回折パターンであり、灰色楕円形で示す回折パターン４２は結晶方位ｕ２ｖ２ｗ２の回折パターンである。回折パターン４３に含まれる回折スポットは同じ誤差で規定すると、遠くの方が多くなり、１／ｄ値の選択肢も増えてしまうので、どちらの結晶方位に属するか否かの判定が難しくなる。従って、ダイレクトから遠いスポットの強度を作為的に落とし判定を行うことでこれらの混乱を避けることできる。本発明ではこの減衰率も方位判定の条件として加えている。

回折ディスクの位置を特定する方法にはダイレクトの回折ディスク単独の回折パターンとの相互相関関数を使い、ここでピークを持つ点を回折ディスクの位置とすることが一つの方法として考えられる。しかし、この方法では測定された回折ディスクの内部に強度の不均一性があると相関関数は強度の大きな場所に引っ張られるのでディスクの位置精度が悪くなる。
そこで、前記したように本実施形態では、回折パターンの検出の前処理として回折パターンの自己相関関数を検出対象とすることが選択肢に選べるようになっていることを一特徴としている。自己相関関数は、文字通り自分のパターンとそのコピーパターンを重ねて両者の積の和を、コピーパターンをずらしながら取っていく関数である。従って回折パターンがネット状の周期的な繰り返しパターンを持っていると、各回折点ではピークを持つことは容易に想像できる。この際、各々の回折ディスク中に強度の偏りがあっても自己相関関数は全体の積の和なのでこの偏りに鈍感になり、結果として回折点の位置の精度を向上することができるようになる。
そして、上記の方法で検出された回折点のｈｋｌよって前記したように選択された複数の回折ベクトルの指数から結晶方位を決定し、それがユーザによって指定されていればＳＴＥＭ像上にマップする。

以下、本第１実施形態を使用したスクリーニングの利点について記載する。
（Ａ）異なる方位に向いているグレインを複数含む多結晶又は粉末状試料の試料位置のＳＴＥＭ像と各画素に対応する回折パターンを同時に取得もしくは両方の時間間隔を置いて得て、前記した選定処理を行うので、視野中の画素と回折パターンが対応しているので、目的の結晶方位に向いたグレインの位置を効率的に見つけることができる。
（Ｂ）ユーザが設定した結晶方位と所定誤差範囲内で一致した推定結晶方位が選定された場合に、推定結晶方位に関係する情報がＳＴＥＭ像、回折パターンに表示する表示制御部を有しているので、感覚的に分かりやすいスクリーニングができる。その場合、色、パターン、形状、明るさ、点滅などの画像表示制御要素を方位ごとに変えて表示することで分かりやすく表示することができる。
（Ｃ）得られた回折パターン中のダイレクトビーム位置の特定方法に特徴のある方法を使用しているので精度が高くできる。
（Ｃ１）また上記特定条件を適当に緩和できるので、特定条件に近い領域も抽出対象とすることが可能であったり、結晶性の悪い試料においても条件に近い領域を抽出することができる。
（Ｄ）得られた回折パターンから結晶方位を特定する解析を行う前に回折パターンに特徴を持ったフィルタ処理を行うことで回折スポットなどの検出対象を精度良く検出できる。
（Ｅ）通常、ＳＴＥＭに備わっている電子線回折検出部などの装置を使ってＳＴＥＭ像、回折パターンを取得し、ＳＴＥＭと連携するコンピュータに所定プログラムを実行させるだけで実施できるので、別のハードウェア装置を必要とせず、低コストで実施できる。
（Ｆ）角度と距離及び結晶の対称性から探索する構成を採用した場合は、特に計算量を少なくでき、高速にスクリーニングが可能となる。

