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JP5521051B2 - 二次電池およびその製造方法 - Google Patents

二次電池およびその製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、横断面形状が長方形、隅丸長方形等に形成される角形リチウムイオン二次電池に代表される二次電池、およびその製造方法に関する。
従来から、円筒型電池に比してより高い体積密度が得られる電池として角形電池が知られている。角形電池においては、角形の電池筐体内に、帯状の正極と負極をセパレータを介して重ねて捲回して成る扁平形捲回電極群を収納するとともに、電池筐体内に電解液を注入する。
角形電池は、扁平形捲回電極群の捲回軸方向の両端部に、それぞれ正極と負極の未塗工部を突出させ、未塗工部に電極端子又は集電体を接続することによって、通電経路の最短化による接続抵抗を低減し、出力を高めている。また、このような構成は、コンパクト化にも効果がある。
扁平形捲回電極群と集電体との接続形態に関して、例えば特許文献１の蓄電素子が提案されている。
特許文献１記載の蓄電素子では、扁平形捲回電極群から突出させた未塗工部の端面から内側に板状のシート接続部を挿入して両者を接続している。
特許第４０６１９３８号
特許文献１の蓄電素子は、扁平形捲回電極群の軸方向端部にある両端未塗工の捲回内周部にシート状の接続部を挿入させる際、金属箔を折り曲げたり、変形させたり、広げる箔の捲回中心位置を間違えたり、上記シート状の接続部を挿入するときに一部を噛み込んだりすることがある。そのため、金属箔を傷つけないようにシート状接続部を扁平形捲回電極群端面に挿入する作業を慎重に行う必要があり、作業性の改善が求められる。
（１）請求項１の発明による二次電池は、正極板と負極板とがセパレータを介して軸芯の外周部に捲回されて構成されている捲回電極群と、前記捲回電極群が収納され、内部が蓋で封止され、外表面に正極外部端子および負極外部端子が設けられた容器と、前記正極板を前記正極外部端子に電気的に接続する正極集電体と、前記負極板を前記負極外部端子に電気的に接続する負極集電体と、前記捲回電極群の両端面において、前記正極板の積層体および前記負極板の積層体を内側からそれぞれ押し広げる正極拡開部および負極拡開部とを備え、前記軸芯は、前記正極拡開部が一端に設けられた正極軸芯部と、前記負極拡開部が他端に設けられた負極軸芯部と、前記正極軸芯部と負極軸芯部とを相互に絶縁して一体化する絶縁部とを含み、前記正極板は、前記正極拡開部により拡開された状態で前記正極集電体に電気的に接続され、前記負極板は、前記負極拡開部により拡開された状態で前記負極集電体に電気的に接続されていることを特徴とする。
（２）請求項２の発明は、請求項１に記載の二次電池において、前記正極拡開部は屈曲する一対の正極羽根を有し、前記正極板を拡開した一対の正極羽根と前記正極集電体との間に前記正極板を挟持して溶接されるとともに、前記負極拡開部は屈曲する一対の負極羽根を有し、前記負極板を拡開した一対の負極羽根と前記負極集電体との間に前記負極板を挟持して溶接されていることを特徴とする。
（３）請求項３の発明は、請求項２に記載の二次電池において、前記正極集電体は二股状の一対の集電体接続片を有し、前記一対の正極羽根と前記一対の集電体接続片との間に正極板が挟持され、前記負極集電体は二股状の一対の集電体接続片を有し、前記一対の負極羽根と前記一対の集電体接続片との間に負極板が挟持されて溶接されていることを特徴とする。
（４）請求項４の発明は、請求項１乃至３のいずれか１項記載の二次電池において、前記絶縁部は両端に継手部を有し、前記正極軸芯部および負極軸芯部は、１枚の金属板を折り曲げて前記継手部を挟持し、両者を絶縁性接着剤で固着したことを特徴とする。
（５）請求項５の発明は、請求項１乃至４のいずれか１項記載の二次電池において、前記正極板は、アルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる金属箔を含み、前記正極軸芯部は、アルミニウムまたはアルミニウム合金によりなる金属板によって形成され、前記負極板は、銅、銅合金、ニッケルまたはニッケル合金よりなる金属箔を含み、前記負極軸芯部は、銅、銅合金、ニッケルまたはニッケル合金よりなる金属板によって形成したことを特徴とする。
（６）請求項６の発明は、請求項２または３に記載の二次電池において、前記一対の正極羽根および前記一対の負極羽根の基端には、前記一対の正負極羽根の折り曲げ位置を設定するための溝がそれぞれ形成されていることを特徴とする。
（７）請求項７の発明による二次電池の製造方法は、正極板と負極板をセパレータを介して軸芯の周面に捲回して扁平形状に捲回電極群を形成する工程と、前記捲回電極群の端面の正極板を内側から外側に押し広げる一対の正極羽根が突設された正極軸芯部と、前記捲回電極群の端面の負極板を内側から外側に押し広げる一対の負極羽根が突設された負極軸芯部とを絶縁部を介して一体化して前記軸芯を作製する工程と、前記一対の正極羽根を拡開して前記捲回電極群の端面の正極板を内側から外側に押し広げるとともに、前記一対の負極羽根を拡開して前記捲回電極群の端面の負極板を内側から外側に押し広げる工程と、前記押し広げられた前記正極板を正極集電体に接続するとともに、前記押し広げられた前記負極板を負極集電体に接続する工程とを備えることを特徴とする。
