JP6028033B2 - 単結晶の製造装置、それに用いられる坩堝及び単結晶の製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、単結晶の製造装置、それに用いられる坩堝及び単結晶の製造方法に関し、詳しくは、溶液成長法による単結晶の製造をするための製造装置、それに用いられる坩堝及び溶液成長法による単結晶の製造方法に関する。

単結晶の製造方法として、溶液成長法がある。溶液成長法では、単結晶の原料になる溶液に種結晶を接触させて、単結晶を成長させる。

単結晶には、例えばＳｉＣ単結晶のように、ステップが横方向に成長することにより、結晶成長が進行するものがある。このようなステップフロー成長をする単結晶では、上段のステップの成長が下段のステップの成長に追いつくことにより、ステップバンチングが発生する。ステップバンチングが進行すると、溶液の取り込み等により、インクルージョンが発生する。その結果、生成される単結晶の質が低下する。

インクルージョンの発生を抑えて、良質なＳｉＣ単結晶を製造する方法が、特開２００６−１１７４４１号公報に開示されている。上記公報では、坩堝の回転数、又は、坩堝の回転数及び回転方向を、周期的に変化させて、坩堝内の融液を撹拌する。これにより、インクルージョンの発生が抑えられる。

特開２００６−１１７４４１号公報

しかしながら、より安定してステップバンチングの発生を抑制し、インクルージョンの発生を抑制することのできる技術が求められている。

本発明の目的は、ステップバンチングをより安定して抑制できる、単結晶の製造装置、それに用いられる坩堝及び単結晶の製造方法を提供することである。

本発明の実施の形態による単結晶の製造装置は、溶液成長法による単結晶の製造に用いられる。製造装置は、シードシャフトと、坩堝と、駆動源とを備える。シードシャフトは、種結晶が取り付けられる下端面を有する。坩堝は、単結晶の原料になる溶液を収容する。駆動源は、坩堝を回転させるとともに、坩堝の回転数を変化させる。坩堝の内周面は、横断形状が非円形である流動制御面を含む。

本発明の実施の形態による坩堝は、溶液成長法によって単結晶を製造するための製造装置（例えば、上記製造装置）に用いられ、単結晶の原料を収容するためのものである。この坩堝は、内周面を備え、内周面は、横断形状が非円形である流動制御面を含む。

本発明の実施の形態による単結晶の製造方法は、上記製造装置を用いる。この製造方法は、溶液成長法による単結晶の製造方法であって、種結晶が取り付けられる下端面を有するシードシャフトを準備する工程と、横断形状が非円形の流動制御面を含む内周面を有し、単結晶の原料になる溶液を収容する坩堝を準備する工程と、溶液を生成する工程と、種結晶を溶液に接触させて、単結晶を成長させる工程とを備え、単結晶を成長させる工程では、坩堝を回転させるとともに、坩堝の回転数を変化させる。

本発明の実施の形態による単結晶の製造装置、それに用いられる坩堝及び単結晶の製造方法は、単結晶成長におけるステップバンチングをより安定して抑制できる。

図１は、本発明の実施形態による単結晶の製造装置の模式図である。 図２は、図１に示す製造装置が備える坩堝の断面図である。 図３は、図２に示す坩堝が備える流動制御部を示す平面図である。 図４は、流動制御部の変形例を示す平面図である。 図５は、比較例のＳｉＣ単結晶を製造した製造装置の模式図である。 図６は、図１に示す製造装置を用いて製造されたＳｉＣ単結晶（実施例１）の断面を撮影した写真である。 図７は、図１に示す製造装置を用いて製造されたＳｉＣ単結晶（実施例２）の断面を撮影した写真である。 図８は、図５に示す製造装置を用いて製造されたＳｉＣ単結晶の断面を撮影した写真である。

本発明の実施の形態による単結晶の製造装置は、溶液成長法による単結晶の製造に用いられる。製造装置は、シードシャフトと、坩堝と、駆動源とを備える。シードシャフトは、種結晶が取り付けられる下端面を有する。坩堝は、単結晶の原料になる溶液を収容する。駆動源は、坩堝を回転させるとともに、坩堝の回転数を変化させる。坩堝の内周面は、横断形状が非円形である流動制御面を含む。

