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JP6892025B1 - 金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法 - Google Patents

金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法 Download PDF

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Abstract

蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、金属端子用接着性フィルム。＜復元率の測定条件＞負荷荷重は、１０ｍＮである。荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。保持時間は、１０秒間である。荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。測定温度は、２５℃である。測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。

Description

本開示は、金属端子用接着性フィルム、金属端子用接着性フィルムの製造方法、金属端子用接着性フィルム付き金属端子、金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス、及び蓄電デバイスの製造方法に関する。
従来、様々なタイプの蓄電デバイスが開発されているが、あらゆる蓄電デバイスにおいて電極や電解質等の蓄電デバイス素子を封止するために蓄電デバイス用外装材が不可欠な部材になっている。従来、蓄電デバイス用外装材として金属製の蓄電デバイス用外装材が多用されていたが、近年、電気自動車、ハイブリッド電気自動車、パソコン、カメラ、携帯電話等の高性能化に伴い、蓄電デバイスには、多様な形状が要求されると共に、薄型化や軽量化が求められている。しかしながら、従来多用されていた金属製の蓄電デバイス用外装材では、形状の多様化に追従することが困難であり、しかも軽量化にも限界があるという欠点がある。
そこで、近年、多様な形状に加工が容易で、薄型化や軽量化を実現し得る蓄電デバイス用外装材として、基材層／接着層／バリア層／熱融着性樹脂層が順次積層された積層シートが提案されている。このようなフィルム状の蓄電デバイス用外装材を用いる場合、蓄電デバイス用外装材の最内層に位置する熱融着性樹脂層同士を対向させた状態で、蓄電デバイス用外装材の周縁部をヒートシールにて熱融着させることにより、蓄電デバイス用外装材によって蓄電デバイス素子が封止される。
蓄電デバイス用外装材のヒートシール部分からは、金属端子が突出しており、蓄電デバイス用外装材によって封止された蓄電デバイス素子は、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子によって外部と電気的に接続される。すなわち、蓄電デバイス用外装材がヒートシールされた部分のうち、金属端子が存在する部分は、金属端子が熱融着性樹脂層に挟持された状態でヒートシールされている。金属端子と熱融着性樹脂層とは、互いに異種材料により構成されているため、金属端子と熱融着性樹脂層との界面において、密着性が低下しやすい。
このため、金属端子と熱融着性樹脂層との間には、これらの密着性を高めることなどを目的として、接着性フィルムが配されることがある。このような接着性フィルムとしては、例えば特許文献１に記載されたものが挙げられる。
特開２０１５−７９６３８号公報
蓄電デバイス用外装材の熱融着性樹脂層と金属端子との間に配置される接着性フィルムとしては、基材フィルムの両面にポリオレフィン系樹脂層を備える積層フィルムが知られており、このような積層フィルムは、一般に、基材フィルムの表面にポリオレフィン系樹脂層を積層しながら、ロール状に巻き取られて生産・保管され、用時にロールから巻き出され、所定のサイズに裁断されて、蓄電デバイスの製造に利用されている。
しかしながら、ロール状に巻き取られた接着性フィルムが巻き出された際、接着性フィルムには巻き取られた状態の形状が残っており、巻き取られる前の平坦形状に戻りにくく、裁断された接着性フィルムの形状がカール（湾曲）した状態になりやすいという問題がある。裁断された接着性フィルムのカールが大きいと、接着性フィルムを金属端子の上に配置する際の位置決めが困難となる。
このような状況下、本開示は、平坦形状の金属端子用接着性フィルムがロール状に巻き取られた後、巻き出された際に、巻き取られる前の平坦形状に戻りやすい、金属端子用接着性フィルムを提供することを主な目的とする。さらに、本開示は、当該金属端子用接着性フィルムの製造方法、当該金属端子用接着性フィルムを利用した金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及び当該蓄電デバイスの製造方法を提供することも目的とする。
本開示の発明者等は、上記の課題を解決すべく鋭意検討を行った。その結果、金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成された金属端子用接着性フィルムであって、所定の測定条件において、第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率を所定値以上に設定することにより、平坦形状の金属端子用接着性フィルムがロール状に巻き取られた後、巻き出された際に、巻き取られる前の平坦形状に戻りやすく、裁断された接着性フィルムのカールが大きくなることを好適に抑制できることを見出した。本開示は、かかる知見に基づいて更に検討を重ねることにより完成したものである。
即ち、本開示は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、金属端子用接着性フィルム。
＜復元率の測定条件＞
負荷荷重は、１０ｍＮである。なお、負荷荷重は、試験荷重でもあり、最大荷重でもある。
荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
保持時間は、１０秒間である。
荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
測定温度は、２５℃である。
測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
本開示によれば、平坦形状の金属端子用接着性フィルムがロール状に巻き取られた後、巻き出された際に、巻き取られる前の平坦形状に戻りやすい、金属端子用接着性フィルムを提供することができる。さらに、本開示は、当該金属端子用接着性フィルムの製造方法、当該金属端子用接着性フィルムを利用した金属端子用接着性フィルム付き金属端子、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及び当該蓄電デバイスの製造方法を提供することも目的とする。
本開示の蓄電デバイスの略図的平面図である。 図１の線Ａ−Ａ’における略図的断面図である。 図１の線Ｂ−Ｂ’における略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の金属端子用接着性フィルムの略図的断面図である。 本開示の蓄電デバイス用外装材の略図的断面図である。 実施例において、２枚の接着性フィルムの間に、金属端子を挟み、熱融着させることで得た接着性フィルム／金属端子／接着性フィルムの積層体（金属端子用接着性フィルム付き金属端子）の模式的断面図である。 実施例における曲げ試験の方法を説明するための模式図である。 実施例におけるカールの大きさの測定方法を説明するための模式図である。 復元率の測定で得られる押込み深さ（μｍ）と荷重（ｍＮ）との関係を示すグラフのイメージ図である。 金属端子用接着性フィルムの第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して圧子を垂直方向に押し込んで復元率を測定する方法を説明するための模式図である。
本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、金属端子用接着性フィルムは、金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上であることを特徴とする。
＜復元率の測定条件＞
負荷荷重は、１０ｍＮである。
荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
保持時間は、１０秒間である。
荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
測定温度は、２５℃である。
測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
図１１の模式図に示すように、金属端子用接着性フィルムの第１ポリオレフィン層の厚み方向ｙの断面（すなわち金属端子用接着性フィルムを厚み方向に切断して得られる断面）に対して、厚み方向ｙとは垂直な方向ｘに圧子を押し当てて（図９の矢印）、復元率を測定する。
本開示の金属端子用接着性フィルムは、金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層の前記の復元率が４６．０％以上に設定されているため、平坦形状の金属端子用接着性フィルムがロール状に巻き取られた後、巻き出された際に、巻き取られる前の平坦形状に戻りやすい。
また、本開示の蓄電デバイスは、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した金属端子とを備える蓄電デバイスであって、金属端子と蓄電デバイス用外装材との間に、本開示の金属端子用接着性フィルムが介在されてなることを特徴とする。以下、本開示の金属端子用接着性フィルム及びその製造方法、当該金属端子用接着性フィルムを用いた蓄電デバイス及びその製造方法について詳述する。
なお、本明細書において、数値範囲については、「〜」で示される数値範囲は「以上」、「以下」を意味する。例えば、２〜１５ｍｍとの表記は、２ｍｍ以上１５ｍｍ以下を意味する。
また、金属端子用接着性フィルムのＭＤの確認方法として、金属端子用接着性フィルムの断面（例えば、第１ポリオレフィン層、基材、又は第２ポリオレフィン層の断面）を電子顕微鏡で観察し海島構造を確認する方法がある。当該方法においては、金属端子用接着性フィルムの厚み方向に対して垂直な方向の島の形状の径の平均が最大であった断面と平行な方向を、ＭＤと判断することができる。具体的には、金属端子用接着性フィルムの長さ方向の断面と、当該長さ方向の断面と平行な方向から１０度ずつ角度を変更し、長さ方向の断面に対して垂直な方向までの各断面（合計１０の断面）について、それぞれ、電子顕微鏡写真で観察して海島構造を確認する。次に、各断面において、それぞれ、個々の島の形状を観察する。個々の島の形状について、金属端子用接着性フィルムの厚み方向に対して垂直方向の最左端と、当該垂直方向の最右端とを結ぶ直線距離を径ｙとする。各断面において、島の形状の当該径ｙが大きい順に上位２０個の径ｙの平均を算出する。島の形状の当該径ｙの平均が最も大きかった断面と平行な方向をＭＤと判断する。
