JP2020031140A - 圧粉磁心、及び圧粉磁心の製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】低透磁率かつ低損失の圧粉磁心を得ることのできる軟磁性材料、圧粉磁心、及び圧粉磁心の製造方法を提供する。【解決手段】軟磁性材料は、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末と、前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の表面を覆う絶縁層と、を有する。絶縁層は、シリコーンオリゴマーを含み構成され、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の外側を被覆するシリコーンオリゴマー層を備える。また、圧粉磁心の初透磁率μ０を２０以上で、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率をμとすると、μ／μ０が０．６５以上とする。【選択図】図１

Description

本発明は、圧粉磁心、及び圧粉磁心の製造方法に関する。

モーター、インバーター、コンバーターへの電力供給系統の一部として、リアクトルが利用されている。このリアクトルのコアとして、圧粉磁心が使用される。圧粉磁心は、金属粉末とこれを覆う絶縁皮膜とから構成された粉末を加圧成形することにより形成される。

近年、圧粉磁心において、印加磁場を０に近づけた際の初透磁率μ_０が低いだけでなく、印加磁場が大きく成った際の透磁率μとの差が少ない直流重畳特性が良好なものが要望される。ここでは、一例として、低い初透磁率μ_０として、初透磁率μ_０を３５以下とする。

初透磁率μ_０が３５以下の範囲において、初透磁率μ_０が３５に近い圧粉磁心では、磁界を印加すると初透磁率μ_０と比較して透磁率μが大きく低下する。一方、初透磁率μ_０が３５より下がるにつれて、初透磁率μ_０と透磁率μの差が少なくなる。その為、圧粉磁心の製造工程において、成形体の加圧成形処理の際の圧力を敢えて小さくし、初透磁率μ_０を２０未満とすることで、直流重畳特性の良い圧粉磁心を作製する方法が知られている。

特開２００３−１３３１２２号公報

しかしながら、圧粉磁心の製造工程において、加圧成形処理時の圧力を小さくすると、作製される圧粉磁心の密度が低下してしまう。圧粉磁心において密度の低下は、圧粉磁心のエネルギー損失に関する磁気特性へ悪影響を与える。つまり、透磁率が３５以下の低い初透磁率μ_０を有する圧粉において、良好な直流重畳特性と低い鉄損（Ｐｃｖ）とを両立させることは困難であった。

本発明は、上記のような従来技術の問題点を解決するために提案されたものである。本発明の目的は、低初透磁率であり且つ良好な直流重畳特性と、低い鉄損（Ｐｃｖ）とを両立させた圧粉磁心、及び圧粉磁心の製造方法を提供することにある。

発明者らは、鋭意検討した結果、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の周囲に、シリコーンオリゴマーを含む絶縁層を形成した軟磁性材料を用いた圧粉磁心では、低い鉄損（Ｐｃｖ）を実現するために圧粉磁心の密度を向上させた場合にでも、初透磁率で且つ良好な直流重畳特性を実現することが可能であるとの知見を得た。すなわち、このシリコーンオリゴマーを含む絶縁層を形成した軟磁性材料を用いた圧粉磁心では、上記目的が達成されることを発見し、発明を完成させた。

本発明の圧粉磁心は、Ｓｉの含有量が３．５ｗｔ％〜６．５ｗｔ％であるＦｅ−Ｓｉ合金粉末と、前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の表面を覆う絶縁層と、を備えた軟磁性材料から成る圧粉磁心であって、前記絶縁層は、シリコーンオリゴマーを含み構成され、前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の外側を被覆するシリコーンオリゴマー層を備え、初透磁率μ_０が２０以上で、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率をμとすると、μ／μ_０が０．６５以上となること、を特徴とする。

前記絶縁層は、シリコーンレジンを含み構成され、前記シリコーンオリゴマー層の外側を被覆するシリコーンレジン層を備えても良い。

前記μ／μ_０が０．６５以上となる場合の密度は、５．５７ｇ／ｃｃ以上としても良い。

また、本発明の圧粉磁心の製造方法は、Ｓｉの含有量が３．５ｗｔ％〜６．５ｗｔ％であるＦｅ−Ｓｉ合金粉末とシリコーンオリゴマーとを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成するシリコーンオリゴマー層形成工程と、前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成するシリコーンレジン層形成工程と、前記各工程を経た前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、を有し、前記成形工程は、１０〜２０ｔｏｎ／ｃｍ^２で前記成形体を加圧成形処理することを特徴とする。

本発明によれば、良好な直流重畳特性かつ低損失の圧粉磁心、及び圧粉磁心の製造方法を提供することができる。

本発明の一実施形態に係る圧粉磁心の製造方法を示すフローチャートである。 本発明の実施例１〜１６の初透磁率と透磁率の変化率を示すグラフである。 本発明の実施例１７〜２２の初透磁率と透磁率の変化率を示すグラフである。

