JP5459005B2

JP5459005B2 - プレス成形方法およびその成形体

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Publication number: JP5459005B2
Application number: JP2010067257A
Authority: JP
Inventors: 佳樹武部; 弘樹木原; 雅登本間
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 2010-03-24
Filing date: 2010-03-24
Publication date: 2014-04-02
Anticipated expiration: 2030-03-24
Also published as: JP2011194852A

Description

本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を用いたプレス成形方法、および前記プレス成形方法で得られた成形体に関するものであり、特に、複雑形状に対する成形性、表面外観に優れるプレス成形方法に関するものである。

近年、金属材料のプレス成形にて製造されていた自動車、電気・電子機器、家電製品などの各種部品・部材に代表される産業用部品が、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料に代替されている。これは、このような成形材料を用いた成形体が高い強度を有し、軽量である点にある。ここで、プレス成形とは、加工機械および型、工具等を用いて金属、プラスチック材料、セラミックス材料などに例示される各種材料に曲げ、剪断、圧縮等の変形を与え、成形、加工をおこなう方法である。また、プレス成形は、比較的均一な精度の製品を多量に生産できることが特徴であり、多量生産をおこなうために高速化、高精度化、品質の安定化などの要求が高く、また、それらを実現するために作業性、成形性の向上に関する市場の要求は非常に高い。

特に、従来の強化繊維とマトリックス樹脂である熱可塑性樹脂を用いた成形材料の成形方法において、熱可塑性樹脂の溶融温度以上に予備加熱して可塑化状態にある成形材料を雌雄一対からなる金型間に供給し、次いで加圧冷却をして所望の形状の成形体を得るプレス成形方法は広く知られているものの、繊維強化された熱可塑性樹脂成形材料のプレス成形では金型キャビティの形状に賦形せず、得られた成形体の表面外観に皺が生じたりしてしまうという成形性に関する問題があった。

かかる問題に対し、上述したプレス成形における成形体の表面外観の向上を目的とし、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料の予備加熱工程において、該成形材料を均一に加熱する方法が開示されている（特許文献１）。これは、成形材料を予備加熱する工程において、加熱装置の内部に複数の温度制御ゾーンを設けることにより、成形材料への加熱の強弱をコントロールすることにより、成形材料の厚み方向の温度差を略均一にした後、引き続いてプレス成形に移行するという方法である。しかしながら、上記方法は、成形材料の加熱における加熱装置の温度コントロールにのみ注力し発明がなされている。そのため、後の工程である成形加工工程までには踏み込まれておらず、成形性の向上という市場の要求に対して、根本的な解決にはなっていない。

そこで、ガラス繊維強化した熱可塑性樹脂からなる成形材料を、厚みの異なるシート材を予備加熱する際に、各々所定の温度まで加熱することで、複雑な形状の成形体を低い加圧力で得ること目的とした提案が開示されている（特許文献２）。これは、予め、成形体の形状に併せて成形材料の厚みを変えておき、それぞれを必要な温度まで加熱するというものであり、加熱せしめる成形材料の温度コントロールが非常に困難であり成形性の向上という市場の要求に対して、根本的な解決にはなっていない。

特開昭６３−３０２００７号公報特開昭６１−１０４８１４号公報

そこで本発明の課題は、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を用いたプレス成形方法、および前記プレス成形方法で得られた成形体に関し、かかる従来技術の問題点を解消し、特に、複雑形状に対する成形性、表面外観に優れるプレス成形方法を提供することを目的とする。

（１）強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料をプレス成形する方法において、以下の工程（I）〜（IV）を含んでなるプレス成形方法である。
工程（I）：予め、シート状の成形材料を積層せしめた後、積層された成形材料を成形可能な温度まで加熱するに際し、該成形材料を構成する熱可塑性樹脂の可塑化温度以上まで、かつ、該成形材料の加熱前の厚み（ｔｂ）と加熱後の厚み（ｔａ）の差（ｔａ／ｔｂ）が２〜１０倍になるまで、加熱装置内にて加熱し、かつ、該成形材料の最外層の温度（Ａ）と、該成形材料の厚み方向の中心の温度（Ｂ）の温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）が２０℃以上、１００℃以下の範囲内となる温度に加熱をする工程。
工程（II）：可塑化温度まで加熱せしめた成形材料を搬送し、解放された成形型の下型へ配置をする工程。
工程（III）：成形型を型締めすることにより成形材料を加圧冷却し、成形品を得る工程。
工程（IV）：冷却後、成形型を解放し、成形型から成形品を取り出す工程。

（２）前記工程（I）において、成形材料が加熱される前段階の該成形材料の厚みが１〜１０ｍｍの範囲内である、（１）に記載のプレス成形方法。

（３）前記工程（III）において、成形品の投影面積にかかる加圧力が１０〜５０ＭＰａの範囲内である、（１）または（２）に記載のプレス成形方法。

（４）前記工程（III）〜（IV）が、成形型の温度が成形材料を構成する熱可塑性樹脂の固化温度より、２０℃〜１００℃低い温度の範囲内で行われる、（１）〜（３）のいずれかに記載のプレス成形方法。