（８）請求項８の発明は、請求項７に記載の二次電池の製造方法において、前記正負極板を前記正負極集電体に接続する工程は、前記一対の正極羽根の一方と正極集電体との間に正極板の積層体を挟み込み、前記一方の正極羽根と前記正極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第１超音波溶接を行う工程と、前記一対の正極羽根の他方と正極集電体との間に正極板の積層体を挟み込み、前記他方の正極羽根と前記正極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第２超音波溶接を行う工程と、前記一対の負極羽根の一方と負極集電体との間に負極板の積層体を挟み込み、前記一方の負極羽根と前記負極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第３超音波溶接を行う工程と、前記一対の負極羽根の他方と負極集電体との間に負極板の積層体を挟み込み、前記他方の負極羽根と前記負極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第４超音波溶接を行う工程とを含むことを特徴とする。
本発明によれば、捲回電極群を集電体と接続する工程において正極体や負極体を損傷するおそれがなく、製造コストを増大させることなく、品質を向上することができる。
本発明によるリチウムイオン二次電池の第１実施形態を示す外観図。 リチウムイオン二次電池の分解斜視図。 （ａ）はリチウムイオン二次電池の蓋組立体を示す斜視図、（ｂ）は（ａ）のｂ−ｂ線断面図。 リチウムイオン二次電池の扁平形捲回電極群を示す斜視図。 リチウムイオン二次電池の軸芯を示す斜視図。 軸芯の分解斜視図。 軸芯の絶縁部を示す斜視図。 軸芯の正負極軸芯部の素材を示す平面図。 （ａ）は負極軸芯部と絶縁部との接続を示す断面図、（ｂ）は負極軸芯部の拡開部を拡開して示す断面図。 正極軸芯部と絶縁部との接続を示すとともに、正極拡開部の拡開用溝を併せて示す断面図。 扁平形捲回電極群内の軸芯の配置を示す斜視図。 正負極軸芯部と正負極集電部と正負極集電体との接続を示す捲回電極群の横断面図。 扁平形捲回電極群に対する軸芯の寸法を示す捲回電極群の平面図。 捲回装置による捲回工程を示す斜視図。 扁平形捲回電極群の負極側端部における負極軸芯部と負極集電体との接続を説明する捲回電極群の横断面図であり、（ａ）は接続前、（ｂ）は負極羽根を拡開した様子を示す。 扁平形捲回電極群の羽根を拡開して正負極板を押し広げた様子を示す。 軸芯の第２実施形態の素材を示す平面図。 第２の実施形態の素材を折り曲げて軸芯に形成し、羽根を拡開して示す斜視図。
本発明を角形リチウムイオン二次電池に適用した一例を図面を参照して説明する。
［第１の実施の形態］
［角形電池の構成］
図１に示すように、リチウムイオン二次電池２０は、一端部に開口を有する容器７１と、容器７１内に収容された図２に示す発電要素組立体７２とを含んで構成されている。
［発電要素組立体］
図２に示すように、発電要素組立体７２は、図３に示す蓋組立体１１０と、図４に示す扁平形捲回電極群１２０とを備えている。
［蓋組立体］
図３に示すように、蓋組立体１１０は、容器７１の開口７１Ｍを塞ぐ蓋１１１と、絶縁シール部材１１２を介して蓋１１１から突出する正負極外部端子１１３，１１４と、正負極外部端子１１３，１１４にそれぞれ接続された正負極集電体１１５，１１６とを備えている。正負極外部端子１１３，１１４と正負極集電体１１５，１１６は、絶縁シール部材１１２により蓋１１１と電気的に絶縁されている。
正極集電体１１５は、扁平形捲回電極群１２０の捲回軸方向の正極側端面に沿って二次電池底部方向に延びる基部１１５Ａと、基部１１５Ａの下端両側面から二股に分岐しつつ、容器底部方向に延びる一対の正極集電体接続片１１５Ｂとを備える。一対の接続片１１５Ｂは、図３（ｂ）に示すように、容器７１の上方からみて、先端に近づくほど接続片同士の間隔が狭くなるように傾斜している。一対の接続片１１５Ｂの一対の内面１１５Ｃは、後述するように扁平形捲回電極群１２０の正極未塗工部（正極集電部）１２２Ａ（図４参照）の外表面と接合される。
同様に、負極集電体１１６は、扁平形捲回電極群１２０の捲回軸方向の負極側端面に沿って二次電池底部方向に延びる基部１１６Ａと、基部１１６Ａの下端両側面から二股に分岐しつつ、容器底部方向に延びる一対の負極集電体接続片１１６Ｂとを備える。一対の接続片１１６Ｂも接続片１１５Ｂと同様に、容器７１の上方からみて、先端に近づくほど接続片同士の間隔が狭くなるように傾斜している。一対の接続片１１６Ｂの一対の内面１１６Ｃは、後述するように扁平形捲回電極群１２０の負極未塗工部（負極集電部）１２４Ａ（図４参照）の外表面と接合される。
後述するように、一対の正極集電体接続片１１５Ｂは、扁平形捲回電極群１２０の一端側で正極集電部１２２Ａを挟持し、一対の負極集電体接続片１１６Ｂは、扁平形捲回電極群１２０の他端側で負極集電部１２４Ａを挟持するように、扁平形捲回電極群１２０を挟み込む。
［扁平形捲回電極群］
図４に示すように、扁平形捲回電極群１２０は、扁平軸芯１０の周りにセパレータ１２１を捲回したのち、負極板（負極シート）１２４、セパレータ１２１、正極板（正極シート）１２２、セパレータ１２１の順に扁平状に捲回して構成される。扁平形捲回電極群１２０の最外周の電極板は負極板１２４であり、さらにその外側にセパレータ１２１が捲回される。
