JP4980051B2 - ガス液化用一体型多重ループ冷却方法 - Google Patents

Description

多重ループ冷却システムは、低温でガスを液化するため広く使用されている。例えば、天然ガスの液化では、２つ又は３つの閉ループ冷却システムを一体化して逐次的に低くなる温度範囲で原料ガスを冷やし液化する寒冷を提供することができる。通常、こうした閉ループ冷却システムの少なくとも１つは、液体混合冷媒が気化する際選択した温度範囲の寒冷を提供し間接熱移動によって原料ガスを冷やす多成分又は混合冷媒を使用する。２つの混合冷媒システムを使用するシステムは周知であるが、用途によっては、プロパンなどの純粋成分冷媒を使用する第３の冷媒システムが原料ガスの初期冷却を行う。この第３の冷媒システムを使用して、圧縮後の混合冷媒の一方又は両方を凝縮させる冷却の一部を行ってもよい。最低温度範囲の寒冷は、より高い温度範囲で動作する混合冷媒ループに一体化されたガスエキスパンダループによって提供してもよい。

天然ガスを液化する通常の多重ループ混合冷媒プロセスでは、低レベル又は最低温の冷却ループは、約−３０℃〜約−１６５℃の温度範囲での気化により寒冷を提供して、冷やした原料ガスの最終的な液化と、随意的な過冷却を行う。例えば、代表的な米国特許第６１１９４７９号明細書及び第６２５３５７４号明細書に記載の通り、冷媒は最低温度範囲で完全に気化し、そしてそれを冷媒圧縮機に直接戻してもよい。あるいはまた、完全に気化した冷媒を、米国特許第４２７４８４９号明細書及び第４７５５２００号明細書に記載の通り原料ガスを予冷するため、あるいはオーストラリア国特許第４３９４３／８５号明細書に記載の通り冷媒流を冷やすために、圧縮前に加温してもよい。こうした通常の液化プロセスの一般的な特徴は、低レベル又は最低温の冷却ループの冷媒が、最低温度範囲の寒冷を提供しながら完全に気化するということである。こうして、気化した冷媒から他のプロセス流への顕熱の移動によって、圧縮前に冷媒による追加の冷却が行われる。

３つの一体型閉ループ冷却システムを使用する既知の液化プロセスでは、第３又は最低温の冷却システムの処理設備の規模はより高温の２つの冷却システムに比較して小さくてもよい。プロセスの液化能力が増大するにつれて、より高温の２つのシステムの圧縮設備と熱交換設備の大きさは設備の製造供給業者から入手可能な最大の大きさに達するが、最低温度の冷却システムの対応する設備の大きさはその最大の大きさより小さくなる。この液化プロセスの生産能力を更に増大するためには、高温の２つの冷却システムの圧縮及び／又は熱交換器の大きさの制限のため、並列のトレインが必要になる。

入手可能な圧縮機及び熱交換器の大きさの限界にあるこの液化プロセスの最大生産能力を増大し、それによってより大型の単一トレインの液化方法の利用を可能にすることが望ましい。本発明はこの必要に対処し、高温の冷却システムのために二重の並列設備を備える必要なしに生産能力が増大した一体型冷却システムを提供する。

１つの側面において、本発明は、それぞれの温度範囲の少なくとも２つの熱交換ゾーンを逐次的に通して原料ガス流を冷やして液化製品を提供することを含み、該原料ガス流を該温度範囲で冷却するための寒冷をそれぞれの気化する冷媒により提供するガス液化方法であって、最低温度範囲の冷媒を最低温の熱交換ゾーンにおいて一部分だけ気化させ、そしてこの部分的に気化した冷媒を該最低温の熱交換ゾーンの最高温度より高い温度の熱交換ゾーンで更に気化させることを特徴とするガス液化方法を提供する。

１つの態様では、本発明は、ガスを液化する方法であり、第１及び第２の温度範囲を逐次的に通して原料ガス流を冷やして液化製品を提供することを含む方法であって、該原料ガス流を第１の温度範囲で冷やすための寒冷を気化する第１の冷媒により提供し、そして該原料ガスを第２の温度範囲で冷却するための寒冷を気化する第２の冷媒により提供して、この第２の冷媒が第１の温度範囲の最低温度より高い温度での更なる気化によって追加の寒冷を提供する、ガス液化方法に関する。

別の態様では、本発明は、ガスを液化する方法であって、第１、第２及び第３の温度範囲を逐次的に通して原料ガス流を冷やして液化製品を提供することを含む方法であって、該原料ガス流を第１の温度範囲で冷やすための寒冷を気化する第１の冷媒により提供し、該原料ガス流を第２の温度範囲で冷やすための寒冷を気化する第２の冷媒により提供し、そして該原料ガス流を第３の温度範囲で冷やすための寒冷を気化する第３の冷媒により提供して、この第３の冷媒が第２の温度範囲の最低温度より高い温度での更なる気化によって追加の寒冷を提供する、ガス液化方法に関する。第１の冷媒は単一成分の冷媒であることができる。第２及び第３の冷媒は多成分冷媒であることができる。

第１の温度範囲は約３５℃と約−７０℃の間でよく、第２の温度範囲は約０℃と約−１４０℃の間でよく、第３の温度範囲は約−９０℃と約−１６５℃の間でよい。原料ガス流は天然ガスでよい。

原料ガス流の冷却は、
（ａ）原料ガス流を第１の熱交換ゾーンで気化する第１の冷媒との間接熱交換によって第１の温度範囲で冷やして第１の部分的に冷やした原料流と第１の冷媒蒸気とを提供すること、
（ｂ）この部分的に冷やした原料流を第２の熱交換ゾーンで気化する第２の冷媒との間接熱交換によって第２の温度範囲で更に冷やして第２の部分的に冷やした原料流と第２の冷媒蒸気とを提供すること、及び
（ｃ）この第２の部分的に冷やした原料流を第３の熱交換ゾーンで気化する第３の冷媒との間接熱交換によって第３の温度範囲で更に冷やして液化製品（１３）と２相冷媒流とを提供すること、
によって行うことができる。

第３の冷媒は、窒素、及び１〜５の炭素原子を有する炭化水素から選択される２以上の成分を含む多成分混合物でもよい。第３の冷媒は、（モル％で）５〜１５％の窒素、３０〜６０％のメタン、１０〜３０％のエタン、０〜１０％のプロパン、及び５〜１５％のｉ−ペンタンを含んでもよい。第３の冷媒は、ｉ−ペンタンと４つの炭素原子を有する１以上の炭化水素とを含んでもよく、ここでは４つの炭素原子を有する１以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比は１より大きい。

第３の冷媒は、ｉ−ペンタンとｎ−ペンタンとを含んでもよく、第３の冷媒中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比は１より大きくてよい。ｉ−ペンタンとｎ−ペンタンは原料ガス流から得てもよく、第３の冷媒中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比は原料ガス流中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比より大きくてもよい。第３の冷媒はｉ−ペンタンと４つの炭素原子を有する１以上の炭化水素とを含んでもよく、第３の冷媒中のｉ−ペンタンと４つの炭素原子を有する１以上の炭化水素は原料ガス流から得てもよく、第３の冷媒中の４つの炭素原子を有する１以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比は原料ガス流中の４つの炭素原子を有する１以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比より大きくてもよい。

