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JP2020040860A - 熱交換型改質器 - Google Patents

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JP2020040860A
JP2020040860A JP2018170696A JP2018170696A JP2020040860A JP 2020040860 A JP2020040860 A JP 2020040860A JP 2018170696 A JP2018170696 A JP 2018170696A JP 2018170696 A JP2018170696 A JP 2018170696A JP 2020040860 A JP2020040860 A JP 2020040860A
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修士 湯本
Shuji Yumoto
修士 湯本
久保 秀人
Hideto Kubo
秀人 久保
祥平 松本
Shohei Matsumoto
祥平 松本
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Toyota Industries Corp
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Abstract

【課題】改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することができる熱交換型改質器を提供する。【解決手段】熱交換部41に対して改質原料を流入させる入口部42には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子51が充填される。また、熱交換部41で生成した改質ガスを流出させる出口部43には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子52が充填される。また、熱交換部44に対して燃料を流入させる入口部45には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子53が充填される。また、熱交換部44からの流出ガスを流出させる出口部46には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子54が充填される。【選択図】図5

Description

本発明は、熱交換型改質器に関する。
従来の熱交換型改質器として、例えば特許文献1に記載されている技術が知られている。特許文献1に記載の熱交換型改質器は、改質原料から水素を含有する改質ガスを生成する改質層と、燃料を燃焼させることで熱を発生する燃焼層と、が互いに積層されて熱交換を行う改質器である。改質層には、改質原料を改質する改質触媒が充填される。また、燃焼層には、燃料を燃焼させる燃焼触媒が充填される。
特開2007−297238号公報
ところで、上述のような熱交換型改質器においては、改質層に対して改質原料のガスが供給され、燃焼層に対しては燃料のガスが供給される。従って、改質層及び燃焼層でのそれぞれの反応性を向上させるため、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することが求められる。
本発明は、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することができる熱交換型改質器を提供することを目的とする。
本発明の一側面に係る熱交換型改質器は、改質原料から水素を含有する改質ガスを生成する改質層と、燃料を燃焼させることで熱を発生する燃焼層と、が互いに積層されて熱交換を行う熱交換型改質器であって、改質層は、改質原料を改質する改質触媒を含み、燃焼層との間で熱交換を行う第1熱交換部と、第1熱交換部に対して改質原料を流入させる第1入口部と、第1熱交換部で生成した改質ガスを流出させる第1出口部と、を備え、燃焼層は、燃料を燃焼させる燃焼触媒を含み、改質層との間で熱交換を行う第2熱交換部と、第2熱交換部に対して燃料を流入させる第2入口部と、第2熱交換部からの流出ガスを流出させる第2出口部と、を備え、第1入口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第1充填粒子が充填され、第1出口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第2充填粒子が充填され、第2入口部には粉体で構成される第3充填粒子が充填され、第2出口部には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第4充填粒子が充填される。
この熱交換型改質器では、第1熱交換部に対して改質原料を流入させる第1入口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第1充填粒子が充填される。また、第1熱交換部で生成した改質ガスを流出させる第1出口部には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される第2充填粒子が充填される。例えば、第1入口部及び第1出口部の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、第1入口部及び第1出口部の形状次第では、改質層のガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある。これに対し、第1入口部及び第1出口部に充填粒子が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、改質層に対するガスの流れの均一性を向上することができる。また、第2熱交換部に対して燃料を流入させる第2入口部には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第3充填粒子が充填される。また、第2熱交換部からの流出ガスを流出させる第2出口部には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第4充填粒子が充填される。例えば、第2入口部及び第2出口部の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、第2入口部及び第2出口部の形状次第では、改質層のガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある。これに対し、第2入口部及び第2出口部に充填粒子が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、改質層に対するガスの流れの均一性を向上することができる。以上により、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
