JP2018119089A

JP2018119089A - Expandable polypropylene composition

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Publication number: JP2018119089A
Application number: JP2017012826A
Authority: JP
Inventors: 片桐　章公; Akikimi Katagiri; 章公片桐; 一寿安元; Kazuhisa Yasumoto; 和彦坂井; Kazuhiko Sakai; 真範丸山; Masanori Maruyama
Original assignee: SunAllomer Ltd
Current assignee: SunAllomer Ltd
Priority date: 2017-01-27
Filing date: 2017-01-27
Publication date: 2018-08-02
Anticipated expiration: 2037-01-27
Also published as: JP7015635B2

Abstract

【課題】剛性と耐衝撃性のバランスに優れる発泡体を与える発泡性ポリプロピレン組成物を提供する。【解決手段】成分（Ａ１）として、（Ａ１−１）および（Ａ１−２）からなるポリプロピレン組成物を３５〜７５重量％（Ａ１−１）ポリプロピレン７０〜８５重量％（Ａ１−２）２５〜４０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマー１５〜３０重量％成分（Ａ２）としてポリプロピレンを０〜３０重量％成分（Ｂ）としてエラストマーを１８〜３５重量％成分（Ｃ）として板状無機充填剤を、１重量％を超え、１２重量％未満成分（Ｄ）として発泡剤を含む発泡性組成物であって、前記成分（Ｂ）のメルトフローレート（１９０℃、荷重２．１５Ｎ）が１〜１０ｇ／１０分であり、前記成分（Ａ１）、（Ａ２）、（Ｂ）、および（Ｃ）からなる発泡剤を含まない組成物のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が４０〜６０ｇ／１０分である、発泡性ポリプロピレン組成物。【選択図】なしPROBLEM TO BE SOLVED: To provide a foamable polypropylene composition which gives a foam having an excellent balance between rigidity and impact resistance. SOLUTION: A polypropylene composition composed of (A1-1) and (A1-2) as a component (A1) is 35 to 75% by weight (A1-1) polypropylene 70 to 85% by weight (A1-2) 25 to 25. A propylene-ethylene copolymer containing 40% by weight of ethylene-derived units Plate-like inorganic as a 15 to 30% by weight component (A2), polypropylene as a 0 to 30% by weight component (B), and an elastomer as an 18 to 35% by weight component (C). A foaming composition containing a foaming agent as a component (D) having a filler of more than 1% by weight and less than 12% by weight, wherein the melt flow rate (190 ° C., load 2.15N) of the component (B) is. The melt flow rate (230 ° C., load 21.18N) of the composition containing 1 to 10 g / 10 minutes and containing the above components (A1), (A2), (B), and (C) without a foaming agent is high. Elastomer polypropylene composition at 40-60 g / 10 min. [Selection diagram] None

Description

本発明は発泡性ポリプロピレン組成物およびこれを発泡させてなる発泡体に関する。 The present invention relates to a foamable polypropylene composition and a foam obtained by foaming the same.

ポリプロピレン発泡体は優れた物理的特性を有することから、自動車等の用途に有用である。自動車部品においては安全性等の観点から高い剛性および耐衝撃性が求められるため、これらの物性を改善した発泡性ポリプロピレン組成物やその発泡体が提案されている。例えば特許文献１にはエラストマー含有量が５〜１３重量％であるポリプロピレン発泡体が開示されている（特許文献１実施例）。また特許文献２にはエラストマー含有量が１７〜２１重量％である発泡体が開示されている（特許文献２実施例）。当該エラストマーの１９０℃でのメルトフローレートは３５ｇ／１０分である。 Polypropylene foam has excellent physical properties and is useful for applications such as automobiles. Since automobile parts are required to have high rigidity and impact resistance from the viewpoint of safety and the like, foamable polypropylene compositions and foams thereof having improved these properties have been proposed. For example, Patent Document 1 discloses a polypropylene foam having an elastomer content of 5 to 13% by weight (Example of Patent Document 1). Patent Document 2 discloses a foam having an elastomer content of 17 to 21% by weight (Example of Patent Document 2). The melt flow rate at 190 ° C. of the elastomer is 35 g / 10 minutes.

