JP2019093312A

JP2019093312A - 同位体分離装置、同位体分離システム及び同位体分離方法

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Publication number: JP2019093312A
Application number: JP2017221777A
Authority: JP
Inventors: 直樹田嶋; Naoki Tajima; 紘子澤田; Hiroko Sawada; 関　秀司; Hideji Seki; 秀司関; 新一牧野; Shinichi Makino; 恒雄大村; Tsuneo Omura
Original assignee: Toshiba Corp; Toshiba Energy Systems and Solutions Corp
Current assignee: Toshiba Corp; Toshiba Energy Systems and Solutions Corp
Priority date: 2017-11-17
Filing date: 2017-11-17
Publication date: 2019-06-20

Abstract

【課題】同位体の分離効率が高いコンパクトな同位体分離装置、同位体分離システム及び同位体分離方法を提供する。【解決手段】同位体を含む液体１ａが収容される容器１と、前記液体をミスト化するミスト化装置７と、前記容器の上部に設けられたミスト移送管４と、前記ミスト移送管を複数の領域に区画する仕切部材５ａと、前記ミスト３ａ〜３ｄを移送するガス２ａと、前記ミスト移送管の上部に接続されたミスト回収容器９、を備えた同位体分離装置であって、前記仕切部材はミストが通過可能な多数の孔を有する。【選択図】図１

Description

本発明の実施形態は、液体中から同位体を分離するための同位体分離装置、同位体分離システム及び同位体分離方法に関する。

原子力発電所で事故が発生した場合、事故直後の主たる除染対象核種はセシウム（Ｃｓ）であるが、近年、滞留水中のトリチウム水の処理の必要性が高まりつつある。従来のトリチウム水の処理方法は希釈であったが、近年、滞留水中に含まれるトリチウム水を分離除去することが要望されつつある。

トリチウム水を分離濃縮して回収、除去することは、これまでも原子力産業における核反応の制御や核燃料サイクルの信頼性の向上技術として重要であり、また、生物、化学、医療等の分野における特定元素に対するラベル技術としても重要である。

通常の同位体分離方法では、拡散法、遠心分離法等の質量数の差異に基づく分離法が一般的であるが、重水やトリチウム水等の同位体分離手段としては、精密蒸留法、同位体交換法、電気分解法等が挙げられる。

精密蒸留法では、水（Ｈ_２Ｏ）、重水（Ｄ_２Ｏ）、トリチウム水（Ｔ_２Ｏ）の間で沸点に差異があることから、蒸留塔を使用して分離するものである。ただし、トリチウム水でも水との沸点の差異は３℃程度のため、蒸留塔の高さにもよるが１段あたりの分離効率は高くなく、処理のためには多くの段数が必要である。

同位体交換法では、Ｈ_２Ｓ溶剤に対し重水またはトリチウム水を接触させると、重水素（Ｄ）、トリチウム（Ｔ）はＨ_２ＳのＨと交換してＨ_２Ｓ側に移るので、これを回収して濃縮することによりＤ、Ｔを回収できる。この方法は、Ｄ、Ｔの分離回収によく用いられているが、Ｈ_２Ｓの毒性、腐食性、反応の操作の煩雑性等の問題がある。

電解法でも分離可能であるが、設備費、消費電力の大きいことが欠点となっている。
なお、原子力発電所からの汚染水ではなく、核融合炉等で採用されているトリチウム分離手段ではＣＥＣＥ法（Combined Electrolysis Catalytic Exchange）とよばれる触媒による同位体交換法がもっとも有力である。

しかし、この手法はアルカリ水電解又は固体高分子電解質による電気分解を行い、トリチウムの濃縮と水素化を行う必要があるが、原理的に装置の高さが高くなることが避けられない。このＣＥＣＥシステムを建屋内に納めるために、複数の階層を貫いて配置する必要があるため、建屋の大型化やトリチウム閉じ込め空間数の増加を招き、コスト増の要因となっている。このＣＥＣＥシステムを小型化するために、ＣＥＣＥシステムの前段で、処理量を低減させるシステム開発が必須な状況である。
また、重水やトリチウム水等を含む水を微小な液滴にミスト化し、密度の大小によって重水やトリチウム水を分離する手段も提案されている。

特公昭６１−２８６０３号公報特開２０１７−５６４２２号公報

上述したように、重水やトリチウム水の分離手法として従来用いられてきた精密蒸留法、同位体交換法、電気分解法、ＣＥＣＥ法等の分離システムは、複雑なプロセスが必要で、処理コストも高く、かつ、装置が大型化するという課題があった。

