JP2019172921A - ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサ - Google Patents

Abstract

【課題】高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現できるポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサを提供する。【解決手段】本発明のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレンを主成分とし、少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）が−１０を超えて１００未満であることを特徴とする。【選択図】なし

Description

本発明は、ポリプロピレンフィルム、金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサに関する。

ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。

この中でもコンデンサ用途は、その優れた耐電圧性、低損失特性から直流用途、交流用途に限らず高電圧コンデンサ用に特に好ましく用いられている。
最近では、各種電気設備がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような市場、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途の要求を受け、ポリプロピレンフィルムの絶縁破壊電圧を向上させ、生産性、加工性を維持させつつ、一層の薄膜化が必須な状況となってきている。

かかるポリプロピレンフィルムは、絶縁破壊電圧の向上、生産性、加工性および耐熱性の観点からフィルムの結晶性を高めると同時に使用環境温度での優れた寸法安定性を有することが特に重要である。ここで耐熱性という観点では、将来的に、ＳｉＣを用いたパワー半導体用途を考えた場合、使用環境の温度がより高温になると言われている。コンデンサとしてさらなる耐熱化と耐電圧性の要求から、１１０℃を超えた高温環境下でのフィルムの絶縁破壊電圧の向上が求められている。しかしながら、非特許文献１に記載のように、ポリプロピレンフィルムの使用温度上限は約１１０℃といわれており、このような温度環境下において絶縁破壊電圧を安定維持することは極めて困難であった。

これまでポリプロピレンフィルムにおいて、薄膜でかつ耐電圧向上および高温環境下での優れた性能を得るための手法として、例えば、ポリプロピレンの分子量分布においてその分布で低分子量成分を制御する提案（特許文献１）、ポリプロピレンに長鎖分岐ポリプロピレンやエチレン−プロピレンコポリマーおよび超高分子量ポリプロピレンをブレンドさせ結晶面間隔を制御する提案（特許文献２）、高立体規則性のポリプロピレン樹脂にそれよりもわずかに低い立体規則性度を有するポリプロピレン系樹脂をブレンドすることで微結晶構造を制御する提案（特許文献３）、メルトフローレート（以下、ＭＦＲと称す）が低い主要ポリプロピレン樹脂に高いＭＦＲを持ったポリプロピレン樹脂をブレンドさせることで耐電圧性を維持したまま高い延伸性が付与し、かつ微細粗面を形成する提案（特許文献４）、高立体規則性のポリプロピレンを用い耐熱性を付与しながらポリプロピレン樹脂にポリプロピレンとは異なる他の熱可塑性樹脂をブレンドもしくは易滑用粒子を添加し表面形成する提案（特許文献５）などがなされている。一方で、ポリプロピレンのブレンドは行わず実質的にポリプロピレン単独重合体のみから溶融押出樹脂を複数の冷却ドラムで固化シート形成し、二軸延伸したフィルムで表面突起の山部と谷部を制御する提案がされている（特許文献６）。

しかしながら、特許文献１〜４に記載のポリプロピレンフィルムは、いずれも１００〜１０５℃における耐圧向上が認められるが、１１０℃を超える高温環境下での絶縁破壊電圧の向上には及んでおらず、さらにコンデンサとしたときの高温環境下での耐電圧性と信頼性ついても、十分とは言い難いものであった。また、特許文献５および６のポリプロピレンフィルムは、１１０℃を超える高温環境下での絶縁破壊電圧の向上は認められるも、さらなる耐電圧向上、またコンデンサとしたときの高温環境下での耐電圧性と信頼性ついても改善余地があった。

特開２０１６−１３５８９１号公報 特開２０１５−２０１６１０号公報 特開２０１０−２５４７９４号公報 特開２０１０−２８０７９５号公報 ＷＯ２０１６／１８２００３号公報 ＷＯ２０１７／０７７７５２号公報

河合基伸、「フィルムコンデンサ躍進、クルマからエネルギーへ」、日経エレクトロニクス、日経ＢＰ社、２０１２年９月１７日号、p.57-62

そこで、本発明は、高温環境下でもより高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現できるポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサを提供することを目的とする。

本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討を重ね、特許文献１〜５に記載のポリプロピレンフィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧、並びにコンデンサとしたときの耐電圧性および信頼性が十分ではない理由について、以下のように考えた。すなわち、特許文献１のポリプロピレンフィルムについては低分子量成分を多く含む樹脂構造故に耐熱性が不足すること、特許文献２、３および４のポリプロピレンフィルムについては、主要ポリプロピレン樹脂の立体規則性が低い樹脂である故に耐熱性が不足すること、またいずれの文献も延伸倍率が低いこと、延伸後に構造安定化させる熱処理が不適切である故に結晶性が不十分であること、β晶法による表面凹凸形成であるため表面凹み部分の体積が大きく耐電圧の低下を招いていることが理由であると考えた。また、特許文献５に記載のポリプロピレンフィルムについては、立体規則性が高いポリプロピレン樹脂を用いているが冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が多く結晶化度を向上できる余地があり、易滑に用いた粒子は脱落した場合にコンデンサの信頼性低下に影響が及んだり、ポリプロピレンとは異なる他の熱可塑性樹脂をブレンドしたポリプロピレンフィルムでは表面が平滑過ぎるため、１１０℃より高温の環境でコンデンサを使用する場合にはセルフヒール性の観点から表面凹凸形状の改善余地があった。特許文献６に記載のポリプロピレンフィルムについては、立体規則性が高いポリプロピレン樹脂を用いているが、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が多く結晶化度を向上できる余地があり、さらに横延伸前の予熱温度が低く、横延伸後の熱処理温度で徐冷処理が施されておらず、分子鎖配向構造の安定化の改善余地があること、表面凹凸の凹部分の体積を減らすことで耐電圧を向上させる改善余地があることが理由であると考えた。

以上の考察を踏まえて、本発明者らはさらに検討を重ね、ポリプロピレンフィルムの樹脂構成および製膜条件を適性化し、表面突起形状の偏りを制御することにより上記の課題を解決できることを見出した。

したがって、本発明の構成は、ポリプロピレンを主成分とし、少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）が−１０を超えて１００未満であることを特徴とするポリプロピレンフィルムである。

本発明により、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現できるポリプロピレンフィルム、それを用いた金属膜積層フィルムおよびフィルムコンデンサを提供することができる。

本発明のポリプロピレンフィルムは、ポリプロピレンを主成分とし、少なくとも一方の表面における表面突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）が−１０を超えて１００未満である。なお、本発明において、ポリプロピレンフィルムをフィルムと称する場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムは、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現させるために、少なくとも一方の表面における表面突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）が−１０を超えて１００未満である。ここでＳｓｋとは、表面の凹凸の偏り度を示したパラメータである。この偏り度Ｓｓｋは二乗平均平方根高さＳｑの三乗によって無次元化した基準面において、Ｚ（ｘ，ｙ）の三乗平均を表したもので、歪度（わいど）を意味し、平均面を中心とした山部と谷部の対称性を表す数値である。そのため、偏り度Ｓｓｋ＜０の場合は平均線に対して下側に偏っている、つまり凸の山部よりも凹の谷部が多く存在することを意味する。他方、Ｓｓｋ＞０の場合は平均線に対して上側に偏っている、つまり凹の谷部よりも凸の山部が多く存在することを意味する。そして偏り度Ｓｓｋ＝０の場合は、平均線に対して対称（正規分布）な状態を意味する。本発明者らは鋭意検討することにより、ポリプロピレンフィルムの表面の超平滑な部分に凸となる山部を適度に形成させ、耐電圧低下の原因と考える局所的に厚みが薄くなる凹みの谷部を減らした表面に制御することを着想した。山部を適度に形成することでフィルム同士あるいは搬送ロールとの滑り易さを発現し、さらに谷部を減らした表面とすることでフィルム薄膜箇所を排除するとともに低電圧破壊を抑制でき、コンデンサとしたときの耐電圧の底上げが可能となる。上記した表面制御を行うことで、コンデンサ素子作成時の加工性を向上し、フィルムを巻回もしくは積層したコンデンサとした場合に、フィルムとフィルムとの層間ギャップの均一性を発現でき、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温環境下での耐電圧性と信頼性を得られることを見出したものである。

