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JP4659861B2 - 扁平型二次電池およびその製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、扁平型二次電池およびその製造方法に関する。
従来の二次電池として円筒型と扁平型の二次電池がある。
円筒型二次電池は、通常、1枚の帯形正極板と1枚の帯形負極板とを帯形セパレータを介して重ね合わせ、それを渦巻状に巻回して電極群が形成される。この場合、電極群の角部は、正極板の角部4箇所と負極板の角部4箇所の合計8箇所である。
一方、角型やラミネート封口型である扁平型二次電池としては、短冊形の正極板または負極板を袋状セパレータに収容した状態で、正極板と負極板を交互に複数枚積層して電池群が形成された従来技術1が公知である(例えば、特許文献1参照)。
これらの二次電池は、正極板が正極活物質層を有すると共に、負極板が負極活物質層を有し、正極活物質層の領域全体が対向する負極活物質層の領域と重なるように、負極活物質層が正極活物質層よりも幾分大きく形成されている。
例えばリチウムイオン二次電池の充放電時において、正極活物質層が負極活物質層と重ならない領域を有している場合、正極活物質層から放出された一部のLiイオンが負極活物質層に収蔵されずに負極集電体上に金属析出し、この結果、容量減少を招く金属析出が生じてしまう。このような問題が生じないように、前記のように正極活物質層の領域全体が対向する負極活物質層の領域と重なるようにしている。
ところで、従来技術1の扁平型二次電池は、円筒型二次電池に比べて、内部に収納される電極の枚数が必然的に多くなり、それに伴って電極の角部の数も多くなる。そのため、扁平型二次電池は、外部からの振動や衝撃を受けると、角部によって袋状セパレータが損傷し、それによって内部短絡が発生する危険性が高くなるという問題を有している。
例えば、正極板と負極板を10枚ずつ有する積層扁平型二次電池の場合、電極の角部の総数は合計80箇所にもなるため、円筒型二次電池に比べて、セパレータの損傷発生率およびそれに伴う内部短絡発生率は10倍となることが容易に推察される。
前記のような電極角部での袋状セパレータの損傷および内部短絡を防止するために、正極板の外周部の両面に2枚のセパレータの外周部を融着または接着した従来技術2の扁平型二次電池が提案されている(例えば、特許文献2参照)。
特開2003−346765号公報 特開平6−36801号公報
本発明者が、従来技術1および2の扁平型リチウムイオン二次電池について、落下試験および充放電サイクル試験を行ったところ、破裂発火や異常発熱を生じる場合があった。
これらの現象の発生原因について調べたところ、従来技術1の扁平型二次電池では、上述のように正極板の角部がセパレータを突き破ってしまい、正極板が負極板と直接接触することによって内部短絡が発生したことが原因であることを確認した。
さらに、本発明者は、従来技術1および2の扁平型リチウムイオン二次電池の共通した前記発生原因として、電池内部にデンドライトが発生し、このデンドライトがセパレータを突き破ることによって内部短絡が発生する場合があることを突き止めた。
本発明者がこの原因を調べたところ、電池が落下により受けた衝撃および振動によって、正極活物質層と負極活物質層が相対的に位置ずれし、それによって正極活物質層がリチウムイオンの受容体である負極活物質層と重ならない部分を有してしまい、その結果、負極集電体上にリチウム金属が析出したことが確認された。
本発明は、このような課題に鑑みなされたものであり、振動や衝撃を受けても内部短絡に起因する故障が生じ難い扁平型二次電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
かくして、本発明によれば、正極板、正極板と対向する負極板およびこれら両極板間に介在するセパレータを有してなる電池構成体と、前記両極板間に存在する電解液と、電解液を密封するための外装材とを備え、
正極板は、少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなりセパレータの周辺領域と接合する接合領域を周辺領域に有する正極集電シートと、正極集電シートの両面の非接合領域に積層された正極活物質層とを有してなり、
負極板は、少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなりセパレータの周辺領域と接合する接合領域を周辺領域に有する正極集電シートよりも大きいサイズに形成された負極集電シートと、負極集電シートの両面の非接合領域に積層された正極活物質層を覆うに足りるサイズの負極活物質層とを有してなり、
前記セパレータは、負極集電シートと同等のサイズをそれぞれ有する第1セパレータおよび第2セパレータを有し、かつ前記電解液を透過可能な樹脂素材にてシート状に形成されてなり、
負極集電シートの接合領域は、第1セパレータの一面の周辺領域と接合し、
第2セパレータの周辺領域は、第1セパレータの他面の周辺領域と接合してセパレータ全体を袋状に形成し、
正極集電シートの接合領域が、正極全体がセパレータの袋内に収納されるように負極集電シートの接合領域よりも内側の第1セパレータの他面の周辺領域に接合され、それによって負極活物質層の領域に正極活物質層の領域全体が重なった状態を維持されている扁平型二次電池が提供される。
また、本発明の別の観点によれば、少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなる正極集電シートの両面のセパレータと接合しない非接合領域に正極活物質層を積層して正極板を形成し、かつ正極集電シートにリード板を取り付ける工程(A)と、
少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなりかつ正極集電シートよりも大きいサイズの負極集電シートの両面のセパレータと接合しない非接合領域に負極活物質層を積層して負極板を形成し、かつ負極集電シートにリード板を取り付ける工程(B)と、
負極集電シートと同等のサイズを有する電解液を透過可能な樹脂シート素材からなるセパレータの両面の周辺領域に、正極集電シートおよび負極集電シートの周辺領域に配置された接合領域を接合して電池構成体を形成する工程(C)と、
各リード板の先端を外部に露出させた状態で前記電池構成体を、電解液注入口を有する外装材内に封入し、電解液注入口から外装材の内部に電解液を注入し、電解液注入口を封止する工程(D)とを含み、
工程(C)が、負極集電シートの接合領域を第1セパレータの一面の周辺領域と接合する工程と、負極集電シートの接合領域よりも内側の第1セパレータの他面の周辺領域に正極集電シートの接合領域をする工程と、正極全体を収納するように第2セパレータの周辺領域を第1セパレータの他面の周辺領域と接合してセパレータ全体を袋状に形成し、それによって負極活物質層の領域に正極活物質層の領域全体が重なった状態を維持する工程とを含み、第1セパレータの正極集電シート、負極集電シートおよび第2セパレータとの接合を、超音波溶着、熱融着または熱圧着にて行う扁平型二次電池の製造方法が提供される。
