JP6126031B2 - 放射性廃棄物の固化処理方法 - Google Patents

Description

本発明は、放射性廃棄物の固化処理方法に係り、特に、放射能レベルの高い高線量の放射性廃棄物を処理するのに好適な放射性廃棄物の固化処理方法に関する。

原子力施設等から発生する放射性廃棄物は、セメントまたはガラスで固化され、貯蔵、輸送及び埋設処分に適した形態に変換されている。これらの固化処理のうち、セメント固化は、放射性廃棄物をセメント及び水を用いて固化する方法であり、安価で処理が容易であるとの特徴がある。しかし、放射能レベルが高い放射性廃棄物をセメントで固化する場合には、生成された固化体に含まれる水分が放射線分解されて水素ガスを発生し、この水素が、固化体そのものに、また埋設処分後の施設に影響を及ぼす可能性がある（特開２００７−１３２７８７号公報参照）。
このため、特開２００７−１３２７８７号公報に記載された放射性廃棄物の固化処理方法では、放射性廃棄物とセメント及び水をドラム缶内で混合して固化体を生成し、この固化体の一軸圧縮強度が１．５ＭＰａ以上で予定強度の７５％以下の段階で、固化体の、加熱または減圧による乾燥を行い、固化体内の水分を除去している。

一方、水分を用いないガラス固化では、放射能レベルが高い放射性廃棄物であっても水素ガスが発生する懸念はない。但し、例えば、特開２０１１−４６９９６号公報に示されるように、ガラス固化では高温での処理が必要となるため、大規模な溶融設備などが必要となる。

特開昭６２−１２４４９９号公報は放射性廃棄物の固化処理方法を記載する。この放射性廃棄物の固化処理方法では、固体または液体の放射性廃棄物が低融点ガラス（融点が４００℃〜８００℃）と混合され、これらの混合物を成形焼成または加熱溶融して固化体を生成する。

特開昭６２−１６５１９８号公報は高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法を記載する。この高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法では、高レベル放射性廃棄物とガラス・石英粉末を混合し、この混合物にさらに水を混合して混練し、キャニスタ内に充填されたそれらの混練物は、高レベル放射性廃棄物の崩壊熱によって３００℃に加熱されて水熱反応により固化体が生成される。この高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法では、崩壊熱によってガラス・石英粉末の表面が溶融して高レベル放射性廃棄物を接合する。

特開２００７−１３２７８７号公報 特開２０１１−４６９９６号公報 特開昭６２−１２４４９９号公報 特開昭６２−１６５１９８号公報

高線量の放射性廃棄物の固化は、放射線による水素発生の問題が生じないガラス固化が望ましい。従来のガラス固化法では、大規模な溶融設備が必要となるとの課題があるが、特開昭６２−１２４４９９号公報に記載された高レベル放射性廃棄物の水熱固化処理法は、高レベル放射性廃棄物の崩壊熱をガラス・石英粉末の溶融に利用しているので、そのような課題を解決することができる。しかしながら、特開昭６２−１２４４９９号公報では、高レベル放射性廃棄物は、添加した水を利用した水熱固化処理法で固化される。高レベル放射性廃棄物の崩壊熱を利用しているが、水熱固化処理法を適用しているために、その崩壊熱の一部が添加した水の蒸発に使用され、ガラス・石英粉末の表面のみが溶融されて高レベル放射性廃棄物を固化することになる。生成された固化体は、水及び蒸気を含み不均一な固化体になり、放射性核種が漏えいし易い。

本発明の目的は、溶融設備が不要で加熱ムラがなく均一なガラス固化体を得ることができる放射性廃棄物の固化処理方法を提供することである。

上記した目的を達成する本発明の特徴は、Ｃｓ−１３７，Ｓｒ−９０及びＣｏ−６０のうちのいずれか一つである放射性核種を含む放射性廃棄物、及びソーダ石灰ガラス、ケイ酸塩ガラス、ホウケイ酸ガラス、鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスのうちのいずれか一つであるガラス原料を第１容器内に供給し、放射性廃棄物及びガラス原料が内部に存在する第１容器が、第２容器内の断熱領域に配置され、断熱領域内で、放射性核種から放出される放射線により発生する熱で、第２容器内の断熱領域に存在する第１容器内の放射性廃棄物及びガラス原料を加熱し、加熱されたガラス原料が溶融して放射性廃棄物のガラス固化体が作製されることにある。

