JP3329005B2 - 熱可塑性樹脂組成物 - Google Patents
熱可塑性樹脂組成物Info
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Description
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、熱可塑性樹脂組成物に
関するものである。更に詳しくは、本発明は、結晶性熱
可塑性樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂及び特定の
エチレン−α−オレフィン系共重合体樹脂からなり、剛
性及び耐衝撃性に優れる熱可塑性樹脂組成物に関するも
のである。
関するものである。更に詳しくは、本発明は、結晶性熱
可塑性樹脂、ポリフェニレンエーテル系樹脂及び特定の
エチレン−α−オレフィン系共重合体樹脂からなり、剛
性及び耐衝撃性に優れる熱可塑性樹脂組成物に関するも
のである。
【０００２】
【従来の技術】ポリアミド、ポリエステル、ポリフェニ
レンスルフィドなどに代表される結晶性熱可塑性樹脂
は、機械的性質、耐油性、流動性などに優れるものの、
成形時の変形が大きい、耐熱性が十分でないといった欠
点を有している。かかる結晶性熱可塑性樹脂の欠点を改
良する手段として、結晶性熱可塑性樹脂に非晶性の樹脂
をブレンドして用いることが行われている。ここで、ポ
リフェニレンエーテル系樹脂は、高い耐熱性を有する非
晶性の熱可塑性樹脂として広く用いられている。すなわ
ち、結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹
脂のブレンドについては既に多くの提案がなされてお
り、たとえば特開昭５６−１６５５号公報にはポリフェ
ニレンエーテルとポリアミドからなる樹脂組成物が開示
されており、特公昭５６−３４０３２号公報にはポリフ
ェニレンエーテルとポリフェニレンスルフィドからなる
樹脂組成物が開示されており、特開昭４９−５００５０
号公報にはポリフェニレンエーテルとポリエステルから
なる樹脂組成物が開示されており、特開昭６３−１８３
９５４号公報には結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレン
エーテルからなり、特定のモルホロジ−を有する樹脂組
成物が開示されている。
レンスルフィドなどに代表される結晶性熱可塑性樹脂
は、機械的性質、耐油性、流動性などに優れるものの、
成形時の変形が大きい、耐熱性が十分でないといった欠
点を有している。かかる結晶性熱可塑性樹脂の欠点を改
良する手段として、結晶性熱可塑性樹脂に非晶性の樹脂
をブレンドして用いることが行われている。ここで、ポ
リフェニレンエーテル系樹脂は、高い耐熱性を有する非
晶性の熱可塑性樹脂として広く用いられている。すなわ
ち、結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹
脂のブレンドについては既に多くの提案がなされてお
り、たとえば特開昭５６−１６５５号公報にはポリフェ
ニレンエーテルとポリアミドからなる樹脂組成物が開示
されており、特公昭５６−３４０３２号公報にはポリフ
ェニレンエーテルとポリフェニレンスルフィドからなる
樹脂組成物が開示されており、特開昭４９−５００５０
号公報にはポリフェニレンエーテルとポリエステルから
なる樹脂組成物が開示されており、特開昭６３−１８３
９５４号公報には結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレン
エーテルからなり、特定のモルホロジ−を有する樹脂組
成物が開示されている。
【０００３】しかしながら、これら従来の樹脂組成物
は、耐衝撃性の点において不十分であるという問題を有
している。そして、耐衝撃性を改良する方法として、Ｅ
Ｐ２３６５９６号公報、特開昭６０−４４５４７号公報
などには、エラストマーを添加して用いることが開示さ
れている。ところが、この場合、得られる樹脂組成物の
剛性が低下するという問題を生じる。
は、耐衝撃性の点において不十分であるという問題を有
している。そして、耐衝撃性を改良する方法として、Ｅ
Ｐ２３６５９６号公報、特開昭６０−４４５４７号公報
などには、エラストマーを添加して用いることが開示さ
れている。ところが、この場合、得られる樹脂組成物の
剛性が低下するという問題を生じる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】かかる状況に鑑み、本
発明が解決しようとする課題は、結晶性熱可塑性樹脂と
ポリフェニレンエーテル系樹脂とからなる樹脂組成物が
有する成形時の変形が小さく、耐油性、耐熱性及び剛性
に優れるという特徴を維持し、かつ耐衝撃性が改良され
た熱可塑性樹脂組成物を提供する点に存する。
発明が解決しようとする課題は、結晶性熱可塑性樹脂と
ポリフェニレンエーテル系樹脂とからなる樹脂組成物が
有する成形時の変形が小さく、耐油性、耐熱性及び剛性
に優れるという特徴を維持し、かつ耐衝撃性が改良され
た熱可塑性樹脂組成物を提供する点に存する。
【０００５】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記の課
題を達成するため、結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレ
ンエーテル系樹脂とを主要な樹脂成分とする熱可塑性樹
脂組成物について鋭意研究し、その結果、結晶性熱可塑
性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹脂に対し、第三成
分として特定のエチレン−α−オレフィン系共重合体樹
脂を配合せしめることにより、上記の課題が一挙に解決
できることを見いだし、本発明に到達した。
題を達成するため、結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレ
ンエーテル系樹脂とを主要な樹脂成分とする熱可塑性樹
脂組成物について鋭意研究し、その結果、結晶性熱可塑
性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹脂に対し、第三成
分として特定のエチレン−α−オレフィン系共重合体樹
脂を配合せしめることにより、上記の課題が一挙に解決
できることを見いだし、本発明に到達した。