坩堝の回転数が変化するとき、坩堝内の溶液は、慣性の法則により、回転数が変化する前の流れを維持しようとする。ここで、流動制御面の横断形状、つまり、流動制御面により形成される孔の軸方向に垂直な断面形状は、非円形である。そのため、坩堝の回転数が変化すると、流動制御面の内側に存在する溶液の流れが乱れる。その結果、流動制御面の内側で渦状の流れが形成される。この流れは、流動制御面の内側以外に存在する溶液の流れに影響を及ぼす。そのため、流動制御面の内側以外に存在する溶液にも、同様な流れが形成される。その結果、溶液中に存在する溶質のクラスタリングが解けて、ステップバンチングが抑制され、単結晶の質が向上する。

特に、坩堝の回転数が減少するときには、坩堝の回転数が増加するときよりも、流動制御面の内側に存在する溶液の流れが、強く乱れる。そのため、より大きな渦状の流れが流動制御面の内側に形成される。その結果、ステップバンチングがより抑制され、単結晶の質がより向上する。

好ましくは、流動制御面の横断形状が点対称である。この場合、坩堝の回転数が変化するときに流動制御面の内側で渦状の流れを形成する。

好ましくは、流動制御面の横断形状が楕円形である。この場合、坩堝の回転数が変化するときに流動制御面の内側で、さらに強い渦状の流れを形成する。

好ましくは、坩堝は、筒部と、底部と、流動制御部とを備える。底部は、筒部の下端に位置する。流動制御部は、筒部に接して配置され、上下方向の孔を有する。流動制御部において、孔の内面が流動制御面である。

この場合、流動制御部を変更することにより、例えば、流動制御面の内側の容積等を、坩堝が収容する溶液の体積等に応じて、適宜、変更することができる。

好ましくは、流動制御部が底部に接している。この場合、流動制御部の種結晶からの距離を大きくすることができる。その結果、流動制御部を設けることによる単結晶の成長阻害が生じ難くなる。

好ましくは、流動制御部の外周面は、第１外周面と、第２外周面とを含む。第１外周面は、筒部に接する。第２外周面は、筒部との間に隙間を形成する。

この場合、流動制御部の体積を減らすことができる。そのため、流動制御部の熱容量を小さくできる。その結果、坩堝が収容する溶液のうち流動制御部の近傍に存在する部分の温度が低下し難くなる。

上記の製造装置を用いて製造される単結晶は、ステップ成長する単結晶であれば、特に限定されない。単結晶は、例えば、ＳｉＣ単結晶である。ＳｉＣ単結晶を製造する場合、種結晶はＳｉＣ種結晶であり、溶液はＳｉ−Ｃ溶液である。Ｓｉ−Ｃ溶液は、Ｓｉ又はＳｉ合金の融液にカーボン（Ｃ）が溶解した溶液である。

本発明の実施の形態による坩堝は、上記製造装置に用いられる。

本発明の実施の形態による単結晶の製造方法は、上記製造装置を用いる。

以下、図面を参照しながら、本発明の実施の形態について説明する。図中同一又は相当部分には、同一符号を付して、その説明は繰り返さない。

［製造装置］
図１は、本発明の実施の形態による単結晶の製造装置１０の概略構成図である。なお、本実施形態では、ＳｉＣ単結晶の製造に用いられる製造装置について説明するが、本発明の製造装置は、ＳｉＣ単結晶以外の単結晶（例えば、ＡｌＮ）の製造に用いられるものであってもよい。

製造装置１０は、チャンバ１２と、坩堝１４と、断熱部材１６と、加熱装置１８と、回転装置２０と、昇降装置２２とを備える。

チャンバ１２は、坩堝１４を収容する。ＳｉＣ単結晶を製造するとき、チャンバ１２は冷却される。

坩堝１４は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を収容する。Ｓｉ−Ｃ溶液１５は、ＳｉＣ単結晶の原料である。Ｓｉ−Ｃ溶液１５は、シリコン（Ｓｉ）と炭素（Ｃ）とを含有する。