正負極板１２２，１２４は、正負極電極箔両面に活物質合剤を塗布した正負極合剤層１２３，１２５を有し、各電極箔の幅方向（捲回方向に直交する方向）の一端部には、活物質合剤を塗布しない正負極集電部（正負極未塗工部）１２２Ａ，１２４Ａがそれぞれ設けられている。この正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａは各電極箔の金属面が露出した領域である。なお、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａは、捲回される際に幅方向の反対位置にそれぞれ形成されている。
負極合剤層１２５は正極合剤層１２３よりも幅方向に大きく、これにより正極合剤層１２３は必ず負極合剤層１２５に挟まれるように構成されている。
なお、セパレータ１２１は幅方向で負極合剤層１２５よりも広いが、その両端は、金属箔面が露出する正極集電部１２２Ａおよび負極集電部１２４Ａの幅方向端の内側において捲回され、正極集電部１２２Ａおよび負極集電部１２４Ａを束ねて溶接する工程の支障にはならない。
負極板１２４においては、負極活物質として非晶質炭素粉末１００重量部に対して、結着剤として１０重量部のポリフッ化ビニリデン（以下、ＰＶＤＦという。）を添加し、これに分散溶媒としてＮ−メチルビロリドン（以下、ＮＭＰという。）を添加、混練した負極合剤を作製した。この負極合剤を厚さ１０μｍの銅箔の両面に無地の負極集電部１２４Ａを残して塗布した。その後、乾燥、プレス、裁断して銅箔を含まない負極活物質塗布部厚さ７０μｍの負極板１２４を得た。
正極板１２２においては、正極活物質としてマンガン酸リチウム（化学式ＬｉＭｎ２Ｏ４）１００重量部に対し、導電材として１０重量部の鱗片状黒鉛と結着剤として１０重量部のＰＶＤＦとを添加し、これに分散溶媒としてＮＭＰを添加、混練した正極合剤を作製した。この正極合剤を厚さ２０μｍのアルミニウム箔の両面に無地の正極集電部１２２Ａを残して塗布した。その後、乾燥、プレス、裁断してアルミニウム箔を含まない正極活物質塗布部厚さ９０μｍの正極板１２２を得た。
［軸芯］
図５〜図１１を参照して軸芯１０について説明する。
図５および図６に示すように、扁平形軸芯１０は、長手方向中央の絶縁部１３と、絶縁部１３の長手方向両端部の正負極継手部１３ａ，１３ｂにそれぞれ装着された正極軸芯部１１および負極軸芯部１２とを備え、全体として略長方形薄板状に形成されている。正極軸芯部１１および負極軸芯部１２の外側端部にはそれぞれ正極拡開部１１Ｐおよび負極拡開部１２Ｎが設けられている。
図７は絶縁部１３の斜視図である。絶縁部１３は、例えば、耐熱性の高いＰＰＳ樹脂によって作製される。絶縁部１３は、中央部の厚板本体１３ｃと、本体１３ｃの両端から突出する薄板継手部１３ａ，１３ｂとで構成される。厚板本体１３ｃと薄板継手部１３ａ，１３ｂとの接続部には段差１３ｄが形成されている。
図８は正極軸芯部１１および負極軸芯部１２の素材を示す図である。正極軸芯部１１は、正極板１２２と同様のアルミニウムもしくはアルミニウム合金よりなる薄板状の正極金属素材１１ｍを折り曲げて製作される。この正極金属素材１１ｍは、正極矩形金属本体１１ｈと、その本体の一端から中心線Ｌ１に対して線対称に突設されている一対の突片（羽根）１１Ｐとを有している。正極軸芯部１１は、素材である金属板１１ｍを、その中心折れ曲げ線Ｌ１で白抜き矢印に示すように折り返してＵ字状に折り曲げ、正極継手部１３ａを挟み込む。そして、正極軸芯部１１と絶縁部１３を粘着剤におり接合する。このとき、一対の突片１１Ｐは互いに対向配置される。
負極軸芯部１２は、負極板１２４と同様の銅もしくは銅合金よりなる薄板状の負極金属素材１２ｍを折り曲げて製作される。この負極金属素材１２ｍは、負極矩形金属本体１２ｈと、その本体の一端から中心線Ｌ１に対して線対称に突設されている一対の突片（羽根）１２Ｎとを有している。負極軸芯部１２は、素材である負極金属素材１２ｍを、その中心折れ曲げ線Ｌ１で白抜き矢印に示すように折り返してＵ字状に折り曲げ、負極継手部１３ｂを挟み込む。そして、負極軸芯部１２と絶縁部１３を粘着剤により接合される。このとき、一対の突片１２Ｎは互いに対向配置される。
以上のように、正極軸芯部１１および負極軸芯部１２は、粘着材によって、継手部１３ａ，１３ｂに接着・固定される。粘着材としては、例えば、アクリル樹脂が使用される。したがって、正極軸芯部１１および負極軸芯部１２は絶縁部１３によって絶縁されつつ相互に連結されている。
図９は、軸芯１０の積層構造を示している。図９（ａ）に示されるように、絶縁部１３の本体１３ｃから突設する正負極継手部１３ａ，１３ｂには、上述したように正負極軸芯部１１，１２が折り曲げられて接合され、それら軸芯部１１，１２の各端部から正極拡開部１１Ｐおよび負極拡開部１２Ｎが突設されている。正極拡開部１１Ｐは、対向する一対の羽根１１Ｐ１，１１Ｐ２を有し、負極拡開部１２Ｎは、対向する一対の羽根１２Ｎ１，１２Ｎ２を有する。
図９（ｂ）に示すように、一対の羽根１１Ｐ１，１１Ｐ２と１２Ｎ１，１２Ｎ２を開くことにより、捲回電極群端面の金属箔積層体、すなわち、圧縮された正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａの平面領域１２０Ｐをその中央部からＶ字形状に押し開くことができる。
図１０に示すように、正極突片１１Ｐと矩形正極金属本体１１ｈとが連結される部位および負極突片１２Ｎと矩形負極金属本体１２ｈとそれぞれ連結される部位のそれぞれにＶ溝１４が形成されている。一対の突片１１Ｐおよび一対の突片１２Ｎは、これらＶ溝１４により容易に、かつ精度良い位置で拡開操作することができる。
