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JP5923001B2 - Reflector molding mold release film and method for manufacturing substrate for light emitting device having reflector using the mold release film - Google Patents

Reflector molding mold release film and method for manufacturing substrate for light emitting device having reflector using the mold release film Download PDF

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JP5923001B2 JP2012151626A JP2012151626A JP5923001B2 JP 5923001 B2 JP5923001 B2 JP 5923001B2 JP 2012151626 A JP2012151626 A JP 2012151626A JP 2012151626 A JP2012151626 A JP 2012151626A JP 5923001 B2 JP5923001 B2 JP 5923001B2
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Description

本発明は、リフレクタ成形用金型離型フィルム、それを用いたリフレクタを有する発光装置用基板の製造方法およびリフレクタを有する発光装置用基板に関する。   The present invention relates to a mold release film for reflector molding, a method for producing a light emitting device substrate having a reflector using the same, and a light emitting device substrate having a reflector.

発光ダイオード(LED;Light Emitting Diode)やレーザーダイオード(LD;Laser Diode)などの発光素子を含む発光装置は、小型で電力効率がよく、鮮やかな色の発光をする。また、発光素子は半導体素子であるため、球切れなどの心配が少ない。さらに、発光素子は、初期の駆動特性に優れており、振動や繰り返しの点灯・点滅(オン・オフ)にも耐えうる。そのため、発光素子を含む発光装置は、各種の光源として利用されている。   A light-emitting device including a light-emitting element such as a light-emitting diode (LED) or a laser diode (LD) emits light in a bright color with a small size and high power efficiency. In addition, since the light-emitting element is a semiconductor element, there is little fear of a broken ball. Furthermore, the light emitting element has excellent initial driving characteristics, and can withstand vibration and repeated lighting / flashing (on / off). Therefore, light emitting devices including light emitting elements are used as various light sources.

図5は、表面実装型の発光装置の基本的な構成を示す部分模式図である。図5に示されるように、表面実装型の発光装置1は、発光素子3と、それを搭載する凹部を有する取り付け体5とを有する。発光素子の取り付け体5は、通常、電極基板5Aと、その上に設けられた、前述の凹部を形成するリフレクタ5Bとを有する。そして、発光素子3から出射された光を、取り付け体5の凹部の底面および側面(リフレクタ5B)で反射させて、発光素子3から種々の方向に出射された光を一方向に集光し、明るさを向上させている。ここで、電極基板5Aとは、発光素子3と電気的に接続するための電極を備えた基板であり、リードフレームやインナーリードなどである。   FIG. 5 is a partial schematic diagram illustrating a basic configuration of a surface-mounted light-emitting device. As shown in FIG. 5, the surface-mounted light-emitting device 1 includes a light-emitting element 3 and an attachment body 5 having a recess for mounting the light-emitting element 3. The light emitting element mounting body 5 usually includes an electrode substrate 5A and a reflector 5B provided on the electrode substrate 5A and forming the above-described recess. Then, the light emitted from the light emitting element 3 is reflected by the bottom surface and side surface (reflector 5B) of the concave portion of the attachment body 5, and the light emitted from the light emitting element 3 in various directions is condensed in one direction. The brightness is improved. Here, the electrode substrate 5A is a substrate provided with electrodes for electrical connection with the light emitting element 3, and is a lead frame, an inner lead, or the like.

リフレクタ5Bは、例えば、熱硬化性樹脂の成形体などであることが知られている(例えば特許文献1)。また、リフレクタ5Bの側面(発光素子の取り付け体5の凹部の側面)に、光反射性の金属粉の集合体や蛍光塗料からなる光反射部を設けて、光をさらに強く反射させることが提案されている(例えば特許文献2)。   It is known that the reflector 5B is, for example, a thermosetting resin molded body (for example, Patent Document 1). Further, it is proposed that a light reflecting portion made of a light-reflecting metal powder aggregate or a fluorescent paint is provided on the side surface of the reflector 5B (the side surface of the concave portion of the light-emitting element mounting body 5) to reflect light more strongly. (For example, Patent Document 2).

このような発光素子の取り付け体5は、例えば金型内で熱硬化性樹脂を成形して得られることが知られている(例えば特許文献1)。具体的には、金型内面に離型フィルムを設けておくことで、成形後に得られる取り付け体を、金型から容易に取り出すことができるとされている(例えば特許文献2)。   It is known that such a light emitting element mounting body 5 is obtained by molding a thermosetting resin in a mold (for example, Patent Document 1). Specifically, by providing a release film on the inner surface of the mold, an attachment body obtained after molding can be easily taken out from the mold (for example, Patent Document 2).

金型成形に用いられる離型フィルムには、種々のものがある。例えば、半導体モールド用の離型フィルムとして、成形品からの離型を担う層(A層)と、成形時の加熱に対する耐熱性を担う層(B層)とを含み、成形品からの剥離力が特定の範囲に調整された離型フィルムが提案されている(例えば特許文献3)。具体的には、ポリ4−メチル−1−ペンテン/接着層/PETの3層構造を有する離型フィルムが開示されている。   There are various release films used for mold forming. For example, as a mold release film for a semiconductor mold, it includes a layer (A layer) responsible for release from a molded product and a layer (B layer) responsible for heat resistance during molding, and has a peeling force from the molded product. Has been proposed (for example, Patent Document 3). Specifically, a release film having a three-layer structure of poly-4-methyl-1-pentene / adhesive layer / PET is disclosed.

また、多層プリント基板製造用の離型フィルムとして、A層(表面層)、B層(接着層)、C層(基材層)、B’層(接着層)およびA’層(表面層)の5層構造を有し、A層(表面層)およびA’層(表面層)が4−メチル−1−ペンテン系重合体樹脂を含むフィルムが提案されている(例えば、特許文献4)。また、半導体樹脂パッケージ製造用の離型フィルムとして、A層(表面層)、B層(接着層)、C層(基材層)、B’層(接着層)およびA’層(表面層)の5層構造を有し、A層(表面層)およびA’層(表面層)が4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含み;B層(接着層)が変性4−メチル−1−ペンテン系重合体を含み;C層(基材層)がポリアミド樹脂を含むフィルムが提案されている(例えば、特許文献5)。   Moreover, as a release film for multilayer printed circuit board manufacture, A layer (surface layer), B layer (adhesive layer), C layer (base material layer), B 'layer (adhesive layer) and A' layer (surface layer) A film in which the A layer (surface layer) and the A ′ layer (surface layer) contain 4-methyl-1-pentene polymer resin has been proposed (for example, Patent Document 4). Moreover, as a release film for semiconductor resin package manufacture, A layer (surface layer), B layer (adhesive layer), C layer (base material layer), B ′ layer (adhesive layer) and A ′ layer (surface layer) The A layer (surface layer) and the A ′ layer (surface layer) contain a 4-methyl-1-pentene polymer as a main component; the B layer (adhesive layer) is a modified 4-methyl A film containing a -1-pentene polymer; a C layer (base material layer) containing a polyamide resin has been proposed (for example, Patent Document 5).

一方、プレス成形に用いられる離型フィルムとして、4−メチル−1−ペンテン系共重合体から形成される層(A)を有し、当該層(A)の表面がエンボス加工されたフィルムが提案されている(特許文献6および7)。   On the other hand, as a release film used for press molding, a film having a layer (A) formed from a 4-methyl-1-pentene copolymer and having the surface of the layer (A) embossed is proposed. (Patent Documents 6 and 7).

特開2006−156704号公報JP 2006-156704 A 特開2003−188422号公報JP 2003-188422 A 特開2002−158242号公報JP 2002-158242 A 特開2004−82717号公報JP 2004-82717 A 国際公開第2010/023907号International Publication No. 2010/023907 国際公開第2008/001682号International Publication No. 2008/001682 特開2008−246882号公報JP 2008-246882 A

表面実装型発光装置における発光素子の取り付け体(リフレクタを有する発光装置用基板)は、発光素子が小型であることから、複雑な形状となりやすい。特に、複数の発光素子が実装される表面実装型発光装置では、発光素子の取り付け体は、より複雑な形状となりやすい。   A light-emitting element mounting body (a substrate for a light-emitting device having a reflector) in a surface-mounted light-emitting device tends to have a complicated shape because the light-emitting element is small. In particular, in a surface-mounted light-emitting device in which a plurality of light-emitting elements are mounted, the light-emitting element mounting body tends to have a more complicated shape.

前述の通り、発光素子の取り付け体は、金型内で、電極基板上に熱硬化性樹脂を成形して得られる。得られる成形品を金型から容易に取り出せるようにするために、金型成形時には、金型の内面と成形品との間に離型フィルムを配置する。   As described above, the light emitting element mounting body is obtained by molding a thermosetting resin on the electrode substrate in a mold. In order to make it easy to take out the obtained molded product from the mold, a mold release film is disposed between the inner surface of the mold and the molded product at the time of molding the mold.

しかしながら、従来の離型フィルムの表面は、例えばエンボス加工などの比較的大きな凸凹が形成されている。そのため、金型内で、離型フィルムの表面と電極基板との間に隙間が形成されやすく、当該隙間に液状の成形用樹脂が入りこみやすい。その結果、図6に示されるように、得られる成形品の電極基板上にバリが生じやすいという問題があった。   However, relatively large unevenness such as embossing is formed on the surface of the conventional release film. Therefore, a gap is easily formed between the surface of the release film and the electrode substrate in the mold, and the liquid molding resin is likely to enter the gap. As a result, as shown in FIG. 6, there is a problem that burrs are likely to occur on the electrode substrate of the obtained molded product.

前述の発光装置1では、発光素子3は、電極基板5A(リードフレーム)上に搭載され、ワイヤ7Aを介して電極基板5Aと電気的に接続される。そのため、発光素子3と接続される電極基板5Aの表面が、成形用樹脂などで汚染されていたり、バリが生じていたりすると、電極基板5Aと発光素子3との電気的な接続に不具合を生じるおそれがあった。   In the above-described light emitting device 1, the light emitting element 3 is mounted on the electrode substrate 5A (lead frame) and electrically connected to the electrode substrate 5A through the wire 7A. Therefore, if the surface of the electrode substrate 5A connected to the light emitting element 3 is contaminated with a molding resin or the like or burrs are generated, a problem occurs in the electrical connection between the electrode substrate 5A and the light emitting element 3. There was a fear.

ところで、発光素子の取り付け体以外の用途;例えば特許文献5の半導体樹脂パッケージの製造においては、成形用樹脂によるバリが生じても、そのバリの大部分は他の不要部分とともに除去されるため、問題になりにくい。一方、成形後に得られる発光素子の取り付け体には、不要部分がほとんどないため、バリの除去に工数がかかってしまう。そのため、電極基板の汚染やバリの発生を抑制しうる離型フィルムが特に必要となる。   By the way, in the manufacture of a semiconductor resin package other than a light emitting element mounting body; for example, in the manufacture of a semiconductor resin package of Patent Document 5, even if burrs are caused by molding resin, most of the burrs are removed together with other unnecessary parts. Less likely to be a problem. On the other hand, the light emitting element mounting body obtained after molding has almost no unnecessary portion, and therefore, it takes time to remove burrs. Therefore, a release film that can suppress the contamination of the electrode substrate and the generation of burrs is particularly necessary.

また、従来の離型フィルムは、前述の通り、表面の凸凹に液状の成形用樹脂が入りこみやすいため、得られる成形品からの離型フィルムの離型性が低下しやすいという問題もあった。   Further, as described above, the conventional release film has a problem in that the release property of the release film from the obtained molded product tends to be lowered because the liquid molding resin is likely to enter the unevenness of the surface.

さらに、従来と同様に、離型フィルムには、金型追従性が高く、シワを生じにくいことも求められる。即ち、金型内面に十分に密着できていないと、金型内面と離型フィルムとの間に空間が生じやすい。そのため、図6に示されるように、金型の形状と、成形品の形状とが大きく異なることがある。また、離型フィルムにシワが生じやすいと、離型フィルムに生じたシワが取り付け体に転写されて、所望の形状の成形品を寸法精度よく得られないことがあった。   Further, as in the conventional case, the release film is also required to have high mold followability and be less likely to be wrinkled. That is, if the inner surface of the mold is not sufficiently adhered, a space is likely to be generated between the inner surface of the mold and the release film. Therefore, as shown in FIG. 6, the shape of the mold and the shape of the molded product may be greatly different. In addition, if wrinkles are easily generated in the release film, the wrinkles generated in the release film are transferred to the attachment body, and a molded product having a desired shape may not be obtained with high dimensional accuracy.

このように、寸法精度の高い発光素子の取り付け体を得るためには、金型からの離型性に優れることはもちろん、電極部分の汚染やバリの発生を抑制し、金型形状に十分追従する離型フィルムが望まれる。   In this way, in order to obtain a light-emitting element mounting body with high dimensional accuracy, it not only has excellent releasability from the mold, but also suppresses contamination of the electrode part and generation of burrs, and sufficiently follows the mold shape. A release film is desired.

本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、金型や成形品との離型性に優れ、かつバリの発生を抑制でき、金型形状への追従性がよく、シワを生じにくい離型フィルムを提供することを目的とする。また、本発明は、当該離型フィルムを用いて、電極の汚染やバリが少なく、寸法精度の高い、リフレクタを有する発光装置用基板の製造方法を提供することを目的とする。   The present invention has been made in view of the above circumstances, has excellent releasability from molds and molded products, can suppress the generation of burrs, has good follow-up to the mold shape, and is less likely to cause wrinkles. It aims at providing a release film. Another object of the present invention is to provide a method for manufacturing a substrate for a light-emitting device having a reflector, using the release film, which has less electrode contamination and burrs and high dimensional accuracy.