１．金属端子用接着性フィルム
本開示の金属端子用接着性フィルムは、蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在されるものである。具体的には、例えば図１から図３に示されるように、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、蓄電デバイス素子４の電極に電気的に接続されている金属端子２と、蓄電デバイス素子４を封止する蓄電デバイス用外装材３との間に介在されている。また、金属端子２は、蓄電デバイス用外装材３の外側に突出しており、ヒートシールされた蓄電デバイス用外装材３の周縁部３ａにおいて、金属端子用接着性フィルム１を介して、蓄電デバイス用外装材３に挟持されている。なお、本開示において、蓄電デバイス用外装材をヒートシールする際の加熱温度としては、通常１６０〜１９０℃程度の範囲、圧力としては、通常１．０〜２．０ＭＰａ程度の範囲である。接着性フィルムを介して金属端子と蓄電デバイス用外装材とを接着する工程では、例えば、金属端子への仮接着工程及び本接着工程というように、複数回の加熱及び加圧が行われることが一般的である。仮接着工程は、金属端子への接着性フィルムへの仮止めや気泡抜きを行う工程であり、本接着工程は、仮接着工程よりも高温条件で１回又は複数回の加熱・加圧を行って接着性フィルムを金属端子に接着させる工程である。金属端子用接着性フィルムの金属端子への仮接着工程は、例えば、温度１４０〜１６０℃程度、圧力０．０１〜１．０ＭＰａ程度、時間３〜１５秒間程度、回数３〜６回程度の条件で行われ、本接着工程は、例えば、温度１６０〜２４０℃程度、圧力０．０１〜１．０ＭＰａ程度、時間３〜１５秒間程度、回数１〜３回程度の条件で行われる。
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との密着性を高めるために設けられている。金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との密着性が高められることにより、蓄電デバイス素子４の密封性が向上する。上述のとおり、蓄電デバイス素子４をヒートシールする際には、蓄電デバイス素子４の電極に電気的に接続された金属端子２が蓄電デバイス用外装材３の外側に突出するようにして、蓄電デバイス素子が封止される。このとき、金属により形成された金属端子２と、蓄電デバイス用外装材３の最内層に位置する熱融着性樹脂層３５（ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂により形成された層）とは異種材料により形成されているため、このような接着性フィルムを用いない場合には、金属端子２と熱融着性樹脂層３５との界面において、蓄電デバイス素子の密封性が低くなりやすい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、図４及び図５に示すように、少なくとも、第１ポリオレフィン層１２ａと、基材１１と、第２ポリオレフィン層１２ｂとがこの順に積層された構成を含んでいる。第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子側に配置される。また、第２ポリオレフィン層１２ｂが、蓄電デバイス用外装材３側に配置される。本開示の金属端子用接着性フィルム１においては、両面側の表面に、それぞれ第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂが位置している。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、ポリオレフィン系樹脂を含む層である。ポリオレフィン系樹脂としては、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどが挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、酸変性ポリオレフィンにより形成された層であることがより好ましい。また、第２ポリオレフィン層１２ｂは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、ポリオレフィンまたは酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことがより好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。
また、基材１１は、ポリオレフィン系樹脂を含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。
第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ及び基材１１において、それぞれ、ポリオレフィン系樹脂は、ポリプロピレン系樹脂であることが好ましく、ポリオレフィンは、ポリプロピレンであることが好ましく、酸変性ポリオレフィンは、酸変性ポリプロピレンであることが好ましい。なお、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどのポリオレフィン系樹脂には、公知の添加剤や後述する充填剤、顔料などが含まれていてもよい。
本開示の金属端子用接着性フィルム１の好ましい積層構成の具体例としては、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成；酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／酸変性ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成などが挙げられ、これらの中でも、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成が特に好ましい。
第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ及び基材１１を構成する素材の詳細については、後述する。
蓄電デバイス１０の金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が配置されると、金属により構成された金属端子２の表面と、蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５（ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂により形成された層）とが、金属端子用接着性フィルム１を介して接着される。金属端子用接着性フィルム１の第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２側に配置され、第２ポリオレフィン層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３側に配置され、第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２と密着し、第２ポリオレフィン層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５と密着する。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、第１ポリオレフィン層１２ａの厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率は、４６．０％以上である。このように、本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２側に配置される第１ポリオレフィン層１２ａの柔軟性が高く復元率が高いため、平坦形状の金属端子用接着性フィルムがロール状に巻き取られた後、巻き出された際に、巻き取られる前の平坦形状に戻りやすい。当該復元率の測定条件は、以下の通りである。なお、測定対象とするサンプルの前処理として、金属端子用接着性フィルムをＭＤ３０ｍｍ、ＴＤ１５ｍｍに裁断する。次に、サンプルをエポキシ冷間埋込樹脂で包埋し、約１日乾燥させる。その後、丸本ストルアス社製 Ｔｅｇｒａｐｏｌ−３５ 機械研磨装置を用いて、ＴＤの方向に裁断して取得された断面を研磨し、サンプルの断面を表面粗さ１．０μｍ程度とする。復元率の測定は、インデンテーション法により行われる。インデンテーション法による測定は、例えば、フィッシャーインストルメンツ社製のピコデンターＨＭ−５００を用いて行うことができる。
＜復元率の測定条件＞
負荷荷重は、１０ｍＮである。
荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
保持時間は、１０秒間である。
荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
測定温度は、２５℃である。
測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
第１ポリオレフィン層１２ａの前記復元率は、４６．０％以上であればよいが、金属端子用接着性フィルムが平坦形状にさらに戻りやすいことから、好ましくは約４７．０％以上、より好ましくは約５０．０％以上、さらに好ましくは約５２．０％以上、特に好ましくは約５４．０％以上である。また、第１ポリオレフィン層１２ａの前記復元率は、好ましくは約６５．０％以下、より好ましくは約６０．０％以下、さらに好ましくは約５８．０％以下である。第１ポリオレフィン層１２ａの前記復元率の好ましい範囲としては、４６．０〜６５．０％程度、４６．０〜６０．０％程度、４６．０〜５８．０％程度、４７．０〜６５．０％程度、４７．０〜６０．０％程度、４７．０〜５８．０％程度、５０．０〜６５．０％程度、５０．０〜６０．０％程度、５０．０〜５８．０％程度、５２．０〜６５．０％程度、５２．０〜６０．０％程度、５２．０〜５８．０％程度、５４．０〜６５．０％程度、５４．０〜６０．０％程度、５４．０〜５８．０％程度が挙げられる。
また、金属端子用接着性フィルムが平坦形状にさらに戻りやすいことから、前記復元率の測定条件において、第２ポリオレフィン層１２ｂの厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率は、好ましくは４６．０％以上、より好ましくは約４７．０％以上、さらに好ましくは約５０．０％以上である。また、第２ポリオレフィン層１２ｂの前記復元率は、好ましくは約６５．０％以下、より好ましくは約６０．０％以下、さらに好ましくは約５８．０％以下である。第２ポリオレフィン層１２ｂの前記復元率の好ましい範囲としては、４６．０〜６５．０％程度、４６．０〜６０．０％程度、４６．０〜５８．０％程度、４７．０〜６５．０％程度、４７．０〜６０．０％程度、４７．０〜５８．０％程度、５０．０〜６５．０％程度、５０．０〜６０．０％程度、５０．０〜５８．０％程度が挙げられる。