特開２００４−８２５４７号公報JP 2004-82547 A 特許第５５８０６３０号Japanese Patent No. 5580630

前記特許文献に開示されている発泡体は剛性と耐衝撃性のバランスが十分ではない。一般にエラストマー量を増やすと耐衝撃性は向上するが剛性が低下するので、両者はトレードオフの関係にある。かかる事情を鑑み、本発明は剛性と耐衝撃性のバランスに優れる発泡体を与える発泡性ポリプロピレン組成物を提供することを課題とする。 The foam disclosed in the patent document does not have a sufficient balance between rigidity and impact resistance. In general, when the amount of elastomer is increased, the impact resistance is improved, but the rigidity is lowered, so both are in a trade-off relationship. In view of such circumstances, it is an object of the present invention to provide a foamable polypropylene composition that provides a foam having an excellent balance between rigidity and impact resistance.

発明者らは、特定のメルトフローレートを有するエラストマーを特定量用いることと少量の板状無機充填剤を用いることで両者のバランスを最適化できることを見出し、本発明を完成した。すなわち、前記課題は以下の本発明によって解決される。
（１）成分（Ａ１）として、（Ａ１−１）および（Ａ１−２）からなるポリプロピレン組成物を３５〜７５重量％
（Ａ１−１）ポリプロピレン７０〜８５重量％
（Ａ１−２）２５〜４０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマー１５〜３０重量％
成分（Ａ２）としてポリプロピレンを０〜３０重量％
成分（Ｂ）としてエラストマーを１８〜３５重量％
成分（Ｃ）として板状無機充填剤を、１重量％を超え、１２重量％未満
成分（Ｄ）として発泡剤を含む発泡性組成物であって、
前記成分（Ｂ）のメルトフローレート（１９０℃、荷重２．１５Ｎ）が１〜１０ｇ／１０分であり、
前記成分（Ａ１）、（Ａ２）、（Ｂ）、および（Ｃ）からなる発泡剤を含まない組成物のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が４０〜６０ｇ／１０分である、発泡性ポリプロピレン組成物。
（２）前記成分（Ａ１）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が５０〜１２０ｇ／１０分である、（１）に記載の発泡性ポリプロピレン組成物。
（３）前記成分（Ａ１）のキシレン可溶分の極限粘度が１〜３ｄｌ／ｇである、（１）または（２）に記載の発泡性ポリプロピレン組成物。
（４）前記成分（Ｂ）のメルトフローレート（１９０℃、荷重２．１５Ｎ）が１〜７ｇ／１０分である、（１）〜（３）のいずれかに記載の発泡性ポリプロピレン組成物。
（５）前記成分（Ａ２）の２５℃でのキシレン可溶分の量が６．０重量％以下であり、メルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）が５〜２０００ｇ／１０分である（１）〜（４）のいずれかに記載の発泡性ポリプロピレン組成物。
（６）前記成分（Ａ１）が、
（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲン、およびスクシネート系化合物から選択される電子供与体化合物を必須成分として含有する固体触媒；
（ｂ）有機アルミニウム化合物；ならびに
（ｃ）外部電子供与体化合物
を含む触媒を用いて、プロピレンとエチレンとを重合させて得たポリプロピレン組成物である、（１）〜（５）のいずれかに記載の発泡性ポリプロピレン組成物。
（７）前記成分（Ａ１）、（Ａ２）、（Ｂ）、および（Ｃ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜１０重量部の前記発泡剤を含む、（１）〜（６）のいずれかに記載の発泡性ポリプロピレン組成物。
（８）前記（１）〜（７）のいずれかに記載の発泡性ポリプロピレン組成物を発泡させてなる発泡体。 The inventors have found that the balance between the two can be optimized by using a specific amount of an elastomer having a specific melt flow rate and a small amount of a plate-like inorganic filler, thereby completing the present invention. That is, the said subject is solved by the following this invention.
(1) 35 to 75% by weight of a polypropylene composition comprising (A1-1) and (A1-2) as component (A1)
(A1-1) Polypropylene 70 to 85% by weight
(A1-2) 15-30% by weight of propylene-ethylene copolymer containing 25-40% by weight of ethylene-derived units
0 to 30% by weight of polypropylene as component (A2)
18 to 35% by weight of elastomer as component (B)
A foamable composition comprising a plate-like inorganic filler as a component (C) and more than 1% by weight and less than 12% by weight, and a foaming agent as a component (D),
The melt flow rate (190 ° C., load 2.15 N) of the component (B) is 1 to 10 g / 10 minutes,
The melt flow rate (230 ° C., load 21.18 N) of the composition containing no blowing agent composed of the components (A1), (A2), (B), and (C) is 40 to 60 g / 10 min. Expandable polypropylene composition.
(2) The expandable polypropylene composition according to (1), wherein the component (A1) has a melt flow rate (230 ° C., load 21.18 N) of 50 to 120 g / 10 minutes.
(3) The expandable polypropylene composition according to (1) or (2), wherein the intrinsic viscosity of the component (A1) that is soluble in xylene is 1 to 3 dl / g.
(4) The expandable polypropylene composition according to any one of (1) to (3), wherein the melt flow rate (190 ° C., load 2.15 N) of the component (B) is 1 to 7 g / 10 minutes.
(5) The amount of the xylene soluble component at 25 ° C. of the component (A2) is 6.0% by weight or less, and the melt flow rate (230 ° C., load 21.18 N) is 5 to 2000 g / 10 min. The foamable polypropylene composition according to any one of (1) to (4).
(6) The component (A1) is
(A) a solid catalyst containing, as an essential component, an electron donor compound selected from magnesium, titanium, halogen, and a succinate compound;
(B) an organoaluminum compound; and (c) a polypropylene composition obtained by polymerizing propylene and ethylene using a catalyst containing an external electron donor compound, according to any one of (1) to (5) The expandable polypropylene composition described.
(7) The foaming agent is contained in an amount of 0.1 to 10 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of the components (A1), (A2), (B), and (C). The expandable polypropylene composition according to any one of 6).
(8) A foam obtained by foaming the expandable polypropylene composition according to any one of (1) to (7).