Ｓｉ−Ｃ溶液１５の原料は、例えば、Ｓｉ単体、又は、Ｓｉと他の金属元素との混合物である。原料を加熱して融液とし、この融液にカーボン（Ｃ）が溶解することにより、Ｓｉ−Ｃ溶液１５が生成される。他の金属元素は、例えば、チタン（Ｔｉ）、マンガン（Ｍｎ）、クロム（Ｃｒ）、コバルト（Ｃｏ）、バナジウム（Ｖ）、鉄（Ｆｅ）等である。これらの金属元素のうち、好ましい金属元素は、Ｔｉ、Ｃｒ及びＦｅである。さらに好ましい金属元素は、Ｔｉ及びＣｒである。

好ましくは、坩堝１４は炭素を含有する。この場合、坩堝１４は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５への炭素供給源になる。坩堝１４は、例えば、黒鉛からなる坩堝であってもよいし、ＳｉＣからなる坩堝であってもよい。坩堝１４は、内表面をＳｉＣで被覆してもよい。

断熱部材１６は、断熱材からなり、坩堝１４を取り囲む。

加熱装置１８は、例えば、高周波コイルであり、断熱部材１６の側壁を取り囲む。加熱装置１８は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の原料が収容された坩堝１４を誘導加熱し、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を生成する。加熱装置１８は、さらに、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を結晶成長温度に維持する。結晶成長温度は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の組成に依存する。結晶成長温度は、例えば、１６００〜２０００℃である。

回転装置２０は、回転軸２４と、駆動源２６とを備える。

回転軸２４は、チャンバ１２の高さ方向（図１の上下方向）に延びる。回転軸２４の上端は、断熱部材１６内に位置する。回転軸２４の上端には、坩堝１４が配置される。回転軸２４の下端は、チャンバ１２の外側に位置する。

駆動源２６は、チャンバ１２の下方に配置される。駆動源２６は、回転軸２４に連結される。駆動源２６は、回転軸２４の中心軸線周りに、回転軸２４を回転させる。これにより、坩堝１４（Ｓｉ−Ｃ溶液１５）が中心軸線Ｌ１周りに回転する。また、駆動源２６は、回転軸２４の回転数、又は、回転軸２４の回転数と回転方向とを変化させる。

昇降装置２２は、シードシャフト２８と、駆動源３０とを備える。

シードシャフト２８は、チャンバ１２の高さ方向に延びる。シードシャフト２８は、例えば、黒鉛からなる。シードシャフト２８の上端は、チャンバ１２の外側に位置する。シードシャフト２８の下端面２８Ｓには、ＳｉＣ種結晶３２が取り付けられる。

ＳｉＣ種結晶３２は板状であり、その上面が下端面２８Ｓに取り付けられる。本実施形態では、ＳｉＣ種結晶３２の上面全体が下端面２８Ｓに接する。ＳｉＣ種結晶３２の下面が、結晶成長面になる。

ＳｉＣ種結晶３２は、ＳｉＣ単結晶からなる。好ましくはＳｉＣ種結晶３２の結晶構造は、製造しようとするＳｉＣ単結晶の結晶構造と同じである。例えば、４Ｈ多形のＳｉＣ単結晶を製造する場合、４Ｈ多形のＳｉＣ種結晶３２を用いる。４Ｈ多形のＳｉＣ種結晶３２を用いる場合、結晶成長面は、（０００１）面若しくは（０００−１）面であるか、又は、（０００１）面若しくは（０００−１）面から８°以下の角度で傾斜した面であることが好ましい。この場合、ＳｉＣ単結晶が安定して成長する。

駆動源３０は、チャンバ１２の上方に配置される。駆動源３０は、シードシャフト２８に連結される。

駆動源３０は、シードシャフト２８を昇降する。これにより、シードシャフト２８の下端面２８Ｓに取り付けられたＳｉＣ種結晶３２の結晶成長面を、坩堝１４が収容するＳｉ−Ｃ溶液１５の液面に接触させることができる。