上記の観点より、偏り度Ｓｓｋは好ましくは−１０を超えて５０未満、より好ましくは０を超えて２５未満、最も好ましくは２を超えて１０未満である。上記偏り度Ｓｓｋが−１０の場合は、フィルム表面に凹みを有する形状が多く偏っていることになり、フィルムの耐電圧低下を招き、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温環境下での耐電圧性と信頼性が損なわれる。他方、偏り度Ｓｓｋが１００を超える場合においても、フィルム表面に凸部の形状が過剰に存在することになり、コンデンサとしたときにフィルムとフィルムとの層間ギャップが生じて高温環境において容量低下を引き起こしやすく、耐電圧性と信頼性が損なわれる。

本発明のポリプロピレンフィルムの表面突起形状の偏り度Ｓｓｋを上記した範囲内に制御することは、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）にそれよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）をブレンドした原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度、延伸時の面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸するなどの条件を好ましい範囲内で制御するにより達成可能である。ここで偏り度Ｓｓｋの測定は、三次元非接触表面形状計測（（株）菱化システムのＶｅｒｔＳｃａｎ２．０ Ｒ５３００ＧＬ−Ｌｉｔｅ−ＡＣ）を使用し、装置ＣＣＤカメラ ＳＯＮＹ ＨＲ−５７ １/２インチ（対物レンズ１０倍、中間レンズ０．５倍、波長フィルタ５２０ｎｍ ｗｈｉｔｅ）で測定モード；Ｐｈａｓｅ、測定面積：１.２５２×０．９３９ｍｍ^２での測定を行い、付属の解析ソフト（ＶＳ−Ｖｉｅｗｅｒ Ｖｅｒｓｉｏｎ５.５．１）により撮影画面を多項式４次近似面補正にてうねり成分を除去し、次いで補間処理（高さデータの取得ができなかった画素に対し周囲の画素より算出した高さデータで補う処理）を行うことで算出される、ＩＳＯ２５１７８に基づいたパラメータである。本発明のポリプロピレンフィルムの偏り度Ｓｓｋを上記した好ましい範囲に制御するには、後述する高メソペンタッド分率のポリプロピレン原料の使用、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）にそれよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を少量添加する構成、溶融シート冷却固化時の冷却温度、延伸時の面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸するなどの条件を好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、表面の凹みが少なく適度な易滑を付与し、素子加工性を向上させ、耐電圧性も向上させる観点から、その表面の面積範囲１２５２×９３９μｍにおける深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積が１〜１００００μｍ^３であることが好ましい。総谷側体積が２０〜５０００μｍ^３であることが好ましく、５０〜１０００μｍ^３であることがさらに好ましい。総谷側体積が１μｍ^３未満では表面の凹凸がなく平坦となり、フィルムの滑りが極端に低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣ったり、またコンデンサとして連続使用時にシワ等の影響で容量変化が大きくなったり、フィルムを積層したコンデンサとした場合にフィルム層間の適度な隙間がないため自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し難くコンデンサの信頼性が低下する。他方、１００００μｍ^３を超える場合、局所的に厚みが薄くなる凹みの谷部が多くなり、フィルムの耐電圧低下を招き、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温環境下での耐電圧性と信頼性が損なわれる場合がある。総谷側体積を上記した好ましい範囲に制御するには、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）として、後述する高メソペンタッド分率のポリプロピレン原料を使用すること、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）にそれよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を少量添加する構成、溶融シート冷却固化時の冷却温度、延伸時の面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸するなどの条件を好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムはキシレンで完全溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分（ＣＸＳ、冷キシレン可溶部とも言う）が１．５質量％未満であることが好ましい。ここで冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）は、立体規則性が低い、分子量が低い等の理由で結晶化し難い成分に該当すると考えられる。冷キシレン可溶部ＣＸＳが１．５質量％を超える場合にはフィルムの絶縁破壊電圧が低下したり、熱寸法安定性が低下したり、もれ電流が増加する等の問題を生じることがある。従って、冷キシレン可溶部ＣＸＳは、より好ましくは１．３質量％以下、更に好ましくは１．１質量％以下である。このような冷キシレン可溶部ＣＸＳの含有量とするには、使用するポリプロピレン樹脂を得る際の触媒活性を高める方法、得られたポリプロピレン樹脂を溶媒あるいはプロピレンモノマー自身で洗浄する方法等の方法が使用できる。

本発明のポリプロピレンフィルムは、コンデンサとした場合に特に高温環境下において、フィルム非晶部を流れる漏れ電流を低減でき、コンデンサの自己発熱に伴う温度上昇による容量低下やショート破壊、耐電圧性の低下などを抑制でき、信頼性を向上させる観点から、結晶子サイズが１２．０ｎｍ以下であることが好ましい。より好ましくは１１．５ｎｍ以下、さらに好ましくは１１．０ｎｍ以下、最も好ましくは１０．５ｎｍ以下である。上記観点から、結晶子サイズは小さいほど好ましいが、実質９ｎｍが下限である。上記した結晶子サイズは、たとえば、後述する高メソペンタッド分率のポリプロピレン原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度、延伸時の面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸するなどの条件を好ましい範囲内にすることで制御できる。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム長手方向および幅方向の１３０℃１０分加熱処理における熱収縮率の和が５．０％以下であることが好ましい。熱収縮率の和は、好ましくは４．５％以下、より好ましくは４．０％以下、さらに好ましくは３．５％以下である。下限は特に限定されないが、コンデンサ製造工程や使用工程の熱により素子の巻き状態が緩む場合があるので、１％とすることが好ましい。上記熱収縮率の和が５．０％を超える場合は、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が生じ、素子端部メタリコンとの接触不良により耐電圧性が低下したり、素子が巻き締まることで容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。本発明のポリプロピレンフィルムにおいて、高い耐電圧を維持しながら熱収縮率を制御するには、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後多段方式の熱処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。

また本発明のポリプロピレンフィルムは、幅方向の１３０℃１０分加熱処理における熱収縮率が１％以下であることが好ましく、より好ましくは０．８％以下、さらに好ましくは０．６％以下、最も好ましくは０．４％以下である。下限は特に限定されないが、コンデンサ製造工程や使用工程の熱により素子の巻き状態が緩む場合があるので、−２％とするものである。