[1] 基材層Cと、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む最外層Aと、前記基材層Cと前記最外層Aとを接着させる接着層Bと、を含み、前記最外層Aが離型層であり、前記最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISが、0μm以上15μm以下である、リフレクタ成形用金型離型フィルム。
[2] 前記基材層Cは、ポリアミド樹脂を含み、前記接着層Bは、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体を含む、[1]に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。
[3] 前記基材層Cと、前記基材層Cを挟持し、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む前記最外層Aおよび他の層A’と、前記最外層Aと前記基材層Cとの間および前記他の層A’と前記基材層Cとの間を接着させる一対の前記接着層Bと、を含む、[1]または[2]に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。
[4] 前記他の層A’の表面の十点平均粗さRzJISは、前記最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISよりも大きい、[3]に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。
[5] 前記ポリアミド樹脂は、ポリアミド6またはポリアミド66である、[2]に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。
[1] A base material layer C, an outermost layer A containing a 4-methyl-1-pentene-based polymer as a main component, and an adhesive layer B that bonds the base material layer C and the outermost layer A. The mold release film for reflector molding, wherein the outermost layer A is a release layer, and the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A is 0 μm or more and 15 μm or less.
[2] The reflector mold release film according to [1], wherein the base material layer C includes a polyamide resin, and the adhesive layer B includes a modified 4-methyl-1-pentene polymer.
[3] The base layer C, the base layer C, the outermost layer A and other layers A ′ containing 4-methyl-1-pentene polymer as a main component, and the outermost layer A The reflector according to [1] or [2], including a pair of the adhesive layers B that adhere between the base layer C and the other layer A ′ and the base layer C Mold release film for molding.
[4] The mold release mold for reflector molding according to [3], wherein the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the other layer A ′ is larger than the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A. the film.
[5] The reflector mold release film according to [2], wherein the polyamide resin is polyamide 6 or polyamide 66.

[6] [1]〜[5]のいずれかに記載のリフレクタ成形用金型離型フィルムを、前記フィルムの最外層Aとは反対側の面が金型内面に接するように配置する工程と、前記金型内に、電極基板を配置する工程と、前記金型内に成形用樹脂組成物を充填して、リフレクタを有する発光装置用基板を得る工程と、を含む、リフレクタを有する発光装置用基板の製造方法。
[7] 前記リフレクタを有する発光装置用基板から前記リフレクタ成形用離型フィルムを剥離する工程をさらに含む、[6]に記載のリフレクタを有する発光装置用基板の製造方法。
[8] 前記リフレクタが、発光ダイオード素子用のリフレクタである、[6]または[7]に記載のリフレクタを有する発光装置用基板の製造方法。
[9] 前記リフレクタ成形用金型離型フィルムを、前記フィルムの最外層Aとは反対側の面が金型内面に接するように配置する工程と、前記金型内に電極基板を配置する工程と、前記金型内に成形用樹脂組成物を充填して、リフレクタを有する発光装置用基板を得る工程と、前記リフレクタを有する発光装置用基板から前記リフレクタ成形用離型フィルムを剥離する工程と、を含むリフレクタを有する発光装置用基板の製造工程に用いられる、[1]〜[5]のいずれかに記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。
[10] [6]〜[8]のいずれかに記載の製造方法で得られる、リフレクタを有する発光装置用基板。
[6] A step of disposing the reflector molding die release film according to any one of [1] to [5] such that a surface opposite to the outermost layer A of the film is in contact with the inner surface of the die. A step of disposing an electrode substrate in the mold, and a step of obtaining a substrate for a light emitting device having a reflector by filling the mold with a molding resin composition. Manufacturing method for industrial use.
[7] The method for manufacturing a substrate for a light emitting device having a reflector according to [6], further including a step of peeling the release film for forming a reflector from the substrate for a light emitting device having the reflector.
[8] The method for manufacturing a substrate for a light emitting device having the reflector according to [6] or [7], wherein the reflector is a reflector for a light emitting diode element.
[9] A step of disposing the reflector mold release film such that a surface opposite to the outermost layer A of the film is in contact with the inner surface of the mold, and a step of disposing an electrode substrate in the mold. And filling the mold with a molding resin composition to obtain a light emitting device substrate having a reflector, and peeling the reflector molding release film from the light emitting device substrate having the reflector. The mold release film for forming a reflector according to any one of [1] to [5], which is used in a process for producing a substrate for a light emitting device having a reflector containing the.
[10] A substrate for a light emitting device having a reflector, obtained by the production method according to any one of [6] to [8].

本発明の離型フィルムは、金型や成形品との離型性に優れ、かつバリの発生を抑制できる。また、本発明の離型フィルムは、金型形状への追従性がよく、シワを生じにくく、ピンホールや破れも生じにくい。さらに、本発明の離型フィルムを用いることで、成形樹脂の漏れによる金型汚染を抑制しつつ、電極面の汚染やバリが少なく、寸法精度や形状精度の高いリフレクタを有する発光装置用基板を得ることができる。   The release film of the present invention is excellent in releasability from a mold or a molded product, and can suppress the generation of burrs. In addition, the release film of the present invention has good followability to the mold shape, hardly causes wrinkles, and does not easily cause pinholes or tears. Furthermore, by using the release film of the present invention, a substrate for a light-emitting device having a reflector having high dimensional accuracy and shape accuracy with less contamination and burrs on the electrode surface while suppressing mold contamination due to leakage of molding resin. Can be obtained.

本発明の離型フィルムの構成の一例を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows an example of a structure of the release film of this invention. 金型内への離型フィルムと電極基板の配置方法の一例を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows an example of the arrangement | positioning method of the release film and electrode substrate in a metal mold | die. 金型を型締めしたときの、キャビティ部分の一例を示す拡大図である。It is an enlarged view which shows an example of a cavity part when a metal mold | die is clamped. 成形後に得られる樹脂成形体の一例を示す模式図である。It is a schematic diagram which shows an example of the resin molding obtained after shaping | molding. 発光素子を含む発光装置の一例を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show an example of the light-emitting device containing a light emitting element. 発光素子を含む発光装置用基板の不具合の例を示す部分拡大図である。It is the elements on larger scale which show the example of the malfunction of the board | substrate for light-emitting devices containing a light emitting element.

1.リフレクタ成形用金型離型フィルム
本発明のリフレクタ成形用金型離型フィルム(離型フィルム)は、基材層Cと、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む最外層Aと、基材層Cと最外層Aとを接着させる接着層Bとを含む。
1. Reflector-molding mold release film The reflector-molding mold release film (release film) of the present invention includes a base material layer C and an outermost layer A containing a 4-methyl-1-pentene polymer as main components. And an adhesive layer B that adheres the base material layer C and the outermost layer A.

本発明における離型フィルムは、成形金型の内部で、樹脂成形体(好ましくはリフレクタを有する発光装置用基板)を製造するときに、成形金型の内面に配置される。金型内面に、本発明の離型フィルムを配置することで、得られる樹脂成形体(好ましくはリフレクタを有する発光装置用基板)を、金型から容易に剥離することができる。   The release film in the present invention is disposed on the inner surface of a molding die when a resin molded body (preferably a light emitting device substrate having a reflector) is produced inside the molding die. By disposing the release film of the present invention on the inner surface of the mold, the obtained resin molded body (preferably a substrate for a light emitting device having a reflector) can be easily peeled from the mold.

最外層A(離型層)について
最外層Aは、フィルムに離型性を付与する機能を有する。最外層Aは、樹脂成形体と接するように配置される。そのため、最外層Aは、高い離型性と耐熱性とを有することが求められる。
About Outermost Layer A (Release Layer) The outermost layer A has a function of imparting release properties to the film. The outermost layer A is disposed in contact with the resin molded body. Therefore, the outermost layer A is required to have high release properties and heat resistance.

最外層Aは、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む。4−メチル−1−ペンテン系重合体は、融点が220〜240℃と高く、樹脂成形体の製造工程における金型温度で溶融しないだけでなく、表面エネルギーが低いことから離型性に優れる。本発明において、記号「〜」はその両端の範囲を含むものであり、以下においても同様である。   The outermost layer A contains a 4-methyl-1-pentene polymer as a main component. The 4-methyl-1-pentene-based polymer has a high melting point of 220 to 240 ° C. and does not melt at the mold temperature in the production process of the resin molding, and is excellent in releasability because of low surface energy. In the present invention, the symbol “˜” includes the range of both ends thereof, and the same applies to the following.

4−メチル−1−ペンテン系重合体とは、4−メチル−1−ペンテンの単独重合体(4−メチル−1−ペンテン単独重合体)、または4−メチル−1−ペンテンと4−メチル−1−ペンテン以外の他のモノマーとの共重合体(4−メチル−1−ペンテン共重合体)をいう。   The 4-methyl-1-pentene polymer is a homopolymer of 4-methyl-1-pentene (4-methyl-1-pentene homopolymer), or 4-methyl-1-pentene and 4-methyl- It refers to a copolymer with other monomers other than 1-pentene (4-methyl-1-pentene copolymer).

4−メチル−1−ペンテン共重合体における他のモノマーの例には、炭素原子数2〜20のα−オレフィンが含まれる。炭素原子数2〜20のα−オレフィンの例には、エチレン、プロピレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−ヘプテン、1−オクテン、1−デセン、1−テトラデセン、1−ヘキサデセン、1−ヘプタデセン、1−オクタデセン、および1−エイコセン等が含まれる。これらのα−オレフィンは、単独で、または2種以上を組み合せて用いてもよい。   Examples of other monomers in the 4-methyl-1-pentene copolymer include α-olefins having 2 to 20 carbon atoms. Examples of the α-olefin having 2 to 20 carbon atoms include ethylene, propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-heptene, 1-octene, 1-decene, 1-tetradecene, 1-hexadecene and 1-heptadecene. 1-octadecene, 1-eicosene and the like. These α-olefins may be used alone or in combination of two or more.

炭素原子数2〜20のα−オレフィンのうち、炭素原子数7〜20のα−オレフィンが好ましく、炭素原子数8〜20のα−オレフィンがより好ましく、炭素原子数10〜20のα−オレフィンがさらに好ましい。   Among the α-olefins having 2 to 20 carbon atoms, α-olefins having 7 to 20 carbon atoms are preferable, α-olefins having 8 to 20 carbon atoms are more preferable, and α-olefins having 10 to 20 carbon atoms. Is more preferable.

4−メチル−1−ペンテン共重合体における、4−メチル−1−ペンテンに由来する繰返し単位は、93質量%以上が好ましく、93〜99質量%がより好ましく、95〜98質量%がさらに好ましい。このような、4−メチル−1−ペンテン共重合体は、4−メチル−1−ペンテンに由来する良好な剛性と、α−オレフィンに由来する良好な成形性とを有する。   The repeating unit derived from 4-methyl-1-pentene in the 4-methyl-1-pentene copolymer is preferably 93% by mass or more, more preferably 93 to 99% by mass, and still more preferably 95 to 98% by mass. . Such 4-methyl-1-pentene copolymer has good rigidity derived from 4-methyl-1-pentene and good moldability derived from α-olefin.

4−メチル−1−ペンテン系重合体は、結晶性を有することが好ましい。具体的には、4−メチル−1−ペンテン系重合体は、アイソタクチック構造またはシンジオタクチック構造を有することが好ましく、アイソタクチック構造を有することがより好ましい。4−メチル−1−ペンテン系重合体の分子量は、成形性および機械的特性を満たす範囲であれば、特に限定されない。   The 4-methyl-1-pentene polymer preferably has crystallinity. Specifically, the 4-methyl-1-pentene polymer preferably has an isotactic structure or a syndiotactic structure, and more preferably has an isotactic structure. The molecular weight of the 4-methyl-1-pentene polymer is not particularly limited as long as it satisfies the moldability and mechanical properties.

4−メチル−1−ペンテン系重合体の、ASTM D1238に準じて、荷重5.0kg、温度260℃で測定されるメルトフローレート(MFR)は、0.5〜250g/10分であることが好ましく、1.0〜150g/10分であることがより好ましい。4−メチル−1−ペンテン系重合体のMFRが、上記範囲にあると、製膜性や得られるフィルムの機械的特性に優れる。   According to ASTM D1238, the melt flow rate (MFR) measured at a load of 5.0 kg and a temperature of 260 ° C. of the 4-methyl-1-pentene polymer is 0.5 to 250 g / 10 minutes. Preferably, it is 1.0 to 150 g / 10 min. When the MFR of the 4-methyl-1-pentene polymer is in the above range, the film forming property and the mechanical properties of the resulting film are excellent.

4−メチル−1−ペンテン系重合体は、任意の方法で製造されうる。たとえば、4−メチル−1−ペンテンをチーグラ・ナッタ触媒、メタロセン系触媒等の公知の触媒の存在下で重合させることにより得られる。本発明で用いられる4−メチル−1−ペンテン系重合体は、前述のように製造したものであってもよいし;市販品であってもよい。4−メチル−1−ペンテン系重合体の市販品の例には、三井化学株式会社製TPX等が含まれる。   The 4-methyl-1-pentene polymer can be produced by any method. For example, it can be obtained by polymerizing 4-methyl-1-pentene in the presence of a known catalyst such as a Ziegler-Natta catalyst or a metallocene catalyst. The 4-methyl-1-pentene polymer used in the present invention may be one produced as described above; or a commercially available product. Examples of commercially available 4-methyl-1-pentene polymers include TPX manufactured by Mitsui Chemicals.

最外層Aは、本発明の目的を損なわない範囲で、4−メチル−1−ペンテン系重合体以外の他の樹脂をさらに含んでもよい。   The outermost layer A may further contain a resin other than the 4-methyl-1-pentene polymer as long as the object of the present invention is not impaired.

最外層Aは、本発明の目的を損なわない範囲で、添加剤をさらに含んでもよい。添加剤の例には、耐熱安定剤、耐候安定剤、発錆防止剤、耐銅害安定剤、帯電防止剤等の通常ポリオレフィンに配合される公知の添加剤が含まれる。添加剤の添加量は、4−メチル−1−ペンテン共重合体樹脂100質量部に対して、0.0001〜10質量部とすることが好ましい。   The outermost layer A may further contain an additive as long as the object of the present invention is not impaired. Examples of the additive include known additives usually blended in polyolefins such as a heat resistance stabilizer, a weather resistance stabilizer, a rust inhibitor, a copper damage resistance stabilizer, and an antistatic agent. The addition amount of the additive is preferably 0.0001 to 10 parts by mass with respect to 100 parts by mass of the 4-methyl-1-pentene copolymer resin.

本発明では、後述するリフレクタを有する発光装置用基板の製造工程において、得られる樹脂成形体からの離型性を高め、かつ成形用樹脂組成物による電極基板の表面の汚染やバリを抑制するためには、樹脂成形体と接する最外層Aの表面粗さを一定以下にすることが好ましい。   In the present invention, in the manufacturing process of a substrate for a light emitting device having a reflector, which will be described later, in order to improve releasability from the obtained resin molding and to suppress contamination and burrs on the surface of the electrode substrate due to the molding resin composition. In this case, it is preferable that the surface roughness of the outermost layer A in contact with the resin molded body is not more than a certain level.