また、金属端子用接着性フィルムが平坦形状にさらに戻りやすいことから、前記復元率の測定条件において、基材１１の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率は、好ましくは４６．０％以上、より好ましくは約４７．０％以上、さらに好ましくは約５０．０％以上である。また、基材１１の前記復元率は、好ましくは約６５．０％以下、より好ましくは約６０．０％以下、さらに好ましくは約５８．０％以下である。基材１１の前記復元率の好ましい範囲としては、４６．０〜６５．０％程度、４６．０〜６０．０％程度、４６．０〜５８．０％程度、４７．０〜６５．０％程度、４７．０〜６０．０％程度、４７．０〜５８．０％程度、５０．０〜６５．０％程度、５０．０〜６０．０％程度、５０．０〜５８．０％程度が挙げられる。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ及び基材１１の前記復元率は、それぞれ、各層を構成する樹脂の組成、骨格、分散性、分子量、融点、ＭＦＲ、さらには、金属端子用接着性フィルム１の製造におけるＴダイ、インフレーション等の条件（例えば、Ｔダイからの押出幅、延伸倍率、延伸速度、熱処理温度など）などによって調整することができる。例えば、金属端子用接着性フィルムの第１ポリオレフィン層の前記復元率を、第１ポリオレフィン層１２ａの組成で調整する方法としては、例えば、柔軟性を向上させるために、ブテン成分、エチレン−プロピレン−ブテン共重合体、非晶質のエチレン−プロピレン共重合体、プロピレン−α−オレフィン共重合体等を所定量添加する方法が挙げられる。
本開示の金属端子用接着性フィルム１の総厚みとしては、金属端子用接着性フィルムが平坦形状にさらに戻りやすいことから、例えば約６０μｍ以上、好ましくは約８０μｍ以上、好ましくは約１００μｍ以上、より好ましくは約１２０μｍ以上、さらに好ましくは約１５０μｍ以上である。また、本開示の金属端子用接着性フィルム１の総厚みは、好ましくは約２００μｍ以下、より好ましくは１８０μｍ以下である。本開示の金属端子用接着性フィルム１の総厚みの好ましい範囲としては、６０〜２００μｍ程度、６０〜１８０μｍ程度、８０〜２００μｍ程度、８０〜１８０μｍ程度、１００〜２００μｍ程度、１００〜１８０μｍ程度、１２０〜２００μｍ程度、１２０〜１８０μｍ程度、１５０〜２００μｍ程度、１５０〜１８０μｍ程度が挙げられる。より具体的な例としては、例えば、本開示の金属端子用接着性フィルム１を民生用蓄電デバイスに使用する場合には、総厚みは６０〜１００μｍ程度とすることが好ましく、車載用蓄電デバイスに使用する場合には、総厚みは１００〜２００μｍ程度とすることが好ましい。
以下、第１ポリオレフィン層１２ａ、第２ポリオレフィン層１２ｂ、及び基材１１について詳述する。
［第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂ］
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、図４及び図５に示すように、基材１１の一方面側に第１ポリオレフィン層１２ａを備え、他方面側に第２ポリオレフィン層１２ｂを備えている。第１ポリオレフィン層１２ａが金属端子２側に配置される。また、第２ポリオレフィン層１２ｂが蓄電デバイス用外装材３側に配置される。本開示の金属端子用接着性フィルム１においては、両面側の表面に、それぞれ第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂが位置している。
本開示の金属端子用接着性フィルム１において、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、ポリオレフィン系樹脂を含む層である。ポリオレフィン系樹脂としては、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどが挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、酸変性ポリオレフィンにより形成された層であることがより好ましい。また、第２ポリオレフィン層１２ｂは、ポリオレフィン系樹脂の中でも、ポリオレフィンまたは酸変性ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことがより好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。酸変性ポリオレフィンは、金属との親和性が高い。また、ポリオレフィンは、ポリオレフィンなどの熱融着性樹脂との親和性が高い。従って、本開示の金属端子用接着性フィルム１においては、酸変性ポリオレフィンにより形成された第１ポリオレフィン層１２ａを金属端子２側に配置することにより、金属端子用接着性フィルム１と金属端子２との界面において、より一層優れた密着性を発揮することができる。また、ポリオレフィンにより形成された第２ポリオレフィン層１２ｂを蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５側に配置することにより、金属端子用接着性フィルム１と熱融着性樹脂層３５との界面において、優れた密着性を発揮することができる。
本開示の金属端子用接着性フィルム１の好ましい積層構成の具体例としては、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成；酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／酸変性ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成などが挙げられ、これらの中でも、酸変性ポリプロピレンにより形成された第１ポリオレフィン層／ポリプロピレンにより形成された基材／ポリプロピレンにより形成された第２ポリオレフィン層がこの順に積層された３層構成が特に好ましい。
酸変性ポリオレフィンとしては、酸変性されたポリオレフィンであれば特に制限されないが、好ましくは不飽和カルボン酸またはその無水物でグラフト変性されたポリオレフィンが挙げられる。
酸変性されるポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられ、特に好ましくはポリプロピレンである。
また、酸変性されるポリオレフィンは、環状ポリオレフィンであってもよい。例えば、カルボン酸変性環状ポリオレフィンとは、環状ポリオレフィンを構成するモノマーの一部を、α，β−不飽和カルボン酸又はその無水物に代えて共重合することにより、或いは環状ポリオレフィンに対してα，β−不飽和カルボン酸又はその無水物をブロック重合又はグラフト重合することにより得られるポリマーである。
酸変性される環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、ブタジエン、イソプレン等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン；具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、さらに好ましくはノルボルネンが挙げられる。構成モノマーとしては、スチレンも挙げられる。
酸変性に使用されるカルボン酸またはその無水物としては、例えば、マレイン酸、アクリル酸、イタコン酸、クロトン酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸等が挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａは、赤外分光法で分析すると、無水マレイン酸に由来するピークが検出されることが好ましい。例えば、赤外分光法にて無水マレイン酸変性ポリオレフィンを測定すると、波数１７６０ｃｍ-1付近と波数１７８０ｃｍ-1付近に無水マレイン酸由来のピークが検出される。第１ポリオレフィン層１２ａ又は第２ポリオレフィン層１２ｂが無水マレイン酸変性ポリオレフィンより構成された層である場合、赤外分光法にて測定すると、無水マレイン酸由来のピークが検出される。ただし、酸変性度が低いとピークが小さくなり検出されない場合がある。その場合は核磁気共鳴分光法にて分析可能である。
第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、１種の樹脂成分単独で形成してもよく、また２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。さらに、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、１層のみで形成されていてもよく、同一又は異なる樹脂成分によって２層以上で形成されていてもよい。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの製膜性の観点からは、これらの層は、それぞれ、２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成することが好ましい。ブレンドポリマーとする場合、第１ポリオレフィン層１２ａについては、酸変性ポリプロピレンを主成分（５０質量％以上の成分）とし、５０質量％以下を他の樹脂（柔軟性を向上させる観点からは、好ましくはポリエチレン）とすることが好ましい。また、第２ポリオレフィン層１２ｂについては、ポリプロピレンを主成分（５０質量％以上の成分）とし、５０質量％以下を他の樹脂（柔軟性を向上させる観点からは、好ましくはポリエチレン）とすることが好ましい。一方、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの耐電解液性の観点からは、第１ポリオレフィン層１２ａは、樹脂として酸変性ポリプロピレンを単独で含むことが好ましく、第２ポリオレフィン層１２ｂは、樹脂としてポリプロピレンを単独で含むことが好ましい。
さらに、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、必要に応じて充填剤を含んでいてもよい。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂが充填剤を含むことにより、充填剤がスペーサーとして機能するために、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３のバリア層３３との間の短絡を効果的に抑制することが可能となる。充填剤の粒径としては、０．１〜３５μｍ程度、好ましくは５．０〜３０μｍ程度、さらに好ましくは１０〜２５μｍ程度の範囲が挙げられる。また、充填剤の含有量としては、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを形成する樹脂成分１００質量部に対して、それぞれ、５〜３０質量部程度、より好ましくは１０〜２０質量部程度が挙げられる。