第３の冷媒は、第２の温度範囲の最低温度より高い温度の第４の熱交換ゾーンで２相冷媒流を気化させて第３の冷媒蒸気を提供することと、第３の冷媒蒸気を圧縮して圧縮した第３の冷媒流を得ることと、この圧縮した第３の冷媒流を２相冷媒流との間接熱交換によって第４の熱交換ゾーンで冷やして冷やした第３の冷媒流を提供することと、冷やした第３の冷媒流を更に冷やして（ｃ）における第３の冷媒を提供することとを含む、第３の再循環冷却プロセスで提供してもよい。

冷やした第３の冷媒流を更に冷やすのは、第３の熱交換ゾーンで気化する第３の冷媒との間接熱交換によって実行してもよい。圧縮した第３の冷媒流は、第１の圧縮段階で第３の冷媒蒸気を圧縮して第１の圧縮した蒸気を提供し、第１の圧縮した蒸気を冷やして２相流を生じさせ、この２相流を蒸気流と液体流とに分離し、蒸気流を圧縮して更に圧縮した蒸気を生じさせ、液体流をポンプで送って昇圧した液体を提供し、更に圧縮した蒸気と昇圧した液体とを一緒にして一緒にした冷媒流を生じさせ、そして一緒にした冷媒流を冷やして圧縮した第３の冷媒流を提供することによって提供してもよい。

第３の冷媒は、第２の温度範囲の最低温度より高い温度の第４の熱交換ゾーンで２相冷媒流を気化させて第３の冷媒蒸気を提供し、第３の冷媒蒸気を圧縮し冷やして圧縮した第３の冷媒流を生じさせ、圧縮した第３の冷媒流を第１の気化する冷媒との間接熱交換により第１の熱交換ゾーンで、及び気化する２相冷媒流との間接熱交換によって第４の熱交換ゾーンで冷やして冷やした第３の冷媒流を提供し、そして冷やした第３の冷媒流を更に冷やして（ｃ）における第３の冷媒を提供することを含む、第３の再循環冷却プロセスで提供してもよい。

第３の冷媒は、２相冷媒流を冷やし減圧した液体冷媒流と一緒にして一緒にした２相冷媒流を提供することと、一緒にした冷媒流を第２の温度範囲の最低温度より高い温度の第４の熱交換ゾーンで気化させて第３の冷媒蒸気を提供することと、第３の冷媒蒸気を圧縮し冷やして部分的に凝縮した第３の冷媒を提供することと、部分的に凝縮した第３の冷媒を冷媒蒸気流と冷媒液体流とに分離することと、冷媒蒸気流を圧縮し冷やして部分的に凝縮した流れを作り、そして部分的に凝縮した流れを圧縮した第３の冷媒蒸気と液体冷媒とに分離することと、液体冷媒を減圧して減圧液体冷媒を提供することと、減圧した液体冷媒を冷媒液体流と一緒にして一緒にした冷媒液体を提供することと、一緒にした冷媒液体流を第４の熱交換ゾーンで過冷却して過冷却した液体冷媒を提供することと、過冷却した液体冷媒と２相冷媒流とを一緒にして一緒にした２相冷媒を提供することと、一緒にした２相冷媒を第４の熱交換ゾーンで気化させてそこでの寒冷を提供することと、第４の熱交換ゾーンで圧縮した第３の冷媒蒸気を冷やして冷やした第３の冷媒流を提供することと、冷やした第３の冷媒流を更に冷やし減圧して第３の冷媒を提供することとを含む、第３の再循環冷却方法で提供してもよい。

本発明の第２の側面では、上記の方法の側面の方法によってガス流を液化するためのシステムであり、それぞれの温度範囲を逐次的に通過するガス流を冷やして液化製品を提供するための少なくとも２つの熱交換ゾーンと、熱交換ゾーンへのそれぞれの冷媒管路のそれぞれの冷媒を提供するためのそれぞれの冷却システムとを含むシステムであって、最低温熱交換ゾーンが対応の（すなわち最低温の）冷媒を部分的に気化するだけであり、そして最低温の冷媒を提供する対応の冷却システムが、結果として得られた部分的に気化した冷媒を最低温熱交換ゾーンの最高温度より高い温度で更に気化する更なる熱交換ゾーンを含むことを特徴とするガス流液化システムが提供される。通常、ガス流が液化のために逐次的に通過する２つのみ又は、好適には３つの熱交換ゾーンが存在する。

本発明の第２の側面の一つの態様は、ガス流を液化するためのシステムであり、液化製品を提供するためそれぞれ第１、第２、及び第３の温度範囲を逐次的に通過するガス流を冷やすための第１、第２、及び第３の熱交換ゾーンと、第１の熱交換ゾーンへの第１の冷媒管路に第１の冷媒を提供するための第１の冷却システムと、第２の熱交換ゾーンへの第２の冷媒管路に第２の冷媒を提供するための第２の冷却システムと、第３の熱交換ゾーンへの第３の冷媒管路に第３の冷媒を提供するための第３の冷却システムとを含むシステムであって、第３の冷却システムが、気化した第３の冷媒を圧縮するための圧縮手段に気化した第３の冷媒を提供する配管手段（３１８）と、圧縮した第３の冷媒を第４の熱交換ゾーンに提供する配管手段と、冷やし圧縮した第３の冷媒を第４の熱交換ゾーンから第３の熱交換ゾーンに提供する配管手段と、冷やし圧縮した第３の冷媒を凝縮した第３の冷媒を提供するため第３の熱交換ゾーンで更に冷やすための手段と、第３の冷媒を第３の冷媒管路と第３の熱交換ゾーンとに提供するため凝縮した第３の冷媒を減圧するための減圧手段とを含むガス流液化システムに関する。

気化した第３の冷媒を圧縮するための圧縮手段は、第１段の圧縮機と、部分的に凝縮した第１の圧縮した冷媒流を生じさせるため第１の圧縮した冷媒流を冷やし部分的に凝縮する中間冷却器と、部分的に凝縮した第１の圧縮した冷媒流を蒸気冷媒流と液体冷媒流とに分離する分離器と、圧縮した蒸気冷媒流を提供するため蒸気冷媒流を圧縮する第２段の圧縮機と、加圧した液体冷媒流を提供するため液体冷媒流を加圧するポンプと、圧縮した蒸気冷媒流と加圧した液体冷媒流とを一緒にし、一緒にした冷媒流を後部冷却器に供給して一緒にした冷媒流を冷やし圧縮した第３の冷媒を提供するための配管手段とを含むことができる。

第４の熱交換ゾーンは、過冷却した冷媒液体を提供するため冷媒液体を過冷却する手段と、減圧した冷媒を提供するため過冷却した冷媒液体を減圧する減圧手段と、一緒にした気化する冷媒流を第４の熱ゾーンに提供するため、減圧した冷媒を第３の熱交換ゾーンからの更に気化する第３の冷媒と一緒にするための配管手段とを含むことができ、一緒にした気化する冷媒流は第４の熱交換ゾーンで気化して気化した第３の冷媒を提供する。