第1充填粒子と第2充填粒子との間、及び第3充填粒子と第4充填粒子との間の少なくとも一方においては、互いの粒径が等しく設定されていてよい。入口部と出口部との間で、互いの充填粒子の粒径が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層及び燃焼層の少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
第1入口部と第1出口部との間、及び第2入口部と第2出口部との間の少なくとも一方においては、互いの空隙率が等しく設定されていてよい。入口部と出口部との間で、互いの空隙率が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層及び燃焼層の少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
第1入口部と第1出口部との間、及び第2入口部と第2出口部との間の少なくとも一方においては、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しく設定されてよい。これにより、改質層及び燃焼層の少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
本発明によれば、改質層及び燃焼層に対するガスの流れの均一性を向上する熱交換型改質器が提供される。
一実施形態に係る熱交換型改質器を備える燃料電池システムを示すシステム構成図である。 図1の熱交換型改質器を概略的に示す斜視図である。 図2のIII-III線に沿った断面図である。 (a)は図2の改質器の改質層を概略的に示す図であり、(b)は図2の改質器の燃焼層を概略的に示す図である。 (a)は図4(a)のVa−Va線に沿った断面図であり、(b)は図4(a)のVb−Vb線に沿った断面図であり、(c)は図4(b)のVc−Vc線に沿った断面図であり、(d)は図4(b)のVd−Vd線に沿った断面図である。 変形例に係る熱交換型改質器を示す図であって、図4に対応する図である。 変形例に係る熱交換型改質器を図6のSEで示す位置で切断した様子を示す断面図である。
以下、図面を参照して種々の実施形態について詳細に説明する。なお、各図面において同一又は相当の部分に対しては同一の符号を付し、重複する説明を省略する。
図1は、本発明の一実施形態に係る熱交換型改質器(以下、改質器と称する)を備える燃料電池システムを示すシステム構成図である。図1に示される燃料電池システム1は、例えば燃料電池自動車又は家庭用燃料電池に用いられ得る。燃料電池システム1は、アンモニアを貯蔵するタンク10と、アンモニアを気化させる気化器20と、気化されたアンモニアを改質して改質ガスを生成する改質器30と、改質ガスを冷却する熱交換器40と、改質ガスから燃料ガスを生成する複数の吸着器(第1吸着器50A及び第2吸着器50B)と、燃料ガスを用いて発電する燃料電池60と、改質器30に空気を供給する空気供給部70と、複数の吸着器である第1吸着器50A及び第2吸着器50Bをそれぞれ切り替える切替弁80A,80B,80C,80Dと、切替弁80A〜80Dを制御する制御部90と、を備えている。
タンク10は、アンモニアを液体状態で貯蔵するアンモニアタンクである。タンク10は、例えば常温(20℃〜25℃程度)且つ数気圧(8気圧〜10気圧程度)でアンモニアを貯蔵する。タンク10では、アンモニアを気体ではなく液体状態で貯蔵するので、アンモニアを効率よく貯蔵することができる。これにより、燃料電池システム1の稼働時間を長くすることができる。また、タンク10へのアンモニアの補充を容易に行うことができる。
気化器20は、タンク10の下流に設けられており、アンモニア供給管L1によってタンク10と接続されている。気化器20とタンク10との間には、アンモニアを気化器20内に導入するためのポンプP1が配置されている。気化器20は、例えば液体状態のアンモニアを加熱することにより、液体状態のアンモニアを気化させる。
改質器30は、気化器20の下流に設けられており、アンモニアガス供給管L2を介して気化器20と接続されている。アンモニアガス供給管L2は、改質器30側において2つの管部L2a,L2bに分岐している。一方の管部L2aは後述する改質器30の改質層30Aに接続され、他方の管部L2bは後述する改質器30の燃焼層30Bに接続されている。管部L2a上には、改質層30Aに導入されるアンモニアガスの量を調整するインジェクタI1が設けられている。管部L2b上には、燃焼層30Bに導入されるアンモニアガスの量を調整するインジェクタI2が設けられている。また、インジェクタI2の下流において、管部L2bは空気供給管L3を介して空気供給部70と接続されている。なお、燃料電池システム1は、インジェクタI1,I2に代えてマスフローコントローラ等を備えてもよい。また、燃料電池システム1はインジェクタI1,I2を備えていなくてもよい。
熱交換器40は、改質器30の下流に設けられており、改質ガス供給管L4を介して改質器30と接続されている。熱交換器40には、改質器30の改質層30Aで生成された改質ガスが導入される。また、熱交換器40には、冷却水が供給される。熱交換器40では、改質ガスと冷却水とを熱交換することにより、改質ガスを冷却する。冷却水は、改質ガスによって加熱される。これにより、熱交換器40を通過した改質ガスは、500℃〜600℃程度から30℃〜100℃程度まで冷却される。
冷却水は、冷却水供給管(流路)L6を介して熱交換器40に導入される。冷却水供給管L6上には、冷却水を冷却するためのラジエータ100及び冷却水を熱交換器40に向けて送り出すポンプP2が配置されている。熱交換器40を通過して加熱された冷却水は、冷却水供給管(流路)L7を介して気化器20に導入される。熱交換器40によって加熱された冷却水の熱は、気化器20において液体状態のアンモニアを効率よく気化させるために利用される。気化器20を通過した冷却水は冷却水供給管L7上のラジエータ100によって冷却され、再び熱交換器40に導入される。すなわち、冷却水は、冷却水供給管L6及び冷却水供給管L7を介して、熱交換器40、気化器20、及びラジエータ100の間を循環している。
第1吸着器50Aは、熱交換器40の下流に設けられており、改質ガス供給管L8を介して熱交換器40と接続されている。第1吸着器50Aは、改質ガスに含まれる少量のアンモニアを除去することにより、高純度の水素ガスである燃料ガスを生成する。燃料ガスに含まれる水素ガスの比率は、約75%程度である。第1吸着器50Aで生成された燃料ガスは、燃料ガス供給管L9を介して燃料電池60に導入される。なお、燃料ガス供給管L9上には水素を生成するための精製部95が設けられる。精製部95として、PSA(Pressure. Swing Adsorption)タイプのものが用いられてよい。精製部95で精製された高純度の水素が燃料電池60に供給される。分離し切れなかったオフガス(水素を含む窒素)と、吸着器50A,50Bで吸着されたアンモニアとは、燃料ガスとして燃焼層30Bへ供給される。