本発明により、剛性と耐衝撃性のバランスに優れる発泡体を与える発泡性ポリプロピレン組成物を提供できる。 INDUSTRIAL APPLICABILITY According to the present invention, it is possible to provide a foamable polypropylene composition that gives a foam having an excellent balance between rigidity and impact resistance.

以下、本発明を詳細に説明する。本発明において「Ｘ〜Ｙ」はその端値であるＸおよびＹを含む。 Hereinafter, the present invention will be described in detail. In the present invention, “X to Y” includes X and Y which are the end values.

１．発泡性ポリプロピレン組成物
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は、以下を含む。
成分（Ａ１）：ポリプロピレン組成物
必要に応じて成分（Ａ２）：ポリプロピレン
成分（Ｂ）：エラストマー
成分（Ｃ）：板状無機充填剤
成分（Ｄ）：発泡剤 1. Expandable polypropylene composition The expandable polypropylene composition of the present invention comprises:
Component (A1): Polypropylene composition Ingredient (A2): Polypropylene Component (B): Elastomer Component (C): Plate-like inorganic filler Component (D): Foaming agent

（１）成分（Ａ１）：ポリプロピレン組成物
ポリプロピレン組成物は、（Ａ１−１）ポリプロピレンおよび（Ａ１−２）２５〜４０重量％のエチレン由来単位を含むプロピレン−エチレンコポリマーからなる。成分（Ａ１−１）と（Ａ１−２）の重量比は７０〜８５：１５〜３０である。成分（Ａ１−２）の量がこの上限を超えると発泡体の剛性が低下し、下限未満であると、経済性が低下する。この観点から、前記比率は好ましくは、７５〜８０：２５〜２０である。 (1) Component (A1): Polypropylene composition The polypropylene composition comprises (A1-1) polypropylene and (A1-2) a propylene-ethylene copolymer containing 25 to 40% by weight of ethylene-derived units. The weight ratio of components (A1-1) and (A1-2) is 70-85: 15-30. When the amount of the component (A1-2) exceeds this upper limit, the rigidity of the foam is lowered, and when it is less than the lower limit, the economic efficiency is lowered. From this viewpoint, the ratio is preferably 75 to 80:25 to 20.

成分（Ａ１−２）はプロピレン−エチレンコポリマーであり、エチレン由来単位を２５〜４０重量％含む。エチレン由来単位の含有量が下限値未満または上限値を超えると発泡体の耐衝撃性が低下する。この観点からエチレン由来単位の含有量は２７〜３８重量％が好ましい。 Component (A1-2) is a propylene-ethylene copolymer and contains 25 to 40% by weight of ethylene-derived units. If the content of the ethylene-derived unit is less than the lower limit value or exceeds the upper limit value, the impact resistance of the foam is lowered. From this viewpoint, the content of the ethylene-derived unit is preferably 27 to 38% by weight.