充填剤としては、無機系、有機系のいずれも用いることができる。無機系充填剤としては、例えば、炭素（カーボン、グラファイト）、シリカ、酸化アルミニウム、チタン酸バリウム、酸化鉄、シリコンカーバイド、酸化ジルコニウム、珪酸ジルコニウム、酸化マグネシウム、酸化チタン、アルミ酸カルシウム、水酸化カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、炭酸カルシウム等が挙げられる。また、有機系充填剤としては、例えば、フッ素樹脂、フェノール樹脂、ユリア樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物、メラミン・ホルムアルデヒド縮合物、ポリメタクリル酸メチル架橋物、ポリエチレン架橋物等が挙げられる。形状の安定性、剛性、内容物耐性の点から、酸化アルミニウム、シリカ、フッ素樹脂、アクリル樹脂、ベンゾグアナミン・ホルムアルデヒド縮合物が好ましく、特にこの中でも球状の酸化アルミニウム、シリカがより好ましい。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを形成する樹脂成分への充填剤の混合方法としては、予めバンバリーミキサー等で両者をメルトブレンドし、マスターバッチ化したものを所定の混合比にする方法、樹脂成分との直接混合方法などを採用することができる。
また、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂは、それぞれ、必要に応じて顔料を含んでいてもよい。顔料としては、無機系の各種顔料を用いることができる。顔料の具体例としては、上記充填剤で例示した炭素（カーボン、グラファイト）が好ましく例示できる。炭素（カーボン、グラファイト）は、一般に蓄電デバイスの内部に使用されている材料であり、電解液に対する溶出の虞がない。また、着色効果が大きく接着性を阻害しない程度の添加量で充分な着色効果を得られると共に、熱で溶融することがなく、添加した樹脂の見かけの溶融粘度を高くすることができる。さらに、熱接着時（ヒートシール時）に加圧部が薄肉となることを防止して、蓄電デバイス用外装材と金属端子の間における優れた密封性を付与できる。
第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂに顔料を添加する場合、その添加量としては、たとえば、粒径が約０．０３μｍのカーボンブラックを使用した場合、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを形成する樹脂成分１００質量部に対して、それぞれ、０．０５〜０．３質量部程度、好ましくは０．１〜０．２質量部程度が挙げられる。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂに顔料を添加することにより、金属端子用接着性フィルム１の有無をセンサーで検知可能なもの、または目視で検査可能なものとすることができる。第１ポリオレフィン層１２ａが顔料を含むことが特に好ましい。なお、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂに充填剤と顔料とを添加する場合、同一の第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂに充填剤と顔料を添加してもよいが、金属端子用接着性フィルム１の熱融着性を阻害しない観点からは、充填剤及び顔料は、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂに分けて添加することが好ましい。
第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの２３０℃におけるメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、好ましくは約５ｇ／１０分以上、より好ましくは約７ｇ／１０分以上、さらに好ましくは約８ｇ／１０分以上であり、また、好ましくは約１１ｇ／１０分以下、より好ましくは約１０ｇ／１０分以下であり、好ましい範囲としては、５〜１１ｇ／１０分程度、５〜１０ｇ／１０分程度、７〜１１ｇ／１０分程度、７〜１０ｇ／１０分程度、８〜１１ｇ／１０分程度、８〜１０ｇ／１０分程度が挙げられる。なお、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂのメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、それぞれ、ＪＩＳ Ｋ７２１０−１：２０１４（ＩＳＯ １１３３−１：２０１１）の規定に準拠して測定された２３０℃での値（ｇ／１０分）である。第１ポリオレフィン層１２ａが酸変性ポリオレフィン層である場合に、酸変性ポリオレフィン層のＭＦＲ値が上記の値を充足することが特に好適である。
また、第１ポリオレフィン層１２ａの融点は、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、好ましくは約１２０℃以上、より好ましくは約１３０℃以上であり、また、好ましくは約１６０℃以下、より好ましくは約１５０℃以下であり、好ましい範囲としては、１２０〜１６０℃程度、１２０〜１５０℃程度、１３０〜１６０℃程度、１３０〜１５０℃程度である。また、第２ポリオレフィン層１２ｂの融点は、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、好ましくは約１２０℃以上、より好ましくは約１３０℃以上であり、また、好ましくは約１６０℃以下、より好ましくは約１５０℃以下であり、好ましい範囲としては、１２０〜１６０℃程度、１２０〜１５０℃程度、１３０〜１６０℃程度、１３０〜１５０℃程度である。融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される吸熱ピークである。
第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの厚さは、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、それぞれ、好ましくは約１０μｍ以上、より好ましくは約１５μｍ以上、さらに好ましくは約２０μｍ以上、さらに好ましくは約３０μｍ以上であり、また、例えば約８０μｍ以下、好ましくは約６０μｍ以下、より好ましくは約５０μｍ以下である。第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの厚さの好ましい範囲としては、それぞれ、１０〜８０μｍ程度、１０〜６０μｍ程度、１０〜５０μｍ程度、１５〜８０μｍ程度、１５〜６０μｍ程度、１５〜５０μｍ程度、２０〜８０μｍ程度、２０〜６０μｍ程度、２０〜５０μｍ程度、３０〜８０μｍ程度、３０〜６０μｍ程度、３０〜５０μｍ程度が挙げられる。より具体的な例としては、例えば、本開示の金属端子用接着性フィルム１を民生用蓄電デバイスに使用する場合には、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの厚さは、それぞれ１０〜３０μｍ程度とすることが好ましく、車載用蓄電デバイスに使用する場合には、それぞれ３０〜８０μｍ程度とすることが好ましい。
第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの合計厚みに対する、基材１１の厚みの比としては、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、好ましくは約０．３以上、より好ましくは約０．４以上であり、また、好ましくは約１．０以下、より好ましくは約０．８以下であり、好ましい範囲としては、０．３〜１．０程度、０．３〜０．８程度、０．５〜１．０程度、０．５〜０．８程度が挙げられる。
また、金属端子用接着性フィルム１の総厚みを１００％とし、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂの合計厚みの割合としては、好ましくは３０〜８０％程度、より好ましくは５０〜７０％程度である。
［基材１１］
金属端子用接着性フィルム１において、基材１１は、金属端子用接着性フィルム１の支持体として機能する層である。
基材１１を形成する素材については、特に制限されるものではない。基材１１を形成する素材としては、例えば、ポリオレフィン系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリエステル系樹脂、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、フッ素樹脂、珪素樹脂、フェノール樹脂、ポリエーテルイミド、ポリイミド、ポリカーボネート及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられ、これらの中でも、特にポリオレフィン系樹脂が好ましい。すなわち、基材１１を形成する素材は、ポリオレフィン、酸変性ポリオレフィンなどのポリオレフィン骨格を含む樹脂が好ましい。基材１１を構成している樹脂がポリオレフィン骨格を含むことは、例えば、赤外分光法、ガスクロマトグラフィー質量分析法などにより分析可能である。
前記の通り、基材１１は、ポリオレフィン系樹脂を含むことが好ましく、ポリオレフィンを含むことが好ましく、ポリオレフィンにより形成された層であることがさらに好ましい。ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられ、より好ましくはポリプロピレンが挙げられる。また、耐電解液性に優れることから、基材１１は、ホモポリプロピレンを含むことが好ましく、ホモポリプロピレンにより形成されていることが特に好ましい。
ポリアミドとしては、具体的には、ナイロン６、ナイロン６６、ナイロン６１０、ナイロン１２、ナイロン４６、ナイロン６とナイロン６６との共重合体等の脂肪族系ポリアミド；テレフタル酸及び／又はイソフタル酸に由来する構成単位を含むナイロン６Ｉ、ナイロン６Ｔ、ナイロン６ＩＴ、ナイロン６Ｉ６Ｔ（Ｉはイソフタル酸、Ｔはテレフタル酸を表す）等のヘキサメチレンジアミン−イソフタル酸−テレフタル酸共重合ポリアミド、ポリメタキシリレンアジパミド（ＭＸＤ６）等の芳香族を含むポリアミド；ポリアミノメチルシクロヘキシルアジパミド（ＰＡＣＭ６）等の脂環系ポリアミド；さらにラクタム成分や、４，４’−ジフェニルメタン−ジイソシアネート等のイソシアネート成分を共重合させたポリアミド、共重合ポリアミドとポリエステルやポリアルキレンエーテルグリコールとの共重合体であるポリエステルアミド共重合体やポリエーテルエステルアミド共重合体；これらの共重合体等が挙げられる。これらのポリアミドは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