Ｃｓ−１３７，Ｓｒ−９０及びＣｏ−６０のうちのいずれか一つである放射性核種を含む放射性廃棄物、及びソーダ石灰ガラス、ケイ酸塩ガラス、ホウケイ酸ガラス、鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスのうちのいずれか一つであるガラス原料が内部に存在する第１容器を第２容器内の断熱領域に配置し、断熱領域内において、放射性核種から放出される放射線により発生する熱で、第１容器内のガラス原料を溶融するので、溶融設備が不要で第１容器内における放射性廃棄物及びガラス原料に加熱ムラが生じなく、均一なガラス固化体を得ることができる。

本発明によれば、溶融設備が不要で放射性廃棄物及びガラス原料に加熱ムラが生じなく均一なガラス固化体を得ることができる。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃棄物の固化処理方法における処理手順を示すフローチャートである。 図１に示す実施例１の放射性廃棄物の固化処理方法の具体的な内容を示す説明図である。 本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。 本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。 本発明の他の好適な実施例である実施例５の放射性廃棄物の固化処理方法を示す説明図である。

発明者らは、種々の検討を行い、放射性廃棄物及び固化材であるガラス原料の混合物を充填した固化容器を断熱部材で取り囲み、または、固化容器内を真空にするなどにより、その混合物を充填した固化容器を断熱状態にし、固化容器内に充填されたガラス原料を、放射性廃棄物に含まれる放射性核種の崩壊熱を利用して溶融することによって、固化容器内のガラス原料の加熱ムラがなくなって、溶融したガラス原料による均一な放射性廃棄物の固化体を生成することができることを見出した。すなわち、高線量の放射性廃棄物からは多くの放射線のエネルギーが放出されており、その放射線を放射性廃棄物自身及び固化材であるガラス原料が吸収した場合には、放射線のエネルギーから変換された熱エネルギーが放射性廃棄物及びガラス原料に蓄熱される。これにより、固化容器内のガラス原料の温度を、固化容器内の位置に関係なくほぼ一様に、ガラス原料の溶融に必要な温度まで上昇させることができる。

したがって、放射性廃棄物及びガラス原料を充填した固化容器内に加熱ムラが生じなく、より均一な、放射性廃棄物の固化体を生成することができる。

上記の検討結果を反映した本発明の実施例を、以下に説明する。

本発明の好適な一実施例である実施例１の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図２を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１００ｋｇ、及びガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス１００ｋｇを固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１に示す手順に沿って説明する。

放射性廃棄物及びガラス原料を固化容器に充填する（ステップ１）。金属製（またはセラミック製）の空の固化容器（第１容器）３を、放射性廃棄物が蓄えられた廃棄物タンク１の下方に配置する。廃棄物タンク１内のＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物４を、廃棄物供給管２を通して固化容器３内に１００ｋｇ供給する。本実施例では、固化容器３内に充填する放射性廃棄物は、例えば、上記のＣｓ−１３７を吸着しているゼオライトである。その後、放射性廃棄物４が充填された固化容器３をガラス原料タンク２０の真下まで移動させる。ガラス原料タンク２０内のガラス原料６であるソーダ石灰ガラスを、ガラス原料供給管５を通して固化容器３内に１００ｋｇ供給する。固化容器３内に、ガラス原料６を先に充填し、放射性廃棄物４を後から充填してもよし、それらを固化容器３内に同時に充填してもよい。なお、固化容器３内に充填される放射性廃棄物４は、液体放射性廃棄物であっても、放射性固体廃棄物であってもよく、液体放射性廃棄物及び固体放射性廃棄物の混合物であってもよい。

放射性廃棄物が充填された固化容器の断熱化処理を行い、ガラス原料を溶融する（ステップＳ２）。放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した固化容器３は、上端が開放された状態で、断熱容器（第２容器）７内に収納される。断熱容器７は上端部に着脱可能な蓋７Ａを有しており、固化容器３を断熱容器７内に収納するときには、この蓋７Ａが取り外されて固化容器３が上方に向かって開放されている。この状態で、固化容器３を上方より断熱容器７内に入れる。その後、蓋７Ａを断熱容器７の上端部に取り付け、固化容器３を収納している断熱容器７を密封する。断熱容器７及び蓋７Ａは、断熱材である、例えば、グラスウールを有している。密封された断熱容器７内にはこの断熱容器７によって断熱された断熱領域が形成され、放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した固化容器３はこの断熱領域に配置される。