本発明によれば、流通過程および使用環境での振動および衝撃等によっても、電極積層構造の乱れおよび電極角部でのセパレータの損傷に起因する内部短絡を発生しない、耐衝撃性に優れた扁平型二次電池を得ることができる。
本発明の扁平型二次電池は、正極板と、正極板と対向する負極板と、これら両極板間に存在する電解液と、両極板間に介在するセパレータと、電解液を密封するための外装材とを備え、正極板は、セパレータの周辺領域と接合する接合領域を周辺領域に有する正極集電シートと、正極集電シートの片面または両面の非接合領域に積層された正極活物質層とを有してなり、負極板は、セパレータの周辺領域と接合する接合領域を周辺領域に有する負極集電シートと、負極集電シートの片面または両面の非接合領域に積層された正極活物質層を覆うに足りるサイズの負極活物質層とを有してなり、負極活物質層の領域に正極活物質層の領域全体が重なった状態を維持するように、セパレータの両面の周辺領域が、正極集電シートおよび負極集電シートの接合領域と接合され、それによって電池構成体が形成されたものである
この扁平型二次電池は、角型二次電池またはラミネート封口型二次電池と称されるものであり、上述のようにセパレータを介して正極板と負極板が交互に配置され、かつ両極板間に電解液が存在する状態で外装材にて密封された基本構造を有する。そのため、前記基本構造を有するリチウムイオン二次電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池等の扁平型二次電池に適用可能である。
また、この扁平型二次電池は、正極板と負極板の間にセパレータが介在してなる電池構成体が1つまたは複数積層された構造に適用可能である。
以下、本発明の扁平型二次電池の構造および各構成要素について説明する。
(正極板および負極板)
正極板および負極板は、上述のように、各極の集電シートの片面または両面の非接合領域(活物質形成領域)に各極の活物質層を有してなる構造であり、各極に適した構成材料を用いることができる。
<集電シート>
集電シートは、リチウムイオン二次電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池等の作製しようとする扁平型二次電池において化学変化を生じないものであれば特に限定されない。
以下、本発明の扁平型二次電池の代表的な例としてリチウムイオン二次電池の集電シートについて具体的に説明する。
正極集電シートの材料としては、例えばアルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス鋼、ニッケル、チタン、炭素などが挙げられ、さらに、アルミニウムまたはステンレス鋼の表面にカーボン、ニッケル、チタンあるいは銀で処理したものが用いられる。特に、アルミニウムあるいはアルミニウム合金が好ましい。さらには、これらの材料の表面が酸化したものを用いてもよい。あるいは、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン、ポリアミドおよびポリイミドのうち少なくとも1種類の樹脂材料から構成されるフィルムの表面に、蒸着、鍍金、スパッタリングのうちいずれか一つを含む手法によって前記金属膜(例えばAl膜)を形成してなる正極集電シートを用いてもよい。
負極集電シートの材料としては、例えば銅、銅合金、ステンレス鋼、ニッケル、チタン、アルミニウム、炭素などが挙げられ、さらに、銅やステンレス鋼の表面にカーボン、ニッケル、チタンあるいは銀で処理したもの、Al合金などが用いられる。特に、銅あるいは銅合金が好ましい。さらには、これらの材料の表面が酸化したものを用いてもよい。あるいは、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン、ポリアミドおよびポリイミドのうち少なくとも1種類の樹脂材料から構成されるフィルムの表面に、蒸着、鍍金、スパッタリングのうちいずれか一つを含む手法によって前記金属膜(例えばCu膜)を形成してなる負極集電シートを用いてもよい。
各極の集電シートの厚さとしては、電池特性における抵抗の面から0.5〜10μmが好ましく、2〜5μm程度がさらに好ましい。
<活物質層>
活物質層は、リチウムイオン二次電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池等の作製しようとする積層型二次電池に応じた公知の材料が用いられる。
以下、本発明の扁平型二次電池の代表的な例としてリチウムイオン二次電池の活物質層について具体的に説明する。
リチウムイオン二次電池の場合、正極活物質としては、リチウムを含有した酸化物を用いることができる。例えばチタン、モリブデン、銅、ニオブ、バナジウム、マンガン、クロム、ニッケル、鉄、コバルトまたはリンとリチウムの複合酸化物、硫化物またはセレン化物などが好ましい。具体的には、LiMnO2、LiMn2O4、LiNiO2、LiCoO2、LiCrO2、LiFeO2、LiVO2およびLiMPO4(MはCo、Ni、Mn、Feから選ばれる少なくとも1種以上の元素)のうちの1つ以上を単独または複数種組み合わせて用いることができる。
また、負極活物質としては、天然黒鉛、人造黒鉛、高結晶黒鉛等の黒鉛系物質、非晶質炭素系物質、Nb2O5およびLiTiO4等の金属酸化物うちの少なくとも1つ以上を単独または複数種組み合わせて用いることができる。
さらに、正負各極の活物質層には、後述の導電剤、結着剤、フィラー、分散剤、イオン導電剤、圧力増強剤およびその他の各種添加剤を用いることができる。
活物質層は、例えば、活物質および各種添加剤の混合物を集電シートの片面または両面の活物質層形成領域に塗布し、集電シートの変形または溶融が生じない温度(例えば100℃程度以下)で乾燥させ、ロールプレス機によって圧縮成型することにより形成することができる。
正負各極の活物質層の厚みとしては20〜150μm程度が適当であり、50〜100μm程度が好ましい。
導電剤としては、一般的に電池材料として用いられるものであり、かつ構成された電池において、化学変化を起こさない電子伝導性材料であれば特に限定されない。例えば、天然黒鉛(鱗状黒鉛、鱗片状黒鉛、土状黒鉛など)、人工黒鉛などのグラファイト類、アセチレンブラック、ケッチェンブラック、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ランプブラック、サーマルブラック等のカーボンブラック類、気相成長黒鉛繊維(VGCF)、炭素繊維、金属繊維などの導電性繊維類、銅、ニッケル、アルミニウム、銀などの金属粉類、酸化亜鉛、チタン酸カリウムなどの導電性ウィスカー類、酸化チタンといった導電性金属酸化物あるいはポリフェニレン誘導体といった有機導電性材料を、単独またはこれらの混合物として用いることができる。これらの導電剤のなかで、アセチレンブラック、VGCF、グラファイトとアセチレンブラックの併用が特に好ましい。