図１１は、正負極板１２２，１２４が扁平形軸芯１０に捲回され、その後、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａの一部の領域１２０Ｐが圧縮された様子を示している。平面領域１２０Ｐにおいて、正負極集電体１１５，１１６が正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａにそれぞれ接続される。
なお、正負極板１２２，１２４の折り返し端部１２０Ｔは湾曲形状になっている。
図１２を参照して説明する。正極集電部１２２Ａが圧縮された平面領域１２０Ｐにおいて、その内側に設けられている正極拡開部１１Ｐの一対の羽根１１Ｐ１，１１Ｐ２がＶ字形状に拡開され、一対の羽根１１Ｐ１，１１Ｐ２と一対の正極集電体接続片１１５Ｂとの間に正極集電部１２２Ａを介在させて超音波溶接される。一方、負極集電部１２４Ａが圧縮された平面領域１２０Ｐは、その内側に設けられている負極拡開部１２Ｎの一対の羽根１２Ｎ１，１２Ｎ２がＶ字形状に拡開され、一対の羽根１２Ｎ１，１２Ｎ２と一対の負極集電体接続片１１６Ｂとの間に負極集電部１２４Ａを介在させて超音波溶接される。
これによって、扁平形捲回電極群１２０の正極集電部１２２Ａおよび負極集電部１２４Ａは、正極集電体１１５および負極集電体１１６を介して外部正極端子１１３および外部負極端子１１４にそれぞれ電気的に接続される。
図１３を参照して扁平形捲回電極群１２０の各部寸法について説明する。
上述したように、正負極拡開部１１Ｐ，１２Ｎで正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａを内側から押し開く操作が必要である。したがって、正負極拡開部１１Ｐ，１２Ｎは、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａの両端面から操作に必要な値だけ突設される。また、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａと正負極軸芯部１１，１２を電気的に接続する必要がある。そのため、正負極拡開部１１Ｐ，１２Ｎの一対の突片１１Ｐ，１２Ｎの突出長さＢ２は、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａの幅Ｃ２よりも大きく設定される。
図１３において、Ｃ１は平面領域１２０Ｐの捲回方向の長さ、Ｂ１は扁平軸芯１０の捲回方向の長さ、Ｂ３は扁平軸芯１０の突片１１Ｐ，１２Ｎの捲回方向の長さである。
［発電要素組立体の組立］
発電要素組立体７２の組み立て手順を説明する。
まず、図４に示した扁平形捲回電極群１２０を作製する。すなわち、図５に示す軸芯１０の周りに、セパレータ１２１を１周以上捲回し、正極箔１２２および負極箔１２４をセパレータ１２１で絶縁しつつ積層して捲回する。扁平形捲回電極群１２０の最外表面のセパレータ１２１は図示しないテープで係止される。
扁平形捲回電極群１２０の製造に際しては、図１４に示すように、捲回機ＷＭの回転軸８０を軸芯１０の２枚の正負極軸芯部１１，１２の間に差し込み、正極板１２２と負極板１２４とをセパレータ１２１を介して捲回する。これによって、容易に扁平形捲回電極群１２０の内部に軸芯１０を配置することができ、工程を簡略にすることができる。
扁平形捲回電極群１２０と正負極集電体１１５，１１６を一体化するに先立って、扁平形捲回電極群１２０の未塗工部１２２Ａ，１２４Ａを厚さ方向に押しつぶして変形させておく。変形した平面領域１２０Ｐは図１１に示されている。
扁平形捲回電極群１２０の正極集電部１２２Ａの平面領域１２０Ｐに正極集電体１１５の一対の二股状接続片１１５Ｂの内表面１１５Ｃが接すようにし、かつ、負極集電部１２４Ａの平面領域１２０Ｐに負極集電体１１６の一対の二股状負極集電体接続片１１６Ｂの内表面１１６Ｃが接すように、図２の矢印Ｄ方向に蓋組立体１１０を移動させ、正極集電体１１５の一対の接続片１１５Ｂの間と、負極集電体１１６の一対の接続片１１６Ｂとの間に扁平形捲回電極群１２０を挿入する。
図１５図（ａ）は、このように蓋組立体１１０と捲回電極群１２０を一体化したときの負極端部側の横断面図である。正負極集電体１１５，１１６の間に扁平形捲回電極群１２０を挿入した後、図１５（ｂ）に示すように、負極拡開部１２Ｎの一対の羽根１２Ｎ１，１２Ｎ２の先端を手指で掴んで開くことにより、扁平形捲回電極群１２０の端面において負極集電部１２４Ａの積層体１２４Ｃをその内周側から外側に押し開き、図１５（ｂ）にも示すように、扁平形捲回電極群１２０の端面の積層体１２４ＣをＶ字状に拡げる。正極集電部１２２Ａの端面の積層体１２２Ｃも同様である。
図１６は、扁平形捲回電極群１２０をその端面から見た図であり、拡開部１１Ｐ，１２Ｎにより、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａの積層体１２２Ｃ，１２４Ｃを左右に押し開いた様子を示している。
図１５（ｂ）および図１６に示すように扁平形捲回電極群１２０の両端面の未塗工部積層体１２２Ｃ，１２４Ｃを正負極拡開部１１Ｐ，１２Ｎで外側に押し開いた後、二股状の負極接続板１１６Ｂと突片１２Ｎ１の外側に超音波接合装置の振動子とアンビルとを位置させ、負極集電体接続片１１６Ｂの接合面１１６Ｃと負極突片１２Ｎ１との間に未塗工部積層体１２４Ｃを挟んで超音波接合する。次いで、負極集電体接続片１１６Ｂの接合面１１６Ｃともう一方の負極突片１２Ｎ２の外側に超音波接合装置の振動子とアンビルとを位置させ、負極集電体接続片１１６Ｂの接合面１１６Ｃと負極突片１２Ｎ１との間に未塗工部積層体１２４Ｃを挟んで超音波接合する。正極側についても同様に接合する。これによって、扁平形捲回電極群１２０は、正負極集電体１１５，１１６に電気的に接続される。