断熱容器７は、金属製の外側容器（図示せず）及び外側容器内に配置された内側容器（図示せず）の二重構造になっており、グラスウールを、外側容器と内側容器の間の環状の領域及び外側容器の底部と内側容器の底部の間に充填して構成される。外側容器と内側容器の間の環状の領域の上端は、外側容器及び内側容器のそれぞれの上端に取り付けられたリング状の封鎖板によって封鎖されている。蓋７Ａは、グラスウールを金属製の中空の筺体（図示せず）内に充填して構成される。

その後、密封された断熱容器７内に収納された固化容器３の断熱化処理が実施される。断熱化処理は、固化容器３の熱が外部に逃げることを抑制する処理を意味する。断熱化処理されている固化容器３内において、内部に充填された放射性廃棄物４に含まれるＣｓ−１３７から放出される放射線に基づいて熱（崩壊熱）が発生する。この崩壊熱は、蓋７Ａで密封された断熱容器７によって外部に放熱されることが抑制され、蓋７Ａで密封された断熱容器７の内部、すなわち、蓋７Ａで密封された断熱容器７に蓄積される。この崩壊熱により、固化容器３内のガラス原料６が加熱されて溶融する。

放射性廃棄物４及びガラス原料６が充填された固化容器３は断熱容器７及び蓋７Ａによって囲まれているため、その崩壊熱によって加熱される、固化容器３内の断熱容器７に配置された放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は、固化容器３内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。

例えば、放射性廃棄物４に含まれている放射性核種であるＣｓ−１３７は１壊変当たりに約１．１５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、放射性廃棄物４及びガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６に吸収され、熱エネルギー（崩壊熱）に変化する。固化容器３内に充填した放射性廃棄物４は１０¹⁶ＢｑのＣｓ−１３７を含んでいるため、それぞれのＣｓ−１３７から放出される放射線が、すべて、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収された場合には、１．１５ＭｅＶ×１０¹⁶Ｂｑ＝１．１５Ｅ２２ｅＶ／ｓ、すなわち、１８４０Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）４及びガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６の混合物の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は１時間で約６６℃上昇する。この温度上昇により、ガラス原料６であるソーダ石灰ガラスが、溶融して放射性廃棄物４の間の隙間に流入する。好ましくは、後述の実施例４で述べるように、固化容器３内に放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した後、これらを撹拌機により混合すると良い。放射性廃棄物４に液体が含まれている場合には、この液体は、上記した熱により加熱されて蒸気になる。

ガラス固化体を作製する（ステップＳ３）。断熱容器７及び蓋７Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器３の内部の温度上昇速度は、６６℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料６が全て溶融する。この結果、ガラス原料６の溶融物が、放射性廃棄物４の間の隙間に充填され、放射性廃棄物４が溶融されたガラス原料６により一体化されたガラス固化物８が固化容器３内に存在するガラス固化体９が作製される。ガラス固化体９が作製された後、蓋７Ａを取り外すことによって、このガラス固化体９が、断熱容器７から取り出されて蓋（図示せず）を取り付けて密封され、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例では、放射性廃棄物４及びガラス原料６が充填された固化容器３を、蓋７Ａで密封された断熱容器７で取り囲まれているため、放射性廃棄物４に含まれる放射性核種が崩壊して放出される放射線が断熱容器７内の断熱領域に配置された放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収されて生じる熱エネルギー（崩壊熱）によって、放射性廃棄物４及びガラス原料６が加熱される。このため、断熱領域に存在する放射性廃棄物４及びガラス原料６に加熱ムラが生じなく、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６はより均一な温度になる。このため、固化容器３の高温での腐食及び固化容器３内の放射性廃棄物４に含まれる放射性物質（放射性核種）の揮発が抑えられ、しかも、放射性廃棄物４の均一なガラス固化体が得られる。このガラス固化体は安定である。

固化容器３内の放射性物質の崩壊によって生じる放射線の吸収により生じる熱エネルギーによって放射性廃棄物４及びガラス原料６が加熱されるため、本実施例では、特開２０１１−４６９９６号公報に記載された放射性廃棄物のガラス固化のように、ガラス原料６を溶融する溶融設備が不要になる。すなわち、簡素なシステムで、放射性廃棄物４をガラス原料６により固化することができる。