【０００６】すなわち、本発明は、下記の成分（Ａ）〜
（Ｃ）からなる熱可塑性樹脂組成物であって、（Ａ）及
び（Ｂ）の合計量１００重量部あたりの（Ｃ）の含有量
が１〜５０重量部であり、該熱可塑性樹脂組成中におい
て、（Ａ）が連続相を形成し、（Ｂ）が該連続相中の分
散相として存在する熱可塑性樹脂組成物に係るものであ
る。 （Ａ）結晶性熱可塑性樹脂（ただし、（Ｃ）を除く。） （Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂 （Ｃ）エチレン含有量が５０〜９９モル％であり、密度
が０．８７０〜０．９３５ｇ／ｃｍ2 であり、かつ示差
走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した最高融解ピ−ク温
度が１００℃以上であるエチレン−α−オレフィン系共
重合体樹脂
（Ｃ）からなる熱可塑性樹脂組成物であって、（Ａ）及
び（Ｂ）の合計量１００重量部あたりの（Ｃ）の含有量
が１〜５０重量部であり、該熱可塑性樹脂組成中におい
て、（Ａ）が連続相を形成し、（Ｂ）が該連続相中の分
散相として存在する熱可塑性樹脂組成物に係るものであ
る。 （Ａ）結晶性熱可塑性樹脂（ただし、（Ｃ）を除く。） （Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂 （Ｃ）エチレン含有量が５０〜９９モル％であり、密度
が０．８７０〜０．９３５ｇ／ｃｍ2 であり、かつ示差
走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した最高融解ピ−ク温
度が１００℃以上であるエチレン−α−オレフィン系共
重合体樹脂
【０００７】本発明における（Ａ）結晶性熱可塑性樹脂
の具体例としては、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポ
リアミド４６、ポリアミド１２などのポリアミド；ポリ
エチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル；ポ
リエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン；ポ
リ（オキシフェニレンカルボニルフェニレンオキシフェ
ニレン）、ポリ（オキシフェニレンカルボニルフェニレ
ン）などのポリケトン；ポリフェニレンスルフィドなど
のポリアリーレンスルフィド；ポリオキシメチレンなど
のポリアセタールなどをあげることができる。これらの
中で好ましい結晶性熱可塑性樹脂は、ポリアミド及びポ
リエステルである。なお、（Ａ）としては、本発明の
（Ｃ）は除外する。
の具体例としては、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポ
リアミド４６、ポリアミド１２などのポリアミド；ポリ
エチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレー
ト、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル；ポ
リエチレン、ポリプロピレンなどのポリオレフィン；ポ
リ（オキシフェニレンカルボニルフェニレンオキシフェ
ニレン）、ポリ（オキシフェニレンカルボニルフェニレ
ン）などのポリケトン；ポリフェニレンスルフィドなど
のポリアリーレンスルフィド；ポリオキシメチレンなど
のポリアセタールなどをあげることができる。これらの
中で好ましい結晶性熱可塑性樹脂は、ポリアミド及びポ
リエステルである。なお、（Ａ）としては、本発明の
（Ｃ）は除外する。
【０００８】本発明における（Ｂ）ポリフェニレンエー
テル系樹脂としては、下記の式で表わされる繰り返し単
位からなる重合体が好ましい。
テル系樹脂としては、下記の式で表わされる繰り返し単
位からなる重合体が好ましい。
【０００９】
【化１】
【００１０】（ここで、Ｒ1 〜Ｒ4 は、各々独立に、水
素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、置換炭化水素基、
炭化水素オキシ基又は置換炭化水素オキシ基を表わ
す。）
素原子、ハロゲン原子、炭化水素基、置換炭化水素基、
炭化水素オキシ基又は置換炭化水素オキシ基を表わ
す。）
【００１１】上記における置換炭化水素基及び置換炭化
水素オキシ基における置換基としては、ハロゲン原子、
水酸基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基、カルボキシル
基、アミド基、エーテル基、スルフィド基、スルホン基
などの熱的に安定な基が好ましい例としてあげられる。
水素オキシ基における置換基としては、ハロゲン原子、
水酸基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基、カルボキシル
基、アミド基、エーテル基、スルフィド基、スルホン基
などの熱的に安定な基が好ましい例としてあげられる。
【００１２】上記の式で表わされる繰り返し単位からな
るポリフェニレンエ−テル系樹脂の具体例としては、ポ
リ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエ
ーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フ
ェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−プロピル
−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプ
ロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エ
チル−６−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、
ポリ（２，６−ブチル−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，６−ジプロペニル−１，４−フェニレ
ンエーテル）、ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フ
ェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジフェニル−１，