未塗工部積層体１２２Ｃ，１２４Ｃは、例えば、周方向２箇所で接続片１１５Ｂ，１１６Ｂに溶接され、正極箔１２２、負極箔１２４から集電体１１５，１１６に至る通電経路を短縮し得るとともに、接続抵抗を小さくでき、電池の出力を高めることができる。
以上の組立手順により、扁平形捲回電極群１２０の表裏面に露出した負極集電部１２４Ａは、突片１２Ｎ１，１２Ｎ２、負極集電体１１６の接続片１１６Ｂと一体化して接続される。また、図示は省略するが、扁平形捲回電極群１２０の表裏面に露出した正極集電部１２２Ａは、突片１１Ｐ１，１１Ｐ２、正極集電体１１５の接続片１１５Ｂと一体化して接続される。
なお、正極軸芯部１１と負極軸芯部１２は絶縁部１３によって絶縁されているから、外部正極端子１１３、外部負極端子１１４は、軸芯１０の絶縁部１３によって互いに絶縁される。
以上説明した第1実施形態の二次電池の製造方法は、以下の第１工程〜第４工程を備えている。
第１工程：正極板１２２と負極板１２４をセパレータ１２１を介して軸芯１０の周面に捲回して扁平形状に捲回電極群１２０を形成する工程
第２工程：捲回電極群１２０の端面の正極板１２２を内側から外側に押し広げる一対の正極羽根１１Ｐが突設された正極軸芯部１１と、扁平捲回電極群１２０の端面の負極板１２４を内側から外側に押し広げる一対の負極羽根１２Ｎが突設された負極軸芯部１２とを絶縁部１３を介して一体化して軸芯１０を作製する工程
第３工程：一対の正極羽根１１Ｐを拡開して捲回電極群１２０の端面の正極板１２２を内側から外側に押し広げるとともに、一対の負極羽根１２Ｎを拡開して捲回電極群１２０の端面の負極板１２４を内側から外側に押し広げる工程
第4工程：押し広げられた正極板１２２を正極集電体１１５に接続するとともに、押し広げられた負極板１２４を負極集電体１１６に接続する工程
また、上記第4工程は、以下の第１超音波溶接工程〜第４超音波溶接工程を備えている。
第１超音波溶接工程：一対の正極羽根１１Ｐの一方と正極集電体１１５との間に正極体１２２の積層体１２２Ｃを挟み込み、一方の正極羽根１１Ｐと正極集電体１１５の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第1超音波溶接を行う工程
第２超音波溶接工程：一対の正極羽根１１Ｐの他方と正極集電体１１５との間に正極体１２２の積層体１２２Ｃを挟み込み、他方の正極羽根１１Ｐと正極集電体１１５の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第２超音波溶接を行う工程
第３超音波溶接工程：一対の負極羽根１２Ｎの一方と負極集電体１１６との間に負極体１２４の積層体１２４Ｃを挟み込み、一方の負極羽根１２Ｎと負極集電体１１６の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第３超音波溶接を行う工程
第４超音波溶接工程：一対の負極羽根１２Ｎの他方と負極集電体１１６との間に負極体１２４の積層体１２４Ｃを挟み込み、他方の負極羽根１２Ｎと負極集電体１１６の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第４超音波溶接を行う工程
以上説明した第１実施形態による角形リチウムイオン二次電池は次のような作用効果を奏することができる。
（１）捲回電極群１２０の軸芯１０の両端部に正負極軸芯部１１，１２を設け、その端部に一対の突片１１Ｐ，１２Ｎから成る拡開部１１Ｐ，１２Ｎを設けた。正負極板１２２，１２４を正負極集電体１１５，１１６に溶接する際、正負極拡開用突片１１Ｐ，１２Ｎを拡開して正負極板１２２，１２４の端面の積層体１２２Ｃ、１２４Ｃを押し開く。そして、正極拡開用突片１１Ｐと集電体１１５の接続片１１５Ｂとの間に正極積層体１２２Ｃを挟持して溶接するとともに、負極拡開用突片１２Ｎと集電体１１６の接続片１１６Ｂとの間に負極積層体１２４Ｃを挟持して溶接する。そのため、変形や損傷が生じやすい箔積層体１２２Ｃ，１２４Ｃを容易に拡開でき、正負極箔１２２，１２４に損傷を与えることなく、正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａを正負極集電体１１５，１１６に接続することができる。
（２）捲回電極群１２０の軸芯１０の両端部に、多重長円形に捲回されている未塗工部積層体１２２Ｃ，１２４Ｃを外側に押し開く拡開用突片１１Ｐ，１２Ｎが設けられている。そのため、折れ曲ったり変形しやすい未塗工部１２２Ａ，１２４Ａの電極箔を容易に、また確実に、集電体１１５，１１６の接合面１１５Ｃ，１１６Ｃとの間に束ねて接合することができる。これによって、高い作業能率で接合することができ、生産性を高め、コストを低下することができる。
（３）未塗工部１２２Ａ，１２４Ａの最内周箔より内側に設けた拡開用突片１１Ｐ、１２Ｎによって積層体１２２Ｃ、１２４Ｃを押し開くので、広げる電極箔の層を間違えたり、咬み込んだりすることはない。これによって、高い作業能率、高い生産性を実現でき、生産コストを低減することができる。
（４）拡開部１１Ｐ，１２Ｎには手指あるいはロボットハンドで操作される拡開用突片１１Ｐおよび１２Ｎを設け、かつ、これらの拡開用突片１１Ｐおよび１２Ｎが捲回電極群１２０の両端面から突出するようにした。したがって、拡開用突片１１Ｐ，１２Ｎを簡単に操作することができる。