結着剤としては、一般的に電池材料として用いられるものであり、かつ多糖類、熱可塑性樹脂およびゴム弾性を有するポリマーのうちの一種またはこれらの混合物として用いることができる。好ましい例としては、でんぷん、ポリビニルアルコール、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、再生セルロース、ジアセチルセルロース、ポリビニルクロリド、ポリビニルピロリドン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリ弗化ビニリデン、ポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン−ジエンターポリマー(EPDM)、スルホン化EPDM、スチレンブタジエンゴム、ポリブタジエン、フッ素ゴムおよびポリエチレンオキシドを挙げることができる。
フィラーは、一般的に電池材料として用いられるものであり、かつ構成されたリチウム二次電池において、化学変化を起こさない繊維状材料であれば特に限定されず、例えばポリプロピレン、ポリエチレンなどのオレフィン系ポリマー、ガラス、炭素などの繊維を用いることができる。
イオン導電剤は、無機および有機の固体電解質として一般的に知られている、例えばポリエチレンオキサイド誘導体あるいは該誘導体を含むポリマー、ポリプロピレンオキサイド誘導体、ポリプロピレンオキサイド誘導体を含むポリマー、リン酸エステルポリマー等を用いることができる。
圧力増強剤は、電池の内圧を上げる化合物であり、炭酸塩を代表例に挙げることができる。
(リード板)
リード板は、正負各極の集電シートと電極端子とを接続するものであり、その材料としては導電性を有していれば特に限定されず、集電シートの形成材料を用いることができ、特に、正極リード板には正極集電シートと同じ材料を用い、負極リード板には負極集電シートと同じ材料を用いることが好ましい。
正負各極用のリード板の厚みとしては50〜300μm程度が適当であり、80〜200μm程度が好ましい。
(セパレータ)
本発明において、セパレータは、正極板と負極板の物理的接触および電気的接触を防止する機能と、正極板と負極板の相対的な位置ずれを防止する機能を有する。
位置ずれ防止機能は、上述のように、セパレータの両面(一面と他面)の周辺領域が、正極集電シートおよび負極集電シートの周辺領域にある接合領域と接合されることにより発現される。この際、位置ずれ防止効果および強度を高める上で、正極集電シートとセパレータとの接合箇所(接合領域)および負極集電シートとセパレータとの接合箇所(接合領域)がそれぞれ複数箇所であることが好ましい。
ここで、正負各極の集電シートの周辺領域とは、集電シートが四角形である場合、集電シートの四辺の各辺付近を意味する。また、接合箇所が1箇所の場合、集電シートの一辺の全体乃至一部が接合領域であり、接合箇所が複数箇所の場合、集電シートの二辺以上の全体乃至一部が接合領域であることを意味する。
なお、セパレータと正負各極の集電シートとの接合形態について、詳しくは後述する。
本発明で使用されるセパレータとしては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリエステル等のオレフィン系樹脂からなる合成樹脂製の微多孔フィルムを単一あるいは複合して用いることができ、必要に応じて不織布などの安価なセパレータを用いることも可能である。また、例えばアラミド樹脂からなる耐熱性に優れたセパレータを使用すれば、安全性が向上して好ましい。
セパレータの厚みは5〜100μm程度が適当であり、10〜30μm程度が好ましい。セパレータの空隙率は30〜90%程度が適当であり、40〜80%程度が好ましい。
なお、セパレータの厚みが5μmより薄くなると、セパレータの機械的強度が不足し、電池の内部短絡の原因となるので好ましくなく、100μmより厚くなると正極負極間の距離が長くなり、電池の内部抵抗が高くなるので好ましくない。
また、セパレータの空隙率が30%より低いと、電解液の含有量が減り電池の内部抵抗が高くなるので好ましくなく、90%より高いと、正極と負極が物理的な接触を起こしてしまい、電池の内部短絡の原因となるので好ましくない。
ここで、セパレータの厚みおよび空隙率は、マイクロメーターで厚さを、電子天秤で重量を測定して、セパレータの密度を算出し、その樹脂の真密度との比率から測定した値を意味する。
(電解液)
電解液は、リチウムイオン二次電池、ニッケル・水素蓄電池、ニッケル・カドミウム蓄電池等の作製しようとする積層型二次電池に応じた公知の材料が用いられる。
以下、本発明の積層型二次電池の代表的な例としてリチウムイオン二次電池の電解液について具体的に説明する。
電解液にはリチウム塩を含む非水電解液が用いられる。
リチウムイオン二次電池で使用されるリチウム塩としては、ホウフッ化リチウム(LiBF4)、六フッ化リン酸リチウム(LiPF6)、トリフルオロメタンスルホン酸リチウム(LiCF3SO3)、トリフルオロ酢酸リチウム(LiCF3COO)、リチウムビス(トリフルオロメタンスルホン)イミド(LiN(CF3SO2)2)等のリチウム塩が挙げられ、これら単独もしくは2種以上を混合して用いることができる。非水電解質の塩濃度は、0.5〜3mol/Lが好適である。
また、非水電解液の代わりに前記電解液をポリマーマトリックス中に保持したゲル電解質なども用いることが可能である。ポリマーマトリックスとしては、ポリエチレンオキシドとポリプロピレンオキシドの共重合体を基本構造とし、末端に多官能アクリレートを有する化合物を架橋したものが好適である。ゲル電解質を用いることにより、物理架橋ゲルに比べて強固な架橋構造を有するため、ゲルからの非水電解液の染み出しといった問題が少なく、電池の信頼性が高くなる。
本発明で使用される非水電解質用溶媒としては、プロピレンカーボネート(PC)、エチレンカーボネート(EC)、ブチレンカーボネート等の環状カーボネート類と、ジメチルカーボネート(DMC)、ジエチルカーボネート(DEC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、ジプロピルカーボネート等の鎖状カーボネート類、γ−ブチロラクトン(以下、GBLと略称することがある)、γ−バレロラクトン等のラクトン類、テトラヒドロフラン、2−メチルテトラヒドロフラン等のフラン類、ジエチルエーテル、1,2−ジメトキシエタン、1,2−ジエトキシエタン、エトキシメトキシエタン、ジオキサン等のエーテル類、ジメチルスルホキシド、スルホラン、メチルスルホラン、アセトニトリル、ギ酸メチル、酢酸メチル等が挙げられ、これら単独もしくは2種以上を混合して用いることができる。特に、γ−ブチロラクトン(GBL)が含まれているのが好ましい。
また、安全性向上のためにイオン性液体を用いることも可能である。さらに、電極上に良好な皮膜を形成させるためや、充放電の安定性向上のために、ビニレンカーボネート(VC)やシクロヘキシルベンゼン(CHB)を添加してもよい
(外装材)
本発明で使用される外装材(電池ケース)としては、例えば鉄、ステンレススチール、アルミニウムあるいはアルミニウム箔を樹脂でラミネートしたフィルムにて、角筒型または薄い扁平筒型に形成することができる。
以下、図面を参照しながら本発明の扁平型二次電池の各種実施形態を具体的に説明する。なお、扁平型二次電池を構成する各構成要素については上述したので詳細説明は省略し、主として電池構成体の構造および組立について具体的に説明する。
(実施形態1)