＜オプション＞
以下、第１実施形態におけるオプションについて説明する。
動作オプションとして、回折パターンから得られた結晶方位からユーザの指定した方位までの傾斜角をあらかじめ設定された試料傾斜装置（ゴニオメータ）の傾斜軸情報から算出し、自動的に試料を傾斜してユーザの指定した方位に一致させることも可能である。これに類する動作は前記特許文献１に一部記載されている。
また、試料傾斜には視野の移動が伴ってしまうことは避けられないので、あらかじめ取得しておいたＳＴＥＭ像との相関関数から試料の移動量を計算して試料移動装置にフィードバックして視野を逃さないようにすることも可能である。
また得られた方位の情報は試料情報として有効に生かすために元素マップなどの他の情報とマージする為にマップ情報を出力する手段を持つこともできるようにする。こうすることで粒子の配向性などの情報も試料情報としてまとめることが可能となる。

この第１実施形態の基本形態では試料の傾斜はしていない（Ｘ傾斜：０，Ｙ傾斜：０）が、試料傾斜をして同様のマップを得ることによって、ユーザの指定した方位と合致している粒子を見つける確率を上げることが可能になる。
最も簡単な実施形態としては傾斜角０度でマップ完了後、Ｘ傾斜角１度に傾斜して同様にマップを取得する。順次、傾斜角を変えてマップを得ればマップ情報は２次元で傾斜情報も２次元なので合計４次元のデータキューブから特定の結晶方位の粒子と傾斜条件を得られることになる。例えばＸ傾斜Ａ度、Ｙ傾斜Ｂ度で試料位置をＸ１、Ｙ１に合わせることで所望の結晶方位の粒子を４次元データキューブの中から探し出すことが可能となる。
これらの操作は実際にはユーザが不在でも可能で、予め設定された探索プログラムに基づいて夜間無人でも行えるので、大きな省力化となる。

また、回折パターンを得るのにここではＳＴＥＭモードで電子ビームを動かして局所領域の回折パターンを得ているが、ＴＥＭモードで小さな制限視野絞りを使い、ビームを動かす代わりに透過したビームを制限視野絞り上で動かして回折を取得する場所を変える方法もある。この方法はレンズ設定電流値をＴＥＭモードのそれと大きく変える必要がないので特にＴＥＭの高分解能像を得るのに有効である。この場合でもあらかじめＴＥＭモードで低倍像を取っておけばその像に所望の方位の場所をマップすることが可能となる。

［第２実施形態］
以下、本発明の第２実施形態を説明する。
本第２実施形態に係る動作は回折パターン取得とセンターの探索は同様であるが、結晶方位の探索方法が異なる。第１実施形態では回折ベクトルと入射軸ベクトルの数学的な関係を使用したが、プリセッション回折（ＰＥＤ）と同様に、回折パターンを結晶情報からシミュレートしてから、この参照回折パターンを基に探索をする。探索の関数は相互相関関数である。

この実施形態ではブロック図は省略するが、その一形態として、参照情報が、所定カメラ長、所定方位及び電子ビームの試料入射角度でシミュレーション又は実験で得た参照回折パターンを有しており、図１に示す推定結晶方位選定部２２が、収集した回折パターンを回転角度と距離軸又は回転角度と対数距離軸に変換して変換回折パターンとする変換部（図１のように図示せず）と、相互相関関数を用いて参照回折パターンと変換回折パターンとから一致度を算出する一致度算出部（図１のように図示せず）とを有し、推定結晶方位選定部２２がその一致度に基づいて推定結晶方位を選定する構成がある。
なお、参照情報にある前記所定方位には、結晶軸の方位、結晶面の方位などがある。

図１２は回折パターンを結晶情報からシミュレートする方法を説明するための図である。
図１２（ａ）（ｂ）（ｃ）はそれぞれＰＥＤで用いられるような数十～数百個の回折パターンＰ１，Ｐ２，Ｐ３の回転角を示した図である。図１２（ｄ）（ｅ）はそれぞれ回折パターンＰ１，Ｐ２の回転角を横軸に取り、縦軸に距離を取って回折パターンＰ１，Ｐ２の強度をプロットした図である。図１２（ｇ）は回転した角度とＰ１とＰ２の相関関数の値を取った図である。図１２（ｇ）におけるθは回転した角度を示している。
まず、回折パターンを角度と距離空間に変換してから探索を行う。角度／距離空間への変換は探索によって求められたセンター位置を外側に向かって放線を引き、法線の角度と回折パターンの画素とセンター画素の距離を縦軸と横軸に強度をプロットする。