（５）前記成形材料が以下の成分（ａ）、成分（ｂ）を有してなる、（１）〜（４）のいずれかに記載のプレス成形方法。
成分（ａ）：強化繊維：２５〜８０質量％
成分（ｂ）：ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂およびポリアセタール樹脂の群より選択される少なくとも１種の熱可塑性樹脂：２０〜７５質量％。

（６）前記成分（ａ）の質量平均繊維長が１〜５０ｍｍの範囲内である、（５）に記載のプレス成形方法。

（７）前記成分（ａ）が、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、鉱物繊維から選択される少なくとも１種である、（５）または（６）に記載のプレス成形方法。

（８）前記成分（ｂ）が、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルイミド樹脂から選択される少なくとも１種である、（５）〜（７）のいずれかに記載のプレス成形方法。

（９）自動車、電気・電子機器、家電製品、または、航空機の用途に用いられる部品・部材である、（１）〜（８）のいずれかに記載のプレス成形方法により得られた成形体。
である。

本発明の強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を用いたプレス成形方法は、該成形材料の複雑形状を有する成形型に対する賦形性を向上させ、さらに、前記プレス成形方法により得られる成形体は表面外観に優れる。このことから、自動車、電気・電子機器、家電製品、または、航空機の用途に用いられる部品・部材に極めて有用である。

成形材料の加熱プロファイルの一実施例を示した簡略図である。加熱装置中に配置される成形材料および状態変化の一実施態様を示した簡略図である。加熱装置中に配置される成形材料および状態変化の一実施態様を示した簡略図である。加熱される成形材料の温度測定個所を厚み方向から示した簡略図である。加熱される成形材料の温度測定個所を平面部から示した簡略図である。実施例および比較例に用いた、加熱装置および成形型の位置関係を示す簡略図である。プレス成形の一実施例において、成形材料が配置されている態様を示した簡略図である。プレス成形の一実施例において、成形材料の形状が変化する態様を示した簡略図である。プレス成形の一実施例において、成形材料が賦形された態様を示した簡略図である。本発明のプレス成形方法により得られる成形体の一実施例の簡略図である。プレス成形方法により得られる成形体の一比較例の簡略図である。成形型のキャビティを、プレス装置の開閉方向から示した簡略図である。

以下に、本発明の望ましい実施の形態について説明する。

本発明は、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料をプレス成形する方法において、以下の工程（I）〜（IV）を含んでなるプレス成形方法である。

工程（I）〜（IV）を下記するとともに、実施される工程（I）〜（IV）の一連の動作を図６−ａ、図６−ｂ、図６−ｃに示す。

工程（I）は、予め、シート状の成形材料を積層せしめた後、該成形材料を構成する熱可塑性樹脂の可塑化温度以上まで加熱し、かつ、該成形材料の最外層の温度（Ａ）と、該成形材料の厚み方向の中心の温度（Ｂ）の温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）が２０℃以上、１００℃以下の範囲内となる温度に加熱をする工程である（図１）。積層された成形材料を成形可能な可塑化温度以上まで加熱する必要があるため、遠赤外線ヒーター、加熱板、高温オーブン、誘電加熱などに例示される加熱装置を用いて加熱し、熱可塑性樹脂を溶融、軟化させた状態（可塑化）とすることができ、中でも、遠赤外線ヒーターが加熱状態のコントロールの容易さから好ましく用いることができる。図２には遠赤外線ヒーターにて加熱される成形材料の簡略図を示す。さらに、図５には加熱装置とプレス装置（図示せず）に設置された成形型との位置関係を示す。加熱装置はプレス装置に設置された成形型の近傍に配置され、加熱せしめた成形材料を直ちに成形型内へ搬送することができるように配置される。これは賦型前の冷却を防止するため、および作業性の観点から適宜、配置レイアウトは変更することができるが、上記観点から、成形型の近傍に設置されることが好ましい。

次に、該シート状の成形材料に用いられる原料に関して説明をする。本発明のプレス成形方法に用いられる成形材料を構成する強化繊維（成分（ａ））は、成形された成形体は、その部材の軽量化などの要望に応えるために、成形体の高強度、高剛性化が強く望まれている。そのため、強化繊維には強度、弾性率が高い繊維を用いることが多く、かつ、その繊維長さは成形が可能な限り長いものを用いる傾向がある。また、シート状の成形材料を構成する成分（ｂ）である熱可塑性樹脂の形態の自由性や、製造方法の経済性の観点から、抄造法などにより不織布状に加工されて用いられることが多い。該不織布状の形態に加工された強化繊維に、フィルム状や粉末、繊維形態の熱可塑性樹脂（成分（ｂ））を加圧により含浸させることによりシート状の成形材料が得られる。

このような形態の成形材料は、後述する工程（I）の加熱により熱可塑性樹脂が溶融することで、これまで熱可塑性樹脂により拘束されていた強化繊維が解放される。これにより熱可塑性樹脂により押さえ込まれていた強化繊維が弾性回復し、成形材料は見かけ上の厚みが増加する。この厚みの増加は、スプリングバックと呼ばれ、繊維長さが長い方が、また強化繊維の引張弾性率が高い方が大きくなる傾向にある。