［１．圧粉磁心の製造方法］
実施形態に係る圧粉磁心、及びその製造方法について、圧粉磁心の製造方法に沿って説明する。実施形態に係る軟磁性材料は、後述の成形工程前までの工程で得られた材料であり、例えば、後述のステップ１〜４の工程を経て得られた材料である。その他、下記のステップ１又はステップ２を含まない、ステップ１、３、４の工程を経て得られた材料、ステップ２〜４の工程を得て得られた材料も本発明の軟磁性材料に含まれる。

本実施形態の圧粉磁心の製造方法は、次のような各工程を有する。この工程を図１のフローチャートに示す。
（１）軟磁性粉末に対して、無機絶縁粉末を混合して無機絶縁粉末を付着させる無機絶縁粉末付着工程（ステップ１）。
（２）表面に無機絶縁粉末が付着した軟磁性粉末に対し、縮合リン酸金属塩を添加し、混合する縮合リン酸金属塩混合工程（ステップ２）。
（３）表面に無機絶縁粉末、縮合リン酸金属塩が付着した軟磁性粉末に対し、シリコーンオリゴマーを混合してシリコーンオリゴマー層を形成するシリコーンオリゴマー層形成工程（ステップ３）。
（４）シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末に対し、シリコーンレジンを混合してシリコーンレジン層を形成するシリコーンレジン層形成工程（ステップ４）。
（５）ステップ１〜３の工程を経て得られた軟磁性粉末に対し、潤滑剤を添加して混合する潤滑剤混合工程（ステップ５）。
（６）前記工程を経た前記軟磁性粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程（ステップ６）。
（７）成形工程を経た成形体を７５０℃以上で熱処理する熱処理工程（ステップ７）。

以下、各工程を具体的に説明する。
（１）無機絶縁粉末付着工程
無機絶縁粉末付着工程では、軟磁性粉末と、無機絶縁粉末とを混合する。混合は、混合機（Ｗ型、Ｖ型）、ポットミル等を使用して行い、この時、粉末に内部歪が入らないように混合する。以上により、軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末層を付着することができる。軟磁性粉末の表面に無機絶縁粉末を付着することにより、軟磁性粉末の間を絶縁することができ、熱処理温度を上げることが可能になる。

無機絶縁粉末の付着の態様としては、軟磁性粉末の表面に点状に分散して付着している場合、軟磁性粉末の表面に塊状に分散して付着している場合、軟磁性粉末の全表面若しくは表面の一部を覆うように無機絶縁粉末の層を形成しながら付着している場合などが含まれる。また、軟磁性粉末の表面に付着するだけでなく、軟磁性粉末の外側に形成された縮合リン酸金属塩層やシリコーンオリゴマー層と混合し、縮合リン酸金属塩層やシリコーンオリゴマー層の中に分散している場合も含まれる。なお、混合機による撹拌時間などの条件によっては、縮合リン酸金属塩層やシリコーンオリゴマー層の中に分散しないこともある。

（軟磁性粉末）
本実施形態で使用する軟磁性粉末は、鉄を主成分とする軟磁性粉末であって、具体的にはＦｅ−Ｓｉ合金粉末を使用する。Ｓｉの含有量は、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．５ｗｔ％〜６．５ｗｔ％であることが好ましい。Ｓｉの含有量が３．５ｗｔ％未満であると、渦電流損失が増大する結果、損失が増大する。Ｓｉの含有量が６．５ｗｔ％超であると、ヒステリス損失が低下し損失が低減するものの、軟磁性粉末としての透磁率が増大してしまい、低透磁率とすることが難しくなる。Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末には、Ｆｅ、Ｓｉの他に、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｃｕ、Ｎｂ、Ｔａ等を含んでいても良い。

Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の平均粒子径は、４０μｍ〜８０μｍであることが好ましい。この範囲内とすることにより、損失低減効果が得られるためである。なお、本明細書で「平均粒子径」とは、メジアン径（Ｄ５０）をいう。

また、軟磁性粉末は、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の他にも、パーマロイ（Ｆｅ−Ｎｉ合金粉末）、センダスト合金粉末（Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ合金粉末）、純鉄粉のうち少なくとも１種以上が混合された２種類以上の混合粉でも良い。

軟磁性粉末の製造方法は問わない。粉砕法により作製されたものでも、アトマイズ法により作製されたものでも良い。アトマイズ法は、水アトマイズ法、ガスアトマイズ法、水ガスアトマイズ法のいずれでも良い。水アトマイズ法は、現状、もっとも入手性が良く低コストである。水アトマイズ法を使用した場合は、その粒子形状がいびつであるので、それを加圧成形した粉末成形体の機械的強度を向上させやすい。