具体的には、最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISが、0μm以上15μm以下であることが好ましく、0μm以上10μm以下であることがより好ましく、0μm以上8μm以下であることがさらに好ましい。   Specifically, the 10-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A is preferably 0 μm or more and 15 μm or less, more preferably 0 μm or more and 10 μm or less, and further preferably 0 μm or more and 8 μm or less. .

即ち、最外層Aの表面の粗さが大きすぎると、金型成形時に、最外層Aの表面の凸凹に液状の成形用樹脂組成物が入り込むため、離型フィルムの樹脂成形体からの離型性が低下することがある。また、最外層Aの表面の粗さが大きすぎると、最外層Aの表面の凸凹と電極基板との間に形成される隙間に、液状の成形用樹脂組成物が入り込むため、電極基板の表面を汚染したり、バリを生じたりすることがある。電極基板に生じたバリは、電気的不良を生じさせるおそれがある。これに対して、最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISが0μm以上15μm以下の範囲であると、最外層Aの表面の凸凹に液状の成形用樹脂組成物が入り込みにくいため、樹脂成形体からの離型が容易である。また、金型内で、離型フィルムと電極基板との間に隙間が形成されにくいため、電極面のバリを抑制できる。   That is, when the surface roughness of the outermost layer A is too large, the liquid molding resin composition enters the irregularities on the surface of the outermost layer A during mold molding, so that the release film is released from the resin molded body. May decrease. Further, if the surface roughness of the outermost layer A is too large, the liquid molding resin composition enters the gap formed between the irregularities on the surface of the outermost layer A and the electrode substrate. May be contaminated and burrs may occur. The burr generated on the electrode substrate may cause an electrical failure. On the other hand, if the 10-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A is in the range of 0 μm or more and 15 μm or less, the liquid molding resin composition does not easily enter the unevenness of the surface of the outermost layer A. Release from the body is easy. Further, since a gap is hardly formed between the release film and the electrode substrate in the mold, it is possible to suppress burr on the electrode surface.

最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISは、JIS−B0601に準拠した方法;具体的には、表面粗さ形測定機(東京精密社製、surfcom 130A)を用いて、測定長40mm、速度0.3mm/sにて測定されうる。   The ten-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A is a method in accordance with JIS-B0601; specifically, using a surface roughness type measuring machine (manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd., surfcom 130A), a measurement length of 40 mm, It can be measured at a speed of 0.3 mm / s.

最外層Aの表面粗さは、例えば、各層用材料の溶融物を共押出して離型フィルムを製造する際の、キャストロールの表面粗さによって調整することができる。   The surface roughness of the outermost layer A can be adjusted by, for example, the surface roughness of the cast roll when a release film is produced by co-extrusion of the melt of each layer material.

基材層Cについて
基材層Cは、離型フィルムの基材としての機能を有する。そのため、基材層Cは、耐熱性および機械的特性に優れることが好ましい。特に、基材層Cの主成分となる樹脂は、最外層Aの主成分である4−メチル−1−ペンテン系重合体よりも、高温での強度および耐クリープ性に優れることが好ましい。ここでの高温とは、樹脂成形体を製造する際の金型温度を意味する。
About the base material layer C The base material layer C has a function as a base material of a release film. Therefore, it is preferable that the base material layer C is excellent in heat resistance and mechanical properties. In particular, the resin that is the main component of the base material layer C is preferably superior in strength and creep resistance at a higher temperature than the 4-methyl-1-pentene polymer that is the main component of the outermost layer A. The high temperature here means the mold temperature when producing the resin molded body.

このような樹脂の例には、ポリカーボネート樹脂、ポリエステル樹脂およびポリアミド樹脂が含まれる。なかでも、ポリアミド樹脂が好ましく、脂肪族ポリアミド樹脂がより好ましい。これらのポリアミド樹脂は、ポリエチレンテレフタレート樹脂等のポリエステル系樹脂と比較して、後述の接着層Bに含まれる変性4−メチル−1ーペンテン系重合体との接着性が高いため、最外層Aと基材層Cとの層間剥離を効果的に抑制できる。   Examples of such resins include polycarbonate resins, polyester resins and polyamide resins. Of these, polyamide resins are preferable, and aliphatic polyamide resins are more preferable. Since these polyamide resins have higher adhesiveness with the modified 4-methyl-1-pentene polymer contained in the adhesive layer B described later, compared to polyester resins such as polyethylene terephthalate resin, the outermost layer A and the base resin Delamination with the material layer C can be effectively suppressed.

脂肪族ポリアミド樹脂は、ラクタムの開環重合;脂肪族ジアミン成分と脂肪族ジカルボン酸成分との重縮合反応;または脂肪族アミノカルボン酸の重縮合によって得ることができる。   The aliphatic polyamide resin can be obtained by ring-opening polymerization of lactam; polycondensation reaction between an aliphatic diamine component and an aliphatic dicarboxylic acid component; or polycondensation of an aliphatic aminocarboxylic acid.

ラクタムを開環重合して得られる脂肪族ポリアミドの例には、ポリアミド6、ポリアミド11、ポリアミド12およびポリアミド612等が含まれる。脂肪族ジアミン成分と脂肪族ジカルボン酸成分との重縮合で得られる脂肪族ポリアミドの例には、ポリアミド66、ポリアミド610、ポリアミド46、ポリアミドMXD6、ポリアミド6T、ポリアミド6Iおよびポリアミド9T等が含まれる。   Examples of the aliphatic polyamide obtained by ring-opening polymerization of lactam include polyamide 6, polyamide 11, polyamide 12 and polyamide 612. Examples of the aliphatic polyamide obtained by polycondensation of an aliphatic diamine component and an aliphatic dicarboxylic acid component include polyamide 66, polyamide 610, polyamide 46, polyamide MXD6, polyamide 6T, polyamide 6I, and polyamide 9T.

なかでも、ポリアミド6またはポリアミド66が好ましく;ポリアミド66がより好ましい。これらのポリアミドは、後述する接着層Bとの接着性が良好であるだけでなく、高融点かつ高弾性率であり、耐熱性および機械的特性に優れるからである。これらのポリアミドを含む基材層Cを有する離型フィルムは、金型内でシワを生じ難いだけでなく、ピンホール状の破れも生じ難い。ピンホール状の破れを介した成形用樹脂組成物の漏れが著しいと、金型キャビティ内壁に成形用樹脂組成物の成分の一部が付着および堆積し、短時間で金型を汚染するため、好ましくない。   Of these, polyamide 6 or polyamide 66 is preferred; polyamide 66 is more preferred. This is because these polyamides not only have good adhesion to the adhesive layer B described later, but also have a high melting point and a high elastic modulus, and are excellent in heat resistance and mechanical properties. The release film having the base material layer C containing these polyamides is not only less likely to be wrinkled in the mold, but also less likely to be pinhole-shaped. If leakage of the molding resin composition through pinhole-like breakage is significant, a part of the component of the molding resin composition adheres and accumulates on the inner wall of the mold cavity and contaminates the mold in a short time. It is not preferable.

脂肪族ポリアミドの、DSC法により測定される融点は、190℃以上が好ましい。190℃よりも低い融点を有する脂肪族ポリアミドを基材層(C)とする離型フィルムは、耐熱性が十分でないことがあり、シワが生じやすいからである。   The melting point of aliphatic polyamide measured by DSC method is preferably 190 ° C. or higher. This is because a release film having an aliphatic polyamide having a melting point lower than 190 ° C. as the base material layer (C) may not have sufficient heat resistance and is likely to be wrinkled.

基材層Cは、多層であってもよく、例えば「C/C’/C」で示されるように3層であってもよい。その場合、基材層Cおよび基材層C’の少なくとも一方がポリアミド66を含むことが好ましい。   The base material layer C may be a multilayer, for example, three layers as indicated by “C / C ′ / C”. In that case, it is preferable that at least one of the base material layer C and the base material layer C ′ includes polyamide 66.

基材層Cは、前述のポリアミド樹脂等以外の他の樹脂をさらに含んでもよい。他の樹脂の好ましい例には、最外層Aの主成分である4−メチル−1−ペンテン系重合体よりも、高温での引張応力や圧縮応力に対する耐クリープ性に優れる耐熱エラストマーや、応力緩和しにくく、弾性回復性の高い耐熱エラストマーなどが含まれる。   The base material layer C may further include other resins other than the above-described polyamide resin and the like. Preferred examples of other resins include heat-resistant elastomers that are superior in creep resistance to tensile stress and compressive stress at high temperatures and stress relaxation than 4-methyl-1-pentene polymers that are the main component of outermost layer A. Heat resistant elastomers that are difficult to resist and have high elastic recovery properties are included.

このような耐熱エラストマーの例には、接着層Bとの接着性を考慮すると、熱可塑性ポリアミド系エラストマー、熱可塑性ポリエステル系エラストマーなどが含まれる。   Examples of such heat resistant elastomers include thermoplastic polyamide-based elastomers, thermoplastic polyester-based elastomers, and the like in consideration of adhesiveness with the adhesive layer B.

熱可塑性ポリアミド系エラストマーの例には、ポリアミドをハードセグメントとし、ポリエステルまたはポリエーテルをソフトセグメントとするブロック共重合体が含まれる。ハードセグメントを構成するポリアミドの例には、ポリアミド6、ポリアミド66、ポリアミド610、ポリアミド612、ポリアミド11などが含まれる。ソフトセグメントを構成するポリエーテルの例には、ポリエチレングリコール(PEG)、ポリプロピレングリコール(PPG)、ポリテトラメチレングリコール(PTMG)などが含まれる。   Examples of the thermoplastic polyamide-based elastomer include a block copolymer having polyamide as a hard segment and polyester or polyether as a soft segment. Examples of the polyamide constituting the hard segment include polyamide 6, polyamide 66, polyamide 610, polyamide 612, polyamide 11 and the like. Examples of the polyether constituting the soft segment include polyethylene glycol (PEG), polypropylene glycol (PPG), polytetramethylene glycol (PTMG), and the like.

熱可塑性ポリエステル系エラストマーの例には、結晶性の芳香族ポリエステル単位からなる結晶性重合体をハードセグメントとし、ポリエーテル単位または脂肪族ポリエステル単位からなる非晶性重合体をソフトセグメントとするブロック共重合体が含まれる。ハードセグメントを構成する結晶性の芳香族ポリエステル単位からなる結晶性重合体の例には、ポリブチレンテレフタレート(PBT)、ポリブチレンナフタレート(PBN)などが含まれる。ソフトセグメントを構成するポリエーテル単位からなる非晶性重合体の例には、ポリテトラメチレンエーテルグリコール(PTMG)などが含まれる。ソフトセグメントを構成する脂肪族ポリエステル単位からなる非晶性重合体の例には、ポリカプロラクトン(PCL)などの脂肪族ポリエステルが含まれる。   Examples of thermoplastic polyester elastomers include block copolymers in which a crystalline polymer composed of crystalline aromatic polyester units is used as a hard segment, and an amorphous polymer composed of polyether units or aliphatic polyester units is used as a soft segment. A polymer is included. Examples of the crystalline polymer comprising crystalline aromatic polyester units constituting the hard segment include polybutylene terephthalate (PBT) and polybutylene naphthalate (PBN). Examples of the amorphous polymer composed of polyether units constituting the soft segment include polytetramethylene ether glycol (PTMG). Examples of the amorphous polymer composed of aliphatic polyester units constituting the soft segment include aliphatic polyesters such as polycaprolactone (PCL).

熱可塑性ポリエステル系エラストマーの具体例には、ポリブチレンテレフタレート(PBT)とポリテトラメチレンエーテルグリコール(PTMG)とのブロック共重合体;ポリブチレンテレフタレート(PBT)とポリカプロラクトン(PCL)とのブロック共重合体;ポリブチレンナフタレート(PBN)と脂肪族ポリエステルとのブロック共重合体などが含まれる。   Specific examples of the thermoplastic polyester elastomer include a block copolymer of polybutylene terephthalate (PBT) and polytetramethylene ether glycol (PTMG); a block copolymer of polybutylene terephthalate (PBT) and polycaprolactone (PCL). Polymers; block copolymers of polybutylene naphthalate (PBN) and aliphatic polyesters are included.

熱可塑性ポリアミド系エラストマーおよび熱可塑性ポリエステル系エラストマーのDSC法により測定される融点は、190℃以上であることが好ましい。なお、熱可塑性エラストマーの融点が190℃未満であっても、熱可塑性エラストマーを、架橋剤や架橋助剤により化学的に架橋させたり、紫外線や電子線、ガンマ線などで物理的に架橋させたりすることで、高温での耐クリープ性や弾性回復性を向上させてもよい。   The melting point of the thermoplastic polyamide-based elastomer and the thermoplastic polyester-based elastomer measured by the DSC method is preferably 190 ° C. or higher. Even if the melting point of the thermoplastic elastomer is less than 190 ° C., the thermoplastic elastomer is chemically crosslinked with a crosslinking agent or a crosslinking aid, or physically crosslinked with ultraviolet rays, electron beams, gamma rays, or the like. Thus, creep resistance and elastic recovery at high temperatures may be improved.

基材層Cは、本発明の目的を損なわない範囲で、公知の添加剤をさらに含んでいてもよい。基材層Cがポリアミド樹脂を主成分として含む場合、添加剤は、例えば耐熱老化の改善を目的とした銅化合物系を含む耐熱安定剤;ステアリン酸カルシウムおよびステアリン酸アルミニウムなどの滑剤などの公知の添加剤であってよい。   The base material layer C may further contain a known additive as long as the object of the present invention is not impaired. When the base material layer C contains a polyamide resin as a main component, the additive is, for example, a heat-resistant stabilizer containing a copper compound for the purpose of improving heat aging; known additives such as lubricants such as calcium stearate and aluminum stearate It may be an agent.

