JP3038676B2 - 電気二重層コンデンサ - Google Patents
電気二重層コンデンサInfo
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Description
【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野］ 本発明は電気二重層コンデンサに関するものである。
［従来の技術］ 電気二重層コンデンサに従来用いられてきた分極性電
極としては、活性炭、活性炭繊維等種々の素材があげら
れる。
極としては、活性炭、活性炭繊維等種々の素材があげら
れる。
活性炭を用いた例としては、活性炭の粉末を電解液と
混合してペースト化して用いる電極が提案されている
（特公昭55-41015号公報）。
混合してペースト化して用いる電極が提案されている
（特公昭55-41015号公報）。
［発明の解決しようとする課題］ しかしながら、このようなペースト電極に使用される
活性炭の比表面積は、1500m2/g以下であり、この電極を
用いたコンデンサは単位体積当りの容量が必ずしも十分
ではなかった。また、活性炭の製造工程は、通常、原料
の炭化・賦活の工程と粉砕工程とよりなり、原料の炭化
・賦活には薬品賦活あるいはガス賦活の方法が適用され
ることが多い。したがって、高比表面積を有する活性炭
を得ようとする場合、高温度で長時間の賦活条件が要求
されるため、反応工程中に反応容器からの重金属分が活
性炭粉末中に混入して、得られる活性炭の純度が低下す
るという問題点があった。さらに粉砕工程中に金属など
の不純物が活性炭に混入することが少なくなかった。こ
のため、従来の電気二重層コンデンサにおいては、分極
性電極を形成する活性炭が多くの不純物を含有してお
り、特に高温度負荷条件下において、電解液中に金属そ
の他の不純物が溶出して電気化学的反応を引起こすこと
によってコンデンサの長期信頼性が損なわれるという問
題点があった。
活性炭の比表面積は、1500m2/g以下であり、この電極を
用いたコンデンサは単位体積当りの容量が必ずしも十分
ではなかった。また、活性炭の製造工程は、通常、原料
の炭化・賦活の工程と粉砕工程とよりなり、原料の炭化
・賦活には薬品賦活あるいはガス賦活の方法が適用され
ることが多い。したがって、高比表面積を有する活性炭
を得ようとする場合、高温度で長時間の賦活条件が要求
されるため、反応工程中に反応容器からの重金属分が活
性炭粉末中に混入して、得られる活性炭の純度が低下す
るという問題点があった。さらに粉砕工程中に金属など
の不純物が活性炭に混入することが少なくなかった。こ
のため、従来の電気二重層コンデンサにおいては、分極
性電極を形成する活性炭が多くの不純物を含有してお
り、特に高温度負荷条件下において、電解液中に金属そ
の他の不純物が溶出して電気化学的反応を引起こすこと
によってコンデンサの長期信頼性が損なわれるという問
題点があった。
［課題を解決するための手段］ 本発明者はこれら諸問題を解決することを目的として
種々研究検討した結果、この様な活性炭に対し、他の成
分を添加して悪影響を解決するよりも、前記不純物の許
容量を特定化することにより、かえって安定した活性を
長期にわたり持続し得る電極を得ることが可能になるこ
とを知見し、本発明の目的を達成し得ることを見出し
た。
種々研究検討した結果、この様な活性炭に対し、他の成
分を添加して悪影響を解決するよりも、前記不純物の許
容量を特定化することにより、かえって安定した活性を
長期にわたり持続し得る電極を得ることが可能になるこ
とを知見し、本発明の目的を達成し得ることを見出し
た。
かくして本発明は、分極性電極と電解液の界面で形成
される電気二重層を利用する電気二重層コンデンサにお
いて、不純物であるFeが100ppm以下、Crが5ppm以下、Ni
が5ppm以下、Naが150ppm以下、Ｋが100ppm以下、Clが10
0ppm以下で、灰分が0.5％以下のヤシガラ活性炭よりな
る分極性電極を用いることを特徴とする電気二重層コン
デンサを提供するにある。
される電気二重層を利用する電気二重層コンデンサにお
いて、不純物であるFeが100ppm以下、Crが5ppm以下、Ni
が5ppm以下、Naが150ppm以下、Ｋが100ppm以下、Clが10
0ppm以下で、灰分が0.5％以下のヤシガラ活性炭よりな
る分極性電極を用いることを特徴とする電気二重層コン
デンサを提供するにある。
分極性電極に用いる活性炭の原料としてオガクズ等木
質系、フェノール樹脂、ピッチ等樹脂系があるが、前者
は1500m2/g以上の高比表面積を得ることは難しく、また
不純物含有量も大きく、また後者は比表面積を上げるこ