ここで本発明のポリプロピレンフィルムにおける「長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向（以降、「ＭＤ」という場合がある）であり、「幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向（以降、「ＴＤ」という場合がある）である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、表面の凹みが少なく適度な易滑を付与して素子加工性を向上させ、耐電圧性も向上させる観点から、少なくとも片表面の光沢度が１３０％以上１５０％未満であることが好ましい。光沢度が１３０％未満の場合、フィルム表面での光散乱密度が高いことから、表面が過度に粗面化し、絶縁破壊電圧の低下を生じ易くなる場合がある。他方、光沢度が１５０％以上の場合は表面が過度に平滑化されていることを意味し、フィルムの滑りが極端に低下しやすくなる場合がある。そのため、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣ったりすることがある。上記光沢度は、より好ましくは１３５％以上１４９％未満、さらに好ましくは１４０％以上１４８％未満である。光沢度を上記した好ましい範囲に制御するには、高メソペンタッド分率のポリプロピレン原料の使用、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）にそれよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を少量添加する構成、溶融シート冷却固化時の冷却温度、延伸時の面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸するなどの条件を好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、表面の凹みが少なく適度な易滑を付与してコンデンサ素子作成時の加工性を向上、およびコンデンサとしての信頼性を得る観点から、三次元非接触表面形状計測（ＶｅｒｔＳＣＡＮ）により測定した少なくとも一方の表面の算術平均高さＳａが５〜３０ｎｍであることが好ましく、より好ましくは７〜２５ｎｍ、さらに好ましくは９〜２０ｎｍである。少なくとも一方の表面の算術平均高さＳａが５ｎｍ未満であると、フィルムの滑りが極端に低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなり、素子加工性が劣ったり、またコンデンサとして連続使用時にシワ等の影響で容量変化が大きくなったり、フィルムを積層したコンデンサとした場合にフィルム層間の適度な隙間がないため自己回復機能（セルフヒーリング）が動作し難くコンデンサの信頼性が低下する場合がある。他方、少なくとも一方の表面の算術平均高さＳａが３０ｎｍを超えると耐電圧の低下に影響する場合がある。ここで本発明のポリプロピレンフィルムの算術平均高さＳａを上記した好ましい範囲内に制御するには、たとえば、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）にそれよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を少量添加する構成、溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件や幅方向の延伸前の予熱温度、面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸することを好ましい範囲内で制御することにより達成可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、耐電圧特性を向上させながら素子加工性を有する観点から、フィルムを重ね合わせた際の静摩擦係数（μｓ）が０．３以上１．５以下であることが好ましい。静摩擦係数μｓが０．３未満であると、フィルムが滑りすぎて製膜時の巻き取りや素子加工時に巻きずれが発生する場合がある。静摩擦係数μｓが１．５を超えると、フィルムの滑りが極端に低下し、ハンドリング性に劣ったり、シワが発生しやすくなったり、素子加工性が劣ったりすることがある。静摩擦係数μｓは、より好ましくは、０．４以上１．０以下、さらに好ましくは０．５以上０．８以下である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、高温環境下でも高い絶縁破壊電圧を示し、コンデンサとしたときに高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現させるため、１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧が４００Ｖ／μｍ以上であることが好ましい。１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧が４００Ｖ／μｍ未満であると、コンデンサとした場合に高温環境下において容量低下やショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧は、より好ましくは４１５Ｖ／μｍ以上、さらに好ましくは４３０Ｖ／μｍ以上、最も好ましくは４４５Ｖ／μｍ以上である。フィルム絶縁破壊電圧を上記した好ましい範囲内に制御するには、たとえば、後述する高メソペンタッド分率、高融点のポリプロピレン原料の使用や溶融シート冷却固化時の冷却温度などの条件を好ましい範囲内で制御すること、二軸延伸時の面積倍率は５５倍以上で、かつ、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸すること、長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後多段方式の熱処理および弛緩処理をフィルムに適宜施すことにより達成可能である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）のメソペンタッド分率が０．９７０以上であることが好ましい。メソペンタッド分率は０．９７５以上がより好ましく、０．９８０以上がさらに好ましい。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなる効果があり、高温環境下での絶縁破壊電圧を向上できるので好ましい。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。本発明では、高メソペンタッド分率の主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）は、特に、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒によるものが好ましく、電子供与成分の選定を適宜行う方法等が好ましく採用され、これによる主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）は分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）が３．０以上、＜２，１＞エリトロ部位欠損は０．１ｍｏｌ％以下とすることができ、このような主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）を用いることが好ましい。主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）のメソペンタッド分率が０．９７０未満の場合、ポリプロピレンの規則性が低い為、フィルムの高温環境下での強度や絶縁破壊電圧の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工でのフィルム搬送中に破膜する場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムに用いる主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）の融点は、１６４℃以上が好ましく、より好ましくは１６５℃以上、さらに好ましくは１６６℃以上である。主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）の融点が１６４℃未満の場合、結晶性が低い為、表面弾性率が低くなったり、フィルムの高温環境下での絶縁破壊電圧の低下や熱寸法安定性の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムに用いられる主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）は、製膜性の点から、好ましくはメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、より好ましくは２〜５ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）である。メルトフローレート（ＭＦＲ）を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが採用される。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム表面に微細突起を形成させながら凹みの谷部を減らした表面に制御することで適度な易滑を付与し、コンデンサ素子作成時の加工性および高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現させるものである。我々は鋭意検討した結果、主要ポリプロピレン（ａ１）として立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂を用い、それよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂をブレンドすることで、樹脂同士の粘度差を利用した構造の未延伸シートとし、粘度差のある構造が二軸延伸によって変形され、フィルム表面に微細突起を形成させることに成功した。その微細突起は従来のβ晶法のようなクレータ状ではなく、平滑表面に凸状の突起が形成され凹みの谷部を減らした表面となる驚くべき効果を見出し、本発明に至ったのである。上記観点から、上述した主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）よりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を添加することが好ましく、ＭＦＲが０．１〜３ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、好ましくは０．２〜２ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、より好ましくは０．３〜１ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）のポリプロピレン樹脂（ａ２）を添加することが好ましい。ＭＦＲが０．１より低いものは粘度が高く粗大で不均一な突起形成となり、強度低下や耐電圧低下を招く場合がある。他方、ＭＦＲが３より高いものは主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）とのＭＦＲ差が小さく、フィルム表面に微細突起を形成させる効果が得られにくくなったり、粘度が低い樹脂のため耐熱性が不十分になったりする場合がある。ここでポリプロピレン樹脂（ａ１）とポリプロピレン樹脂（ａ２）のＭＦＲの比（ＭＦＲａ１）／（ＭＦＲａ２）は上記したフィルム表面に微細突起を形成させる観点から２以上１０以下が好ましく、より好ましくは３以上９以下、さらに好ましくは４以上８以下である。またコンデンサとしたとき高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現させる観点からポリプロピレン樹脂（ａ１）とポリプロピレン樹脂（ａ２）の融点差（Ｔｍａ１）−（Ｔｍａ２）は１℃以上１０℃以下が好ましく、より好ましくは１℃以上９℃以下、さらに好ましくは１℃以上８℃以下とするものである。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム表面に微細突起を形成させながら凹みの谷部を減らした表面に制御することにより、適度な易滑を付与し、コンデンサ素子作成時の加工性および高温環境下でも耐電圧性および信頼性を発現させる観点から、ポリプロピレン樹脂全体を１００質量％としたときに、上述した主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）よりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を０．１〜２５質量％、好ましくは１〜２０質量％、さらに好ましくは８〜１５質量％含有することが好ましい。０．１質量％未満の場合は、フィルム表面に微細突起を形成させる効果が得られにくい。２５質量％を超える場合は、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）との混ざりが不均一となり耐熱性が大幅に低下する場合がある。

本発明のポリプロピレンフィルムは、実質的にポリプロピレン単独重合体のみからなることが好ましい。ここで実質的にポリプロピレン単独重合体のみとは、ポリプロピレンとは異なる熱可塑性樹脂の含有量が０．１重量％未満、有機粒子もしくは無機粒子の含有量が０．０１重量％未満にあるポリプロピレン樹脂である。
また本発明のポリプロピレンフィルムは、ＤＳＣで測定される結晶化温度Ｔｍｃが１２１℃以下であることが好ましい。Ｔｍｃは１１８℃以下がより好ましく、１１５℃以下がさらに好ましく、１１２℃以下が特に好ましい。ポリプロピレンフィルムのＴｍｃが１２１℃を超える場合、結晶化速度が非常に速く、未延伸シートでのメゾ相形成が阻害される場合があり、その結果、高温環境下でのフィルム絶縁破壊電圧の低下を招く場合がある。結晶化を促進する結晶核の形成を抑える観点から、結晶核剤や長鎖分岐ポリプロピレンを添加しないことが好ましい。本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば酸化防止剤、熱安定剤、塩素捕捉剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤を含有してもよい。これらの中で酸化防止剤を含有させる場合、その酸化防止剤の種類および添加量の選定は、長期耐熱性の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、そのうち少なくとも１種は分子量５００以上の高分子量型のものが好ましい。その具体例としては種々のものが挙げられるが、例えば２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）とともに１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製Irganox（登録商標）1330：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製Irganox（登録商標）1010：分子量１１７７．７）等を併用することが好ましい。これら酸化防止剤の総含有量は、ポリプロピレン樹脂全量に対して０．１〜１．０質量％の範囲が好ましい。酸化防止剤が少なすぎると長期耐熱性に劣る場合がある。酸化防止剤が多すぎるとこれら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。より好ましい総含有量は０．２〜０．７質量％であり、特に好ましくは０．２〜０．４質量％である。