４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジメトキシ
−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエ
トキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メ
トキシ−６−エトキシ−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２−エチル−６−ステアリルオキシ−１，
４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フ
ェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メ
チル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エト
キシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロ
ロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（３−メチル
−６−ｔ−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポ
リ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，５−ジブロモ−１，４−フェニレンエ
ーテル）、ポリ（２，６−ジベンジル−１，４−フェニ
レンエーテル）及びこれらの重合体を構成する繰り返し
単位の複数種を含む各種共重合体をあげることができ
る。共重合体の中には２，３，６−トリメチルフェノー
ル、２，３，５，６−テトラメチルフェノールなどの多
置換フェノールと２，６−ジメチルフェノールとの共重
合体なども含まれる。
るポリフェニレンエ−テル系樹脂の具体例としては、ポ
リ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，６−ジエチル−１，４−フェニレンエ
ーテル）、ポリ（２−メチル−６−エチル−１，４−フ
ェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−プロピル
−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジプ
ロピル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エ
チル−６−プロピル−１，４−フェニレンエーテル）、
ポリ（２，６−ブチル−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，６−ジプロペニル−１，４−フェニレ
ンエーテル）、ポリ（２，６−ジラウリル−１，４−フ
ェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジフェニル−１，
４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジメトキシ
−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２，６−ジエ
トキシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メ
トキシ−６−エトキシ−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２−エチル−６−ステアリルオキシ−１，
４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メチル−６−フ
ェニル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−メ
チル−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−エト
キシ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（２−クロ
ロ−１，４−フェニレンエーテル）、ポリ（３−メチル
−６−ｔ−ブチル−１，４−フェニレンエーテル）、ポ
リ（２，６−ジクロロ−１，４−フェニレンエーテ
ル）、ポリ（２，５−ジブロモ−１，４−フェニレンエ
ーテル）、ポリ（２，６−ジベンジル−１，４−フェニ
レンエーテル）及びこれらの重合体を構成する繰り返し
単位の複数種を含む各種共重合体をあげることができ
る。共重合体の中には２，３，６−トリメチルフェノー
ル、２，３，５，６−テトラメチルフェノールなどの多
置換フェノールと２，６−ジメチルフェノールとの共重
合体なども含まれる。
【００１３】なお、本発明における（Ｂ）ポリフェニレ
ンエーテル系樹脂には、上記の重合体又は共重合体を、
スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン系モノマ
ーでグラフト変性したもの、及び上記の重合体又は共重
合体を２０重量％以上含有する該重合体とポリスチレン
との混合物も含まれる。
ンエーテル系樹脂には、上記の重合体又は共重合体を、
スチレン、α−メチルスチレンなどのスチレン系モノマ
ーでグラフト変性したもの、及び上記の重合体又は共重
合体を２０重量％以上含有する該重合体とポリスチレン
との混合物も含まれる。
【００１４】これらポリフェニレンエーテル系樹脂のう
ちで好ましいものとしては、ポリ（２，６−ジメチル−
１，４−フェニレンエーテル）及び２，６−ジメチルフ
ェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重
合体をあげることができる。
ちで好ましいものとしては、ポリ（２，６−ジメチル−
１，４−フェニレンエーテル）及び２，６−ジメチルフ
ェノールと２，３，６−トリメチルフェノールとの共重
合体をあげることができる。
【００１５】本発明の（Ｂ）ポリフェニレンエーテル系
樹脂の分子量は、目的によってその好適な範囲が異なる
ため、一概にその範囲は定められないが、一般に３０℃
のクロロホルム中で測定した極限粘度で表わして通常
０．１〜０．７ｄｌ／ｇ、好ましくは０．２〜０．６ｄ
ｌ／ｇである。
樹脂の分子量は、目的によってその好適な範囲が異なる
ため、一概にその範囲は定められないが、一般に３０℃
のクロロホルム中で測定した極限粘度で表わして通常