接着層Bについて
接着層Bは、基材層Cと最外層Aとの間に配置され、これらを接着させる機能を有する。接着層Bを配置することで、リフレクタを有する発光装置用基板の成形において、型締めや樹脂を射出する際に、金型内で離型フィルムに応力が集中し易い箇所における基材層Cと最外層Aとの層間剥離を抑制しうる。応力が集中しやすい箇所とは、例えば金型のキャビティの周縁部分(金型のキャビティ面とパーティング面の境界部分)などである。
Adhesive layer B The adhesive layer B is disposed between the base material layer C and the outermost layer A and has a function of adhering them. By arranging the adhesive layer B, when molding a light emitting device substrate having a reflector, when the mold is clamped or a resin is injected, the base material layer C in a location where stress tends to concentrate on the release film in the mold The delamination with the outermost layer A can be suppressed. The part where the stress tends to concentrate is, for example, a peripheral part of the mold cavity (a boundary part between the cavity surface of the mold and the parting surface).

接着層Bは、最外層Aおよび基材層Cの両方に対してなじみやすい樹脂を含むことが好ましい。そのため、接着層Bの主成分となる樹脂は、最外層Aの主成分である4−メチル−1−ペンテン系重合体を、基材層Cとなじみやすいように変性したもの(変性4−メチル−1−ペンテン系重合体)を含むことが好ましい。基材層Cは、好ましくはポリアミド樹脂を含むことから、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体は、4−メチル−1−ペンテン系重合体を、不飽和カルボン酸およびその酸無水物の少なくとも一方(以下「不飽和カルボン酸等」ともいう)で変性したものであることが好ましい。   The adhesive layer B preferably contains a resin that is easily compatible with both the outermost layer A and the base material layer C. Therefore, the resin that is the main component of the adhesive layer B is a modified 4-methyl-1-pentene polymer that is the main component of the outermost layer A so as to be easily compatible with the base material layer C (modified 4-methyl). -1-pentene polymer). Since the base material layer C preferably contains a polyamide resin, the modified 4-methyl-1-pentene polymer is obtained by converting the 4-methyl-1-pentene polymer into an unsaturated carboxylic acid and its acid anhydride. It is preferably modified with at least one (hereinafter also referred to as “unsaturated carboxylic acid etc.”).

不飽和カルボン酸等で変性された4−メチル−1−ペンテン系重合体は、4−メチル−1−ペンテン系重合体と不飽和カルボン酸等とを共重合させること、好ましくは4−メチル−1−ペンテン系重合体と不飽和カルボン酸等とをグラフト重合させることによって得ることができる。4−メチル−1−ペンテン系重合体と不飽和カルボン酸等とのグラフト重合は、公知の方法、例えば4−メチル−1−ペンテン系重合体と不飽和カルボン酸等とを過酸化物等の存在下で溶融混練することによって行うことができる。   The 4-methyl-1-pentene polymer modified with an unsaturated carboxylic acid or the like is obtained by copolymerizing a 4-methyl-1-pentene polymer with an unsaturated carboxylic acid or the like, preferably 4-methyl- It can be obtained by graft polymerization of a 1-pentene polymer and an unsaturated carboxylic acid. Graft polymerization of 4-methyl-1-pentene polymer and unsaturated carboxylic acid or the like can be carried out by a known method, for example, 4-methyl-1-pentene polymer and unsaturated carboxylic acid or the like such as peroxide. It can be carried out by melt-kneading in the presence.

変性される4−メチル−1−ペンテン系重合体は、前述のものを使用できる。変性される4−メチル−1−ペンテン系重合体の、135℃、デカヒドロナフタレン中で測定される極限粘度[η]は、0.5〜25dl/gが好ましく、0.5〜5dl/gがより好ましい。   As the 4-methyl-1-pentene polymer to be modified, those described above can be used. The intrinsic viscosity [η] of the modified 4-methyl-1-pentene polymer measured in decahydronaphthalene at 135 ° C. is preferably 0.5 to 25 dl / g, preferably 0.5 to 5 dl / g. Is more preferable.

不飽和カルボン酸等の例には、カルボキシル基と不飽和基を有する炭素数3〜20の不飽和化合物、無水カルボン酸基と不飽和基を有する炭素数3〜20の不飽和化合物などが含まれる。不飽和基の例には、ビニル基、ビニレン基、および不飽和環状炭化水素基が含まれる。   Examples of the unsaturated carboxylic acid include unsaturated compounds having 3 to 20 carbon atoms having a carboxyl group and an unsaturated group, unsaturated compounds having 3 to 20 carbon atoms having a carboxylic anhydride group and an unsaturated group, and the like. It is. Examples of the unsaturated group include a vinyl group, a vinylene group, and an unsaturated cyclic hydrocarbon group.

不飽和カルボン酸等の具体的な例には、アクリル酸、メタクリル酸等の不飽和モノカルボン酸;マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸、アリルコハク酸、メサコン酸、グルタコン酸、ナジック酸TM、メチルナジック酸、テトラヒドロフタル酸、メチルヘキサヒドロフタル酸等の不飽和ジカルボン酸;および無水マイレン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸、無水アリルコハク酸、無水グルタコン酸、無水ナジック酸TM、無水メチルナジック酸、無水テトラヒドロフタル酸、無水メチルテトラヒドロフタル酸等の不飽和ジカルボン酸無水物などが含まれる。なかでも、マレイン酸、無水マレイン酸、ナジック酸TM、または無水ナジック酸TMが好ましく、無水マレイン酸がより好ましい。これらは単独で、または2種以上を組み合わせて用いてもよい。   Specific examples of unsaturated carboxylic acids include unsaturated monocarboxylic acids such as acrylic acid and methacrylic acid; maleic acid, fumaric acid, itaconic acid, citraconic acid, allyl succinic acid, mesaconic acid, glutaconic acid, nadic acid TM Unsaturated dicarboxylic acids such as methyl nadic acid, tetrahydrophthalic acid, methyl hexahydrophthalic acid; and maleic anhydride, itaconic anhydride, citraconic anhydride, allyl succinic anhydride, glutaconic anhydride, nadic acid anhydride TM, methyl nadic anhydride Examples thereof include unsaturated dicarboxylic acid anhydrides such as acid, tetrahydrophthalic anhydride, and methyltetrahydrophthalic anhydride. Among these, maleic acid, maleic anhydride, nadic acid TM, or nadic anhydride TM is preferable, and maleic anhydride is more preferable. These may be used alone or in combination of two or more.

変性された4−メチル−1−ペンテン系重合体(以下「変性4−メチル−1−ペンテン系重合体」ともいう)のグラフト率は、20質量%以下であることが好ましく、0.1〜5質量%であることがより好ましく、0.5〜2質量%であることがさらに好ましい。グラフト率が上記範囲にある変性4−メチル−1−ペンテン系重合体は、最外層Aおよび基材層Cの両方に対して良好な接着性を有する。   The graft ratio of the modified 4-methyl-1-pentene polymer (hereinafter also referred to as “modified 4-methyl-1-pentene polymer”) is preferably 20% by mass or less. More preferably, it is 5 mass%, and it is further more preferable that it is 0.5-2 mass%. The modified 4-methyl-1-pentene polymer having a graft ratio in the above range has good adhesion to both the outermost layer A and the base material layer C.

変性4−メチル−1−ペンテン系重合体は、実質的に架橋構造を有しないことが好ましい。変性4−メチル−1−ペンテン系重合体が架橋構造を有しないことは、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体を、例えばp−キシレン等の有機溶媒に溶解させて、ゲル状物が存在しないことによって確認できる。   It is preferable that the modified 4-methyl-1-pentene polymer has substantially no crosslinked structure. The fact that the modified 4-methyl-1-pentene polymer does not have a crosslinked structure means that the modified 4-methyl-1-pentene polymer is dissolved in an organic solvent such as p-xylene, and the gel-like product is formed. It can be confirmed by not existing.

変性4−メチル−1−ペンテン系重合体の、135℃、デカヒドロナフタレン中で測定される極限粘度[η]は、0.2〜10dl/gであることが好ましく、0.5〜5dl/gであることがより好ましい。   The intrinsic viscosity [η] of the modified 4-methyl-1-pentene polymer measured in decahydronaphthalene at 135 ° C. is preferably 0.2 to 10 dl / g, and preferably 0.5 to 5 dl / g. More preferably, it is g.

接着層Bの主成分となる樹脂は、前述の変性4−メチル−1−ペンテン系重合体のみであってもよいし、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物であってもよい。変性4−メチル−1−ペンテン系重合体と他のα−オレフィン重合体との混合物における、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体の含有割合は、20〜40質量%であることが好ましい。   The resin as the main component of the adhesive layer B may be only the modified 4-methyl-1-pentene polymer described above, or the modified 4-methyl-1-pentene polymer and other α-olefin polymers. It may be a mixture with coalescence. The content of the modified 4-methyl-1-pentene polymer in the mixture of the modified 4-methyl-1-pentene polymer and other α-olefin polymer is preferably 20 to 40% by mass. .

α−オレフィン重合体は、好ましくは炭素原子数2〜20のα−オレフィン重合体である。炭素原子数2〜20のα−オレフィン重合体の例には、エチレン、プロピレン、1−ブテン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、1−テトラデセン、1−オクタデセンなどの重合体が含まれる。中でも、1−ブテン系重合体が好ましい。   The α-olefin polymer is preferably an α-olefin polymer having 2 to 20 carbon atoms. Examples of the α-olefin polymer having 2 to 20 carbon atoms include polymers such as ethylene, propylene, 1-butene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-tetradecene and 1-octadecene. It is. Among these, a 1-butene polymer is preferable.

1−ブテン系重合体は、1−ブテンの単独重合体、または1−ブテンと1−ブテン以外の炭素原子数2〜20のα−オレフィンとの共重合体でありうる。1−ブテン以外の炭素原子数2〜20のα−オレフィンの例には、エチレン、プロピレン、1−ヘキセン、1−オクテン、1−デセン、1−テトラデセン、1−オクタデセンなどが含まれ;好ましくはエチレンまたはプロピレンである。   The 1-butene polymer may be a homopolymer of 1-butene or a copolymer of 1-butene and an α-olefin having 2 to 20 carbon atoms other than 1-butene. Examples of α-olefins having 2 to 20 carbon atoms other than 1-butene include ethylene, propylene, 1-hexene, 1-octene, 1-decene, 1-tetradecene, 1-octadecene, etc .; preferably Ethylene or propylene.

1−ブテン系重合体は、1−ブテン由来の繰り返し単位を60質量%以上含むことが好ましく、80質量%以上含むことがより好ましい。このような1−ブテン系重合体は、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体との混合性(または相溶性)に優れるためである。   The 1-butene polymer preferably contains 60% by mass or more, more preferably 80% by mass or more of a repeating unit derived from 1-butene. This is because such a 1-butene polymer is excellent in miscibility (or compatibility) with the modified 4-methyl-1-pentene polymer.

1−ブテン系重合体の、ASTM D1238に準じて、荷重2.16kg、温度190℃で測定されるメルトフローレート(MFR)は、0.01〜100g/10分であることが好ましく、0.1〜50g/10分であることがより好ましい。MFRが上記範囲内にある1−ブテン系重合体は、変性4−メチル−1−ペンテン系重合体との混合性(または相溶性)が良好であり、接着層Bの接着性を高めうる。   The melt flow rate (MFR) of the 1-butene polymer measured at a load of 2.16 kg and a temperature of 190 ° C. in accordance with ASTM D1238 is preferably 0.01 to 100 g / 10 min. It is more preferable that it is 1-50 g / 10min. The 1-butene polymer having an MFR within the above range has good mixing properties (or compatibility) with the modified 4-methyl-1-pentene polymer, and can improve the adhesion of the adhesive layer B.

接着層Bも、最外層Aや基材層Cと同様に、主成分の他に、前述の添加剤を含んでもよい。   Similar to the outermost layer A and the base material layer C, the adhesive layer B may also contain the aforementioned additives in addition to the main component.

本発明の離型フィルムに含まれる基材層Cおよび接着層Bは、それぞれ一つであっても、複数あってもよい。基材層Cが、多層である場合、複数の基材層が直接積層されてもよいし、基材層と基材層との間に他の層(例えば接着層)が配置されてもよい。   The substrate layer C and the adhesive layer B included in the release film of the present invention may be either one or plural. When the base material layer C is a multilayer, a plurality of base material layers may be directly laminated, or another layer (for example, an adhesive layer) may be disposed between the base material layer and the base material layer. .

他の層A’について
本発明の離型フィルムは、必要に応じて、前述した層以外の層をさらに含んでもよい。そのような層は、例えば、離型フィルムの最外層Aとは反対側の面を構成する他の層A’でありうる。他の層A’は、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含むことが好ましい。即ち、他の層A’は、表面粗さが最外層Aで規定した範囲に限定されない以外は最外層Aと同様に構成されうる。
About other layer A 'The release film of this invention may further contain layers other than the layer mentioned above as needed. Such a layer may be, for example, another layer A ′ that constitutes a surface opposite to the outermost layer A of the release film. The other layer A ′ preferably contains a 4-methyl-1-pentene polymer as a main component. That is, the other layer A ′ can be configured in the same manner as the outermost layer A, except that the surface roughness is not limited to the range defined by the outermost layer A.

樹脂成形体からの離型性だけでなく、金型からの離型性も得るためには、離型フィルムの最外層Aとは反対側の面を構成する層は、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む他の層A’であることが好ましい。即ち、離型フィルムが、基材層Cと、基材層Cを挟持する最外層Aおよび他の層A’と、基材層Cと最外層Aとの間、または基材層Cと他の層A’との間に配置される一対の接着層Bとを有することがより好ましい。このように、本発明の離型フィルムは、中心層に対して対称な積層構造を有することがより好ましい。対称な積層構造を有するフィルムは、金型内に装填されて加熱されたときに、熱膨張差や吸湿等による変形(反り等)がおこりにくいからである。   In order to obtain not only mold releasability from the resin molded body but also mold releasability from the mold, the layer constituting the surface opposite to the outermost layer A of the release film is 4-methyl-1- Another layer A ′ containing a pentene polymer as a main component is preferable. That is, the release film is composed of the base layer C, the outermost layer A and the other layer A ′ sandwiching the base layer C, the base layer C and the outermost layer A, or the base layer C and the other. It is more preferable to have a pair of adhesive layers B arranged between the layer A ′. Thus, it is more preferable that the release film of the present invention has a symmetric laminated structure with respect to the center layer. This is because a film having a symmetric laminated structure is not easily deformed (warped or the like) due to a difference in thermal expansion or moisture absorption when it is loaded in a mold and heated.