本実施例では、放射性廃棄物４としてＣｓ−１３７を吸着したゼオライトを固化容器３内に充填してガラス原料６により固化した。本実施例では、放射性廃棄物４としてクリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、不溶性フェロシアン化物またはチタン酸化合物を固化容器３内に充填し、ガラス原料６を溶融させて固化してしてもよい。

また、ガラス原料６としては、ソーダ石灰ガラス以外に、ケイ酸塩ガラス及びホウケイ酸ガラスいずれかを用いてもよい。さらに、ガラス原料６として、ソーダ石灰ガラス、ケイ酸塩ガラス及びホウケイ酸ガラスよりも軟化点が低い鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスの内の一種を用いてもよい。鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスのうちの一種を用いることによって、より低温域でのガラス固化が可能となり、固化容器３内に充填される放射性物質６の崩壊により生じる発熱量が低い条件、及び高い断熱状態が確保できない条件においても、固化容器３内で放射性物質をガラス固化できるようになるとともに、放射性物質の揮発をより低く抑えることが可能となる。

本実施例における断熱化処理に用いられる断熱容器７及び蓋７Ａに用いられるグラスウールを、繊維系の断熱材であるセルロースファイバー、炭化コルク、ウレタンフォーム、フェノールフォーム及びポリスチレンフォーム、及び多孔質系断熱材であるケイ酸カルシウムボードのいずれかに変えてもよい。このような断熱材は、後述の実施例２及び４において、断熱容器７及び蓋７Ａに用いてもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例２の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図２を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＳｒ−９０を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｓｒ−９０を吸着しているチタン酸塩化合物を主成分とする放射性核種の使用済吸着材（以下、チタン酸塩化合物の吸着剤という））１００ｋｇ、及びガラス原料であるガラス軟化点が約８００℃のホウケイ酸ガラス１００ｋｇを固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体９が作製される。

ステップＳ１では、廃棄物タンク１内に蓄えられたＳｒ−９０を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物４、及びガラス原料タンク２０内に蓄えられたガラス原料６であるホウケイ酸ガラスを、それぞれ１００ｋｇ、固化容器３内に供給した。本実施例において、固化容器３内に供給される放射性廃棄物４は、Ｓｒ−９０を吸着した、チタン酸塩化合物の吸着剤である。

放射性廃棄物４及びガラス原料６を固化容器３内に充填した後、ステップＳ２の工程が実施される。すなわち、実施例１と同様に、放射性廃棄物４及びガラス原料６を収納した固化容器３は、断熱容器７内に収納され、蓋７Ａが取り付けられて断熱容器７が密封される。蓋７Ａ及び断熱容器７で取り囲まれた固化容器３内に存在する放射性廃棄物４に含まれるＳｒ−９０の崩壊によって生じる放射線は、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収されて熱エネルギーに変わる。この熱エネルギーにより、蓋７Ａ及び断熱容器７によって囲まれている放射性廃棄物４及びガラス原料６が加熱されて温度が上昇する。断熱容器７及び蓋７Ａによって囲まれた固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は、固化容器３内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。密封された断熱容器７内には前述の断熱領域が形成され、本実施例においても、放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した固化容器３はこの断熱領域に配置される。

例えば、Ｓｒ−９０は１壊変当たりに約２．８ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、固化容器３内の放射性廃棄物４とガラス原料６に吸収された場合、熱エネルギーに変化する。その放射性廃棄物４は１０¹⁶ＢｑのＳｒ−９０を含んでいるため、それぞれのＳｒ−９０から放出される放射線が、すべて、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収された場合には、２．８ＭｅＶ×１０¹⁶Ｂｑ＝２．８Ｅ２２ｅＶ／ｓ、すなわち、４５２０Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｓｒ−９０を吸着しているチタン酸塩化合物の吸着剤）４及びガラス原料（ホウケイ酸ガラス）６の混合物の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は１時間で約１６０℃上昇する。この温度上昇により、ガラス原料６であるホウケイ酸ガラスが、溶融して放射性廃棄物４の間の隙間に流入する。

ステップＳ３では、ガラス固化体９が作製される。すなわち、断熱容器７及び蓋７Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器３の内部の温度上昇速度は、１６０℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料６が全て溶融する。この結果、ガラス原料６の溶融物が、放射性廃棄物４の間の隙間に充填され、放射性廃棄物４が溶融されたガラス原料６により一体化されたガラス固化物８が固化容器３内に存在するガラス固化体９が作製される。このガラス固化体９は、断熱容器７から取り出されて蓋（図示せず）を取り付けて密封され、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。