また、従来のミスト化による分離システムは、省エネ性や小型化の点で利点を有するが、分離率を高めるために分離装置を多段化する必要があり、全体として装置が大型化するという課題があった。

本発明の実施形態は、上記課題を解決するためになされたもので、コンパクトで分離効率が高い同位体分離装置、同位体分離システム及び同位体分離方法を提供することを目的とする。

上記課題を解決するために、本実施形態に係る同位体分離装置は、同位体を含む液体が収容される容器と、前記液体をミスト化するミスト化装置と、前記容器の上部に設けられたミスト移送管と、前記ミスト移送管を複数の領域に区画する仕切部材と、前記ミストを移送するガスと、前記ミスト移送管の上部に接続されたミスト回収容器と、を備えた同位体分離装置であって、前記仕切部材はミストが通過可能な多数の孔を有することを特徴とする。

また、本実施形態に係る同位体分離システムは、本発明の実施形態に係る同位体分離装置を並列及び／又は直列に複数配置したことを特徴とする。
また、本実施形態に係る同位体分離方法は、本発明の実施形態に係る同位体分離装置を用いて同位体分離を行うことを特徴とする。

本発明の実施形態によれば、同位体の分離効率が高いコンパクトな同位体分離装置、同位体分離システム及び同位体分離方法を提供することができる。

第１の実施形態に係る同位体分離装置の構成図。第１の実施形態に係る同位体分離装置を用いた実証試験例。第２の実施形態に係る同位体分離装置の構成図。第３の実施形態に係る同位体分離装置の構成図。第４の実施形態に係る同位体分離装置の構成図。第５の実施形態に係る同位体分離システムの構成図。

以下、本発明に係る同位体分離装置、同位体分離システム及び同位体分離方法の実施形態について、図面を参照して説明する。
［第１の実施形態］
第１の実施形態に係る同位体分離装置及び同位体分離方法を、図１及び図２を用いて説明する。

（概要）
まず、本実施形態に係る同位体分離装置及び同位体分離方法の概要について、図１を用いて説明する。

重水（Ｄ_２Ｏ）やトリチウム水（ＨＴＯ、ＤＴＯ、Ｔ_２Ｏ等）を含む液体がミスト化すると、重水やトリチウム水を多く含むミストは、主に軽水（Ｈ_２Ｏ）が含まれるミストよりも密度が大きくなる。ミスト化による分離システムはこの密度差により、重水やトリチウム水を分離する。

さらに、本発明者等は、分離装置内に充填物や構造物（仕切部材）を配置し、積極的にミストの凝集と液滴化を引き起こすことで、同位体の分離効率が向上することを知見し、本発明に至ったものである。

図１は本発明の実施形態に係る同位体分離装置２０の構成図で、主に重水及び／又はトリチウム水等の同位体が含まれる水を主体とする液体１ａが収容される容器１と、容器１内の液体１ａをミスト化するためのミスト化装置７と、ミストを移送するためのガス２ａを供給する配管２と、容器１の上部に設けられるミスト移送管４と、ミスト移送管４内に設置された少なくとも１以上の仕切部材５ａと、ミスト移送管４の上部に配管により接続されたミスト回収容器９と、から構成される。

仕切部材５ａはミスト移送管４を高さ方向に複数の領域（図１の例では、領域Ｉ〜領域III ）が形成されるように少なくとも１つ設けられ、多数の小さな孔を有する粒子状の集合体（粒状集合体）や、パンチングメタル、ハニカム状メタル、格子状メタル等の構造体、又は焼結体等が用いられる。図１の例では仕切部材５ａとして粒状集合体を用いる例を示している。

また、ミスト化装置７は、ガスや液体の噴霧、衝突による加圧作用によってミスト化する手段、高周波や音波による加振作用によってミスト化する手段、液体１ａを回転、加熱、又は攪拌することによってミスト化する手段等が用いられるが、図１の例では、ガスの噴霧又は衝突によってミスト化する例を示している。なお、ガス噴霧装置は独自に設けてもよいが、移送用のガスを噴霧手段として併用してもよく、図１の例では移送用のガス２ａをミスト化手段として併用した例を示している。

また、ガス２ａは、窒素、酸素、アルゴン、ヘリウム、ネオン、炭酸ガス又は水蒸気のうち、少なくとも１種類以上のガスを含んでいる。
さらに、上述したミスト化手段は、１種類でもよいが、複数種類組み合わせて用いてもよい。