図1は本発明の扁平型二次電池の実施形態1を示す斜視図である。図2は実施形態1の扁平型二次電池における内部積層構造を示す概略断面図である。図3(A)〜(E)は実施形態1の扁平型二次電池の製造工程の一部を示す工程説明図である。
この積層型二次電池は、1枚の正極板10と、1枚の負極板20と、正極板10と負極板20との物理的および電気的接触を防止する袋状セパレータ30と、正極板10と電気的に接続される正極リード板40と、正極リード板40と接合された正極端子板41と、負極板20と電気的に接続される負極リード板50と、負極リード板50と接合された負極端子板51と、外装材60と、外装材60の内部に注入されている図示しない電解液とを備えている。
正極板10は、長方形の正極集電シート11と、正極集電シート11の両面の活物質形成領域に長方形に積層された正極活物質層12とを有する。
実施形態1の場合、正極活物質層12は、正極集電シート11の両面における外周部を除く領域に形成されている。したがって、正極集電シート11は、正極活物質層12が形成されていない四角枠形の周辺領域11a(以下、正極無塗工部11aと称する場合がある)を有している。
正極無塗工部11aの幅は特に限定されないが、幅を広くすると電池の外形に比べ活物質量が相対的に少なくなり、単位体積当りに蓄えることができるエネルギー量が小さくなるため、例えば2〜10mm程度とされる。
負極板20は、正極集電シート11よりも大きい長方形の負極集電シート21と、負極集電シート21の両面の活物質形成領域に長方形に積層された負極活物質層22とを有する。
実施形態1の場合、負極活物質層22は、負極集電シート21の両面における対向する2つの短辺を除く周辺領域に、かつ正極活物質層12よりも大きいサイズで形成されている。したがって、負極集電シート21は、負極活物質層22が形成されていないライン形の周辺領域21a(以下、負極無塗工部21aと称する場合がある)を有している。
負極無塗工部21aの幅は特に限定されないが、正極の場合と同様に幅を広くすると電池の外形に比べ活物質量が相対的に少なくなり、単位体積当りに蓄えることができるエネルギー量が小さくなるため、例えば2〜10mm程度とされる。
正極リード板40は、正極集電シート11と同様の材料からなる金属帯板であり、例えば、二つ折りにした金属帯板の両端が正極集電シート11の一方の短辺を挟み込むようにして接合される(図参照)。
負極リード板50は、負極集電シート21と同様の材料からなる金属帯板であり、例えば、二つ折りにした金属帯板の両端が負極集電シート21の一方の短辺を挟みこむようにして接合される(図8参照)
実施形態1では、正極リード板40と負極リード板50は、長方形の同じ辺側でかつ異なる位置に配置されているが、例えば、対向する二辺側に配置されてもよい。
正極端子板41は、正極リード板40と同様の材料からなる2枚の金属板にて構成されており、2枚の金属板にて正極リード板40を挟み込んで接合することができる。
負極端子板51は、負極リード板50と同様の材料からなる2枚の金属板にて構成されており、2枚の金属板にて負極リード板50を挟み込んで接合することができる。
なお、各極におけるリード板40、50の集電体シート11、21への接合、および各極における端子板41、51のリード板40、50への接合は、例えば、冷間圧接(カシメを含む)、リベット止め、超音波溶接、抵抗溶接、レーザー溶接等によって行うことができる。
セパレータ30は、負極集電シート21と同等かそれよりも大きいサイズで長方形に形成されたシート状第1セパレータ31と、第1セパレータと同等のサイズで長方形に形成されたシート状第2セパレータ32とを有している。
第1セパレータ31は、その両面の周辺領域に正極板10と負極板20が接合されることにより、負極活物質層22の領域に正極活物質層12の領域全体が重なった状態を維持し、かつ正極板10と負極板20との物理的および電気的な接触を防止する機能を有する。
第1セパレータ31の両面に正極板10および負極板20が接合されてなる電池構成体S1が、外装材60内に複数個重ねられる場合、第2セパレータ32は、一の電池構成体の正極板と隣接する他の電池構成体の負極板との物理的および電気的な接触を防止し、かつ正極板10を収容し押える機能を有する。
よって、実施形態1のように電池構成体S1が1個の場合、第2セパレータ32を省略することができ(図8および図9参照:参考例1−1)、さらに、外側の正極活物質層12および外側の負極活物質層22は発電に寄与しないためこれらも省略することができる(参考例1−2)
次に、実施形態1の扁平形二次電池の製造方法を説明することにより、前記接合形態をより具体的に説明する。
この扁平形二次電池は、正極集電シート11の片面または両面のセパレータと接合しない非接合領域に正極活物質層12を積層して正極板10を形成し、かつ正極集電シート11に正極リード板40を取り付ける工程(A)と、負極集電シート21の片面または両面のセパレータと接合しない非接合領域に負極活物質層22を積層して負極板20を形成し、かつ負極集電シート21に負極リード板50を取り付ける工程(B)と、セパレータ(第1セパレータ31)の両面の周辺領域に、正極集電シート21および負極集電シート21の周辺領域に配置された接合領域を接合して電池構成体を形成する工程(C)と、リード板40、50の先端を外部に露出させた状態で電池構成体を、電解液注入口を有する外装材60の内部に封入し、電解液注入口から外装材60の内部に電解液を注入し、電解液注入口を封止する工程(D)とを含む製造方法により製造することができる。
図3(A)〜(E)は、前記工程(C)において電池構成体の形成工程を示している。
実施形態1の場合、前記工程(C)では、まず図3(A)に示すように、両面に正極活物質層12を有する正極集電シート21の一面の正極無塗工部11aを、第1セパレータ31の一面の周辺領域31aに接合する。
この際、上述のように、正極集電シート11は金属シートあるいは樹脂フィルム表面に金属膜を有する導電性複合シートからなり、セパレータ30は合成樹脂からなるため、これらの接合方法は、超音波溶着、熱融着または熱圧着を用いることができる。好ましくは、導電性複合シートの正極無塗工部11aの金属膜を剥がして樹脂フィルムを露出させるか、あるいは導電性複合シートの作製時に金属膜を形成しない樹脂フィルムの露出部分を残しておき、樹脂フィルムと第1セパレータ31とを接合して接合部を形成し、樹脂同士を接合させて接合強度を高める。
なお、図2において、符号D1は正極集電シート11と第1セパレータ31との接合部を表している。
正極板10は第1セパレータ31よりも小さいため、第1セパレータ31の一面には正極板10と重なっていない周辺領域31aが露出する。
次に、図3(B)に示すように、正極板10を覆うように第2セパレータ32の周辺領域を第1セパレータ31の周辺領域31aに接合する。この際も、超音波溶着、熱融着または熱圧着を用いることができる。なお、図2において、符号D2は第1セパレータ31と第2セパレータ32との接合部を表している。
このようにすることにより、第1および第2セパレータ21、32にて袋状のセパレータ30が形成されると共に、袋状セパレータ30内に正極板10が移動しないよう収容された状態となる。