０．１〜０．７ｄｌ／ｇ、好ましくは０．２〜０．６ｄ
ｌ／ｇである。
【００１６】本発明の（Ｂ）ポリフェニレンエーテル系
樹脂を得る方法としては、たとえば米国特許第３３０６
８７４号公報、同第３３０６８７５号公報、同第３２５
７３５７号公報、特公昭５２−１７８８０号公報、特開
昭５０−５１１９７号公報及び特開平１−３０４１１９
号公報などに記載されている方法を用いることができ
る。
樹脂を得る方法としては、たとえば米国特許第３３０６
８７４号公報、同第３３０６８７５号公報、同第３２５
７３５７号公報、特公昭５２−１７８８０号公報、特開
昭５０−５１１９７号公報及び特開平１−３０４１１９
号公報などに記載されている方法を用いることができ
る。
【００１７】本発明の（Ｃ）エチレン−α−オレフィン
系共重合体樹脂は、エチレン含有量が５０〜９９モル％
であり、密度が０．８７０〜０．９３５ｇ／ｃｍ2 であ
り、かつ示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した最高
融解ピ−ク温度が１００℃以上であるエチレン−α−オ
レフィン系共重合体樹脂である。
系共重合体樹脂は、エチレン含有量が５０〜９９モル％
であり、密度が０．８７０〜０．９３５ｇ／ｃｍ2 であ
り、かつ示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した最高
融解ピ−ク温度が１００℃以上であるエチレン−α−オ
レフィン系共重合体樹脂である。
【００１８】α−オレフィンとしては、炭素数３〜１８
のものが好ましく、炭素数４〜１０のものが更に好まし
い。α−オレフィンの具体例としては、プロピレン、ブ
テン−１、ペンテン−１、４−メチルペンテン−１、ヘ
キセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン−１
などがあげられ、好ましくはブテン−１及びヘキセン−
１である。なお、これらのα−オレフィンは、その一種
を単独で用いてもよく、又は二種以上を混合して用いて
もよい。
のものが好ましく、炭素数４〜１０のものが更に好まし
い。α−オレフィンの具体例としては、プロピレン、ブ
テン−１、ペンテン−１、４−メチルペンテン−１、ヘ
キセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、デセン−１
などがあげられ、好ましくはブテン−１及びヘキセン−
１である。なお、これらのα−オレフィンは、その一種
を単独で用いてもよく、又は二種以上を混合して用いて
もよい。
【００１９】（Ｃ）のエチレン含有量は５０〜９９モル
％、好ましくは７０〜９８モル％である。（Ｃ）の密度
は０．８７０〜０．９３５、好ましくは．８９０〜０．
９２０ｇ／ｃｍ2 である。（Ｃ）は、示差走査熱量計
（ＤＳＣ）により測定した最高融解ピ−ク温度が１００
℃以上、好ましくは１１０〜１４０℃である。（Ｃ）の
分子量については、特に制限はないが、メルトフロ−レ
−ト（ＪＩＳ Ｋ６７６０）で表して通常０．２〜１５
０ｇ／１０分、好ましくは０．４〜５０ｇ／１０分であ
る。
％、好ましくは７０〜９８モル％である。（Ｃ）の密度
は０．８７０〜０．９３５、好ましくは．８９０〜０．
９２０ｇ／ｃｍ2 である。（Ｃ）は、示差走査熱量計
（ＤＳＣ）により測定した最高融解ピ−ク温度が１００
℃以上、好ましくは１１０〜１４０℃である。（Ｃ）の
分子量については、特に制限はないが、メルトフロ−レ
−ト（ＪＩＳ Ｋ６７６０）で表して通常０．２〜１５
０ｇ／１０分、好ましくは０．４〜５０ｇ／１０分であ
る。
【００２０】本発明の（Ｃ）エチレン−α−オレフィン
系共重合体樹脂は、たとえば、遷移金属触媒の存在下、
重合温度１３０〜３００℃及び重合圧力３００〜３００
０ｋｇ／ｃｍ2 の条件で、エチレンとα−オレフィンと
を共重合させることによって製造することができる。
系共重合体樹脂は、たとえば、遷移金属触媒の存在下、
重合温度１３０〜３００℃及び重合圧力３００〜３００
０ｋｇ／ｃｍ2 の条件で、エチレンとα−オレフィンと
を共重合させることによって製造することができる。
【００２１】更に、本発明の（Ｃ）エチレン−α−オレ
フィン系共重合体樹脂には、該樹脂を極性基を有する化
合物で変性した変性エチレン−α−オレフィン系共重合
体樹脂も含まれるものとする。好ましい変性エチレン−
α−オレフィン系共重合体樹脂は、エチレン−α−オレ
フィン系共重合体樹脂をカルボン酸基又は酸無水物基を
有する不飽和化合物及び後記のグラフト処理条件下にお
いて該化合物を生成する前駆物質からなる変性剤によっ
てグラフト変性した酸変性エチレン−α−オレフィン系
共重合体樹脂である。変性剤の具体例としては、マレイ
ン酸、フマル酸、無水マレイン酸、リンゴ酸、クエン酸
などを例示することができる。
フィン系共重合体樹脂には、該樹脂を極性基を有する化
合物で変性した変性エチレン−α−オレフィン系共重合
体樹脂も含まれるものとする。好ましい変性エチレン−
α−オレフィン系共重合体樹脂は、エチレン−α−オレ
フィン系共重合体樹脂をカルボン酸基又は酸無水物基を
有する不飽和化合物及び後記のグラフト処理条件下にお
いて該化合物を生成する前駆物質からなる変性剤によっ
てグラフト変性した酸変性エチレン−α−オレフィン系
共重合体樹脂である。変性剤の具体例としては、マレイ
ン酸、フマル酸、無水マレイン酸、リンゴ酸、クエン酸
などを例示することができる。
【００２２】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、熱可塑性
樹脂組成物中において、（Ａ）が連続相を形成し、
（Ｂ）が該連続相中の分散相として存在する熱可塑性樹
脂組成物である。かかる特定のモルホロジーを有するこ
とにより、はじめて本発明の目的を達成することができ
る。なお、（Ｂ）が形成する分散相の平均粒径が２０μ
ｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．０５
〜１０μｍ、最も好ましくは０．０５〜５μｍである。
樹脂組成物中において、（Ａ）が連続相を形成し、
（Ｂ）が該連続相中の分散相として存在する熱可塑性樹
脂組成物である。かかる特定のモルホロジーを有するこ
とにより、はじめて本発明の目的を達成することができ
る。なお、（Ｂ）が形成する分散相の平均粒径が２０μ
ｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．０５