ガラス原料６として、ホウケイ酸ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料６により固化する放射性廃棄物４は、チタン酸塩化合物の吸着剤以外に、ゼオライト、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、または不溶性フェロシアン化物であってもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例３の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図３を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁵Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着している不溶性フェロシアン化物を主成分とする放射性核種の使用済吸着材（以下、不溶性フェロシアン化物の吸着剤という））１００ｋｇ、及びガラス原料であるガラス軟化点が約３００℃のバナジウム系ガラス１００ｋｇを固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体９が作製される。ただし、本実施例におけるステップＳ２の断熱化処理では、実施例１及び２のステップＳ２で用いられた断熱容器７の替りに、減圧容器（第２容器）１０が用いられる。

本実施例では、廃棄物タンク１からの放射性廃棄物４である不溶性フェロシアン化物の吸着剤１００ｋｇ、及びガラス原料タンク２０からのガラス原料６であるバナジウム系ガラス１００ｋｇがステップＳ１においてそれぞれ充填された固化容器（第１容器）３が、ステップＳ２において、減圧容器１０内に収納される。減圧容器１０は、蓋１０Ａを取り付けて密封される。

減圧容器１０に接続された排気管１２が減圧ポンプ１１に接続される。さらに、排気管１３が減圧ポンプ１１に接続されている。ステップＳ２において、密封された減圧容器１０内が、以下のように、減圧される。

蓋１０Ａを減圧容器１０に取り付けて減圧容器１０を密封した後、減圧ポンプ１１を駆動して排気管１２に設けられた開閉弁（図示せず）を開き、固化容器３を収納している密封された減圧容器１０内のガスを排気管１２及び１３を通して外部に排気する。減圧容器１０内のガスの外部への排気は、密封された減圧容器１０内の圧力が大気圧の１／１０の圧力まで低下されるまで行われる。この減圧容器１０内の圧力が大気圧の１／１０の圧力になったとき、減圧ポンプ１１が停止され、排気管１２に設けられた開閉弁が閉じられる。放射性廃棄物（例えば、不溶性フェロシアン化物の吸着剤）４で及びガラス原料（バナジウム系ガラス）６を充填した固化容器３を取り囲む密封された減圧容器１０内の圧力を、大気圧の１／１０の圧力まで減圧することにより、断熱性は約１０倍に向上する。

密封された減圧容器１０内を減圧することによって、減圧容器１０内に減圧された断熱領域が形成される。放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した固化容器３は、密封された減圧容器１０内の断熱領域に配置される。

上記した減圧によって固化容器３を断熱することによって、固化容器３内に存在する放射性廃棄物４に含まれるＣｓ−１３７の崩壊によって生じる放射線は、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収されて熱エネルギーに変わる。この熱エネルギーにより、蓋１０Ａ及び減圧容器１０によって囲まれて減圧領域（断熱領域）内に存在する放射性廃棄物４及びガラス原料６が加熱されるため、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度が上昇し、これらの放射性廃棄物４及びガラス原料６の温度は固化容器３内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。

例えば、Ｃｓ−１３７は、実施例１で述べたように、１壊変当たりに約１．１５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収された場合、熱エネルギーに変化する。その放射性廃棄物４は１０¹⁵ＢｑのＣｓ−１３７を含んでいるため、それぞれのＣｓ−１３７から放出される放射線が、すべて、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収された場合には、１．１５ＭｅＶ×１０¹⁵Ｂｑ＝１．１５Ｅ２１ｅＶ／ｓ、すなわち、１８４Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着している不溶性フェロシアン化物の吸着剤）４及びガラス原料（バナジウム系ガラス）６の混合物の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）の場合、放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は１時間で約６．６℃上昇する。

ステップＳ３では、ガラス固化体９が作製される。すなわち、断熱容器７及び蓋７Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器３の内部の温度上昇速度は、６．６℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料６が全て溶融する。この結果、ガラス原料６の溶融物が、放射性廃棄物４の間の隙間に充填され、放射性廃棄物４が溶融されたガラス原料６により一体化されたガラス固化物８が固化容器３内に存在するガラス固化体９が作製される。このガラス固化体９は、減圧容器１０から取り出されて蓋（図示せず）を取り付けて密封され、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は、実施例１で生じる各効果を得ることができる。特に、本実施例では、密封された減圧容器１０内の断熱領域に存在する放射性廃棄物４及びガラス原料６に加熱ムラが生じなく、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６はより均一な温度になる。さらに、本実施例では、放射性廃棄物４及びガラス原料６が存在する固化容器３を密封された減圧容器１０内に収納して減圧容器１０内を減圧するため、減圧の度合いを調節することにより、任意の断熱効果を得ることができる。