こうして得られる回折パターンでは、もし仮にパターンが回転していても角度軸方向にパターン全体がシフトするだけなので相互相関関数において位置が異なるピークの発生だけで、その強度はパターンの一致度を表すことになる。
シミュレーション又は実験で得られるパターンは試料の回転角に依存し、回転角は不定なので角度／距離に変換したパターンで探索することで多くの回転したパターンとの相互相関関数を計算する必要はなくなる。

（距離軸の対数変換）
図１２（ｆ）は回折パターンＰ３の回転角を横軸に取り、縦軸に対数距離を取って回折パターンＰ３の強度をプロットした図である。図１２（ｈ）は回転した角度θとＰ１とＰ３の相関関数の値を取った図である。図１２（ｈ）のＸはカメラ長変動による伸縮率を示す。
実際の実験では不特定なパラメータとして所謂、像の倍率に相当する回折パターンのカメラ長の不安定さを解消することが望まれる。元来、回折パターンのカメラ長が変わってもセンターからの回折スポットの位置の比は不変なので、カメラ長が異なっても対数に変換されたパターンでは同じパターンを示す。異なるのはその位置なので角度／対数距離軸変換に相互相関関数で比べるとカメラ長が異なっても相互相関関数のピーク強度でパターンの一致度を測ることが可能となる。副産物として対数距離軸のずれ量で相対的なカメラ長が測定可能になる。
この関係は、
Ｌｏｇ（ｋａ）＝Ｌｏｇ（ｋ）＋Ｌｏｇ（ａ）
の数式を想起すれば理解できる。

この方法は中心のあるパターンや両者の像で同一の点を指定できれば有効であり、いったん変換してしまえば、回転角と倍率を相互相関関数で測定可能である。また、倍率が異なっていても像やパターンの一致度を即座に判定できる。また、回転角と倍率を測定後測定値もしくは基準値に回転とスケール変換を行い、画素単位の通常の相互相関関数で２つの画像を比較しても良い。
一致したパターン探索後の処理は第１実施形態と同様に処理を行う。

なお、第１実施形態及び第２実施形態に係る結晶方位探索システムは、走査透過型電子顕微鏡に連携（付属を含む）するコンピュータに所定処理を実行させる結晶方位探索プログラムとしても同様に実現できる。また、結晶方位探索システムをコンピュータ及び走査透過型電子顕微鏡が行う結晶方位探索方法としても把握できる。結晶方位探索システムにおいて記載した各機能部と、各機能部が行う各処理は、結晶方位探索プログラムの処理、結晶方位探索方法のステップとしてそれぞれ同様に実現できる。

以下、本発明の特徴的な探索例を挙げて説明する。
なお、本発明は、以下に示す実施例に何ら限定されるものではない。
結晶性高分子材料の一種であり、高い結晶性をもつポリスチレン（isotactic polystyrene）に第１実施形態の手法を適用した結果を説明する。
結晶性高分子は、様々な場面で使用されており、結晶の構造観察は高分子材料の開発に不可欠である。高分子結晶の構造は、結晶と非晶が混在した複雑な高次構造が形成されるため、結晶の空間分布を解析することは重要であると思われる。

今回、使用したポリスチレンの結晶情報は三方晶系であり、前記したａは２．１９，ｂは２．１９，ｃは０．６６５，αは９０゜，βは９０゜，γは１２０゜である。データを取得した撮影条件は、走査透過型電子顕微鏡として日本電子株式会社製ＪＥＭ－Ｆ２００を使用し、加速電圧は２００ｋＶ、収束角は０．６５ｍｒａｄ、検出器は、Ｇａｔａｎ社製Ｋ２ ＩＳ を使用した。また、試料温度は－１７７度、露光時間は０．０１３秒で測定した。