〜１０μｍ、最も好ましくは０．０５〜５μｍである。
【００２３】かかるモルホロジーを有する樹脂組成物
は、たとえば特開昭６３−１８３９５４号公報に開示さ
れているような、結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレン
エーテルの相容性の向上に寄与する相容化剤、たとえば
無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、
リンゴ酸、クエン酸、ジフェニルメタンジイソシアネー
トなどの使用によって効率よく得ることができる。
は、たとえば特開昭６３−１８３９５４号公報に開示さ
れているような、結晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレン
エーテルの相容性の向上に寄与する相容化剤、たとえば
無水マレイン酸、マレイン酸、フマル酸、イタコン酸、
リンゴ酸、クエン酸、ジフェニルメタンジイソシアネー
トなどの使用によって効率よく得ることができる。
【００２４】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、（Ａ）及
び（Ｂ）の合計量１００重量部あたりの（Ｃ）の含有量
が１〜５０重量部、好ましくは５〜４０重量部、更に好
ましくは１５〜３０重量部のものである。（Ｃ）の含有
量が過少な場合は耐衝撃性を改良する効果が不十分であ
り、一方該含有量が過多な場合は得られる熱可塑性樹脂
組成物の剛性が不足する。
び（Ｂ）の合計量１００重量部あたりの（Ｃ）の含有量
が１〜５０重量部、好ましくは５〜４０重量部、更に好
ましくは１５〜３０重量部のものである。（Ｃ）の含有
量が過少な場合は耐衝撃性を改良する効果が不十分であ
り、一方該含有量が過多な場合は得られる熱可塑性樹脂
組成物の剛性が不足する。
【００２５】本発明の熱可塑性樹脂組成物中における
（Ａ）と（Ｂ）の含有量の割合は、前記のモルホロジー
を形成できる範囲であればよいが、好ましくは（Ａ）２
５〜９９重量部、（Ｂ）７５〜１重量部であり、より好
ましくは（Ａ）３５〜９０重量部、（Ｂ）６５〜１０重
量部である。
（Ａ）と（Ｂ）の含有量の割合は、前記のモルホロジー
を形成できる範囲であればよいが、好ましくは（Ａ）２
５〜９９重量部、（Ｂ）７５〜１重量部であり、より好
ましくは（Ａ）３５〜９０重量部、（Ｂ）６５〜１０重
量部である。
【００２６】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、所望によ
り、充填剤を含むことができる。かかる充填剤の例とし
ては、ガラス繊維、チタン酸カリウム繊維、ロックウー
ル、炭素繊維などの無機繊維；芳香族ポリアミド繊維、
ポリベンツイミダゾール繊維などの有機繊維；ステンレ
ス繊維、黄銅繊維、アルミニウム亜鉛繊維などの金属繊
維；ガラスビーズ、アスベスト、ワラストナイト、マイ
カ、タルク、クレー、炭酸カルシウム、水酸化マグネシ
ウム、シリカ、珪藻土などの無機化合物粒子；アルミニ
ウムフレーク、亜鉛フレークなどの金属粒子；ポリイミ
ド粉末などの有機化合物粒子などがあげられる。これら
の充填剤のうち好ましい充填剤は、ガラス繊維である。
充填剤の使用量は、（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量
部あたり３００重量部以下、好ましくは２００重量部以
下である。
り、充填剤を含むことができる。かかる充填剤の例とし
ては、ガラス繊維、チタン酸カリウム繊維、ロックウー
ル、炭素繊維などの無機繊維；芳香族ポリアミド繊維、
ポリベンツイミダゾール繊維などの有機繊維；ステンレ
ス繊維、黄銅繊維、アルミニウム亜鉛繊維などの金属繊
維；ガラスビーズ、アスベスト、ワラストナイト、マイ
カ、タルク、クレー、炭酸カルシウム、水酸化マグネシ
ウム、シリカ、珪藻土などの無機化合物粒子；アルミニ
ウムフレーク、亜鉛フレークなどの金属粒子；ポリイミ
ド粉末などの有機化合物粒子などがあげられる。これら
の充填剤のうち好ましい充填剤は、ガラス繊維である。
充填剤の使用量は、（Ａ）と（Ｂ）の合計量１００重量
部あたり３００重量部以下、好ましくは２００重量部以
下である。
【００２７】本発明の熱可塑性樹脂組成物は、所望によ
り、上記以外の各種の添加剤、たとえば難燃剤、安定
剤、可塑剤、滑剤などを含むことができる。
り、上記以外の各種の添加剤、たとえば難燃剤、安定
剤、可塑剤、滑剤などを含むことができる。
【００２８】難燃剤の例としては、赤りん；トリフェニ
ルホスフェート、トリクレジルホスフェート、イソプロ
ピルフェノールとフェノールの混合物より得られるホス
フェート、ベンゾヒドロキノン又はビスフェノールＡの
ような二官能性フェノールと他のアルコール類又はフェ
ノール類との混合物から得られるホスフェートなどで例
示されるリン酸エステル類；トリフェニルホスフィンオ
キシドなどで例示されるホスフィンオキシド類；デカブ
ロモビフェニル、ペンタブロモトルエン、デカブロモジ
フェニルエーテル、ヘキサブロモベンゼン、ブロム化ポ
リスチレン、ブロム化エポキシ樹脂などで例示される臭
素化化合物；メラミン、メラミントリイソシヌレートな
どの含窒素化合物などをあげることができる。
ルホスフェート、トリクレジルホスフェート、イソプロ
ピルフェノールとフェノールの混合物より得られるホス
フェート、ベンゾヒドロキノン又はビスフェノールＡの
ような二官能性フェノールと他のアルコール類又はフェ
ノール類との混合物から得られるホスフェートなどで例
示されるリン酸エステル類；トリフェニルホスフィンオ
キシドなどで例示されるホスフィンオキシド類；デカブ
ロモビフェニル、ペンタブロモトルエン、デカブロモジ
フェニルエーテル、ヘキサブロモベンゼン、ブロム化ポ
リスチレン、ブロム化エポキシ樹脂などで例示される臭
素化化合物；メラミン、メラミントリイソシヌレートな
どの含窒素化合物などをあげることができる。
【００２９】安定剤の例としては、立体障害性フェノー
ル類、有機ホスファイト類、シュウ酸ジアジド類、立体
障害性アミン類などをあげることができる。
ル類、有機ホスファイト類、シュウ酸ジアジド類、立体
障害性アミン類などをあげることができる。
【００３０】滑剤の例としては、ポリエチレンワック
ス、パラフィンなどをあげることができる。
ス、パラフィンなどをあげることができる。