なお、第1吸着器50Aは、改質ガスに含まれるアンモニアを吸着するための吸着材を有している。吸着材は、例えば多数の細孔を有する多孔体であり、静電相互作用等によってアンモニアを細孔に吸着させる。また、吸着材は化学的結合によってアンモニアを吸着してもよい。吸着材としては、例えば活性炭の多孔体、アルミナ、又はゼオライト等が用いられ得る。
第2吸着器50Bは、第1吸着器50Aと同様に熱交換器40の下流に設けられており、改質ガス供給管L8を介して熱交換器40と接続されている。第2吸着器50Bは、第1吸着器50Aに対して並列に配置されている。第2吸着器50Bは、第1吸着器50Aと同様に吸着材を有しており、改質ガスに含まれるアンモニアを除去することにより、高純度の水素ガスである燃料ガスを生成する。第2吸着器50Bで生成された燃料ガスは、燃料ガス供給管L9を介して燃料電池60に導入される。
改質ガス供給管L8上には、切替弁80Aが設けられている。切替弁80Aは、例えば三方弁であり、熱交換器40と第1吸着器50Aとの接続、及び、熱交換器40と第2吸着器50Bとの接続を切り替える。すなわち、切替弁80Aは、熱交換器40から供給される改質ガスが第1吸着器50A又は第2吸着器50Bに導入されるように、改質ガス供給管L8を切り替える。
燃料ガス供給管L9上には、切替弁80Bが設けられている。切替弁80Bは、例えば三方弁であり、第1吸着器50Aと燃料電池60との接続、及び、第2吸着器50Bと燃料電池60との接続を切り替える。すなわち、切替弁80Bは、第1吸着器50A又は第2吸着器50Bから供給される燃料ガスが燃料電池60に導入されるように、燃料ガス供給管L9を切り替える。
また、第1吸着器50A及び第2吸着器50Bは、流出ガス供給管L5を介して改質器30の燃焼層30Bと接続されている。改質器30の燃焼層30Bから流出された高温の流出ガスは、流出ガス供給管L5を介して第1吸着器50A又は第2吸着器50Bに供給される。燃焼層30Bから流出された流出ガスの温度は、例えば500℃〜600℃程度である。第1吸着器50A及び第2吸着器50Bは、吸着材に吸着されたアンモニアの量が多くなると性能が低下する。このため、吸着材からアンモニアを除去する(吸着材を再生する)必要がある。燃料電池システム1では、改質器30の燃焼層30Bから流出される流出ガスの熱を用いて第1吸着器50A及び第2吸着器50Bの吸着材を再生する。すなわち、燃料電池システム1では、燃焼層30Bは、アンモニアを吸着した吸着材を再生する再生用ガスを第1吸着器50A及び第2吸着器50Bに供給する再生用ガス供給部として機能する。第1吸着器50A及び第2吸着器50Bを通過した流出ガスは、流出管L10を介して燃料電池システム1の外部に流出される。なお、再生用ガスは燃焼層30Bで発生する熱を熱源とした流体であり、ここでは流出ガスが再生用ガスとして用いられる。
流出ガス供給管L5上には、切替弁80Cが設けられている。切替弁80Cは、例えば三方弁であり、改質器30の燃焼層30Bと第1吸着器50Aとの接続、及び、改質器30の燃焼層30Bと第2吸着器50Bとの接続を切り替える。すなわち、切替弁80Cは、改質器30の燃焼層30Bから流出された流出ガスが第1吸着器50A又は第2吸着器50Bに導入されるように、流出ガス供給管L5を切り替える。
このように、切替弁80A,80Cは、熱交換器40を通過した改質ガスの供給先を複数の吸着器のうち何れかの吸着器に切り替えると共に、流出ガス(再生用ガス)の供給先を複数の吸着器のうち他の吸着器に切り替える。
流出管L10上には、切替弁80Dが設けられている。切替弁80Dは、例えば三方弁であり、第1吸着器50Aと燃料電池システム1の外部との接続、及び、第2吸着器50Bと燃料電池システム1の外部との接続を切り替える。すなわち、切替弁80Dは、第1吸着器50A又は第2吸着器50Bから排ガスが燃料電池システム1の外部に流出されるように、流出管L10を切り替える。
切替弁80A〜80Dは、制御部90によって制御される。制御部90は、複数の吸着器のうち何れかの吸着器に改質ガスが導入されて燃料ガスが生成されると共に、複数の吸着器のうち他の吸着器に流出ガス(再生用ガス)が導入されて吸着材が再生されるように、切替弁80A〜80Dを制御する。
燃料電池60は、第1吸着器50A及び第2吸着器50Bの下流に設けられており、燃料ガス供給管L9を介して第1吸着器50A及び第2吸着器50Bと接続されている。また、燃料電池60は、空気供給管L11を介して空気供給部70と接続されている。燃料電池60は、第1吸着器50A又は第2吸着器50Bから供給された燃料ガスと、空気供給管L11を介して空気供給部70から供給された空気とを用いて発電を行う。燃料電池60としては、例えば固体高分子形の燃料電池(PEFC:Polymer electrolyte Fuel Cell)が用いられ得る。なお、燃料電池60は固体高分子形に限定されず、固体酸化物形又はアルカリ形の燃料電池等であってもよい。
空気供給部70には、空気供給管L3,L11が接続されている。空気供給部70は、空気供給管L3,L11を介して、それぞれ改質器30、燃料電池60に空気を供給する。
次に、図2〜図4を参照して、改質器30について説明する。図2は、図1の改質器を概略的に示す斜視図である。図3は、図2のIII-III線に沿った断面図である。図4(a)は、図2の改質器の改質層を概略的に示す図であり、図4(b)は、図2の改質器の燃焼層を概略的に示す図である。
改質器30は、熱交換方式の改質器である。改質器30は、気化したアンモニアを改質することで、水素を含有する改質ガスを生成する。図2〜図4に示されるように、改質器30は、気化器20により気化されたアンモニアを水素に分解する改質触媒を含む複数の改質層30Aと、気化器20により気化されたアンモニアを燃焼する燃焼触媒を含む複数の燃焼層30Bと、を有している。改質層30Aと燃焼層30Bとは、燃焼層30Bで発生する熱が改質層30Aに伝熱するように、仕切り板31を介して交互に積層されている(図5参照)。改質層30Aと燃焼層30Bとは互いに独立した空間となっており、改質層30Aに導入されたガスと燃焼層30Bに導入されたガスとは混合しない構成とされている。
図4(a)に示すように、一層当たりの改質層30Aは、平板状の形状を有している。改質層30Aは、熱交換部41(第1熱交換部)と、入口部42(第1入口部)と、出口部43(第1出口部)と、を備える。なお、以降の説明においては、XY座標系を用いて説明を行う場合がある。熱交換部41内においてアンモニアガスが流れる方向をX軸方向とする。アンモニアガスの流れにおける上流側をX軸方向の負側とし、下流側を正側とする。また、X軸方向及び改質器30の積層方向と直交する方向とY軸方向とする。Y軸方向の一方側を負側とし、他方側を正側とする。