駆動源３０は、シードシャフト２８の中心軸線周りに、シードシャフト２８を回転させる。これにより、シードシャフト２８の下端面２８Ｓに取り付けられたＳｉＣ種結晶３２が回転する。

［坩堝］
図２を参照しながら、坩堝１４について説明する。坩堝１４は、筒部３４と、底部３６と、流動制御部３８とを備える。

筒部３４は、上下方向に延びる。筒部３４は、例えば、円筒である。筒部３４の内径寸法は、シードシャフト２８の外径寸法よりも十分に大きい。

底部３６は、筒部３４の下端に位置する。底部３６は、例えば、筒部３４に一体形成される。

流動制御部３８は、リング状の部材であり、上下方向の孔３８１を有する。流動制御部３８において、孔３８１の内面が、流動制御面３８２である。図３に示すように、流動制御面３８２の横断形状、つまり、孔３８１の軸方向に垂直な断面形状は、非円形である。

流動制御面の横断形状は、非円形であれば、特に限定されず、例えば、多角形であってもよい。この場合、当該多角形は、四角形、又は五角形であることが好ましく、特に、いずれの角も、鋭角ではないものであることが好ましい。

また、流動制御面の横断形状は、特異点を有さないものとすることが、さらに好ましい。この場合、強い渦流を形成することができる。流動制御面のこのような横断形状は、例えば、多角形の角部を丸めたものとすることができる。この場合、当該多角形は、三角形、乃至五角形であることが好ましい。また、流動制御面の横断形状が特異点を有さない場合、当該形状の最小曲率半径は、５ｍｍ以上であることが好ましい。

本実施形態では、流動制御面３８２の横断形状が楕円形である。つまり、本実施形態では、流動制御面３８２の横断形状が点対称である。ここで、「楕円形」には、幾何学的に定義される楕円形のみならず、楕円形の一部が、１つ又は複数の直線に置き換えられたもの（ただし、当該直線の両端において、楕円の接線と当該直線とが鋭角をなさないもの）や、複数の直線により大略的に楕円形を構成するものが含まれるものとする。複数の直線により大略的に楕円形を構成するものは、例えば、一対の対辺の間隔が他の対の対辺の間隔よりも長い六角形や、一対の対角の間隔が、他の対の対角の間隔よりも長い六角形であってもよい。

孔３８１は、流動制御部３８の中央部に位置する。本実施形態では、上下方向から見て、孔３８１の中心Ｃ１と、流動制御部３８の中心Ｃ２とが、一致している。なお、孔３８１の中心Ｃ１と流動制御部３８の中心Ｃ２とは、厳密に一致している必要はない。

流動制御部３８は、筒部３４に固定される。つまり、流動制御面３８２は、坩堝１４の内周面に含まれる。本実施形態では、雌ねじ３４１が筒部３４の内周面に形成されている。雄ねじ３８３が流動制御部３８の外周面に形成されている。雄ねじ３８３を雌ねじ３４１に螺合させることにより、流動制御部３８が筒部３４に取り付けられる。本実施形態では、流動制御部３８が底部３６に接している。なお、流動制御部３８は、カーボン接着剤等の接着剤で筒部３４に固定してもよい。

［ＳｉＣ単結晶の製造方法］
製造装置１０を用いたＳｉＣ単結晶の製造方法について説明する。初めに、製造装置１０を準備する（準備工程）。次に、シードシャフト２８にＳｉＣ種結晶３２を取り付ける（取付工程）。次に、チャンバ１２内に坩堝１４を配置し、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を生成する（生成工程）。次に、ＳｉＣ種結晶３２を坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５に接触させる（接触工程）。次に、ＳｉＣ単結晶を育成する（育成工程）。以下、各工程の詳細を説明する。

［準備工程］
初めに、製造装置１０を準備する。

［取付工程］
続いて、シードシャフト２８の下端面２８ＳにＳｉＣ種結晶３２を取り付ける。本実施形態では、ＳｉＣ種結晶３２の上面全体がシードシャフト２８の下端面２８Ｓに接する。

［生成工程］
次に、チャンバ１２内の回転軸２４上に、坩堝１４を配置する。坩堝１４は、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の原料を収容する。