（５）軸芯１０は、正極拡開部１１Ｐが一端に設けられた正極軸芯部１１と、負極拡開部１２Ｎが他端に設けられた負極軸芯部１２と、正極軸芯部１１と負極軸芯部１２とを相互に絶縁して一体化する絶縁部１３を有するように構成した。したがって、捲回電極群１２０の端面の積層体１２２Ｃ，１２４Ｃを拡開する操作部材を別途設ける必要がなく、部品点数を削減できる。
（６）上述したように軸芯１０の両端を導電性正負極軸芯部１１,１２とし、その端部に拡開用突片１１Ｐ，１２Ｎを有する拡開部１１Ｐ，１２Ｎを設けた。正極集電部１２２Ａと正負極接続片１１５Ｂとを超音波溶接し、負極集電部１２４Ａと負極集電体接続片１１６Ｂとを超音波溶接する際、接続片１１５Ｂ，１１６Ｂとともに当て板が必要となるが、実施形態では正負極拡開用突片１１Ｐ，１２Ｎを当て板として使用できるので、超音波溶接時の工数と部品点数を削減することができる。
（７）正負極軸芯部１１，１２の突片１１Ｐ，１２Ｎの基端にV溝１４を設けた。そのため、正極拡開部１１Ｐ、負極拡開部１２Ｎの折り曲げの精度が向上するので、正極集電部１２２Ａ，１２４Ａの収束、圧縮、挟持の工程のコストを削減することができる。
［第２実施形態]
本発明によるリチウムイオン二次電池を角形電池に適用した第２実施形態を図１７および図１８を参照して説明する。なお、図中、第１実施形態と同一もしくは相当部分には同一符号を付し、説明を省略する。
第２実施形態は、正負極拡開部１１Ｐ，１２Ｎを形成する素材として、突片１１Ｐ、１２Ｎを使用せず、正負極軸芯部１１，１２の外側端部に形成した切り込み部１２ｃ，１１ｃを形成したものである。
図１７は正極軸芯部１１および負極軸芯部１２の素材を示す図である。正極軸芯部１１は、正極板１２２と同様のアルミニウムもしくはアルミニウム合金よりなる薄板状の正極金属素材１１ｍを折り曲げて製作される。この正極金属素材１１ｍは、正極矩形金属本体１１ｈと、その本体の一端から中心線Ｌ１に対して線対称に設けられている一対の切り込み片（羽根）１１ＰＡとを有している。一対の切り込み片（羽根）１１ＰＡは正極拡開部１１Ｐを構成する。一対の切り込み片１１ＰＡは、その両側に一対の切り込みＣＬを形成して構成されている。
正極軸芯部１１は、素材である金属板１１ｍを、その中心折れ曲げ線Ｌ１で白抜き矢印で示すように折り返してＵ字状に折り曲げ、正極継手部１３ａを挟み込むようにして一対の切り込み片１１ＰＡを対向させて絶縁部１３と接合される。一対の切り込み片１１ＰＡは上述した正極拡開部１１Ｐの羽根１１Ｐ１，１１Ｐ２である。
負極軸芯部１２は、負極板１２２と同様のアルミニウムもしくはアルミニウム合金よりなる薄板状の負極金属素材１２ｍを折り曲げて製作される。この負極金属素材１２ｍは、負極矩形金属本体１２ｈと、その本体の一端から中心線Ｌ１に対して線対称に設けられている一対の切り込み片（羽根）１２ＰＡとを有している。一対の切り込み片（羽根）１２ＮＡは負極拡開部１２Ｎを構成する。一対の切り込み片１２ＮＡは、その両側に一対の切り込みＣＬを形成して構成されている。
負極軸芯部１２は、素材である金属板１２ｍを、その中心折れ曲げ線Ｌ１で白抜き矢印で示すように折り返してＵ字状に折り曲げ、負極継手部１３ａを挟み込むようにして一対の切り込み片１２ＮＡを対向させて絶縁部１３と接合される。一対の切り込み片１２ＮＡは上述した負極拡開部１２Ｎの羽根１２Ｎ１，１２Ｎ２である。
なお、一対の切り込み片１１ＰＡと一対の切り込み片１２ＮＡは、第１実施形態と同様に素材の表面に形成されたＶ溝により、折り曲げが容易であり、かつ折り曲げ位置精度が高い。
正極軸芯部１１および負極軸芯部１２は、粘着材によって、継手部１３ａ，１３ｂに接着・固定されている。粘着材としては、例えば、アクリル樹脂が使用される。したがって、正極軸芯部１１および負極軸芯部１２は絶縁部１３によって絶縁されつつ相互に連結されている。
第１実施形態と同様に、扁平形捲回電極群１２０を捲回・構成した状態では、正極拡開部１１Ｐ１，１１Ｐ２相互、負極拡開部１２Ｎ１，１２Ｎ２相互は、密着して閉じているが、その後、正極拡開部１１Ｐ１，１１Ｐ２、負極拡開部１２Ｎ，１２Ｎ２はそれぞれ拡開され、正極集電体接続片１１５Ｂ、負極集電体接続片１１６Ｂにそれぞれ沿ったＶ字状に整形される。これによって、正負極拡開部１１Ｐ，１２Ｎそれぞれと、正負極接続片１１５Ｂ，１１６Ｂそれぞれとの間に、正極集電部１２２Ａ，１２４Ａを挟持しつつ、超音波溶接することが可能となる。
これによって、扁平形捲回電極群１２０の正極集電部１２２Ａ、負極集電部１２４Ａは、正極集電体接続片１１５Ｂ、負極集電体接続片１１６Ｂを介して外部正極端子１１３、外部負極端子１１４にそれぞれ電気的に接続される。
軸芯１０の突出部である正極拡開部１１Ｐ、負極拡開部１２Ｎは、拡開前の状態において、扁平形捲回電極群１２０から捲回軸方向に突出するように、扁平形捲回電極群１２０の幅よりも長く設定されており、正極拡開部１１Ｐ、負極拡開部１２Ｎは、拡開の際に手指で掴むことができる。
第２実施形態は、第１実施形態の効果に加え、正極拡開部１１Ｐ、負極拡開部１２Ｎを切り込みＣＬの形成のみによって形成でき、金属板１１ｍ，１２ｍの製造コストをさらに低減することができるという効果を奏する。
［変形例］
以上説明した実施形態を次のように変形することができる。
（１）以上の実施形態では、軸芯１０の絶縁部１３は、例えば、耐熱性の高いＰＰＳ樹脂を使用し、粘着材料にアクリル樹脂を使用したが、絶縁性を保てかつ粘着強度が高いものであればこれに限らない。
（２）以上の実施形態では、軸芯１０の絶縁部１３に段差１３ｄを形成したが、負極側継手部１３ａ、正極側継手部１３ｂ、本体１３ｃを一定の肉厚として段差１３ｄを省略してもよい。