熱交換部41は、改質原料であるアンモニアガスを改質する改質触媒35A(図3参照)を含み、燃焼層30Bとの間で熱交換を行う。これにより、熱交換部41は、アンモニアガスを改質して改質ガスを生成する。熱交換部41は、X軸方向へ真っすぐに延びる矩形状の形状を有している。熱交換部41は、ガスを流通させる複数の流路41aを有する。各流路41aは、熱交換部41のX軸方向における両端部間で、X軸方向に真っ直ぐに延びている。複数の流路41aは、Y軸方向に並べられている。熱交換部41のX軸方向の負側の端部、すなわち上流側の端部は、当該熱交換部41におけるアンモニアガスの入口となる。熱交換部41のX軸方向の正側の端部、すなわち下流側の端部は、当該熱交換部41における改質ガスの出口となる。
入口部42は、熱交換部41に対してアンモニアガスを流入させる。入口部42は、熱交換部41の上流側の端部からX軸に対して傾斜する方向(傾斜方向D1と称する)へ延びる。本実施形態では、入口部42は、熱交換部41の上流側の端部から、Y軸方向の正側へ向かうように傾斜する。入口部42の傾斜方向がX軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図4においては45°に設定されている。入口部42は、アンモニアガスを流通させる複数の流路42aを有する。各流路42aは、入口部42の傾斜方向D1における両端部間で、傾斜方向D1に真っ直ぐに延びている。複数の流路42aは、傾斜方向D1と直交する方向に並べられている。入口部42は、流路41aと同じ本数の流路42aを有する。入口部42の傾斜方向D1の端部のうち、熱交換部41とは反対側の端部、すなわち上流側の端部は、当該入口部42におけるアンモニアガスの入口となる。また、当該端部が改質層30Aにおけるガス導入口30Aaを構成する。ガス導入口30Aaでは、複数の流路42aが開口している。ガス導入口30Aaは、傾斜方向D1と直交する方向に延びている。入口部42の傾斜方向D1における端部のうち、熱交換部41と接続される端部、すなわち下流側の端部は、当該入口部42におけるアンモニアガスの出口となる。当該端部において、各流路42aが各流路41aに接続される。
出口部43は、熱交換部41で生成した改質ガスを流出させる。出口部43は、熱交換部41の下流側の端部からX軸に対して傾斜する方向(傾斜方向D2と称する)へ延びる。本実施形態では、出口部43は、熱交換部41の下流側の端部から、Y軸方向の負側へ向かうように傾斜する。出口部43の傾斜方向がX軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図4においては45°に設定されている。出口部43は、改質ガスを流通させる複数の流路43aを有する。各流路43aは、出口部43の傾斜方向D2における両端部間で、傾斜方向D2に真っ直ぐに延びている。複数の流路43aは、傾斜方向D2と直交する方向に並べられている。出口部43は、流路41aと同じ本数の流路43aを有する。出口部43の傾斜方向D2の端部のうち、熱交換部41とは反対側の端部、すなわち下流側の端部は、当該出口部43における改質ガスの出口となる。また、当該端部が改質層30Aにおけるガス流出口30Abを構成する。ガス流出口30Abでは、複数の流路43aが開口している。ガス流出口30Abは、傾斜方向D2と直交する方向に延びている。出口部43の傾斜方向D2における端部のうち、熱交換部41と接続される端部、すなわち上流側の端部は、当該出口部43における改質ガスの入口となる。当該端部において、各流路43aが各流路41aに接続される。なお、本実施形態では、出口部43の構成は、熱交換部41の中央位置を基準点としたときに、積層方向から見て、入口部42と180°の回転角度で回転対称をなす。
改質層30Aでは、一本の流路42a、一本の流路41a、及び一本の流路43aが連結されることで、ガス導入口30Aaとガス流出口30Abとの間で連続して延びる一本の連続流路が形成される。改質層30Aは、このような連続流路をガスの流れと直交する幅方向に並ぶように複数本有している。流路42aは、Y軸方向の正側の流路41aに接続されるものほど短く、Y軸方向の負側の流路41aに接続されるものほど長くなる。流路42aは、Y軸方向の正側の流路41aに接続されるものほど長く、Y軸方向の負側の流路41aに接続されるものほど短くなる。このような関係性により、複数の連続流路の長さは、幅方向の位置によらず、互いに略同一となる。
図4(b)に示すように、一層当たりの燃焼層30Bは、平板状の形状を有している。燃焼層30Bは、熱交換部44(第2熱交換部)と、入口部45(第2入口部)と、出口部46(第2出口部)と、を備える。
熱交換部44は、燃料であるアンモニアガスを燃焼させる燃焼触媒35B(図3参照)を含み、改質層30Aとの間で熱交換を行う。これにより、熱交換部44は、発生した熱を改質層30Aの熱交換部41へ付与する。熱交換部44は、X軸方向へ真っすぐに延びる矩形状の形状を有している。熱交換部44は、ガスを流通させる複数の流路44aを有する。各流路44aは、熱交換部44のX軸方向における両端部間で、X軸方向に真っ直ぐに延びている。複数の流路44aは、Y軸方向に並べられている。熱交換部44のX軸方向の負側の端部、すなわち上流側の端部は、当該熱交換部44におけるアンモニアガスの入口となる。熱交換部44のX軸方向の正側の端部、すなわち下流側の端部は、当該熱交換部44における排ガスの出口となる。
入口部45は、熱交換部44に対して燃料であるアンモニアガスを流入させる。入口部45は、熱交換部44の上流側の端部からX軸に対して傾斜する方向(傾斜方向D3と称する)へ延びる。本実施形態では、入口部45は、熱交換部44の上流側の端部から、Y軸方向の負側へ向かうように傾斜する。入口部45の傾斜方向がX軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図4においては45°に設定されている。入口部45は、アンモニアガスを流通させる複数の流路45aを有する。各流路45aは、入口部45の傾斜方向D3における両端部間で、傾斜方向D3に真っ直ぐに延びている。複数の流路45aは、傾斜方向D3と直交する方向に並べられている。入口部45は、流路44aと同じ本数の流路45aを有する。入口部45の傾斜方向D3の端部のうち、熱交換部44とは反対側の端部、すなわち上流側の端部は、当該入口部45におけるアンモニアガスの入口となる。また、当該端部が燃焼層30Bにおけるガス導入口30Baを構成する。ガス導入口30Baでは、複数の流路45aが開口している。ガス導入口30Baは、傾斜方向D3と直交する方向に延びている。入口部45の傾斜方向D3における端部のうち、熱交換部44と接続される端部、すなわち下流側の端部は、当該入口部45におけるアンモニアガスの出口となる。当該端部において、各流路45aが各流路44aに接続される。