もちろん、基材層Cが、耐熱性だけでなく離型性も有する場合には、離型フィルムの最外層Aとは反対側の面を構成する層は、基材層Cであってもよい。   Of course, when the base material layer C has not only heat resistance but also releasability, the layer constituting the surface opposite to the outermost layer A of the release film may be the base material layer C. .

離型フィルムの、具体的な積層構造の例には、以下の態様が含まれる。以下の態様において、Aは最外層Aであり;Bは接着層Bであり;Cは基材層Cであり;A’は他の層A’であり;C’は、基材層C(中心層)の一つであり;Dは基材層Cと基材層C’を接着する接着層である。
A/B/C
A/B/C/B/A’
A/B/C/C’/C/B/A’
A/B/C/D/C’/D/C/B/A’
Examples of a specific laminated structure of the release film include the following aspects. In the following embodiments, A is the outermost layer A; B is the adhesive layer B; C is the substrate layer C; A ′ is the other layer A ′; C ′ is the substrate layer C ( D is an adhesive layer that bonds the base material layer C and the base material layer C ′.
A / B / C
A / B / C / B / A '
A / B / C / C '/ C / B / A'
A / B / C / D / C '/ D / C / B / A'

これらの中でも、基材層(中心層)が一層である「A/B/C/B/A’」の積層構造が好ましい。製造が容易であるからである。図1は、本発明の離型フィルムの好ましい構成の一例を示す模式図である。図1に示されるように、離型フィルム10は、基材層11と、基材層11を挟持する最外層15および他の層15’と、基材層11と最外層15との間、または基材層11と他の層15’との間に配置される一対の接着層13とを有する。基材層11は、前記基材層Cであり;最外層15は、前記最外層Aであり;接着層13は、前記接着層Bである。   Among these, a laminated structure of “A / B / C / B / A ′” in which the base material layer (center layer) is a single layer is preferable. It is because manufacture is easy. FIG. 1 is a schematic view showing an example of a preferred configuration of the release film of the present invention. As shown in FIG. 1, the release film 10 includes a base material layer 11, an outermost layer 15 and other layers 15 ′ sandwiching the base material layer 11, and between the base material layer 11 and the outermost layer 15. Or it has a pair of contact bonding layer 13 arrange | positioned between the base material layer 11 and other layer 15 '. The base material layer 11 is the base material layer C; the outermost layer 15 is the outermost layer A; and the adhesive layer 13 is the adhesive layer B.

離型フィルム10の一方の面を構成する最外層15は、得られる樹脂成形体に接し;他方の面を構成する他の層15’は、金型内面に接する。そのため、離型フィルム10は、得られる樹脂成形体からの離型性だけでなく、金型内面からの離型性も良好にしうる。   The outermost layer 15 constituting one surface of the release film 10 is in contact with the obtained resin molding; the other layer 15 'constituting the other surface is in contact with the inner surface of the mold. Therefore, the release film 10 can improve not only the release property from the obtained resin molding but also the release property from the inner surface of the mold.

また、一対の最外層A、一対の接着層B等のように、中心層に対して対称な位置に配置される一対の層(同じ材質で構成される層)の厚さを同じにすると、熱膨張率等に起因する変形量を互いに打ち消して反りを抑制できるので、好ましい。   Moreover, when the thickness of a pair of layers (layers made of the same material) arranged at positions symmetrical to the center layer, such as a pair of outermost layers A and a pair of adhesive layers B, is the same, This is preferable because warping can be suppressed by canceling out deformation amounts caused by thermal expansion coefficient and the like.

フィルムの物性
離型フィルムは、最外層Aが樹脂成形体に接し;最外層Aとは反対側の面が金型内面と接するようにして用いられる。そのため、金型内面からの離型性が高く、また、離型フィルムが金型に追従性よく設置できることが望ましい。そのためには、金型内面と離型フィルムとの間の空気を排出できると良く、離型フィルムの最外層Aとは反対側の面の粗さは、最外層Aの表面粗さよりも大きいことが好ましい。具体的には、離型フィルムの最外層Aとは反対側の面の表面の十点平均粗さRzJISは、最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISよりも1〜15μm大きいことが好ましい。また、離型フィルムの最外層Aとは反対側の面の十点平均粗さRzJISは、1〜30μmであることが好ましい。
Physical Properties of Film The release film is used such that the outermost layer A is in contact with the resin molding; the surface opposite to the outermost layer A is in contact with the inner surface of the mold. Therefore, it is desirable that the releasability from the inner surface of the mold is high and that the release film can be installed on the mold with good followability. For this purpose, it is preferable that air between the inner surface of the mold and the release film can be discharged, and the roughness of the surface opposite to the outermost layer A of the release film is larger than the surface roughness of the outermost layer A. Is preferred. Specifically, the 10-point average roughness RzJIS of the surface of the release film opposite to the outermost layer A is preferably 1 to 15 μm larger than the 10-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A. . Moreover, it is preferable that 10-point average roughness RzJIS of the surface on the opposite side to the outermost layer A of a release film is 1-30 micrometers.

最外層Aとは反対側の面を構成する層は、A/B/Cの3層構造における「基材層C」であったり、A/B/C/B/A’の5層構造における「他の層A’」であったりしうる。最外層Aとは反対側の面の粗さを上記範囲にするためには、例えば最外層Aとは反対側の面にエンボス加工を施すことが好ましい。   The layer constituting the surface opposite to the outermost layer A is a “base layer C” in a three-layer structure of A / B / C or a five-layer structure of A / B / C / B / A ′ It may be “another layer A ′”. In order to make the roughness of the surface opposite to the outermost layer A within the above range, for example, it is preferable to emboss the surface opposite to the outermost layer A.

離型フィルムの総厚みは、20〜100μmであることが好ましく、35〜50μmであることがより好ましい。離型フィルムの厚みを一定以上にすることで、フィルムの機械的強度を確保できる。一方、離型フィルムの厚みを一定以下とすることで、微細な凸凹を有する金型にも良好に追従しうる。   The total thickness of the release film is preferably 20 to 100 μm, and more preferably 35 to 50 μm. By setting the thickness of the release film to a certain value or more, the mechanical strength of the film can be ensured. On the other hand, by setting the thickness of the release film to a certain value or less, it is possible to follow a mold having fine irregularities.

離型フィルムの各層の厚みは、離型フィルムの総厚みが前記範囲になるように調整されればよい。具体的には、最外層Aは1〜30μmであることが好ましく、3〜10μmであることがより好ましい。接着層Bは1〜20μmであることが好ましく、基材層Cは10〜40μmであることが好ましい。接着層Bおよび基材層Cがそれぞれ複数ある場合、複数の接着層Bの合計厚みが1〜20μmであることが好ましく、複数の基材層Cの合計厚みが10〜40μmであることが好ましい。接着層Bが複数ある場合の、各接着層Bの厚みは1〜6μmであることが好ましい。   The thickness of each layer of a release film should just be adjusted so that the total thickness of a release film may become the said range. Specifically, the outermost layer A is preferably 1 to 30 μm, and more preferably 3 to 10 μm. The adhesive layer B is preferably 1 to 20 μm, and the base material layer C is preferably 10 to 40 μm. When there are a plurality of adhesive layers B and a plurality of substrate layers C, the total thickness of the plurality of adhesive layers B is preferably 1 to 20 μm, and the total thickness of the plurality of substrate layers C is preferably 10 to 40 μm. . When there are a plurality of adhesive layers B, the thickness of each adhesive layer B is preferably 1 to 6 μm.

他の層A’の厚みは、最外層Aと同様であってよく、例えば1〜30μm、好ましくは3〜10μmとしうる。   The thickness of the other layer A ′ may be the same as that of the outermost layer A, and may be, for example, 1 to 30 μm, preferably 3 to 10 μm.

また、離型フィルムの総厚みが大きくなる;特に最外層Aと接着層Bの総厚みが大きくなると、樹脂成形体の表面にシワが生じ易く、外観不良や離型不良を生じるおそれがある。即ち、樹脂成形体を製造する際、離型フィルムの構成材料の圧縮降伏応力が、金型キャビティ周縁の型締部分で生じる型締圧力よりも低いと、樹脂成形体の表面にシワが生じやすい。特に、最外層Aと接着層Bを構成する樹脂は、高温時において柔らかく、圧縮降伏応力が比較的低いことから、樹脂成形体の表面にシワを生じさせることがある。   In addition, the total thickness of the release film is increased; in particular, when the total thickness of the outermost layer A and the adhesive layer B is increased, wrinkles are likely to occur on the surface of the resin molded body, which may cause an appearance defect or a mold release defect. That is, when the resin molded body is manufactured, if the compression yield stress of the constituent material of the release film is lower than the mold clamping pressure generated at the mold clamping portion at the periphery of the mold cavity, the surface of the resin molded body is likely to be wrinkled. . In particular, the resin constituting the outermost layer A and the adhesive layer B is soft at high temperatures and has a relatively low compressive yield stress, which may cause wrinkles on the surface of the resin molded body.

樹脂成形体の表面のシワは、以下のような機構で生じると考えられる。即ち、金型内に離型フィルムを配置した状態で上下の金型を型締すると、金型内面に配置された離型フィルムが、型締圧力により押し潰される。押し潰されて余剰となった離型フィルム部分が、金型キャビティ内側に逃げるような形ではみ出す。その結果、余剰となった離型フィルムがはみ出した部分に対向する樹脂成形体の表面に凹みが生じる。この樹脂成形体の表面の凹みは、外観上、シワ状の模様を呈する。表面形状は、リフレクタの反射性能に影響を及ぼすため、シワや凹みは好ましくない。   It is considered that wrinkles on the surface of the resin molded body are caused by the following mechanism. That is, when the upper and lower molds are clamped in a state where the release film is placed in the mold, the release films arranged on the inner surface of the mold are crushed by the clamping pressure. The part of the release film that has been crushed and surplus protrudes into the mold cavity. As a result, a dent is generated on the surface of the resin molded body facing the portion where the excess release film protrudes. The dents on the surface of the resin molded body exhibit a wrinkled pattern on the appearance. Since the surface shape affects the reflection performance of the reflector, wrinkles and dents are not preferable.

また、外観上シワとしてみえる凹み部分は、離型(型開)直前では、金型内で余剰となった離型フィルムが樹脂成形体に食い込んでいる。このため、樹脂成形体を離型する際、余剰となった離型フィルム部分が、樹脂成形体に食い込んだまま離れず、剥離できないことがある。   In addition, the concave portion that appears to be wrinkled in appearance is that the release film that is excessive in the mold bites into the resin molded body immediately before the mold release (mold opening). For this reason, when the resin molded body is released, the excess release film portion may not be released while being bitten into the resin molded body.

このシワを防止するためには、後述するように、型締力を低減する等の成形条件の調整によって回避できることもある。しかしながら、成形条件の調整のみでシワを防止するのが困難な場合は、シワ、バリおよび破れ等を生じない範囲で、離型フィルムの総厚みを小さくすること;特に最外層Aおよび接着層Bの総厚みを、離型性と層間接着性を損なわない範囲で、小さくすることが好ましい。   In order to prevent this wrinkle, as will be described later, it may be avoided by adjusting molding conditions such as reducing the clamping force. However, if it is difficult to prevent wrinkles only by adjusting the molding conditions, the total thickness of the release film should be reduced within a range that does not cause wrinkles, burrs, tears, etc .; in particular, the outermost layer A and the adhesive layer B It is preferable to reduce the total thickness within a range that does not impair the releasability and interlayer adhesion.

最外層Aと接着層Bの総厚みとは、接着層Bが複数ある場合、最外層Aと複数の接着層Bの合計の厚みである。最外層Aと接着層Bの総厚みは、8〜32μmであることが好ましい。他の層A’を有する場合は、最外層Aと接着層Bと他の層A’の総厚みが、8〜32μmであることが好ましい。   The total thickness of the outermost layer A and the adhesive layer B is the total thickness of the outermost layer A and the plurality of adhesive layers B when there are a plurality of adhesive layers B. The total thickness of the outermost layer A and the adhesive layer B is preferably 8 to 32 μm. When the other layer A ′ is included, the total thickness of the outermost layer A, the adhesive layer B, and the other layer A ′ is preferably 8 to 32 μm.

本発明の離型フィルムは、金型温度における引張弾性率が60MPa以上であることが好ましい。具体的には、150℃における引張弾性率が60MPa〜150MPaであり、フィルムの流れ方向(Machine Direction(MD))、垂直方向(Transverse Direction(TD))ともに同程度の引張弾性率であることがより好ましい。リフレクタ製造用の金型は、幅1mm以下、高さ1mm以下の微細な凹凸が、10mm以下のピッチで配列されたパターンを有する。離型フィルムの、金型温度における引張弾性率が上記範囲にあると、金型の微細な凹凸に良好に追従し、シャープな形状を有するコーナー部へも、破断することなく十分に追従することができる。   The release film of the present invention preferably has a tensile elastic modulus at a mold temperature of 60 MPa or more. Specifically, the tensile elastic modulus at 150 ° C. is 60 MPa to 150 MPa, and the tensile elastic modulus is about the same in both the film flow direction (Machine Direction (MD)) and the vertical direction (Transverse Direction (TD)). More preferred. A mold for manufacturing a reflector has a pattern in which fine irregularities having a width of 1 mm or less and a height of 1 mm or less are arranged at a pitch of 10 mm or less. If the tensile modulus of the release film at the mold temperature is in the above range, it will follow the fine irregularities of the mold well and follow the sharp corners without breaking. Can do.

引張弾性率は、以下の方法に準拠して測定されうる。
1)試験片として、離型フィルムから幅10mmで切り出した短冊片を準備する。短冊の長手方向が、フィルムの搬送方向と平行になるようにする。
2)金型温度と同じ温度に調整した恒温槽つきの引張試験機に、前記試験片を、チャック間距離が10mmとなるように把持させる。そして、試験片を、引張速度20mm/分(一定)にて引っ張る。得られた引張応力−ひずみ曲線における、初期の直線部分の傾きから、JIS−K7161に準拠して引張弾性率を求める。
The tensile elastic modulus can be measured according to the following method.
1) As a test piece, a strip piece cut out from a release film with a width of 10 mm is prepared. The longitudinal direction of the strip should be parallel to the film transport direction.
2) The test piece is held by a tensile tester with a thermostat adjusted to the same temperature as the mold temperature so that the distance between chucks is 10 mm. Then, the test piece is pulled at a tensile speed of 20 mm / min (constant). From the slope of the initial straight line portion in the obtained tensile stress-strain curve, the tensile elastic modulus is determined according to JIS-K7161.