（３）以上の実施形態では、正負極軸芯部１１，１２にアルミニウム、アルミニウム合金、銅、銅合金を使用した例を示したが、これに限定されるものではなく、例えばニッケルその他、各極の電池電位によって腐食されること無く、導電性を持つものであれば特に限定されない。
（４）以上の実施形態では、負極活物質に非晶質炭素を例示したが、これに限定されるものではなく、リチウムイオンを脱挿入可能な天然黒鉛や、人造の各種黒鉛材、コークスなどの炭素質材料等でよく、その粒子形状においても、鱗片状、球状、繊維状、塊状等、特に制限されるものではない。
（５）以上の実施形態では、正極活物質として量論組成のマンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）を例示したが、スピネル結晶構造を有する他のマンガン酸リチウム（例えば、Ｌｉ１＋ｘＭｎ２−ｘＯ４）やマンガン酸リチウムの一部を金属元素で置換又はドープしたリチウムマンガン複合酸化物（例えば、Ｌｉ１＋ｘＭｙＭｎ２−ｘ−ｙＯ４、ＭはＣｏ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｕ、Ａｌ、Ｃｒ、Ｍｇ、Ｚｎ、Ｖ、Ｇａ、Ｂ、Ｆの少なくとも１種）や層状結晶構造を有すコバルト酸リチウムやチタン酸リチウムやこれらの一部を金属元素で置換またはドープしたリチウム-金属複合酸化物を用いるようにしてもよい。
（６）以上の実施形態では、正極板１２２、負極板１２４における合剤層１２３，１２５の結着材にＰＶＤＦを用いた例を示したが、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、ポリエチレン、ポリスチレン、ポリブタジエン、ブチルゴム、ニトリルゴム、スチレン／ブタジエンゴム、多硫化ゴム、ニトロセルロース、シアノエチルセルロース、各種ラテックス、アクリロニトリル、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、フッ化プロピレン、フッ化クロロプレン、アクリル系樹脂などの重合体およびこれらの混合体などを用いることができる。
（７）以上の実施形態では、電解質としてＬｉＰＦ６を使用した例を示したが、これに限定されるものではなく、例えば、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＢ（Ｃ６Ｈ５）４、ＣＨ３ＳＯ３Ｌｉ、ＣＦ３ＳＯＬｉなどやこれらの混合物を用いることができる。また、本実施形態では、非水電解液の溶媒にＥＣとＤＭＣとの混合溶媒を用いた例を示したが、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート、ジメチルカーボネート、ジエチルカーボネート、１、２−ジメトキシエタン、１、２−ジエトキシエタン、γ―ブチルラクトン、テトラヒドロフラン、１、３−ジオキソラン、４−メチル−１、３−ジオキソラン、ジエチルエーテル、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、プロピオニトリル、プロピオニトリルなど少なくとも１種以上の混合溶媒を用いるようにしてもよく、また混合配合比についても限定されるものではない。
（８）以上説明した実施形態では、軸芯１０にセパレータ１２１のみを１周以上、先行して捲回することにより、正極軸芯部１１と負極板１２４、負極軸芯部１２と正極板１２２との間の絶縁を確保したが、セパレータ１２１とは別の絶縁性セパレータを軸芯１０に捲回しても良い。
（９）以上説明した実施形態では、正負極板１２２，１２４の正負極集電部１２２Ａ，１２４Ａと、軸芯１０の正極軸芯部１１，負極軸芯部１２とを超音波溶接により接合したが、抵抗溶接やその他の接合方法により、電気的に接合できれば、特に限定はしない。
（１０）以上説明した実施形態では、軸芯１０の正極軸芯部１１と外部正極端子１１３とを正極集電体１１５により電気的に接続し、軸芯１０の負極軸芯部１２と外部負極端子１１４とを負極集電体１１６により電気的に接続するようにしたが、この接続構造は実施形態の形状、構造に限定されない。
（１１）以上の説明では、１枚の金属素材１１ｍ，１２ｍを折り曲げて拡開部１１Ｐ，１２Ｎを備えた軸芯部１１、１２を製作したが、２枚の金属板を使用してもよい。
以上の説明は一例であり、本発明の趣旨に逸脱しない種々の構造の角形電池に本発明を適用することができる。したがって、正極活物質１２３が塗布された正極板１２２と、負極活物質１２５が塗布された負極板１２４とがセパレータ１２１を介して軸芯１０の外周部に捲回された捲回電極群１２０と、捲回電極群１２０が収納され、内部が蓋１１１で封止され、外表面に正極外部端子１１３および負極外部端子１１４が設けられた容器７１と、正極板１２２を正極外部端子１１３に電気的に接続する正極集電体１１５と、負極板１２４を負極外部端子１１４に電気的に接続する負極集電体１１６と、捲回電極群１２０の両端面において、正極板１２２の積層体１２２Ｃおよび負極板１２４の積層体１２４Ｃを内側からそれぞれ押し広げる正極拡開部１１Ｐおよび負極拡開部１２Ｎとを備え、軸芯１０は、正極拡開部１１Ｐが一端に設けられた正極軸芯部１１と、負極拡開部１２Ｎが他端に設けられた負極軸芯部１２と、正極軸芯部１１と負極軸芯部１２とを相互に絶縁して一体化する絶縁部１３とを含み、正極板１２２は、正極拡開部１１Ｐにより拡開された状態で正極集電体１１５に電気的に接続され、負極板１２４は、負極拡開部１２Ｎにより拡開された状態で負極集電体１１６に電気的に接続されているような各種の角形電池に本発明を適用することができる。
１０：軸芯
１１：正極軸芯部