とは容易であるが、コストが非常に割高となる欠点があ
り、本発明ではこれらの諸欠点を有さない原料としてヤ
シガラを用いる。
質系、フェノール樹脂、ピッチ等樹脂系があるが、前者
は1500m2/g以上の高比表面積を得ることは難しく、また
不純物含有量も大きく、また後者は比表面積を上げるこ
とは容易であるが、コストが非常に割高となる欠点があ
り、本発明ではこれらの諸欠点を有さない原料としてヤ
シガラを用いる。
本発明で使用するヤシガラを原料とする活性炭が含有
する不純物量としてはFeが100ppm以下、Crが5ppm以下、
Niが5ppm以下、Naが150ppm以下、Ｋが100ppm以下、Clが
100ppm以下であり灰分が0.5％以下好ましくは0.4％以下
である。活性炭の不純物含有量が前記範囲を逸脱する
と、長期信頼性に著しい悪影響を及ぼすので不適当であ
る。
する不純物量としてはFeが100ppm以下、Crが5ppm以下、
Niが5ppm以下、Naが150ppm以下、Ｋが100ppm以下、Clが
100ppm以下であり灰分が0.5％以下好ましくは0.4％以下
である。活性炭の不純物含有量が前記範囲を逸脱する
と、長期信頼性に著しい悪影響を及ぼすので不適当であ
る。
また活性炭の物性としては比表面積が1500〜1900m2/g
好ましくは1650〜1850m2/gが適当である。
好ましくは1650〜1850m2/gが適当である。
これ以上の比表面積を有する活性炭を得ようとする
と、収率が低下するので実際的ではない。又、平均細孔
径としては13〜20Å好ましくは14〜19Å、全細孔容積と
しては0.6〜0.9ml/g好ましくは0.65〜0.8ml/gであり、
細孔径20Å以上の細孔の容積が全細孔容積に対して30〜
50％好ましくは35〜45％のものが好適である。
と、収率が低下するので実際的ではない。又、平均細孔
径としては13〜20Å好ましくは14〜19Å、全細孔容積と
しては0.6〜0.9ml/g好ましくは0.65〜0.8ml/gであり、
細孔径20Å以上の細孔の容積が全細孔容積に対して30〜
50％好ましくは35〜45％のものが好適である。
本発明で用いる電極としては、この活性炭粉末を電解
液と混合してペースト化したものを電極として用いるこ
とも可能である。しかしながら、単位体積当りの容積と
機械的強度のさらに良好な電極としては、ポリテトラフ
ルオロエチレン（以下、PTFEと略称する）などの耐化学
薬品性の優れた結着剤を用いて活性炭粉末をシート化し
てなる電極があげられる。このようなシート状電極とし
ては、まず活性炭微粉末に対して好ましくは１〜50重量
％、さらに好ましくは５〜30重量％の好ましくはPTFEを
混合し、得られた粘稠な混合物を圧縮、押出し、もしく
は圧延、またはこれらの手段を組合せることによってシ
ート状に成形したものが好適に使用できる。
液と混合してペースト化したものを電極として用いるこ
とも可能である。しかしながら、単位体積当りの容積と
機械的強度のさらに良好な電極としては、ポリテトラフ
ルオロエチレン（以下、PTFEと略称する）などの耐化学
薬品性の優れた結着剤を用いて活性炭粉末をシート化し
てなる電極があげられる。このようなシート状電極とし
ては、まず活性炭微粉末に対して好ましくは１〜50重量
％、さらに好ましくは５〜30重量％の好ましくはPTFEを
混合し、得られた粘稠な混合物を圧縮、押出し、もしく
は圧延、またはこれらの手段を組合せることによってシ
ート状に成形したものが好適に使用できる。
このシート状成形物は、さらに必要に応じて一軸方
向、または二軸方向に延伸処理される。この延伸処理
は、20〜380℃好ましくは20〜200℃において、好ましく
は原長の1.1〜5.0倍、特に好ましくは1.2〜2.0倍になる
ように公知の方法（たとえば、特開昭59-166541号公
報）により行なわれる。このようにして得られた延伸処
理物は、そのまま使用することもできるが、必要に応じ
て、さらにロール、プレスなどにより圧延または圧縮処
理した後、焼成または半焼成処理して使用する。
向、または二軸方向に延伸処理される。この延伸処理
は、20〜380℃好ましくは20〜200℃において、好ましく
は原長の1.1〜5.0倍、特に好ましくは1.2〜2.0倍になる
ように公知の方法（たとえば、特開昭59-166541号公
報）により行なわれる。このようにして得られた延伸処
理物は、そのまま使用することもできるが、必要に応じ
て、さらにロール、プレスなどにより圧延または圧縮処
理した後、焼成または半焼成処理して使用する。
本発明で活性炭よりなる分極性電極と組合せて使用す
る電解液は特に限定されるものではなく、電気二重層コ
ンデンサ用として使用可能なもの、すなわち、非水溶媒
系または水溶液系電解液が適宜使用される。