本発明の離型フィルムは、公知の方法で製造されうる。離型フィルムは、各層を構成する樹脂を共押出する方法や、各層のフィルム状体をラミネートにより積層する方法等により得ることができる。本発明においては、得られる樹脂成形体における電極基板上のバリなどを高度に抑制するためには、本発明の離型フィルムの樹脂成形体と接する最外面Aの表面には、エンボス加工が施されていないことが好ましい。ただし、樹脂成形体に接する最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISが0μm以上15μm以下となる範囲であれば、必要に応じて離型フィルムの片面または両面に微細な凹凸を形成してもよい。   The release film of the present invention can be produced by a known method. The release film can be obtained by a method of co-extruding a resin constituting each layer, a method of laminating a film-like body of each layer by lamination, or the like. In the present invention, in order to highly suppress burrs on the electrode substrate in the obtained resin molded body, the surface of the outermost surface A in contact with the resin molded body of the release film of the present invention is embossed. Preferably not. However, if the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A in contact with the resin molding is in the range of 0 μm or more and 15 μm or less, fine irregularities are formed on one or both sides of the release film as necessary. Also good.

2.リフレクタを有する発光装置用基板の製造方法
本発明のリフレクタを有する発光装置用基板の製造方法は、1)金型内に、本発明の離型フィルムを配置する工程、2)離型フィルムの最外層Aと、当該最外層Aと対向する金型内面との間に電極基板を配置する工程、3)金型内に成形用樹脂を充填して、リフレクタを有する発光装置用基板を得る工程、4)リフレクタを有する発光装置用基板から離型フィルムを剥離する工程、を含む。
2. Manufacturing method of light emitting device substrate having reflector The manufacturing method of a light emitting device substrate having a reflector of the present invention includes: 1) a step of placing the release film of the present invention in a mold; A step of disposing an electrode substrate between the outer layer A and the inner surface of the mold facing the outermost layer A, 3) a step of filling a molding resin in the mold to obtain a light emitting device substrate having a reflector, 4) The process of peeling a release film from the board | substrate for light-emitting devices which has a reflector is included.

金型とは、所望の樹脂成形体を得るために用いられる成形用の型である。金型の形状は、公知の形状であってもよい。金型の材質も、公知の材質であってよい。例えば、リフレクタを有する発光装置用基板を製造するための金型は、パーティング面に複数の微小な凹部が一定の間隔で配列されていてもよい。パーティング面における凹部の幅は約1mm以下、凹部の深さは約1mm以下、凹部同士の間隔(ピッチ)は約10mm以下としうる。   A metal mold | die is a type | mold for molding used in order to obtain a desired resin molding. The shape of the mold may be a known shape. The material of the mold may also be a known material. For example, in a mold for manufacturing a substrate for a light emitting device having a reflector, a plurality of minute recesses may be arranged at a constant interval on a parting surface. The width of the recesses on the parting surface can be about 1 mm or less, the depth of the recesses can be about 1 mm or less, and the interval (pitch) between the recesses can be about 10 mm or less.

図2は、リフレクタを有する発光装置用基板の製造工程における、金型内への離型フィルムと電極基板の配置方法の一例を示す模式図である。   FIG. 2 is a schematic diagram illustrating an example of a method for arranging a release film and an electrode substrate in a mold in a manufacturing process of a light emitting device substrate having a reflector.

1)の工程では、図2に示されるように、上金型21と下金型23との間に、本発明の離型フィルム25を配置する。本発明の離型フィルム25は、最外層Aとは反対側の面が、金型内面(図2では上金型21)に接し;最外層A(離型層)が、電極基板(図2ではリードフレーム29A)と接するように配置する。例えば、本発明の離型フィルム25が、最外層A/接着層B/基材層C/接着層B/他の層A’の5層構造を有する場合、離型フィルム25は、他の層A’が上金型21と接し;最外層A(離型層)がリードフレーム29Aと接するように配置すればよい。   In the step 1), as shown in FIG. 2, the release film 25 of the present invention is disposed between the upper mold 21 and the lower mold 23. In the release film 25 of the present invention, the surface opposite to the outermost layer A is in contact with the inner surface of the mold (the upper mold 21 in FIG. 2); the outermost layer A (release layer) is the electrode substrate (FIG. 2). Then, it arrange | positions so that the lead frame 29A) may be touched. For example, when the release film 25 of the present invention has a five-layer structure of outermost layer A / adhesive layer B / base material layer C / adhesive layer B / other layer A ′, A ′ is in contact with the upper mold 21; the outermost layer A (release layer) may be disposed in contact with the lead frame 29A.

離型フィルム25の配置方法は、特に限定されない。金型内の離型フィルム25に、フィルムの巻き出し装置27Aと巻き取り装置27Bにより一定の張力をかけることも可能である。   The arrangement method of the release film 25 is not particularly limited. It is also possible to apply a certain tension to the release film 25 in the mold by the film unwinding device 27A and the winding device 27B.

2)の工程では、金型内(図2では下金型23上)に、リードフレーム29Aを配置する。   In the step 2), the lead frame 29A is disposed in the mold (on the lower mold 23 in FIG. 2).

1)と2)の工程の先後は、逆であってもよい。即ち、リードフレーム29Aを配置した後、離型フィルム25を配置してもよいし;離型フィルム25とリードフレーム29Aとを同時に配置してもよい。   The preceding and following steps 1) and 2) may be reversed. That is, after the lead frame 29A is disposed, the release film 25 may be disposed; the release film 25 and the lead frame 29A may be disposed simultaneously.

次いで、上金型21のキャビティ面21A内に設けられた排気口から、空気を吸引して、離型フィルムと上型との間の空気を排出する。これにより、離型フィルム25は、上金型21のパーティング面21Bおよびキャビティ面21Aに真空吸着される(図3参照)。キャビティ面21Aとは、上金型21のキャビティを構成する面である。パーティング面21Bとは、上金型21と下金型23とを閉じた際に、下金型23と接する上金型21の面である。上金型21のパーティング面21Bからキャビティ21Aの最深部までの深さは、0.2〜1.0mm程度であり、好ましくは0.5〜1.0mmである。   Next, air is sucked from an exhaust port provided in the cavity surface 21 </ b> A of the upper mold 21 to discharge air between the release film and the upper mold. Thereby, the release film 25 is vacuum-sucked to the parting surface 21B and the cavity surface 21A of the upper mold 21 (see FIG. 3). The cavity surface 21 </ b> A is a surface constituting the cavity of the upper mold 21. The parting surface 21 </ b> B is a surface of the upper mold 21 that contacts the lower mold 23 when the upper mold 21 and the lower mold 23 are closed. The depth from the parting surface 21B of the upper mold 21 to the deepest part of the cavity 21A is about 0.2 to 1.0 mm, preferably 0.5 to 1.0 mm.

図3は、金型を型締めしたときの、キャビティ部分の一例を示す拡大図である。図3に示されるように、上金型21と下金型23とを閉じて、型締めする。得られる樹脂成形体の表面のシワを抑制するためには、バリが問題とならない範囲で、型締圧力を低減する等、成形条件を調整してもよい。   FIG. 3 is an enlarged view showing an example of a cavity portion when the mold is clamped. As shown in FIG. 3, the upper mold 21 and the lower mold 23 are closed and clamped. In order to suppress wrinkles on the surface of the obtained resin molded body, the molding conditions may be adjusted, for example, by reducing the clamping pressure within a range where burrs do not cause a problem.

金型の温度は、後述する成形用樹脂組成物の主成分が熱硬化性樹脂である場合、熱硬化性樹脂を硬化できる温度であれば、特に限定されない。金型の温度は、成形用樹脂の主成分がエポキシ樹脂である場合、150〜200℃が好ましく、150〜180℃がより好ましい。離型フィルムは、予熱された後に、金型内の所定の箇所に配置されてもよい。   The temperature of the mold is not particularly limited as long as the temperature of the thermosetting resin can be cured when the main component of the molding resin composition described later is a thermosetting resin. When the main component of the molding resin is an epoxy resin, the mold temperature is preferably 150 to 200 ° C, and more preferably 150 to 180 ° C. The release film may be disposed at a predetermined position in the mold after being preheated.

3)の工程では、金型内の離型フィルム25とリードフレーム29Aとの間に成形用樹脂組成物を充填し、樹脂成形体29(リフレクタを有する発光装置用基板)を得る。   In the step 3), a molding resin composition is filled between the release film 25 and the lead frame 29A in the mold to obtain a resin molded body 29 (light emitting device substrate having a reflector).

成形用樹脂組成物は、リフレクタを成形するための樹脂組成物である。成形用樹脂組成物は、公知のものであってよく、熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を主成分として含みうる。溶融状態の粘度が比較的低く、成形性が良好であることから、成形用樹脂組成物は、熱硬化性樹脂を主成分として含むことが好ましい。   The molding resin composition is a resin composition for molding a reflector. The molding resin composition may be a known one and may contain a thermosetting resin or a thermoplastic resin as a main component. Since the viscosity in a molten state is relatively low and the moldability is good, the molding resin composition preferably contains a thermosetting resin as a main component.

熱硬化性樹脂の例には、エポキシ樹脂、変性エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂、アクリレート樹脂、ウレタン樹脂等が含まれ、好ましくはエポキシ樹脂、シリコーン樹脂、変性シリコーン樹脂などである。それにより、耐熱性、耐光性、量産性に優れた発光装置用基板を得ることができる。   Examples of the thermosetting resin include an epoxy resin, a modified epoxy resin, a silicone resin, a modified silicone resin, an acrylate resin, a urethane resin, and the like, and preferably an epoxy resin, a silicone resin, a modified silicone resin, and the like. Thus, a light emitting device substrate having excellent heat resistance, light resistance, and mass productivity can be obtained.

成形用樹脂組成物は、フィラー、拡散剤、顔料、蛍光物質、反射性物質、遮光性物質などの添加剤をさらに含んでもよい。成形用樹脂組成物は、例えば出射された光を均一に分散させるために、フィラーや拡散剤、反射性物質等をさらに含んでもよい。また、成形用樹脂組成物は、耐熱性を向上させるために、酸化チタン、シリカ、アルミナ等をさらに含んでもよい。   The molding resin composition may further contain additives such as a filler, a diffusing agent, a pigment, a fluorescent material, a reflective material, and a light shielding material. The molding resin composition may further contain, for example, a filler, a diffusing agent, a reflective substance and the like in order to uniformly disperse the emitted light. Moreover, the resin composition for molding may further contain titanium oxide, silica, alumina or the like in order to improve heat resistance.

金型内への成形用樹脂組成物の充填は、例えばトランスファーモールド成形、圧縮成形、インジェクション成形等の任意の方法で行うことができる。例えば、熱硬化性樹脂を含む成形用樹脂組成物をトランスファーモールド成形する場合、金型からの熱伝導により軟化点以上となり液状化した成形用樹脂組成物を、プランジャーを上昇させることでキャビティへ射出させる。プランジャーを上昇させたままの状態で、所定圧力で所定時間保持させ、成形用樹脂組成物を加熱して硬化させる。このとき、樹脂成形体に、成形不良(反り、ボイド、バリ)が生じないように射出速度、保持圧力および保持時間を調整する。保持圧力は、例えば1〜12MPaであることが好ましい。   Filling the mold with the molding resin composition can be performed by an arbitrary method such as transfer molding, compression molding, or injection molding. For example, when a molding resin composition containing a thermosetting resin is formed by transfer molding, the molding resin composition that has become above the softening point due to heat conduction from the mold is liquefied into the cavity by raising the plunger. Let it fire. While keeping the plunger raised, the plunger is held at a predetermined pressure for a predetermined time, and the molding resin composition is heated and cured. At this time, the injection speed, holding pressure, and holding time are adjusted so that molding defects (warping, voids, burrs) do not occur in the resin molded body. The holding pressure is preferably 1 to 12 MPa, for example.

図4は、成形後に得られる樹脂成形体の一例を示す模式図である。上記の工程を経て、図4に示されるように、リードフレーム29Aと、その上に一体的に形成されたリフレクタ29Bとを有する樹脂成形体29(リフレクタを有する発光装置用基板)を得ることができる。   FIG. 4 is a schematic view showing an example of a resin molded body obtained after molding. Through the above steps, as shown in FIG. 4, a resin molded body 29 (light emitting device substrate having a reflector) having a lead frame 29A and a reflector 29B integrally formed thereon can be obtained. it can.

本発明の離型フィルムの最外層Aの表面粗さは、一定以下に調整されているため、離型フィルムの最外層Aの表面とリードフレーム29Aとの間に隙間を形成しにくくすることができる。そのため、液状の成形用樹脂組成物が当該隙間に入り込んで、樹脂成形体29のリードフレーム上にバリを生じるのを抑制できる。   Since the surface roughness of the outermost layer A of the release film of the present invention is adjusted to a certain level or less, it may be difficult to form a gap between the surface of the outermost layer A of the release film and the lead frame 29A. it can. Therefore, it is possible to prevent the liquid molding resin composition from entering the gap and generating burrs on the lead frame of the resin molded body 29.

4)の工程では、上型と下型を開いて、離型フィルム25を樹脂成形体29(発光装置用基板)から剥離する。前述の通り、本発明の離型フィルムの最外層Aの表面粗さは一定以下に調整されているため、金型成形時に、離型フィルムの最外層Aの表面の凸凹に成形用樹脂組成物が入り込みにくい。そのため、本発明の離型フィルムは、離型性に優れており、樹脂成形体29から容易に剥離できる。また、本発明の離型フィルムは、金型と接する側にも最外層Aを有する場合、金型の上型からも容易に離型できる。   In the step 4), the upper mold and the lower mold are opened, and the release film 25 is peeled from the resin molded body 29 (light emitting device substrate). As described above, since the surface roughness of the outermost layer A of the release film of the present invention is adjusted to a certain level or less, the resin composition for molding is formed on the unevenness of the surface of the outermost layer A of the release film during molding. Is difficult to enter. Therefore, the release film of the present invention is excellent in releasability and can be easily peeled from the resin molded body 29. Moreover, when the mold release film of this invention has the outermost layer A also in the side which contact | connects a metal mold | die, it can release easily from the upper mold | type of a metal mold | die.