次に、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を生成する。先ず、チャンバ１２内に不活性ガスを充填する。そして、加熱装置２０により、坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５の原料を融点以上に加熱する。坩堝１４が黒鉛からなる場合、坩堝１４を加熱すると、坩堝１４から炭素が融液に溶け込み、Ｓｉ−Ｃ溶液１５が生成される。坩堝１４の炭素がＳｉ−Ｃ溶液１５に溶け込むと、Ｓｉ−Ｃ溶液１５内の炭素濃度は飽和濃度に近づく。

［接触工程］
次に、駆動源３０により、シードシャフト２８を降下し、ＳｉＣ種結晶３２の結晶成長面をＳｉ−Ｃ溶液１５に接触させる。

［育成工程］
ＳｉＣ種結晶３２の結晶成長面をＳｉ−Ｃ溶液１５に接触させた後、加熱装置１８により、Ｓｉ−Ｃ溶液１５を結晶成長温度に保持する。さらに、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍を過冷却して、ＳｉＣを過飽和状態にする。

Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍を過冷却する方法は特に限定されない。例えば、加熱装置２０を制御して、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍領域の温度を他の領域の温度より低くしてもよい。或いは、冷媒により、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍を冷却してもよい。具体的には、シードシャフト２８の内部に冷媒を循環させる。冷媒は例えば、ヘリウム（Ｈｅ）やアルゴン（Ａｒ）等の不活性ガスである。シードシャフト２８内に冷媒を循環させれば、ＳｉＣ種結晶３２が冷却される。ＳｉＣ種結晶３２が冷えれば、Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍も冷える。

Ｓｉ−Ｃ溶液１５におけるＳｉＣ種結晶３２の近傍領域のＳｉＣを過飽和状態にしたまま、坩堝１４を回転する。駆動源２６は、結晶成長中に坩堝１４の回転数を変化させる。坩堝１４の回転数は、周期的に変化させてもよいし、周期的に変化させなくてもよい。坩堝１４の回転数に加えて、坩堝１４の回転方向を変化させてもよい。

坩堝１４の回転数を変化させる場合、駆動源２６は、例えば、第１設定回転数に到達するまで加速と、第１設定回転数の維持と、第１設定回転数よりも低い第２設定回転数に到達するまで減速とを１つのサイクルとして、このサイクルを繰り返す。

坩堝１４の回転数及び回転方向を変化させる場合、駆動源２６は、例えば、第１回転方向において第１設定回転数に到達するまで加速と、第１設定回転数の維持と、第１設定回転数から回転を停止するまで減速と、第１回転方向とは反対の第２回転方向において第２設定回転数に到達するまで加速と、第２設定回転数の維持と、第２設定回転数から回転を停止するまで減速とを１つのサイクルとして、このサイクルを繰り返す。

何れの場合であっても、各サイクル間で、第１設定回転数、及び第２設定回転数は同じである必要はなく、また、一の設定回転数から他の設定回転数に変化するまでの時間も、同じである必要はない。

シードシャフト２８は、回転してもよいし、回転しなくてもよい。シードシャフト２８が回転する場合、シードシャフト２８の回転方向は坩堝１４の回転方向と同じ方向であってもよいし、反対の方向であってもよい。シードシャフト２８の回転数は一定であってもよいし、変化させてもよい。シードシャフト２８の回転は、坩堝１４の回転と同期させてもよい。シードシャフト２８は、上昇してもよいし、上昇しなくてもよい。

上述の製造方法によれば、坩堝１４の回転数が変化するときに、孔３８１内のＳｉ−Ｃ溶液１５の流れが乱れることにより、孔３８１内のＳｉ−Ｃ溶液１５に渦状の流れが形成される。この孔３８１内のＳｉ−Ｃ溶液１５の流れと同様な流れが、流動制御部３８の上方に存在するＳｉ−Ｃ溶液１５にも形成される。そのため、坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５が撹拌される。

