JP7153255B1 - 複合フィルム、積層フィルムおよびそれを用いた積層体 - Google Patents

Abstract

低温ヒートシール性に優れ、従来の製袋および高速充填速度での密封性が良好で、かつフィルム表面に機能性付与層を積層する際の加工性に優れた複合フィルム、積層フィルムおよびそれを用いた積層体を提供する。少なくともベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）の２層を有する複合フィルムであって、前記ベース層（Ａ）は、プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）１００質量部に、１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分未満である高密度ポリエチレン（ａ２）１～１０質量部を混合した樹脂組成物からなり、前記ヒートシール層（Ｂ）は、プロピレン・ランダム共重合体（ｂ１）１００質量部に、１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分未満である高密度ポリエチレン（ｂ２）１～２０質量部を混合した樹脂組成物からなり、該樹脂組成物はＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）における示差走査熱量測定による補外融解開始温度 (Ｔｉｍ)が１１０℃以下かつ、融点が１２０℃以上である複合フィルムおよびそれを用いた積層体である。

Description

本発明は複合フィルム、積層フィルムおよびそれを用いた積層体に関する。更に詳しくはヒートシール時に熱板での際切れや、トンネリング現象（ヒートシール部の浮きによる密封性不良）が少なく密封性の良好な複合フィルム、かつ該複合フィルム上に機能性付与層を積層した積層体に関する。

食品包装用の積層体として、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムやナイロン（Ｎｙ）フィルム、特に延伸ＰＥＴフィルムや延伸ナイロンフィルム（ＯＮｙ）である基材フィルムに、シーラントフィルムとしてポリプロピレン系フィルムを積層した積層体が用いられることは広く知られている。

特に無延伸ポリプロピレン系フィルムは、低温ヒートシール性が可能でかつ耐熱性、作業性に優れているため、食品包装材料として優れており、その無延伸ポリプロピレンフィルム系に、金属蒸着や、印刷などの装飾、光線遮断性などの機能性を付与して活用し包装用途を中心に広範囲に使用することができる。

最近、世界的に海洋プラスチックごみの増加を背景として、使用後のプラスチック製包装材料のリサイクル化の流れを推進していくことが求められており、上記積層体において包装体ごとリサイクル可能とするための単一素材（モノマテリアル）系構成として、二軸延伸ポリプロピレン／無延伸ポリプロピレン系シーラントフィルムの積層体とすることが求められている。

製袋および高速充填時の低温シール性改善を目的にした、プロピレン・αーオレフィン共重合体からなる単層のフィルム（特許文献１参照）や、ベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）の２層構成で、ヒートシール層の融点を下げたフィルム（特許文献２）などが知られている。

しかし、特許文献１および特許文献２のフィルムは、熱板によるヒートシールによって包装袋を製作する際や、製袋品に食品などを密封しようしてヒートシールの際（熱板の端部）に、シーラント樹脂の溶融不足と複合界面での接着強度不足、すなわち低温ヒートシール性が不十分で密封性に劣るため、従来の製袋および高速充填速度での生産性を得るという課題が解決されてなく、耐ブロッキング性にも劣るものであった。

特公平６－６８０５０号公報 特開平９－８５９１２号公報

二軸延伸ポリプロピレン／無延伸ポリプロピレン系シーラントフィルムの積層体は耐熱性に劣り、従来の製袋後の高速充填時の温度では前記積層体が溶融するため、製袋温度を下げて充填速度も下げる必要がある。そのため、用途開拓上の大きな障害となっている。

本発明の課題は、低温ヒートシール性および耐ブロッキング性に優れ、従来の製袋および高速充填速度での密封性が良好で、かつフィルム表面に機能性付与層を積層する際の加工性に優れた複合フィルム、積層フィルムおよびそれを用いた積層体を提供することにある。

上記課題を解決するために、本発明は以下のとおりである。
（１）少なくともベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）の２層を有する複合フィルムであって、前記ベース層（Ａ）は、プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）１００質量部に、１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分未満である高密度ポリエチレン（ａ２）１～１０質量部を混合した樹脂組成物からなり、前記ヒートシール層（Ｂ）の樹脂組成物は、プロピレン・ランダム共重合体（ｂ１）１００質量部に、１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分未満である高密度ポリエチレン（ｂ２）１～２０質量部を混合した樹脂組成物からなり、ヒートシール層（Ｂ）の樹脂組成物はＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）における示差走査熱量測定による補外融解開始温度 (Ｔｉｍ)が１１０℃以下、かつ、融点（Ｔｍ）が１２０℃以上である、複合フィルム。
（２）前記ベース層（Ａ）のプロピレン・ランダム共重合体（ａ１）が、エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、および、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体からなる群から選ばれる一つ以上である、（１）に記載の複合フィルム。
（３）前記ヒートシール層（Ｂ）のプロピレン・ランダム共重合体（ｂ１）が、エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、および、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体からなる群から選ばれる一つ以上である、（１）または（２）に記載の複合フィルム。
（４）前記ベース層（Ａ）が、複合フィルムの自己回収成分として、前記ヒートシール層（Ｂ）の構成成分を３０質量％以下含む、（１）～（３）のいずれに記載の複合フィルム。
（５）複合フィルムに、ドライラミネート法で接着剤を用いて厚さ２０μｍ以上の二軸延伸ポリプロピレンフィルムを積層し、複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）面同士を重ねて１２０℃で片面加熱してヒートシールしたときのヒートシール強度が６Ｎ／１５ｍｍ以上である、（１）～（４）のいずれかに記載の複合フィルム。
（６）（１）～（５）のいずれかに記載の複合フィルムのベース層（Ａ）の表面に、特定の機能を付与する機能付与層を設けた、積層フィルム。
（７）前記特定の機能が、ガスバリア性、遮光性、光沢性、濡れ性、易接着性、易印刷性からなる群から選ばれる少なくとも一つである、（６）に記載の積層フィルム。
（８）２３℃、湿度０％での酸素透過率が５０ｃｃ／（ｍ^２・ｄａｙ・ａｔｍ）以下である、（６）または（７）に記載の積層フィルム。
（９）（６）～（８）のいずれかに記載の積層フィルムと他基材とが積層されてなり、前記機能付与層が前記他基材側になるように積層された積層体。
（１０）前記他基材が、立体規則性９０～９８％のポリプロピレン樹脂を用いた二軸延伸ポリプロピレンフィルムである、（９）に記載の積層体。

本発明の構成とすることで、低温ヒートシール性および耐ブロッキング性に優れ、従来の製袋および高速充填速度での密封性が良好で、かつフィルム表面に機能性付与層を積層する際の加工性に優れる。また、ベース層（Ａ）の表面に機能性付与層を積層し、さらにその上に他基材に積層して包装用積層体とすることにより、高度な高速充填適性を有することができ、包装充填時には、トラブルを生じることなく優れた生産性が実現される。

以下に、本発明について、望ましい実施の形態とともに、さらに詳細に説明する。

本発明におけるベース層（Ａ）に用いるプロピレン・ランダム共重合体（ａ１）は、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・プロピレンブロック共重合体、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体またはそれらの混合物であってもよく、機能性付与層との密着性と二次加工性からエチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体が好ましい。

上記プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）の融点は１４０℃以上、好ましくは、１４５～１５５℃の範囲であることが、製袋時の高速充填性に優れ、また、機能性付与層を積層する際の加工性と密着性が良くなるので好ましい。

上記プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）のメルトフローレート（以下、ＭＦＲと略称することがある）は２～２０ｇ／１０分、好ましくは５～１５ｇ／１０分の範囲のものが好ましい。ＭＦＲが２ｇ／１０分未満では押出でのポリマー流動性が不十分なことがあり、２０ｇ／１０分を越えると製膜キャストでの製膜安定性に問題が生じることがある。

ベース層（Ａ）には、上記プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）１００質量部に対して、高密度ポリエチレン（ａ２）を１～１０質量部混合することによりフィルムの剛性が高くなる。高密度ポリエチレン（ａ２）の混合量が１質量部未満では剛性付与の効果は見られず、１０質量部よりも多く混合しても剛性付与の効果は変わらない
上記高密度ポリエチレン（ａ２）密度は、０．９３５～０．９６５ｇ／ｃｍ^３の範囲であることが、フィルムの耐ブロッキング性と滑り性が向上して好ましい。密度が０．９３５ｇ／ｃｍ^３未満では添加効果が見られない場合があり、密度が０．９６５ｇ／ｃｍ^３を超えるとフィルムの表面が荒れ過ぎて機能性付与層を積層する際の密着性が悪化する場合がある。

上記高密度ポリエチレン（ａ２）のＭＦＲは、１０ｇ／１０分未満、より好ましくは１～８ｇ／１０分の範囲のものがよい。ＭＦＲが１０ｇ／１０分を越えるとメルトフラクチャーが発生して製膜安定性が低下することがある。

本発明におけるヒートシール層（Ｂ）に用いるプロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)は、エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体またはそれらの混合物が好ましく、特にエチレン・プロピレンランダム共重合体と、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体の混合体が耐ブロッキング性と低温ヒートシール性を両立できて好ましい。

プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１) は、プロピレン・ランダム共重合体(ａ１)と同じであっても異なっていてもよい。