ポリエステルとしては、具体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリエチレンイソフタレート、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステル等が挙げられる。また、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、エチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてエチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリエチレン（テレフタレート／イソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムスルホイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／ナトリウムイソフタレート）、ポリエチレン（テレフタレート／フェニル−ジカルボキシレート）、ポリエチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）等が挙げられる。また、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体とした共重合ポリエステルとしては、具体的には、ブチレンテレフタレートを繰り返し単位の主体としてブチレンイソフタレートと重合する共重合体ポリエステル（以下、ポリブチレン（テレフタレート／イソフタレート）にならって略す）、ポリブチレン（テレフタレート／アジペート）、ポリブチレン（テレフタレート／セバケート）、ポリブチレン（テレフタレート／デカンジカルボキシレート）、ポリブチレンナフタレート等が挙げられる。これらのポリエステルは、１種単独で使用してもよく、また２種以上を組み合わせて使用してもよい。
また、基材１１は、上記の樹脂で形成された不織布により形成されていてもよい。基材１１が不織布である場合、基材１１は、前述のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂等で構成されていることが好ましい。
また、基材１１に着色剤を配合することにより、基材１１を、着色剤を含む層とすることもできる。また、透明度の低い樹脂を選択して、光透過度を調整することもできる。基材１１がフィルムの場合は、着色フィルムを用いることや、透明度の低いフィルムを用いることもできる。また、基材１１が不織布の場合は、着色剤を含む繊維やバインダーを用いた不織布や、透明度の低い不織布を用いることができる。
基材１１の２３０℃におけるメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、好ましくは８ｇ／１０分以下、より好ましくは４ｇ／１０分以下であり、また、柔軟性に優れた（後述の曲げ試験の評価が良好な）金属端子用接着性フィルム１とする観点から、好ましくは１ｇ／１０分以上、より好ましくは２ｇ／１０分以上であり、好ましい範囲としては、１〜８ｇ／１０分程度、１〜４ｇ／１０分程度、２〜８ｇ／１０分程度、２〜４ｇ／１０分程度が挙げられる。基材１１がポリオレフィン層（ポリオレフィンにより形成された層）である場合に、ポリオレフィン層のＭＦＲ値が上記の値を充足することが特に好適である。なお、基材１１のメルトマスフローレート（ＭＦＲ）は、ＪＩＳ Ｋ７２１０−１：２０１４（ＩＳＯ １１３３−１：２０１１）の規定に準拠して測定された２３０℃での値（ｇ／１０分）である。
また、基材１１の融点は、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、好ましくは１３０℃以上、より好ましくは１５０℃以上であり、また、好ましくは１９０℃以下、より好ましくは１７０℃以下であり、また、好ましい範囲としては、１３０〜１９０℃程度、１３０〜１７０℃程度、１５０〜１９０℃程度、１５０〜１７０℃程度である。融点は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）で測定される吸熱ピークである。
基材１１が樹脂フィルムにより構成されている場合、基材１１の表面には、必要に応じて、コロナ放電処理、オゾン処理、プラズマ処理等の公知の易接着手段が施されていてもよい。
基材１１の厚さは、前述の復元率を充足させ、金属端子用接着性フィルムを平坦形状により戻りやすくする観点から、例えば約１００μｍ以下、好ましくは約６０μｍ以下、より好ましくは約５５μｍ以下である。また、基材１１の厚さは、好ましくは約２０μｍ以上、より好ましくは約３０μｍ以上、さらに好ましくは約４０μｍ以上である。基材１１の厚さの好ましい範囲としては、２０〜１００μｍ程度、２０〜６０μｍ程度、２０〜５５μｍ程度、３０〜１００μｍ程度、３０〜６０μｍ程度、３０〜５５μｍ程度、４０〜１００μｍ程度、４０〜６０μｍ程度、４０〜５５μｍ程度が挙げられる。より具体的な例としては、例えば、本開示の金属端子用接着性フィルム１を民生用蓄電デバイスに使用する場合には、基材１１の厚さは、３０〜５５μｍ程度とすることが好ましく、車載用蓄電デバイスに使用する場合には、それぞれ４０〜１００μｍ程度とすることが好ましい。
［接着促進剤層１３］
接着促進剤層１３は、基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとを強固に接着することを目的として、必要に応じて設けられる層である（図５を参照）。接着促進剤層１３は、基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとの間の一方側のみに設けられていてもよいし、両側に設けられていてもよい。
接着促進剤層１３は、イソシアネート系、ポリエチレンイミン系、ポリエステル系、ポリウレタン系、ポリブタジエン系等の公知の接着促進剤を用いて形成することができる。耐電解液性をより向上する観点からは、これらの中でも、イソシアネート系の接着促進剤により形成されていることが好ましい。イソシアネート系の接着促進剤としては、トリイソシアネートモノマー、ポリメリックＭＤＩから選ばれたイソシアネート成分からなるものが、ラミネート強度に優れ、かつ、電解液浸漬後のラミネート強度の低下が少ない。特に、トリイソシアネートモノマーであるトリフェニルメタン−４，４’，４”−トリイソシアネートやポリメリックＭＤＩであるポリメチレンポリフェニルポリイソシアネート（ＮＣＯ含有率が約３０％、粘度が２００〜７００ｍＰａ・ｓ）からなる接着促進剤によって形成することが特に好ましい。また、トリイソシアネートモノマーであるトリス（ｐ−イソシアネートフェニル）チオホスフェートや、ポリエチレンイミン系を主剤とし、ポリカルボジイミドを架橋剤とした２液硬化型の接着促進剤により形成することも好ましい。
接着促進剤層１３は、バーコート法、ロールコート法、グラビアコート法等の公知の塗布法で塗布・乾燥することにより形成することができる。接着促進剤の塗布量としては、トリイソシアネートからなる接着促進剤の場合は、２０〜１００ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは４０〜６０ｍｇ／ｍ2程度であり、ポリメリックＭＤＩからなる接着促進剤の場合は、４０〜１５０ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは６０〜１００ｍｇ／ｍ2程度であり、ポリエチレンイミン系を主剤とし、ポリカルボジイミドを架橋剤とした２液硬化型の接着促進剤の場合は、５〜５０ｍｇ／ｍ2程度、好ましくは１０〜３０ｍｇ／ｍ2程度である。なお、トリイソシアネートモノマーは、１分子中にイソシアネート基を３個持つモノマーであり、ポリメリックＭＤＩは、ＭＤＩおよびＭＤＩが重合したＭＤＩオリゴマーの混合物であり、下記式で示されるものである。
Figure 0006892025
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、例えば、基材１１の両表面上に、それぞれ、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂを積層することにより製造することができる。基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとの積層は、押出ラミネート法、サーマルラミネート法などの公知の方法により積層することができる。また、基材１１と第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂとを、接着促進剤層１３を介して積層する場合には、例えば、接着促進剤層１３を構成する接着促進剤を上記の方法で基材１１の上に塗布・乾燥し、接着促進剤層１３の上から第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂをそれぞれ積層すればよい。
金属端子用接着性フィルム１を金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に介在させる方法としては、特に制限されず、例えば、図１〜３に示すように、金属端子２が蓄電デバイス用外装材３によって挟持される部分において、金属端子２に金属端子用接着性フィルム１を巻き付けてもよい。また、図示を省略するが、金属端子２が蓄電デバイス用外装材３によって挟持される部分において、金属端子用接着性フィルム１が２つの金属端子２を横断するようにして、金属端子２の両面側に配置してもよい。
［金属端子２］
本開示の金属端子用接着性フィルム１は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に介在させて使用される。金属端子２は、蓄電デバイス素子４の電極（正極または負極）に電気的に接続される導電部材であり、金属材料により構成されている。金属端子２を構成する金属材料としては、特に制限されず、例えば、アルミニウム、ニッケル、銅などが挙げられる。例えば、リチウムイオン蓄電デバイスの正極に接続される金属端子２は、通常、アルミニウムなどにより構成されている。また、リチウムイオン蓄電デバイスの負極に接続される金属端子２は、通常、銅、ニッケルなどにより構成されている。
金属端子２の表面は、耐電解液性を高める観点から、化成処理が施されていることが好ましい。例えば、金属端子２がアルミニウムにより形成されている場合、化成処理の具体例としては、リン酸塩、クロム酸塩、フッ化物、トリアジンチオール化合物などの耐食性皮膜を形成する公知の方法が挙げられる。耐食性皮膜を形成する方法の中でも、フェノール樹脂、フッ化クロム（ＩＩＩ）化合物、リン酸の３成分から構成されたものを用いるリン酸クロメート処理が好適である。
金属端子２の大きさは、使用される蓄電デバイスの大きさなどに応じて適宜設定すればよい。金属端子２の厚さとしては、好ましくは５０〜１０００μｍ程度、より好ましくは７０〜８００μｍ程度が挙げられる。また、金属端子２の長さとしては、好ましくは１〜２００ｍｍ程度、より好ましくは３〜１５０ｍｍ程度が挙げられる。また、金属端子２の幅としては、好ましくは１〜２００ｍｍ程度、より好ましくは３〜１５０ｍｍ程度が挙げられる。
［蓄電デバイス用外装材３］
蓄電デバイス用外装材３としては、少なくとも、基材層３１、バリア層３３、及び熱融着性樹脂層３５をこの順に有する積層体からなる積層構造を有するものが挙げられる。図６に、蓄電デバイス用外装材３の断面構造の一例として、基材層３１、必要に応じて設けられる接着剤層３２、バリア層３３、必要に応じて設けられる接着層３４、及び熱融着性樹脂層３５がこの順に積層されている態様について示す。蓄電デバイス用外装材３においては、基材層３１が外層側になり、熱融着性樹脂層３５が最内層になる。蓄電デバイスの組み立て時に、蓄電デバイス素子４の周縁に位置する熱融着性樹脂層３５同士を接面させて熱融着することにより蓄電デバイス素子４が密封され、蓄電デバイス素子４が封止される。なお、図１から図３には、エンボス成形などによって成形されたエンボスタイプの蓄電デバイス用外装材３を用いた場合の蓄電デバイス１０を図示しているが、蓄電デバイス用外装材３は成形されていないパウチタイプであってもよい。なお、パウチタイプには、三方シール、四方シール、ピロータイプなどが存在するが、何れのタイプであってもよい。