る電解液は特に限定されるものではなく、電気二重層コ
ンデンサ用として使用可能なもの、すなわち、非水溶媒
系または水溶液系電解液が適宜使用される。
本発明で活性炭よりなる分極性電極と組合せて使用さ
れる非水溶媒系電解液としては、たとえば過塩素酸、６
フッ化リン酸、４フッ化ホウ酸、トリフルオロメタンス
ルホン酸などのテトラアルキルアンモニウム塩、テトラ
アルキルホスホニウム塩、またはアミン塩などの溶質
を、プロピレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、ア
セトニトリル、ジメチルホルムアミド、1,2−ジメトキ
シエタン、スルホラン、ニトロメタンなどの極性有機溶
媒に0.3〜1.5M/l程度溶解させたものがあげられる。
れる非水溶媒系電解液としては、たとえば過塩素酸、６
フッ化リン酸、４フッ化ホウ酸、トリフルオロメタンス
ルホン酸などのテトラアルキルアンモニウム塩、テトラ
アルキルホスホニウム塩、またはアミン塩などの溶質
を、プロピレンカーボネート、γ−ブチロラクトン、ア
セトニトリル、ジメチルホルムアミド、1,2−ジメトキ
シエタン、スルホラン、ニトロメタンなどの極性有機溶
媒に0.3〜1.5M/l程度溶解させたものがあげられる。
活性炭よりなる分極性電極と組合せて用いる水溶液系
電解液としては、高い電気伝導性を有する無機酸、無機
塩基、または無機塩を溶質とするものが好適である。こ
のような電解液の溶質（電解質）としては、たとえば硫
酸、４フッ化ホウ酸、硝酸などの酸、水酸化カリウム、
水酸化ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化アンモニ
ウムなどの塩基、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化
カルシウム、塩化アンモニウムなどの塩化物、炭酸カリ
ウム、炭酸ナトリウム、炭酸カルシウム、炭酸アンモニ
ウムなどの炭酸塩等が好適に使用される。これらの電解
質の中で、硫酸、４フッ化ホウ酸、水酸化カリウムおよ
び水酸化ナトリウムは、高い伝導度が得られる点で特に
好ましい。
電解液としては、高い電気伝導性を有する無機酸、無機
塩基、または無機塩を溶質とするものが好適である。こ
のような電解液の溶質（電解質）としては、たとえば硫
酸、４フッ化ホウ酸、硝酸などの酸、水酸化カリウム、
水酸化ナトリウム、水酸化カルシウム、水酸化アンモニ
ウムなどの塩基、塩化カリウム、塩化ナトリウム、塩化
カルシウム、塩化アンモニウムなどの塩化物、炭酸カリ
ウム、炭酸ナトリウム、炭酸カルシウム、炭酸アンモニ
ウムなどの炭酸塩等が好適に使用される。これらの電解
質の中で、硫酸、４フッ化ホウ酸、水酸化カリウムおよ
び水酸化ナトリウムは、高い伝導度が得られる点で特に
好ましい。
水溶液系電解液の濃度は、10〜90重量％の範囲で適宜
選定することができ、一般に90重量％以上の濃度になる
と寒冷時に溶質が析出するなどの問題が発生し、また10
重量％以下の濃度では、電導度が低下してコンデンサの
内部抵抗を増大させるので好ましくない。
選定することができ、一般に90重量％以上の濃度になる
と寒冷時に溶質が析出するなどの問題が発生し、また10
重量％以下の濃度では、電導度が低下してコンデンサの
内部抵抗を増大させるので好ましくない。
前述のシート状物をコンデンサの形状に合せて加工・
成形した電極間に多孔質のセパレータを挟み、前記のよ
うな電解液を含浸または満たしてケース中に密閉するこ
とによって本発明による電気二重層コンデンサが得られ
る。
成形した電極間に多孔質のセパレータを挟み、前記のよ
うな電解液を含浸または満たしてケース中に密閉するこ
とによって本発明による電気二重層コンデンサが得られ
る。
多孔質セパレータとしては、たとえば、ポリプロピレ
ン繊維不織布、ガラス繊維混抄不織布などが好適に使用
できる。また、セパレータの厚みは50〜200μｍが適当
であり、100〜150μｍとするのが特に好適である。
ン繊維不織布、ガラス繊維混抄不織布などが好適に使用
できる。また、セパレータの厚みは50〜200μｍが適当
であり、100〜150μｍとするのが特に好適である。
また本発明で用いる分極性電極からの集電方法も特に
限定されるものではなく、従来から周知、公知の方法が
使用可能である。例えば金属ケースに金属網を溶接しそ
の上に電極を圧着したり、電極上にプラズマ溶射、メッ
キ等によって金属集電を形成したり、或は導電性接着剤
によって接着する方法等が好ましく使用可能である。特
に炭素質を含む導電性接着剤を用いる方法が好ましい。
限定されるものではなく、従来から周知、公知の方法が
使用可能である。例えば金属ケースに金属網を溶接しそ