（無機絶縁粉末）
軟磁性粉末に混合する無機絶縁粉末としては、融点が１０００℃以上の無機絶縁粉末であるアルミナ粉末、マグネシア粉末、シリカ粉末、チタニア粉末、ジルコニア粉末の少なくとも１種類以上であることが好ましい。融点が１０００℃以上の無機絶縁粉末を使用するのは、後述の成形時に加わった圧力による歪みをとる目的で行う熱処理工程で加えられる熱により、無機絶縁粉末が焼結し圧粉磁心の材料として使用できなくなることを防止するためである。

無機絶縁粉末の比表面積は６５〜１３０ｍ^２／ｇ（粒子径にすれば７ｎｍ〜２００ｎｍ）が好ましく、より好ましくは１００〜１３０ｍ^２／ｇ（粒子径で７ｎｍ〜５０ｎｍ）である。無機絶縁粉末の比表面積が大きいほうが、粒子径が小さくなる。粒子径が小さいほうが、軟磁性粉末間に無機絶縁粉末が隙間なく入り込み、密度の高い絶縁層が形成され、圧粉磁心成形時の歪みが緩和される。一方、無機絶縁粉末の比表面積が大きすぎると、粒子径が小さくなりすぎて製造が困難となる。

無機絶縁粉末の添加量は、軟磁性粉末に対して０．５ｗｔ％〜２．０ｗｔ％とする。添加量が０．５ｗｔ％より少なければ絶縁性能が十分に発揮できず、高い熱処理温度では渦電流損失が著しく増加する場合がある。一方、添加量が２．０ｗｔ％より多いと絶縁性能は発揮できるが、成形密度が低くなり、渦電流損失以外の磁気特性が低下するという問題点が生じる場合がある。これらの問題が生じない場合は、無機絶縁粉末付着工程は必ずしも必要ではない。

（２）縮合リン酸金属塩混合工程
縮合リン酸金属塩混合工程では、表面に無機絶縁粉末が付着した軟磁性粉末に対し、縮合リン酸金属塩を添加し、混合する。この混合工程により、軟磁性粉末の外側の絶縁被膜に縮合リン酸金属塩が含有される。含有の態様としては、例えば、軟磁性粉末の表面に縮合リン酸金属塩が付着する。この縮合リン酸金属塩により、圧粉磁心の体積膨張を抑制する。すなわち、熱処理後におけるシリコーンオリゴマー及びシリコーンレジンからなる樹脂の膨張（スプリングバック）を抑制する。例えば、軟磁性粉末間に介在した縮合リン酸金属塩が加熱等を契機にした反応によって、分解及び構造変化により収縮し、その収縮力で軟磁性粉末間の距離を縮めると考えられる。

縮合リン酸金属塩の添加量は、軟磁性粉末に対して０．５ｗｔ％〜２．５ｗｔ％とすることが好ましい。添加量が０．５ｗｔ％より少ないと圧粉磁心の体積膨張抑制効果が少なく、添加量が２．５ｗｔ％より多いと、密度が低下することにより損失が増大する。換言すれば、縮合リン酸金属塩の添加量は、シリコーンオリゴマーとシリコーンレジンの総重量に対して、５．６ｗｔ％〜８３ｗｔ％とすることが好ましい。この範囲とすることで、軟磁性材料からなる成形体又は圧粉磁心の体積膨張を抑制することができる。また、この体積膨張抑制効果の観点から、縮合リン酸金属塩の添加量は、軟磁性粉末に対して０．７５ｗｔ％〜２．０ｗｔ％とすることが好ましく、軟磁性粉末に対して１．０ｗｔ％〜２．０ｗｔ％とすることがさらに好ましい。

縮合リン酸金属塩としては、縮合リン酸アルミニウムが適している。その中でも第一リン酸アルミを加熱して脱水反応させたトリポリリン酸アルミニウムやメタリン酸アルミニウム又はこれらの混合物が適している。特に、トリポリリン酸二水素アルミニウムが適している。縮合リン酸アルミニウムの平均粒子径が１．５μｍ〜６．０μｍであるとさらに好ましい。他にも縮合リン酸カルシウムや縮合リン酸マグネシウムなども同様の効果がある。

縮合リン酸金属塩混合工程は、シリコーンオリゴマー層及びシリコーンレジン層の形成により必要な磁気特性が得られない程損失が増大しない場合には、必ずしも必要ではない。

（３）シリコーンオリゴマー層形成工程
シリコーンオリゴマー層形成工程では、少なくとも縮合リン酸金属塩が付着した軟磁性粉末に対し、シリコーンオリゴマーを所定量添加して、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥を行う。シリコーンオリゴマー層形成工程により、軟磁性粉末の外側にシリコーンオリゴマー層が形成される。