本発明におけるヒートシール層（Ｂ）の樹脂組成物は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）における示差走査熱量測定による補外融解開始温度 (Ｔｉｍ) が１１０℃以下である。補外融解開始温度 (Ｔｉｍ) が１１０℃を超えると低温シール性が満足されず、補外融解開始温度 (Ｔｉｍ) は９５℃以下が好ましい。エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテン３元共重合体またはそれらの混合体が、示差走査熱量測定で溶解する際に吸熱ピークが２つ以上検出される場合は、その際の補外融解開始温度は吸熱ピークの大きい方をヒートシール層（Ｂ）の補外融解開始温度 (Ｔｉｍ)とする。

本発明におけるヒートシール層（Ｂ）の樹脂組成物は、ＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）における示差走査熱量測定による融点(Ｔｍ) が１２０℃以上であり、１４５℃以下であることが好ましい。融点(Ｔｍ) が１２０℃未満の場合、耐ブロッキング性が悪くなる。１４５℃以上の場合、低温シール性が悪くなる。エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテン３元共重合体またはそれらの混合体が、示差走査熱量測定で溶解する際に吸熱ピークが２つ以上検出される場合は、融点は吸熱ピーク面積の大きい方のピーク最大値の温度をヒートシール層（Ｂ）の融点（Ｔｍ）とする。

上記のプロピレン・ランダム共重合体 (ｂ１) のＭＦＲは、好ましくは３～２０ｇ／１０分、より好ましくは５～１５ｇ／１０分の範囲である。ＭＦＲが３ｇ／１０分未満では溶融粘度が高すぎて、製膜時に安定して口金から押出すのが難しくなることがあり、２０ｇ／１０分を越えるとメルトフラクチャーが発生する問題が生じて製膜安定性に問題が生じることがある。

本発明におけるヒートシール層（Ｂ）は、プロピレン・ランダム共重合体（ｂ１）１００質量部に高密度ポリエチレン（ｂ２）を１～２０質量部混合した樹脂組成物とすることにより耐ブロッキング性が高くなる。高密度ポリエチレン（ｂ２）の混合量が１質量部未満では耐ブロッキング性付与の効果は見られない場合があり、２０質量部よりも多く混合するとベース層（Ａ）との界面での流れムラが起こる場合があり、その場合、製膜安定性が劣り、フィルムの弛みが大きくなって二次加工性が悪化し、低温ヒートシール性も悪化する。

高密度ポリエチレン（ｂ２）の密度は、０．９３５～０．９６５ｇ／ｃｍ^３の範囲であることが、フィルムの耐ブロッキング性と滑り性が向上して好ましい。密度が０．９３５ｇ／ｃｍ^３未満では添加効果が見られない場合があり、密度が０．９６５ｇ／ｃｍ^３を超えると低温ヒートシールが悪化する場合がある。

上記高密度ポリエチレン（ｂ２）のＭＦＲは、１０ｇ／１０分未満、より好ましくは５～１０ｇ／１０分の範囲である。ＭＦＲが１０ｇ／１０分を越えるとメルトフラクチャーが発生して製膜安定性が低下することがある。

上記高密度ポリエチレン（ｂ２）の融点は、１４０℃以下であることが好ましい。融点が１４０℃を越えるとフィルムのカールが大きくなる場合があり、製袋や機能性付与層を設けるなどの二次加工時にトラブルが起こる場合がある。また、本発明の複合フィルムを他基材と積層して熱板によるヒートシールによって包装袋を製作する際や、製袋品に食品などを詰めるときのシーラント樹脂の溶融充填不足によって密封性不良が発生する場合がある。融点の下限は限定されないが１００℃程度である。これ以下になるとフィルムの滑り性が悪化してブロッキングが起こりやすくなり、製袋品への内容物充填時に袋の開封性が低下してトラブルが起こる場合がある。高密度ポリエチレン（ｂ２）は、高密度ポリエチレン（ａ２）と同じであっても異なっていてもよい。

上記のような本発明におけるベース層（Ａ）は、本発明に係る複合フィルムの自己回収成分として（すなわち、複合フィルムの屑や回収されるエッジ部の成分として）、以下のようなヒートシール層（Ｂ）の構成成分を３０質量％以下含むことが好ましく、２～１０質量％含むことがより好ましい。複合フィルムの自己回収成分が、ベース層（Ａ）の主成分の構成や割合を大きく変化させることなく回収できるようにすることにより、本発明に係る複合フィルムの目標性能を確保しつつ、本発明に係る複合フィルムの生産の収率を高く保つことが可能になる。

上記樹脂組成物の混合方法は、特に限定されず、従来公知の方法で混合することができる。例えば、ドライブレンドでもよいし、メルトブレンドでもよい。

複合フィルムに、三井化学（株）製ポリエーテルウレタン系ドライラミネート用接着剤“タケラック（登録商標）”Ａ９６９Ｖタイプ３０質量部、三井化学（株）製ドライラミネート用硬化剤“タケラック（登録商標）”Ａ１０タイプ１０質量部及び酢酸エチル１００質量部を量り取り、３０分攪拌して固形分濃度１９質量％のドライラミネート用接着剤溶液を調製した。次に複合フィルムのベース層（Ａ）面上にバーコート法により上記接着剤溶液を塗工し、８０℃で４５秒間乾燥して２μｍの厚さの接着剤層を形成した。次に、該接着剤層に、他基材として、２０μｍの２軸延伸ポリプロピレンフィルム（三井化学（株）製Ｕ－０）をコロナ処理面が接着剤層と向かい合うように重ね、富士テック（株）製“ラミパッカー（登録商標）”ＬＰＡ３３０を用いて、ヒートロールを４０℃に加熱して貼り合わせた。このラミネートフィルムを４０℃に加熱したオーブン内で２日間保管して、積層体を得た。

次に、該積層体のヒートシール層（Ｂ）同士を重ねて、平板ヒートシーラーを使用して、シール温度１２０℃、片面加熱、シール圧力０．１ＭＰａ、シール時間１秒の条件でヒートシールしたサンプルを、オリエンテック社製“テンシロン”を使用して３００ｍｍ／分の引張速度でヒートシール強度を測定した。このときのヒートシール強度が６Ｎ／１５ｍｍ以上の場合、製袋および高速充填速度での密封性が良好であり、好ましい。６Ｎ／１５ｍｍ未満の場合、製袋シール温度を上げなくてはならず他基材が融解しシール部の外見が著しく悪くなる。

また、上記ベース層（Ａ）およびヒートシール層（Ｂ）には、ヒートシール性や機能性付与層の積層性を阻害しない範囲で、酸化防止剤、耐熱安定剤、中和剤、帯電防止剤、塩酸吸収剤、耐ブロッキング剤、滑剤、結晶核剤等を含むことができる。これらの添加剤は１種用いてもよく、２種以上を組み合わせて用いてもよい。

上記、耐ブロッキング剤として、無機粒子または有機粒子を３００～５０００ｐｐｍ添加すると、本発明の複合フィルムを長尺に巻き取るときに、皺やエアー抜け不良による欠点が減少するので好ましい。無機粒子または有機粒子の含有量が３００ｐｐｍ未満では耐ブロッキング性付与効果がみられないことがあり、５０００ｐｐｍを超えるとヒートシール力が低下することがある。

上記無機粒子としては、シリカ、ゼオライト、炭酸カルシウム等が好ましく挙げられ、有機粒子としては、架橋ポリスチレン粒子、架橋ポリメチルメタクリレート粒子等が挙げられる。それらの平均粒径は１～５μｍの範囲であることが好ましい。平均粒径が１μｍ未満では添加効果がみられないことがあり、５μｍを超えるとヒートシール力が低下することがある。

酸化防止剤の具体例としては、ヒンダードフェノール系として、２，６－ジ－ｔ－ブチルフェノール（ＢＨＴ）、ｎ－オクタデシル－３－３’，５’－ジ－ｔ－ブチル－４’－ヒドロキシフェニルプロピオネート（“イルガノックス”１０７６、“Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ”ＢＰ－７６）、テトラキス［メチレン－３－（３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（“イルガノックス”１０１０、“Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ”ＢＰ－１０１）、トリス３，５－ジ－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシベンジルイソシアヌレート（“イルガノックス”３１１４、Ｍａｒｋ ＡＯ－２０）等が例示される。また、ホスファイト系（リン系）酸化防止剤として、トリス２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニルホスファイト（“Ｉｒｇａｆｏｓ” １６８、Ｍａｒｋ ２１１２）、テトラキス２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニル－４－４’－ビフェニレン－ジホスホナイト（“Ｓａｎｄｓｔａｂ”Ｐ－ＥＰＱ）、ビス２，４－ジ－ｔ－ブチルフェニルペンタエリスリトールジホスファイト（“Ｕｌｔｒａｎｏｘ”６２６，Ｍａｒｋ ＰＥＰ－２４Ｇ）、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト（Ｍａｒｋ ＰＥＰ－８）等が挙げられる。中でもこれらのヒンダードフェノール系とホスファイト系の両機能を合わせ持つ６－［３－（３－ｔ－ブチル－４－ヒドロキシ－５－メチル）プロポキシ］－２，４，８，１０－テトラ－ｔ－ブチルジベンズ［ｄ，ｆ］［１，３，２］－ジオキサホスフェピン（“Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ”ＧＰ）、及び、アクリル酸１'－ヒドロキシ[２,２'－エチリデンビス[４,６－ビス(１,１－ジメチルプロピル)ベンゼン]]―１―イル（“Ｓｕｍｉｌｉｚｅｒ”ＧＳ）が好ましく、特に、この両者の併用は、フィルム製膜に際し、酸化劣化抑制に効果を発揮し、耐ブロッキング性や低温ヒートシール性の両立に寄与することから好ましい。尚、酸化防止剤の添加量としては、用いる酸化防止剤の種類にもよるが、１００～１００００ｐｐｍの範囲で適宜設定すればよい。