図１３はポリスチレンの抽出領域を示す画像である。撮影領域は、２．１μｍ四方の領域である。３００画素×３００画素として、合計で９万点分の画素情報を得た。
図１４は、図１３に示す画像と同時に取得した４次元データキューブ（各二次元画素に対応した二次元回折パターンを記録したもの）から特定の回折スポット有する回折パターンに帰属する画素を抽出した画像を示し、この画像（画素情報）上の位置において選定された推定結晶方位に係る試料位置５２をユーザが分かりやすいようにハイライト表示している。なお、図１４における破線５１は、試料位置５２と図１５，図１６などの対応関係を示す表示対応情報としての引き出し線である。

図１５は実際の回折パターンの画像から検出した回折スポットを示す図であり、大きい丸５５は、実際の回折パターンの画像から検出した回折スポットである。
図１６は、実際の回折パターンの画像に前記大きい丸５５と、推定結晶方位から予想される回折スポットの位置を示す小さい丸５６とをそれぞれ重ねて表示した画像を示している。図１６を参照すれば、大きい丸５５と小さい丸５６はほぼ同じ場所にあるので、正しく結晶方位が推定できていることが分かる。なお、このときの推定結晶方位は［－１，１，１］であった。

以上、実施形態を例示して本発明を説明したが、本発明の技術的範囲は上記実施形態に記載の構成には限定されない。本発明の技術的範囲は、特許請求の範囲の記載に基づいて判断されるべきであり、その範囲内であれば、多様な変形や構成の追加、又は改良が行えることは言うまでもない。

１：結晶方位探索システム
２：走査透過型電子顕微鏡
２０：参照情報記憶部
２１：回折パターン収集制御部
２２：推定結晶方位選定部
２３：表示制御部
２４：ダイレクトスポット検出部
２５：距離角度算出部
２６：結晶方位候補探索部
２７：結晶方位候補選択部

Claims (11)