本発明のポリプロピレンフィルムは、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である観点から、フィルム厚みは０．５μｍ以上１０μｍ未満であることが好ましい。より好ましくは０．６μｍ以上８μｍ以下、さらに好ましくは０．８μｍ以上６μｍ以下であり、上記耐熱フィルムコンデンサ用途としては特性と薄膜化によるコンデンササイズのバランスから０．８μｍ以上４μｍ以下が最も好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムは単層でも良いが、少なくとも一方の表面に、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）に主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）よりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を添加した構成層（Ａ層）を設けた積層フィルムとすることが、フィルム表面に微細突起を形成させながら凹みの谷部を減らした表面に制御して適度な易滑を付与し、コンデンサ素子作成時の加工性の向上、ならびに高温環境下での耐電圧性および信頼性を発現させる観点からより好ましい。積層の方法としては、ラミネートによるフィルム同士を貼り合わせる方法、共押出によるフィードブロック方式やマルチマニホールド方式、コーティングによる方法などが挙げられる。これらの積層の方法のうち、生産効率およびコストの観点から、溶融共押出による積層方法、コーティングによる積層方法が好ましい。また積層は、フィルム厚さ方向に２層以上、より好ましくは３層以上積層されてなる構成が好ましい。具体的には、少なくとも一方の表面をＡ層とする２層以上の構成であり、たとえばＡ層／Ｂ層の２層構成、より好ましくはＡ層／Ｂ層／Ａ層の３層構成、およびＡ層をフィルム両表面の最外層とする４層以上の構成である。ここでＡ層とは、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）と主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）よりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を含む構成層と定義するものである。

本発明のポリプロピレンフィルムは、厚さ方向に２層以上積層した構成である場合には、フィルム全厚みに対するＡ層の厚みの割合（両表面がＡ層である場合はそれら合わせた厚み割合）は、製膜性や表面形状を制御する点から１％〜６０％であることが好ましく、５〜４０％がより好ましく、５〜２５％が最も好ましい。Ａ層の割合が大きすぎると異なる樹脂を用いるためコストアップに繋がる、他方、Ａ層の割合が小さすぎるとフィルム表面に凹凸を効率良く形成できない場合があり、コンデンサ素子加工適性が得られなくなる場合がある。なお、ポリプロピレンフィルムにおいて積層構造をとる場合に、内層（Ｂ層）にはＡ層に用いる主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）を単体で用いることが好ましい。

一般的にポリプロピレンフィルムの表面を粗面化形成する方法として、特にコンデンサ用途などでは結晶変態を利用する手法を好ましく用いることができ、フィルム製造工程において溶融押出後のキャスティング（冷却）ドラム上で固化させる温度を６０℃以上に高温にすることでβ晶系球晶を形成し、延伸工程で、熱的に不安定なβ晶をα晶に結晶変態させ、フィルム表面に凹凸を形成する。結晶変態による表面の粗面化方法では、ボイドやクレーターと呼ばれる凹み構造を表面に形成するため谷部構造が多く形成され、絶縁欠陥となり耐電圧が低下する場合がある。一方で、本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム製造工程において溶融押出後の冷却ドラム上で固化させる温度を６０℃未満、好ましくは４０℃未満、より好ましくは３０℃未満にすることで優先的に微少なα晶系球晶、もしくはメゾ相を形成する。このため、本発明のポリプロピレンフィルムは、延伸工程で結晶変態によるボイド、および表面クレーター構造を形成しにくく、絶縁欠陥を実質的に発生させることなく、薄いフィルムであっても、コンデンサ素子加工適性に優れ、高温環境でも高い耐電圧性を発揮する。ここでメゾ相とは結晶と非晶の中間の秩序状態を示し、スメクチック晶やスメチカ晶とも呼ばれ、メゾ相は溶融状態から非常に速い冷却速度で固化させた際に生じることが知られている。該メゾ相は中間相のため、延伸工程において均一構造を形成するため、絶縁欠陥の低減に好ましい構造である。さらに本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルムを構成する主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）と主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）よりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を含むことで表面に微細突起を形成し、凹み部の少ない表面形状を形成することができる。

本発明のポリプロピレンフィルムは、フィルム耐電圧向上の観点から、メゾ相構造を有する未延伸ポリプロピレンフィルムを、少なくとも一方向に２倍以上延伸したものであることが好ましい。少なくとも一方向に２倍以上の延伸を施すことで、分子鎖が伸長し配向構造を有することができ、フィルムの機械特性が向上し、コンデンサとしたとき高温環境下での耐電圧性および信頼性を向上させることができる。この観点から、少なくとも一方向に、好ましくは４．６倍以上に延伸、より好ましくは５．０倍以上に延伸、さらに好ましくは５．６倍以上に延伸したものである。上限は特に限定しないが、製膜安定性の観点から１５倍以下の延伸とすることが好ましい。前記のメゾ相構造は未延伸ポリプロピレンフィルムの段階で形成させることが望ましい。

一般的にポリプロピレンを結晶化させると球晶が成長することが知られているが、結晶化した未延伸ポリプロピレンフィルムを延伸すると、球晶部と球晶部と間の非晶部で延伸応力に差が生じ、局所的な延伸斑が発生し耐電圧低下を生じやすくなる。一方、メゾ相は球晶が生成しないため延伸斑が生じず、優れた耐電圧を発現することができる。未延伸ポリプロピレンフィルムでメゾ相を効率的に形成するには、結晶生成を抑える必要があるが、ポリプロピレンは溶融後の冷却工程で、非常に結晶生成しやすい。特に、立体規則性の高いホモポリプロピレンを用いると非常に結晶生成しやすくなる為、メゾ相の形成を阻害してしまう。結晶生成を抑える為に、一般的にはメソペンタッド分率の低いポリプロピレンを使用したり、プロピレン−エチレン共重合体などの共重合体を用いる手法が用いられる。しかしながら、そういった手段を用いると、フィルムの高温環境下での機械特性が低下したり、熱収縮率が増加する場合がある。そこで、本発明では結晶生成を抑えるための手法として、たとえば、キャスティングドラムの温度を４０℃以下とすること、未延伸ポリプロピレンフィルムを３００μｍ以下とすること、キャストドラム上の未延伸ポリプロピレンフィルムに冷風を当てて冷却効率を高めること、また、口金のリップ部の温度を上流の短管部分より高く設定すること等が挙げられ、該手法を適宜組み合わせることにより、結晶生成を抑制することができる。口金リップ部を昇温することによる効果は、ポリマーとリップ部との摩擦が軽減され、剪断による結晶化を抑えることができるためと推測している。

本発明のポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプは限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では金属箔とフィルムとの併せ巻きコンデンサ、金属蒸着フィルムコンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。しかしながら本発明のフィルムの特性から、特に金属蒸着フィルムコンデンサとして好ましく使用される。形状の観点では、巻回式であっても積層式であっても構わない。

ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難である。したがって、本発明のポリプロピレンフィルムは、金属付着力を向上する目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を３７〜７５ｍＮ／ｍ、好ましくは３９〜６５ｍＮ／ｍ、最も好ましくは４１〜５５ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。

本発明のポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸、熱処理および弛緩処理されることによって得られる。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、フィルムの製膜安定性、結晶・非晶構造、表面特性、機械特性および熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。

次に本発明のポリプロピレンフィルムの製造方法を説明する。まず、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）に、それよりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）を少量添加したポリプロピレン樹脂（ａ）を、支持体上に溶融押出して未延伸ポリプロピレンフィルムとする。この未延伸ポリプロピレンフィルムを長手方向に延伸し、次いで幅方向に延伸して、逐次二軸延伸せしめる。その後、熱処理および弛緩処理を施して二軸配向ポリプロピレンフィルムを製造する。その際、面積倍率は５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍で延伸することが好ましい。長手方向に一軸延伸後の幅方向への二軸延伸直前の予熱温度を、幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃とすること、二軸延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、クリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２〜２０％の弛緩を与えつつ、１４５℃以上１６５℃以下の温度（１段目熱処理温度）で熱固定（１段目熱処理）した後に、再度クリップで幅方向を緊張把持したまま１３０℃以上、前記の熱固定温度（１段目熱処理温度）未満の条件で熱処理を施し（２段目熱処理）、さらに緊張把持したまま８０℃以上、前記の熱固定温度（２段目熱処理温度）未満の条件で熱固定（３段目熱処理）を施す多段方式の熱処理を行うことが、より本発明の効果を得やすくなるため好ましい。以下、より具体的に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。