（シリコーンオリゴマー）
シリコーンオリゴマーは、アルコキシシリル基を有し、反応性官能基を有さないメチル系、メチルフェニル系のものや、アルコキシシリル基及び反応性官能基を有するエポキシ系、エポキシメチル系、メルカプト系、メルカプトメチル系、アクリルメチル系、メタクリルメチル系、ビニルフェニル系のもの、アルコキシシリル基を有さずに、反応性官能基を有する脂環式エポキシ系のもの等を用いることができる。また、シリコーンオリゴマー層形成工程のしやすさを考慮して、粘度の比較的低いメチル系、メチルフェニル系を用いても良い。

シリコーンオリゴマーの分子量は、１００〜４０００であることが好ましい。分子量が１００より小さい場合、熱処理工程において熱分解により破壊または消失しやすく、軟磁性粉末間が絶縁破壊されやすい。例えば、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の周囲にシリコーンオリゴマー層を形成した場合、分子量が１００より小さい場合、熱処理工程前はその膜厚分布が均一であっても、熱処理工程後はその膜厚分布にバラツキが生じていることが考えられる。一方、分子量が４０００より大きい場合、膜厚が厚くなりすぎて、磁気特性が低下してしまう。換言すれば、シリコーンオリゴマーを有することで、軟磁性粉末間のギャップを保ち、透磁率低下に寄与し、低透磁率の圧粉磁心を得ることができる。

シリコーンオリゴマーの添加量は、軟磁性粉末に対して、２．０ｗｔ％〜５．０ｗｔ％であることが好ましく、３．５ｗｔ％以上であると、絶縁被膜が厚くなることで透磁率を低下させやすい。また、３．５ｗｔ％超５．０ｗｔ％以下であると更に好ましい。添加量が２．０ｗｔ％より少ないと、絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより損失が増大する。添加量が５．０ｗｔ％より多いと、圧粉磁心が膨張し、強度低下を招く。

シリコーンオリゴマー層の乾燥温度は、２５℃〜３５０℃が好ましい。乾燥温度が２５℃未満であると膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなり、損失が増大する。一方、乾燥温度３５０℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、損失が増大する。乾燥時間は、２時間程度である。

（４）シリコーンレジン層形成工程
シリコーンレジン層形成工程では、シリコーンオリゴマー層が形成された軟磁性粉末に対して、シリコーンレジンを所定量添加し、大気雰囲気中、所定の温度で乾燥させる。シリコーンレジン層形成工程により、シリコーンオリゴマー層の外側にシリコーンレジン層が形成される。

（シリコーンレジン）
シリコーンレジンはシロキサン結合（Ｓｉ−Ｏ−Ｓｉ）を主骨格に持つ樹脂である。シリコーンレジンを用いることで可撓性に優れた被膜を形成することができる。シリコーンレジンは、メチル系、メチルフェニル系、プロピルフェニル系、エポキシ樹脂変性系、アルキッド樹脂変性系、ポリエステル樹脂変性系、ゴム系等を用いることができる。この中でも特に、メチルフェニル系のシリコーンレジンを用いた場合、加熱減量が少なく、耐熱性に優れたシリコーンレジン層を形成することができる。

シリコーンレジンの添加量は、軟磁性粉末に対して、１．０ｗｔ％〜４．０ｗｔ％であることが好ましい。添加量が１．０ｗｔ％より少ないと絶縁被膜として機能せず、渦電流損失が増加することにより損失が増大する。添加量が４．０ｗｔ％より多いと圧粉磁心が膨張し、密度低下を招く。シリコーンオリゴマーに対するシリコーンレジンの添加量を適宜調整することで、強固で絶縁性能の高い絶縁被膜を形成することができ、特にシリコーンオリゴマーに対するシリコーンレジンの重量比が０．４〜１．４の場合に、強度と絶縁性能が優れている。また、シリコーンレジンは、潤滑性を有しており、潤滑剤の添加量を削減することができる。

シリコーンレジン層の乾燥温度は、１００℃〜４００℃が好ましい。乾燥温度が１００℃より小さいと膜の形成が不完全となり、渦電流損失が高くなり、損失の増大を招く。一方、乾燥温度３００℃より大きいと粉末が酸化することによりヒステリシス損失が高くなり、損失の増大を招く。乾燥時間は、２時間程度である。