成分（Ａ１）のメルトフローレート（２３０℃、荷重２１．１８Ｎ）は、５０〜１２０ｇ／１０分が好ましく、６６〜１００ｇ／１０分がより好ましい。ＭＦＲが上限値を超えると発泡体の衝撃強度が低下し、下限値未満であると発泡性ポリプロピレン組成物の流動性が低下することがある。以下、当該条件で測定したメルトフローレートを単に「ＭＦＲ」ともいう。 The melt flow rate (230 ° C., load 21.18 N) of the component (A1) is preferably 50 to 120 g / 10 minutes, more preferably 66 to 100 g / 10 minutes. If the MFR exceeds the upper limit, the impact strength of the foam may be reduced, and if it is less than the lower limit, the fluidity of the expandable polypropylene composition may be reduced. Hereinafter, the melt flow rate measured under the conditions is also simply referred to as “MFR”.

成分（Ａ１）のキシレン可溶分（ＸＳ）の極限粘度（ＸＳＩＶ）は、成分（Ａ１）における結晶性を持たない成分の分子量の指標でもある。ＸＳＩＶは２５℃のキシレンに可溶な成分を得て、当該成分の極限粘度を定法にて測定することで求められる。成分（Ａ１）のＸＳＩＶは１〜３ｄｌ／ｇが好ましく、１．５〜２．５ｄｌ／ｇがより好ましい。ＸＳＩＶが上限値を超えると発泡体の外観が不良となり、下限未満であると発泡体の耐衝撃性が低下することがある。 The intrinsic viscosity (XSIV) of the xylene-soluble component (XS) of the component (A1) is also an indicator of the molecular weight of the component (A1) having no crystallinity. XSIV is obtained by obtaining a component soluble in xylene at 25 ° C. and measuring the intrinsic viscosity of the component by a conventional method. The XSIV of the component (A1) is preferably 1 to 3 dl / g, more preferably 1.5 to 2.5 dl / g. When XSIV exceeds the upper limit, the appearance of the foam becomes poor, and when it is less than the lower limit, the impact resistance of the foam may be lowered.

成分（Ａ１）は任意の方法で製造してよいが、成分（Ａ１−１）の原料であるプロピレンおよび成分（Ａ１−２）の原料モノマーを、（ａ）マグネシウム、チタン、ハロゲン、および内部電子供与体を含有する固体触媒、（ｂ）有機アルミニウム化合物、ならびに（ｃ）外部電子供与体化合物を含む触媒を用いて重合する工程を含む方法で得ることが好ましい。内部電子供与体化合物としては、フタレート系化合物、スクシネート系化合物、ジエーテル系化合物が挙げられ、本発明ではいずれの内部電子供与体化合物も使用できるが、剛性と耐衝撃性のバランスに優れる発泡体を得る観点から、スクシネート系化合物が好ましい。スクシネート系化合物は広い分子量分布を与える。一般に、多段階で重合を行うことにより分子量分布を大きくできることが知られているが、当該触媒を用いて重合されたポリプロピレン組成物は、別な触媒を用いて重合されたポリマーをペレットあるいはパウダーブレンドして得た同じ分子量分布を有するポリプロピレン組成物、さらに多段重合して同じ分子量分布を有するポリプロピレン組成物とは異なる特性を示す。これは、当該触媒を用いて製造した組成物は高分子量成分と低分子量成分が分子レベルに近い状態で一体となっているが、後者の樹脂組成物は分子レベルに近い状態では混ざり合ってはおらず見かけ上同一の分子量分布を示しているにすぎないためと考えられる。しかし、このことを請求項において言葉で表現することは現実的でない。以下、触媒について説明する。 Component (A1) may be produced by any method, but propylene as a raw material for component (A1-1) and raw material monomer for component (A1-2) are replaced with (a) magnesium, titanium, halogen, and internal electrons. It is preferably obtained by a method comprising a step of polymerizing using a solid catalyst containing a donor, (b) an organoaluminum compound, and (c) a catalyst containing an external electron donor compound. Examples of the internal electron donor compound include phthalate compounds, succinate compounds, and diether compounds. In the present invention, any internal electron donor compound can be used, but a foam having an excellent balance between rigidity and impact resistance is used. From the viewpoint of obtaining, a succinate compound is preferred. Succinate compounds give a broad molecular weight distribution. In general, it is known that the molecular weight distribution can be increased by performing polymerization in multiple stages. However, a polypropylene composition polymerized using the catalyst is obtained by pelletizing or powder blending a polymer polymerized using another catalyst. The polypropylene composition having the same molecular weight distribution obtained as described above, and the polypropylene composition having the same molecular weight distribution after multi-stage polymerization exhibit different characteristics. This is because the composition produced using the catalyst is united in a state where the high molecular weight component and the low molecular weight component are close to the molecular level, but the latter resin composition does not mix in the state close to the molecular level. This is thought to be due to the apparent molecular weight distribution. However, expressing this in words in the claims is not practical. Hereinafter, the catalyst will be described.