ガラス原料６として、バナジウム系ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料６により固化する放射性廃棄物４は、不溶性フェロシアン化物の吸着剤以外に、ゼオライト、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、またはチタン酸塩化合物であってもよい。

本発明の他の好適な実施例である実施例４の放射性廃棄物の固化処理方法を、図１及び図４を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｏ−６０を１０¹⁵Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｏ−６０を含んでいる鉄酸化物を主成分とする固体状の廃棄物（以下、鉄酸化物という））１００ｋｇ、及びガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス１００ｋｇを固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体９が作製される。ただし、本実施例におけるステップＳ１では固化容器３内に充填された放射性廃棄物（例えば、鉄酸化物）４及びガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６が撹拌機で混合され、ステップＳ２の断熱化処理では、実施例１及び２のステップＳ２で用いられた断熱容器７の替りに、給気ポンプが設けられた給気配管、及び廃棄配管が接続された密封される断熱容器７が用いられる。

本実施例では、廃棄物タンク１からの放射性廃棄物４である鉄酸化物１００ｋｇ、及びガラス原料タンク２０からのガラス原料６であるソーダ石灰ガラス１００ｋｇが、ステップＳ１において固化容器３にそれぞれ充填される。その後、ステップＳ１において、固化容器３内に撹拌機１４が挿入され、この撹拌機１４により、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６が混合される。

放射性廃棄物４及びガラス原料６の混合が終了した後、これらを充填した固化容器３が、ステップＳ２において、断熱容器７内に収納される。断熱容器７は、蓋７Ａを取り付けて密封される。給気ポンプ１６及び開閉弁（図示せず）が設けられた給気配管１７、及び開閉弁（図示せず）が設けられた排気配管１８が、それぞれ、断熱容器７に接続されている。温度計１９が断熱容器７に設置される。

断熱容器７が密封された状態で、ステップＳ２の断熱化処理が、放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した固化容器３に対して行われる。密封された断熱容器７によって取り囲まれた固化容器３内に存在する放射性廃棄物４に含まれるＣｏ−６０の崩壊によって生じる放射線は、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収されて熱エネルギーに変わる。この熱エネルギーにより、蓋７Ａ及び断熱容器７によって囲まれている放射性廃棄物４及びガラス原料６が加熱されて温度が上昇する。断熱容器７及び蓋７Ａによって囲まれた固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は、固化容器３内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。

例えば、Ｃｏ−６０は１壊変当たりに約２．５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。この放射線が、固化容器３内の放射性廃棄物４とガラス原料６に吸収された場合、熱エネルギーに変化する。その放射性廃棄物４は１０¹⁵ＢｑのＣｏ−６０を含んでいるため、それぞれのＣｏ−６０から放出される放射線が、すべて、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６に吸収された場合には、２．５ＭｅＶ×１０¹⁵Ｂｑ＝２．５Ｅ２２ｅＶ／ｓ、すなわち、４０００Ｊ／ｓの発熱速度の熱エネルギーが得られる。放射性廃棄物（Ｃｏ−６０を含んでいる鉄酸化物）４及びガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６の混合物の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は１時間で約１４４℃上昇する。

ステップＳ３では、ガラス固化体９が作製される。すなわち、断熱容器７及び蓋７Ａを通して外部にいくらかの熱が逃げるため、実際の固化容器３の内部の温度上昇速度は、１４４℃／ｈよりも低下する。しかしながら、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料６が全て溶融する。このとき、温度計１９により、断熱容器７内の固化容器３の温度を測定する。固化容器３の温度がガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６の溶融に適した温度である８００℃に上昇したとき、それ以上、固化容器３の温度が上昇しないように、給気配管１７に設けた開閉弁及び排気配管１８に設けた開閉弁を開いて給気ポンプ１６を駆動し、外部のガス（空気）を、給気配管１７を通して断熱容器７内に供給し、固化容器３の温度を適切な温度に維持する。断熱容器７内に供給された空気は排気配管１８を通して断熱容器７の外部に排出される。固化容器３の温度に基づいた断熱容器７内への空気の供給量は、給気ポンプ１６の回転速度を制御することにより調節することができる。