まず、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）として、フィルムの絶縁破壊電圧および熱寸法安定性の向上、もれ電流を低減させる観点からＣＸＳが１．５質量％未満、ＭＦＲ１〜１０ｇ／１０分の市販のホモポリプロピレン樹脂（ａ１）を使用し、主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）よりもＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）として、ＭＦＲ０．１〜３ｇ／１０分の市販の低ＭＦＲのポリプロピレン樹脂（ａ２）を加え、これに酸化防止剤を上述した本発明の好ましい範囲で混合し、二軸押出機に原料供給して溶融混練を行い、ストランドをダイから吐出して、２５℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットしてポリプロピレン樹脂組成物（ａ）を準備する。

次いでポリプロピレン樹脂組成物（ａ）を単軸押出機から溶融押出し、濾過フィルターを通した後、２３０〜２８０℃、より好ましくは２３０〜２６０℃の温度でスリット状口金から押し出す。スリット状口金から押し出された溶融シートは、１０〜１１０℃の温度に制御されたキャスティングドラム（冷却ドラム）上で固化させ、未延伸ポリプロピレンフィルムを得る。

二軸延伸フィルムの機械特性の向上、電気特性の向上、結晶子サイズの制御、表面の光沢度を向上させる観点から、キャスティングドラムの温度は、より好ましくは１０〜９０℃、さらに好ましくは１０〜６０℃、最も好ましくは１０〜３０℃である。特に、キャスティングドラムの温度を１０〜３０℃とすることで未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を高め、該未延伸ポリプロピレンフィルムがメゾ相構造を有するようにすることができる。メゾ相分率として２０％以上が好ましく、より好ましくは４０％以上、さらに好ましくは７０％以上である。ここで未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率を算出するには、未延伸ポリプロピレンフィルムを広角Ｘ線回折で測定し、Ｘ線回折プロファイルを用いて算出する。得られたＸ線回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してメゾ相とα晶、非晶のプロファイルとに分離し、メゾ相分率を算出する。本発明において、メゾ相を形成している、またはメゾ相構造を有するとは、上記メゾ相分率が２０％以上であることをいう。α晶に由来する回折プロファイルとは、回折角（２θ）が１０〜３０度の範囲での広角Ｘ線回折測定において観測される、１４．１度付近、１６．９度付近、１８．６度付近、２１．６度付近および２１．９度付近の５つのピークからなるものである。メゾ相に由来する回折プロファイルとは、１５度付近と２１度付近の２つのブロードなピークからなるものである。非晶に由来する回折プロファイルとは、回折角が１６．２度付近のブロードなピークであり、溶融状態のポリプロピレンを広角Ｘ線回折で測定することで得られる。

溶融シートのキャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法、エアーチャンバー法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法が好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフの位置を適宜調整することが好ましい。

次に、未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。未延伸ポリプロピレンフィルムを７０〜１５０℃、好ましくは８０〜１４０℃に保たれたロール間に通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを７０℃〜１５０℃、好ましくは８０〜１４０℃の温度に保ち、長手方向に２〜１５倍、好ましくは４．５〜１２倍、より好ましくは５．５〜１０倍に延伸した後、室温まで冷却する。ここで未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率が２０％以上の場合は、８０〜１３０℃、好ましくは９０〜１２０℃に保たれたロール間に通して予熱し、引き続き該未延伸ポリプロピレンフィルムを８０〜１３０℃、好ましくは９０〜１２０℃の温度に保ち長手方向に２〜１５倍、好ましくは４．６〜１２倍、より好ましくは５．０〜１１倍、最も好ましくは５．６〜１０倍に延伸した後、室温まで冷却する。

次いで長手方向に一軸延伸せしめたフィルムの端部をクリップで把持したまま、テンターに導く。本発明においては、幅方向へ延伸する直前の予熱工程の温度を幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃、好ましくは＋６〜＋１４℃、より好ましくは＋７〜＋１３℃とすることが、長手方向に高配向したフィブリル構造をより強化し、結晶化度が向上することでフィルムの耐熱性を高めることができ、かつ長手方向の延伸過程で配向の進行が不十分な分子鎖をあらかじめ緩和させることで余分な緊張がほぐして熱寸法安定性を向上する観点、さらには長手方向の延伸で配向したフィルム表面フィブリルの凸形状を顕著化でき、二軸延伸後のフィルム表面に突起形成できる観点で好ましい。予熱温度が延伸温度＋５℃未満の場合は、結晶化度が低く、熱寸法安定性の向上が得られなかったり、表面凸形成が不十分となる場合がある。他方、予熱温度が延伸温度＋１５℃より高い場合には、延伸工程でフィルムが破れたりする場合がある。

次いでフィルムの端部をクリップで把持したまま幅方向へ延伸するが、幅方向の延伸温度は、１４０〜１７０℃、好ましくは１４５〜１６０℃であり、幅方向に７〜１６倍、より好ましくは１０〜１５倍、最も好ましくは１１〜１４倍に延伸する。本発明では横延伸倍率を大きくすることで二軸延伸で形成するクレーター状の凹凸表面の凹み部分が引き延ばされ平坦化し凸形状が顕著化する効果が得られ、表面突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）の値を大きくでき、耐電圧性を向上できる。

ここで、面積倍率は５５倍以上であることが耐電圧性向上の観点で好ましい。本発明において、面積倍率とは、長手方向の延伸倍率に幅方向の延伸倍率を乗じたものである。面積倍率は、６０倍以上であることがより好ましく、特に好ましくは７０倍以上である。

本発明のポリプロピレンフィルムの製造方法において、二軸延伸に続く熱処理および弛緩処理工程では、クリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に２〜２０％の弛緩を与えつつ、１４５℃以上１６５℃以下の温度（１段目熱処理温度）で熱固定（１段目熱処理）した後に、再度クリップで幅方向を緊張把持したまま１３０℃以上、前記の熱固定温度（１段目熱処理温度）未満の条件で熱処理を施し（２段目熱処理）、さらに緊張把持したまま８０℃以上、前記の熱固定温度（２段目熱処理温度）未満の条件で熱固定（３段目熱処理）を施す多段方式の熱処理を行うことが、フィルム厚みの均一性および熱寸法安定性を向上させ、コンデンサとしたときの耐電圧性、信頼性を得る観点から好ましい。

弛緩処理においては、熱寸法安定性を高める観点から、弛緩率は２〜２０％が好ましく、５〜１８％がより好ましく、８〜１５％がさらに好ましい。２０％を超える場合は、テンター内部でフィルムが弛みすぎ製品にシワが入り蒸着時にムラを発生させる場合があったり、機械特性の低下が生じるおそれがある。他方、弛緩率が２％より小さい場合は十分な熱寸法安定性が得られず、コンデンサとしたときの高温環境下で容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。

多段式の熱処理後、フィルムをテンターの外側へ導き、室温雰囲気にてフィルム端部のクリップ解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム厚み０．５μｍ以上１０μｍ未満のフィルム製品ロールを巻き取る。ここでフィルムを巻取る前に、蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理を行うことが好ましい。

なお、本発明のポリプロピレンフィルムを得るため、重要な製造条件は以下の条件である。
・主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）にそれよりもＭＦＲが低いポリプロピレン（ａ２）を少量添加したポリプロピレン樹脂を含むこと。
・ポリプロピレン樹脂のＣＸＳが１．５質量％未満であること。
・延伸の面積倍率が５５倍以上で、かつ、幅方向の延伸倍率が７〜１６倍であること。
・幅方向の延伸前の予熱温度が幅方向の延伸温度＋５〜＋１５℃であること。
・１段目の熱処理温度が、１４５℃以上１６５℃以下であること。
・２段目の熱処理温度が、１３０℃以上１段目の熱処理温度未満であること。
・３段目の熱処理温度が、８０℃以上２段目の熱処理温度未満であること。
・１段目の熱処理工程において、幅方向に２〜２０％の弛緩処理が施されていること。
・フィルム厚み０．５μｍ以上１０μｍ未満であること。