結晶核剤としては、リン酸金属塩系核剤、ソルビトール系核剤、カルボン酸金属塩系核剤等、公知の結晶核剤を用いることができる。

本発明の複合フィルムは、熱可塑性エラストマーを含むことができ、シール開始温度が更に低くなり、製袋および高速充填速度での生産性向上する。尚、熱可塑性エラストマー添加量としては、用いる熱可塑性エラストマーの種類によるが５～３０質量部の範囲で適宜設定すればよい。

上記の熱可塑性エラストマーは、ハードセグメント相とソフトセグメント相を有することにより、２５℃でゴム弾性を有する一方で、一般的な熱可塑性の成形温度領域である１００℃～３００℃の温度領域ではハードセグメント相に流動性が発現することにより、一般の熱可塑性樹脂と同様の成形加工が可能となる高分子量体のことを指す。シール層に用いる熱可塑性エラストマーとしては、例えば、ポリエステル系エラストマー、ポリオレフィン系エラストマー、ポリアミド系エラストマー、ポリウレタン系エラストマー、スチレン系エラストマー、およびポリアクリル系エラストマーなどを単独で又は複数組み合わせて用いることができる。中でも、得られるフィルムの低温シール性の観点から、ポリオレフィン系エラストマー、水添スチレン系エラストマーを用いることが好ましい。

上記ポリオレフィン系エラストマーとしては、プロピレン系エラストマー、エチレン系エラストマーが好ましく例示される。

プロピレン系エラストマーは、プロピレン由来の構成単位を含むエラストマーであり、プロピレン由来の構成単位を含む共重合体が好ましく例示される。上記プロピレン系エラストマーにおいて、プロピレン由来の構成単位の含有割合は、好ましくは３０～９０質量％であり、より好ましくは５０～９０質量％である。この範囲の場合に、低温シール性に優れた複合フィルムを得やすいので好ましい。

上記プロピレン系エラストマーを構成するその他の共重合成分としては、例えば、エチレン、１－ブテン、２－メチルプロピレン、１－ペンテン、３－メチル－１－ブテン、１－ヘキセン、４－メチル－１－ペンテン、１－オクテン等のモノマー由来の構成単位が挙げられる。なかでも、エチレン、１－ブテン、１－ペンテン、１－ヘキセン、１－オクテン等が好ましく、エチレン、１－ブテンが特に好ましい。これらは単独で、または２種以上を組み合わせて用いられる。上記プロピレン系エラストマーは、エチレン由来の構成単位を含むことが好ましい。上記プロピレン系エラストマーにおいて、エチレン由来の構成単位の含有割合は、好ましくは５～２０質量％であり、より好ましくは８～１５質量％である。

エチレン系エラストマーは、エチレンと炭素数３～８のα－オレフィンとの低結晶性ランダム共重合体であることが好ましく、より好ましくは、エチレンと炭素数３～４のα－オレフィンとの低結晶性ランダム共重合体である。エチレンと炭素数３～８のα－オレフィンとの低結晶性ランダム共重合体としては、低温シール性が優れるエチレン・ブテンランダム共重合体が好ましく、より好ましくはエチレン・ブテンー１ランダム共重合体である。炭素数３～８のα－オレフィンの含有量は、５～２５質量％の範囲であり、好ましくは１０～２０質量％であることが、耐ブロッキング性と低温シール性を両立できるので好ましい。

エチレン系エラストマーの密度は０．８６５～０．８９０ｇ／ｃｍ^３、且つＪＩＳ Ｋ７１２２に基づく示差走査熱量計(ＤＳＣ)による昇温過程における融解の吸熱量が５～３０Ｊ/ｇの範囲であることが好ましい。密度が０．８６５ｇ／ｃｍ^３未満では耐ブロッキング性が悪化する場合があり、密度が０．８９０ｇ／ｃｍ^３を越えると耐衝撃性が悪くなる場合がある。

水添スチレン系エラストマーは、少なくとも１個のビニル芳香族化合物を主体とする重合体ブロックＡと少なくとも１個の水素添加された共役ジエン化合物を主体とする重合体ブロックＢからなる構造を有しており、例えばＡ－Ｂ－Ａ、Ｂ－Ａ－Ｂ－Ａ、Ｂ－Ａ－Ｂ－Ａ－Ｂ及びこれらの混合物等からなる水添ブロック共重合体が挙げられる。該水添ブロック共重合体はビニル芳香族化合物を１０～４０質量％含むのが好ましい。

上記の重合体ブロックＡを構成するビニル芳香族化合物としては、例えばスチレン、α－メチルスチレンが挙げられ、特にスチレンが好ましい。また、重合体ブロックＢを構成する水素添加された共役ジエン化合物の水添前の共役ジエン化合物としては、例えばブタジエン、イソプレン、１、３－ペンタジエンが挙げられ、特にブタジエン、イソプレンが好ましい。ビニル芳香族化合物－共役ジエン化合物ブロック共重合体において、共役ジエン化合物に基づく脂肪族二重結合の８０％、好ましくは９０％以上が水素添加され、オレフィン系化合物重合体ブロックＢとしたものが好ましい。

代表的な水添スチレン系エラストマーとしては、スチレン・エチレン・ブチレン・スチレンブロック共重合体（以下、ＳＥＢＳと略称する）、スチレン・イソプレン・スチレンブロック共重合体の水素添加物（以下、ＳＩＳと略称する）などが挙げられ、特にＳＥＢＳが好ましい。ＳＥＢＳの中でも、スチレン含有量が低く、エチレンとブチレン含有量が高いものが、シール層のエチレン・プロピレン共重合体からなる海成分への相溶性に優れる。具体的にはＪＳＲ（株）製“ダイナロン”８６０１Ｐ、旭化成（株）製“タフテック”Ｈ１０６２、クレイトンポリマージャパン(株)製のＧ１６６０などが好適に使用でき、スチレンに対しエチレンとブチレン合計の質量比が１２／８８から６７／３３の範囲のものが好ましい。

また、ヒートシール層（Ｂ）にエチレン・α－オレフィン共重合体を１０～３０質量部含んでも良い。α－オレフィンは、ブテン、ヘキセン、オクテン、またはこれらの混合物からなり、直鎖状低密度ポリエチレンであることが好ましい。前記直鎖状低密度ポリエチレンは、メタロセン系触媒により製造されるものを用いたものがシール強度の観点から好ましい。

上記直鎖状低密度ポリエチレンの密度は０.９００～０．９３５／ｃｍ^３のものが好ましく、より好ましくは、０．９１５～０．９３０／ｃｍ^３の範囲である。直鎖状低密度ポリエチレンの密度が０．９００ｇ／ｃｍ^３未満では、耐ブロッキング性が低下することがあり、０．９３５ｇ／ｃｍ^３より大きい場合は、分散性が低下することがある。

本発明の複合フィルムは、上記のようなベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）との２層積層構成でもよく、両層間に他の中間層（Ｃ）を介在させた３層以上の積層構成とすることも可能である。中間層（Ｃ）としては、ベース層（Ａ）の樹脂組成物や、ホモポリプロピレンなどのフィルムの強度や剛性を向上させるものが好ましい。また、品質安定化とコストダウンの面で、本発明の複合フィルムを製造する過程で生じたスリット屑を粉砕したフレーク、又は、再生ペレットを混合して用いることができる。

本発明におけるベース層（Ａ）、ヒートシール層（Ｂ）および中間層（Ｃ）を有する複合フィルムの積層の方法は、特に限定されないが、それぞれ別々の押出機を用いて溶融押出し、ピノールやフィードブロック法などのパイプ複合、共押出多層ダイ法などの方法で積層する方法が一般的である。

本発明の複合フィルムの厚さは、特に限定されないが、通常１５μｍ～８０μｍ程度であり、特に２０μｍ～４０μｍが取り扱い性の点から好ましく使用される。ヒートシール層（Ｂ）の厚さ比率は、全体厚さの１０～５０％であることが好ましく、さらに好ましくは１５～４０％である。ヒートシール層（Ｂ）の厚さ比率が１０％未満では、ヒートシール力が低下して密封性に劣ることがある。また５０％を越えると耐熱性が低下して、高速充填性や、機能性付与層の積層や他基材との積層時の二次加工性も悪くなることがある。

本発明の複合フィルムは、ベース層（Ａ）の表面に、特定の機能性を付与する機能付与層が設けた積層フィルムとすることができる。

本発明における機能性付与層とは、前記複合フィルムに特定の機能性を付与する層のことをいう。特定の機能性とは、ガスバリア性、遮光性、光沢性、他基材との易接着性、易印刷性から選ばれた少なくとも一つの機能性である。特定の機能性は、一つ機能のみでも良く、いくつかの機能性があってもよい。