蓄電デバイス用外装材３を構成する積層体の厚みとしては、特に制限されないが、上限については、コスト削減、エネルギー密度向上等の観点からは、好ましくは約１９０μｍ以下、約１８０μｍ以下、約１６０μｍ以下、約１５５μｍ以下、約１４０μｍ以下、約１３０μｍ以下、約１２０μｍ以下が挙げられ、下限については、蓄電デバイス素子４を保護するという蓄電デバイス用外装材３の機能を維持する観点からは、好ましくは約３５μｍ以上、約４５μｍ以上、約６０μｍ以上、約８０μｍ以上が挙げられ、好ましい範囲については、例えば、３５〜１９０μｍ程度、３５〜１８０μｍ程度、３５〜１６０μｍ程度、３５〜１５５μｍ程度、３５〜１４０μｍ程度、３５〜１３０μｍ程度、３５〜１２０μｍ程度、４５〜１９０μｍ程度、４５〜１８０μｍ程度、４５〜１６０μｍ程度、４５〜１５５μｍ程度、４５〜１４０μｍ程度、４５〜１３０μｍ程度、４５〜１２０μｍ程度、６０〜１９０μｍ程度、６０〜１８０μｍ程度、６０〜１６０μｍ程度、６０〜１５５μｍ程度、６０〜１４０μｍ程度、６０〜１３０μｍ程度、６０〜１２０μｍ程度、８０〜１９０μｍ程度、８０〜１８０μｍ程度、８０〜１６０μｍ程度、８０〜１５５μｍ程度、８０〜１４０μｍ程度、８０〜１３０μｍ程度、８０〜１２０μｍ程度が挙げられる。
（基材層３１）
蓄電デバイス用外装材３において、基材層３１は、蓄電デバイス用外装材の基材として機能する層であり、最外層側を形成する層である。
基材層３１を形成する素材については、絶縁性を備えるものであることを限度として特に制限されるものではない。基材層３１を形成する素材としては、例えば、ポリエステル、ポリアミド、エポキシ、アクリル、フッ素樹脂、ポリウレタン、珪素樹脂、フェノール、ポリエーテルイミド、ポリイミド、及びこれらの混合物や共重合物等が挙げられる。ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレートなどのポリエステルは、耐電解液性に優れ、電解液の付着に対して白化等が発生し難いという利点があり、基材層３１の形成素材として好適に使用される。また、ポリアミドフィルムは延伸性に優れており、成形時の基材層３１の樹脂割れによる白化の発生を防ぐことができ、基材層３１の形成素材として好適に使用される。
基材層３１は、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルムで形成されていてもよく、また未延伸の樹脂フィルムで形成してもよい。中でも、１軸又は２軸延伸された樹脂フィルム、とりわけ２軸延伸された樹脂フィルムは、配向結晶化することにより耐熱性が向上しているので、基材層３１として好適に使用される。
これらの中でも、基材層３１を形成する樹脂フィルムとして、好ましくはナイロン、ポリエステル、更に好ましくは２軸延伸ナイロン、２軸延伸ポリエステルが挙げられる。
基材層３１は、耐ピンホール性及び蓄電デバイスの包装体とした時の絶縁性を向上させるために、異なる素材の樹脂フィルムを積層化することも可能である。具体的には、ポリエステルフィルムとナイロンフィルムとを積層させた多層構造や、２軸延伸ポリエステルと２軸延伸ナイロンとを積層させた多層構造等が挙げられる。基材層３１を多層構造にする場合、各樹脂フィルムは接着剤を介して接着してもよく、また接着剤を介さず直接積層させてもよい。接着剤を介さず接着させる場合には、例えば、共押出し法、サンドラミネート法、サーマルラミネート法等の熱溶融状態で接着させる方法が挙げられる。
また、基材層３１は、成形性を向上させるために低摩擦化させておいてもよい。基材層３１を低摩擦化させる場合、その表面の摩擦係数については特に制限されないが、例えば１．０以下が挙げられる。基材層３１を低摩擦化するには、例えば、マット処理、スリップ剤の薄膜層の形成、これらの組み合わせ等が挙げられる。
基材層３１の厚さについては、例えば、１０〜５０μｍ程度、好ましくは１５〜３０μｍ程度が挙げられる。
（接着剤層３２）
蓄電デバイス用外装材３において、接着剤層３２は、基材層３１に密着性を付与させるために、必要に応じて、基材層３１上に配置される層である。即ち、接着剤層３２は、基材層３１とバリア層３３の間に設けられる。
接着剤層３２は、基材層３１とバリア層３３とを接着可能である接着剤によって形成される。接着剤層３２の形成に使用される接着剤は、２液硬化型接着剤であってもよく、また１液硬化型接着剤であってもよい。また、接着剤層３２の形成に使用される接着剤の接着機構についても、特に制限されず、化学反応型、溶剤揮発型、熱溶融型、熱圧型等のいずれであってもよい。
接着剤層３２の形成に使用できる接着剤の樹脂成分としては、展延性、高湿度条件下における耐久性や黄変抑制作用、ヒートシール時の熱劣化抑制作用等が優れ、基材層３１とバリア層３３との間のラミネート強度の低下を抑えてデラミネーションの発生を効果的に抑制するという観点から、好ましくはポリウレタン系２液硬化型接着剤；ポリアミド、ポリエステル、又はこれらと変性ポリオレフィンとのブレンド樹脂が挙げられる。
また、接着剤層３２は異なる接着剤成分で多層化してもよい。接着剤層３２を異なる接着剤成分で多層化する場合、基材層３１とバリア層３３とのラミネート強度を向上させるという観点から、基材層３１側に配される接着剤成分として基材層３１との接着性に優れる樹脂を選択し、バリア層３３側に配される接着剤成分としてバリア層３３との接着性に優れる接着剤成分を選択することが好ましい。接着剤層３２は異なる接着剤成分で多層化する場合、具体的には、バリア層３３側に配置される接着剤成分としては、好ましくは、酸変性ポリオレフィン、金属変性ポリオレフィン、ポリエステルと酸変性ポリオレフィンとの混合樹脂、共重合ポリエステルを含む樹脂等が挙げられる。
接着剤層３２の厚さについては、例えば、２〜５０μｍ程度、好ましくは３〜２５μｍ程度が挙げられる。
（バリア層３３）
蓄電デバイス用外装材において、バリア層３３は、蓄電デバイス用外装材の強度向上の他、蓄電デバイス内部に水蒸気、酸素、光などが侵入することを防止する機能を有する層である。バリア層３３は、金属層、すなわち、金属で形成されている層であることが好ましい。バリア層３３を構成する金属としては、具体的には、アルミニウム、ステンレス、チタンなどが挙げられ、好ましくはアルミニウムが挙げられる。バリア層３３は、例えば、金属箔や金属蒸着膜、無機酸化物蒸着膜、炭素含有無機酸化物蒸着膜、これらの蒸着膜を設けたフィルムなどにより形成することができ、金属箔により形成することが好ましく、アルミニウム箔により形成することがさらに好ましい。蓄電デバイス用外装材の製造時に、バリア層３３にしわやピンホールが発生することを防止する観点からは、バリア層は、例えば、焼きなまし処理済みのアルミニウム（ＪＩＳ Ｈ４１６０：１９９４ Ａ８０２１Ｈ−Ｏ、ＪＩＳ Ｈ４１６０：１９９４ Ａ８０７９Ｈ−Ｏ、ＪＩＳ Ｈ４０００：２０１４ Ａ８０２１Ｐ−Ｏ、ＪＩＳ Ｈ４０００：２０１４ Ａ８０７９Ｐ−Ｏ）など軟質アルミニウム箔により形成することがより好ましい。
バリア層３３の厚さについては、蓄電デバイス用外装材を薄型化しつつ、成形によってもピンホールの発生し難いものとする観点から、好ましくは１０〜２００μｍ程度、より好ましくは２０〜１００μｍ程度が挙げられる。
また、バリア層３３は、接着の安定化、溶解や腐食の防止などのために、少なくとも一方の面、好ましくは両面が化成処理されていることが好ましい。ここで、化成処理とは、バリア層の表面に耐食性皮膜を形成する処理をいう。
（接着層３４）
蓄電デバイス用外装材３において、接着層３４は、熱融着性樹脂層３５を強固に接着させるために、バリア層３３と熱融着性樹脂層３５の間に、必要に応じて設けられる層である。
接着層３４は、バリア層３３と熱融着性樹脂層３５を接着可能である接着剤によって形成される。接着層の形成に使用される接着剤の組成については、特に制限されないが、例えば、酸変性ポリオレフィンを含む樹脂組成物が挙げられる。酸変性ポリオレフィンとしては、第１ポリオレフィン層１２ａ及び第２ポリオレフィン層１２ｂで例示したものと同じものが例示できる。
接着層３４の厚さについては、例えば、１〜４０μｍ程度、好ましくは２〜３０μｍ程度が挙げられる。
（熱融着性樹脂層３５）
蓄電デバイス用外装材３において、熱融着性樹脂層３５は、最内層に該当し、蓄電デバイスの組み立て時に熱融着性樹脂層同士が熱融着して蓄電デバイス素子を密封する層である。
熱融着性樹脂層３５に使用される樹脂成分については、熱融着可能であることを限度として特に制限されないが、例えば、ポリオレフィン、環状ポリオレフィンが挙げられる。
前記ポリオレフィンとしては、具体的には、低密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン、高密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン等のポリエチレン；ホモポリプロピレン、ポリプロピレンのブロックコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのブロックコポリマー）、ポリプロピレンのランダムコポリマー（例えば、プロピレンとエチレンのランダムコポリマー）等の結晶性又は非晶性のポリプロピレン；エチレン−ブテン−プロピレンのターポリマー等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくはポリエチレン及びポリプロピレンが挙げられる。
前記環状ポリオレフィンは、オレフィンと環状モノマーとの共重合体であり、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーであるオレフィンとしては、例えば、エチレン、プロピレン、４−メチル−１−ペンテン、ブタジエン、イソプレン、等が挙げられる。また、前記環状ポリオレフィンの構成モノマーである環状モノマーとしては、例えば、ノルボルネン等の環状アルケン；具体的には、シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ノルボルナジエン等の環状ジエン等が挙げられる。これらのポリオレフィンの中でも、好ましくは環状アルケン、さらに好ましくはノルボルネンが挙げられる。構成モノマーとしては、スチレンも挙げられる。
これらの樹脂成分の中でも、好ましくは結晶性又は非晶性のポリオレフィン、環状ポリオレフィン、及びこれらのブレンドポリマー；さらに好ましくはポリエチレン、ポリプロピレン、エチレンとノルボルネンの共重合体、及びこれらの中の２種以上のブレンドポリマーが挙げられる。
熱融着性樹脂層３５は、１種の樹脂成分単独で形成してもよく、また２種以上の樹脂成分を組み合わせたブレンドポリマーにより形成してもよい。さらに、熱融着性樹脂層３５は、１層のみで形成されていてもよいが、同一又は異なる樹脂成分によって２層以上形成されていてもよい。第２ポリオレフィン層１２ｂと熱融着性樹脂層３５の樹脂が共通していると、これらの層間の密着性が向上することから、特に好ましい。