気化した第３の冷媒を圧縮する圧縮手段は、第１段の圧縮機と、部分的に凝縮した第１の圧縮した冷媒流を生じるため第１の圧縮した冷媒流を冷やし部分的に凝縮する中間冷却器と、部分的に凝縮した第１の圧縮した冷媒流を第１の蒸気冷媒流と第１の液体冷媒流とに分離する第１の分離器と、圧縮した蒸気冷媒流を提供するため蒸気冷媒流を圧縮する第２段の圧縮機と、冷やした２相冷媒流を提供するため圧縮した蒸気冷媒流を冷やす後部冷却器と、第２の液体冷媒流と圧縮した第３の冷媒とを提供する第２の分離器と、減圧した第２の液体冷媒流を提供するため第２の液体冷媒流を減圧する減圧手段と、冷媒液体を第４の熱交換ゾーンに提供するため減圧した第２の液体冷媒流と第１の液体冷媒流とを一緒にする配管手段とを含むことができる。

別の態様では、本発明は、ガス流を液化するためのシステムであって、液化製品を提供するためそれぞれ第１、第２、及び第３の温度範囲を逐次的に通過するガス流を冷やすための第１、第２、及び第３の熱交換ゾーンと、第１の熱交換ゾーンで気化する第１の冷媒を提供する第１の冷却システムと、第２の熱交換ゾーンで気化する第２の冷媒を提供する第２の冷却システムと、第３の熱交換ゾーンで気化する第３の冷媒を提供するための第３の冷却システムとを含み、第３の冷却システムが、圧縮した第３の冷媒を提供するため気化した第３の冷媒を圧縮する圧縮手段と、冷やし圧縮した第３の冷媒を提供するため第１の熱交換ゾーンで気化する第１の冷媒との間接熱交換によって圧縮した第３の冷媒を冷やすための第１の熱交換ゾーン内の冷却手段と、気化した第３の冷媒と更に冷やし圧縮した第３の冷媒とを提供するため第３の熱交換ゾーンからの気化する第３の冷媒との間接熱交換によって冷やし圧縮した第３の冷媒を更に冷やす第４の熱交換ゾーンと、凝縮した第３の冷媒を提供するため第３の熱交換ゾーンで冷やし圧縮した第３の冷媒を更に冷やす手段と、第３の熱交換ゾーンで気化する第３の冷媒を提供するため凝縮した第３の冷媒を減圧する減圧手段とを含む、ガス流液化システムに関する。

関連する態様において、本発明は、ｉ−ペンタンと、４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素と、窒素、メタン、エタン、エチレン、プロパン、及びプロピレンから選択される１種以上の成分とを含み、４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比が１より大きい冷媒を包含する。また、この冷媒はｎ−ペンタンを含んでもよく、ｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比は１より大きくてよい。冷媒は、（モル％で）５〜１５％の窒素、３０〜６０％のメタン、１０〜３０％のエタン、０〜１０％のプロパン、及び５〜１５％のｉ−ペンタンを含む組成を有することができる。

以下の説明は、例示のみとして本発明の現在好適な態様を添付の図面を参照して行うものである。

ここで説明する本発明の態様は、逐次的に温度が低下する３つの温度範囲を通して原料流を冷やす３つの閉ループ冷却システムを利用するガス液化用の改良冷却プロセスに関する。これらの態様は、これらの温度範囲のうち最低温の冷却を提供し、該最低温の温度範囲の冷却システムで使用する圧縮機と熱交換設備の寸法が、より高い温度範囲で使用する冷却システムの圧縮機及び熱交換器の寸法に対して増大する冷却システムの改良を対象とする。ここで使用する冷却という用語は、流体流から冷媒への周囲温度未満の温度の熱の間接移動を意味する。冷媒は、別の流れとの間接熱交換によってその流れからの熱を吸収する純粋又は混合流体である。

代表的な従来技術の液化プロセスの概略フローダイヤグラムを図１に示す。管路１の供給ガス、例えば、水と他の容易に凝縮する不純物を除去するため前処理された天然ガスを、第１の熱交換器３で第１の気化する冷媒との間接熱交換によって第１の温度範囲を通して冷やす。冷媒は、プロパンのような純粋成分の冷媒でもよく、あるいはまた、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、ブタン、及びイソブタンから選択される２種以上の軽質炭化水素を含む多成分冷媒でもよい。

管路５の冷やした原料を、第２の熱交換器７で第２の気化する冷媒との間接熱交換によって第２の温度範囲を通して更に冷やす。管路９の更に冷やした原料を、第３の熱交換器１１で第３の気化する冷媒との間接熱交換によって第３の温度範囲を通してなお更に冷やし液化する。冷媒は通常、メタン、エタン、エチレン、プロパン、及びプロピレンから選択される２種以上の冷媒成分を含む多成分冷媒である。管路１３の最終液化製品は、管路１７の最終液体製品をもたらすため膨張弁１５を通して減圧してもよい。

この処理のための冷却は、一般的に、３つの入れ子式又はカスケード式の冷却システムによって提供する。第１の冷却システムは、管路１０１の蒸気冷媒を第１段の圧縮機１０３に供給することによって機能し、その際ガスは２〜４バールに圧縮され（ここに記載の圧力は全て絶対圧力である）、後部冷却器１０５で冷やされ、第２の圧縮機１０７で６〜１０バールに更に圧縮され、後部冷却器１０９で冷やされて管路１１１の周囲温度の圧縮した冷媒を提供する。圧縮した冷媒は、第１の熱交換器３の熱交換通路で更に冷やされ少なくとも部分的に凝縮する。管路１１３の部分的又は完全に凝縮した冷媒を絞り弁１１５を通して減圧して管路１１７の減圧した冷媒を提供し、そしてこの冷媒を別個の熱交換通路で気化して第１の熱交換器３の冷却を行う。管路１０１の気化した冷媒を上記のように圧縮する。

第２の冷却システムは、管路２０１の蒸気冷媒を圧縮機２０３に供給することによって機能し、その際ガスは１０〜２０バールに圧縮され、後部冷却器２０５でほぼ周囲温度まで冷やされる。管路２０７の圧縮した冷媒は第１の熱交換器３と第２の熱交換器７の熱交換通路で更に冷やされ、そして少なくとも部分的に凝縮する。管路２０９の部分的又は完全に凝縮した冷媒を絞り弁２１１を通じて減圧して管路２１３の減圧した冷媒を提供し、そしてこの冷媒を別個の熱交換通路で気化して第２の熱交換器７の冷却を行う。管路２０１の気化した冷媒を上記のように圧縮する。

第３の冷却システムは、管路３０１の蒸気冷媒を圧縮機３０２に供給することによって機能し、その際ガスは３５〜６０バールに圧縮され、後部冷却器３０３でほぼ周囲温度まで冷やされる。管路３０４の圧縮した冷媒は第１の熱交換器３、第２の熱交換器７、及び第３の熱交換器１１の熱交換通路で更に冷やされ、少なくとも部分的に凝縮する。管路３０５の部分的又は完全に凝縮した冷媒を絞り弁３０７を通し減圧して管路３０９の減圧した冷媒を提供し、そしてこの冷媒は別個の熱交換通路で気化して第３の熱交換器１１の冷却を行う。管路３０１の気化した冷媒を上記のように圧縮する。熱交換器１１と圧縮機３０２を含む第３の冷却ループを使用することによって、原料ガスを液化するために必要な総冷却負荷の一部が提供され、第１及び第２の冷却システムの冷却負荷と寸法が減少する。