出口部46は、熱交換部44からの流出ガスを流出させる。出口部46は、熱交換部44の下流側の端部からX軸に対して傾斜する方向(傾斜方向D4と称する)へ延びる。本実施形態では、出口部46は、熱交換部44の下流側の端部から、Y軸方向の正側へ向かうように傾斜する。出口部46の傾斜方向がX軸方向に対して傾斜する傾斜角は特に限定されないが、図4においては45°に設定されている。出口部46は、排ガスを流通させる複数の流路46aを有する。各流路46aは、出口部46の傾斜方向D4における両端部間で、傾斜方向D4に真っ直ぐに延びている。複数の流路46aは、傾斜方向D4と直交する方向に並べられている。出口部46は、流路44aと同じ本数の流路46aを有する。出口部46の傾斜方向D4の端部のうち、熱交換部44とは反対側の端部、すなわち下流側の端部は、当該出口部46における排ガスの出口となる。また、当該端部が燃焼層30Bにおけるガス流出口30Bbを構成する。ガス流出口30Bbでは、複数の流路46aが開口している。ガス流出口30Bbは、傾斜方向D4と直交する方向に延びている。出口部46の傾斜方向D4における端部のうち、熱交換部44と接続される端部、すなわち上流側の端部は、当該出口部46における排ガスの入口となる。当該端部において、各流路46aが各流路44aに接続される。なお、本実施形態では、出口部46の構成は、熱交換部44の中央位置を基準点としたときに、積層方向から見て、入口部45と180°の回転角度で回転対称をなす。
燃焼層30Bでは、一本の流路45a、一本の流路44a、及び一本の流路46aが連結されることで、ガス導入口30Baとガス流出口30Bbとの間で連続して延びる一本の連続流路が形成される。燃焼層30Bは、このような連続流路をガスの流れと直交する幅方向に並ぶように複数本有している。流路45aは、Y軸方向の正側の流路44aに接続されるものほど長く、Y軸方向の負側の流路44aに接続されるものほど短くなる。流路45aは、Y軸方向の正側の流路44aに接続されるものほど短く、Y軸方向の負側の流路44aに接続されるものほど長くなる。このような関係性により、複数の連続流路の長さは、幅方向の位置によらず、互いに略同一となる。
改質層30Aの熱交換部41と燃焼層30Bの熱交換部44は同形状に形成されている。また、改質層30Aのうち、燃焼層30Bの入口部45及び出口部46に対応する位置には、当該入口部45及び出口部46と同一の外形を有する支持部47A,48Aが形成されている。支持部47A,48Aは、積層時に入口部45及び出口部46をそれぞれ支持する。燃焼層30Bのうち、改質層30Aの入口部42及び出口部43に対応する位置には、当該入口部42及び出口部43と同一の外形を有する支持部47B,48Bが形成されている。支持部47B,48Bは、積層時に入口部42及び出口部43をそれぞれ支持する。これにより、改質層30Aと燃焼層30Bは、積層方向から見て同一の外形を有している。改質層30Aと燃焼層30Bは、交互に積層される。従って、熱交換部41と熱交換部44とは交互に積層され、入口部42と支持部47Bとは交互に積層され、出口部43と支持部48Bとは交互に積層され、入口部45と支持部47Aとは交互に積層され、出口部46と支持部48Aとは交互に積層される。
ガス導入口30Aaはアンモニアガス供給管L2の管部L2a(図1参照)に接続され、ガス導入口30Baはアンモニアガス供給管L2の管部L2b(図1参照)に接続されている。ガス流出口30Abは改質ガス供給管L4(図1参照)に接続され、ガス流出口30Bbは流出ガス供給管L5(図1参照)に接続されている。
改質層30Aには、アンモニアガス供給管L2の管部L2aからアンモニアガスが供給される。アンモニアガスは、ガス導入口30Aaを通過してそれぞれの改質層30Aに導入される。改質層30Aに導入されたアンモニアは、燃焼層30Bで発生した熱及び改質触媒によって水素及び窒素に分解される。より具体的には、下記の式のように、アンモニアの分解反応が起こり(吸熱反応)、水素がリッチな状態の改質ガスが生成される。なお、改質ガスには少量のアンモニアが含まれていてもよい。改質ガスに含まれる水素の比率は約75%程度である。それぞれの改質層30Aで生成された改質ガスは、ガス流出口30Abを通過して改質ガス供給管L4に供給される。
NH→3/2H+1/2N
燃焼層30Bには、アンモニアガス供給管L2の管部L2bからアンモニアガス及び空気が供給される。アンモニアガス及び空気は、ガス導入口30Baを通過してそれぞれの燃焼層30Bに導入される。燃焼層30Bでは、アンモニアを酸化させることで熱を発生させる。より具体的には、下記の式のように、一部のアンモニアと空気中の酸素とが化学反応し、そのアンモニアの酸化反応により熱が発生する(発熱反応)。この反応により、窒素、酸素、及び水を含む流出ガスが生成される。それぞれの燃焼層30Bで生成された流出ガスは、ガス流出口30Bbを通過して流出ガス供給管L5に供給される。
NH+3/4O→1/2N+3/2H
なお、改質器30は、燃料電池システム1の起動運転時にアンモニアを分解するための熱を発生させるヒータ部を有していてもよい。
次に、図3及び図5を参照して、改質層30Aの内部及び燃焼層30Bの内部の構造について説明する。図3及び図5に示すように、熱交換部には、例えばフィン構造体34が配置されている。フィン構造体34は、改質層30Aの内部及び燃焼層30Bの内部を複数の流路に分割している。これにより、流路41a,42a,43a,44a,45a,46aが形成される。
改質層30Aの熱交換部41内には、ペレット状の改質触媒35Aが充填されている。改質触媒35Aは、熱交換部41の各流路41a内に充填される。改質触媒35Aとしては、例えばルテニウム(Ru)又はロジウム(Rh)等が用いられ得る。なお、改質触媒35Aは、触媒材料を担持体に担持させた粒状の部材である。燃焼層30Bの熱交換部44内には、ペレット状の燃焼触媒35Bが充填されている。燃焼触媒35Bは、熱交換部44の各流路44a内に充填される。燃焼触媒35Bとしては、例えば白金(Pt)又はロジウム(Rh)等が用いられ得る。なお、燃焼触媒35Bは、触媒材料を担持体に担持させた粒状の部材である。
図5(a)に示すように、入口部42には粉体及び改質触媒で構成される充填粒子51(第1充填粒子)が充填される。充填粒子51は、入口部42の各流路42a内に充填される。図5(b)に示すように、出口部43には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子52(第2充填粒子)が充填さる。充填粒子52は、出口部43の各流路43a内に充填される。
図5(c)に示すように、入口部45には粉体で構成される充填粒子53(第3充填粒子)が充填される。充填粒子53は、入口部45の各流路45a内に充填される。図5(d)に示すように、出口部46には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子54(第4充填粒子)が充填される。充填粒子54は、出口部46の各流路46a内に充填される。