【００３１】各種の添加剤の使用量は、その使用目的に
応じて決められるが、一応の目安を示すならば、（Ａ）
と（Ｂ）の合計量１００重量部あたりの使用量として、
難燃剤は３０重量部以下、好ましくは１〜２０重量部、
安定剤は２０重量部以下、好ましくは０．００１〜１０
重量部、滑剤は２重量部以下である。
応じて決められるが、一応の目安を示すならば、（Ａ）
と（Ｂ）の合計量１００重量部あたりの使用量として、
難燃剤は３０重量部以下、好ましくは１〜２０重量部、
安定剤は２０重量部以下、好ましくは０．００１〜１０
重量部、滑剤は２重量部以下である。
【００３２】本発明の熱可塑性樹脂組成物の製造法とし
ては、溶液ブレンド法、溶融混練法など、公知の各種の
方法が採用可能であるが、これらのうちでは溶融混練法
が好ましい。溶融混練の方法としては、上記の各成分を
ヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレン
ダー、Ｖブレンダーなどの樹脂同士又は樹脂と液体又は
固体の添加物を混合するために用いられる公知の混合手
段により混合し、均一な混合物とした後、該混合物をバ
ンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラス
トグラフ、一軸又は二軸の押出機などの混練手段を用い
て混練する方法を例示することができる。混練温度は通
常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３５０℃であ
る。
ては、溶液ブレンド法、溶融混練法など、公知の各種の
方法が採用可能であるが、これらのうちでは溶融混練法
が好ましい。溶融混練の方法としては、上記の各成分を
ヘンシェルミキサー、スーパーミキサー、リボンブレン
ダー、Ｖブレンダーなどの樹脂同士又は樹脂と液体又は
固体の添加物を混合するために用いられる公知の混合手
段により混合し、均一な混合物とした後、該混合物をバ
ンバリーミキサー、プラストミル、ブラベンダープラス
トグラフ、一軸又は二軸の押出機などの混練手段を用い
て混練する方法を例示することができる。混練温度は通
常１５０〜４００℃、好ましくは２００〜３５０℃であ
る。
【００３３】本発明による熱可塑性樹脂組成物は、結晶
性熱可塑性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹脂とから
なる樹脂組成物が有する成形時の変形が小さく、耐油
性、耐熱性及び剛性に優れるという特徴を維持し、かつ
耐衝撃性が改良された熱可塑性樹脂組成物である。本発
明による熱可塑性樹脂組成物は、かかる優れた特徴を生
かして、たとえば電気・電子・ＯＡ分野における各種ケ
ース、フレーム、コネクター、スイッチ、その他機構部
品；自動車・車両分野におけるマグネットフライホイー
ル、ドアーミラーステー、ランプリフレクター、シリン
ダーヘッドカバー、各種ギアー；機械分野における各種
ハウジング、プーリー、ハンドルなど、広い分野に最適
に使用できる。
性熱可塑性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹脂とから
なる樹脂組成物が有する成形時の変形が小さく、耐油
性、耐熱性及び剛性に優れるという特徴を維持し、かつ
耐衝撃性が改良された熱可塑性樹脂組成物である。本発
明による熱可塑性樹脂組成物は、かかる優れた特徴を生
かして、たとえば電気・電子・ＯＡ分野における各種ケ
ース、フレーム、コネクター、スイッチ、その他機構部
品；自動車・車両分野におけるマグネットフライホイー
ル、ドアーミラーステー、ランプリフレクター、シリン
ダーヘッドカバー、各種ギアー；機械分野における各種
ハウジング、プーリー、ハンドルなど、広い分野に最適
に使用できる。
【００３４】
【実施例】以下、実施例により本発明を更に詳しく説明
するが、本発明はかかる実施例によりその範囲を限定さ
れるものではない。 実施例１〜５及び比較例１〜３ 上流と下流の２箇所に供給口を持った５０ｍｍ径の二軸
押出機を用い、表１及び２の配合組成欄中の（Ｂ）及び
（Ｃ）を上流から、（Ａ）を下流からそれぞれ供給し、
シリンダ−温度２６０℃の条件で溶融混練を行い、熱可
塑性樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物について物
性測定を行なった。結果を表１及び２に示した。
するが、本発明はかかる実施例によりその範囲を限定さ
れるものではない。 実施例１〜５及び比較例１〜３ 上流と下流の２箇所に供給口を持った５０ｍｍ径の二軸
押出機を用い、表１及び２の配合組成欄中の（Ｂ）及び
（Ｃ）を上流から、（Ａ）を下流からそれぞれ供給し、
シリンダ−温度２６０℃の条件で溶融混練を行い、熱可
塑性樹脂組成物を得た。得られた樹脂組成物について物
性測定を行なった。結果を表１及び２に示した。
【００３５】表中の配合組成欄で用いた記号の意味を以
下のとおりである。 ＰＡ１：ポリアミド−６（数平均分子量＝１７０００） ＰＡ２：ポリアミド−６，６（相対粘度＝２．３６ｄｌ
／ｇ） ＰＰＥ：ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン
エーテル）（クロロホルム中３０℃で測定した極限粘度
＝０．４６ｄｌ／ｇ） ＭＡＨ：無水マレイン酸（相容化剤） ＰＳ：ポリスチレン樹脂（住友化学工業社製 エスブラ
イト８） ＲＧ：ラジカル発生剤（三建化工社製 ＣＨ４）
下のとおりである。 ＰＡ１：ポリアミド−６（数平均分子量＝１７０００） ＰＡ２：ポリアミド−６，６（相対粘度＝２．３６ｄｌ
／ｇ） ＰＰＥ：ポリ（２，６−ジメチル−１，４−フェニレン
エーテル）（クロロホルム中３０℃で測定した極限粘度
＝０．４６ｄｌ／ｇ） ＭＡＨ：無水マレイン酸（相容化剤） ＰＳ：ポリスチレン樹脂（住友化学工業社製 エスブラ
イト８） ＲＧ：ラジカル発生剤（三建化工社製 ＣＨ４）
【００３６】Ｐ１：エチレン−ブテン共重合体（ブテン
−１含有量＝７モル％、密度＝０．９００ｇ／ｃｍ3 、
ＤＳＣによる最高融解ピーク温度＝１１５℃、メルトフ
ローレート＝０．８ｇ／１０分） Ｐ２：エチレン−ヘキセン共重合体（ヘキセン−１含有
量＝３．３モル％、密度＝０．９１２ｇ／ｃｍ3 、ＤＳ
Ｃによる最高融解ピーク温度＝１１８℃、メルトフロ−
レ−ト＝０．８ｇ／１０分） Ｐ３：エチレン−ブテン共重合体（ブテン−１含有量＝
３．４モル％、密度＝０．９１９ｇ／ｃｍ3 、ＤＳＣに