特に、坩堝１４の回転数が減少するときには、坩堝１４の回転数が増加するときよりも、孔３８１内に存在するＳｉ−Ｃ溶液１５の流れが、強く乱れ、より大きな、又は強い渦状の流れが形成される。また、坩堝１４の回転数が減少するときは、Ｓｉ−Ｃ溶液１５において、当該回転数の変化前に比して流速が増大する部分が生じる。そのため、坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５がさらに強く撹拌される。

坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５が、強く撹拌されると、Ｓｉ−Ｃ溶液１５中に存在する溶質のクラスタリングが解けて、ステップバンチングが抑制される。その結果、ＳｉＣ単結晶の質が向上する。このような効果を得るため、流動制御面３８２の横断形状の長軸長／短軸長比は、１．１〜２．０であることが好ましく、１．１〜１．３であることがさらに好ましい。長軸長／短軸長が小さすぎる（１に近すぎる）と、Ｓｉ−Ｃ溶液を撹拌するという効果が十分に得られない。一方、長軸長／短軸長が大きすぎると、大きな渦流れを形成するためには長軸に合わせた大型の坩堝が必要となる。このため、溶液の撹拌や高周波加熱が容易でなくなる上に、製造コストも上昇する。

本実施形態では、流動制御面３８２の横断形状が点対称である。この場合、坩堝１４の回転数が変化するときに、孔３８１内で渦状の流れが、容易に形成される。

本実施形態では、流動制御面３８２の横断形状が楕円形である。この場合、坩堝１４の回転数が変化するときに、孔３８１内で、さらに大きな、又は強い渦状の流れが形成される。

本実施形態では、流動制御部３８が筒部３４に固定される。そのため、坩堝１４内のＳｉ−Ｃ溶液１５の体積等に応じて、流動制御部３８を変更することができる。

本実施形態では、流動制御部３８が坩堝１４の底部３６に接している。そのため、育成されるＳｉＣ単結晶が流動制御部３８に接触し難くなる。

坩堝１４において流動制御部３８が取り付けられた部分は熱容量が増える。そのため、同じパワーで加熱しても、Ｓｉ−Ｃ溶液１５の温度が低下し、ＳｉＣ多結晶が析出するおそれがある。本実施形態のように、流動制御部３８が坩堝１４の底部３６に接していれば、流動制御部３８にＳｉＣ多結晶が析出しても、当該ＳｉＣ多結晶がＳｉＣ単結晶に付着し難くなる。

［流動制御部の高さ位置の変形例］
上記実施形態では、流動制御部３８が坩堝１４の底部３６に接していたが、流動制御部３８がＳｉ−Ｃ溶液１５に浸漬されているのであれば、流動制御部３８の高さ位置は、特に限定されない。例えば、流動制御部３８は、底部３６から離間した位置において、筒部３４に取り付けられてもよい。好ましくは、流動制御部３８は、加熱装置１８が坩堝１４を加熱するときの加熱中心の近傍に配置される。この場合、ＳｉＣ多結晶の析出が抑制される。

［流動制御部の変形例１］
流動制御部の一変形例を、図４に示す。図４に示す流動制御部３８Ａは、孔３８１における長軸方向（図４中の上下方向）の両端に、取付部３８４を備える。

取付部３８４には、雄ねじ３８５が形成されている。雄ねじ３８５と、坩堝１４が備える筒部３４に形成された雌ねじ３４１とにより、流動制御部３８Ａが筒部３４に取り付けられる。

流動制御部３８Ａの外周面３９は、第１外周面３９Ａと、第２外周面３９Ｂとを含む。

第１外周面３９Ａは、取付部３８４において、雄ねじ３８５が形成されている面である。取付部３８４が筒部３４に取り付けられることにより、第１外周面３９Ａが筒部３４に接する。

第２外周面３９Ｂは、筒部３４から離間している。そのため、第２外周面３９Ｂと筒部３４との間には、隙間ＤＳが形成される。

流動制御部３８Ａは、第２外周面３９Ｂが筒部３４から離間していることにより、図１〜図３に示す流動制御部３８に比して、体積を減らすことができる。そのため、流動制御部３８Ａは、流動制御部３８に比して、熱容量を小さくできる。その結果、Ｓｉ−Ｃ溶液１５のうち、流動制御部３８Ａの近傍に存在する部分の温度が低下し難くなる。したがって、ＳｉＣ多結晶の析出を抑制できる。