図１の３つの冷却ループを使用する従来技術の方法に対する既知の改変又は代案が可能である。例えば、第１の冷却ループは、３つの異なる圧力で冷媒を気化し、気化した冷媒が多段圧縮機の異なる段に戻るカスケード冷却を利用してもよい。第２の冷却ループは、熱交換器７の２つの別個の組の熱交換通路を通して２つの異なる圧力で冷媒を気化し、気化した各冷媒流を２つの別個の圧縮段に戻してもよい。

別の改変では、第３の冷却ループは、熱交換器１１の２つの別個の組の熱交換通路を通して２つの異なる圧力で冷媒を気化し、そして気化した各冷媒流を２つの別個の圧縮段に戻してもよい。圧縮機３０２の前の管路３０１の気化した冷媒は、第２の冷媒流２１５の一部と管路３０４の圧縮した冷媒の一部とを冷やすために別個の熱交換器で使用してもよい。

３つの冷却ループによる別の周知の方法では、第１の冷却ループの気化する冷媒を使用して原料ガスを予冷し、第２の冷却ループからの気化する冷媒の一部によって第１の冷却ループの圧縮機の吐出物を冷やし凝縮する。圧縮前の第３の熱交換器からの第３の冷却ループの気化した冷媒を使用して、原料ガスを更に予冷する。次いで、この更に予冷した原料ガスを第３の熱交換器で冷やし凝縮する。第２の冷却ループは圧縮した第３の冷媒を冷やし凝縮する。

こうした周知の液化方法に共通する特徴は、第３の冷却ループ、すなわち低レベル又は最低温の冷却ループの冷媒が、最低温度範囲の冷却を行いつつ完全に気化することである。圧縮の前に冷媒によって提供される追加の冷却はいずれも、気化した冷媒から他のプロセス流への顕熱の移動のみによって行われる。

本発明のいくつかの態様では、第３の又は最低温の冷却ループの凝縮した冷媒は第３又は最低の温度範囲の第３の熱交換器で部分的に気化するだけである。第３の熱交換器からの部分的に気化した冷媒は、第２の温度範囲の最低温度より高い温度で更に気化する。これを、図２に示す本発明の第１の典型的態様によって説明する。管路１の原料ガス、例えば、水と他の凝縮可能な不純物を除去するため前処理した天然ガスを、第１の熱交換器３１０の第１の気化する冷媒との間接熱交換によって第１の温度範囲を通して冷やす。冷媒は、例えば、エタン、エチレン、プロパン、ブタン、ｎ−ペンタン、及びｉ−ペンタン（すなわち２−メチルブタン）から選択される２種以上の軽質炭化水素を含む多成分冷媒でよい。あるいはまた、冷媒はプロパンのような単一成分でもよい。第１の温度範囲の高い方の温度は周囲温度でよく、第１の温度範囲の低い方の温度は約−３５℃と約−５５℃の間でよい。第１の温度範囲内の所望の低い方の温度を達成するのに、特定の冷媒組成を選択してもよい。

管路５の冷やした原料ガスを、第２の熱交換器３１１の第２の気化する冷媒との間接熱交換により第２の温度範囲を通して、約−４０℃と約−１００℃の間の温度まで更に冷やす。冷媒は通常、多成分冷媒であり、例えば、メタン、エタン、エチレン、及びプロパンから選択される２種以上の成分を含むことができる。第２の温度範囲内の所望の低い方の温度を達成するのに、特定の冷媒組成を選択してもよい。

管路９の更に冷やした冷媒を、第３の熱交換器３１２の第３の気化する冷媒との間接熱交換によって、約−８５℃と約−１６０℃の間の低い方の温度に達する第３の温度範囲を通して、なお更に冷やし、液化する。この冷媒は多成分冷媒であり、例えば、メタン、エタン、エチレン、プロパン、プロピレン、４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素、ｎ−ペンタン、ｉ−ペンタン（すなわち、２−メチルブタン）、及び窒素から選択される２種以上の成分を含むことができる。この冷媒では、ｉ−ペンタンが好適な（とは言え必須ではない）成分である。第３の温度範囲内の所望の低い方の温度を達成するのに、特定の冷媒組成を選択してもよい。管路１７の最終液体製品をもたらすため、管路１３の最終液化製品を膨張弁１５を通して減圧してもよい。

第１の温度範囲は第１の温度と第２の温度とによって定義することができ、第１の温度は周囲温度でもよい。第２の温度範囲は上記の第２の温度と第３の温度とによって定義することができ、第３の温度範囲は上記の第３の温度と第４の温度とによって定義することができる。第１の温度範囲は最高の又は一番温かい温度範囲であり、第３の温度範囲は最低の又は一番冷たい温度範囲である。第１の温度は最高温度であり、第４の温度は最低温度である。

この方法のための冷却は３つの入れ子式又はカスケード式の冷却システムによって提供してもよい。第１の冷却システムは、図１を参照して上記で説明した第１の冷却システムと同様のものでよく、管路１０１の蒸気冷媒を第１段の圧縮機１０３に供給することによって機能することができ、その際ガスは２〜４バールに圧縮され、後部冷却器１０５で冷やされ、第２の圧縮機１０７で６〜１０バールに更に圧縮され、そして後部圧縮機１０９で冷やされて、管路１１１の周囲温度の圧縮した冷媒を提供する。圧縮した冷媒は、第１の熱交換器３１０の熱交換通路で更に冷やされ、少なくとも部分的に凝縮する。管路１１３の部分的又は完全に凝縮した冷媒を絞り弁１１５を通し減圧して管路１１７の減圧した冷媒を提供し、そしてこの冷媒は別個の熱交換通路で気化して第１の熱交換器３の冷却を行う。管路１０１の気化した冷媒を上記のように圧縮する。

第２の冷却システムは、図１を参照して上記で説明した第１の冷却システムと同様のものでよく、管路２０１の蒸気冷媒を圧縮機２０３に供給することによって機能することができ、その際ガスは１０〜２０バールに圧縮され、後部冷却器２０５でほぼ周囲温度まで冷やされる。管路２０７の圧縮した冷媒は、第１の熱交換器３１０と第２の熱交換器３１１の熱交換通路で更に冷やされ、少なくとも部分的に凝縮する。管路２０９の部分的又は完全に凝縮した冷媒を絞り弁２１１を通し減圧して管路２１３の減圧した冷媒を提供し、そしてこの冷媒は別個の熱交換通路で気化して第２の熱交換器３１１の冷却を行う。管路２０１の気化した冷媒を上記のように圧縮する。

この態様の第３の冷却システムは、前に説明した従来技術の第３の冷却システムとは異なっており、第１及び第２の冷却システムとは独立して機能する。この第３の冷却システムでは、管路３１３の凝縮した冷媒を絞り弁３１４を通して減圧し、管路３１５からの減圧した凝縮冷媒を第３の熱交換器３１２で部分的に気化してそこにおける冷却を行う。部分的に気化した冷媒は管路３１６を流れ、そして第４の熱交換器３１７で完全に気化してそこでの冷却を行う。一般にほぼ周囲温度で２〜１０バールの圧力である管路３１８の気化した冷媒を第１の圧縮機３１９で圧縮し、中間冷却器３２０で冷やして部分的に凝縮し、分離器３２１で分離して管路３２２の蒸気流と管路３２３の液体流とを提供する。