（５）潤滑剤混合工程
潤滑剤混合工程では、得られた軟磁性材料に対し、潤滑剤を添加し、混合する工程である。この混合工程により、絶縁被膜の最外表面、すなわちシリコーンレジン層の表面に潤滑剤が被覆される。潤滑剤として、ステアリン酸及びその金属塩ならびにエチレンビスステアラマイド、エチレンビスステアレートアミドなどのワックスが使用できる。潤滑剤を混合することにより、粉末同士の滑りを良くすることができるので、混合時の密度を向上させ成形密度を高くすることができる。さらに、成形時の上パンチの抜き圧低減、金型と粉末の接触によるコア壁面の縦筋の発生を防止することが可能である。潤滑剤の添加量は、軟磁性材料に対して、０．１ｗｔ％〜０．４ｗｔ％程度が好ましい。

（６）成形工程
成形工程では、表面に絶縁被膜が形成された軟磁性粉末を加圧成形することにより、成形体を形成する。成形時の圧力は約１０〜２０ｔｏｎ／ｃｍ^２以上が好ましく例えば、１２ｔｏｎ／ｃｍ^２の圧力で形成を行う。

（７）熱処理工程
熱処理工程では、成形工程を経た成形体に対して、Ｎ_２ガスやＮ_２＋Ｈ_２ガスなどの非酸化性雰囲気中にて、７５０℃以上且つ軟磁性粉末に被覆した絶縁被膜が破壊される温度（例えば、８５０℃とする）以下で、熱処理を行うことで圧粉磁心が作製される。絶縁被膜が破壊される温度以下で熱処理を行うのは、成形工程での歪みを開放すると共に、熱処理時の熱により軟磁性粉末の周囲に被覆した絶縁被膜が破れることを防止するためである。一方、熱処理温度を上げ過ぎると、この軟磁性粉末に被覆した絶縁被膜が破れることにより、絶縁性能の劣化から渦電流損失が大きく増加してしまう。それにより、磁気特性が低下するという問題が発生する。

［２．作用・効果］
（１）以上のような製造方法を得て製造された軟磁性材料は、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末と、前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の表面を覆う絶縁層とを備える。絶縁層は、シリコーンオリゴマーを含んで構成される。本実施形態の圧粉磁心において初透磁率μ_０は２０以上で、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率をμとすると、μ／μ_０が０．６５以上とする。

これにより、低透磁率かつ低損失な圧粉磁心を得ることができる。すなわち、シリコーンオリゴマー層とシリコーンレジン層とにより、これらの層が熱処理工程における熱分解により破壊又は消失するのを抑制し、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末間のギャップを確保し、透磁率を下げることができる。本明細書でいう「低透磁率」とは、初透磁率が３５以下であることをいい、例えば、初透磁率が２０〜３５の範囲である。シリコーンオリゴマーの添加量を、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して２．０ｗｔ％〜５．０ｗｔ％とし、シリコーンレジンの添加量を、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して１．０ｗｔ％〜４．０ｗｔ％とすることで、低透磁率の圧粉磁心を得ることができる。

一方、シリコーンオリゴマー、シリコーンレジンをそれぞれ上記の添加量とすると、低透磁率にできるものの、損失が増大する場合がある。そのような場合であっても、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末のＳｉの含有量を、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．５ｗｔ％〜６．５ｗｔ％とすることにより、損失を低減させることができる。このように、本実施形態の軟磁性材料により、低透磁率かつ低損失な圧粉磁心を得ることができる。

本発明の実施例１〜２３及び比較例１を、表１〜６を参照して、以下に説明する。

［１．測定項目］
測定項目として、透磁率と損失を次のような手法により測定した。透磁率は、作製された圧粉磁心に１次巻線（３０ターン）を施し、ＬＣＲメータ（アジレントテクノロジー：４２８４Ａ）を使用することで、１０ｋＨｚ、１．０Ｖにおけるインダクタンスから算出した。

損失は、作製した圧粉磁心に１次巻線（３０ターン）及び２次巻線（３ターン）を施し、磁気計測機器であるＢＨアナライザ（岩通計測株式会社：ＳＹ−８２１８）を用いて、周波数１０ｋＨｚ、最大磁束密度Ｂｍ＝０．１Ｔの条件下で損失（Ｐｃｖ）を測定した。そして、損失からヒステリシス損失（Ｐｈ）と渦電流損失（Ｐｅ）を算出した。この算出は、損失の周波数曲線を次の（１）〜（３）式で最小２乗法により、ヒステリシス損係数（Ｋｈ）、渦電流損係数（Ｋｅ）を算出することで行った。

Ｐｃｖ＝Ｋｈ×ｆ＋Ｋｅ×ｆ^２…（１）
Ｐｈ＝Ｋｈ×ｆ…（２）
Ｐｅ＝Ｋｅ×ｆ^２…（３）
Ｐｃｖ：損失
Ｋｈ：ヒステリシス損係数
Ｋｅ：渦電流損係数
ｆ：周波数
Ｐｈ：ヒステリシス損失
Ｐｅ：渦電流損失