このスプリングバックは、言い換えれば成形材料中の空隙量の増加を表しており、また、加熱工程に際しては、成形材料の表面（最外層）が優先して加熱されることから、成形材料の厚み方向の中心は見かけ上の断熱状態となる。これにより、該表面は雰囲気とのバランスにより一定の温度以上には加熱されにくいものの、厚み方向の中心部分は、加えられたエネルギー量に比例して温度上昇を続けることになる。成形材料は、長時間、高エネルギー下で、加熱されると熱可塑性樹脂の分解温度以上となってしまうため、成形性に劣ってしまう。一方、熱可塑性樹脂の溶融粘度は低下するため、成形型への賦形成は向上する傾向にある。

そこで、工程（I）においては、該成形材料の図４−ａおよび図４−ｂに示す最外層の温度（Ａ）（４）と、該成形材料の厚み方向の中心の温度（Ｂ）（５）の温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）が２０℃以上、１００℃以下の範囲内となる温度に加熱をすることを必須としている。かかる温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）は、図１に示すように、成形材料の厚み方向の中心温度（Ｂ）が最外層の温度（Ａ）を上回る温度である必要があり、その差を表す（ΔＴ）を、２０℃以上、１００℃以下とすることにより、加熱された成形材料が成形型との熱交換および加熱装置内の雰囲気温度の影響を受け、工程（II）、工程（III）のいずれかにおいて、賦型よりも先に成形材料を構成する熱可塑性樹脂が固化してしまい、得ようとする形状に賦型できなくなってしまう、という問題を解決できるのである。

すなわち、成形材料の表面は成形型と最初に接触するため、成形材料は成形型との熱交換により優先的、かつ、高速に固化してしまい、成形材料の流動および変形が困難になってしまう。言い換えれば、ΔＴがかかる範囲に含まれない場合、成形材料の賦形性が劣ってしまうこととなるため、ΔＴをかかる範囲内とすることによって、この流動、変形可能な状態を維持することが、賦形性向上のポイントとなるのである。

一方、プレス成形方法のなかでも、強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料では、金型プレス法を用い、予め、成形型を熱可塑性樹脂の可塑化温度以上に昇温しておき、その加熱された成形型内に成形材料を配置し、型締めにより加圧し、ついでその状態を維持しながら成形型を冷却し成形体を得る方法や、予め、成形材料を型内に配置しておき、型締めとともに加圧、加熱をおこない、次いで型締めをおこなったまま、成形型の冷却により該成形材料の冷却をおこない成形体を得る方法、いわゆるホットプレス法がある。このホットプレス方法によれば、成形品の賦形性や表面外観が優れることは広く知られており、理想的な成形方法といえる。しかしながら、例えば、ポリアミド系樹脂を用いた成形材料をホットプレス法により賦型させるためには、成形型を２３０〜２８０℃まで加熱した後、成形型に成形材料を配置し、型締めを行い、賦型が完了した後、成形型を１６０℃以下まで冷却させなければならないため、生産速度や生産サイクルの点で本発明を凌ぐ効果は達成されない。

ここで、該成形材料を構成する熱可塑性樹脂の可塑化温度とは、ＤＳＣ（ＤｉｆｆｅｒｎｔｉａｌＳｃａｎｎｉｎｇＣａｌｏｒｉｍｅｔｒｙ）により求めことができる。昇温速度１０℃／ｍｉｎで測定し、得られたＤＳＣ曲線における融解ピークのピークトップを可塑化温度とする。

工程（II）は、可塑化温度まで加熱せしめた成形材料を搬送し、解放された成形型の下型へ配置をする工程である。工程（II）は、可塑化温度まで加熱せしめた成形材料を搬送し、解放された成形型へ配置する工程である。加熱された成形材料は人手、ロボットなどで搬送し、解放された成形型へ配置される。搬送に際しては、作業上の安全面や、プレス成形が行われる成形型への成形材料の配置精度の観点から、適宜、人手やロボットが選択される。

工程（III）は、成形型を型締めすることにより成形材料を加圧冷却し、成形品を得る工程である。工程（III）は、成形型を型締めすることにより、可塑化温度まで加熱せしめた成形材料を加圧冷却する工程である。加圧冷却する工程には、プレス成形が用いられ、その種類は得られる成形体に応じ選択が可能である。ここで、プレス成形とは、加工機械および型、工具等を用いて金属、プラスチック材料、セラミックス材料などに例示される各種材料に曲げ、剪断、圧縮等の変形を与えて成形体を得る方法であるが、その成形形態として絞り、深絞り、フランジ、コールゲート、エッジカーリング、型打ちなどが例示される。また、プレス成形の方法としては、型を用いて成形をおこなう金型プレス法、ラバープレス法（静水圧成形法）などが例示される。上記プレス成形の方法のなかでも、成形圧力、温度の自由度の観点から、金属製の型を用いて成形をおこなう金型プレス法を好ましく用いることができる。