続いて、本発明のポリプロピレンフィルムを用いてなる金属膜積層フィルム、それを用いてなるフィルムコンデンサ、およびそれらの製造方法について説明する。

本発明の金属膜積層フィルムは、上記した本発明のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる。
また、本発明の金属膜積層フィルムの製造方法は、上記のポリプロピレンフィルムの製造方法により得られるポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設ける金属膜付与工程を有する。

本発明において、上記したポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとする金属膜付与工程の方法は特に限定されないが、例えば、ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムまたは、アルミニウムと亜鉛との合金を蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となる蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムなどの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。ポリプロピレンフィルム表面の粗さが表裏で異なる場合には、粗さが平滑な面側に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが耐電圧性を高める観点から好ましい。

本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でアニール処理を行なったり、熱処理を行なったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなどのコーティングを施すこともできる。

本発明のフィルムコンデンサは、本発明の金属膜積層フィルムを用いてなる。
また、本発明のフィルムコンデンサの製造方法は、上記本発明の金属膜積層フィルムを用いる。

例えば、上記した本発明の金属膜積層フィルムを、種々の方法で積層もしくは巻回すことにより本発明のフィルムコンデンサを得ることができる。巻回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。
ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを減圧状態で蒸着する。その際、長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面の一端（右または左）にマージンを有した、テープ状の巻取リールを作成する。左右のいずれか一方にマージンを有するテープ状の巻取リール各１本を、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。

両面に蒸着を行う場合は、一方の面（第１面）の長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着し、もう一方の面（第２面）には長手方向のマージン部が裏面（第１面）側蒸着部の中央に位置するようにストライプ状に蒸着する。次に表裏それぞれのマージン部中央に刃を入れてスリットし、両面ともそれぞれ片側にマージン（例えば表面右側にマージンがあれば裏面には左側にマージン）を有するテープ状の巻取リールを作製する。得られた巻取リールと未蒸着の合わせフィルム各１本を、幅方向に巻取リールの蒸着部分が合わせフィルムよりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。

以上のようにして作成した巻回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、鉄道車輌用、自動車用（ハイブリットカー、電気自動車）、太陽光発電・風力発電用および一般家電用等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。その他、包装用フィルム、離型用フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途でも用いることができる。

本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。
（１）フィルム厚み
ポリプロピレンフィルムの任意の１０箇所の厚みを、２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ−３１２Ａ型）を用いて測定した。その１０箇所の厚みの平均値をポリプロピレンフィルムのフィルム厚みとした。

（２）表面の突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）、算術平均高さ（Ｓａ）
測定は（株）菱化システムのＶｅｒｔＳｃａｎ２．０ Ｒ５３００ＧＬ−Ｌｉｔｅ−ＡＣを使用して行い、付属の解析ソフトにより撮影画面を多項式４次近似面補正にてうねり成分を除去し、次いで補間処理（高さデータの取得ができなかった画素に対し周囲の画素より算出した高さデータで補う処理）を行った。ＩＳＯ２５１７８に基づいて各種パラメータを求め、一方の面内の任意の５箇所で測定を行った平均値を算出した。フィルム測定面はキャストドラム面側を測定するものであるが、不明な場合は両面測定し、Ｓｓｋ値の低い面の値を用いるものとする。
測定条件は下記のとおり。
製造元：株式会社菱化システム
装置名：ＶｅｒｔＳｃａｎ２．０ Ｒ５３００ＧＬ−Ｌｉｔｅ−ＡＣ
測定条件：ＣＣＤカメラ ＳＯＮＹ ＨＲ−５７ １/２インチ（１．２７センチ）
対物レンズ １０ｘ
中間レンズ ０．５ｘ
波長フィルタ ５２０ｎｍ ｗｈｉｔｅ
測定モード：Ｐｈａｓｅ
測定ソフトウェア：ＶＳ-Ｍｅａｓｕｒｅ Ｖｅｒｓｉｏｎ５．５．１
解析ソフトフェア：ＶＳ−Ｖｉｅｗｅｒ Ｖｅｒｓｉｏｎ５.５．１
測定面積：１.２５２×０．９３９ｍｍ^２。

（３）フィルム表面における深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積
上記（２）と同様の方法で測定した表面について、付属の解析ソフトの解析ツールであるベアリング機能を用いて解析した。深さ２０ｎｍ以上の谷側空隙を指定するため、高さ領域指定において、谷側高さ閾値を−２０ｎｍに設定した。次いで解析された谷側空隙体積の値を読み取り、有効数字２桁となるよう四捨五入した。フィルム測定面はキャストドラム面側を測定するものであるが、不明な場合は両面測定し、Ｓｓｋ値の低い面の値を用いるものとする。

（４）冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）
原料の場合はポリプロピレン樹脂、フィルムの場合はフィルム試料の０．５ｇを１３５℃のキシレン１００ｍｌに溶解して放冷後、２０℃の恒温水槽で１時間再結晶させた後にろ過液に溶解しているポリプロピレン系成分を液体クロマトグラフ法にて定量する（Ｘ（ｇ））。試料０．５ｇの精量値（Ｘ０（ｇ））を用いて下記式から算出した。
ＣＸＳ（％）＝（Ｘ／Ｘ０）×１００

（５）メソペンタッド分率
原料の場合はポリプロピレン樹脂、フィルムの場合はフィルム試料について凍結粉砕にてパウダー状にし、６０℃のｎ−ヘプタンで２時間抽出し、ポリプロピレン中の不純物・添加物を除去した後、１３０℃で２時間以上減圧乾燥したものをサンプルとする。該サンプルを溶媒に溶解し、^１３Ｃ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた（単位：％）。
測定条件
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ製ＤＲＸ−５００
・測定核：¹³Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
・測定濃度：１０質量％
・溶媒：ベンゼン：重オルトジクロロベンゼン＝１：３混合溶液（体積比）
・測定温度：１３０℃
・スピン回転数：１２Ｈｚ
・ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
・パルス幅：４５°（４．５μｓ）
・パルス繰り返し時間：１０秒
・データポイント：６４Ｋ
・積算回数：１００００回
・測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ
解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ製）を用いて、ピーク分割を行う。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、更にソフトの自動フィッテイングを行い、ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計をメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とする。
＜１＞ｍｒｒｍ
＜２＞＜３＞ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
＜４＞ｒｒｒｒ
＜５＞ｍｒｍｒ
＜６＞ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
＜７＞ｍｍｒｒ
＜８＞ｒｍｍｒ
＜９＞ｍｍｍｒ
＜１０＞ｍｍｍｍ
同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたメソペンタッド分率の平均値を当該サンプルのメソペンタッド分率とした。

（６）結晶子サイズ
ポリプロピレンフィルムを長さ４０ｍｍ、幅１ｍｍの短冊状に切断し、厚さが１ｍｍになるように重ねて試料調製した。フィルムのＭＤ−ＺＤ断面に対して垂直方向にＸ線を入射し、２θ＝約１７°（α晶（０４０）面）における結晶ピークの半値幅βeから、下記式（１）、（２）により計算した。

ここで、λ：X線波長(=0.15418nm)、βe：回折ピークの半値幅、βo：半値幅
の補正値(=0.6(透過2θ-θスキャン法)、および0.13(反射2θ-θスキャン法))、Ｋ：Scherrer定数(=1.0(透過2θ-θスキャン法)、および0.9(反射2θ-θスキャン法))である。
（測定装置）
・Ｘ線回折装置 理学電機(株)社製 ４０３６Ａ２型
Ｘ線源 ：ＣｕＫα線（Ｎｉフィルタ使用）
出力 ：４０ｋＶ−３０ｍＡ
・ゴニオメータ 理学電機(株)社製 ２１５５Ｄ型
スリット：２ｍｍφ−１°−１°
検出機 ：シンチレーションカウンター
・計数記録装置 理学電機(株)社製 ＲＡＤ−Ｃ型