このように構成された同位体分離装置２０の作用について説明する。
まず、容器１内には同位体濃度がＡ（ベクレル／ｍｌ）の液体が収容されているものとする。

配管２から噴霧されたガス２ａの加圧作用によって容器１内の液体１ａがミスト化されると、ミスト３ａはミスト移送管４の領域Ｉに流れ込む。
その際、液体１ａがミスト３ａになると表面積が大きくなるため揮発しやすくなり、その蒸発潜熱により仕切部材５ａの表面温度が低下し、ミスト３ａの一部が凝集しやすくなる。

また、ミスト移送管４の内部を容器１の雰囲気温度よりも低温に制御してもよく、その場合、仕切部材５ａを構成する粒状集合体の粒子径よりも小さいミストは進行方向に移送される一方、凝集等により粒子径が大きくなった液滴６は下方に滴下する。

このように、仕切部材５ａに付着したミスト３ａは他のミスト３ａと凝集し液滴化し、その液滴６の重力が仕切部材５ａの付着力よりも大きくなると容器１に向かって落下する。
さらに、仕切部材５の少なくとも一部を疎水性の物質で構成するか、又は疎水性の物質で被覆することで、液滴化を促進するようにしてもよい。

図１に示す例では、ミスト移送管４は粒状集合体からなる２つの仕切部材５ａが配置され、３つの領域Ｉ〜III に区画されているが、各領域でミストの凝集による液滴化と比重の小さなミストの移送を行うことにより、各領域で同位体濃度が小さいミストが生成され、次領域に移送される。これを複数の領域で繰り返すことで、最終的に同位体濃度がより少ないミストが得られ、ミスト回収容器９に回収される。
このようにして、同位体を含む液体１ａから、同位体濃度が大きい液体と小さい液体に分離することが可能となる。

ここで、１つの領域における分離度Ｆ（Ｔ）を式（１）で表す。
Ｆ＝容器１内の液体の同位体濃度／ミスト中の同位体濃度・・・（１）

容器１内の液体の同位体濃度がＡ（ベクレル／ｍｌ）とすると、領域Ｉ〜III において、ミストの同位体濃度（Ｂｑ／ｍｌ）は、それぞれ次式（２）〜（４）で表される。
領域Ｉ；Ａ × （１−Ｆ（Ｔ））・・・（２）
領域II ；Ａ × （１−Ｆ（Ｔ））^２・・・（３）
領域III ；Ａ × （１−Ｆ（Ｔ））^３・・・（４）

分離度Ｆ（Ｔ）は温度Ｔの関数であり、温度が室温程度であれば、分離度Ｆ（Ｔ）は約５〜１０％であり、分離工程を多段（複数領域）とすることで、全体の分離度を高くすることができる。
なお、仕切部材５ａの設置位置、設置間隔は適宜変更可能である。

（実施例１）
本実施例１において、図１に示す容器１内には原子力施設から排出された主に水（Ｈ_２Ｏ）からなる液体１ａが収容されている。この液体１ａには水素の同位体である高濃度のトリチウムが含まれているが、場合によってはＮａ^＋やＣｌ⁻といったイオン成分を含む場合がある。
また、トリチウムの存在形態としては、ＨＴＯ、ＤＴＯ、Ｔ_２Ｏが挙げられるが、主にＨＴＯの形態として存在する。さらに、酸素の同位体も含まれる場合がある。

本実施例１では、図１に示す同位体分離装置２０を用いて水素又は酸素の同位体を分離する。
まず、配管２からガス２ａを容器１内の液体１ａの気液界面に噴霧衝突させ、容器１内の上部空間にミスト３ａを発生させる。

ガス２ａは、窒素、酸素、アルゴン、ヘリウム、ネオン、炭酸ガス、水蒸気を少なくとも１種類以上を含み、約５０ｋＰａ以上に保たれている。
容器１内で発生したミスト３ａはミスト移送管４の領域Ｉに入り、ガス２ａとともに領域Ｉ内を上昇する。そして、領域Ｉ内のミスト３ａはミスト移送管４の内面や仕切部材５ａに接触することで、ミスト３ａ同士が合体凝集し、密度が増加し液滴化する。液滴６は容器１に向かって落下し、再度ガス２ａによってミスト化される。