の上に電極を圧着したり、電極上にプラズマ溶射、メッ
キ等によって金属集電を形成したり、或は導電性接着剤
によって接着する方法等が好ましく使用可能である。特
に炭素質を含む導電性接着剤を用いる方法が好ましい。
本発明に用いられる導電性接着剤としては、バインダ
ーをほとんど含まない高純度黒鉛系のものが好ましい
が、フェノールなどの樹脂系バインダもしくは水ガラス
などの無機質バインダを含む黒鉛あるいはカーボンブラ
ック系の導電性接着剤なども用いることができる。
ーをほとんど含まない高純度黒鉛系のものが好ましい
が、フェノールなどの樹脂系バインダもしくは水ガラス
などの無機質バインダを含む黒鉛あるいはカーボンブラ
ック系の導電性接着剤なども用いることができる。
［実施例］ 以下、本発明の実施例および比較例を図面を参照して
具体的に説明する。
具体的に説明する。
第１表に示した各種のヤシガラ活性炭70重量％、カー
ボンブラック20重量％およびPTFE（粒子径0.3μｍ）10
重量％よりなる粉末混合物100重量部に対して水200重量
部を添加し、Ｖ形ブレンダー中で混和した。得られたペ
ースト状混和物をロール成形機を用いて圧延し、厚さ1.
1mmのシートとした。このシートを300℃に予熱した状態
で一軸方向に1.1倍の倍率で延伸処理して厚さ0.6mmのシ
ート状電極材料を得た。
ボンブラック20重量％およびPTFE（粒子径0.3μｍ）10
重量％よりなる粉末混合物100重量部に対して水200重量
部を添加し、Ｖ形ブレンダー中で混和した。得られたペ
ースト状混和物をロール成形機を用いて圧延し、厚さ1.
1mmのシートとした。このシートを300℃に予熱した状態
で一軸方向に1.1倍の倍率で延伸処理して厚さ0.6mmのシ
ート状電極材料を得た。
このシート状電極材料を使用して第１図に示すような
コイン型電気二重層コンデンサのユニットセル（直径20
mm、厚さ2.0mm）を下記の手順で作製した。
コイン型電気二重層コンデンサのユニットセル（直径20
mm、厚さ2.0mm）を下記の手順で作製した。
前記シート状電極材料を円板状に打ち抜いて分極性電
極１および２（直径15mm、厚さ0.6mm）とし、この分極
性電極１、２をポリプロピレン繊維不織布よりなるセパ
レータ３を介してステンレス鋼製のキャップ４およびス
テンレス鋼製の缶５からなる外装容器中に収納する。次
に、ユニットセル中に所定の電解液（実施例1,2、比較
例１においてはテトラブチルホスホニウムテトラフルオ
ロボレートをプロピレンカーボネートに1.0M/lの濃度で
溶解したもの、実施例3,4、比較例２においては30％硫
酸水溶液）を注入して分極性電極１、２およびセパレー
タ３中にこの電解液を充分に含浸後、ポリプロピレン製
パッキング６を介してキャップ４および缶５の端部をか
しめて封口した。
極１および２（直径15mm、厚さ0.6mm）とし、この分極
性電極１、２をポリプロピレン繊維不織布よりなるセパ
レータ３を介してステンレス鋼製のキャップ４およびス
テンレス鋼製の缶５からなる外装容器中に収納する。次
に、ユニットセル中に所定の電解液（実施例1,2、比較
例１においてはテトラブチルホスホニウムテトラフルオ
ロボレートをプロピレンカーボネートに1.0M/lの濃度で
溶解したもの、実施例3,4、比較例２においては30％硫
酸水溶液）を注入して分極性電極１、２およびセパレー
タ３中にこの電解液を充分に含浸後、ポリプロピレン製
パッキング６を介してキャップ４および缶５の端部をか
しめて封口した。
前述のようにして作製した電気二重層コンデンサのユ
ニットセルを使用し、20℃において実施例1,2と比較例
１では2.8V、実施例3,4と比較例２では0.9Vで、それぞ
れ30分間の定電圧充電を行い、その後1mA定電流放電
し、放電時の端子間電圧がOVに至るまでの時間を測定し
て初期容量（Ｆ）を算出した。さらに、交流二端子法
（周波数1kHz）で内部抵抗を測定した。次に、同セルを
70℃において1000時間実施例1,2と比較例１では2.8V、
実施例3,4と比較例２では0.9V連続印加した後の容量を
同様にして測定し、初期値と比較して容量劣化率（％）
を算出した。以上の結果を第１表に示した。
ニットセルを使用し、20℃において実施例1,2と比較例
１では2.8V、実施例3,4と比較例２では0.9Vで、それぞ
れ30分間の定電圧充電を行い、その後1mA定電流放電
し、放電時の端子間電圧がOVに至るまでの時間を測定し
て初期容量（Ｆ）を算出した。さらに、交流二端子法
（周波数1kHz）で内部抵抗を測定した。次に、同セルを
70℃において1000時間実施例1,2と比較例１では2.8V、
実施例3,4と比較例２では0.9V連続印加した後の容量を
同様にして測定し、初期値と比較して容量劣化率（％）