（７）未延伸ポリプロピレンフィルムのメゾ相分率（広角Ｘ線回折）
キャスト工程後の未延伸ポリプロピレンフィルムを幅方向に１０ｍｍ、長手方向に２０ｍｍに切り出した。その試料を用いて、室温中で、回折角（２θ）が５〜３０度の範囲で測定を行った。詳細な測定条件は下記のとおりである。
・装置：ｎａｎｏ ｖｉｅｗｅｒ（株式会社リガク製）
・波長：０．１５４１８ｎｍ
・Ｘ線入射方向：Ｔｈｒｏｕｇｈ方向（フィルム表面に垂直に入射）
・測定時間：３００秒
次に、得られた回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してメゾ相、α晶、非晶のプロファイルの３成分に分離する。解析ソフトウェアとして、ＷａｖｅＭｅｔｒｉｃｓ，ｉｎｃ社製のＩＧＯＲ Ｐｒｏ（Ｖｅｒ．６）ソフトウェアを用いた。解析を行うにあたり、以下の様な仮定を行った。
・ピーク形状関数：ローレンツ関数
・ピーク位置：非晶＝16.2度、メゾ相＝15.0度、21.0度
α晶＝14.1度、16.9度、18.6度、21.6度、21.9度
・ピーク半値幅：非晶＝8.0、メゾ相(15.0度)=3.5、メゾ相(21.0度)=2.7
非晶、メゾ相の半値幅は上記の値で固定するが、α晶は固定しない。
得られたピーク分離結果に対して、メゾ相に由来する１５度と２１度にピークを有する回折プロファイルの面積（ｍ_１５とｍ_２１）、非晶に由来する１６．２度にピークを有する回折プロファイルの面積（ａ_１６．１）、α晶に由来する１４．１度、１６．９度、１８．６度、２１．６度および２１．９度にピークを有する回折プロファイルの面積（α_１４．１、α_１６．９、α_１８．６、α_２１．６およびα_２１．９）を算出し、これを下記式のとおり算出することにより、メゾ相に由来するプロファイルの面積の割合を求め、これをメゾ相分率とした。
メゾ相分率（％）＝１００×（ｍ_１５＋ｍ_２１）／（ｍ_１５＋ｍ_２１＋ａ_１６．１＋α_１４．１＋α_１６．９＋α_１８．６＋α_２１．６＋α_２１．９）

（８）１３０℃で１０分間熱処理後の熱収縮率
ポリプロピレンフィルムを幅方向および長手方向に、それぞれ、幅１０ｍｍ、長さ３０ｍｍ（測定方向）の試料を５本切り出し、両端から５ｍｍの位置にそれぞれ印を付けて試長２０ｍｍ（ｌ_０）とした。次に、試験片を紙に挟み込み荷重ゼロの状態で１３０℃に保温されたオーブン内で１０分間加熱後に取り出して、室温で冷却後、変化後の試長寸法（ｌ_１）を測定して下記式にて求め、５本の平均値を熱収縮率とした。
熱収縮率＝｛（ｌ_０−ｌ_１）／ｌ_０｝×１００（％）

（９）１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧（Ｖ／μｍ）
１３０℃に保温されたオーブン内でフィルムを１分間加熱後、その雰囲気中でＪＩＳ Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２ Ｂ法（平板電極法）に準じて測定した。ただし、下部電極については、ＪＩＳ Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２のＢ法記載の金属板の上に、同一寸法の株式会社十川ゴム製「導電ゴムＥ−１００＜６５＞」を載せたものを電極として使用した。絶縁破壊電圧試験を３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１））で除し、（Ｖ／μｍ）に換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を１３０℃でのフィルム絶縁破壊電圧とした。

（１０）光沢度
ＪＩＳ Ｋ−７１０５（１９８１）に準じ、スガ試験機株式会社製 デジタル変角光沢計ＵＧＶ−５Ｄを用いて入射角６０°受光角６０°の条件でキャスティングドラム接触面側の表面を測定した５点のデータの平均値を光沢度（％）とした。フィルム測定面はキャストドラム面側を測定するものであるが、不明な場合は両面測定し、Ｓｓｋ値の低い面の値を用いるものとする。

（１１）静摩擦係数（μｓ）
東洋精機（株）製スリップテスターを用いて、ＪＩＳ Ｋ ７１２５（１９９９）に準じて、２５℃、６５％ＲＨにて測定した。なお、測定は２枚のフィルム長手方向を一致させ、かつ、フィルムの一方の表面と他のフィルムの反対面をそれぞれ重ね合わせて行った。試験ｎ数は５回行い、得られた値の平均値を算出し、当該サンプルの静摩擦係数（μｓ）とした。

（１２）フィルムコンデンサ特性の評価（１１５℃での耐電圧および信頼性）
後述する各実施例および比較例で得られたフィルムのコロナ放電処理を施したフィルム表面（フィルム処理表面が不明な場合は、フィルム両面のうち濡れ張力が高い方のフィルム表面）に、(株)アルバック製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が８Ω／ｓｑで長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた所謂Ｔ型マージンパターンを有する蒸着パターンで蒸着を施し、幅５０ｍｍの蒸着リールを得た。
次いで、このリールを用いて(株)皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ−４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１２９℃の温度で１５時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子に仕上げた。
こうして得られたコンデンサ素子１０個を用いて、１１５℃高温下でコンデンサ素子に２５０ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行なった。

＜素子加工性＞
下記基準で判断した。上記と同様にしてコンデンサ素子を作成し、目視により素子の形状を確認した。
◎：コンデンサ素子の端面フィルムのズレ、シワ、変形がなく、後の工程に全く支障がないレベル
○：コンデンサ素子の変形が僅かにあるが後の工程で問題がないレベル
×：コンデンサ素子の変形、シワ、端面ズレが生じており、後の工程に支障を来すレベル
◎、○は使用可能である。×では実用が困難である。

＜耐電圧＞
ステップアップ試験において静電容量変化を測定しグラフ上にプロットして、該容量が初期値の７５％になった電圧をフィルムの厚み（上記（１））で割り返して耐電圧評価とし、以下の通り評価した。
◎：４００Ｖ／μｍ以上
○：３９０Ｖ／μｍ以上４００Ｖ／μｍ未満
△：３８０Ｖ／μｍ以上３９０Ｖ／μｍ未満
×：３８０Ｖ／μｍ未満
◎、○、△が使用可能である。×では実用上の性能に劣る。

＜信頼性＞
ステップアップ試験において静電容量が初期値に対して８％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子を解体し破壊の状態を調べて、信頼性を以下の通り評価した。
◎：素子形状の変化は無く貫通状の破壊は観察されない。
○：素子形状の変化は無くフィルム１０層以内の貫通状破壊が観察される。
×：素子形状に変化が認められる若しくは１０層を超える貫通状破壊が観察される。もしくは素子形状が破壊する
◎は問題なく使用でき、○では条件次第で使用可能である。×では実用上の性能に劣る。

以下、実施例を挙げて本発明の効果をさらに説明する。
（実施例１）
主要ポリプロピレン樹脂（ａ１）として、メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６８℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂８９．８質量部と、それよりＭＦＲが低いポリプロピレン樹脂（ａ２）として、融点が１６２℃で、ＭＦＲが０．５ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１０．０質量部と、さらに酸化防止剤であるチバ・スペシャリティ・ケミカルズ製ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０、ＩＲＧＡＦＯＳ１６８を各々０．１質量部がこの比率で混合されるように計量ホッパーから二軸押出機に原料供給し、溶融混練を行い、ストランドをダイから吐出して、２５℃の水槽にて冷却固化し、チップ状にカットしてポリプロピレン樹脂組成物（ａ）を準備した。
次いで、上記樹脂組成物（ａ）を温度２６０℃に設定した単軸の押出機に供給し、樹脂温度２６０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを２５℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。該未延伸ポリプロピレンフィルムを複数のロール群にて段階的に８１℃まで予熱し、引き続き１２１℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に６．２倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、フィルム幅手の両端部をクリップで把持したまま１７０℃の温度（ＴＤ延伸温度＋１１℃）で予熱し、次いで１５９℃の温度で幅方向に１２．８倍延伸し、面積延伸倍率を７９倍とした。さらに１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に９％の弛緩を与えながら１５４℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向を把持したまま１４５℃で熱処理を行った。最後に３段目の熱処理として１１０℃の熱処理を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・分／ｍ^２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．４μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。実施例１のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れ、またコンデンサとしての信頼性、耐電圧はともに優れたものであった。