次に、図3(C)〜図3(E)に示すように、両面に負極活物質層22を有する負極集電シート21の一面の2つの無塗工部21aを第1セパレータ31の他面の周辺領域に接合することにより、電池構成体S1が完成する。
この際、上述のように、負極集電シート21は金属シートあるいは樹脂フィルム表面に金属膜を有する複合シートからなり、セパレータ30は合成樹脂からなるため、これらの接合方法は、超音波溶着、熱融着または熱圧着を用いることができる。好ましくは、複合シートの負極無塗工部21aの金属膜を剥がして樹脂フィルムを露出させ、樹脂フィルムと第1セパレータ31とを接合することであり、樹脂同士の接合であるため接合強度を高めることができる。なお、図2において、符号D3は負極集電シート21と第1セパレータ31との接合部を表している。
その後は、前記工程(D)において、形成した電池構成体S1を正負各極のリード板40、50の先端を外部に露出させた状態で外装材60の内部に封入し、正極リード板40と負極リード板50に正極端子板41および負極端子板51を取り付け、内部に電解液を注入し密封して扁平型二次電池を完成させる。
このように製造された扁平型二次電池は、正極集電シート11の外周部11aおよび負極集電シート21の周辺領域の二辺が第1セパレータ31と接合され、かつ、第1セパレータ31を介して正極活物質層12の領域全体が負極活物質層22の領域に重なった状態に保持されている。
したがって、扁平型二次電池が外部から振動および衝撃を受けても、正極集電シート11の角部によって袋状セパレータ30が損傷し、正極板10と負極板20とが接触して生じる内部短絡が防止される。さらに、対向する正極活物質層12と負極活物質層22第1セパレータ31に対して移動できないため、正極活物質層12の領域が一部でも負極活物質層22の領域内からはみ出ることはない。よって、負極集電シートに金属析出によるデンドライトが形成され、それによって生じる容量低下が防止され、さらにはデンドライトによってセパレータが損傷することにより生じる内部短絡が防止される。
なお、電池構成体S1の形成工程は図(A)〜(E)の順番に限定されず、例えば、第1セパレータ31と負極板20とを接合した後、第1セパレータ31と正極板10を接合してもよい。また、第2セパレータ32を第1セパレータ31に接合する前に、負極板20を第1セパレータ31に接合してもよい。
(実施形態2)
図4(A)および(B)は本発明の扁平型二次電池の実施形態2の製造工程の一部を示す工程説明図である。
実施形態2は、図2および図3で示した実施形態1の電池構成体S1が複数個(例えば5個)備えられた扁平型二次電池である。なお、図4において、図2および図3で示した実施形態1の要素と同一の要素には、同一の符号を付している。以下、実施形態2における実施形態1とは異なる構成を主として説明する。
実施形態2の場合、前記工程(C)において、図4(A)に示すように、1個の扁平型二次電池用に複数個の電池構成体S1が形成される。また、図4(B)に示すように、複数個の電池構成体S1を相互に重ね合わせた状態において、正極の複数のリード板は相互に重ねられて正極端子板にて挟み込まれて接合され、負極の複数のリード板は相互に重ねられ負極端子板にて挟み込まれて接合される。
このとき、一の電池構成体S1の第2セパレータ32と、隣接する他の電池構成体S1の外側の負極活物質層22とが接するように、複数個の電池構成体S1を重ね合わせる。
また、前記工程(D)において、複数個の電池構成体S1を重ねた状態で外装材60(図1参照)の内部に封入し、内部に電解液を注入し密封して扁平型二次電池(積層型二次電池)を完成させる。
このように作製された扁平型二次電池は、実施形態1と同様に、各電池構成体S1は、正極板10の正極集電シート11の周辺領域11aおよび負極板20の負極集電シート21の周辺領域の二辺が第1セパレータ31と接合され、かつ、第1セパレータ31を介して正極板10の正極活物質層12の領域全体が負極板20の負極活物質層22の領域に重なった状態に保持されている。
また、複数個の電池構成体S1は、正極端子板および負極端子板によって連結されて一体化されている。
したがって、各電池構成体S1においては、実施形態1と同様に、扁平型二次電池が外部から振動および衝撃を受けても、正極集電シート11の角部によって袋状セパレータ30が損傷し、正極板10と負極板20とが接触して生じる内部短絡が防止される。さらに、対向する正極活物質層12と負極活物質層22が第1セパレータ31に対して移動できないため、正極活物質層12の領域が一部でも負極活物質層22の領域内からはみ出ることはない。よって、負極集電シートに金属析出によるデンドライトが形成され、それによって生じる容量低下が防止され、さらにはデンドライトによってセパレータが損傷することにより生じる内部短絡が防止される。
さらに、複数個の電池構成体S1は一体化されているため、隣接する電池構成体S1の相対的な移動および位置ずれが防止され、隣接する2つの電池構成体S1、S1間での位置ずれによるデンドライトの析出およびそれに伴う内部短絡も防止される。
(実施形態3)
図5(A)〜(E)は本発明の扁平型二次電池の実施形態3の製造工程の一部を示す工程説明図である。
実施形態3は、電池構成体S2において、正極板110および負極板120の接合部の形態がそれぞれ実施形態1と異なる以外は、実施形態1と同様の構成である。なお、図5において、図2および図3で示した実施形態1の要素と同一の要素には、同一の符号を付している。以下、実施形態3における実施形態1とは異なる構成を主として説明する。
実施形態3の電池構成体S2の場合、図5(A)に示すように、正極板110は、正極集電シート11の一方の短辺側の両面に正極無塗工部111aを有し、正極集電シート11の両面における正極無塗工部111aを除く領域全てに正極活物質層12が形成されている。図5(A)では、正極集電シート11における正極リード板40が取り付けられた短辺側に正極無塗工部111aが配置された場合を例示しているが、正極リード板40がない短辺側あるいは一方の長辺側に正極無塗工部111aが配置されてもよい。
また、図5(C)に示すように、正極活物質層12よりも大きいサイズに形成された負極板120は、負極集電シート21の周辺領域の両面に負極無塗工部121aを有する。負極活物質層22は、負極集電シート21の両面における負極無塗工部121aを除く領域全てに、正極活物質層12よりも大きい面積で形成されている。
この場合、正極無塗工部111aの幅としては5〜10mm程度が適当であり、負極無塗工部121aの幅としては1〜8mm程度が適当である。
実施形態3の電池構成体S2は次のように形成することができる。
まず、図5(A)に示すように、正極集電シート11の一面側の正極無塗工部111aを第1セパレータ31に接合する。この際、第1セパレータ31の正極板110と重ならない周辺領域31aが露出する。
次に、図5(B)に示すように、実施形態1と同様に、第2セパレータ32の周辺領域を第1セパレータ31の周辺領域31aに接合して、袋状のセパレータ30を形成する。
次に、図5(C)〜図5(E)に示すように、内部に正極板110を収容したセパレータ30の第1セパレータ31の周辺領域と負極板120の負極無塗工部121aとを接合して、実施形態3の電池構成体S2が完成する。