また、熱融着性樹脂層３５の厚さとしては、特に制限されないが、２〜２０００μｍ程度、好ましくは５〜１０００μｍ程度、さらに好ましくは１０〜５００μｍ程度が挙げられる。
２．蓄電デバイス
本開示の蓄電デバイス１０は、少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子４と、当該蓄電デバイス素子４を封止する蓄電デバイス用外装材３と、正極及び負極のそれぞれに電気的に接続され、蓄電デバイス用外装材３の外側に突出した金属端子２とを備えている。本開示の蓄電デバイス１０においては、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が介在されてなることを特徴とする。すなわち、本開示の蓄電デバイス１０は、金属端子２と蓄電デバイス用外装材３との間に、本開示の金属端子用接着性フィルム１が介在する工程を備える方法により製造することができる。
具体的には、少なくとも正極、負極、及び電解質を備えた蓄電デバイス素子４を、蓄電デバイス用外装材３で、正極及び負極の各々に接続された金属端子２を外側に突出させた状態で、本開示の金属端子用接着性フィルム１を金属端子２と熱融着性樹脂層３５との間に介在させ、蓄電デバイス素子４の周縁に蓄電デバイス用外装材のフランジ部（熱融着性樹脂層３５同士が接触する領域であり、蓄電デバイス用外装材の周縁部３ａ）が形成できるようにして被覆し、フランジ部の熱融着性樹脂層３５同士をヒートシールして密封させることによって、蓄電デバイス用外装材３を使用した蓄電デバイス１０が提供される。なお、蓄電デバイス用外装材３を用いて蓄電デバイス素子４を収容する場合、蓄電デバイス用外装材３の熱融着性樹脂層３５が内側（蓄電デバイス素子４と接する面）になるようにして用いられる。
本開示の蓄電デバイス用外装材は、電池（コンデンサー、キャパシター等を含む）などの蓄電デバイスに好適に使用することができる。また、本開示の蓄電デバイス用外装材は、一次電池、二次電池のいずれに使用してもよいが、好ましくは二次電池である。本開示の蓄電デバイス用外装材が適用される二次電池の種類については、特に制限されず、例えば、リチウムイオン電池、リチウムイオンポリマー電池、全固体電池、鉛蓄電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池、ニッケル・鉄蓄電池、ニッケル・亜鉛蓄電池、酸化銀・亜鉛蓄電池、金属空気電池、多価カチオン電池、コンデンサー、キャパシター等が挙げられる。これらの二次電池の中でも、本開示の蓄電デバイス用外装材の好適な適用対象として、リチウムイオン電池及びリチウムイオンポリマー電池が挙げられる。
以下に実施例及び比較例を示して本開示を詳細に説明する。但し、本開示は実施例に限定されるものではない。
＜金属端子用接着性フィルムの製造＞
実施例１
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、ポリプロピレン（ＰＰ）、基材として、未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ、ホモポリプロピレン、厚み５０μｍ）を用意した。第１ポリオレフィン層を形成する素材としては、表１に記載の復元率を備えるよう、従来の金属端子用接着性フィルムには使用されていない、特に柔軟性の高い素材を用いた。基材（ＣＰＰ）の一方面に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）をＴダイ押出機で押出して、第１ポリプロピレン層（厚み５０μｍ）を形成し、基材（ＣＰＰ）の他方面に、ポリプロピレン（ＰＰ）をＴダイ押出機で押出して、第２ポリプロピレン層（厚み５０μｍ）を形成し、第１ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰａ層）／基材（５０μｍ、ＣＰＰ層）／第２ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰ層）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。
実施例２
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、カーボンブラックで黒色に着色された無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、ポリプロピレン（ＰＰ）、基材として、未延伸ポリプロピレンフィルム（ＣＰＰ、ホモポリプロピレン、厚み５０μｍ）を用意した。第１ポリオレフィン層を形成する素材としては、表１に記載の復元率を備えるよう、従来の金属端子用接着性フィルムには使用されていない、柔軟性の高い素材を用いた。基材（ＣＰＰ）の一方面に、カーボンブラックで黒色に着色された無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）をＴダイ押出機で押出して、第１ポリプロピレン層（厚み５０μｍ）を形成し、基材（ＣＰＰ）の他方面に、ポリプロピレン（ＰＰ）をＴダイ押出機で押出して、第２ポリプロピレン層（厚み５０μｍ）を形成し、第１ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰａ層）／基材（５０μｍ、ＣＰＰ層）／第２ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰ層）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。
実施例３
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、ポリプロピレン（ＰＰ）、基材として、カーボンブラックで黒色に着色されたポリプロピレンフィルム（ＰＰ）を用意した。第１ポリオレフィン層及び基材を形成する素材としては、それぞれ、これらの層が、表１に記載の復元率を備えるよう、従来の金属端子用接着性フィルムには使用されていない、柔軟性の高い素材を用いた。ポリプロピレン（ＰＰ）をＴダイ押出機で押出して、基材（厚み３０μｍ）を形成し、基材（ＰＰ）の一方面に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）をＴダイ押出機で押出して、第１ポリプロピレン層（厚み５０μｍ）を形成し、基材（ＰＰ、厚み３０μｍ）の他方面に、ポリプロピレン（ＰＰ）をＴダイ押出機で押出して、第２ポリプロピレン層（厚み２０μｍ）を形成し、第１ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰａ層）／基材（３０μｍ、ＰＰ層）／第２ポリオレフィン層（２０μｍ、ＰＰ層）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。
比較例１
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、基材として、ポリプロピレンフィルム（ＰＰ、ホモポリプロピレン）を用意した。各層の樹脂を用いて、多層空冷インフレーション成形を行い、第１ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰａ層）／基材（５０μｍ、ＰＰ層）／第２ポリオレフィン層（５０μｍ、ＰＰａ層）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。
比較例２
第１ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、第２ポリオレフィン層を形成するポリオレフィンとして、無水マレイン酸変性ポリプロピレン（ＰＰａ）、基材として、ポリプロピレンフィルム（ＰＰ、ホモポリプロピレン）を用意した。各層の樹脂を用いて、多層空冷インフレーション成形を行い、第１ポリオレフィン層（３５μｍ、ＰＰａ層）／基材（８０μｍ、ＰＰ層）／第２ポリオレフィン層（３５μｍ、ＰＰａ層）が順に積層された金属端子用接着性フィルムを得た。
なお、表１に記載の金属端子用接着性フィルムの各層の復元率は、それぞれ、各層を構成する樹脂の分子量、融点、ＭＦＲ、さらには、金属端子用接着性フィルム１の製造におけるＴダイの条件（例えば、Ｔダイからの押出幅、延伸倍率、延伸速度、熱処理温度など）などによって調整されている。
＜復元率の測定＞
実施例及び比較例の金属端子用接着性フィルムの第１ポリオレフィン層、基材、第２ポリオレフィン層について、それぞれ、復元率を測定した。なお、測定対象とするサンプルの前処理として、金属端子用接着性フィルムを長さ３０ｍｍ、幅１５ｍｍに裁断した。次に、サンプルをエポキシ冷間埋込樹脂で包埋し、約１日乾燥させた。その後、丸本ストルアス社製 Ｔｅｇｒａｐｏｌ−３５ 機械研磨装置を用いて、ＴＤの方向に裁断して取得された断面を研磨し、サンプルの断面を表面粗さ１．０μｍ程度とした。インデンテーション法による測定として、フィッシャーインストルメンツ社製のピコデンターＨＭ−５００を用いて行い、測定対象とする層の厚み方向の断面（厚み方向の中心部分）に対して圧子を垂直方向に押し込んで測定を行った。測定条件は以下の通りである。
（測定条件）
負荷荷重は、１０ｍＮである。
荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
保持時間は、１０秒間である。
荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
測定温度は、２５℃である。
測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
なお、参考のため、前記の復元率の測定で得られる押込み深さ（μｍ）と荷重（ｍＮ）との関係を示すグラフのイメージ図を、図１０に示す。復元率は、図１０のグラフにおいて、以下の式で算出される。
（ＤＣＥＤで囲まれた領域の面積／ＡＢＣＥＡで囲まれた領域の面積）×１００
ＡＢＣＥＡの面積：全仕事量（ｎＪ）
ＤＣＥＤの面積：弾性変形の仕事量（ｎＪ）
［曲げ試験］
実施例及び比較例で得られた各金属端子用接着性フィルムを、縦（ＭＤ）１００ｍｍ、横（ＴＤ）１５ｍｍの大きさにカットした。図８の模式図に示すようにしてマンドレル試験機（φ２ｍｍの金属棒）を用い、マンドレル４０に接着性フィルムを巻きつけた。このとき、金属端子に密着させる面である、金属端子用接着性フィルムの第１ポリオレフィン層側を金属棒に接触させた。また、金属端子用接着性フィルムのＭＤの方向を金属端子に巻きつけ、ＴＤの１５ｍｍが金属棒に接触するようにした。次に、金属端子用接着性フィルムに対して下向きに荷重５００ｇを加えて曲げ試験を行い、金属端子用接着性フィルムを目視で観察して、接着性フィルムの白化、巻きつけ跡について、以下の基準により評価した。結果を表１に示す。
（白化）
Ａ：金属端子用接着性フィルムの巻きつけ部分の白化はなし
Ｂ：金属端子用接着性フィルムの巻きつけ部分の白化がある
（巻きつけ跡）
Ａ：金属端子用接着性フィルムの巻きつけ部分の巻きつけ跡はなし