工程（IV）は、冷却後、成形型を解放し、成形型から成形品を取り出す工程である。

本発明において、前記工程（I）で成形材料を加熱するに際し、該成形材料の加熱前の厚み（ｔｂ）（図２に例示）と加熱後の厚み（ｔａ）（図２に例示）の差（ｔａ／ｔｂ）が２〜１０倍になるまで、加熱装置内にて加熱する工程を含むことが、前述したスプリングバックのコントロールにより、本発明の効果を最大限に活用でき、賦形性および成形体の表面外観を向上させるという点から必要とされる。特に（ｔａ／ｔｂ）が２〜５倍の範囲内であることが、後の工程（II）である搬送工程が簡便になることから好ましい。

前記工程（I）においては、成形材料が加熱される前段階の該成形材料の厚みが１〜１０ｍｍの範囲内であることが、加熱の時間を短時間化することができるため好ましい。とりわけ好ましくは、加熱状態の安定性と工程時間のバランスから１〜５ｍｍの範囲内である。

前記工程（II）において、図３に示すように前記工程（III）で得られる成形体厚みの５０％を越える厚みとなる成形材料を２対同時に搬送することが、加熱装置から成形型への搬送作業の簡便さ、搬送装置の能力を最低限に押さえることができるため、作業性、経済性の観点から好ましい。

前記工程（III）において、成形品を形成する成形型の凹部のキャビティの投影面積にかかる加圧力が１０〜５０ＭＰａの範囲内であることが可塑化した成形材料の賦形のしやすさや、成形体の厚み制御のしやすさの観点から好ましい。とりわけ、１５ＭＰａ〜３０ＭＰａの範囲内がプレス成形機の設備コストの観点から好ましい。ここで、成形型（ａ）の凹部のキャビティの投影面積とは、図９の８に示すように成形型の開閉方向からみた２次元での平面積であって、キャビティが複雑な凹凸形状を有している場合は、実成形品の展開面積より小さくなる。

前記工程（III）〜（IV）において、成形型の温度が成形材料を構成する熱可塑性樹脂の固化温度より２０℃〜１００℃低い温度の範囲内で行われることが可塑化した成形材料の賦形のしやすさや、成形体の表面外観の観点から好ましい。例えば、マトリックス樹脂（成分（Ｂ））としてポリアミド６樹脂を用いる場合は、１２０℃〜１６０℃の範囲内、ポリプロピレン樹脂を用いる場合は８０℃〜１２０℃の範囲内が好ましい態様として例示出来る。

さらに、本発明のプレス成形方法は工程（III）と工程（IV）の間に、さらに、工程（IV）を補助する目的で、エジェクタを動作させる工程が含まれていた場合、成形作業の簡素化、成形トラブルなどを防止できるという点で好ましい。また、エジェクタは、圧縮空気をブローする方式、機械的な構造部材により突き上げる方式のいずれも好ましく用いることができる。

かかる強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料とは、強化繊維で補強された熱可塑性樹脂であれば特に制限されず、例えば、複数本のストランド状強化繊維に針を突き刺し、互いに繊維を絡まり合わせたマット状ストランド強化繊維に熱可塑性樹脂を積層し、これを加熱、加圧して得られる成形材料、強化繊維束に溶融熱可塑性樹脂を付着させ、加圧して得られる成形材料、強化繊維のみ、あるいは粉末形状、繊維形状の熱可塑性樹脂を分散させ、これを加熱、加圧して得られる成形材料。強化繊維と粉末形状、繊維形状の熱可塑性樹脂を水中に分散、混合した懸濁液から抄造して得られる不織材料を加熱、加圧して得られる成形材料、強化繊維のみを水中に分散した懸濁液から抄造して得られる不織材料に粉末形状、繊維形状、フィルム形状、不織布形状の熱可塑性樹脂を加熱、加圧して、抄造して得られた該強化繊維の不織布材料に該熱可塑性樹脂を接着してなる成形材料などの公知の成形材料が挙げられる。これらのなかでも、該強化繊維の不織布材料に該熱可塑性樹脂を接着してなる成形材料が、強化繊維の分散性および熱可塑性樹脂の形態の自由性や、製造方法の経済性の観点から好ましく用いることができる。

また、前記成分（ａ）は、強化繊維による補強効果が大きく期待できる炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、鉱物繊維から選択される少なくとも１種であることが好ましく、ガラス繊維は低コストで、炭素繊維は高い補強効果が得られるためさらに好ましく、とりわけ好ましくは、強化繊維による熱可塑性樹脂への補強効果が大きい炭素繊維である。

さらに、該成分（ａ）は、２５〜８０質量％の割合で含有されていることが好ましい。本発明により得られる成形体の力学特性を鑑みると、３０〜７５質量％の割合で含有されていることがさらに好ましく、３５〜７０質量％の割合で含有されていることがとりわけ好ましい。炭素繊維の質量含有量が２５質量％以上であることにより、本発明のプレス成形方法により得られる成形体の強化繊維による補強効果が発現するため、構造部材として用いた場合に必要な曲げ強度を発揮できる。また、炭素繊維の質量含有率が８０質量％以下であることにより、強化繊維と熱可塑性樹脂の該繊維間への熱可塑性樹脂の含浸を満たすことができ、成形性が確保できる。