充填粒子51,52,54として粉体と触媒との何れかが採用される場合、充填粒子51、充填粒子52及び充填粒子54間でどのような組み合わせとするかは、特に限定されない。更に、入口部42の全域にわたって充填粒子51が粉体であってもよく、全域にわたって充填粒子51が触媒であってもよい。ただし、入口部42の一部分の充填粒子51が粉体であり、他の部分の充填粒子51が触媒であってもよい。出口部43及び出口部46においても同様である。
なお、充填粒子51,52として採用される改質触媒は、熱交換部41で用いられる改質触媒35Aと同趣旨の触媒が用いられる。充填粒子54として採用される燃焼触媒は、熱交換部44で用いられる燃焼触媒35Bと同趣旨の触媒が用いられる。充填粒子51,52として採用される粉体は、改質触媒35Aの担持体であってよい。例えば、改質触媒35AがRu/Al、Ru/MgO、Rh/Alであった場合、その担持体であるAl、MgOが充填粒子51,52として採用される。充填粒子53,54として採用される粉体は、燃焼触媒35Bの担持体であってよい。例えば、燃焼触媒35BがPd/Al、Pt/Alであった場合、その担持体であるAlが充填粒子53,54として採用される。ただし、充填粒子51,52,53,54として採用される粉体は、入口部、熱交換部、及び出口部において、または入口部及び出口部において空隙率・粒径が同程度となり、供給されたガスに対して化学反応せず、且つ、耐熱性があるものであれば、他の材料が用いられてもよい。
充填粒子51と充填粒子52との間においては、互いの粒径が等しく設定されている。なお、充填粒子51,52の粒径と改質触媒35Aの粒径とは、互いに等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。充填粒子53と充填粒子54との間においては、互いの粒径が等しく設定されている。なお、充填粒子53,54の粒径と燃焼触媒35Bの粒径とは、互いに等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。また、充填粒子51,52の粒径と充填粒子53,54の粒径とは、等しくてもよいが、必ずしも等しくなくてもよい。充填粒子51,52の粒径が等しいという関係が成り立ち、且つ、充填粒子53,54の粒径が等しいという関係が成り立つことが好ましい。ただし、前記関係のうち、何れか一方の関係のみが成り立ってもよい。また、充填粒子51,52,53,54、改質触媒35A、燃焼触媒35Bの粒径は、流路サイズや許容できる圧力損失などの関係で適宜設定されてよく、例えば、10μm以上の範囲で適宜選択されてよい。各粒子の粒径の上限は特に限定されず、例えば10mm以下に設定されてよい。一例として、流路サイズが2mm×1.7mmの場合、上述の粒径として、710μmm〜850μmの範囲のものが用いられてよく、詰まりを防止する観点から約1mmを上限としてよい。ただし、定置式のプラントなどに用いる場合は、粒径の上限値は、流路サイズに合わせて更に大きくてもよい。
粒径を示す値として、平均粒径を採用してよい。例えば、充填粒子の平均粒径として、流路内の空間中の単位体積あたりにおける平均粒径が採用されてよく、流路断面における単位面積あたりの平均粒径が採用されてよい。また、粒径の測定方法は特に限定されず、圧損実測から計算を行うことで粒径を求めてよい。例えば、長さ100mmの充填層にガスを流通させて流速と圧損の近似式を求め、後述の式(1)との連立方程式から空隙率にと粒径を求めてよい。または、充填粒子を電子顕微鏡で解析することで粒径を算出してよい。なお、製造時において、充填粒子の粒径を所望の値に設定する方法は特に限定されない。例えば、「粒径X以下」の粒子を通過させる第1のふるい器具によって充填粒子をふるいにかける。その後、「粒径Y以下」の粒子を通過させる第2のふるい器具によって充填粒子をふるいにかける。このとき、第2のふるい器具に残存している充填粒子の粒径は「Y〜X」の範囲内におさまる。この場合、「充填粒子の粒径=平均粒径:Y+(X−Y)/2」と設定することができる。このように、ふるい器具の透過粒径を調整することで、充填粒子の粒径を調整することができる。また、「粒径が等しい」状態とは、粒径の値が完全に一致していなくともよく、製造誤差や測定誤差の範囲内での誤差が存在していてもよい。
なお、入口部42のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子51の粒径が一定に設定され、入口部42の幅方向の全域にわたって充填粒子51の粒径が一定に設定されることが好ましい。出口部43のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子52の粒径が一定に設定され、出口部43の幅方向の全域にわたって充填粒子52の粒径が一定に設定されることが好ましい。入口部45のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子53の粒径が一定に設定され、入口部45の幅方向の全域にわたって充填粒子53の粒径が一定に設定されることが好ましい。出口部46のガスが流れる方向の全域にわたって充填粒子54の粒径が一定に設定され、出口部46の幅方向の全域にわたって充填粒子54の粒径が一定に設定されることが好ましい。なお、後述の図6に示す変形例のように、一部に逆火抑制部を設けるような場合は、当該部分については粒径が他の部分と異なっていてもよい。
次に、本実施形態に係る熱交換型の改質器30の作用・効果について説明する。
改質器30では、熱交換部41に対して改質原料を流入させる入口部42には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子51が充填される。また、熱交換部41で生成した改質ガスを流出させる出口部43には粉体及び改質触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子52が充填される。例えば、入口部42及び出口部43の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、入口部42及び出口部43の形状次第では、改質層30Aのガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある(この点については、後ほど詳細に説明する)。これに対し、入口部42及び出口部43に充填粒子51,52が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、改質層30Aに対するガスの流れの均一性を向上することができる。また、熱交換部44に対して燃料を流入させる入口部45には粉体で構成される充填粒子53が充填される。また、熱交換部44からの流出ガスを流出させる出口部46には粉体及び燃焼触媒の少なくとも一方で構成される充填粒子54が充填される。例えば、入口部45及び出口部46の一方のみに充填粒子が充填されているような場合、入口部45及び出口部46の形状次第では、燃焼層30Bのガスの流れの幅方向において圧力損失に差が生じることで、ガスの流れが幅方向に不均一となることがある(この点については、後ほど詳細に説明する)。これに対し、入口部45及び出口部46に充填粒子53,54が充填されることで、このような幅方向における圧力損失の差を小さくし、燃焼層30Bに対するガスの流れの均一性を向上することができる。以上により、改質層30A及び燃焼層30Bに対するガスの流れの均一性を向上することができる。