また、ミスト３ａは表面積が増加することで蒸発が促進されるが、仕切部材５ａの近傍で蒸発すると蒸発潜熱により仕切部材５ａの表面温度が低下し、凝集による液滴化が起きやすくなるとともに、ガス２ａの湿度が低下する。そして、ガス２ａ中の湿度と周囲環境の湿度の差が大きいほど蒸発速度が高まるため、仕切部材５ａの表面部分での蒸発が生じやすくなり、液滴化が促進される。
このように、領域Ｉではミスト３ａの液滴化を積極的に行う一方、径の小さなミスト３ｂが仕切部材５ａを通って領域IIに入る。

そして、領域IIでも領域Ｉと同様な現象が繰り返される。すなわち、領域IIでは、湿度が領域Ｉよりも低くなり、径の小さなミスト３ｂが領域IIと領域III との間の仕切部材５ａ等による凝集によって液滴化が促進され、その結果、より径の小さなミスト３ｃが仕切部材５ａをとおして領域III へ移る。

また、低湿度の領域III では、蒸発やミスト移送管４の内面との接触等により液滴化が促進され、最終的により径の小さなミスト３ｄがミスト回収容器９に回収され、凝集等により液化される。

なお、図１の例では、領域Ｉ〜領域III における相対的な湿度を、それぞれ高湿度、中湿度、低湿度と表現している。
上述したように、本実施例１では、領域Ｉ〜領域III で同位体分離を順次実施する結果、領域III における同位体濃度は式（４）に示すように、Ａ×（１−Ｆ（Ｔ））^３となる。

この同位体分離装置を用いて、８０Ｂｑ／ｍｌのトリチウム水（ＨＴＯ）を含む純水（Ｈ_２Ｏ）を用いて実証試験を行ったところ、図２に示すように、約３時間の間、分離度Ｆ（Ｔ）が約１０％に維持されることがわかった。

なお、本実施例１では、領域Ｉ〜領域III からなる３段のミスト移送管４を用いているが、これに限定されず、段数を増やすことによりさらに分離効率を高めることが可能である。

（効果）
以上説明したように、本第１の実施形態によれば、仕切部材５ａで仕切られた多段のミスト移送管４を用いることで、同位体の分離効率が高いコンパクトな同位体分離装置及び同位体分離方法を提供することができる。

［第２の実施形態］
第２の実施形態に係る同位体分離装置を、図３を用いて説明する。なお、上記実施形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

本第２の実施形態では、図３に示すように、領域Ｉと領域IIとの間は粒状集合体からなる仕切部材５ａで区画され、領域IIと領域III との間は複数の細孔を有する構造体からなる仕切部材５ｂで区画される。また、仕切部材５ａ、５ｂは温度制御装置１０に接続され、所望の温度に冷却可能な構成となっている。

仕切部材５ｂを構成する構造体は、パンチングメタル、ハニカム状メタル、格子状メタル、焼結体等から構成され、ミストが通過可能な孔が多数形成されている。
温度制御装置１０は仕切部材５ａ、５ｂをミスト移送管４の内部温度よりも低温に冷却し、仕切部材５ａ、５ｂ近傍におけるミストの凝集とガス２ａの除湿を促進する。

これにより、仕切部材５ａ、５ｂに付着しているミストの蒸発が促進され、最終的にミストの回収効率を向上させることができる。
なお、仕切部材５ａ、５ｂを構成する粒状集合体やパンチングメタル等の構造体は、少なくともその一部を疎水性の材料で構成するか、又は疎水性の物質で被覆することで、ミストの液滴化やミストの蒸発を促進するようにしてもよい。

以上説明したように、本第２の実施形態によれば、種類の異なる仕切部材を用い、温度制御装置に接続することで、同位体の分離効率や装置のコンパクト化を向上させることができる。

［第３の実施形態］
第３の実施形態に係る同位体分離装置を、図４を用いて説明する。なお、上記実施形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
本第３の実施形態では、図４に示すように、ミスト移送管４を容器１に対し傾斜して配置した構成としている。

仕切部材５ａ近傍のミスト３ａ〜３ｃは傾斜した仕切部材５ａを横移動するため、ミスト３ａ〜３ｃの移動距離が垂直なミスト移送管４よりも長くなる。これにより、ミスト３ａ〜３ｃが仕切部材５ａ近傍に滞在する時間が長くなるため、ミストの液滴化やミストの蒸発をさらに促進することができる。

また、凝集等によって形成された液滴６の一部は、ミスト移送管４の内面に沿って容器１へ滴下するため、容器１への直接滴下を低減させることができる。これにより、容器１内におけるミスト化を安定的に行うことが可能となる。
なお、ミスト移送管４の傾斜角度は適宜変更可能である。