さらに、前記成分（ａ）の質量平均繊維長が１〜５０ｍｍであることが好ましい。強化繊維の質量平均繊維長は、より好ましくは１．５〜２６ｍｍであり、さらに好ましくは２〜６．５ｍｍである。強化繊維の質量平均繊維長が１ｍｍより長いと、繊維補強効果が大きく、構造部材として使用する際に好適である。また、強化繊維の質量平均繊維長が５０ｍｍより短いと、該強化繊維の絡み合いによる立体障害を小さくすることができるため、本発明のプレス成形方法より得られる成形体内に欠点の発生を抑えることができるため好ましい。また、強化繊維の平均繊維径は特に限定されないが、得られる成形品の力学特性と表面外観の観点から、１〜２０μｍの範囲内であることが好ましく、３〜１５μｍの範囲内であることがより好ましい。

強化繊維は、複数の強化繊維の単糸が合わさった強化繊維束として含まれていても良い。この場合、強化繊維束の単糸数には、特に制限はなく、１００〜３５０，０００本の範囲内で使用することができ、とりわけ１，０００〜２５０，０００本の範囲内で使用することが好ましい。また強化繊維の生産性の観点からは、単糸数が多いものが好ましく、２０，０００〜１００，０００本の範囲内で使用することが好ましい。強化繊維が強化繊維束として含まれる場合には、強化繊維束に集束性をもたせ、取り扱い性を高めるためにウレタン系樹脂、ポリアミド系樹脂、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂などの組成物を適宜付与したものであってもよい。さらに、繊維強化熱可塑性樹脂組成物中で強化繊維の分散を良好にするために、強化繊維束をカットしたものを用いても良い。また、強化繊維の形態は、力学的に等方性を有するものを得る観点からは、強化繊維がランダムに配向したウェブまたはマット状のシート形態をとることも好ましい。

また、前記成分（ｂ）は、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、液晶ポリエステル等のポリエステルや、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン等のポリオレフィンや、ポリオキシメチレン、ポリアミド、ポリフェニレンスルフィド、ポリケトン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、ポリエーテルケトンケトン、ポリエーテルニトリル、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、液晶ポリマーなどの結晶性樹脂、スチレン系樹脂の他や、ポリカーボネート、ポリメチルメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリフェニレンエーテル、ポリイミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルイミド、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリアリレートなどの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系、ポリオレフィン系、ポリウレタン系、ポリエステル系、ポリアミド系、ポリブタジエン系、ポリイソプレン系、フッ素系、およびアクリロニトリル系等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。本発明においては、これらの少なくとも１種を熱可塑性樹脂として採用することができる。好ましくは、経済性の観点から、前記成分（ｂ）は、ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂およびポリアセタール樹脂の群より選択される少なくとも１つの熱可塑性樹脂であり、さらに好ましくは、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルイミド樹脂から選択される少なくとも１種である。これは、強化繊維間へ熱可塑性樹脂を含浸させる成形性の観点からである。

さらに、前記成分（ｂ）の配合量は、２０〜７５質量％の割合であることが好ましい。上記強化繊維の含有量の観点と同様に、２５〜７０質量％の割合で含有されていることがさらに好ましく、３０〜６５質量％の割合で含有されていることがとりわけ好ましい。

また、上記成分（ｂ）については、必要に応じて上記した熱可塑性樹脂の混合物あるいはこれらの熱可塑性樹脂を使用したポリマーアロイおよびこれらの変性物を挙げることができ、本発明において熱可塑性樹脂とはこれらを全て包含するものである。このような熱可塑性樹脂中には安定剤、顔料、充填剤などの通常配合される各種の配合剤が任意に含まれていてもよい。

本発明のプレス成形方法より得られた成形体は、種々の用途に展開できる。特にインストルメントパネル、ドアビーム、アンダーカバー、ランプハウジング、ペダルハウジング、ラジエータサポート、スペアタイヤカバー、フロントエンドなどの各種モジュール等の自動車・二輪車用部品、ノートパソコン、携帯電話、デジタルスチルカメラ、ＰＤＡ、プラズマディスプレーなどの電気・電子部品、電話、ファクシミリ、ＶＴＲ、コピー機、テレビ、電子レンジ、音響機器、トイレタリー用品、レーザーディスク、冷蔵庫、エアコンなどの家庭・事務電気製品部品、土木・建築用部品、航空機用部品等の各種用途に用いることができ、なかでも電子機器部品、自動車部品により好ましく用いられる。