本実施例において、各粉末の平均粒子径と円形度は、下記装置を用いて３０００個の平均値をとったものであり、ガラス基板上に粉末を分散して、顕微鏡で粉末写真を撮り一個毎自動で画像から測定した。
会社名：Ｍａｌｖｅｒｎ
装置名：ｍｏｒｐｈｏｌｏｇｉ Ｇ３Ｓ
比表面積は、ＢＥＴ法により測定した。

［２．Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末のＳｉ含有量（Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して４．５ｗｔ％）］
軟磁性粉末として、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して４．５ｗｔ％のＦｅ−Ｓｉ合金粉末を使用し、実施例１〜１６及び比較例１、２のサンプルとなる圧粉磁心を作製した。

（実施例１〜１６）
実施例１の圧粉磁心は、下記のように作製した。
（１）Ｓｉ含有量を４．３２ｗｔ％とするＦｅ−Ｓｉ合金粉末からなる軟磁性粉末をガスアトマイズ法で作製した。その後、目開き１０６μｍの篩で篩通しを行い、平均粒子径（Ｄ５０）を６５．７μｍとした。
（２）作製したＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して、比表面積が１００ｍ^２／ｇのアルミナ粉末を１．０ｗｔ％混合した。
（３）さらに、トリポリリン酸アルミニウムを、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して１．０ｗｔ％添加し、混合した。
（４）アルミナ粉末及びトリポリリン酸アルミニウムが混合されたＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して、シリコーンオリゴマーを３．２５ｗｔ％添加して混合し、２００℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（５）乾燥させた粉末に対してメチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を２．０ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、１５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（６）加熱乾燥後に生じた塊を解砕する目的で目開き８５０μｍの篩通しを行った。その後、潤滑剤としてエチレンビスステアラマイドを０．３ｗｔ％を混合した。
（７）上記工程により絶縁被膜が形成されたＦｅ−Ｓｉ合金粉末を、外径１６．５ｍｍ、内径１１ｍｍ、高さ５．７ｍｍのトロイダル形状の容器に充填し、成形圧力１２ｔｏｎ／ｃｍ^２で成形体を作製した。
（８）最後に、成形体を１０００℃の熱処理温度で窒素雰囲気中にて２時間熱処理を行い、圧粉磁心を作製した。

実施例２〜１６では、アルミナ粉末の添加量、トリポリリン酸アルミニウムの添加量、シリコーンオリゴマーの添加量、シリコーンレジンの添加量、潤滑剤の添加量、及び粉末粒径を、下記の表１の通りとした。
［表１］

（比較例１，２）
一方、比較例１の圧粉磁心は、実施例１の作製手順（４）（５）に代えて、以下の手順により作製した。
（４）アルミナ粉末及びトリポリリン酸アルミニウムが混合されたＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して、メチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を２．５ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、１５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
（５）乾燥させた粉末に対して、再度メチルフェニル系シリコーンレジン（品名：ＴＳＲ−１０８）を１．６ｗｔ％混合して、大気雰囲気中、１５０℃で２時間の加熱乾燥を行った。
比較例１は、実施例１〜１６のように、絶縁層をシリコーンオリゴマー層とシリコーンレジン層の二重構造とするのではなく、作製手順（４）（５）により、二重のシリコーンレジン層を形成した。つまり、比較例１は、実施例１３に対応するものであり、実施例１３が２．５ｗｔ％のシリコーンオリゴマーによる絶縁層と、１．６ｗｔ％のシリコーンレジンによる絶縁層を形成しているのに対して、比較例１では、２．５ｗｔ％のシリコーンオリゴマーによる絶縁層と、１．６ｗｔ％のシリコーンレジンによる絶縁層を形成している。

比較例２では、アルミナ粉末の添加量、トリポリリン酸アルミニウムの添加量、シリコーンオリゴマーの添加量、シリコーンレジンの添加量、潤滑剤の添加量、及び粉末粒径を、下記の表２の通りとした。
［表２］

表３に、実施例１〜１６のコア密度、初透磁率μ_０、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率μ、μ／μ_０で示される変化率μ／μ_０、及び損失（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図２は、表３の算出結果をもとに作成した実施例１〜１６の初透磁率と透磁率の変化率を示すグラフである。
［表３］

表３に示すように、比較例１では、初透磁率μ_０が４０．９であり初透磁率が３５超となった。これは、圧粉磁心作製時の熱処理工程において、シリコーンレジン層の一部が破壊又は消失したことに起因する、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末間のギャップの消失によると推察される。また、比較例１では、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率が１９．２である。比較例１の２１ｋＡ／ｍにおける透磁率は、実施例１〜１６の２１ｋＡ／ｍにおける透磁率の最大値と最小値の範囲内である。しかしながら、比較例１の初透磁率が３５超であるため、透磁率の変化率μ／μ_０は０．４７となる。これに対して、比較例２は、シリコーンレジン層のみの絶縁層を形成した場合に透磁率の変化率μ／μ_０を高くするために、シリコーンレジンの割合を多くした。しかし、シリコーンレジン層のみでは、Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末間のギャップ効果を十分に発揮することができず、比較例２の透磁率の変化率μ／μ_０は、０．５７であった。