よる最高融解ピーク温度＝１２０℃、メルトフロ−レ−
トが０．８ｇ／１０分）
−１含有量＝７モル％、密度＝０．９００ｇ／ｃｍ3 、
ＤＳＣによる最高融解ピーク温度＝１１５℃、メルトフ
ローレート＝０．８ｇ／１０分） Ｐ２：エチレン−ヘキセン共重合体（ヘキセン−１含有
量＝３．３モル％、密度＝０．９１２ｇ／ｃｍ3 、ＤＳ
Ｃによる最高融解ピーク温度＝１１８℃、メルトフロ−
レ−ト＝０．８ｇ／１０分） Ｐ３：エチレン−ブテン共重合体（ブテン−１含有量＝
３．４モル％、密度＝０．９１９ｇ／ｃｍ3 、ＤＳＣに
よる最高融解ピーク温度＝１２０℃、メルトフロ−レ−
トが０．８ｇ／１０分）
【００３７】ｍＰ１：Ｐ１を下記参考例に従ってマレイ
ン酸変性した変性エチレン−ブテン１重合体 ｍＰ２：Ｐ２を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性エチレン−ブテン共重合体 ｍＰ３：Ｐ３を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性エチレン−ブテン共重合体 Ｑ１：α−オレフィン成分を含有しない低密度ポリエチ
レン（密度＝０．９２１ｇ／ｃｍ3 、ＤＳＣによる最高
融解ピーク温度＝１１１℃、メルトフロ−レ−トが０．
３ｇ／１０分） ｍＱ１：Ｑ１を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性低密度ポリエチレン Ｑ２：エチレン−プロピレン共重合体（プロピレン含有
量＝４３モル％、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ3 、ＤＳＣ
による融解ピークを有しない） ｍＱ２：Ｑ２を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性エチレン−プロピレン共重合体
ン酸変性した変性エチレン−ブテン１重合体 ｍＰ２：Ｐ２を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性エチレン−ブテン共重合体 ｍＰ３：Ｐ３を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性エチレン−ブテン共重合体 Ｑ１：α−オレフィン成分を含有しない低密度ポリエチ
レン（密度＝０．９２１ｇ／ｃｍ3 、ＤＳＣによる最高
融解ピーク温度＝１１１℃、メルトフロ−レ−トが０．
３ｇ／１０分） ｍＱ１：Ｑ１を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性低密度ポリエチレン Ｑ２：エチレン−プロピレン共重合体（プロピレン含有
量＝４３モル％、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ3 、ＤＳＣ
による融解ピークを有しない） ｍＱ２：Ｑ２を下記参考例に従ってマレイン酸変性した
変性エチレン−プロピレン共重合体
【００３８】参考例（マレイン酸変性の方法） エチレン−α−オレフィン共重合体又は低密度ポリエチ
レン１００重量部、ＭＡＨ（マレイン酸）０．７重量部
及びＲＧ（ラジカル発生剤）１重量部からなる混合物を
４０ｍｍ径一軸押出機を用い、シリンダ−温度が２３０
℃の条件で押し出して対応するマレイン酸変性物を製造
した。
レン１００重量部、ＭＡＨ（マレイン酸）０．７重量部
及びＲＧ（ラジカル発生剤）１重量部からなる混合物を
４０ｍｍ径一軸押出機を用い、シリンダ−温度が２３０
℃の条件で押し出して対応するマレイン酸変性物を製造
した。
【００３９】評価方法は以下のとおりである。 （１）（Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂が形成する
分散相の平均粒径 樹脂組成物にトリミング、クロロホルムによるエッチン
グ及び金蒸着の各処理を施すことによって作成した観察
用試料について走査型電子顕微鏡写真を撮り、該写真か
ら読み取った粒径（円相当径）から下式によって計算し
た。 平均粒径＝Σ（ｄｉ4 ×ｎｉ）／Σ（ｄｉ3 ×ｎｉ） （ただし、ｄｉは粒径、ｎｉはｄｉの個数を表わす。）
分散相の平均粒径 樹脂組成物にトリミング、クロロホルムによるエッチン
グ及び金蒸着の各処理を施すことによって作成した観察
用試料について走査型電子顕微鏡写真を撮り、該写真か
ら読み取った粒径（円相当径）から下式によって計算し
た。 平均粒径＝Σ（ｄｉ4 ×ｎｉ）／Σ（ｄｉ3 ×ｎｉ） （ただし、ｄｉは粒径、ｎｉはｄｉの個数を表わす。）
【００４０】（２）衝撃強度、曲げ弾性率及び曲げ強度 射出成形によって作成した３．２ｍｍ厚の試験片につい
て、ＡＳＴＭ Ｄ２５６及びＤ７９０に準じて測定した
値である。なお、衝撃強度はノッチ付アイゾット衝撃強
度である。
て、ＡＳＴＭ Ｄ２５６及びＤ７９０に準じて測定した
値である。なお、衝撃強度はノッチ付アイゾット衝撃強
度である。
【００４１】
【表１】 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−− 実施例 比較例 実施例 比較例 1 1 2 2 配合組成 *1 (A) 種類 PA2 PA2 PA1 PA1 量 55 55 50 50 (B) PPE 35 45 30 30 MAH 0.5 0.5 0.3 0.3 PS 0 0 0 0 RG 0.5 0.5 0.1 0.1 (C) 種類 P1 - mP1 mQ2 量 10 - 20 20 評価 モルホロジー *2 M1 M1 M1 M1 平均粒径μm *3 0.8 0.6 0.3 0.5 衝撃強度kg・cm/cm 14 5 76 86 曲げ弾性率kg/cm 2 23000 25400 18200 16000 曲げ強度kg/cm 2 900 950 710 620 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−
【００４２】
【表２】 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−− 実 施 例 比較例 3 4 5 3 配合組成 *1 (A) 種類 PA1 PA1 PA1 PA1 量 50 50 50 50 (B) PPE 15 15 15 15 MAH 0.5 0.5 0.3 0.3 PS 15 15 15 15 RG 0.1 0.1 0.1 0.1 (C) 種類 mP1 mP2 mP3 mQ1 量 20 20 20 20 評価 モルホロジー *2 M1 M1 M1 M1 平均粒径μm *3 0.3 0.3 0.3 0.3 衝撃強度kg・cm/cm 51 39 23 8 曲げ弾性率kg/cm 2 22400 21800 22600 23000 曲げ強度kg/cm 2 800 770 780 800 −−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−−