以下、実施例により本発明をさらに詳細に説明する。なお、実施例に用いた原料は以下のとおりである。

（参考例１）
成分（ａ）強化繊維（ＰＡＮ系炭素繊維）
強化繊維であるＰＡＮ系炭素繊維は、下記のようにして製造した。

アクリロニトリル（ＡＮ）９９．４モル％とメタクリル酸０．６モル％からなる共重合体を用いて、乾湿式紡糸方法により単繊維デニール１ｄ、フィラメント数２４，０００のアクリル系繊維束を得た。得られたアクリル系繊維束を２４０〜２８０℃の温度の空気中で、延伸比１．０５で加熱し、耐炎化繊維に転換し、次いで窒素雰囲気中３００〜９００℃の温度領域での昇温速度を２００℃／分とし１０％の延伸を行った後、１，３００℃の温度まで昇温し焼成した。この炭素繊維束に硫酸を電解質とした水溶液で、炭素繊維１ｇあたり３クーロンの電解表面処理を行い、１２０℃の温度の加熱空気中で乾燥しＰＡＮ系炭素繊維束を得た。
総フィラメント数：２４，０００本
単繊維直径：７μｍ
単位長さ当たりの質量：０．８ｇ／ｍ
比重：１．８ｇ／ｃｍ^３
引張強度（注１）：４．２ＧＰａ
引張弾性率（注２）：２３０ＧＰａ。

（注１）引張強度、（注２）引張弾性率の測定条件
日本工業規格（ＪＩＳ）−Ｒ−７６０１「樹脂含浸ストランド試験法」に記載された手法により、求めた。ただし、測定する炭素繊維の樹脂含浸ストランドは、“ＢＡＫＥＬＩＴＥ”（登録商標）ＥＲＬ４２２１（１００質量部）／３フッ化ホウ素モノエチルアミン（３質量部）／アセトン（４質量部）を、炭素繊維に含浸させ、１３０℃、３０分で硬化させて形成した。また、ストランドの測定本数は、６本とし、各測定結果の平均値を、その炭素繊維の引張強度、引張弾性率とした。

（参考例２）
成分（ｂ−１）熱可塑性樹脂としてポリアミド６樹脂（東レ（株）製、“アミラン（登録商標）”ＣＭ１００１、比重：１．１３、可塑化温度：２２５℃）を用いた。

２４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、ポリアミド６樹脂を挟み込むように配置した。ポリアミド６樹脂を投入し、偏りが無いように配置した。ついで、３ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された、上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の冷却盤間に配置し、３ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．１ｍｍのポリアミドフィルム（以下ＰＡと略す）を得た。

（参考例３）
成分（ｂ−２）熱可塑性樹脂として未変性ポリプロピレン樹脂、（プライムポリマー（株）製、“プライムポリプロ（登録商標）”Ｊ１０５Ｇ、比重：０．９１、可塑化温度：１６０℃）を用いた。

２００℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、ポリプロピレン樹脂を挟み込むように配置した。ポリプロピレン樹脂を投入し、偏りが無いように配置した。ついで、３ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された、上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の冷却盤間に配置し、３ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．１３ｍｍのポリプロピレンフィルム（以下ＰＰと略す）を得た。

（参考例４）
成分（ａ）として、参考例１で得られた炭素繊維連続束を、カートリッジカッターでカットし、繊維長６．４ｍｍのチョップド糸を得た。界面活性剤（和光純薬工業（株）社製、「ｎ−ドデシルベンゼンスルホン酸ナトリウム」（製品名）の１．５ｗｔ％水溶液１００リットルを攪拌し、予め泡立てた分散液を作製した。この分散液に、得られたチョップド糸１００ｇを投入し、１０分間撹拌した後、長さ１０００ｍｍ×幅１０００ｍｍの抄紙面を有する抄紙機に流し込み、吸引により脱水して、その後、１５０℃の温度で２時間乾燥し、炭素繊維からなる不織布（以下ＣＦと略す）を得た。

（参考例５）
参考例４で得られた炭素繊維からなる不織布１枚を、参考例２で得られたＰＡを前記炭素繊維からなる不織布の両面に１枚ずつ挟み込み、[ＰＡ／ＣＦ／ＰＡ]の構成のシートとした。また、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、該シートを挟み込むように配置した。ついで、２４０℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に配置し、５ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された冷却盤間に配置し、５ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．２６ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を得た。

（参考例６）
参考例４で得られた炭素繊維からなる不織布１枚を、参考例３で得られたＰＰを前記炭素繊維からなる不織布の両面に挟み込み、[ＰＰ／ＣＦ／ＰＰ]の構成のシートとした。また、離型シートとしてテフロン（登録商標）シート（厚さ１ｍｍ）を用い、該シートを挟み込むように配置した。ついで、２００℃の温度に加熱された上下の熱盤面から構成される油圧式プレス機の熱盤面間に配置し、５ＭＰａでプレスした。次に、３０℃の温度に温度制御された冷却盤間に配置し、５ＭＰａで冷却プレスし、長さ１０００ｍｍ、幅１０００ｍｍ、厚み０．３１ｍｍの強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料を得た。