本発明におけるガスバリア性とは、酸素ガス、水蒸気、窒素ガス、二酸化炭素ガスに対するバリア性のことをいうが、好ましくは、酸素ガス、水蒸気のガスバリア性である。酸素ガスのバリア性は、ＪＩＳ Ｋ ７１２６の方法で、測定することができ、本発明における酸素ガスバリア性は、温度２３℃、相対湿度０％での酸素透過率のことをいう。

水蒸気のバリア性は、ＪＩＳ Ｋ ７１２９Ｂの方法で、測定することができ、温度４０℃、相対湿度９０％での水蒸気透過率のことをいう。酸素透過率は、５０ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）以下が好ましく、さらに好ましくは、３０ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）以下である。

本発明における遮光性とは、ＪＩＳ Ｋ ７３６１の方法で測定した全光線透過率が、５％以下である機能性のことをいう。さらに好ましくは、全光線透過率が３％以下である。

本発明における光沢性とは、ＪＩＳ Ｚ ８７４１の方法で、入射光と反射光をともに６０°で測定した光沢度のことをいう。機能を付与する層のアルミニウム蒸着後の光沢度は、３００％以上が好ましく、さらに好ましくは、４００％以上である。

本発明における他基材との易接着性とは、後述する他基材との接着のしやすさのことをいう。接着のしやすさとは、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）に対する接着のしやすさをいう。他基材と貼り合わせる際に使用する接着剤が、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）への接着のしやすさ、押出ラミネート加工時の押出樹脂の本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）への接着のしやすさ、押出コート加工時の押出樹脂の本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）への接着のしやすさ、スパッタリングや真空蒸着時にスパッタリング、蒸着成分が、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）への接着のしやすさ、コーティング加工時にコートする樹脂の本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）への接着のしやすさ、などが挙げられる。

易接着性を付与する方法としては、特に限定されないが、複合フィルムのベース層（Ａ）の表面を処理する方法が挙げられる。表面を処理する方法としては、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理、オゾン処理、イオン処理、スパッタリング処理、サンドブラスト処理、アンカーコート等の樹脂による表面改質処理などが挙げられる。

化学的に反応性の官能基などをベース層（Ａ）の表面に形成する方法、アンカーコート等の樹脂に粒子状物を添加する、または、スパッタリング処理、サンドブラス処理などで、ベース層（Ａ）の表面を粗面化して、アンカー効果のある表面凹凸を物理的にベース層（Ａ）表面に形成する方法が挙げられるが、どちらか一方の方法でも良いし、いずれの方法の組み合わせで行っても良い。

ベース層（Ａ）表面を処理する方法は、本発明の複合フィルムの形成時にインラインで実施しても良いし、本発明の複合フィルム形成後にオフラインで実施しても良い。また、表面処理のみを実施しても良いし、機能性付与層を形成する際に、ベース層（Ａ）の表面処理を行ってから連続して、機能性付与層を形成しても良い。機能性付与層を形成後のその表面に処理を行っても良い。

本発明における易印刷性とは、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）上への印刷のしやすさのことをいう。印刷は、包装袋などの包装体として必要となる文字情報や絵柄等を表示するために行われる。印刷するための成分は、例えば、ウレタン系、アクリル系、ニトロセルロース系、ゴム系等の従来から用いられているインキバインダー樹脂中に各種顔料、及び可塑剤、乾燥剤、安定剤等の添加剤等が添加されてなるインキにより構成され、印刷のしやすさとは、印刷する際に印刷の成分が付着しやすく、インキのドット抜けなどの脱落が少ないことなどをいう。

易印刷性を付与する方法としては、特に限定されないが、複合フィルムのベース層（Ａ）の表面を処理する方法が挙げられる。

表面を処理する方法としては、コロナ処理、火炎処理、プラズマ処理、オゾン処理、イオン処理、アンカーコート等の樹脂による表面改質処理などが挙げられる。印刷するインキへの反応性の高い官能基などをベース層（Ａ）の表面に形成する方法、印刷するインキが付着しやすいアンカーコート樹脂を用いる方法、濡れ性を改善するための濡れ性改善剤などをアンカーコートに添加する方法などが挙げられる。

ベース層（Ａ）表面を処理するタイミングは、印刷される前までに実施されていればよく、本発明の複合フィルム形成時にインラインで実施しても良いし、複合フィルム形成後にオフラインで実施しても良い。

上記の本発明におけるガスバリア性、遮光性、光沢性、他基材との易接着性、易印刷性の機能が付与することができれば、機能付与層は、無機物層、有機物層、無機有機混合物層のいずれでも良い。また、これらが一つの層になっていても良いし、複数積層された層になっていても良い。複数積層される場合は、目的とする機能が満たされれば、積層される順番は、特に限定されない。無機物層としては、金属層、無機酸化物層などが挙げられる。

金属層としては、特に限定されないが、ガスバリア性、遮光性、光沢性、コストの観点から、アルミニウムが好ましい。上記金属層の厚さは２０ｎｍ以上１００ｎｍ未満が好ましく、さらに好ましくは２２ｎｍ以上８０ｎｍ未満である。光学濃度としては１．５以上、金属光沢としては６００％以上が実用的である。金属層の厚さが２０ｎｍ未満では光学濃度が１．５以下、光沢度が６００％以下となり、遮光性、金属光沢が得られない場合があり、外観が実用に耐えない状態になる場合がある。金属層の厚さが１００ｎｍ以上では、遮光性及び金属光沢には問題ないが、金属層が厚くなることで、蒸着層に熱負けしやすくなり、ガスバリア性能及びラミネート強度が低下する場合がある。

内容物が視認でき、かつ、ガスバリア性を付与する場合は、無機酸化物層が好ましい。無機酸化物としては、特に限定さないが、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウム、酸化亜鉛、二酸化ケイ素、および、酸化アルミニウムを含有する亜鉛酸化物あるいは亜鉛硫化物、酸化亜鉛－二酸化ケイ素－酸化アルミニウムの共存相からなる層、硫化亜鉛と二酸化ケイ素、硫化亜鉛と二酸化ケイ素の共存相からなる層、ダイヤモンドライクカーボン、または、これらの混合物などが挙げられるが、コストの観点から、酸化アルミニウム、酸化ケイ素、酸化マグネシウムが好ましい、さらに好ましくは、酸化アルミニウム、酸化ケイ素である。

これらの金属層、無機酸化物層を形成する方法は、特に制限されるものではないが、金属を直接加熱して蒸発させ、金属層を本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）の表面に形成する方法、加熱蒸発した金属を酸素ガスとの反応により無機酸化物層を形成する反応性蒸着法、酸素ガス雰囲気下でのイオンプレーティング法、目的とする素材をターゲットとして用いたスパッタリング法、スパッタリング中にスパッタリング粒子と酸素ガスと反応させる反応性スパッタリング法、化学気相蒸着法などの公知の方法が使用できる。

また、金属層、無機酸化物層が形成される前に、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）表面に機能性付与処理が行われていても良い。

上記無機酸化物層の厚さは、１０ｎｍ以上３０ｎｍ未満であることが好ましい。膜厚が１０ｎｍ未満では、目的とするラミネート強度を達成することができなかったり、ガスバリア性能が不十分となったりすることがある。膜厚３０ｎｍ以上では、アルミニウムの酸化反応時に反応熱量も大きくなるため、ベース層（Ａ）が反応熱で変形し、外観が実用に耐えない状態になることがある。酸化アルミニウム層及び金属アルミニウム層の厚さは、Ｘ線光電子分光法やオージェ電子分光法によって得られたアルミニウムおよび酸素のスパッタ深さにおける組成分布（いわゆるデプスプロファイル）から算出することができる。

有機物層としては、有機樹脂層が挙げられ、塩化ビニリデン樹脂、ポリビニルアルコール系樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、およびポリアクリル樹脂、エチレンビニルアルコール共重合体などが挙げられる。酸素バリア性を付与する場合は、エチレンビニルアルコール共重合体をコーティングするのが好ましい。

無機有機混合物層としては、前記有機樹脂に、無機物が混合されているもの、あるいは、有機樹脂と無機成分が結合したものなどが挙げられる。混合される無機物としては、平板状無機物、粒子状無機物のいずれでも良い。遮光性を付与する場合は、光を反射遮断する目的で粒子状無機物として、酸化チタンなどが好ましい。

また、これらの有機物、有機無機物に酸素吸収剤などの材料が含有されていても良い。

無機有機混合物層の膜厚さは、０．５～１０００μｍが好ましく、１～５００μｍがより好ましく、１～１００μｍ更に好ましく、１～５０μｍが特に好ましい。

これらの有機物層、無機有機混合物層を形成する方法としては、特に制限はなく、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）上、ベース層（Ａ）上の機能性付与層、ベース層（Ａ）上の機能処理された面に、形成することができる。例えばロールコーティング法、ディップコーティング法、バーコーティング法、ダイコーティング法、ナイフエッジコーティング法、グラビアコーティング法、キスコーティング法、スピンコーティング法、スプレー法等やこれらを組み合わせた方法を用いて形成することができる。