管路３２２の蒸気流を圧縮機３２４で３０〜７０バールの圧力に更に圧縮し、管路２３２の液体流をポンプ３２５によって同じ圧力に加圧し、２つの加圧した流れを一緒にして２相冷媒流３２６にし、これを後部冷却器３２７で更に冷やす。管路３２８の部分的又は完全に凝縮した冷媒を第４の熱交換器３１７で更に冷やして、管路３２９の冷やした冷媒を提供する。管路３２９の冷やした冷媒は第３の熱交換器３１２の流動通路３５６で更に冷やされ、上記で説明した冷媒３１３をもたらす。

第３の冷媒システムで使用する混合冷媒は、冷媒が広い温度範囲で気化するのを可能にする選択された成分と組成を有する。これらの成分と、冷媒が気化する温度範囲を選択する基準は、当業技術分野で周知の３ループ液化システムの第３又は低レベルの冷却ループで通常使用される混合冷媒を選択する基準と異なっている。本発明の第３のループの混合冷媒は、第３の温度範囲（すなわち第３の熱交換器３１２）でも第２の温度範囲の最低温度より高い温度（すなわち第２の熱交換器３１１の最低温度より高い）でも気化することができるべきである。冷媒の組成と圧力に応じて、第２の温度範囲の最高温度より高い温度での気化が可能なことがあり且つ望ましいことがある。

第３のループで使用する冷媒の代表的な組成（モル％）は、５〜１５％の窒素、３０〜６０％のメタン、１０〜３０％のエタン、０〜１０％のプロパン、及び５〜１５％のｉ−ペンタンを含むことができる。冷媒中には４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素が存在してもよいが、好適には４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素の総濃度はｉ−ペンタンの濃度より低い。冷媒中の４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比は通常１より大きく、１．５より大きくてもよい。冷媒中にはノルマルのペンタン（ｎ−ペンタン）も存在してもよいが、その濃度は好適にはｉ−ペンタンより低い。

第３の冷却ループで使用するための冷媒成分は、天然ガス原料の初期冷却によって凝縮するメタンより重い炭化水素液体から供給を受けてもよい。これらの凝縮した天然ガス液体（ＮＧＬ）を周知の方法によって回収及び分別して、好適な混合冷媒で使用するための個々の成分を得てもよい。例えば、天然ガス原料がｎ−ペンタンとｉ−ペンタンの両方を含む場合、そしてこれらの成分を第３の冷媒ループの冷媒で使用するため蒸留によってＮＧＬから回収する場合には、冷媒中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比は原料ガス中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比より大きくてもよい。好適には、冷媒中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比は原料ガス中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比の２倍より大きい。ｉ−ペンタンはｎ−ペンタンより凝固点が低く、そしてそれは冷媒をより低い温度で使用するのを可能にするので、この冷媒中で使用するのにｉ−ペンタンはｎ−ペンタン以上に好適である。

天然ガス原料がｉ−ペンタンと、４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素の両方を含む場合、そしてこれらの成分を第３の冷媒ループの冷媒で使用するため蒸留によってＮＧＬから回収する場合には、冷媒中の４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比は原料ガス中の４つの炭素原子を有する１種の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比より大きくてもよい。

この態様の第３の冷却ループは自己冷却型であり、第１及び第２の冷却ループから独立している。図１の方法と対照的に、図２の第３の冷却ループの圧縮した冷媒は第１及び第２の冷却ループによって第１及び第２の熱交換ゾーンで冷やされることはない。このため、図１の方法と比較して、第１及び第２の冷却ループの負荷が軽減され、こうして第１及び第２の冷却ループの第１及び第２の熱交換ゾーンと圧縮設備の寸法が縮小する。これは、非常に大きな製品処理能力を得るよう設計した液化システムで図２の方法を使用する場合に特に有益である。第１及び第２の冷却ループの圧縮及び熱交換設備の寸法が設備供給業者から入手可能な最大寸法に達している場合、図１の方法よりも図２の方法によって高い生産速度を達成できる。

図２の方法の態様の変形が可能である。例えば、１段又は２段以上の圧縮を必要に応じて使用してもよく、これは蒸気圧縮段とともにポンプ送りするための複数の液体流を形成する。別の変形では、圧縮システムの冷媒の組成と圧力は、段間での凝縮が発生せず蒸気／液体の分離が必要ないようなものでもよい。

図２の方法の別の態様では、第２の冷却システムは必要なく、熱交換器３１１、弁２１１、圧縮機２０３、冷却器２０５、及び関連する配管を使用しない。この別態様では、熱交換器３１０は管路２０７を通じて供給される冷媒を冷やすための通路を含まない。従って、この態様の方法は、管路１３の液化した製品を提供するため第１及び第２の温度範囲を逐次的に通過する管路１の原料ガスを冷やすことを含み、その際ガス流を冷やすための冷却は、第１の温度範囲で気化する管路１１７の第１の冷媒と、第２の温度範囲で気化し第１の温度範囲の最低温度より高い温度で更に気化する管路３１５の第２の冷媒とによって行われる。こうして、第１及び第２の冷媒が気化する温度範囲は重なり合う。この別態様では、第１の冷媒はプロパンでよく、第２の冷媒は多成分冷媒でよい。この態様の別のバージョンでは、両方の冷媒とも選択された多成分冷媒でよい。

図２の典型的方法に代わる別の態様を図３に示す。この別態様では、図２の第１の冷却ループ（圧縮機１０３及び１０７、冷却器１０５及び１０９、そして絞り弁１１５）を単一構成要素のカスケード冷却システムに置き換える。第１の冷却ループの単一の冷媒としてプロパンを使用してもよい。この態様では、第２及び第３の冷却ループは図２の態様から変更されない。

多段圧縮機１１９と後部冷却器１２１は、周囲温度に近い温度及び１０〜１５バールの範囲の圧力の管路１２３の圧縮した冷媒を提供するよう運転される。管路１２３の圧縮した冷媒は絞り弁１２５を通して減圧し、管路１２７の減圧した冷媒を熱交換器１２９で部分的に気化してそこでの冷却を行い、管路１３１の２相冷媒をもたらす。この２相冷媒を分離器１３３で分離して管路１３５の蒸気と管路１３７の液体を提供し、この蒸気は圧縮機１１９の低圧力段の吸引側に戻す。この液体は絞り弁１３９を通して減圧し、熱交換器１２９で部分的に気化してそこでの冷却を行う。管路１４１の２相冷媒を分離器１４３で分離して管路１４５の蒸気と管路１４７の液体にし、この蒸気は圧縮機１１９の中間段の吸引側に戻す。この液体は絞り弁１４９を通して減圧し、減圧した冷媒は熱交換器１２９で気化してそこでの更なる冷却を行う。管路１５１の蒸気を圧縮機１１９の入口に戻す。