4)の工程の後、連続的に次の封止工程を行うために、新たな離型フィルムを金型内に再配置してもよい。新たなフィルムを再配置するとは、成形された、リフレクタを備えた発光装置用基板を剥離回収した後、使用済みの離型フィルムに代えて、新たな離型フィルムを上型と下型との間に配置することである。例えば、フィルム巻き取り装置により使用済みの離型フィルムを巻き取りつつ、フィルム巻き出し装置により新たな離型フィルムを(上金型と下金型との間に)巻き出すことにより、新たな離型フィルムを再配置することができる。   In order to continuously perform the next sealing step after the step 4), a new release film may be rearranged in the mold. To reposition a new film, after separating and collecting the formed light emitting device substrate with a reflector, it replaces the used release film with a new release film between the upper mold and the lower mold. Between them. For example, while winding a used release film with a film winder, a new release film is unwound (between the upper mold and lower mold) with a film unwinder. The mold film can be rearranged.

前述の通り、本発明の離型フィルムは、優れた離型性を有しつつ、バリなどの発生を抑制できる。   As described above, the release film of the present invention can suppress generation of burrs and the like while having excellent release properties.

また、本発明の離型フィルムが、中心層に対して対称の積層構造を有している場合には、離型フィルムを金型内に配置する際の、離型フィルムの反り等の変形やシワを一層生じにくくすることができる。また、離型フィルムの基材層C(中心層)が、高温での強度に優れる脂肪族ポリアミドを主成分として含む場合には、金型温度での縦シワも一層生じにくくすることができる。そのため、得られるリフレクタを有する発光装置用基板の形状や寸法精度を高くすることができる。   In addition, when the release film of the present invention has a symmetric laminated structure with respect to the center layer, deformation such as warpage of the release film when the release film is placed in the mold, Wrinkles can be made more difficult to occur. Further, when the base layer C (center layer) of the release film contains an aliphatic polyamide having excellent strength at high temperatures as a main component, vertical wrinkles at the mold temperature can be made more difficult to occur. Therefore, the shape and dimensional accuracy of the light emitting device substrate having the obtained reflector can be increased.

また、離型フィルムの総厚みに対する、最外層Aと接着層Bの合計厚みの比を一定以下とすることで、金型内で離型フィルムのシワを生じにくくしうる。そのため、樹脂成形体表面に発生するシワも抑制できる。   Moreover, the ratio of the total thickness of the outermost layer A and the adhesive layer B with respect to the total thickness of the release film is set to a certain value or less, so that the release film is less likely to be wrinkled in the mold. Therefore, wrinkles generated on the surface of the resin molded body can be suppressed.

さらに、本発明の離型フィルムは、金型追従性がよく、離型性もよいため、成形工程を連続的に行っても、金型内の樹脂を安定に流動させうる。また、本発明の離型フィルムは、樹脂成形体に対する高い離型性を安定に維持できる。したがって、寸法精度が良好で、かつ電気的な接続を阻害しうるバリなどが少ない、リフレクタを有する発光装置用基板を得ることができる。   Furthermore, since the mold release film of the present invention has good mold followability and good mold release characteristics, the resin in the mold can be stably flowed even if the molding process is continuously performed. Moreover, the release film of this invention can maintain the high release property with respect to a resin molding stably. Therefore, a substrate for a light-emitting device having a reflector with good dimensional accuracy and few burrs that can hinder electrical connection can be obtained.

得られるリフレクタを有する発光装置用基板は、発光ダイオード素子用の発光装置用基板として好ましく用いられうる。発光ダイオード素子のサイズは、直径320μm〜1mm程度としうる。   The obtained light emitting device substrate having a reflector can be preferably used as a light emitting device substrate for a light emitting diode element. The size of the light emitting diode element may be about 320 μm to 1 mm in diameter.

以下において、実施例を参照して本発明をより詳細に説明する。これらの実施例によって、本発明の範囲は限定して解釈されない。   In the following, the invention will be described in more detail with reference to examples. These examples do not limit the scope of the present invention.

1)最外層A用材料の調製
4−メチル−1−ペンテンと1−デセンとの共重合体を、定法により製造した。1−デセン含量は2.5質量%とした。
1) Preparation of material for outermost layer A A copolymer of 4-methyl-1-pentene and 1-decene was produced by a conventional method. The 1-decene content was 2.5% by mass.

2)接着層B用材料の調製
変性4−メチル−1−ペンテン共重合体の合成
4−メチル−1−ペンテンとダイアレン168(三菱化学株式会社製、炭素数16と18のα−オレフィンの混合物)との共重合体(ダイアレン168の含量量は6.5質量%)を定法により準備した。
2) Preparation of material for adhesive layer B Synthesis of modified 4-methyl-1-pentene copolymer 4-Methyl-1-pentene and diallene 168 (Mitsubishi Chemical Corporation, mixture of α-olefins having 16 and 18 carbon atoms) ) And a copolymer (dialene 168 content is 6.5 mass%) was prepared by a conventional method.

98.8質量部の前記共重合体、1質量部の無水マレイン酸、および有機過酸化物として0.2質量部の2,5−ジメチル−2,5−ジ(t−ブチルペルオキシ)ヘキサンを、ヘンシェルミキサーにより混合した。次いで、この混合物を、温度280℃を用いて二軸押出機で混練した。これにより、無水マレイン酸でグラフト変性された変性4−メチル−1−ペンテン共重合体を得た。この変性4−メチル−1−ペンテン共重合体のグラフト率は0.9質量%であった。   98.8 parts by weight of the copolymer, 1 part by weight of maleic anhydride, and 0.2 parts by weight of 2,5-dimethyl-2,5-di (t-butylperoxy) hexane as the organic peroxide. And mixed with a Henschel mixer. The mixture was then kneaded with a twin screw extruder using a temperature of 280 ° C. As a result, a modified 4-methyl-1-pentene copolymer graft-modified with maleic anhydride was obtained. The graft ratio of this modified 4-methyl-1-pentene copolymer was 0.9% by mass.

接着層B用材料の調製
前工程で得られた25質量部の変性4−メチル−1−ペンテン共重合体、50質量部の4−メチル−1−ペンテンとダイアレン168(三菱化学製、炭素数16と18のα−オレフィンの混合物)との共重合体(ダイアレン168含量6.5質量%)、25質量部の1−ブテン共重合体、安定剤として0.10質量部のイルガノックス1010(Irganox1010)(BASF(株)製)、および0.03質量部のステアリン酸カルシウム(日油(株)製)を、ヘンシェルミキサーにより3分間低速回転して混合した。次いで、この混合物を、二軸押出機を用いて280℃で押出しして、接着層B用材料を得た。
Preparation of material for adhesive layer B 25 parts by mass of modified 4-methyl-1-pentene copolymer obtained in the previous step, 50 parts by mass of 4-methyl-1-pentene and diallene 168 (Mitsubishi Chemical, carbon number Copolymer of 16 and 18 α-olefin) (dialene 168 content 6.5% by mass), 25 parts by mass of 1-butene copolymer, 0.10 parts by mass of Irganox 1010 (as stabilizer) Irganox 1010) (manufactured by BASF Corp.) and 0.03 parts by mass of calcium stearate (manufactured by NOF Corp.) were mixed at a low speed for 3 minutes using a Henschel mixer. Next, this mixture was extruded at 280 ° C. using a twin-screw extruder to obtain an adhesive layer B material.

3)基材層C用材料の準備
材料C−1:
脂肪族ポリアミド樹脂として、ポリアミド66(デュポン株式会社製、商品名ザイテル(R)45HSB、溶融温度262℃)を準備した。
材料C−2:
ポリエステル系エラストマー(東レ・デュポン社製、商品名ハイトレル4777、融点200℃)を準備した。
3) Preparation of material for base material layer C Material C-1:
As an aliphatic polyamide resin, polyamide 66 (manufactured by DuPont, trade name Zytel (R) 45HSB, melting temperature 262 ° C.) was prepared.
Material C-2:
A polyester elastomer (manufactured by Toray DuPont, trade name Hytrel 4777, melting point 200 ° C.) was prepared.

4)他の層A’用材料の調製
4−メチル−1−ペンテンと1−デセンとの共重合体を、定法により製造した。1−デセン含量は2.5質量%とした。
4) Preparation of other material for layer A ′ A copolymer of 4-methyl-1-pentene and 1-decene was produced by a conventional method. The 1-decene content was 2.5% by mass.

(実施例1)
前述の最外層A用材料、接着層B用材料、基材層C用材料および他の層A’用材料の溶融物を、Tダイ成形機を用いて、表面が鏡面処理されたキャストロール上に共押出して、A/B/C/B/A’の5層構造を有する幅400mmの離型フィルムを製造した。基材層C用材には材料C−1を用いた。離型フィルムの各層の厚みは、A/B/C/B/A’=5/3/22/3/5μm(総厚み38μm)とした。樹脂成形体と接する最外層A(離型層)の表面のRzJISを、JIS−B0601に準拠して、表面粗さ形測定機(東京精密社製、surfcom 130A)を用いて、測定長40mm、速度0.3mm/sにて測定した結果、0.5μmであった。一方、離型フィルムの、最外層Aとは反対側の面(他の層A’の表面)のRzJISは、8μmであった。
Example 1
Using a T-die molding machine, melt the above-mentioned outermost layer A material, adhesive layer B material, base layer C material and other layer A ′ material on a cast roll whose surface is mirror-finished. A release film having a width of 400 mm having a five-layer structure of A / B / C / B / A ′ was produced. The material C-1 was used for the base material layer C material. The thickness of each layer of the release film was A / B / C / B / A ′ = 5/3/22/3/5 μm (total thickness 38 μm). RzJIS of the surface of the outermost layer A (release layer) in contact with the resin molded body is measured according to JIS-B0601, using a surface roughness type measuring machine (manufactured by Tokyo Seimitsu Co., Ltd., surfcom 130A), measuring length 40 mm, As a result of measuring at a speed of 0.3 mm / s, it was 0.5 μm. On the other hand, the RzJIS of the surface of the release film opposite to the outermost layer A (the surface of the other layer A ′) was 8 μm.

得られた離型フィルムを、上金型と下金型との間に配置した。上金型と下金型におけるキャビティの、パーティング面からの最深部の深さを0.2mmとした。次いで、離型フィルムを上金型に配置し、リードフレーム用のアルミニウム製の基板(厚み100μm)を下金型に配置した。このときの金型温度は150℃とした。   The obtained release film was disposed between the upper mold and the lower mold. The depth of the deepest part from the parting surface of the cavity in the upper mold and the lower mold was set to 0.2 mm. Next, the release film was placed in the upper mold, and the aluminum substrate (thickness 100 μm) for the lead frame was placed in the lower mold. The mold temperature at this time was 150 ° C.

成形用樹脂組成物として、白色エポキシ樹脂を準備した。そして、上金型に配置された離型フィルム上に成形用樹脂組成物を配置し、上金型と下金型を閉じて、キャビティに成形用樹脂を注入した。成形樹脂を注入した後、圧力2MPaにて60秒間保持し、成形用樹脂を硬化させた。その後、金型を開いて、樹脂成形体を得た。樹脂成形体から離型フィルムを剥離して、リフレクタを有するアルミニウム製基板を得た。   A white epoxy resin was prepared as a molding resin composition. Then, the molding resin composition was arranged on the release film arranged in the upper mold, the upper mold and the lower mold were closed, and the molding resin was injected into the cavity. After injecting the molding resin, it was held at a pressure of 2 MPa for 60 seconds to cure the molding resin. Thereafter, the mold was opened to obtain a resin molded body. The release film was peeled from the resin molded body to obtain an aluminum substrate having a reflector.

得られたリフレクタを有するアルミニウム製基板におけるバリやシワの転写の有無、および離型フィルムの離型性および追従性を、以下の方法で評価した。   The presence or absence of transfer of burrs and wrinkles in the aluminum substrate having the obtained reflector, and the release property and followability of the release film were evaluated by the following methods.

1)離型性
リフレクタを有するアルミニウム製基板からの離型フィルムの離型性を、以下の基準で評価した。
○:離型フィルムが、金型開放と同時に自然に剥がれる
△:離型フィルムが、手で剥離できる
×:離型フィルムが、手では剥離できず、リフレクタを有するアルミニウム製基板または金型内面に密着している
1) Release property The release property of the release film from the aluminum substrate having the reflector was evaluated according to the following criteria.
○: The release film naturally peels off as soon as the mold is opened. △: The release film can be peeled by hand. ×: The release film cannot be peeled by hand, and is attached to the inner surface of the aluminum substrate or the mold having a reflector. In close contact

2)バリ
リフレクタを有するアルミニウム製基板における、リフレクタとアルミニウム製基板との境界部分を目視観察した。バリの有無を、以下の基準で評価した。
○:バリの大きさが50μm未満
×:バリの大きさが50μm以上
2) The boundary portion between the reflector and the aluminum substrate in the aluminum substrate having the burr reflector was visually observed. The presence or absence of burrs was evaluated according to the following criteria.
○: Burr size is less than 50 μm ×: Burr size is 50 μm or more

3)追従性
リフレクタを有するアルミニウム製基板における、リフレクタのエッジ部分を切断して切断面を顕微鏡で観察し、エッジ部分の曲率半径を測定した。そして、離型フィルムの金型追従性を、以下の基準で評価した。
○:曲率半径が0〜100μm
△:曲率半径が101〜200μm
×:曲率半径が201μm以上
3) Followability In the aluminum substrate having a reflector, the edge portion of the reflector was cut, the cut surface was observed with a microscope, and the curvature radius of the edge portion was measured. The mold followability of the release film was evaluated according to the following criteria.
○: radius of curvature 0-100 μm
Δ: radius of curvature is 101-200 μm
×: The radius of curvature is 201 μm or more

4)リフレクタの表面のシワ
リフレクタを有するアルミニウム製基板における、リフレクタの表面に、離型フィルムのシワの転写の有無を目視観察し、以下の基準で評価した。
○:離型フィルムのシワの転写は全くみられない
×:リフレクタの表面もしくはエッジ部に、離型フィルムのシワの転写がみられる
4) Wrinkles on the surface of the reflector In the aluminum substrate having the reflector, the presence or absence of wrinkle transfer of the release film was visually observed on the surface of the reflector, and evaluated according to the following criteria.
○: Wrinkle transfer of the release film is not observed at all ×: Wrinkle transfer of the release film is observed on the surface or edge of the reflector

(実施例2)
キャストロールの表面粗さを調整して、離型フィルムの最外層A(離型層)の表面粗さRzJISが10μmとなるようにし、かつ他の層A’の表面粗さRzJISが12μmとなるようにした以外は実施例1と同様にして離型フィルムを得た。得られた離型フィルムを用いて実施例1と同様にしてリフレクタを有するアルミニウム製基板を製造し、同様の評価を行った。
(Example 2)
The surface roughness of the cast roll is adjusted so that the outermost layer A (release layer) of the release film has a surface roughness RzJIS of 10 μm, and the surface roughness RzJIS of the other layer A ′ becomes 12 μm. A release film was obtained in the same manner as in Example 1 except for the above. Using the obtained release film, an aluminum substrate having a reflector was produced in the same manner as in Example 1, and the same evaluation was performed.