１）固体触媒（成分ａ）
成分（ａ）は、公知の方法、例えばマグネシウム化合物とチタン化合物と内部電子供与体化合物を相互接触させることにより調製できる。前述のとおり、内部電子供与体化合物としてはスクシネート系化合物が好ましいが、当該化合物とはコハク酸のジエステルまたは置換コハク酸のジエステルをいう。以下、スクシネート系化合物について詳しく説明する。本発明で好ましく使用されるスクシネート系化合物は、以下の式（Ｉ）で表される。 1) Solid catalyst (component a)
Component (a) can be prepared by a known method, for example, by bringing a magnesium compound, a titanium compound and an internal electron donor compound into contact with each other. As described above, the internal electron donor compound is preferably a succinate compound, and the compound refers to a succinic acid diester or a substituted succinic acid diester. Hereinafter, the succinate compound will be described in detail. The succinate compound preferably used in the present invention is represented by the following formula (I).

式中、基Ｒ_１およびＲ_２は、互いに同一かまたは異なり、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ_１〜Ｃ_２０の線状または分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、またはアルキルアリール基であり；基Ｒ_３〜Ｒ_６は、互いに同一かまたは異なり、水素、或いは場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ_１〜Ｃ_２０の線状または分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、またはアルキルアリール基であり、同じ炭素原子または異なる炭素原子に結合している基Ｒ_３〜Ｒ_６は一緒に結合して環を形成してもよい。 In which the radicals R ₁ and R ₂ are identical or different from one another and optionally contain heteroatoms, C ₁ -C ₂₀ linear or branched alkyl, alkenyl, cycloalkyl, aryl, arylalkyl or alkyl An aryl group; the groups R _{3 to} R ₆ are the same or different from each other and are hydrogen, or optionally a heteroatom, C ₁ -C ₂₀ linear or branched alkyl, alkenyl, cycloalkyl, aryl, The groups R _{3 to} R ₆ which are arylalkyl or alkylaryl groups and are bonded to the same carbon atom or different carbon atoms may be bonded together to form a ring.

Ｒ_１およびＲ_２は、好ましくは、Ｃ_１〜Ｃ_８のアルキル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、およびアルキルアリール基である。Ｒ_１およびＲ_２が第１級アルキル、特に分岐第１級アルキルから選択される化合物が特に好ましい。好適なＲ_１およびＲ_２基の例は、Ｃ_１〜Ｃ_８のアルキル基であり、例えば、メチル、エチル、ｎ−プロピル、ｎ−ブチル、イソブチル、ネオペンチル、２−エチルヘキシルである。エチル、イソブチル、およびネオペンチルが特に好ましい。 R ₁ and R ₂ are preferably C ₁ -C ₈ alkyl, cycloalkyl, aryl, arylalkyl, and alkylaryl groups. Particularly preferred are compounds wherein R ₁ and R ₂ are selected from primary alkyls, especially branched primary alkyls. Examples of suitable R ₁ and R ₂ groups are C ₁ -C ₈ alkyl groups such as methyl, ethyl, n-propyl, n-butyl, isobutyl, neopentyl, 2-ethylhexyl. Ethyl, isobutyl, and neopentyl are particularly preferred.