これに対して、実施例１〜１６のいずれも初透磁率が２０以上かつ３５以下である。実施例１〜１６の圧粉磁心は、低透磁率の特性を有している。一方、実施例１〜１６においては、初透磁率が２０以上であり、低透磁率の３５以下の低透磁率の領域においては、極端に低い低透磁率というわけでない。これは、成形圧力１２ｔｏｎ／ｃｍ^２で成形体を作製し、コア密度が６．００ｇ／ｃｃ以上であることからもわかる。

一方、初透磁率μ_０が２８．４以上である実施例１〜５の透磁率の変化率μ／μ_０は、０．７１〜０．７７であり、その変化率μ／μ_０が０．６５以上である。これは、低透磁率が３５に近いグループである実施例１〜５において、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率の低下が抑えられたことによるためである。２１ｋＡ／ｍにおける透磁率の透磁率の低下は、絶縁層としてシリコーンオリゴマー層によると推察される。すなわち、コア密度を６．００ｇ／ｃｃとする一方で、絶縁層としてシリコーンオリゴマー層を形成しているためであると推察される。シリコーンオリゴマー層は、磁性粉末の周囲に均一な被膜として形成されるため、磁性粉末間同士の接触を抑制するとこが可能となる。つまり、シリコーンオリゴマー層の分の磁性粉末間に距離が生まれる。この磁性粉末間のギャップが、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率の透磁率の低下に寄与する。実施例１〜１６の鉄損Ｐｃｖは、１０６〜１２７であり、低損失である。これは、コア密度を６．００ｇ／ｃｃとする一方で、絶縁層としてシリコーンオリゴマー層を形成しているためであり、シリコーンオリゴマー層は、機械的強度的に優れた絶縁層となり、１２ｔｏｎ／ｃｍ^２の成形圧力によっても、物理的な破壊を抑制することができる。このため、低鉄損の圧粉磁心の作製に寄与すると推察される。

以上より、軟磁性粉末として、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．５ｗｔ％のＦｅ−Ｓｉ合金粉末を使用した場合に、絶縁層として、シリコーンオリゴマーを含む軟磁性材料を用いて圧粉磁心を作製した圧粉磁心において、初透磁率μ_０が２０以上で、透磁率の変化率μ／μ_０を０．６５以上とすることで、良好な直流重畳特性かつ低損失の圧粉磁心、及び圧粉磁心を作製することができる。

［３．Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末のＳｉ含有量（Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して６．５ｗｔ％）］
軟磁性粉末として、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して６．５ｗｔ％のＦｅ−Ｓｉ合金粉末を使用し、実施例１７〜２２のサンプルとなる圧粉磁心を作製した。

実施例１７〜２２では、アルミナ粉末の添加量、トリポリリン酸アルミニウムの添加量、シリコーンオリゴマーの添加量、シリコーンレジンの添加量、潤滑剤の添加量、及び粉末粒径を、下記の表４の通りとした。
［表４］

表５に、実施例１７〜２２のコア密度、初透磁率μ０、２１Ａ／ｍにおける透磁率μ、μ／μ_０で示される変化率μ／μ_０、及び損失（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。図３は、表５の算出結果をもとに作成した実施例１７〜２２の初透磁率と透磁率の変化率を示すグラフである。
［表５］

表５に示すように、実施例１７〜２２のいずれも初透磁率が２０以上かつ３５以下であることがわかる。また、透磁率の変化率μ／μ_０は、実施例１７〜２２のいずれにおいても０．６５以上である。表５より、コアの密度が低いほど、初透磁率が低くなる傾向があることがわかる。一方、透磁率の変化率μ／μ_０は、初透磁率が低いほど高くなる。透磁率の変化率μ／μ_０を高くする観点からでは、初透磁率を低くすれば良い。

また、実施例１７〜２２の損失Ｐｃｖは１３５以下となる。損失Ｐｃｖが１３５以下は、低損失と言え、これは、実施例１７〜２２の圧粉磁心において、コア密度を５．８７ｇ／ｃｃ以上としたことによると推察される。

以上より、軟磁性粉末として、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して６．５ｗｔ％のＦｅ−Ｓｉ合金粉末を使用した場合、絶縁層として、シリコーンオリゴマーを含む軟磁性材料を用いて圧粉磁心を作製した圧粉磁心において、初透磁率μ_０が２０以上で、透磁率の変化率μ／μ_０を０．６５以上とすることで、良好な直流重畳特性かつ低損失の圧粉磁心、及び圧粉磁心を作製することができる。