実施形態3の扁平型二次電池において、正極板110の接合部は一箇所であるが、正極板110全体が袋状セパレータ30内に収容され、第1および第2セパレータ31、32にて挟みこまれているため、袋状セパレータ30内で正極板110が負極板120に対してずれ動くことはない。
なお、実施形態3も実施形態1と同様に、電池構成体S2が1個であるため、第2セパレータ32を省略することができ(図8および図9参照:参考例2−1)、さらに、外側の正極活物質層12および外側の負極活物質層22は発電に寄与しないためこれらも省略することができる(参考例2−2)
(実施形態4)
図示しない実施形態4の扁平型二次電池は、図5で説明した実施形態3の電池S2が複数個重ねられて備えられたものである。なお、実施形態4において、電池構成体の作製後の工程は、実施形態3に準じて行うことができる。
(実施形態5)
図6(A)〜(E)は本発明の扁平型二次電池の実施形態5の製造工程の一部を示す工程説明図である。
実施形態5は、電池構成体S3において、正極板110の接合部の形態が実施形態3と同じであり、負極板220の接合部の形態が実施形態1と同じであり、セパレータ30が袋状である点は実施形態1および3と同じである。なお、図6において、図3および図5で示した実施形態1および3の要素と同一の要素には、同一の符号を付している。
実施形態5の電池構成体S3の形成において、図6(A)および図6(B)に示す工程は実施形態3(図5(A)および図5(B))と同様であり、図6(C)〜図6(E)に示す工程は実施形態1(図3(C)〜図6(E))と同様である。
実施形態5も実施形態1と同様に、電池構成体S3が1個であるため、第2セパレータ32を省略することができ(図8および図9参照:参考例3−1)、さらに、外側の正極活物質層12および外側の負極活物質層22は発電に寄与しないためこれらも省略することができる(参考例3−2)
(実施形態6)
図示しない実施形態6の扁平型二次電池は、図6で説明した実施形態5の電池S3が複数個重ねられて備えられたものである。なお、実施形態6において、電池構成体の作製後の工程は、実施形態3に準じて行うことができる。
(実施形態7)
図7(A)〜(E)は本発明の扁平型二次電池の実施形態7の製造工程の一部を示す工程説明図である。なお、図において、図3、図5および図6で示した実施形態1、3および5の要素と同一の要素には、同一の符号を付している。
実施形態7は、電池構成体S4において、正極板110の接合部の形態が実施形態3および5と同じであり、正極板110は一方の短辺側(正極リード板40側)の両面に正極無塗工部110aを有し、それ以外の全領域に正極活物質12を有している。
一方、負極板220も正極板110と同様に、一方の短辺側(負極リード板50側)の両面に負極無塗工部221aを有し、それ以外の全領域に負極活物質22を有している。
この場合も、負極活物質層22は正極活物質層12よりも大きいサイズで形成され、負極無塗工部221aの幅としては2〜8mm程度が適当である。
なお、実施形態7において、セパレータ30が袋状である点は実施形態1、3および5と同じである。
実施形態7の電池構成体S4の形成において、図7(A)および図7(B)に示す工程は実施形態3(図5(A)および図5(B))と同様である。図7(C)〜図7(E)に示す工程では、負極板220の負極無塗工部221aを第1セパレータ31の短辺側に接合する。
実施形態7も実施形態1と同様に、電池構成体S4が1個であるため、第2セパレータ32を省略することができ(図8および図9参照:参考例4−1)、さらに、外側の正極活物質層12および外側の負極活物質層22は発電に寄与しないためこれらも省略することができる(参考例4−2)
(実施形態8)
図示しない実施形態8の扁平型二次電池は、図7で説明した実施形態7の電池S4が複数個重ねられて備えられたものである。なお、実施形態8において、電池構成体の作製後の工程は、実施形態3に準じて行うことができる。
(実施形態9:参考例5
図8は実施形態9の扁平型二次電池における内部積層構造を示す概略断面図である。図9(A)〜(C)は実施形態8の扁平型二次電池の製造工程の一部を示す工程説明図である。
この積層型二次電池は、実施形態1〜8における第2セパレータ32が省略され(参考例5−1)、第1セパレータ31のみによってセパレータが構成されたこと以外は、実施形態1と同様に構成されている。なお、図8および図9において、図2および図3で示された要素と同一の要素には、同一の符号を付している。
この扁平型二次電池の電池構成体S5の形成では、図9(A)に示すように正極板10の四角枠形の正極無塗工部11aをセパレータ130の一面の周辺領域131aに接合し、図9(B)および図9(C)に示すように正極板10と接合したセパレータ130の他面の周辺領域131aに負極板20の2つの短辺側の負極無塗工部21aを接合して、電池構成体S5が完成する。
なお、図8では、正極集電シート11における一方の短辺側の正極無塗工部11aに正極リード板40が接合され、かつ負極集電シート21における一方の短辺側の負極無塗工部21aに負極リード板50が接合された状態を示しているが、各リード板40、50が接合された正極無塗工部11aおよび負極無塗工部21aの各リード板40、50と接合していない部分は、図8の左側部分で示すようにセパレータ130の外周部130aと接合している。
実施形態9の扁平型二次電池の場合、セパレータ130が実施形態1のような袋状ではないが、実施形態1と同等の作用効果を奏する。
実施形態9も実施形態1と同様に、外側の正極活物質層12および外側の負極活物質層22は発電に寄与しないためこれらも省略することができる(参考例5−2)
(実施形態10)
図示しない実施形態10の扁平型二次電池は、図8および図9で説明した実施形態9の電池S5が複数個重ねられて備えられたものである。
この実施形態10において、電池構成体S5を形成し、正負極リード板40、50に正負極端子板を取り付けた後の工程は、電池構成体S5の形成で使用したセパレータ130と同じセパレータを介して複数個の電池構成体S5を重ね合わせ、それを外装材の内部に封入し、外装材の内部に電解液を注入し密封する。
このように形成された実施形態10の扁平型(積層型)二次電池において、電池構成体S5間に配置されたセパレータは、隣接する電池構成体S5のセパレータ130と接合されておらず自由な状態である。しかしながら、一つの電池構成体S5の正極板10と隣接する他の電池構成体S5の負極板20とが接触しないよう、電池構成体S5間のセパレータを十分に大きいサイズで形成していれば問題はない。
(他の実施形態)
実施形態1〜10では、正極板のセパレータとの接合部分が周辺領域のほぼ全周および一短辺部分の場合を例示し、極板のセパレータとの接合部分が周辺領域の両短辺部分、ほぼ全周および一短辺部分の場合を例示したが、正極板および負極板のセパレータとの接合部分はこれら以外でもよく、例えば、一長辺部分、一長辺部分と一短辺部分、両長辺部分、隣接する2つの隅部付近、対向する2つの隅部付近、3つの隅部付近あるいは4つの隅部付近でもよい。
(実施例1)