１１Ｐ：正極拡開部、正極突片
１１ＰＡ：正極切り込み片
１２：負極軸芯部
１２Ｎ：負極拡開部、負極突片
１２ＮＡ：負極切り込み片
１３：絶縁部
２０：角形電池
７１：容器
７２：発電要素組立体
１１０：蓋組立体
１１１：蓋
１１３：正極外部端子
１１４：負極外部端子
１１５：正極集電体
１１６：負極集電体
１１５Ａ，１１６Ａ：集電体基部
１１５Ｂ，１１６Ｂ：集電体接続片
１１５Ｃ，１１６Ｃ：超音波接合面
１２０：捲回電極群
１２１：セパレータ
１２２：正極板
１２２Ａ：正極集電部
１２２Ｃ：正極積層体
１２３：正極活物質合剤
１２４：負極板
１２４Ａ：負極集電部
１２４Ｃ：負極積層体
１２５：負極活物質合剤

Claims (8)

  1. 正極板と負極板とがセパレータを介して軸芯の外周部に捲回されて構成されている捲回電極群と、
    前記捲回電極群が収納され、内部が蓋で封止され、外表面に正極外部端子および負極外部端子が設けられた容器と、
    前記正極板を前記正極外部端子に電気的に接続する正極集電体と、
    前記負極板を前記負極外部端子に電気的に接続する負極集電体と、
    前記捲回電極群の両端面において、前記正極板の積層体および前記負極板の積層体を内側からそれぞれ押し広げる正極拡開部および負極拡開部とを備え、
    前記軸芯は、前記正極拡開部が一端に設けられた正極軸芯部と、前記負極拡開部が他端に設けられた負極軸芯部と、前記正極軸芯部と負極軸芯部とを相互に絶縁して一体化する絶縁部とを含み、
    前記正極板は、前記正極拡開部により拡開された状態で前記正極集電体に電気的に接続され、前記負極板は、前記負極拡開部により拡開された状態で前記負極集電体に電気的に接続されている二次電池。
  2. 請求項１に記載の二次電池において、
    前記正極拡開部は屈曲する一対の正極羽根を有し、前記正極板を拡開した一対の正極羽根と前記正極集電体との間に前記正極板を挟持して溶接されるとともに、前記負極拡開部は屈曲する一対の負極羽根を有し、前記負極板を拡開した一対の負極羽根と前記負極集電体との間に前記負極板を挟持して溶接されている二次電池。
  3. 請求項２に記載の二次電池において、
    前記正極集電体は二股状の一対の集電体接続片を有し、前記一対の正極羽根と前記一対の集電体接続片との間に正極板が挟持され、
    前記負極集電体は二股状の一対の集電体接続片を有し、前記一対の負極羽根と前記一対の集電体接続片との間に負極板が挟持されて溶接されている二次電池。
  4. 請求項１乃至３のいずれか１項記載の二次電池において、
    前記絶縁部は両端に継手部を有し、
    前記正極軸芯部および負極軸芯部は、１枚の金属板を折り曲げて前記継手部を挟持し、両者を絶縁性接着剤で固着した二次電池。
  5. 請求項１乃至４のいずれか１項記載の二次電池において、
    前記正極板は、アルミニウムまたはアルミニウム合金よりなる金属箔を含み、前記正極軸芯部は、アルミニウムまたはアルミニウム合金によりなる金属板によって形成され、
    前記負極板は、銅、銅合金、ニッケルまたはニッケル合金よりなる金属箔を含み、前記負極軸芯部は、銅、銅合金、ニッケルまたはニッケル合金よりなる金属板によって形成した二次電池。
  6. 請求項２または３に記載の二次電池において、
    前記一対の正極羽根および前記一対の負極羽根の基端には、前記一対の正負極羽根の折り曲げ位置を設定するための溝がそれぞれ形成されている二次電池。
  7. 正極板と負極板をセパレータを介して軸芯の周面に捲回して扁平形状に捲回電極群を形成する工程と、
    前記捲回電極群の端面の正極板を内側から外側に押し広げる一対の正極羽根が突設された正極軸芯部と、前記捲回電極群の端面の負極板を内側から外側に押し広げる一対の負極羽根が突設された負極軸芯部とを絶縁部を介して一体化して前記軸芯を作製する工程と、
    前記一対の正極羽根を拡開して前記捲回電極群の端面の正極板を内側から外側に押し広げるとともに、前記一対の負極羽根を拡開して前記捲回電極群の端面の負極板を内側から外側に押し広げる工程と、
    前記押し広げられた前記正極板を正極集電体に接続するとともに、前記押し広げられた前記負極板を負極集電体に接続する工程とを備える二次電池の製造方法。
  8. 請求項７に記載の二次電池の製造方法において、
    前記正負極板を前記正負極集電体に接続する工程は、
    前記一対の正極羽根の一方と正極集電体との間に正極板の積層体を挟み込み、前記一方の正極羽根と前記正極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第１超音波溶接を行う工程と、
    前記一対の正極羽根の他方と正極集電体との間に正極板の積層体を挟み込み、前記他方の正極羽根と前記正極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第２超音波溶接を行う工程と、
    前記一対の負極羽根の一方と負極集電体との間に負極板の積層体を挟み込み、前記一方の負極羽根と前記負極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第３超音波溶接を行う工程と、
    前記一対の負極羽根の他方と負極集電体との間に負極板の積層体を挟み込み、前記他方の負極羽根と前記負極集電体の外側に振動子とアンビルをそれぞれ位置させて第４超音波溶接を行う工程とを含む二次電池の製造方法。
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