式（Ｉ）によって示される化合物の好ましい群の１つは、Ｒ_３〜Ｒ_５が水素であり、Ｒ_６が、３〜１０個の炭素原子を有する、分岐アルキル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、およびアルキルアリール基であるものである。このような単置換スクシネート化合物の好ましい具体例は、ジエチル−ｓｅｃ−ブチルスクシネート、ジエチルテキシルスクシネート、ジエチルシクロプロピルスクシネート、ジエチルノルボニルスクシネート、ジエチルペリヒドロスクシネート、ジエチルトリメチルシリルスクシネート、ジエチルメトキシスクシネート、ジエチル−ｐ−メトキシフェニルスクシネート、ジエチル−ｐ−クロロフェニルスクシネート、ジエチルフェニルスクシネート、ジエチルシクロヘキシルスクシネート、ジエチルベンジルスクシネート、ジエチルシクロヘキシルメチルスクシネート、ジエチル−ｔ−ブチルスクシネート、ジエチルイソブチルスクシネート、ジエチルイソプロピルスクシネート、ジエチルネオペンチルスクシネート、ジエチルイソペンチルスクシネート、ジエチル（１−トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジエチルフルオレニルスクシネート、１−エトキシカルボジイソブチルフェニルスクシネート、ジイソブチル−ｓｅｃ−ブチルスクシネート、ジイソブチルテキシルスクシネート、ジイソブチルシクロプロピルスクシネート、ジイソブチルノルボニルスクシネート、ジイソブチルペリヒドロスクシネート、ジイソブチルトリメチルシリルスクシネート、ジイソブチルメトキシスクシネート、ジイソブチル−ｐ−メトキシフェニルスクシネート、ジイソブチル−ｐ−クロロフェニルスクシネート、ジイソブチルシクロヘキシルスクシネート、ジイソブチルベンジルスクシネート、ジイソブチルシクロヘキシルメチルスクシネート、ジイソブチル−ｔ−ブチルスクシネート、ジイソブチルイソブチルスクシネート、ジイソブチルイソプロピルスクシネート、ジイソブチルネオペンチルスクシネート、ジイソブチルイソペンチルスクシネート、ジイソブチル（１−トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジイソブチルフルオレニルスクシネート、ジネオペンチル−ｓｅｃ−ブチルスクシネート、ジネオペンチルテキシルスクシネート、ジネオペンチルシクロプロピルスクシネート、ジネオペンチルノルボニルスクシネート、ジネオペンチルペリヒドロスクシネート、ジネオペンチルトリメチルシリルスクシネート、ジネオペンチルメトキシスクシネート、ジネオペンチル−ｐ−メトキシフェニルスクシネート、ジネオペンチル−ｐ−クロロフェニルスクシネート、ジネオペンチルフェニルスクシネート、ジネオペンチルシクロヘキシルスクシネート、ジネオペンチルベンジルスクシネート、ジネオペンチルシクロヘキシルメチルスクシネート、ジネオペンチル−ｔ−ブチルスクシネート、ジネオペンチルイソブチルスクシネート、ジネオペンチルイソプロピルスクシネート、ジネオペンチルネオペンチルスクシネート、ジネオペンチルイソペンチルスクシネート、ジネオペンチル（１−トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジネオペンチルフルオレニルスクシネートである。 One preferred group of compounds represented by formula (I) are branched alkyl, cycloalkyl, aryl, arylalkyl, wherein R _{3 to} R ₅ are hydrogen and R ₆ has 3 to 10 carbon atoms. And an alkylaryl group. Preferred specific examples of such mono-substituted succinate compounds include diethyl-sec-butyl succinate, diethyl hexyl succinate, diethyl cyclopropyl succinate, diethyl norbornyl succinate, diethyl perihydrosuccinate, diethyl Trimethylsilyl succinate, diethyl methoxy succinate, diethyl-p-methoxyphenyl succinate, diethyl-p-chlorophenyl succinate, diethyl phenyl succinate, diethyl cyclohexyl succinate, diethyl benzyl succinate, diethyl cyclohexyl Methyl succinate, diethyl-t-butyl succinate, diethyl isobutyl succinate, diethyl isopropyl succinate, diethyl neopentyl succinate, diethyl isopenty Succinate, diethyl (1-trifluoromethylethyl) succinate, diethyl fluorenyl succinate, 1-ethoxycarbodiisobutylphenyl succinate, diisobutyl-sec-butyl succinate, diisobutyl hexyl succinate, diisobutylcyclopropyl succinate , Diisobutyl norbornyl succinate, diisobutyl perhydrosuccinate, diisobutyl trimethylsilyl succinate, diisobutyl methoxy succinate, diisobutyl-p-methoxyphenyl succinate, diisobutyl-p-chlorophenyl succinate, diisobutyl cyclohexyls Succinate, diisobutylbenzyl succinate, diisobutylcyclohexylmethyl succinate, diisobutyl-t-butyl succinate Diisobutyl isobutyl succinate, diisobutyl isopropyl succinate, diisobutyl neopentyl succinate, diisobutyl isopentyl succinate, diisobutyl (1-trifluoromethylethyl) succinate, diisobutyl fluorenyl succinate, dineopentyl-sec- Butyl succinate, dineopentyl texyl succinate, dineopentyl cyclopropyl succinate, dineopentyl norbornyl succinate, dineopentyl perhydrosuccinate, dineopentyl trimethylsilyl succinate, dineo Pentylmethoxy succinate, dineopentyl-p-methoxyphenyl succinate, dineopentyl-p-chlorophenyl succinate, dineopentylphenyl succinate, dinene Opentyl cyclohexyl succinate, dineopentyl benzyl succinate, dineopentyl cyclohexyl methyl succinate, dineopentyl-t-butyl succinate, dineopentyl isobutyl succinate, dineopentyl isopropyl succinate, di Neopentyl neopentyl succinate, dineopentyl isopentyl succinate, dineopentyl (1-trifluoromethylethyl) succinate, dineopentyl fluorenyl succinate.