次に、本発明の複合フィルムのベース層（Ａ）上、または上記機能性付与層をベース層（Ａ）上に積層した上に、他基材を積層してさらに機能性を向上させることができる。これら積層体の積層構造は、包装袋の要求特性（例えば包装する食品の品質保持期間を満たすためのガスバリア性、内容物の質量に対応できるサイズ・耐衝撃性、内容物の視認性など）に応じて適宜選択される。

上記他基材とは、用途により機械強度、耐熱性、耐光性などの特性を考慮する限り特に限定されないが、代表的な例としてはポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレン２，６－ナフタレートなどのポリエステル、ポリビニルアルコール、エチレン・酢酸ビニル共重合体ケン化物、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン、６ナイロン、１２ナイロンなどのポリアミド、芳香族ポリアミド、ポリイミドなどの単独重合体または共重合体からなるフィルム、シートが挙げられる。内容物に対する強度保持、耐突き刺し性などの観点から、ポリアミドフィルムなどのプラスチックフィルムあるいは、紙基材、これらのプラスチックフィルムを接着剤などでラミネートしたフィルムラミネート体、高分子フィルムと紙基材を接着剤などでラミネートした紙ラミネート体などが挙げられる。中でも特に世界的に海洋プラスチックごみの増加を背景として使用後のプラスチック製包装材料のリサイクル化の要求が強くなっており、上記他基材との積層体において、包装体ごとリサイクル可能とするための単一素材（モノマテリアル）系構成として、二軸延伸ポリプロピレンと本発明の複合フィルムの積層体とすることで同一素材での回収が可能となり、環境負荷低減の観点で好ましい。

上記、二軸延伸ポリプロピレンは、プロピレンのメチル基が一方向に規則的に並ぶ割合を示す立体規則性が９０～９８％の範囲のポリプロピレン樹脂からなることが好ましい。立体規則性が９０％未満ではフィルムの剛性が低下して、上記複合フィルムとの積層体としたときに張力によってフィルムが伸びてシワが入りやすくなる場合があり、製袋品の高速充填性や、機能性付与層の性能が落ちる場合がある。立体規則性が９８％を超えると、結晶性が高くなりフィルムの表面粗さが大きくなる場合があり、機能性付与層との密着性が低下する場合がある。

上記他基材と本発明の複合フィルムをラミネートする方法は、２液硬化型ウレタン系樹脂等の接着剤を用いて貼り合わせるドライラミネート法、ウエットラミネート法、溶剤を使用しないノンソルベントラミネート法、押出樹脂による押出サンドラミネート法等の公知の方法を挙げることができる。

上述の他基材と本発明の複合フィルムを積層した積層体を、包装袋、包装容器として好適に用いることができる。包装袋、包装容器としては、例えば、ガゼット袋、スタンディングパウチ、ブリックタイプ、フラットタイプなどが挙げられ、各種の食品、飲食品、接着剤、粘着剤等の化学品、化粧品、医薬品等の雑貨品等の種々の物品を充填包装することができるものである。

本発明の複合フィルムの製造法の一例を説明する。２台の押出機を用いて、１台の押出機から、ベース層（Ａ）の樹脂としてＭＦＲ３～１２ｇ／１０分のプロピレン・ランダム共重合体（ａ１）１００質量部に、高密度ポリエチレン（ａ２）１～１０質量部を混合した樹脂組成物を温度２２０～２７０℃で溶融する。もう１台の押出機から、ヒートシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体（ｂ１）１００質量部に、高密度ポリエチレン（ｂ２）１～２０質量部を混合した樹脂組成物を、温度２２０～２７０℃で溶融する。ベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）をパイプ複合や共押出多層ダイで積層して、口金よりフィルム状に押出し、３０～８０℃の冷却ロールでキャスト冷却固化して複合フィルムとする。この時口金のリップの間隙と冷却固化した複合フィルムの厚さ比（リップ間隙／フィルム厚さ＝ドラフト比）を２０～５０とすることが好ましい。このドラフト比とすることにより長手方向に溶融配向させ、さらに、このキャストフィルムを加熱された鏡面ロールにて４０～８０℃で０．０１～１秒間熱処理を施すことによりフィルムのヤング率（剛性）を向上させることができる。

次に、この複合フィルムのベース層（Ａ）の表面に、機能性を付与する方法の一例として、窒素と炭酸ガスの混合気体（炭酸ガスの体積比０．５～５０％）の雰囲気下で２０～６０Ｗ・分／ｍ^２のコロナ放電処理を施して巻き取り、本発明の複合フィルムを得る。

また、上記複合フィルムに機能性付与層の一例として、真空蒸着装置にセットし、１．３×１０^－２Ｐａ以上の真空度で上記フィルムのベース層（Ａ）表面にアルミニウムを３０ｎｍの膜厚で金属蒸着を施して、金属蒸着積層フィルムを得る。

本発明について、実施例、比較例を用いて説明する。

実施例１～１２、比較例１～１６
本発明の複合フィルムの実施例１～１２および、比較例１～１６には下記のポリオレフィン系樹脂を使用した。
（１）エチレン・プロピレンランダム共重合体：融点１４１℃、補外融解開始温度１３５℃、ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、エチレン含有量４モル％（これをｒ－ＥＰＣと略称する） 。
（２）エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体：融点１４０℃、補外融解開始温度１３４℃、ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、エチレン含有量２モル％、ブテン含有量５モル％（これをｒ－ＥＰＢＣと略称する）。
（３）プロピレン・1－ブテンランダム共重合体：融点１２５℃、補外融解開始温度１１５℃、ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、ブテン含有量１７モル％（これをｒ－ＰＢＣ(1)と略称する）。
（４）プロピレン・1－ブテンランダム共重合体：融点１２５℃、補外融解開始温度９０℃、ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、ブテン含有量１９モル％（これをｒ－ＰＢＣ(2)と略称する）。
（５）プロピレン・1－ブテンランダム共重合体：融点１２５℃、補外融解開始温度１００℃、ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、ブテン含有量１８モル％（これをｒ－ＰＢＣ(3)と略称する）。
（６）プロピレン・1－ブテンランダム共重合体：融点１１０℃、補外融解開始温度９０℃、ＭＦＲ７．０ｇ／１０分、ブテン含有量２５モル％（これをｒ－ＰＢＣ(4)と略称する）。
（７）高密度ポリエチレン：日本ポリエチレン株式会社製のノバテックＨＤ「ＨＦ５６２」ＭＦＲ７．５ｇ／１０分、融点１３４℃を使用した（これをＨＤＰＥ(1)と略称する）。
（８）高密度ポリエチレン：日本ポリエチレン株式会社製のノバテックＨＤ「ＨＪ５８０Ｎ」ＭＦＲ１２．０ｇ／１０分、融点１３４℃を使用した（これをＨＤＰＥ(２)と略称する）。

本発明の詳細な説明および実施例中の各評価項目の測定値は、下記の方法で測定した。

各実施例、比較例における各サンプルの特性を表１、表２に示す。

（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＪＩＳ Ｋ－７２１０－１９９９に準拠し、プロピレン・ランダム共重合体、プロピレン系エラストマーおよびホモプロピレンは温度２３０℃、高密度ポリエチレン、エチレン・α－オレフィン共重合体およびエチレン系エラストマーは温度１９０℃で、それぞれ荷重２１．１８Ｎにて測定した。

（２）密度
ＪＩＳ Ｋ－７１１２－１９９９に基づき、密度勾配管による測定方法で測定した。

（３）融点（Ｔｍ）
株式会社島津製作所製の示差走査熱量測定装置ＤＳＣ（ＤＳＣ－６０Ａ）を使用し、窒素雰囲気下で５ｍｇの試料を１０℃／分の速度で２５０℃まで昇温した際の、融解に伴う吸熱ピークのピーク温度を融点（Ｔｍ）とした。

（４）複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の融点（Ｔｍ）
複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の表面をダイヤモンドカッターで削り取った試料を（３）と同条件で求め、吸熱ピークが２つ以上検出される場合は、その際の融点は吸熱ピークの大きい方をヒートシール層（Ｂ）の融点（Ｔｍ）とする。

（５）補外融解開始温度（Ｔｉｍ）
株式会社島津製作所製の示差走査熱量測定装置ＤＳＣ（ＤＳＣ－６０Ａ）を使用し、窒素雰囲気下で５ｍｇの試料を１０℃／分の速度で２５０℃まで昇温して５分間保持した後に、１０℃／分の冷却速度で１０℃まで冷却し、再度１０℃／分の速度で昇温していった際に、低温側のベースラインを高温側に延長した直線と、融解ピークの低温側の曲線に勾配が最大になる点で引いた接線の交点の温度とする。

（６）複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外融解開始温度（Ｔｉｍ）
複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の表面をダイヤモンドカッターで削り取った試料を（５）と同条件で求める。その際の補外融解開始温度は吸熱ピークの大きい方をヒートシール層（Ｂ）の補外融解開始温度 (Ｔｉｍ)とする。