以上説明したように、本第３の実施形態によれば、ミスト移送管４を傾斜させることで同位体の分離効率をさらに向上させることができる。

［第４の実施形態］
第４の実施形態に係る同位体分離装置を、図５を用いて説明する。なお、上記実施形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。

本第４の実施形態では、図５に示すように、ミスト回収容器９に温度制御装置１１を接続し、ミスト回収容器９に冷媒を供給することで、領域III から回収されたミスト３ｄの液化を促進させる構成としている。

これにより低濃度同位体の回収速度及び回収効率が向上するほか、ガス２ａの湿度が低下する。このガス２ａを配管１３を通して容器１へ戻し、容器１におけるミスト発生用のガスや移送用のガスに再利用することで、処理効率の向上と省資源化を図ることができる。

［第５の実施形態］
第５の実施形態に係る同位体分離システムを、図６を用いて説明する。なお、上記実施形態と同一の構成には同一の符号を付し、重複する説明は省略する。
本第５の実施形態では、図６に示すように、複数の同位体分離装置２１〜２４を並列及び／又は直列に配列したシステム構成としている。

図６に示すシステム例では、第１〜第４の実施形態で説明した同位体分離装置２１、２２を並列に配置して並列処理を行い、その後、直列に配置された同位体分離装置２３、２４により直列処理を行う構成としている。これにより、並列処理では処理速度の向上を図ることができるとともに、直列処理では分離効率を向上させることができる。
なお、図６に示すシステムは１例にすぎず、並列処理及び／又は直列処理を適宜組み合わせて、複数の同位体分離装置を用いた種々のシステムを構成することができる。

以上、本発明のいくつかの実施形態を説明したが、これらの実施形態は、例として提示したものであり、発明の範囲を限定することは意図していない。例えば、上記実施形態ではトリチウムを例に説明したが、重水素や酸素の同位体にも適用可能であり、かつ、水素及び酸素以外の同位体にも適用可能である。

これら新規な実施形態は、その他の様々な形態で実施されることが可能であり、発明の要旨を逸脱しない範囲で、種々の省略、置き換え、変更を行うことができる。これら実施形態やその変形は、発明の範囲や要旨に含まれるとともに、特許請求の範囲に記載された発明とその均等の範囲に含まれる。

1…容器、１ａ…液体、２…配管、２ａ…ガス、３ａ〜３ｄ…ミスト、４…ミスト移送管、５ａ、５ｂ…仕切部材、６…液滴、７…ミスト化装置、９…ミスト回収容器、１０、１１…温度制御装置、１３…配管、２０〜２４…同位体分離装置

Claims

同位体を含む液体が収容される容器と、前記液体をミスト化するミスト化装置と、前記容器の上部に設けられたミスト移送管と、前記ミスト移送管を複数の領域に区画する仕切部材と、前記ミストを移送するガスと、前記ミスト移送管の上部に接続されたミスト回収容器と、を備えた同位体分離装置であって、
前記仕切部材はミストが通過可能な多数の孔を有することを特徴とする同位体分離装置。
前記仕切部材は粒状集合体、焼結体、パンチングメタル、ハニカム状メタル又は格子状メタルであることを特徴とする請求項１記載の同位体分離装置。
前記仕切部材の少なくとも一部が疎水性の物質であるか、又は疎水性の物質で被覆されていることを特徴とする請求項１又は請求項２記載の同位体分離装置。
前記ミスト化装置は、ガス噴霧装置、液体噴霧装置、高周波加振装置、回転装置、音波振動装置、減圧装置又は加熱装置、あるいはそれらの組み合わせであることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載の同位体分離装置。
前記ガス噴霧装置から噴霧されるガスは、窒素、酸素、アルゴン、ヘリウム、ネオン、炭酸ガス又は水蒸気のうち、少なくとも１種類以上含むことを特徴とする請求項４に記載の同位体分離装置。
前記ミスト移送管は前記容器に対して傾斜していることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれかに記載の同位体分離装置。
前記ミスト回収装置及び／又は前記仕切部材に温度制御装置が接続されていることを特徴とする請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の同位体分離装置。
前記ミスト回収容器と前記容器を配管により接続し、前記ガス回収容器に回収されたガスを再利用することを特徴とする請求項１乃至請求項７のいずれかに記載の同位体分離装置。
前記請求項１乃至８に記載の同位体分離装置を並列及び／又は直列に複数配置したことを特徴とする同位体分離システム。
前記請求項１乃至８に記載の同位体分離装置を用いて同位体分離を行うことを特徴とする同位体分離方法。