充填粒子51と充填粒子52との間、及び充填粒子53と充填粒子54との間の少なくとも一方においては、互いの粒径が等しく設定されていている。充填層(流路のうち充填粒子が充填された部分)の圧力損失は、一例として以下に示す式(1)の関係を満たす。式(1)に示すように、圧力損失を示す式には充填粒子の粒径がパラメータとして含まれている。粒径が小さくなるほど圧力損失が大きくなる。入口部と出口部との間で、互いの充填粒子の粒径が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層30A及び燃焼層30Bの少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
Figure 2020040860



dp:充填層(流路のうち充填粒子が充填されたの部分)の圧力損失
L:充填層の長さ
μ:粘性(ガスの粘性)
ρ:密度(ガスの密度)
u:流速(ガスの流速)
ε:充填層の空隙率
Dp:充填粒子の粒径
なお、本実施形態に係る改質器30の作用・効果について、図4に示す改質層30Aを例にして説明する。改質層30A内においては、流路42a、流路41a及び流路43aが連続することで連続流路が構成されている。この連続流路は、ガスの流れに対する幅方向に複数設けられている。ここで、入口部42の複数の流路42aは幅方向の一方側から他方側に配置されるほど長くなり、出口部43の複数の流路43aは幅方向の一方側から他方側に配置されるほど短くなる。よって、幅方向の一方側の連続流路と他方側の連続流路との間では、連続流路全体の長さとしては等しいが、流路42aが占める割合と流路43aが占める割合が異なっている。例えば、比較例として、入口部42に充填粒子が充填されず、出口部43のみに充填粒子が充填された構成について説明する。このような構成では、幅方向の位置によって、連続流路内において充填粒子が充填される流路の長さに差が生じ、圧力損失の差が生じる。この場合、幅方向のうち、一部の流路42aに流入するガスの量が大きくなり、ガスの流れが不均一となる。これに対し、本実施形態では、入口部42と出口部43の両方に充填粒子が充填されている。従って、幅方向における連続流路の間では、充填粒子が充填されている流路の長さに差ができなくなるため、圧力損失の差を小さくすることができる。更に、入口部42と出口部とで粒径を等しくすることで、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることで、改質層30Aでの幅方向の各位置における連続流路での圧力損失の差を更に小さくすることができる。これにより、ガスの流れの均一性を向上できる。
本発明は、上述の実施形態に限定されるものではない。
例えば、図6及び図7に示す構成を採用してもよい。図6(b)に示すように、変形例に係る燃焼層30Bは、熱交換部44の上流側(入口部45の下流側の端部)に、逆火抑制部SEを有してよい。逆火抑制部SEは、熱交換部44から上流側に逆火することを抑制できる。このような逆火は、燃料に水素が含まれているときに起こりやすい。よって、燃料に水素が含まれている場合に逆火抑制部SEを採用すると特に効果的である。図7に示すように、逆火抑制部SEでは、熱交換部44に充填される燃焼触媒35Bよりも、粒径が小さい燃焼触媒35Bが充填される。逆火抑制部SEでの充填粒子の粒径は、一例として、流路45aの他の部分での粒径及び流路44aでの粒径が780μmであるものに対して、100μm程度に設定されてよい。また、逆火抑制部SEの長さは5mm程度に設定してよい。
また、入口部42と出口部43との間、及び入口部45と出口部46との間の少なくとも一方においては、互いの空隙率が等しく設定されていてよい。充填層(流路のうち充填粒子が充填された部分)の圧力損失は、一例として上述の式(1)の関係を満たす。式(1)に示すように、圧力損失を示す式には充填層の空隙率がパラメータとして含まれている。入口部と出口部との間で、互いの空隙率が等しい場合、両者の単位長さあたりの圧力損失を近付けることができる。これにより、改質層30A及び燃焼層30Bの少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
なお、入口部42及び出口部43と熱交換部41とは、互いの空隙率が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。入口部45及び出口部46と熱交換部44とは、互いの空隙率が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。また、入口部42及び出口部43の空隙率と入口部45及び出口部46の空隙率とは、等しくてもよいが、必ずしも等しくなくてもよい。また、入口部42及び出口部43と熱交換部41の空隙率は、特に限定されるものではないが、0.2〜0.6の範囲で適宜選択されてよい。入口部45及び出口部46と熱交換部44の空隙率も、特に限定されるものではないが、0.2〜0.6の範囲で適宜選択されてよい。
空隙率として、流路内の空間中の単位体積あたりにおける空隙率が採用されてよく、流路断面における単位面積あたりの空隙率が採用されてよい。また、空隙率の測定方法は特に限定されず、流路を電子顕微鏡で解析することで空隙率を算出してよい。または、実際の測定機器などを用いて空隙率を算出してもよい。例えば、長さ100mmの充填層にガスを流通させて流速と圧損の近似式を求め、前述の式(1)との連立方程式から空隙率にと粒径を求めてよい。また、「空隙率が等しい」状態とは、空隙率の値が完全に一致していなくともよく、製造誤差や測定誤差の範囲内での誤差が存在していてもよい。
なお、入口部42のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、入口部42の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。出口部43のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、出口部43の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。入口部45のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、入口部45の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。出口部46のガスが流れる方向の全域にわたって空隙率が一定に設定され、出口部46の幅方向の全域にわたって空隙率が一定に設定されることが好ましい。