1. 試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得できる走査透過型電子顕微鏡を使用して結晶方位探索を行う、結晶方位探索システムであって、
   予め結晶に関する参照情報を記憶した参照情報記憶部と、
   ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、前記回折パターンを収集し記憶する回折パターン収集制御部と、
   ユーザにより指定された結晶方位、前記参照情報及び前記回析パターン収集制御部が記憶する回折パターンに基づいて、前記試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定部と、備え、
   前記推定結晶方位選定部は、
   前記回折パターンの回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出するダイレクトスポット検出部と、
   検出された前記ダイレクトスポットと任意の２点の前記回折スポットを選択し、前記任意の２点の前記回折スポットまでの２つの距離と成す角度を算出する距離角度算出部と、
   前記２つの前記距離、前記成す角度及び前記参照情報に基づいて結晶方位の候補を探索して保存する結晶方位候補探索部と、
   前記ユーザにより指定された結晶方位に基づいて前記結晶方位候補探索部に保存した結晶方位の候補の中から、前記回折スポットの規則性に基づいて推定結晶方位とする結晶方位の候補を選択する結晶方位候補選択部と、
   を有するコンピュータを用いた、結晶方位探索システム。
2. 前記参照情報が、所定カメラ長、所定方位及び電子ビームの試料入射角度でシミュレーション又は実験で得た参照回折パターンを有しており、
   前記推定結晶方位選定部が、
   前記回折パターンを回転角度と距離軸又は前記回転角度と対数距離軸に変換して変換回折パターンとする変換部と、
   相互相関関数を用いて前記参照回折パターンと前記変換回折パターンとから一致度を算出する一致度算出部とを有し、
   前記一致度に基づいて前記推定結晶方位を選定する、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
3. 前記回折パターンに対してコンボリューション演算又は自己相関演算をして前記推定結晶方位の選定に使用する、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
4. 前記ダイレクトスポット検出部が、前記回折パターンを複数の領域に区分し、区分領域毎の積分強度を比較し、前記積分強度の高い所定範囲において前記ダイレクトスポットの検出を行う、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
5. 前記推定結晶方位選定部が、前記回折パターンの前処理として、前記ダイレクトスポットを中心として距離が遠くなれば値が小さくなる関数を前記回折パターンに乗算する、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
6. １つの前記区分の長さよりも小さい距離ずらした再区分領域において前記積分強度を比較する処理を含む、請求項４に記載の結晶方位探索システム。
7. 前記参照情報は、結晶方位の指数に対応した回折スポットの位置と、前記回折スポットの強度と、前記回折スポットの距離に対応する面間隔と、前記回折スポット間の角度と、を含む、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
8. 前記回折パターン上に前記推定結晶方位に基づく予想回折パターンを重ねて表示する表示制御部を有する、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
9. 前記ＳＴＥＭ像上に前記推定結晶方位と、前記推定結晶方位に基づく前記試料位置と、を表示する表示制御部を有する、請求項１に記載の結晶方位探索システム。
10. 試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得できる走査透過型電子顕微鏡を使用して結晶方位探索を行う、結晶方位探索方法であって、
    ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、前記回折パターンを収集し記憶する収集記憶ステップと、
    ユーザにより指定された結晶方位、予め結晶に関して記憶された参照情報及び前記収集記憶ステップに記憶する回折パターンに基づいて、前記試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定ステップと、備え、
    前記推定結晶方位選定ステップは、
    前記回折パターンの回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出するステップと、
    検出された前記ダイレクトスポットと任意の２点の前記回折スポットを選択し、前記任意の２点の前記回折スポットまでの２つの距離と成す角度を算出する距離角度算出ステップと、
    前記２つの前記距離、前記成す角度及び前記参照情報に基づいて結晶方位の候補を探索して保存する結晶方位候補探索ステップと、
    前記ユーザにより指定された結晶方位に基づいて前記結晶方位候補探索ステップで保存した結晶方位の候補の中から、前記回折スポットの規則性に基づいて推定結晶方位とする結晶方位の候補を選択する結晶方位候補選択ステップと、
    を有するコンピュータにより実行される、結晶方位探索方法。
11. 試料上で電子線を走査でき、ＳＴＥＭモードでＳＴＥＭ像と回折パターンを取得できる走査透過型電子顕微鏡を使用して結晶方位探索を行う、結晶方位探索プログラムであって、
    ＳＴＥＭ像上の画素に割り当てられた試料位置が指定されたことに応答して、電子ビームを所定時間滞留させ、前記回折パターンを収集し記憶する収集記憶処理と、
    ユーザにより指定された結晶方位、予め結晶に関して記憶された参照情報及び前記収集記憶処理に記憶する回折パターンに基づいて、前記試料位置における推定結晶方位を選定する推定結晶方位選定処理と、備え、
    前記推定結晶方位選定処理は、
    前記回折パターンの回折スポットの中から強度が最大のダイレクトスポットを検出する処理と、
    検出された前記ダイレクトスポットと任意の２点の前記回折スポットを選択し、前記任意の２点の前記回折スポットまでの２つの距離と成す角度を算出する距離角度算出処理と、
    前記２つの前記距離、前記成す角度及び前記参照情報に基づいて結晶方位の候補を探索して保存する結晶方位候補探索処理と、
    前記ユーザにより指定された結晶方位に基づいて前記結晶方位候補探索処理で保存した結晶方位の候補の中から、前記回折スポットの規則性に基づいて推定結晶方位とする結晶方位の候補を選択する結晶方位候補選択処理と、
    を前記走査透過型電子顕微鏡と連携するコンピュータに実行させる、結晶方位探索プログラム。