式（Ｉ）の範囲内の化合物の他の好ましい群は、Ｒ_３〜Ｒ_６からの少なくとも２つの基が、水素とは異なり、場合によってはヘテロ原子を含む、Ｃ_１〜Ｃ_２０の線状または分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル、またはアルキルアリール基から選択されるものである。水素とは異なる２つの基が同じ炭素原子に結合している化合物が特に好ましい。具体的には、Ｒ_３およびＲ_４が水素とは異なる基であり、Ｒ_５およびＲ_６が水素原子である化合物である。このような二置換スクシネートの好ましい具体例は、ジエチル−２，２−ジメチルスクシネート、ジエチル−２−エチル−２−メチルスクシネート、ジエチル−２−ベンジル−２−イソプロピルスクシネート、ジエチル−２−シクロヘキシルメチル−２−イソブチルスクシネート、ジエチル−２−シクロペンチル−２−ｎ−ブチルスクシネート、ジエチル−２、２−ジイソブチルスクシネート、ジエチル−２−シクロヘキシル−２−エチルスクシネート、ジエチル−２−イソプロピル−２−メチルスクシネート、ジエチル−２−テトラデシル−２−エチルスクシネート、ジエチル−２−イソブチル−２−エチルスクシネート、ジエチル−２−（１−トリフルオロメチルエチル）−２−メチルスクシネート、ジエチル−２−イソペンチル−２−イソブチルスクシネート、ジエチル−２−フェニル−２−ｎ−ブチルスクシネート、ジイソブチル−２，２−ジメチルスクシネート、ジイソブチル−２−エチル−２−メチルスクシネート、ジイソブチル−２−ベンジル−２−イソプロピルスクシネート、ジイソブチル−２−シクロヘキシルメチル−２−イソブチルスクシネート、ジイソブチル−２−シクロペンチル−２−ｎ−ブチルスクシネート、ジイソブチル−２，２−ジイソブチルスクシネート、ジイソブチル−２−シクロヘキシル−２−エチルスクシネート、ジイソブチル−２−イソプロピル−２−メチルスクシネート、ジイソブチル−２−テトラデシル−２−エチルスクシネート、ジイソブチル−２−イソブチル−２−エチルスクシネート、ジイソブチル−２−（１−トリフルオロメチルエチル）−２−メチルスクシネート、ジイソブチル−２−イソペンチル−２−イソブチルスクシネート、ジイソブチル−２−フェニル−２−ｎ−ブチルスクシネート、ジネオペンチル−２，２−ジメチルスクシネート、ジネオペンチル−２−エチル−２−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２−ベンジル−２−イソプロピルスクシネート、ジネオペンチル−２−シクロヘキシルメチル−２−イソブチルスクシネート、ジネオペンチル−２−シクロペンチル−２−ｎ−ブチルスクシネート、ジネオペンチル−２，２−ジイソブチルスクシネート、ジネオペンチル−２−シクロヘキシル−２−エチルスクシネート、ジネオペンチル−２−イソプロピル−２−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２−テトラデシル−２−エチルスクシネート、ジネオペンチル−２−イソブチル−２−エチルスクシネート、ジネオペンチル−２−（１−トリフルオロメチルエチル）−２−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２−イソペンチル−２−イソブチルスクシネート、ジネオペンチル−２−フェニル−２−ｎ−ブチルスクシネートである。 Another preferred group of compounds within the scope of formula (I) are C ₁ -C ₂₀ linear, wherein at least two groups from R _{3 to} R ₆ are different from hydrogen and optionally contain heteroatoms. Or a branched alkyl, alkenyl, cycloalkyl, aryl, arylalkyl, or alkylaryl group. Particularly preferred are compounds in which two groups different from hydrogen are bonded to the same carbon atom. Specifically, R ₃ and R ₄ are different from hydrogen, and R ₅ and R ₆ are hydrogen atoms. Preferred specific