（実施例２）
ポリプロピレン樹脂（ａ１）として、メソペンタッド分率が０．９７２、融点が１６５℃で、ＭＦＲが３．８ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が１．４質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例２のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れ、コンデンサとしての耐電圧および信頼性は実使用上問題のないレベルであった。

（実施例３）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）として、融点が１６０℃で、ＭＦＲが１．４ｇ／１０分である住友化学（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例３のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がやや劣るが実使用において問題ないレベルで、またコンデンサとしての耐電圧および信頼性も実使用上問題のないレベルであった。

（実施例４および比較例２）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）の含有量が表１に示した含有量となるよう樹脂組成物（ａ）を作成し、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例４のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がやや劣るが実使用において問題ないレベルであったが、コンデンサとしての信頼性、耐電圧はともに優れたものであった。一方、比較例２のポリプロピレンフィルムのコンデンサ素子加工性は問題ないレベルであるが、コンデンサとしての耐電圧は不十分で、信頼性評価において素子形状に変化が認められ実使用に耐えられないレベルのものであった。

（実施例５）
二軸延伸フィルムの厚みが５．５μｍとなるよう、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にしてポリプロピレンフィルムを得た。実施例５のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れ、コンデンサとしての耐電圧は実使用上問題のないレベルで、信頼性はとても優れたものであった。

（実施例６、７）
溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。
各実施例のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、実施例６のポリプロピレンフィルムはコンデンサ素子加工性にとても優れ、コンデンサとしての耐電圧および信頼性は実使用上問題のないレベルであった。実施例７のポリプロピレンフィルムはコンデンサ素子加工性がやや劣るが実使用において問題ないレベルで、またコンデンサとしての耐電圧および信頼性も実使用上問題のないレベルであった。

（実施例８）
実施例３で用いたポリプロピレン樹脂組成物をＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、ポリプロピレン樹脂（ａ１）をＢ層用の単軸の溶融押出機に供給し、樹脂温度２６０℃で溶融させ、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーをＴダイより吐出させ、該溶融シートを２５℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。未延伸ポリプロピレンフィルムを、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。実施例８のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れ、またコンデンサとしての信頼性、耐電圧はともに優れたものであった。

（比較例１）
実施例１で用いたポリプロピレン樹脂（ａ１）のみを使用し、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。比較例１のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性は素子の変形、シワ、端面ズレが生じ、コンデンサとしての耐電圧は不十分で、信頼性評価において貫通破壊され実使用で問題となるレベルのものであった。

（比較例３）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）として、融点が１６３℃で、ＭＦＲが８．０ｇ／１０分である住友化学（株）製ポリプロピレン樹脂を用い、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、およびＴＤ延伸温度を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。比較例３のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、ポリプロピレンフィルムのコンデンサ素子加工性は素子の変形、シワ、端面ズレが生じ、コンデンサとしての耐電圧は不十分で、信頼性評価において貫通破壊され実使用で問題となるレベルのものであった。

（比較例４）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）を使用せず、ポリプロピレン樹脂（ａ１）として、メソペンタッド分率が０．９８０、融点が１６５℃で、ＭＦＲが２．５ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が２．５質量％であるポリプロピレン樹脂を用い、温度２６０℃に設定した単軸の押出機に供給し、樹脂温度２６０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、４つの連続したキャストシート上（ＣＤ１、ＣＤ２、ＣＤ３、ＣＤ４）に、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸ポリプロピレンフィルムを得た。このときＣＤ１およびＣＤ２は３０℃、ＣＤ３およびＣＤ４は９２℃であった。未延伸ポリプロピレンフィルムを二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件（１段目熱処理のみ行い、２段目および３段目熱処理を省略）を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．５μｍのポリプロピレンフィルムを得た。比較例４のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れるが、コンデンサとしての耐電圧は不十分で、信頼性評価において貫通破壊され実使用で問題となるレベルのものであった。

（比較例５）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）を使用せず、ポリプロピレン樹脂（ａ１）として、メソペンタッド分率が０．９４５、融点が１６３℃で、ＭＦＲが４．１ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が２．８質量％であるポリプロピレン樹脂を用い、温度２６０℃に設定した単軸の押出機に供給し、溶融押出シートを冷却するキャスティングドラムの温度、二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、ＴＤ延伸および熱処理条件（１段目熱処理のみ行い、２段目および３段目熱処理を省略）を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。比較例５のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れるが、コンデンサとしての耐電圧は全く不足しており、信頼性評価において貫通破壊され実使用で問題となるレベルのものであった。

（比較例６）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）を使用せず、Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出によりポリプロピレンフィルムを作製した。表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂（ａ１）として、メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６８℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部に対し、「表面シランカップリング処理した平均粒子径０．１μｍシリカ粒子：株式会社トクヤマ製ＳＡＮＳＩＬ ＳＳ−０１」を０．４質量部となるように２５０℃に設定した押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）とした。次いで、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）をＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、基層部に該当するＢ層用のポリプロピレン樹脂として、Ａ層に用いたものと同様のポリプロピレン樹脂（ａ１）１００質量部を、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、２６０℃で溶融押出を行い、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２６０℃でＴダイより吐出させてポリプロピレンフィルムを作製した。二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、および熱処理条件（１段目熱処理と２段目熱処理のみで３段目熱処理を省略）を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。比較例６のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がとても優れるが、コンデンサとしての耐電圧は不十分で、信頼性評価において貫通破壊され実使用で問題となるレベルのものであった。

（比較例７）
ポリプロピレン樹脂（ａ２）を使用せず、Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出によりポリプロピレンフィルムを作製した。表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂（ａ１）として、メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６８℃で、メルトフローレート（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分、冷キシレン可溶部（ＣＸＳ）が０．９質量％であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部に対し、三井化学製ポリメチルペンテン系樹脂“ＴＰＸ”（登録商標） ＭＸ００２（融点が２２４℃）を４質量部の配合比でブレンドし、２５０℃に設定した二軸押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ３）とした。これをＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２６０℃でＴダイより吐出させてポリプロピレンフィルムを作製した。二軸延伸時の延伸倍率、ＴＤ予熱、および熱処理条件（１段目熱処理と２段目熱処理のみで３段目熱処理を省略）を表１の条件とした以外は実施例１と同様にして、厚み２．４μｍのポリプロピレンフィルムを得た。比較例７のポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りで、コンデンサ素子加工性がやや劣るが実使用において問題ないレベルで、またコンデンサとしての耐電圧も実使用上問題のないレベルであったが、信頼性評価において貫通破壊され実使用で問題となるレベルのものであった。

Claims (11)

1. ポリプロピレンを主成分とし、少なくとも一方の表面における突起形状の偏り度Ｓｓｋ（スキューネス）が−１０を超えて１００未満である、ポリプロピレンフィルム。
2. 前記表面における、面積範囲１２５２×９３９μｍにおける深さ２０ｎｍ以上の谷の体積を合計した総谷側体積が１〜１００００μｍ^３である、請求項１に記載のポリプロピレンフィルム。
3. 前記ポリプロピレンフィルムを沸騰キシレンで完全溶解せしめた後、室温で析出させたときに、キシレン中に溶解しているポリプロピレン成分（ＣＸＳ）が１．５質量％未満である、請求項１または２に記載のポリプロピレンフィルム。
4. 結晶子サイズが１２．０ｎｍ以下である、請求項１〜３のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルム。
5. フィルム長手方向および幅方向の１３０℃で１０分間加熱処理後の熱収縮率の和が５．０％以下である、請求項１〜４のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルム。
6. 少なくとも一方の表面の光沢度が１３０％以上１５０％未満である、請求項１〜５のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルム。
7. 三次元非接触表面形状計測（ＶｅｒｔＳＣＡＮ）により測定した少なくとも一方の表面の突起形状の算術平均高さＳａが５〜３０ｎｍである、請求項１〜６のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルム。
8. 厚みが０．５μｍ以上、１０μｍ以下である、請求項１〜７のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルム。
9. 実質的にポリプロピレン単独重合体のみからなる、請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルム。
10. 請求項１〜９のいずれか１項に記載のポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる金属膜積層フィルム。
11. 請求項１０に記載の金属膜積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。