（参考例７）
工程（I）における、成形材料の温度測定は以下の条件で測定した。

図４−ａおよび図４−ｂに示すように、成形材料の中心点４を最外層Ａとし、成形材料の厚み方向の中心点５を厚み方向の中心層Ｂとした。計測はＫタイプの熱電対を用い、キーエンス社製データロガー“ＮＲ６００”を用い、１秒間隔で計測をおこなった。Ｋ熱電対は成形材料に挟み込み、温度測定中にはずれてしまわない様に注意深く、加熱装置内に配置した。

（参考例８）
工程（I）における、成形材料の見かけ上の厚み変化は以下の様に測定した。

成形材料の加熱前の厚みをマイクロメータにて測定し（ｔｂ）とした。また、加熱後の成形材料をとりだし、室温、無荷重にて十分に冷却した後、厚みをマイクロメータにて測定し（ｔａ）とした。見かけ上の厚み変化の倍数は左式を用い（ｔａ／ｔｂ）とした。

ここで、実施例、比較例により得られる成形体の評価基準を以下に記す。

（評価１）表面外観の評価
プレス成形方法により得られた成形体を目視により観察し、以下の基準で判定した。
Ａ：かすれやフクレが無く優れた成形体の表面外観である。
Ｂ：実用上問題はないものの、表面にかすれ状の跡が見られる。
Ｃ：かすれやフクレがあり劣る。

（評価２）形状賦型性の評価
プレス成形方法により得られた成形体を目視により観察し、以下の基準で判定した。
Ａ：立ち壁、深絞り、張り出し部の未充填部分、穴あき部分が無く優れた成形体の表面外観である。
Ｂ：実用上問題はないものの、立ち壁、深絞り、張り出し部にかすれ状の跡が見られる。
Ｃ：立ち壁、深絞り、張り出し部に未充填や穴あきがあり劣る。

いずれの評価においてもＡ、Ｂは可とし、Ｃは不可とした。

（実施例１）
強化繊維に成分（ａ）、熱可塑性樹脂に成分（ｂ−１）を用いて、参考例５に記載の要領で得たシート状成形材料を表１に記載の条件となるように積層を行い調整した。成形型は図５に示したものをもちいた。また、成形型温度は１５０℃にオイルを用いて、図５の６および７を温調した。その後、該成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中に２対となるように分けて配置し（図３）、５００秒間保持、予熱した。その際の成形材料における各点の温度は、参考例７に記載の要領で計測を行った。ついで該成形材料を金型キャビティ面の凹部の投影面に該成形材料の該成形材料が収まるように配置した（図６−ａ）。その後、直ちに２０ｍｍ／秒の速度で該凸型を降下させ、該成形材料をキャビティ内で充填させつつ（図６−ｂ）、キャビティの底面厚みが１．５ｍｍになるまで型締をおこなった。その後、この状態を維持するように５０秒間加圧、冷却し（図６−ｃ）、その後成形型を開いて、余肉部分を除去するとともに成形体を得た（図７）。評価条件および結果は表１にまとめた。

（実施例２）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で４５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表１にまとめた。

（実施例３）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で４００秒間保持し予熱した。その際の成形材料の各点の温度は表１にまとめた。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表１にまとめた。

（実施例４）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表１にまとめた。

（実施例５）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３００秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表１にまとめた。

（比較例１）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３００秒間保持し、かつ、最外層の温度を送風により冷却し、温度を表１に記すように調整した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表１にまとめた。

（実施例６）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表２にまとめた。

（実施例７）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。その際の成形材料の各点の温度は表２にまとめた。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表２にまとめた。

（実施例８）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表２にまとめた。

（実施例９）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表２にまとめた。

（実施例１０）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表３にまとめた。

（実施例１１）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表３にまとめた。

（実施例１２）
成形材料の積層枚数、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表３にまとめた。

（実施例１３）
成形材料を構成する成分（ａ）と成分（ｂ）の配合量、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表４にまとめた。

（実施例１４）
成形材料を構成する成分（ａ）と成分（ｂ）の配合量、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表４にまとめた。

（実施例１５）
成形材料を構成する成分（ａ）と成分（ｂ）の配合量、および成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表４にまとめた。

（実施例１６）
強化繊維に成分（ａ）、熱可塑性樹脂に成分（ｂ−２）を用いて、参考例６に記載の要領で得たシート状成形材料を表１に記載の条件となるように積層を行い調整した。成形型は図５に示したものをもちいた。また、成形型温度は１３０℃にオイルを用いて温調した。その後、該成形材料を遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中に２対となるように分けて配置し（図３）、５００秒間保持、予熱した。その際の成形材料の各点の温度は表５にまとめた。ついで該成形材料を金型キャビティ面の凹部に該成形材料が収まるように配置した（図６−ａ）。その後、直ちに２０ｍｍ／秒の速度で該凸型を降下させ、該成形材料をキャビティ内で充填させつつ（図６−ｂ）、キャビティの底面厚みが１．５ｍｍになるまで型締をおこなった。その後、この状態を維持するように５０秒間加圧、冷却し（図６−ｃ）、その後成形型を開いて、余肉部分を除去するとともに成形体を得た。評価条件および結果は表５にまとめた。

（実施例１７）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で４５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１６と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表５にまとめた。