［４．Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末のＳｉ含有量（Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．０１ｗｔ％）］
軟磁性粉末として、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．０１ｗｔ％のＦｅ−Ｓｉ合金粉末を使用し、及び比較例３のサンプルとなる圧粉磁心を作製した。

実施例１７〜２２では、アルミナ粉末の添加量、トリポリリン酸アルミニウムの添加量、シリコーンオリゴマーの添加量、シリコーンレジンの添加量、潤滑剤の添加量、及び粉末粒径を、下記の表６の通りとした。
［表６］

表７に、比較例３のコア密度、初透磁率μ０、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率μ、μ／μ_０で示される変化率μ／μ_０、及び損失（Ｐｃｖ）の算出結果を示す。
［表７］

表７に示すように、比較例３においては、透磁率が２０以上かつ３５以下であることがわかる。また、また、透磁率の変化率μ／μ_０は、０．８０であり、０．６５以上であることがわかる。しかしながら、比較例３の損失Ｐｃｖは、１３５超である。比較例３の圧粉磁心のコア密度は、６．２９ｇ／ｃｃであり、コア密度が５．８７ｇ／ｃｃ以上である。そのため、透磁率の変化が少なく低損失の圧粉磁心がとなる期待ができた。しかしながら、軟磁性粉末のＳｉの含有量を少なくしすぎたため、Ｓｉ含有率が低くなることで、粉末自身の抵抗率が下がる。これにより、渦電流損が大きくなり、鉄損が大きくなると推察することができる。

また、実施例１７〜２２より、軟磁性粉末のＳｉの含有量を６．６２ｗｔ％以上とすると、飽和磁束密度が低下するためμ/μ0が減少する。Ｓｉの含有量が６．５ｗｔ％以上でもμ／μ_０の低下が起こる。このため、軟磁性粉末としては、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．５〜６．５ｗｔ％の間が好ましいことがわかる。このように、Ｓｉの含有量がＦｅ−Ｓｉ合金粉末に対して３．５〜６．５ｗｔ％とし、絶縁層として、シリコーンオリゴマーを含む軟磁性材料を用いて圧粉磁心を作製した圧粉磁心において、初透磁率μ_０が２０以上で、透磁率の変化率μ／μ_０を０．６５以上とすることで、良好な直流重畳特性かつ低損失の圧粉磁心、及び圧粉磁心を作製することができる。

［他の実施形態］
本発明は上記実施形態そのままに限定されるものではなく、実施段階ではその要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、上記実施形態に開示されている複数の構成要素の適宜な組み合わせにより、種々の発明を形成できる。例えば、実施形態に示される全構成要素から幾つかの構成要素を削除してもよい。さらに、異なる実施形態にわたる構成要素を適宜組み合わせてもよい。

Claims (4)

1. Ｓｉの含有量が３．５ｗｔ％〜６．５ｗｔ％であるＦｅ−Ｓｉ合金粉末と、
   前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の表面を覆う絶縁層と、
   を備えた軟磁性材料から成る圧粉磁心であって、
   前記絶縁層は、シリコーンオリゴマーを含み構成され、前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末の外側を被覆するシリコーンオリゴマー層を備え、
   初透磁率μ_０が２０以上で、２１ｋＡ／ｍにおける透磁率をμとすると、μ／μ_０が０．６５以上となること、
   を特徴とする圧粉磁心。
2. 前記絶縁層は、
   シリコーンレジンを含み構成され、前記シリコーンオリゴマー層の外側を被覆するシリコーンレジン層を備えることを特徴とする請求項１に記載の圧粉磁心。
3. 前記μ／μ_０が０．６５以上となる場合の密度は、５．５７ｇ／ｃｃ以上であることを特徴する請求項１または請求項２に記載の圧粉磁心。
4. Ｓｉの含有量が３．５ｗｔ％〜６．５ｗｔ％であるＦｅ−Ｓｉ合金粉末とシリコーンオリゴマーとを混合し、乾燥させ、シリコーンオリゴマー層を形成するシリコーンオリゴマー層形成工程と、
   前記シリコーンオリゴマー層が形成された前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末にシリコーンレジンを混合し、乾燥させ、シリコーンレジン層を形成するシリコーンレジン層形成工程と、
   前記各工程を経た前記Ｆｅ−Ｓｉ合金粉末を、加圧成形処理して成形体を作製する成形工程と、
   を有し、
   前記成形工程は、１０〜２０ｔｏｎ／ｃｍ^２で前記成形体を加圧成形処理することを特徴とする圧粉磁心の製造方法。
   
   

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