参考例1
前述の各層用材料を原料として、Tダイ成形機を用いて共押出して、A/B/C/B/A’の5層構造を有する幅400mmの離型フィルムを得た。基材層Cには材料C−2を用いた。離型フィルムの各層の厚みは、A/B/C/B/A’=10/5/20/5/10μm(総厚み50μm)とした。最外層A表面のRzJISは1.0μmであり、他の層A’の表面粗さRzJISは12μmであった。得られた離型フィルムを用いて実施例1と同様にしてリフレクタを有するアルミニウム製基板を製造し、同様の評価を行った。
( Reference Example 1 )
Using the above-mentioned material for each layer as a raw material, it was coextruded using a T-die molding machine to obtain a release film having a width of 400 mm and having a 5-layer structure of A / B / C / B / A ′. The material C-2 was used for the base material layer C. The thickness of each layer of the release film was A / B / C / B / A ′ = 10/5/20/5/10 μm (total thickness 50 μm). RzJIS of the outermost layer A surface was 1.0 μm, and the surface roughness RzJIS of the other layer A ′ was 12 μm. Using the obtained release film, an aluminum substrate having a reflector was produced in the same manner as in Example 1, and the same evaluation was performed.

(比較例1)
キャストロールの表面粗さを調整して、離型フィルムの最外層A(離型層)の表面粗さRzJISが30μmとなるようにし、かつ他の層A’の表面粗さRzJISが25μmとなるようにした以外は実施例1と同様にして離型フィルムを得た。得られた離型フィルムを用いて実施例1と同様にしてリフレクタを有するアルミニウム製基板を製造し、同様の評価を行った。
(Comparative Example 1)
The surface roughness of the cast roll is adjusted so that the outermost layer A (release layer) of the release film has a surface roughness RzJIS of 30 μm, and the surface roughness RzJIS of the other layer A ′ becomes 25 μm. A release film was obtained in the same manner as in Example 1 except for the above. Using the obtained release film, an aluminum substrate having a reflector was produced in the same manner as in Example 1, and the same evaluation was performed.

(比較例2)
基材層Cを、4−メチル−1−ペンテン共重合体、ポリエチレンおよびポリプロピレンの混合物とし、接着層Bを含まないようにし、かつ最外層Aの表面粗さRzJISを11μmとし、他の層A’の表面粗さRzJISを10μmとした以外は実施例1と同様にして、A/C/A’の3層構造を有する離型フィルムを得た。離型フィルムの各層の厚みは、A/C/A’=25/70/25μm(総厚み120μm)とした。得られた離型フィルムを用いて実施例1と同様にしてリフレクタを有するアルミニウム製基板を製造し、同様の評価を行った。
(Comparative Example 2)
The base material layer C is a mixture of 4-methyl-1-pentene copolymer, polyethylene and polypropylene, does not include the adhesive layer B, and the outermost layer A has a surface roughness RzJIS of 11 μm. A release film having a three-layer structure of A / C / A ′ was obtained in the same manner as in Example 1 except that the surface roughness RzJIS was changed to 10 μm. The thickness of each layer of the release film was A / C / A ′ = 25/70/25 μm (total thickness 120 μm). Using the obtained release film, an aluminum substrate having a reflector was produced in the same manner as in Example 1, and the same evaluation was performed.

(比較例3)
離型フィルムとして、PETフィルム(三井化学東セロ製、SP−PETの表面処理されていない面)を用い、かつ一方の面(樹脂成形体と接する面)の表面粗さRzJISを1.0μmとし、他方の面(金型内面と接する面)の表面粗さRzJISを1.1μmとした以外は実施例1と同様にしてリフレクタを有するアルミニウム製基板を製造し、同様の評価を行った。
(Comparative Example 3)
As a mold release film, a PET film (made by Mitsui Chemicals, Inc., surface not treated with SP-PET) is used, and the surface roughness RzJIS of one surface (the surface in contact with the resin molded product) is 1.0 μm, An aluminum substrate having a reflector was manufactured in the same manner as in Example 1 except that the surface roughness RzJIS of the other surface (the surface in contact with the inner surface of the mold) was 1.1 μm, and the same evaluation was performed.

(比較例4)
離型フィルムとして、PTFEフィルム(日東電工社製)を用い、かつ一方の面(樹脂成形体と接する面)の表面粗さRzJISを1.7μmとし、他方の面(金型内面と接する面)の表面粗さRzJISを2.1μmとした以外は実施例1と同様にしてリフレクタを有するアルミニウム製基板を製造し、同様の評価を行った。
(Comparative Example 4)
As the release film, a PTFE film (manufactured by Nitto Denko Corporation) is used, and the surface roughness RzJIS of one surface (surface in contact with the resin molding) is 1.7 μm, and the other surface (surface in contact with the mold inner surface) An aluminum substrate having a reflector was produced in the same manner as in Example 1 except that the surface roughness RzJIS was 2.1 μm, and the same evaluation was performed.

実施例1〜2、参考例1および比較例1〜4の評価結果を表1に示す。

Figure 0005923001
Table 1 shows the evaluation results of Examples 1-2, Reference Example 1 and Comparative Examples 1-4.
Figure 0005923001

表1に示される通り、実施例1および2の本発明の離型フィルムは、全ての項目において良好な結果が得られた。特に、離型フィルムの最外層Aの表面粗さが小さいほど、離型フィルムの離型性も良好であり、樹脂成形体におけるバリの発生を抑制することができた。また、参考例1は、基材層Cがポリアミドより強度の低い材質であることから、フィルムが樹脂成形体のエッジ部分に食い込んでいた他は、良好な結果が得られた。 As shown in Table 1, the release films of the present invention of Examples 1 and 2 gave good results in all items. In particular, the smaller the surface roughness of the outermost layer A of the release film, the better the release property of the release film, and the generation of burrs in the resin molded product could be suppressed. In Reference Example 1 , since the base material layer C is a material having a lower strength than that of polyamide, good results were obtained except that the film was biting into the edge portion of the resin molded body.

これに対して、比較例1の離型フィルムは、最外層Aの表面粗さRzJISが大きいため、注入された成形用樹脂が、離型フィルムの最外層Aの表面の凹凸に食い込み、金型開放と同時に自然に剥がれなかった。離型フィルムを手で引っ張ることで、離型フィルムが破れたり、穴が開いたりすることなくきれいに剥離できた。しかしながら、リフレクタと基板との境界にバリが発生した。   On the other hand, since the release film of Comparative Example 1 has a large surface roughness RzJIS of the outermost layer A, the injected molding resin bites into the irregularities on the surface of the outermost layer A of the release film, and the mold It did not peel off spontaneously as soon as it opened. By pulling the release film by hand, the release film could be peeled cleanly without tearing or opening holes. However, burrs occurred at the boundary between the reflector and the substrate.

比較例2の離型フィルムは、接着層Bを含まず、基材層Cの材質を最外層Aと接着しやすい材料とした。基材層Cが柔軟な材質であり、フィルムの弾性率が小さいため、金型内に伸びて余ったフィルムが樹脂成形体に食込み、リフレクタの寸法精度が低下した。比較例3〜4の離型フィルムは、表面粗さは小さいものの、金型形状への追従性が不十分であり、得られる樹脂成形体の形状精度が低かった。   The release film of Comparative Example 2 did not include the adhesive layer B, and the material of the base material layer C was a material that easily adheres to the outermost layer A. Since the base material layer C is a flexible material and the elastic modulus of the film is small, the surplus film extending into the mold bites into the resin molded body, and the dimensional accuracy of the reflector is lowered. Although the release films of Comparative Examples 3 to 4 had a small surface roughness, the followability to the mold shape was insufficient, and the shape accuracy of the resulting resin molding was low.

本発明の離型フィルムは、金型や成形体との離型性に優れ、かつバリの発生を抑制でき、金型形状への追従性がよく、シワを生じにくい。また、本発明の離型フィルムを用いて成形することで、電極上に汚染やバリが少なく、寸法精度の高いリフレクタを有する発光装置用基板を得ることができる。   The release film of the present invention is excellent in releasability from a mold or a molded body, can suppress the generation of burrs, has good followability to the mold shape, and is less likely to cause wrinkles. In addition, by forming using the release film of the present invention, a light emitting device substrate having a reflector having high dimensional accuracy with less contamination and burrs on the electrode can be obtained.

1 発光装置
3 発光素子
5 取り付け体
5A 電極基板
5B、29B リフレクタ
7A ワイヤ
10、25 離型フィルム
11 基材層
13 接着層
15 最外層
15’ 他の層
21 上金型
21A キャビティ面
21B パーティング面
23 下金型
27A 巻き出し装置
27B 巻き取り装置
29 樹脂成形体(リフレクタを有する発光装置用基板)
29A リードフレーム
DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Light-emitting device 3 Light-emitting element 5 Attachment body 5A Electrode board | substrate 5B, 29B Reflector 7A Wire 10, 25 Release film 11 Base material layer 13 Adhesive layer 15 Outermost layer 15 'Other layer 21 Upper metal mold | die 21A Cavity surface 21B Parting surface 23 Lower mold 27A Unwinding device 27B Winding device 29 Resin molded body (substrate for light emitting device having reflector)
29A Lead frame

Claims (6)

ポリアミド樹脂を主成分として含む基材層Cと、
前記基材層Cを挟持する、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む最外層Aと、4−メチル−1−ペンテン系重合体を主成分として含む他の層A’と、
前記基材層Cと前記最外層Aとのを接着させ、且つ変性4−メチル−1−ペンテン系重合体を含む接着層Bと、前記基材層Cと前記他の層A’との間を接着させ、且つ変性4−メチル−1−ペンテン系重合体を含む接着層Bと
を含み、
前記最外層Aが、離型層であり、前記最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISが、0μm以上10μm以下であり、且つ前記他の層A’の表面の十点平均粗さRzJISは、前記最外層Aの表面の十点平均粗さRzJISよりも大きく、
前記他の層A’が金型と接するように用いられる、リフレクタ成形用金型離型フィルム。
A base material layer C containing a polyamide resin as a main component;
An outermost layer A containing 4-methyl-1-pentene polymer as a main component, and another layer A ′ containing 4-methyl-1-pentene polymer as a main component , sandwiching the base material layer C ,
Adhesive layer B which adheres between the base material layer C and the outermost layer A and contains a modified 4-methyl-1-pentene polymer , the base material layer C and the other layer A ′ An adhesive layer B that includes a modified 4-methyl-1-pentene polymer;
Including
The outermost layer A is a release layer, the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A is 0 μm or more and 10 μm or less, and the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the other layer A ′. Is larger than the ten-point average roughness RzJIS of the surface of the outermost layer A,
A mold release film for reflector molding, which is used so that the other layer A ′ is in contact with the mold.
前記ポリアミド樹脂は、ポリアミド6またはポリアミド66である、請求項1に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。   The mold release film for reflector molding according to claim 1, wherein the polyamide resin is polyamide 6 or polyamide 66. 請求項1又は2に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルムを、前記フィルムの他の層A’が金型内面に接するように配置する工程と、
前記金型内に、電極基板を配置する工程と、
前記金型内に成形用樹脂組成物を充填して、リフレクタを有する発光装置用基板を得る工程と、
を含む、リフレクタを有する発光装置用基板の製造方法。
Disposing the reflector mold release film according to claim 1 or 2 so that the other layer A ′ of the film is in contact with the inner surface of the mold;
Placing the electrode substrate in the mold; and
Filling the mold with a molding resin composition to obtain a light emitting device substrate having a reflector;
The manufacturing method of the board | substrate for light-emitting devices which has a reflector containing this.
前記リフレクタを有する発光装置用基板から前記リフレクタ成形用離型フィルムを剥離する工程をさらに含む、請求項に記載のリフレクタを有する発光装置用基板の製造方法。 The manufacturing method of the board | substrate for light-emitting devices which has a reflector of Claim 3 further including the process of peeling the said release film for reflector shaping | molding from the board | substrate for light-emitting devices which has the said reflector. 前記リフレクタが、発光ダイオード素子用のリフレクタである、請求項またはに記載のリフレクタを有する発光装置用基板の製造方法。 The manufacturing method of the board | substrate for light-emitting devices which has a reflector of Claim 3 or 4 whose said reflector is a reflector for light emitting diode elements. 前記リフレクタ成形用金型離型フィルムを、前記フィルムの他の層A’が金型内面に接するように配置する工程と、
前記金型内に電極基板を配置する工程と、
前記金型内に成形用樹脂組成物を充填して、リフレクタを有する発光装置用基板を得る工程と、
前記リフレクタを有する発光装置用基板から前記リフレクタ成形用離型フィルムを剥離する工程と、
を含むリフレクタを有する発光装置用基板の製造工程に用いられる、請求項1又は2に記載のリフレクタ成形用金型離型フィルム。
Disposing the reflector molding mold release film such that the other layer A ′ of the film is in contact with the inner surface of the mold;
Placing an electrode substrate in the mold;
Filling the mold with a molding resin composition to obtain a light emitting device substrate having a reflector;
Peeling the release film for forming the reflector from the substrate for a light emitting device having the reflector; and
The mold release film for reflector shaping | molding of Claim 1 or 2 used for the manufacturing process of the board | substrate for light-emitting devices which has a reflector containing this.
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