図6に示した構造の電池構成体を次のようにして作製した。
正極活物質の主成分としてのコバルト酸リチウムと、カーボン系導電材および結着剤としてのポリビニリデンフルオリドと、N-メチルピロリドンとを混合してペースト状に混練し、混練物を得た。その混練物を、短辺15cm、長辺20cm、厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に塗布し、140℃で20分間加熱乾燥した後、ロールプレス機によって圧縮し成型することにより、全体の厚さが100μmの正極板を形成した。この際、正極板の一方の短辺側に幅1cmの正極無塗工部が形成された。
負極活物質としての天然黒鉛と、ポリビニリデンフルオリドと、N-メチルピロリドンとを混合してペースト状に混練し、混練物を得た。その混練物を、短辺17cm、長辺22cm、厚さ20μmの銅箔の両面に塗布し、130℃で20分間加熱乾燥した後、ロールプレス機によって圧縮し成型することにより、全体の厚さが60μmの負極板を形成した。この際、負極板の両方の短辺側にそれぞれ幅0.5cmの負極無塗工部が形成された。
短辺17cm、長辺22cm、厚さ20μmのポリエチレン微多孔膜からなる第1セパレータの一面の短辺側に、正極板の正極無塗工部を熱的な手法により溶着し、正極板を被覆するように第1セパレータの周辺領域に第2セパレータの周辺領域を幅1cmで熱的な手法により溶着して、袋状セパレータを形成した。また、第1セパレータの他面の2つの短辺側に、負極板の2つの負極無塗工部を熱的な手法により溶着して、電池構成体を作製した。
この電池構成体を5組形成し、それらを重ね合わせた状態で電池容器(外装材)に封入し、各電池構成体の正極リード板に正極端子板を取り付け、かつ負極リード板に負極端子板を取り付け、電池容器内に電解液を注液し密封して実施例1の封口試験電池を作製した。
実施例1の電池を20個作製し、「Liイオン電池の国連輸送規定」に基づく振動試験を行った。この試験の前後で、電池の内部抵抗を測定し、セパレータを突き破ることによる内部短絡の有無を確認した。今回、充電後の電池による試験はしていないが、これは万が一の内部短絡した際、大電流が流れることによる発熱や発火といった現象の発生を防止するための措置である。したがって、試験の前後での内部抵抗が1mΩ以下となった場合を内部短絡発生品として不良と判定した。この結果を表1に示した。
なお、前記「Liイオン電池の国連輸送規定」に基づく振動試験は、具体的には、
(1)x、y、z軸方向に各3時間(計9時間)振動させる
(2)5Hzから200Hzまでの正弦波を掃引する
(3)加速度は1Gから8Gの変動幅とし1セット15分に設定する
という条件で行った。
(実施例2)
図5に示した構造の電池構成体であって、負極板は外周部に幅0.5cmの負極無塗工部を有する形状であり、負極無塗工部全体が第1セパレータと接合していること以外は、実施例1と同様にして、実施例2の電池を20個作製し、実施例1と同様の振動試験を行った。その試験結果を表1に示した。
(実施例3)
図5に示した構造の電池構成体であって、負極板における周辺領域の負極無塗工部の四隅が第1セパレータと接合されていること以外は、実施例2と同様にして実施例3の電池を20個作製し、実施例1と同様の振動試験を行った。その試験結果を表1に示した。
(実施例4)
実施例4としての実施形態10の扁平型二次電池を、実施例1と同様の手順によって作製した。
正極活物質の主成分としてのコバルト酸リチウムと、カーボン系導電材および結着剤としてのポリビニリデンフルオリドと、N-メチルピロリドンとを混合してペースト状に混練し、混練物を得た。その混練物を、短辺15cm、長辺20cm、厚さ20μmのアルミニウム箔の両面に塗布し、140℃で20分間加熱乾燥した後、ロールプレス機によって圧縮し成型することにより、全体の厚さが100μmの正極板を形成した。この際、正極板の一方の短辺側に幅1cmの正極無塗工部が形成された。
負極活物質としての天然黒鉛と、ポリビニリデンフルオリドと、N-メチルピロリドン
とを混合してペースト状に混練し、混練物を得た。その混練物を、短辺17cm、長辺22cm、厚さ20μmの銅箔の両面に塗布し、130℃で20分間加熱乾燥した後、ロールプレス機によって圧縮し成型することにより、全体の厚さが60μmの負極板を形成した。この際、負極板の両方の短辺側にそれぞれ幅0.5cmの負極無塗工部が形成された。
短辺17cm、長辺22cm、厚さ20μmのポリエチレン微多孔膜からなる第1セパレータの一面の短辺側に、正極板の正極無塗工部を熱的な手法により溶着し、第1セパレータの他面の2つの短辺側に、負極板の2つの負極無塗工部を熱的な手法により溶着して、電池構成体を作製した(図8)。
この電池構成体を5組作製し、正極と負極との間に、第1セパレータより外形の大きい第2セパレータが配置されるようにして、それらを重ね合わせた状態で電池容器(外装材)に封入し、各電池構成体の正極リード板に正極端子板を取り付け、かつ負極リード板に負極端子板を取り付け、電池容器内に電解液を注液し密封して実施例4の封口試験電池を形成した。実施例4の封口試験電池を20個形成し、実施例1と同様に「Liイオン電池の国連輸送規定」に基づく振動試験を行った。この試験の前後で、電池の内部抵抗を測定し、内部短絡の有無を確認した。したがって、試験の前後での内部抵抗が1mΩ以下となった場合を内部短絡発生品として不良と判定した。この結果を表1に示した。
(比較例1)
図5に示した構造の電池構成体において、正極板を袋詰したセパレータに負極板を接合しなかったこと以外は、実施例1と同様にして比較例1の電池を20個形成し、実施例1と同様の振動試験を行った。その試験結果を表1に示した。
また、試験後の比較例1の電池内部の電極の位置がどのように変化しているかについて分解解析し、その概略図を図10(A)の斜視図、図10(B)の上面透視図および図10(C)の側面図にて示した。
Figure 0004659861
表1から、比較例1に比べて、実施例1〜3は短絡発生がなく、この問題が解消されたことが確認できた。また、実施例4の場合、第2のセパレータの外形が第1個セパレータの外形に比べ充分に大きいため、電池の外形に比べ活物質量が相対的に少なくなり、単位体積当たりに蓄えることができるエネルギーの量は小さくなるが、電池構成体が電池容器内で移動して短絡を起こしていないことが確認できた。一方、比較例1の場合、図10に示すように、正極板10が袋状のセパレータ30を伴って電池容器内部で移動し、セパレータ30が容器の内壁に沿ってずり上がり、正極板10の角が容器や負極板20と擦れるほどまでずれることにより、正極板10がセパレータ30を損傷させ、短絡の原因となっていることがわかった。
なお、図7に示した構造の電池構成体であって、負極板における一短辺側の負極無塗工部が第1セパレータと接合されていること以外は、実施例2と同様にして電池を20個作製し、実施例1と同様の振動試験を行ったところ、短絡発生が生じたものの比較例1よりは抑制されていたことを確認した。