を算出した。以上の結果を第１表に示した。
［発明の効果］ 以上説明したように本発明によれば、高温条件下での
容量劣化率が低く且つ内部抵抗の増大も少ない長期信頼
性の高い電気二重層コンデンサが得られる。
容量劣化率が低く且つ内部抵抗の増大も少ない長期信頼
性の高い電気二重層コンデンサが得られる。
第１図は本発明による電気二重層コンデンサの一実施態
様を示す部分断面図である。 1,2……分極性電極 ３……セパレータ ４……キャップ ５……缶 ６……パッキング
様を示す部分断面図である。 1,2……分極性電極 ３……セパレータ ４……キャップ ５……缶 ６……パッキング
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 真田 恭宏 神奈川県横浜市保土ケ谷区川島町1404― １―11 (72)発明者 有賀 広志 神奈川県横浜市神奈川区片倉１―17―14 (56)参考文献 特開 昭55−99714（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−66373（ＪＰ，Ａ) 特開 昭60−42809（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−172230（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−232112（ＪＰ，Ａ)
Claims (3)
- 【請求項１】分極性電極と電解液の界面で形成される電
気二重層を利用する電気二重層コンデンサにおいて、不
純物であるFeが100ppm以下、Crが5ppm以下、Niが5ppm以
下、Naが150ppm以下、Ｋが100ppm以下、Clが100ppm以下
で、灰分が0.5％以下のヤシガラ活性炭よりなる分極性
電極を用いることを特徴とする電気二重層コンデンサ。 - 【請求項２】ヤシガラ活性炭は、比表面積が1500〜1900
m2/g、平均細孔径が13〜20Å、全細孔容積が0.6〜0.9ml
/g、細孔径20Å以上の細孔の容積が全細孔容積に対して
30〜50％の範囲である請求項１記載の電気二重層コンデ
ンサ。 - 【請求項３】電解液が非水溶媒系電解液である請求項１
又は２記載の電気二重層コンデンサ。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63068247A JP3038676B2 (ja) | 1988-03-24 | 1988-03-24 | 電気二重層コンデンサ |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP63068247A JP3038676B2 (ja) | 1988-03-24 | 1988-03-24 | 電気二重層コンデンサ |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPH01241811A JPH01241811A (ja) | 1989-09-26 |
| JP3038676B2 true JP3038676B2 (ja) | 2000-05-08 |
Family
ID=13368245
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP63068247A Expired - Fee Related JP3038676B2 (ja) | 1988-03-24 | 1988-03-24 | 電気二重層コンデンサ |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP3038676B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004011371A1 (ja) * | 2002-07-30 | 2004-02-05 | Kuraray Chemical Co.,Ltd. | 活性炭、その製造方法、分極性電極および電気二重層キャパシタ |
| WO2018140367A1 (en) * | 2017-01-27 | 2018-08-02 | Cabot Corporation | Supercapacitors containing carbon black particles cleaned with an acid |
| WO2020017553A1 (ja) | 2018-07-20 | 2020-01-23 | 株式会社クラレ | 炭素質材料、その製造方法、電気化学デバイス用電極活物質、電気化学デバイス用電極および電気化学デバイス |
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