Ｂ：金属端子用接着性フィルムの巻きつけ部分の巻きつけ跡はうっすらと観察される
Ｃ：金属端子用接着性フィルムの巻きつけ部分の巻きつけ跡がはっきりと観察される
＜カールの大きさ＞
前記の＜曲げ試験＞を行った直後の各金属端子用接着性フィルムについて、図９に示されるように、金属端子用接着性フィルムを水平面２０に両面テープで貼り付けた。このとき、水平面に貼り付けた部分は、金属端子用接着性フィルムの縦（ＭＤ）１００ｍｍのうち、半分の５０ｍｍとした。次に、水平面２０から端部Ｐまでの垂直方向ｙの距離の最大値ｔをカールしている部分の最大高さとし、それぞれ１０個の試験サンプルについて最大高さをデジマチックハイトゲージ （（株）ミツトヨ製、ＨＤ−３０ＡＸ）にて測定した平均値をカールの大きさとした。結果を表１に示す。
Figure 0006892025
実施例１−３の金属端子用接着性フィルムは、第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である。実施例１−３の金属端子用接着性フィルムは、平坦形状の金属端子用接着性フィルムがロール状に巻き取られた後、巻き出された際に、巻き取られる前の平坦形状に戻りやすく、裁断された金属端子用接着性フィルムのカールが好適に抑制されている。
以上のとおり、本開示は、下記に掲げる態様の発明を提供する。
項１． 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、金属端子用接着性フィルム。
＜復元率の測定条件＞
負荷荷重は、１０ｍＮである。
荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
保持時間は、１０秒間である。
荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
測定温度は、２５℃である。
測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
項２． 前記復元率の測定条件において、前記基材の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
項３． 前記復元率の測定条件において、前記第２ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、項１又は２に記載の金属端子用接着性フィルム。
項４． 前記第１ポリオレフィン層の厚みが、６０μｍ以下である、項１〜３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項５． 前記基材の厚みが、６０μｍ以下である、項１〜４のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項６． 前記第２ポリオレフィン層の厚みが、６０μｍ以下である、項１〜５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項７． 前記金属端子用接着性フィルムの厚みが、１８０μｍ以下である、項１〜６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項８． 前記第１ポリオレフィン層は、顔料を含む、項１〜７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項９． 前記基材は、ポリオレフィン骨格を含む、項１〜８のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
項１０． 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムの製造方法であって、
前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
前記第１ポリオレフィン層、前記基材、及び前記第２ポリオレフィン層をこの順に備える積層体を得る工程を備えており、
以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、金属端子用接着性フィルムの製造方法。
＜復元率の測定条件＞
負荷荷重は、１０ｍＮである。
荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
保持時間は、１０秒間である。
荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
測定温度は、２５℃である。
測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
項１１． 金属端子に、項１〜９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
項１２． 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項１〜９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
項１３． 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、項１〜９のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
１ 金属端子用接着性フィルム
２ 金属端子
３ 蓄電デバイス用外装材
３ａ 蓄電デバイス用外装材の周縁部
４ 蓄電デバイス素子
１０ 蓄電デバイス
１１ 基材
１２ａ 第１ポリオレフィン層
１２ｂ 第２ポリオレフィン層
１３ 接着促進剤層
２０ 水平面
３１ 基材層
３２ 接着剤層
３３ バリア層
３４ 接着層
３５ 熱融着性樹脂層
４０ マンドレル

Claims (11)

  1. 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムであって、
    前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
    以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上であり、
    以下の測定条件において、前記第２ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上であり、
    以下の測定条件において、前記基材の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、金属端子用接着性フィルム。
    ＜復元率の測定条件＞
    負荷荷重は、１０ｍＮである。
    荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
    保持時間は、１０秒間である。
    荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
    圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
    測定温度は、２５℃である。
    測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
  2. 前記第１ポリオレフィン層の厚みが、６０μｍ以下である、請求項１に記載の金属端子用接着性フィルム。
  3. 前記基材の厚みが、６０μｍ以下である、請求項１または２に記載の金属端子用接着性フィルム。
  4. 前記第２ポリオレフィン層の厚みが、６０μｍ以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  5. 前記金属端子用接着性フィルムの厚みが、１８０μｍ以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  6. 前記第１ポリオレフィン層は、顔料を含む、請求項１〜５のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  7. 前記基材は、ポリオレフィン骨格を含む、請求項１〜６のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルム。
  8. 蓄電デバイス素子の電極に電気的に接続された金属端子と、前記蓄電デバイス素子を封止する蓄電デバイス用外装材との間に介在される、金属端子用接着性フィルムの製造方法であって、
    前記金属端子用接着性フィルムは、前記金属端子側に配置される第１ポリオレフィン層と、基材と、蓄電デバイス用外装材側に配置される第２ポリオレフィン層とをこの順に備える積層体から構成されており、
    前記第１ポリオレフィン層、前記基材、及び前記第２ポリオレフィン層をこの順に備える積層体を得る工程を備えており、
    以下の測定条件において、前記第１ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上であり、
    以下の測定条件において、前記第２ポリオレフィン層の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上であり、
    以下の測定条件において、前記基材の厚み方向の断面に対して、圧子を垂直方向に押し込んで測定される復元率が、４６．０％以上である、金属端子用接着性フィルムの製造方法。
    ＜復元率の測定条件＞
    負荷荷重は、１０ｍＮである。
    荷重印加速度は、１ｍＮ／１０秒である。
    保持時間は、１０秒間である。
    荷重除荷速度は、１ｍＮ／１０秒である。
    圧子は、正四角錐の先端部分の対面角が１３６°のビッカース圧子である。
    測定温度は、２５℃である。
    測定値は、測定箇所を変更して１０回測定し、最大値１つと最小値１つを除いた合計８つの測定値の平均値である。
  9. 金属端子に、請求項１〜７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが取り付けられてなる、金属端子用接着性フィルム付き金属端子。
  10. 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスであって、
    前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項１〜７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムが介在されてなる、蓄電デバイス。
  11. 少なくとも、正極、負極、及び電解質を備えた前記蓄電デバイス素子と、当該蓄電デバイス素子を封止する前記蓄電デバイス用外装材と、前記正極及び前記負極のそれぞれに電気的に接続され、前記蓄電デバイス用外装材の外側に突出した前記金属端子とを備える蓄電デバイスの製造方法であって、
    前記金属端子と前記蓄電デバイス用外装材との間に、請求項１〜７のいずれか１項に記載の金属端子用接着性フィルムを介在させて、前記蓄電デバイス素子を前記蓄電デバイス用外装材で封止する工程を備える、蓄電デバイスの製造方法。
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