図1は本発明の扁平型二次電池の実施形態1を示す斜視図である。 図2は本発明の実施形態1の扁平型二次電池における内部積層構造を示す概略断面図である。 図3(A)〜(E)は本発明の実施形態1の扁平型二次電池の製造工程の一部を示す工程説明図である。 図4(A)および(B)は本発明の扁平型二次電池の実施形態2の製造工程の一部を示す工程説明図である。 図5(A)〜(E)は本発明の扁平型二次電池の実施形態3の製造工程の一部を示す工程説明図である。 図6(A)〜(E)は本発明の扁平型二次電池の実施形態5の製造工程の一部を示す工程説明図である。 図7(A)〜(E)は本発明の扁平型二次電池の実施形態7の製造工程の一部を示す工程説明図である。 図8は本発明の実施形態9の扁平型二次電池における内部積層構造を示す概略断面図である。 図9(A)〜(C)は本発明の扁平型二次電池の実施形態9の製造工程の一部を示す工程説明図である。 図10(A)〜(C)は試験後の比較例1の電池内部を示す概略図である。
10、110 正極板
11 正極集電シート
11a、111a 正極無塗工部
12 正極活物質層
20、120、220 負極板
21 負極集電シート
21a、121a、221a 負極無塗工部
22 負極活物質層
30、130 セパレータ
31a、131a 周辺領域
31 第1セパレータ
32 第2セパレータ
40 正極リード板
41 正極端子板
50 負極リード板
51 負極端子板
60 外装材(電池容器)
D1、D2、D3 接合部
S1、S2、S3、S4、S5 電池構成体

Claims (9)

  1. 正極板、正極板と対向する負極板およびこれら両極板間に介在するセパレータを有してなる電池構成体と、前記両極板間に存在する電解液と、電解液を密封するための外装材とを備え、
    正極板は、少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなりセパレータの周辺領域と接合する接合領域を周辺領域に有する正極集電シートと、正極集電シートの両面の非接合領域に積層された正極活物質層とを有してなり、
    負極板は、少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなりセパレータの周辺領域と接合する接合領域を周辺領域に有する正極集電シートよりも大きいサイズに形成された負極集電シートと、負極集電シートの両面の非接合領域に積層された正極活物質層を覆うに足りるサイズの負極活物質層とを有してなり、
    前記セパレータは、負極集電シートと同等のサイズをそれぞれ有する第1セパレータおよび第2セパレータを有し、かつ前記電解液を透過可能な樹脂素材にてシート状に形成されてなり、
    負極集電シートの接合領域は、第1セパレータの一面の周辺領域と接合し、
    第2セパレータの周辺領域は、第1セパレータの他面の周辺領域と接合してセパレータ全体を袋状に形成し、
    正極集電シートの接合領域が、正極全体がセパレータの袋内に収納されるように負極集電シートの接合領域よりも内側の第1セパレータの他面の周辺領域に接合され、それによって負極活物質層の領域に正極活物質層の領域全体が重なった状態を維持されていることを特徴とする扁平型二次電池。
  2. 前記正極集電シート、負極集電シートおよびセパレータが四角形であり、正極集電シートと第1セパレータとはそれぞれの周辺領域の一辺が相互に接合し、負極集電シートと第1セパレータとはそれぞれの周辺領域の一辺が相互に接合した請求項1に記載の扁平型二次電池。
  3. 前記正極集電シート、負極集電シートおよびセパレータが四角形であり、正極集電シートと第1セパレータとはそれぞれの周辺領域の対向する二辺、隣接する二辺以上、対向する2つの隅部付近または3つ以上の隅部付近が相互に接合し、負極集電シートと第1セパレータとはそれぞれの周辺領域の対向する二辺、隣接する二辺以上、対向する2つの隅部付近または3つ以上の隅部付近が相互に接合した請求項1に記載の扁平型二次電池。
  4. 正極集電シートおよび負極集電シートが、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ナイロン、ポリアミドおよびポリイミドのうち少なくとも1種類の樹脂材料から形成された樹脂フィルムと、樹脂フィルムの表面に積層された金属膜とを有し、
    正極集電シートおよび負極集電シートの樹脂フィルムがセパレータと接合している請求項1〜3のいずれか1つに記載の扁平型二次電池。
  5. 池構成体が、外装材内に複数個重ねられている請求項1〜4のいずれか1つに記載の扁平型二次電池。
  6. 少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなる正極集電シートの両面のセパレータと接合しない非接合領域に正極活物質層を積層して正極板を形成し、かつ正極集電シートにリード板を取り付ける工程(A)と、
    少なくとも両面の表面が金属の導電性シートからなりかつ正極集電シートよりも大きいサイズの負極集電シートの両面のセパレータと接合しない非接合領域に負極活物質層を積層して負極板を形成し、かつ負極集電シートにリード板を取り付ける工程(B)と、
    負極集電シートと同等のサイズを有する電解液を透過可能な樹脂シート素材からなるセパレータの両面の周辺領域に、正極集電シートおよび負極集電シートの周辺領域に配置された接合領域を接合して電池構成体を形成する工程(C)と、
    各リード板の先端を外部に露出させた状態で前記電池構成体を、電解液注入口を有する外装材内に封入し、電解液注入口から外装材の内部に電解液を注入し、電解液注入口を封止する工程(D)とを含み、
    工程(C)が、負極集電シートの接合領域を第1セパレータの一面の周辺領域と接合する工程と、負極集電シートの接合領域よりも内側の第1セパレータの他面の周辺領域に正極集電シートの接合領域をする工程と、正極全体を収納するように第2セパレータの周辺領域を第1セパレータの他面の周辺領域と接合してセパレータ全体を袋状に形成し、それによって負極活物質層の領域に正極活物質層の領域全体が重なった状態を維持する工程とを含み、第1セパレータの正極集電シート、負極集電シートおよび第2セパレータとの接合を、超音波溶着、熱融着または熱圧着にて行うことを特徴とする扁平型二次電池の製造方法。
  7. 前記正極集電シート、負極集電シートおよびセパレータが四角形であり、
    工程(C)において、負極集電シートを第1セパレータの周辺領域の一辺に接合し、正極集電シートを第1セパレータの周辺領域の一辺に接合する請求項6に記載の扁平型二次電池。
  8. 前記正極集電シート、負極集電シートおよびセパレータが四角形であり、
    工程(C)において、負極集電シートを第1セパレータの周辺領域の対向する二辺、隣接する二辺以上、対向する2つの隅部付近または3つ以上の隅部付近に接合し、正極集電シートを第1セパレータの周辺領域の対向する二辺、隣接する二辺以上、対向する2つの隅部付近または3つ以上の隅部付近に接合する請求項6に記載の扁平型二次電池。
  9. 工程(A)〜(C)において、電池構成体を複数個形成し、
    工程(D)において、複数個の電池構成体を重ねた状態で外装材内に封入する請求項6〜8のいずれか1つに記載の扁平型二次電池の製造方法。
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