（７）製膜安定性
複合フィルムの製膜工程において、工程ロールへのフィルムの粘着や、フィルムのシワなどの外観等を見て下記の評価をした。
○（良）：製膜工程での工程ロールへの粘着がなく良好な製膜性、およびフィルムにシワや汚れなどが無く、カールも小さくて良好な外観である。
×（不可）：製膜工程での工程ロールへの粘着があり製膜性が安定せず、またフィルムにシワやロール粘着による汚れがあり、カールも大きくて外観に劣る。

（８）弛み評価（カール）
複合フィルムをロール状に巻き取った後に所定の幅にスリットして製品とし、その製品からフィルムを２ｍ引き出し、フィンガーテンション（バネ秤で３～４kg）程度に引っ張り確認する。弛みが認められればその幅をメジャーで測定する。弛み幅が１００mm未満であれば合格とした。

（９）フィルム厚さ
ダイヤルゲージ式厚さ計（ＪＩＳ Ｂ－７５０９：１９７４、測定子５ｍｍφ平型）を用いて、フィルムの長手方向及び幅方向に１０ｃｍ間隔で１０点測定して、その平均値とした。

（１０）各層の厚さ
フィルムの断面をミクロトームにて切り出し、その断面についてデジタルマイクロスコープＶＨＸ－１００形（株式会社キーエンス製）を用いて１０００倍に拡大観察して撮影した断面写真を用いて、各層の厚さ方向の距離を計測し、拡大倍率から逆算して各層の厚さを求めた。尚、各層の厚さを求めるに当たっては、互いに異なる測定視野から任意に選んだ計５箇所の断面写真計５枚を使用し、それらの平均値として算出した。

（１１）ヒートシール強度
三井化学（株）製ポリエーテルウレタン系ドライラミネート用接着剤“タケラック（登録商標）”Ａ９６９Ｖタイプ３０質量部、三井化学（株）製ドライラミネート用硬化剤“タケラック（登録商標）”Ａ１０タイプ１０質量部及び酢酸エチル１００質量部を量り取り、３０分攪拌して固形分濃度１９質量％のドライラミネート用接着剤溶液を調製した。次に複合フィルムのベース層（Ａ）面上にバーコート法により上記接着剤溶液を塗工し、８０℃で４５秒間乾燥して２μｍの厚さの接着剤層を形成した。次に、該接着剤層に、他基材として、２０μｍの２軸延伸ポリプロピレンフィルム（三井化学（株）製Ｕ－０）をコロナ処理面が接着剤層と向かい合うように重ね、富士テック（株）製“ラミパッカー（登録商標）”ＬＰＡ３３０を用いて、ヒートロールを４０℃に加熱して貼り合わせた。このラミネートフィルムを４０℃に加熱したオーブン内で２日間保管して、積層体を得た。

次に、該積層体のヒートシール層（Ｂ）同士を重ねて、平板ヒートシーラーを使用して、シール温度１２０℃、片面加熱、シール圧力０．１ＭＰａ、シール時間１秒の条件でヒートシールしたサンプルを、オリエンテック社製“テンシロン”を使用して３００ｍｍ／分の引張速度でヒートシール強度を測定した。このときのヒートシール強度が６Ｎ／１５ｍｍ以上が得られるものを、低温ヒートシール性が良好とした。

（１２）耐ブロッキング性
幅３０ｍｍで長さ１００ｍｍのフィルムサンプルを準備し、シール層どうしを３０ｍｍ×４０ｍｍの範囲を重ね合わせて、５００ｇ／１２ｃｍ^２の荷重をかけ、４０℃のオーブン内で２４時間加熱処理した後、２３℃、湿度６５％ＲＨの雰囲気下に３０分以上放置した後、オリエンテック社製テンシロンを使用して３００ｍｍ／ｍｉｎの引張速度で剪断剥離力を測定した。本測定法で剪断剥離力が１０Ｎ／１２ｃｍ^２未満であれば耐ブロッキング性が「○（良）」とし、１０Ｎ／１２ｃｍ^２以上１５Ｎ／１２ｃｍ^２未満を「△（可）」とし、１５Ｎ／１２ｃｍ^２以上を「×（不可）」とした。

（１３）酸素透過率（ガスバリア性能）
複合フィルムのベース層（Ａ）上に機能付与層として、金属蒸着、金属酸化物蒸着、有機物層を積層したフィルムのガスバリア性能として、温度２３℃、湿度０％ＲＨの条件で、米国モコン（ＭＯＣＯＮ）社製の酸素透過率測定装置（ＯＸＴＲＡＮ ２／２０）を使用して、ＪＩＳ Ｋ７１２６（２０００年版）に記載のＢ法（等圧法）に基づいて酸素透過率を測定した。サンプルはフィルム幅方向に両端部および中央部の３カ所から採取し、３つの測定値の平均値を各実施例、比較例における酸素透過率の値とした。酸素透過率の値が５０ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）以下をガスバリア性能良好とした。

（１４）全光線透過率（遮光性）
全光線透過率は、ヘーズメーター（日本電色工業株式会社製 ＮＤＨ７０００）を使用して測定した。全光線透過率が５％以下を遮光性良好とした。

（１５）表面光沢度
光沢度は、スガ試験機株式会社の変角光沢度計タイプ：ＵＧＶ－５Ｄを用いて、ＪＩＳ Ｚ８７４１（１９８３）に従って、金属蒸着面に対して入射角６０°／反射角６０゜で測定し、測定値はフィルムの幅方向３点の平均値を求めた。６００％以上を合格とした。

（１６）密着強度（易接着性）
三井化学（株）製ポリエーテルウレタン系ドライラミネート用接着剤“タケラック（登録商標）”Ａ９６９Ｖタイプ３０質量部、三井化学（株）製ドライラミネート用硬化剤“タケラック（登録商標）”Ａ１０タイプ１０質量部及び酢酸エチル１００質量部を量り取り、３０分攪拌して固形分濃度１９質量％のドライラミネート用接着剤溶液を調製した。

次に複合フィルムの機能性付与層面にバーコート法により上記接着剤溶液を塗工し、８０℃で４５秒間乾燥して２μｍの厚さの接着剤層を形成した。

次に、該接着剤層に、他基材として、２５μｍの２軸延伸ポリプロピレンフィルム（東レ（株）製“トレファン（登録商標）”ＹＴ４２）をコロナ処理面が接着剤層と向かい合うように重ね、富士テック（株）製“ラミパッカー（登録商標）”ＬＰＡ３３０を用いて、ヒートロールを４０℃に加熱して貼り合わせた。このラミネートフィルムを４０℃に加熱したオーブン内で２日間保管して、積層体を得た。次に該積層体を幅１５ｍｍ、長さ１５０ｍｍに切断してカットサンプルを作成し、（株）エー・アンド・デイ製引張り試験機（ＲＴＧ－１２１０タイプ）を使用して複合フィルムと２軸延伸ポリプロピレンフィルム間を界面として、Ｔピール法により引張り速度３００ｍｍ／ｍｉｎで剥離し、強度を測定した。得られた値を密着強度（Ｎ／１５ｍｍ）とした。密着強度が１Ｎ／１５ｍｍ以上を良好とした。

（１７）易印刷性
機能性付与層面に、インキ（大日精化工業（株）製 ラミックＳＲ ＳＣ Ｒ白（Ｍ））及びその希釈溶媒（大日精化工業（株）製ラミックＳＲハードナー）を１：１の割合で調合したインキを約１．０μｍとなるように塗布し、１００℃の熱風オーブンにて３０秒乾燥させた。その後、ニチバン（株）製“セロテープ（登録商標）”Ｎｏ．４０５（幅１５ｍｍ）を印刷面にゴムローラーを貼り付けた後、剥離を行い、インキ剥がれ状態を観察し、インキ密着性を５段階で易印刷性の評価を行った。５段階評価「易印刷性（悪）」１級：インキ剥がれ９０％以上、２級：インキ剥がれ５０％以上９０％未満、３級：インキ剥がれ１０％以上５０％未満、４級：インキ剥がれ １％以上１０％未満、５級：インキ剥がれ１％未満「易印刷性（良）」。

（１８）機能付与層の膜厚
透過型電子顕微鏡での観察方法は、観察対象となるフィルムをマイクロサンプリング法でサンプリング後、収束イオンビーム加工装置（(株)日立製作所製 ＦＢ－２０００）を用いて薄膜化を行った。その後、保護のため、炭素およびタングステン保護膜を形成した。このサンプルを電界放出型透過電子顕微鏡（（株）日立製作所製 ＨＦ－２２００、以下ＴＥＭと称する）で観察した。

実施例１
複合フィルムのベース層（Ａ）として、プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）として上記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ｒ－ＥＰＣ）９５質量部に、高密度ポリエチレン（ａ２）としてＨＤＰＥ(1)を５質量部、酸化防止剤（チバガイギー製“イルガノックス”１０１０）０．１２５質量部、アンチブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．３質量部を混合した樹脂組成物を、２４０℃に加熱された１台の押出機に供給して溶融し、ヒートシール層（Ｂ）として、上記プロピレン・1－ブテンランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(2)）９７質量部、高密度ポリエチレン（ｂ２）としてＨＤＰＥ(1)を３質量部、酸化防止剤（チバガイギー製“イルガノックス”１０１０）０．１２５質量部、耐ブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．２質量部を混合した樹脂組成物を、もう１台の２４０℃に加熱された押出機に供給して溶融し、２４０℃に加熱された２層積層用のマルチマニホールド口金内で積層して押出し、ドラフト比２５で、５０℃の冷却ロールでキャスト冷却固化した。
続いて、ベース層（Ａ）面に２６Ｗ・分／ｍ^２でコロナ放電処理して巻取り、ベース層（Ａ）の厚さ２０μｍ、ヒートシール層（Ｂ）の厚さ５μｍ、全厚さ２５μｍの共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は９０℃で、融点は１２５℃であった。また、得られた複合フィルムは、製膜性が良好で、フィルムの弛みがなく、耐ブロッキング性、低温ヒートシール性に優れていた。