図２の典型的態様に代わる別の態様を図４に示す。この態様では、改変した第３の冷却ループを使用し、圧縮工程で生じる液体を第３の熱交換器からの部分的に気化した液体と一緒にし、一緒にした流れが圧縮した冷媒蒸気を冷やすための冷却を行う。管路３３０の気化した冷媒を圧縮機３３１で２〜１０バールに圧縮し、後部冷却器３３２で冷やして部分的に凝縮し、そして分離器３３３で分離して管路３３４の蒸気と管路３３５の液体を提供する。管路３３４の蒸気を圧縮機３３６で６〜２０バールに更に圧縮し、後部冷却器３３７で冷やして部分的に凝縮し、そして分離器３３８で分離して管路３３９の蒸気と管路３４０の液体を提供する。

管路３４０の液体を絞り弁３４１を通して減圧し、管路３４２の減圧した液体を管路３３５からの液体と一緒にし、管路３４３の一緒にした液体を第４の熱交換器３４４で過冷却して管路３４５の過冷却した液体冷媒を生じさせる。この過冷却した冷媒を絞り弁３４６を通して減圧し、第３の熱交換器３１２からの管路３１６の部分的に気化した冷媒と一緒にする。管路３４７の一緒にした冷媒を熱交換器３４４で気化してそこでの冷却を提供し、管路３３０の冷媒蒸気を生じさせる。管路３２９の冷やした冷媒を第３の熱交換器３１２で更に冷やして少なくとも部分的に液化し、絞り弁３１４を通して減圧して管路３１５の減圧した冷媒を提供し、この減圧した冷媒を熱交換器３１２で部分的に気化して上記で説明したようにそこでの冷却を行う。管路３１６の部分的に気化した冷媒を上記で説明したように熱交換器３４４に戻す。

図２の典型的態様に代わる別の態様を図５に示す。この典型的態様では、改変した第３の冷却ループを使用し、冷媒を周囲温度より低い温度で圧縮して、圧縮した冷媒の冷却の一部を第１の冷却ループによって行う。図５を参照すると、約０℃〜約−９０℃の範囲の温度の管路３４８の冷媒蒸気を圧縮機３４９で１０〜２０バールに圧縮し、後部冷却器３５０で周囲温度まで冷やす。管路３５１の冷却し圧縮した冷媒を第１の熱交換器３５２の流動通路３５２で更に冷やし、その際前に説明したように第１の冷却ループによって冷却を行う。

管路３５４の冷やした冷媒を第４の熱交換器３５５で更に冷やし、管路３２９の更に冷やした冷媒を提供する。管路３２９の冷やした冷媒を第３の熱交換器３１２で更に冷やし少なくとも部分的に液化して、絞り弁３１４を通して減圧し管路３１５の減圧した冷媒を提供して、その際減圧した冷媒を熱交換器３１２で部分的に気化して上記で説明したように冷却を行う。管路３１６の部分的に気化した冷媒を上記で説明したように熱交換器３５４に戻す。

この別態様では、管路３４８の混合した冷媒は圧縮機３４９の入口で約０〜約−９０℃の範囲の温度である。圧縮機３４９での低温圧縮の使用は、冷媒蒸気がほぼ周囲温度で圧縮機の入口に入る図２、図３、及び図４の態様と対照的である。図５の態様の混合冷媒は図２の態様の冷媒より軽質であり、好適には、図５の混合冷媒はプロパンより重い成分を含まない。

上記の態様を天然ガスの液化のために使用する場合、メタンより重い炭化水素は、スクラブ塔又は他の部分凝縮及び／又は蒸留プロセスを含めた周知の方法による最終的なメタンの液化前に、凝縮し除去してもよい。上記で説明したように、これらの凝縮した天然ガス液体（ＮＧＬ）を分別して、冷却システムの冷媒のための選ばれた成分を提供してもよい。

図３の方法を以下の非限定的な例によって説明するが、ここでは管路１の天然ガスの１００ｋｇ−ｍｏｌ／ｈの原料ガス流を液化して管路１７の液化天然ガス（ＬＮＧ）製品を提供する。管路１の原料ガスは、事前に精製（図示せず）して水と酸性ガス不純物を除去されていて、温度２７℃、圧力６０バールで供給される。管路１の原料ガスと管路２０７の混合した冷媒蒸気を第１の熱交換器１２９で３段のプロパン冷却により−３３℃の温度に冷やす。この冷却を実行するため、プロパンを３つの圧力レベルで気化させ、プロパン圧縮機１１９への３つの吸引流（１３５、１４５、及び１５１）を形成する。３つの吸引流の圧力はそれぞれ１．３バール、２．８バール、及び４．８バールである。圧縮機１１９は１６．３バールの吐出圧力を有する。冷却水又は空気といった周囲温度の冷却媒体を使用して、後部冷却器１２１でプロパンを４３℃の温度に冷やし凝縮させる。管路１２３の総プロパン流量は１１４ｋｇ−ｍｏｌ／ｈである。

管路５の冷やした原料と管路２０８の第２の混合冷媒を第２の熱交換器３１１で−１９９℃の温度に冷やし、管路９の更に冷やした原料と管路２０９の更に冷やした第２の混合冷媒を生じさせる。管路２０９の混合冷媒を弁２１１を通して絞って４．２バールの圧力にし、管路２１３の減圧した混合冷媒を生じさせる。管路２１３の混合冷媒を熱交換器３１１で気化してそこでの冷却を行う。この第２の冷却ループのための混合冷媒は、８７ｋｇ−ｍｏｌ／ｈの流量と、２７モル％のメタン、６３モル％のエタン及び１０モル％のプロパンの組成を有する。管路２０１の気化した第２の混合冷媒流を中間冷却する３段の圧縮機２０３で５７バールの圧力に圧縮する。圧縮した混合冷媒を後部冷却器２０５で冷却水を使用して３６．５℃に冷やし、管路２０７の冷やした圧縮混合冷媒を提供する。

管路９の原料ガスと管路３２９の第３の混合冷媒を第３の熱交換器３１２で−１５６℃の最終温度に冷やし、それぞれ管路１７のＬＮＧ製品と管路３１３の凝縮した第３の混合冷媒を生じさせる。管路３１３の混合冷媒を弁３１４を通して絞って３．７バールの圧力にし、管路３１５の減圧した第３の混合冷媒を提供する。この減圧した第３の混合冷媒は第３の熱交換器３１２で部分的に気化してそこでの冷却を行い、管路３１６の部分的に気化した冷媒は５５％の蒸気分率と−１２３℃の温度を有する。この第３の冷却ループのための混合冷媒は、５９ｋｇ−ｍｏｌ／ｈの流量と、１２％の窒素、５２％のメタン、１８％のエタン、６％のプロパン、及び１２％のｉ−ペンタンの組成（モル％）を有する。

管路３１６の混合冷媒は第４の熱交換器３１７で完全に気化して２６℃に加温され、そこでの冷却を行う。管路３１８の気化した冷媒を第１段の圧縮機３１９で１７．７バールに圧縮し、水冷の中間冷却器３２０で３６．５℃に冷やし部分的に液化する。２相の冷媒を分離器３２１で分離して管路３２２の冷媒蒸気と管路３２３の冷媒液体を生じさせる。冷媒液体をポンプ３２５で４７バールに加圧する。管路３２２の冷媒蒸気を圧縮機３２４で４７バールの圧力に圧縮し、ポンプ３２５からの加圧した冷媒と一緒にし、管路３２６の一緒にした流れを水冷式の後部冷却器３２７で３６．５℃に冷やし、管路３２８の冷やした混合冷媒を生じさせる。この混合冷媒を第４の熱交換器３１７で冷やして管路３２９の冷やした混合冷媒を提供し、これを前に説明したように、第３の熱交換器３１２で更に冷やす。