この結果、溶融したガラス原料６が、放射性廃棄物４の間の隙間に充填され、放射性廃棄物４が溶融されたガラス原料６により一体化されたガラス固化物８が固化容器３内に存在するガラス固化体９が作製される。このガラス固化体９は、断熱容器７から取り出されて蓋（図示せず）を取り付けて密封され、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は実施例１で生じる各効果を得ることができる。本実施例は、固化容器３内に充填された放射性廃棄物４及びガラス原料６を撹拌機１４によって撹拌するので、均一なガラス固化体９をより短時間に作成することができる。さらに、本実施例では、断熱容器７内の固化容器３の測定された温度に基づいて断熱容器７内に供給するガス（例えば、空気）の供給量を調節するため、放射性核種（例えば、Ｃｏ−６０）の崩壊によって熱により固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度が、ガラス固化に必要な温度以上に上昇することを防ぐことができる。このため、放射性廃棄物４に含まれる放射性核種の蒸発を抑制することができる。

また、溶融したガラス原料６の固化時においても、固化容器３の測定された温度に基づいて断熱容器７内へのガスの供給量を調節することができるので、
ガラス固化時の温度を測定し、ガスの給気量を制御することで、ガラス原料６の冷却速度を調節することができる。このため、熱歪みによるガラス固化体９の割れを抑制することができる。

ガラス原料６として、ソーダ石灰ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料６により固化する放射性廃棄物４は、鉄酸化物以外に、ゼオライト、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、不溶性フェロシアン化物またはチタン酸塩化合物であってもよい。

本発明の好適な一実施例である実施例５の放射性廃棄物の固化処理方法を、図５を用いて説明する。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法では、高線量の放射性廃棄物としてＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の放射性廃棄物（例えば、Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）１００ｋｇ、及びガラス原料であるガラス軟化点が約７００℃のソーダ石灰ガラス３００ｋｇを固化容器に充填して、ガラス固化体を作製した。本実施例の放射性廃棄物の固化処理方法を、以下に説明する。

本実施例も、実施例１と同様に、ステップＳ１，Ｓ２及びＳ３の各工程によりガラス固化体９が作製される。ただし、本実施例におけるステップＳ１では放射性廃棄物４及びガラス原料６が固化容器３内に同時に供給され、ステップＳ２の断熱化処理では、実施例３と同様に減圧容器１０が用いられる。

本実施例では、ステップＳ１において、廃棄物タンク１からのＣｓ−１３７を１０¹⁶Ｂｑ含む高線量の、１００ｋｇの放射性廃棄物４、及びガラス原料タンク２０からの３００ｋｇのガラス原料６のそれぞれが、固化容器３内に同時に供給される。放射性廃棄物４はゼオライトを主成分とする、Ｃｓ−１３７を吸着した使用済吸着材であり、ガラス原料６はソーダガラスである。放射性廃棄物４及びガラス原料６は固化容器３内で混合される。混合された放射性廃棄物４及びガラス原料６は、便宜的に、混合充填物１５と称する。

混合充填物１５を充填した固化容器３は、実施例３と同様に、ステップＳ２において、減圧容器１０内に収納される。温度計１９が減圧容器１０に取り付けられている。減圧容器１０は蓋１０Ａが取り付けられて密封される。その後、実施例３と同様に、減圧ポンプ１１を駆動し、密封された減圧容器１０内の圧力を、大気圧の１／１０の圧力まで低下させる。

蓋１０Ａ及び減圧容器１０によって囲まれて減圧された雰囲気内に、放射性廃棄物４及びガラス原料６を充填した固化容器３を配置した状態で、固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれが、放射性廃棄物４に含まれるＣｓ−１３７の崩壊で発生する放射線により生じる熱エネルギーによって加熱される。外部と断熱状態にある固化容器３内の放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度が上昇し、これらの放射性廃棄物４及びガラス原料６の温度は固化容器３内の位置によって不均一にならなくほぼ一様になる。

この状態が保持されることにより、固化容器３内のガラス原料６が溶融し、放射性廃棄物４の間に存在する隙間に浸透する。温度計１９によって測定された固化容器３の温度がガラス原料６の溶融に適した温度まで上昇したとき、固化容器３の温度、すなわち、ガラス原料６の温度が溶融に適した温度より高くならないように、減圧ポンプ１１により減圧容器１０内への給排気を行うことにより、減圧容器１０内の圧力を制御する。この結果、ガラス原料６の温度が適切な温度に維持される。