実施例２
複合フィルムのベース層（Ａ）として、プロピレン・ランダム共重合体（ａ１）としてエチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体（ｒ－ＥＰＢＣ）９５質量部に、高密度ポリエチレン（ａ２）としてＨＤＰＥ(1)を５質量部とした樹脂組成物を用いた以外は、実施例１と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は９０℃で、融点は１２５℃であった。また、得られた複合フィルムは、製膜性が良好で、フィルムの弛みがなく、耐ブロッキング性、低温ヒートシール性に優れていた。

実施例３
複合フィルムのシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)としてエチレン・プロピレンランダム共重合体（ｒ－ＥＰＣ）４２質量部、プロピレン・1－ブテンランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(2)）５５質量部と、高密度ポリエチレン（ｂ２）として、ＨＤＰＥ(1)を３質量部、アンチブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．３質量部を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は１１０℃で、融点は１３０℃であった。また、得られた複合フィルムは、製膜性が良好で、フィルムの弛みがなく、耐ブロッキング性、低温ヒートシール性に優れていた。

実施例４
複合フィルムのシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)としてプロピレン・１－ブテンランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(3)）９７質量部と、高密度ポリエチレン（ｂ２）としてＨＤＰＥ(1)を３質量部とした以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は１００℃で、融点は１２５℃であった。また、得られた複合フィルムは、製膜性が良好で、フィルムの弛みがなく、耐ブロッキング性、低温ヒートシール性に優れていた。

比較例１
複合フィルムのシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)として上記プロピレン・ランダム共重合体（ｒ－ＥＰＣ）９７質量部、高密度ポリエチレン（ｂ２）として、ＨＤＰＥ(1)を３質量部、アンチブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．３質量部を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は１３５℃で、融点は１４０℃であった。ヒートシール層（Ｂ）の補外融解開始温度が１３５℃であったため、低温ヒートシール性が劣ったものであった。

比較例２
複合フィルムのシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)として上記プロピレン・１－ブテンランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(1)）９７質量部、高密度ポリエチレン（ｂ２）として、ＨＤＰＥ(1)を３質量部、アンチブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．３質量部を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は１１５℃で、融点は１２５℃であった。ヒートシール層（Ｂ）の補外融解開始温度が１１５℃であったため、低温ヒートシール性が劣ったものであった。

比較例３
複合フィルムのシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)として上記エチレン・プロピレンランダム共重合体（ｒ－ＥＰＣ）５７質量部、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(2)）４０質量部、高密度ポリエチレン（ｂ２）として、ＨＤＰＥ(1)を３質量部、アンチブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．３質量部を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例１と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は１１７℃で、融点は１３５℃であった。シール層（Ｂ）の補外融解開始温度が１１７℃であったため、低温ヒートシール性が劣ったものであった。

比較例４
複合フィルムのベース層（Ａ）として、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体（ｒ－ＥＰＢＣ）１００質量部とした樹脂組成物を用いた以外は、実施例１と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムは、ベース層（Ａ）への高密度ポリエチレン（ａ２）の混合が無いため、耐ブロッキング性に劣ったものであった。

比較例５
複合フィルムのベース層（Ａ）の高密度ポリエチレン（ａ２）をＨＤＰＥ(2)に変更した以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムは、ベース層（Ａ）の高密度ポリエチレン（ａ２）のＭＦＲが１０．０ｇ／分以上のため、メルトフラクチャーが発生し、製膜安定性に劣っており、フィルムのタルミも大きかった。

比較例６
複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の高密度ポリエチレン（ｂ２）をＨＤＰＥ(2)に変更した以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムは、ヒートシール層（Ｂ）の高密度ポリエチレン（ｂ２）のＭＦＲが１０．０ｇ／分以上のため、メルトフラクチャーが発生し、製膜安定性に劣っており、フィルムのタルミも大きかった。

比較例７
複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）として、プロピレン・1－ブテンランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(2)）８８質量部、高密度ポリエチレン（ｂ２）としてＨＤＰＥ(1)を２２質量部とした樹脂組成物を用いた以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムは、ヒートシール層（Ｂ）の高密度ポリエチレン（ｂ２）の混合量が多いため、ベース層（Ａ）との積層界面乱れが起こって製膜安定性に劣っていた。

比較例８
複合フィルムのシール層（Ｂ）として、プロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)として上記プロピレン・ランダム共重合体（ｒ－ＰＢＣ(4)）９７質量部、上記高密度ポリエチレン（ｂ１）としてＨＤＰＥ(1)を３質量部、アンチブロッキング剤として平均粒子径３μｍのシリカ微粒子０．３質量部を混合した樹脂組成物を用いた以外は、実施例２と同様にして共押出し２層複合フィルムを得た。得られた複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）の補外溶解開始温度は９０℃で、融点は１１０℃であった。ヒートシール層（Ｂ）の融点が１１０℃と低いため、耐ブロッキング性に劣っていた。

実施例５
実施例２に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上にアルミニウム層を４０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。本積層フィルムは、２３℃、湿度０％での酸素透過率が１５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）、全光線透過率１．３％、光沢度６００％であり、ガスバリア性、遮光性、光沢性が良好だった。また、アルミ蒸着層の接着性、インキ印刷性、低温シール性に優れていた。

実施例６
実施例４に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上にアルミニウム層を４０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。本積層フィルムは、２３℃、湿度０％での酸素透過率が１５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）、全光線透過率１．３％、光沢度６００％であり、ガスバリア性、遮光性、光沢性が良好だった。また、アルミ蒸着層の接着性、インキ印刷性、低温シール性に優れていた。

比較例９
比較例２に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上にアルミニウム層を４０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。本積層フィルムは、酸素透過率を測定し、本積層フィルムは、２３℃、湿度０％での酸素透過率が１５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）、全光線透過率１．３％、光沢度６００％であり、ガスバリア性、遮光性、光沢性が良好だったが、低温シール性が劣るものであった。

比較例１０
比較例７に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上にアルミニウム層を４０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。本積層フィルムは、複合フィルムがベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）との積層界面乱れによってベース層層（Ａ）表面が荒れているために、アルミニウム蒸着膜の積層むらが起こった。本積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が６０ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）、全光線透過率１０％、光沢度４５０％であった。本積層フィルムは、複合フィルムがベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）との積層界面乱れによってベース層（Ａ）層表面が荒れているために、酸素透過率が大きく、アルミニウム蒸着膜層の接着性に劣り、ガスバリア性、遮光性、光沢性にも劣ったものとなった。

実施例７
実施例２に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、酸素を導入しながら酸化アルミニウム蒸着層を上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上に１０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が４８ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性が良好だった。また、作製した酸化アルミニウム上に易接着性評価に記載の方法で積層体を作製し、密着強度を測定した。密着強度は、２．１Ｎ／１５ｍｍであり、易接着性が良好であった。また、低温ヒートシール性に優れていた。

実施例８
実施例４に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、酸素を導入しながら酸化アルミニウム蒸着層を上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上に１０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が４８ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性が良好だった。また、作製した酸化アルミニウム上に易接着性評価に記載の方法で２軸延伸ポリプロピレンフィルムを積層した積層体を作製し、酸化アルミニウム蒸着層の密着強度を測定した。密着強度は、２．１Ｎ／１５ｍｍであり、易接着性が良好であった。また低温シール性に優れていた。

比較例１１
比較例２に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、酸素を導入しながら酸化アルミニウム蒸着層を上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上に１０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が４８ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性が良好だった。また、作製した酸化アルミニウム上に易接着性評価に記載の方法で積層体を作製し、密着強度を測定した。密着強度は、２．１Ｎ／１５ｍｍであり、易接着性が良好であったが、低温シール性に劣るものであった。

比較例１２
比較例７に記載の複合フィルムを用いて通常のロール・ツー・ロ－ル型の蒸着機にて、１．３×１０^－２Ｐａの真空度でアルミニウムを蒸発させ、酸素を導入しながら酸化アルミニウム蒸着層を上記複合フィルムのベース層（Ａ）面上に１０ｎｍ形成させ、積層フィルムを得た。本積層フィルムは、複合フィルムがベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）との積層界面乱れが起こった。本積層フィルムは、複合フィルムがベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）との積層界面乱れによってベース層（Ａ）表面が荒れているために、２３℃、湿度０％での酸素透過率が７８ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）、密着強度は０．７Ｎ／１５ｍｍとなり、ガスバリア性と酸化アルミニウム蒸着層の密着強度に劣ったものとなった。