［流動制御部の変形例２］
上記実施形態では、筒部３４とは別に形成された流動制御部３８が流動制御面を有していたが、例えば、筒部３４が流動制御面を有していてもよい。この場合、流動制御部が筒部３４と一体に形成されていてもよい。

図１に示す製造装置を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造し、製造したＳｉＣ単結晶の質を調査した（実施例）。

［実施例１の製造条件］
流動制御部は坩堝の底部に接していた。孔の長軸の長さは、１１０ｍｍであった。孔の短軸の長さは、１００ｍｍであった。孔の上下方向の長さ（流動制御部の厚さ）は、２０ｍｍであった。坩堝の底部からＳｉ−Ｃ溶液の液面までの長さは、４０ｍｍであった。坩堝の内径は、１４０ｍｍであった。結晶成長温度は、１９５０℃であった。ＳｉＣ種結晶の結晶構造は、４Ｈであった。

結晶成長中において、坩堝の回転数を周期的に変化させた。設定回転数は、１５ｒｐｍであった。回転し始めてから設定回転数に到達するまでの時間は、５秒であった。設定回転数を維持した時間は、５秒であった。設定回転数から回転を停止するまでの時間は、５秒であった。このような回転を１つのサイクルとし、このサイクルを繰り返した。結晶成長時間は、１０時間であった。

［実施例２の製造条件］
流動制御部は坩堝の底部に接していた。孔の長軸の長さは、１３０ｍｍであった。孔の短軸の長さは、１００ｍｍであった。孔の上下方向の長さ（流動制御部の厚さ）は、２０ｍｍであった。坩堝の底部からＳｉ−Ｃ溶液の液面までの長さは、４０ｍｍであった。坩堝の内径は、１４０ｍｍであった。結晶成長温度は、１９５０℃であった。ＳｉＣ種結晶の結晶構造は、４Ｈであった。

結晶成長中において、坩堝の回転数、および回転方向を、時計回りに２０ｒｐｍと、反時計回りに２０ｒｐｍとの間で、周期的に変化させた。回転し始めてから回転数が２０ｒｐｍに到達するまでの時間は、５秒であった。２０ｒｐｍの回転数を維持した時間は、１０秒であった。一方の回転方向に２０ｒｐｍで回転している状態から、回転数が０の状態を経て、他方の回転方向に２０ｒｐｍで回転している状態まで変化させた時間は、１０秒であった。このような回転を１つのサイクルとし、このサイクルを繰り返した。結晶成長時間は、１０時間であった。

また、比較のために、図５に示す製造装置５０を用いて、ＳｉＣ単結晶を製造し、製造したＳｉＣ単結晶の質を調査した（比較例）。製造装置５０では、流動制御部３８が設けられていない。その代りに、撹拌棒５２が底部３６の中央に設けられていた。撹拌棒５２の断面は三角形であった。

［比較例の製造条件］
撹拌棒の高さは、２０ｍｍであった。坩堝の底部からＳｉ−Ｃ溶液の液面までの長さは、５０ｍｍであった。坩堝の内径は、１４０ｍｍであった。結晶成長温度は、１９５０℃であった。ＳｉＣ種結晶の結晶構造は、４Ｈであった。

結晶成長中において、坩堝の回転数を周期的に変化させた。設定回転数は、２０ｒｐｍであった。回転し始めてから設定回転数に到達するまでの時間は、５秒であった。設定回転数を維持した時間は、１０秒であった。設定回転数から回転を停止するまでの時間は、５秒であった。このような回転を１つのサイクルとし、このサイクルを繰り返した。結晶成長時間は、１２時間であった。

［調査方法］
実施例のＳｉＣ単結晶と、比較例のＳｉＣ単結晶とについて、それぞれ、断面を観察し、インクルージョンの有無を調査した。

［調査結果］
図６は、実施例１のＳｉＣ単結晶３３Ａ１の断面を撮影した写真である。図７は、実施例２のＳｉＣ単結晶３３Ａ２の断面を撮影した写真である。図８は、比較例のＳｉＣ単結晶３３Ｂの断面を撮影した写真である。