図１〜図５の上記の説明では、管路（すなわちプロセス流が流れる配管）の参照番号はそれらの管路を流れるプロセス流を指すこともある。特許請求の範囲の方法の請求項では、参照番号はそれらの管路を流れるプロセス流を示している。特許請求の範囲のシステムの請求項では、参照番号はそれらの管路を流れるプロセス流ではなく管路を示している。明確にするために特許請求の範囲の請求項に図２〜５の参照番号が含まれるが、何らかの形で請求項の範囲を限定するのを意図するものではない。

従来技術によるガス液化及び冷却システムの概略フローダイヤグラムである。 本発明の典型的態様によるガス液化及び冷却システムの概略フローダイヤグラムである。 本発明の別の典型的態様によるガス液化及び冷却システムの概略フローダイヤグラムである。 本発明のもう一つの典型的態様によるガス液化及び冷却システムの概略フローダイヤグラムである。 本発明のもう一つ別の典型的態様によるガス液化及び冷却システムの概略フローダイヤグラムである。

Claims (11)

1. ガス（１）を液化するための方法であり、液化製品（１３）を提供するため少なくとも２つの熱交換ゾーン（３１０、３１１、３１２、３５３）を逐次的に通過する原料ガス流をそれぞれの温度範囲で冷やすことを含み、前記温度範囲で原料ガス流を冷やすための冷却をそれぞれの気化する冷媒（１１７、２１３、３１５）によって行うガス液化方法であって、最低温度範囲の冷媒（３１５）を最低温の熱交換ゾーン（３１２）で一部分だけ気化させて部分的に気化した冷媒（３１６）を作り、そしてこの部分的に気化した冷媒を、次の再循環冷却プロセス、すなわち、当該部分的に気化した冷媒（３１６）を最低温の熱交換ゾーン（３１２）の最高温度より高い温度の更なる熱交換ゾーン（３１７、３５５）で更に気化して完全に気化した冷媒（３１８、３４８）を作り、この完全に気化した冷媒（３１８、３４８）を圧縮し（３１９、３２４、３４９）て圧縮した冷媒流を生じさせ、そしてこの圧縮した冷媒流を冷やして最低温冷媒（３１５）を提供することを含む再循環冷却プロセスで再循環させるガス液化方法であって、前記原料ガスが前記更なる熱交換ゾーン（３１７、３４４、３５５）を通過しないこと、且つ、前記圧縮した冷媒流の全体（３２８）を、
   （ｉ）前記更なる熱交換ゾーン（３１７）において当該圧縮した冷媒流の全体（３２８）を、部分的に気化した冷媒（３１６）との間接熱交換によって冷やして冷やした冷媒流（３２９）を提供するとともに、当該部分的に気化した冷媒（３１６）を更に気化させ、それにより前記再循環冷却プロセスのための自己冷却を行い、そして次に前記冷やした冷媒流（３２９）を更に冷やし（３１２）て最低温冷媒（３１５）を提供するか、あるいは、
   （ｉｉ）当該圧縮した冷媒流の全体（３５１）を、原料ガスが逐次的に通過する少なくとも２つの熱交換ゾーンのうちの最低温熱交換ゾーン（３１２）の前に位置する熱交換ゾーン（３５３）で、当該熱交換ゾーン（３５３）へ供給されそこで気化する冷媒（１１７）との間接熱交換（３５２）によって冷やし、当該冷やした圧縮した冷媒を前記更なる熱交換ゾーン（３５５）で前記部分的に気化した冷媒（３１６）との間接熱交換により更に冷やして冷やした冷媒流（３２９）を提供し、そして次にこの冷やした冷媒流（３２９）を更に冷やし（３１２）て最低温冷媒（３１５）を提供すること、
   のいずれかにより冷やし、その際、冷やした冷媒流（３２９）を更に冷やすのを、最低温熱交換ゾーン（３１２）で気化する最低温冷媒（３１５）との間接熱交換によって行うことを特徴とするガス液化方法。
2. 原料ガス流（１）が天然ガスである、請求項１に記載の方法。
3. 前記再循環冷却プロセスにおける冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）が、窒素、ｉ−ペンタン及びｎ−ペンタンを含む混合物であり、当該冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比が１より大きい多成分混合物であって、ｉ−ペンタンとｎ−ペンタンとが原料ガス流（１）から得られ、当該冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比が原料ガス流（１）中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比より大きい、請求項１又は２に記載の方法。
4. 前記再循環冷却プロセスにおける冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）が、窒素、ｉ−ペンタン、及び４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素を含む多成分混合物であり、当該ｉ−ペンタンと４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素とが原料ガス流（１）から得られ、前記冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）中のｎ−ペンタンに対するｉ−ペンタンのモル比が１より大きく、ここで当該ｉ−ペンタンとｎ−ペンタンは前記原料ガス流（１）から得られ、そして前記冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）中の４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比が前記原料ガス流（１）中の４つの炭素原子を有する１種以上の炭化水素に対するｉ−ペンタンのモル比より大きい、請求項１〜３のいずれか１つに記載の方法。
5. 前記再循環冷却プロセスにおける冷媒（３１５、３１６、３１８、３２８、３２９）が、（モル％で）５〜１５％の窒素、３０〜６０％のメタン、１０〜３０％のエタン、０〜１０％のプロパン、及び５〜１５％のｉ−ペンタンを含む、請求項３又は４に記載の方法。
6. 圧縮した冷媒流（３２８、３３９）を冷やすための気化の前に、冷やした減圧液体冷媒（３４５）を減圧し、それを部分的に気化した冷媒（３１６）と一緒にして、当該圧縮した冷媒流（３２８、３３９）を冷やすために気化する一緒にした２相冷媒（３４７）を提供し、圧縮した冷媒蒸気（３３０）を冷やし（３３２）て部分的に凝縮した冷媒を提供し、この部分的に凝縮した冷媒を冷媒蒸気流（３３４）と冷媒液体流（３３５）とに分離し（３３３）、冷媒蒸気流（３３４）を圧縮（３３６）し冷やし（３３７）て部分的に凝縮した流れを作り、この部分的に凝縮した流れを圧縮した蒸気冷媒流（３２８、３３９）と液体冷媒流（３４０）とに分離し（３３８）、液体冷媒流（３４０）を減圧し（３４１）て減圧した液体冷媒流（３４２）を提供し、この減圧した液体冷媒流（３４２）を冷媒液体流（３３５）と一緒にして一緒にした冷媒液（３４３）にし、そしてこの一緒にした冷媒液（３４３）を前記一緒にした２相冷媒（３４７）との間接熱交換（３４４）によって過冷却して、部分的に気化した冷媒（３１６）と一緒にするための冷やした減圧液体冷媒（３４５）を提供する、請求項１〜５のいずれか１つに記載の方法。