実施例９
実施例２の複合フィルムのベース層（Ａ）上への有機物層の積層として、エチレンの含有量２７モル％、ケン化度９９．８％、及びＭＦＲ４．０ｇ／１０分（２１６０ｇ荷重下、２１０℃）のエチレンビニルアルコール（以下、ＥＶＯＨと略称する）（（株）クラレ製“エバール”Ｌ１７１Ｂ）、及び界面接着性樹脂（以下、ＡＤと略称する）（アドマー ＱＦ５００、三井化学株式会社製）を個別の押出機中で別々に溶融混練し、４層共押出機を使用して、押出温度２２０℃で、ＥＶＯＨ／ＡＤ／ベース層（Ａ）／ヒートシール層（Ｂ）の４種４層の多層フィルムを得た。それらの厚さはそれぞれ１０μｍ／５μｍ/２０μｍ／５μｍであった。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性が良好だった。また、作製したＥＶＯＨ上に易接着性評価に記載の方法で積層体を作製し、密着強度を測定した。密着強度は、２．５Ｎ／１５ｍｍであり接着性は良好であり、低温シール性にも優れていた。

実施例１０
実施例４の複合フィルムのベース層（Ａ）上への有機物層の積層として、エチレンの含有量２７モル％、ケン化度９９．８％、及びＭＦＲ４．０ｇ／１０分（２１６０ｇ荷重下、２１０℃）のＥＶＯＨ、及びＡＤを個別の押出機中で別々に溶融混練し、４層共押出機を使用して、押出温度２２０℃で、ＥＶＯＨ／ＡＤ／ベース層（Ａ）／ヒートシール層（Ｂ）の４種４層の多層フィルムを得た。それらの厚さはそれぞれ１０μｍ／５μｍ/２０μｍ／５μｍであった。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性が良好だった。また、作製したＥＶＯＨ上に易接着性評価に記載の方法で積層体を作製し、密着強度を測定した。密着強度は、２．５Ｎ／１５ｍｍであり接着性は良好であり、低温シール性にも優れていた。

比較例１３
比較例２の複合フィルムのベース層（Ａ）上への有機物層の積層として、エチレンの含有量２７モル％、ケン化度９９．８％、及びＭＦＲ４．０ｇ／１０分（２１６０ｇ荷重下、２１０℃）のエチレンビニルアルコール（以下、ＥＶＯＨと略称する）（（株）クラレ製“エバール”Ｌ１７１Ｂ）、及び界面接着性樹脂（以下、ＡＤと略称する）（アドマー ＱＦ５００、三井化学株式会社製）を個別の押出機中で別々に溶融混練し、４層共押出機を使用して、押出温度２２０℃で、ＥＶＯＨ／ＡＤ／ベース層（Ａ）／ヒートシール層（Ｂ）の４種４層の多層フィルムを得た。それらの厚さはそれぞれ１０μｍ／５μｍ/２０μｍ／５μｍであった。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性が良好だった。また、作製したＥＶＯＨ上に易接着性評価に記載の方法で積層体を作製し、密着強度を測定した。密着強度は、２．５Ｎ／１５ｍｍであり接着性は良好であったが、低温シール性が劣るものであった。

比較例１４
比較例７に記載の複合フィルムのベース層（Ａ）上への有機物層の積層として、上記実施例１０と同様にして、ＥＶＯＨ層／ＡＤ層を積層した。上記積層フィルムの酸素透過率を測定し、２３℃、湿度０％での酸素透過率が５ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈｒ・ａｔｍ）であり、ガスバリア性は良好だったが、複合フィルムがベース層（Ａ）ヒートシール層（Ｂ）との積層界面乱れによってベース層（Ａ）表面が荒れて、ＥＶＯＨ層の密着強度は、０．７Ｎ／１５ｍｍと低いものであった。

実施例１１
実施例２の複合フィルムのベース層（Ａ）上への易印刷性付与として、以下方法で有機無機物を作製し、積層フィルムを得た。

＜有機成分溶液＞
ビニルアルコール系樹脂として、環状構造中にカルボニル基を有するγ－ブチロラクトン構造を含有する変性ポリビニルアルコール（以下、変性ＰＶＡと略すこともある。重合度１，７００、鹸化度９３．０％）を、質量比で水／イソプロピルアルコール＝９７／３の溶媒に投入し、９０℃で加熱撹拌して固形分１０質量％の有機成分溶液を得た。

＜無機成分溶液＞
直鎖状ポリシロキサンとしてコルコート（株）製エチルシリケート４０（平均５量体のエチルシリケートオリゴマー）１１．２ｇ、メタノール１６．９ｇを混合した溶液に、０．０６Ｎ塩酸水溶液７．０ｇを液滴して、５量体エチルシリケート加水分解液を得た。

＜有機無機物＞
変性ＰＶＡの固形分と、ＳｉＯ_２換算固形分の質量比（変性ＰＶＡの固形分質量／ＳｉＯ_２換算固形分質量）が８５／１５になるように変性ＰＶＡ溶液と、無機成分溶液を混合・撹拌し、水で希釈して固形分１２質量％の塗工液を得た。この塗工液を実施例２に記載の複合フィルムのベース層（Ａ）上に塗工し、乾燥させて厚さ０．４μｍ有機無機物を形成し、積層フィルムとした。本積層フィルムを易印刷性の５段階評価を行い、５級であり、良好だった。

実施例１２
実施例４の複合フィルムのベース層（Ａ）上への易印刷性付与として実施例１２と同様にして有機無機物を形成し、積層フィルムとした。本積層フィルムを易印刷性の５段階評価を行い、５級であり、良好であった。また、低温シール性にも優れるものであった。

比較例１５
比較例２の複合フィルムのベース層（Ａ）上への易印刷性付与として実施例１２と同様にして有機無機物を形成し、積層フィルムとした。本積層フィルムを易印刷性の５段階評価を行い、５級であり、良好であったが、低温シール性に劣るものであった。

比較例１６
比較例７に記載の複合フィルムのベース層（Ａ）上への易印刷性付与として、実施例１２と同様にして有機無機混合物を形成し、積層フィルムとした。本積層フィルムは、ベース層（Ａ）表面が荒れているため、易印刷性の評価は３級で、印刷性は不良であった。

本発明の複合フィルムとすることで、ヒートシールでのシール際切れ及びトンネリング現象が少なく、密封性が良好で、かつフィルム表面に機能性付与層を積層する際の加工性に優れ、また、ベース層（Ａ）の表面に機能性付与層を積層し、さらにその上に他基材に積層して包装用積層体とすることにより、高度な高速充填適性を有することができ、包装充填時には、トラブルを生じることなく優れた生産性が実現される。

Claims (9)

1. 少なくともベース層（Ａ）とヒートシール層（Ｂ）の２層を有する複合フィルムであって、
   前記ベース層（Ａ）は、融点が１４０℃以上のプロピレン・ランダム共重合体（ａ１）１００質量部に、１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分未満である高密度ポリエチレン（ａ２）１～１０質量部を混合した樹脂組成物からなり、
   前記ヒートシール層（Ｂ）は、プロピレン・ランダム共重合体（ｂ１）１００質量部に、１９０℃におけるメルトフローレートが１０ｇ／１０分未満である高密度ポリエチレン（ｂ２）１～２０質量部を混合した樹脂組成物からなり、
   ヒートシール層（Ｂ）の樹脂組成物はＪＩＳ Ｋ ７１２１（１９８７）における示差走査熱量測定による補外融解開始温度 (Ｔｉｍ)が１１０℃以下、かつ、融点が１２０℃以上１３０℃以下である、複合フィルム。
2. 前記ベース層（Ａ）のプロピレン・ランダム共重合体（ａ１）が、エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、および、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体からなる群から選ばれる一つ以上である、請求項１に記載の複合フィルム。
3. 前記ヒートシール層（Ｂ）のプロピレン・ランダム共重合体(ｂ１)が、 エチレン・プロピレンランダム共重合体、プロピレン・１－ブテンランダム共重合体、および、エチレン・プロピレン・１－ブテン３元共重合体からなる群から選ばれる一つ以上である、請求項１に記載の複合フィルム。
4. 複合フィルムに、ドライラミネート法で接着剤を用いて厚さ２０μｍ以上の二軸延伸ポリプロピレンフィルムを積層し、複合フィルムのヒートシール層（Ｂ）面同士を重ねて１２０℃で片面加熱してヒートシールしたときのヒートシール強度が６Ｎ／１５ｍｍ以上である、請求項１に記載の複合フィルム。
5. 請求項１に記載の複合フィルムのベース層（Ａ）の表面に、特定の機能を付与する機能付与層を設けた、積層フィルム。
6. 前記特定の機能が、ガスバリア性、遮光性、光沢性、濡れ性、易接着性、易印刷性からなる群から選ばれる少なくとも一つである、請求項５に記載の積層フィルム。
7. ２３℃、湿度０％での酸素透過率が５０ｃｃ／（ｍ^２・２４ｈ・ａｔｍ）以下である、請求項５に記載の積層フィルム。
8. 請求項５に記載の積層フィルムと他基材とが積層されてなり、前記機能付与層が前記他基材側になるように積層された積層体。
9. 前記他基材が、立体規則性９０～９８％のポリプロピレン樹脂を用いた二軸延伸ポリプロピレンフィルムである、請求項８に記載の積層体。