また、入口部42と出口部43との間、及び入口部45と出口部46との間の少なくとも一方においては、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しく設定されていてよい。これにより、改質層30A及び燃焼層30Bの少なくとも一方に対するガスの流れの均一性を向上することができる。
なお、入口部42及び出口部43と熱交換部41とは、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。入口部45及び出口部46と熱交換部44とは、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しくてもよいが、必ずしも等しくなくともよい。また、入口部42及び出口部43の単位長さあたりの圧力損失と入口部45及び出口部46の単位長さあたりの圧力損失とは、等しくてもよいが、必ずしも等しくなくてもよい。また、入口部42及び出口部43と熱交換部41の単位長さあたりの圧力損失の範囲は、一例として、0.5MPaGを上限とする範囲に設定してもよいが、改質器が採用される用途や全体システム次第で、装置制限や目標値によって適宜変更されるものである。入口部45及び出口部46と熱交換部44の単位長さあたりの圧力損失も、同じく適宜変更されるものである。
単位長さあたりの圧力損失が等しいかどうかの比較には、入口部全体としての圧力損失の値、及び出口部全体としての圧力損失の値が用いられてよい。すなわち、本実施形態では、入口部の各流路と出口部の各流路の構成は、回転対称な関係にあるので、入口部全体としての圧力損失の値(幅方向の全流路における全長にわたる圧力損失)と出口部全体としての圧力損失の値が等しければ、両者の単位長さあたりの圧力損失も等しいと見なしてよい。圧力損失として、上述の式(1)を用いて算出された値を用いてもよい。または、圧力損失が等しいかどうかの比較には、実際の測定値が用いられてよい。測定時には、入口部(出口部)の上流側の端部から下流側の端部へ向かってガスを流したときの圧力の差を検出することで算出されてよい。また、「単位長さあたりの圧力損失が等しい」状態とは、単位長さあたりの圧力損失の値が完全に一致していなくともよく、製造誤差や測定誤差の範囲内での誤差が存在していてもよい。
なお、入口部42のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、入口部42の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。出口部43のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、出口部43の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。入口部45のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、入口部45の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。出口部46のガスが流れる方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定され、出口部46の幅方向の全域にわたって単位長さあたりの圧力損失が一定に設定されることが好ましい。
上述の実施形態では、流路42a、流路41a、及び流路43aが連結されることで構成される連続流路は、幅方向の位置によらず、互いに略同一であった。ただし、完全に略同一な長さでなくともよい。例えば、入口部42のX軸方向に対する傾斜角と、出口部43のX軸方向に対する傾斜角は同一であったが、互いに異なっていてもよい。このような場合であっても、入口部42及び出口部43の一方が空間(充填粒子が充填されていない状態)であるような改質層よりは、改質層30Aの方がガスの流れの均一性を向上できる。燃焼層30Bについても同様である。
30…熱交換型改質器、30A…改質層、30B…燃焼層、35A…改質触媒、35B…燃焼触媒、41…熱交換部(第1熱交換部)、42…入口部(第1入口部)、43…出口部(第1出口部)、44…熱交換部(第2熱交換部)、45…入口部(第2入口部)、46…出口部(第2出口部)、51…充填粒子(第1充填粒子)、52…充填粒子(第2充填粒子)、53…充填粒子(第3充填粒子)、54…充填粒子(第4充填粒子)。

Claims (4)

  1. 改質原料から水素を含有する改質ガスを生成する改質層と、
    燃料を燃焼させることで熱を発生する燃焼層と、が互いに積層されて熱交換を行う熱交換型改質器であって、
    前記改質層は、
    前記改質原料を改質する改質触媒を含み、前記燃焼層との間で熱交換を行う第1熱交換部と、
    前記第1熱交換部に対して前記改質原料を流入させる第1入口部と、
    前記第1熱交換部で生成した前記改質ガスを流出させる第1出口部と、を備え、
    前記燃焼層は、
    前記燃料を燃焼させる燃焼触媒を含み、前記改質層との間で熱交換を行う第2熱交換部と、
    前記第2熱交換部に対して前記燃料を流入させる第2入口部と、
    前記第2熱交換部からの流出ガスを流出させる第2出口部と、を備え、
    前記第1入口部には粉体及び前記改質触媒の少なくとも一方で構成される第1充填粒子が充填され、前記第1出口部には粉体及び前記改質触媒の少なくとも一方で構成される第2充填粒子が充填され、
    前記第2入口部には粉体で構成される第3充填粒子が充填され、前記第2出口部には粉体及び前記燃焼触媒の少なくとも一方で構成される第4充填粒子が充填される、熱交換型改質器。
  2. 前記第1充填粒子と前記第2充填粒子との間、及び前記第3充填粒子と前記第4充填粒子との間の少なくとも一方においては、互いの粒径が等しく設定されている、請求項1に記載の熱交換型改質器。
  3. 前記第1入口部と前記第1出口部との間、及び前記第2入口部と前記第2出口部との間の少なくとも一方においては、互いの空隙率が等しく設定されている、請求項1又は2に記載の熱交換型改質器。
  4. 前記第1入口部と前記第1出口部との間、及び前記第2入口部と前記第2出口部との間の少なくとも一方においては、互いの単位長さあたりの圧力損失が等しく設定されている、請求項1〜3の何れか一項に記載の熱交換型改質器。
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