例えば、Ｃｓ−１３７は、前述したように、１壊変当たりに約１．１５ＭｅＶのエネルギーの放射線を放出する。このため、１０¹⁶ＢｑのＣｓ−１３７が放射性廃棄物４に含まれる場合、１８４０Ｊ／ｓの発熱速度発熱速度の熱エネルギーが得られる。そして、放射性廃棄物（Ｃｓ−１３７を吸着しているゼオライト）４及びガラス原料（ソーダ石灰ガラス）６の混合物の比熱が０．５Ｊ／（ｇ・Ｋ）であるとき、放射性廃棄物４及びガラス原料６のそれぞれの温度は１時間で約３３℃上昇する。

ステップＳ３では、ガラス固化体９が作製される。すなわち、時間の経過とともに昇温は継続され、ガラス原料６が全て溶融する。この結果、ガラス原料６の溶融物が、放射性廃棄物４の間の隙間に充填され、放射性廃棄物４が溶融されたガラス原料６により一体化されたガラス固化物８が固化容器３内に存在するガラス固化体９が作製される。このガラス固化体９は、減圧容器１０から取り出されて蓋（図示せず）を取り付けて密封され、廃棄体として所定の保管場所（図示せず）に保管される。

本実施例は実施例３で生じる各効果を得ることができる。また、本実施例は、ガラス固化時において測定された固化容器３の温度に基づいて、減圧容器１０内の減圧状態を制御するため、ガラス固化温度を任意に制御することができる。また、ガラス溶融後の冷却温度を制御することで熱歪みによるガラス固化体の割れを抑制することができる。

ガラス原料６として、ソーダ石灰ガラス以外に実施例１で述べたガラスのうちの一種を用いてもよい。本実施例において、ガラス原料６により固化する放射性廃棄物４は、ゼオライト以外に、クリノプチロライト、モルデナイト、チャバサイト、不溶性フェロシアン化物またはチタン酸塩化合物であってもよい。

１…廃棄物タンク、３…固化容器（第１容器）、４…放射性廃棄物、２０…ガラス原料タンク、６…ガラス原料、７…断熱容器（第２容器）、８…ガラス固化物、１０…減圧容器（第２容器）、１１…減圧ポンプ、１４…撹拌機、１６…給気ポンプ、１９…温度計。

Claims (5)

1. Ｃｓ−１３７，Ｓｒ−９０及びＣｏ−６０のうちのいずれか一つである放射性核種を含む放射性廃棄物、及びソーダ石灰ガラス、ケイ酸塩ガラス、ホウケイ酸ガラス、鉛ガラス、リン酸塩ガラス及びバナジウム系ガラスのうちのいずれか一つであるガラス原料のそれぞれを第１容器内に供給し、前記放射性廃棄物及び前記ガラス原料が内部に存在する前記第１容器が、第２容器内の断熱領域に配置され、前記断熱領域内で、前記放射性核種から放出される放射線により発生する熱で、第２容器内の断熱領域に存在する前記第１容器内の前記放射性廃棄物及び前記ガラス原料を加熱し、加熱された前記ガラス原料が溶融して前記放射性廃棄物のガラス固化体が作製されることを特徴とする放射性廃棄物の固化処理方法。
2. 前記放射性廃棄物及び前記ガラス原料が内部に存在する前記第１容器の前記断熱領域への配置は、前記第１容器を、前記第２容器である断熱容器内に形成される断熱領域に配置することによって行われる請求項１に記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
3. 前記放射性廃棄物及び前記ガラス原料が内部に存在する前記第１容器の前記断熱領域への配置は、前記第１容器を前記第２容器である減圧容器内に配置し、密封された前記減圧容器内の、前記第１容器が配置された空間を減圧して断熱領域にすることによって行われる請求項１に記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
4. 前記第２容器内の前記断熱領域に配置される前記第１容器の温度を測定し、前記第１容器が配置された、前記第２容器内の前記断熱領域に供給するガスの流量を、測定された前記温度に基づいて調節する請求項１または２に記載の放射性廃棄物の固化処理方法。
5. 前記第２容器内の前記断熱領域に配置される前記第１容器の温度を測定し、前記第１容器が配置された、前記第２容器内の前記断熱領域の圧力を制御する請求項３に記載の放射性廃棄物の固化処理方法。

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