図６〜図８から、実施例１および２のＳｉＣ単結晶３３Ａ１、３３Ａ２では、比較例のＳｉＣ単結晶３３Ｂに比して、インクルージョン３５の発生が抑えられていることがわかる。実施例２のＳｉＣ単結晶３３Ａ２は、図７の断面では、インクルージョンが見られない。また、実施例１および２（特に、実施例２）のＳｉＣ単結晶３３Ａ１、３３Ａ２の表面は、比較例のＳｉＣ単結晶３３Ｂの表面に比して、平坦であることがわかる。

これは、実施例１および２のＳｉＣ単結晶３３Ａ１、３３Ａ２では、比較例のＳｉＣ単結晶３３Ｂに比して、結晶製造時にＳｉ−Ｃ溶液中の溶質のクラスタリングが十分に解けて、ステップバンチングが抑制されたためであると考えられる。

以上、本発明の実施形態について、詳述してきたが、これらはあくまでも例示であって、本発明は、上述の実施形態によって、何等、限定されない。

１０：製造装置、１４：坩堝、１５：Ｓｉ−Ｃ溶液、２６：駆動源、
２８：シードシャフト、２８Ｓ：下端面、３２：ＳｉＣ種結晶、
３４：筒部、３６：底部、３８：流動制御部、３８１：孔、
３８２：内面（流動制御面）

Claims (9)

1. 溶液成長法による単結晶の製造に用いられる製造装置であって、
   種結晶が取り付けられる下端面を有するシードシャフトと、
   前記単結晶の原料になる溶液を収容する坩堝と、
   前記坩堝を回転させるとともに、結晶成長中に、前記坩堝の回転数を変化させて加速及び減速を繰り返す駆動源とを備え、
   前記坩堝の内周面は、横断形状が非円形である流動制御面を含む、製造装置。
2. 請求項１に記載の製造装置であって、
   前記流動制御面の横断形状が点対称である、製造装置。
3. 請求項２に記載の製造装置であって、
   前記流動制御面の横断形状が楕円形である、製造装置。
4. 請求項１〜３の何れか１項に記載の製造装置であって、
   前記坩堝は、
   筒部と、
   前記筒部の下端に位置する底部と、
   前記筒部に接して配置され、上下方向の孔を有する流動制御部とを備え、
   前記流動制御部において、前記孔の内面が前記流動制御面である、製造装置。
5. 請求項４に記載の製造装置であって、
   前記流動制御部が前記底部に接している、製造装置。
6. 請求項４又は５に記載の製造装置であって、
   前記流動制御部の外周面は、
   前記筒部に接する第１外周面と、
   前記筒部から離間した位置に形成される第２外周面とを含む、製造装置。
7. 請求項１〜６の何れか１項に記載の製造装置であって、
   前記種結晶がＳｉＣ種結晶であり、前記溶液がＳｉ−Ｃ溶液である、単結晶の製造に用いられる製造装置。
8. 単結晶の原料を収納可能な坩堝であって、
   前記坩堝を回転させるとともに、結晶成長中に、前記坩堝の回転数を変化させて加速及び減速を繰り返す駆動源を備え、溶液成長法によって単結晶を製造するための製造装置に用いられ、
   前記坩堝は、内周面を備え、
   前記内周面は、横断形状が非円形である流動制御面を含む、坩堝。
9. 溶液成長法による単結晶の製造方法であって、
   種結晶が取り付けられる下端面を有するシードシャフトを準備する工程と、
   横断形状が非円形の流動制御面を含む内周面を有し、前記単結晶の原料になる溶液を収容する坩堝を準備する工程と、
   前記溶液を生成する工程と、
   前記種結晶を前記溶液に接触させて、前記単結晶を成長させる工程とを備え、
   前記単結晶を成長させる工程では、
   前記坩堝を回転させるとともに、結晶成長中に、前記坩堝の回転数を変化させて加速及び減速を繰り返す、製造方法。

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