【００４３】＊１ 配合組成 数値は配合した重量部である。記号の意味は前記のとお
りである。 ＊２ モルホロジー Ｍ１：（Ａ）結晶性熱可塑性樹脂が連続相を形成し、
（Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂が該連続相中の分
散相として存在するモルホロジーを有する。 ＊３ 平均粒径 （Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂が形成する分散相
の平均粒径である。上記の結果から、次のことがわか
る。すなわち、本発明の条件を満足するすべての実施例
においては、すべての評価項目において満足すべき結果
を示している。一方、本発明の必須成分である（Ｃ）を
用いなかった比較例１は、衝撃強度に劣る。また、ＤＳ
Ｃによる融解ピークを有しない（Ｃ）成分を用いた比較
例２は、曲げ弾性率及び曲げ強度に劣る。更に、α−オ
レフィンを含有しない（Ｃ）成分を用いた比較例３は、
衝撃強度に劣る。
りである。 ＊２ モルホロジー Ｍ１：（Ａ）結晶性熱可塑性樹脂が連続相を形成し、
（Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂が該連続相中の分
散相として存在するモルホロジーを有する。 ＊３ 平均粒径 （Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂が形成する分散相
の平均粒径である。上記の結果から、次のことがわか
る。すなわち、本発明の条件を満足するすべての実施例
においては、すべての評価項目において満足すべき結果
を示している。一方、本発明の必須成分である（Ｃ）を
用いなかった比較例１は、衝撃強度に劣る。また、ＤＳ
Ｃによる融解ピークを有しない（Ｃ）成分を用いた比較
例２は、曲げ弾性率及び曲げ強度に劣る。更に、α−オ
レフィンを含有しない（Ｃ）成分を用いた比較例３は、
衝撃強度に劣る。
【００４４】
【発明の効果】以上説明したとおり、本発明により、結
晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹脂とか
らなる樹脂組成物が有する成形時の変形が小さく、耐油
性、耐熱性及び剛性に優れるという特徴を維持し、かつ
耐衝撃性が改良された熱可塑性樹脂組成物を提供するこ
とができた。
晶性熱可塑性樹脂とポリフェニレンエーテル系樹脂とか
らなる樹脂組成物が有する成形時の変形が小さく、耐油
性、耐熱性及び剛性に優れるという特徴を維持し、かつ
耐衝撃性が改良された熱可塑性樹脂組成物を提供するこ
とができた。
フロントページの続き (58)調査した分野(Int.Cl.7，ＤＢ名) C08L 23/08 C08L 23/16 C08L 71/12 C08L 77/00 - 77/12 C08L 101/00 - 101/16
Claims (5)
- 【請求項１】 下記の成分（Ａ）〜（Ｃ）からなる熱可
塑性樹脂組成物であって、（Ａ）及び（Ｂ）の合計量１
００重量部あたりの（Ｃ）の含有量が１〜５０重量部で
あり、該熱可塑性樹脂組成中において、（Ａ）が連続相
を形成し、（Ｂ）が該連続相中の分散相として存在する
熱可塑性樹脂組成物。 （Ａ）結晶性熱可塑性樹脂（ただし、（Ｃ）を除く。） （Ｂ）ポリフェニレンエーテル系樹脂 （Ｃ）エチレン含有量が５０〜９９モル％であり、密度
が０．８７０〜０．９３５ｇ／ｃｍ2 であり、かつ示差
走査熱量計（ＤＳＣ）により測定した最高融解ピ−ク温
度が１００℃以上であるエチレン−α−オレフィン系共
重合体樹脂 - 【請求項２】 （Ｂ）が形成する分散相の平均粒径が２
０μｍ以下である請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。 - 【請求項３】 （Ａ）がポリアミドである請求項１記載
の熱可塑性樹脂組成物。 - 【請求項４】 （Ｂ）がポリ（２，６−ジメチル−１，
４−フェニレンエーテル）である請求項１記載の熱可塑
性樹脂組成物。 - 【請求項５】 （Ｃ）が変性エチレン−α−オレフィン
共重合体樹脂である請求項１記載の熱可塑性樹脂組成
物。
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| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16777293A JP3329005B2 (ja) | 1993-07-07 | 1993-07-07 | 熱可塑性樹脂組成物 |
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| EP94304932A EP0636658A1 (en) | 1993-07-07 | 1994-07-05 | Thermoplastic resin composition |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP16777293A JP3329005B2 (ja) | 1993-07-07 | 1993-07-07 | 熱可塑性樹脂組成物 |
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|---|---|
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| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
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|---|---|
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|---|---|---|---|---|
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