（実施例１８）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で４００秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１６と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表５にまとめた。

（実施例１９）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３５０秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１６と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表５にまとめた。

（実施例２０）
成形材料を遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３００秒間保持し予熱した。それ以外は実施例１６と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表５にまとめた。

（比較例２）
成形材料を、遠赤外線ヒーターを具備したオーブン中で３００秒間保持し、かつ、最外層の温度を送風により冷却し、温度を表５に記すように調整した。それ以外は実施例１６と同様の方法で成形体を得た。評価条件および結果は表５にまとめた。

以上のように、実施例１〜２０においては、図７に示すような形状賦型性、表面外観ともに優れたプレス成形方法を得ることができた。また、種々積層枚数を変更した実施例６〜８、１０〜１２、１４、１５、成分（ａ）および成分（ｂ）の配合量を本発明の範囲内で変更した実施例１３〜１５のプレス成形方法においても表面外観および形状賦形性の優れる成形体を得ることが出来、良好な結果が得られた。

一方、比較例１、２では、図８に示すように側面にかすれ、ゆがみによる表面外観の悪化が発生した。また、充填不足による所望の形状が得られないという形状賦型性が劣る結果となった。

Ａ成形材料の最外層の温度
Ｂ成形材料の厚み方向の中心温度
ΔＴＢ／Ａで表される温度差
１積層された成形材料
２積層され、かつ膨張した成形材料
３加熱装置に具備される遠赤外線ヒーター
ｔａ加熱装置に投入された直後の成形材料の厚み（加熱前の厚み）を表す簡略図
ｔｂ加熱装置に投入され、加熱が完了した成形材料の厚み（加熱後の厚み）を表す簡略図
４成形材料における最外層の温度の計測点
５成形材料の厚み方向の中心温度の計測点
６実施例に使用した成形型（上型）
７実施例に使用した成形型（下型）
８実施例に使用した成形型のキャビティ部分
９成形型に配置された加熱された成形材料
１０実施例により得られた成形体の断面
１１実施例により得られた成形体の側面
１２実施例により得られた成形体
１３比較例により得られた成形体の断面における不良部分（ゆがみ）
１４比較例により得られた成形体の側面における不良部分（かすれ）
１５比較例により得られた成形体

Claims

強化繊維と熱可塑性樹脂からなる成形材料をプレス成形する方法において、以下の工程（I）〜（IV）を含んでなるプレス成形方法。
工程（I）：予め、シート状の成形材料を積層せしめた後、積層された成形材料を成形可能な温度まで加熱するに際し、該成形材料を構成する熱可塑性樹脂の可塑化温度以上まで、かつ、該成形材料の加熱前の厚み（ｔｂ）と加熱後の厚み（ｔａ）の差（ｔａ／ｔｂ）が２〜１０倍になるまで、加熱装置内にて加熱し、かつ、該成形材料の最外層の温度（Ａ）と、該成形材料の厚み方向の中心の温度（Ｂ）の温度差（ΔＴ＝Ｂ−Ａ）が２０℃以上、１００℃以下の範囲内となる温度に加熱をする工程。
工程（II）：可塑化温度まで加熱せしめた成形材料を搬送し、解放された成形型の下型へ配置をする工程。
工程（III）：成形型を型締めすることにより成形材料を加圧冷却し、成形品を得る工程。
工程（IV）：冷却後、成形型を解放し、成形型から成形品を取り出す工程。
前記工程（I）において、成形材料が加熱される前段階の該成形材料の厚みが１〜１０ｍｍの範囲内である、請求項１に記載のプレス成形方法。
前記工程（III）において、成形品の投影面積にかかる加圧力が１０〜５０ＭＰａの範囲内である、請求項１または２に記載のプレス成形方法。
前記工程（III）〜（IV）が、成形型の温度が成形材料を構成する熱可塑性樹脂の固化温度より、２０℃〜１００℃低い温度の範囲内で行われる、請求項１〜３のいずれかに記載のプレス成形方法。
前記成形材料が以下の成分（ａ）、成分（ｂ）を有してなる、請求項１〜４のいずれかに記載のプレス成形方法。
成分（ａ）：強化繊維：２５〜８０質量％
成分（ｂ）：ポリカーボネート樹脂、スチレン系樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリオレフィン樹脂およびポリアセタール樹脂の群より選択される少なくとも１種の熱可塑性樹脂：２０〜７５質量％
前記成分（ａ）の質量平均繊維長が１〜５０ｍｍの範囲内である、請求項５に記載のプレス成形方法。
前記成分（ａ）が、炭素繊維、ガラス繊維、アラミド繊維、鉱物繊維から選択される少なくとも１種である、請求項５または６に記載のプレス成形方法。
前記成分（ｂ）が、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリエーテルイミド樹脂から選択される少なくとも１種である、請求項５〜７のいずれかに記載のプレス成形方法。
自動車、電気・電子機器、家電製品、または、航空機の用途に用いられる部品・部材である、請求項１〜８のいずれかに記載のプレス成形方法により得られた成形体。