7. 請求項１に記載の方法によってガス流（１）を液化するためのシステムであり、
   液化製品（１３）を提供するためそれぞれの温度範囲を逐次的に通過するガス流（１）を冷やすための少なくとも２つの熱交換ゾーン（３１０、３１１、３１２、３５３）と、
   当該熱交換ゾーン（３１０、３１１、３１２、３５３）へのそれぞれの冷媒管路（１１７、２１３、３１５）のそれぞれの冷媒を提供するためのそれぞれの冷却システム、
   とを含むガス流液化システムであって、
   最低温熱交換ゾーン（３１２）が最低温の冷媒を一部分だけ気化するようにされていて、当該最低温の冷媒を提供する冷却システムが、
   得られた部分的に気化した冷媒を最低温熱交換ゾーン（３１２）の最高温度より高い温度で更に気化するための更なる熱交換ゾーン（３１７、３５５）、
   気化した冷媒を圧縮して圧縮した冷媒流を提供するための圧縮手段（３１９、３２４、３４９）、
   前記更なる熱交換ゾーン（３１７、３５５）から前記圧縮手段（３１９、３２４、３４９）に気化した冷媒を提供するための配管手段（３１８、３４８）、
   前記更なる熱交換ゾーン（３１７、３５５）に前記圧縮した冷媒（３２８、３５４）を提供するための配管手段、
   前記更なる熱交換ゾーン（３１７、３５５）から前記最低温熱交換ゾーン（３１２）に冷やした圧縮冷媒を送るための配管手段（３２９）、及び
   前記最低温熱交換ゾーン（３１２）を含み、前記冷やした圧縮冷媒を更に冷やし（３５６）て更に冷やした凝縮した冷媒（３１３）を提供するための手段、
   を含む再循環冷却システムであるガス流液化システムであって、
   前記更なる熱交換ゾーン（３１７、３５５）に圧縮した冷媒（３２８、３５４）を提供するための配管手段が、
   （ａ）圧縮冷媒流の全体（３２８）を前記（ｉ）により冷却する場合に、圧縮冷媒流の全体を前記更なる熱交換ゾーン（３１７）に送るための配管手段であって、当該更なる熱交換ゾーン（３１７）が前記圧縮冷媒流の全体（３２８）を、前記更なる熱交換ゾーン（３１７）において部分的に気化した冷媒（３１６）と間接熱交換して冷やした冷媒流（３２９）を提供するとともに当該部分的に気化した冷媒（３１６）を更に気化させることにより冷却することによって、前記再循環冷却システムのための自己冷却を行うようにされている配管手段（３２８）か、あるいは、
   （ｂ）圧縮冷媒流の全体（３２８）を前記（ｉｉ）により冷却する場合に、圧縮冷媒流の全体を、原料ガスが逐次的に通過する少なくとも２つの熱交換ゾーンのうちの前記最低温熱交換ゾーン（３１２）より前に位置する熱交換ゾーン（３５３）に送るための配管手段であって、当該熱交換ゾーン（３５３）が圧縮冷媒流（３５１）の全体を間接熱交換（３５２）により冷やして中間の冷やした圧縮冷媒を提供するようにされている配管手段（３５１）、及び当該中間の冷やした圧縮冷媒を前記更なる熱交換ゾーン（３５５）へ送るための配管手段（３５４）、
   のいずれかを含むことを特徴とするガス流液化システム。
8. 当該システムが更に、前記最低温熱交換ゾーン（３１２）のための冷媒管路（３１５）に冷媒を提供するため前記凝縮した冷媒を減圧するための減圧手段（３１４）を含む、請求項７に記載のシステム。
9. 請求項８に記載のシステムであって、前記更なる熱交換ゾーン（３４４）が、自己冷却のため当該更なる熱交換ゾーン（３４４）を通り抜けて再循環する冷媒のうちの圧縮後に分離されて更なる熱交換ゾーン（３４４）に供給される冷媒液体を過冷却して過冷却した冷媒液体を提供するための手段を含み、且つ、当該システムは、減圧した冷媒を提供するため前記過冷却した冷媒液体を減圧するための減圧手段（３４６）と、更なる熱交換ゾーン（３４４）に一緒にした気化する冷媒流を提供するため前記減圧した冷媒を前記最低温熱交換ゾーン（３１２）からの部分的に気化した冷媒と一緒にするための配管手段（３４７）と、前記一緒にした気化する冷媒流を前記圧縮手段に供給するための配管手段（３３０）とを含む、請求項８に記載のシステム。
10. 前記更なる熱交換ゾーン（３４４）からの気化した冷媒（３３０）を圧縮するための前記圧縮手段が、
    第１段の圧縮機（３３１）、
    その結果得られた第１段の圧縮機（３３１）からの第１の圧縮冷媒流を冷やし部分的に凝縮して部分的に凝縮した第１の冷媒流を生じさせるようにした中間冷却器（３３２）、
    部分的に凝縮した第１の圧縮冷媒流を第１の蒸気冷媒流と第１の液体冷媒流とに分離するための第１の分離器（３３３）、
    圧縮した蒸気冷媒流を提供するため前記第１の蒸気冷媒流を圧縮するための第２段の圧縮機（３３６）、
    冷やした２相冷媒流を提供するため前記圧縮した蒸気冷媒流を冷やすための後部冷却器（３３７）、
    前記後部冷却器（３３７）からの冷やした２相冷媒流を分離して、第２の液体冷媒流（３４０）を提供するとともに、前記更なる熱交換ゾーン（３４４）に供給するための配管手段（３３９）へ圧縮した冷媒を提供するための第２の分離器（３３８）、
    減圧した第２の液体冷媒流を提供するため前記第２の液体冷媒流を減圧するための減圧手段（３４１）、及び
    前記更なる熱交換ゾーン（３４４）に冷媒液体を提供するため前記減圧した第２の液体冷媒流と前記第１の液体冷媒流とを一緒にするための配管手段（３３５、３４２、３４３）、
    を含む、請求項９に記載のシステム。
11. 請求項１に記載の方法によってガス流（１）を液化するための請求項７に記載のシステムであって、前記最低温の冷却システムが、
    圧縮した冷媒を提供するため前記再循環冷却システムにおける気化した再循環する冷媒を圧縮するための圧縮手段（３４９）に前記更なる熱交換ゾーン（３５５）からの気化した冷媒を提供するための配管手段（３４８）、
    圧縮冷媒（３５１）を前記熱交換ゾーン（３５３）で気化するそれぞれの冷媒（１１７）との間接熱交換によって冷やして冷やした圧縮冷媒を提供するための、ガス流（１）が逐次的に通過する少なくとも２つの熱交換ゾーンのうちの前記最低温熱交換ゾーン（３１２）の前に位置する熱交換ゾーンにおける冷却手段（３５２）、
    前記最低温熱交換ゾーン（３１２）からの気化する冷媒との間接熱交換によって前記冷やした圧縮冷媒を更に冷やして少なくとも部分的に凝縮した冷媒（３２９）と前記気化した再循環する冷媒（３４８）とを提供するため前記更なる熱交換ゾーン（３５５）に前記冷やした圧縮冷媒を提供するための配管手段（３５４）、
    冷やした凝縮した冷媒を提供するため前記最低温熱交換ゾーン（３１２）において前記凝縮した冷媒を更に冷やす（３５６）ための手段、及び
    前記最低温熱交換ゾーン（３１２）への冷媒管路（３１５）に冷媒を提供するため前記冷やした凝縮した冷媒を減圧するための減圧手段（３１４）、
    を含む、請求項７に記載のガス流液化システム。

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