examples of such disubstituted succinates are diethyl-2,2-dimethylsuccinate, diethyl-2-ethyl-2-methylsuccinate, diethyl-2-benzyl-2-isopropylsuccinate, diethyl 2-cyclohexylmethyl-2-isobutyl succinate, diethyl-2-cyclopentyl-2-n-butyl succinate, diethyl-2, 2-diisobutyl succinate, diethyl-2-cyclohexyl-2-ethyl succinate , Diethyl-2-isopropyl-2-methylsuccinate, diethyl-2-tetradecyl-2-ethylsuccinate, diethyl-2-isobutyl-2-ethylsuccinate, diethyl-2- (1-trifluoro Methylethyl) -2-methylsuccinate, diethyl-2-isopentyl-2- Sobutyl succinate, diethyl-2-phenyl-2-n-butyl succinate, diisobutyl-2,2-dimethyl succinate, diisobutyl-2-ethyl-2-methyl succinate, diisobutyl-2-benzyl- 2-isopropyl succinate, diisobutyl-2-cyclohexylmethyl-2-isobutyl succinate, diisobutyl-2-cyclopentyl-2-n-butyl succinate, diisobutyl-2,2-diisobutyl succinate, diisobutyl-2 -Cyclohexyl-2-ethyl succinate, diisobutyl-2-isopropyl-2-methyl succinate, diisobutyl-2-tetradecyl-2-ethyl succinate, diisobutyl-2-isobutyl-2-ethyl succinate, diisobutyl -2- (1-trifluoro Tilethyl) -2-methylsuccinate, diisobutyl-2-isopentyl-2-isobutylsuccinate, diisobutyl-2-phenyl-2-n-butylsuccinate, dineopentyl-2,2-dimethylsuccinate, dineopentyl 2-ethyl-2-methyl succinate, dineopentyl-2-benzyl-2-isopropyl succinate, dineopentyl-2-cyclohexylmethyl-2-isobutyl succinate, dineopentyl-2-cyclopentyl-2-n-butyl Succinate, dineopentyl-2,2-diisobutyl succinate, dineopentyl-2-cyclohexyl-2-ethyl succinate, dineopentyl-2-isopropyl-2-methyl succinate, dineopentyl-2-tetradecyl-2-ethyl succinate , Dineopentyl-2-isobutyl-2-ethyl succinate, dineopentyl-2- (1-trifluoromethylethyl) -2-methyl succinate, dineopentyl-2-isopentyl-2-isobutyl succinate, dineopentyl 2-Phenyl-2-n-butyl succinate.

さらに、水素とは異なる少なくとも２つの基が異なる炭素原子に結合している化合物も特に好ましい。具体的にはＲ_３およびＲ_５が水素と異なる基である化合物である。この場合、Ｒ_４およびＲ_６は水素原子であってもよいし水素とは異なる基であってもよいが、いずれか一方が水素原子であること（三置換スクシネート）が好ましい。このような化合物の好ましい具体例は、ジエチル−２，３−ビス（トリメチルシリル）スクシネート、ジエチル−２，２−ｓｅｃ−ブチル−３−メチルスクシネート、ジエチル−２−（３，３，３−トリフルオロプロピル）−３−メチルスクシネート、ジエチル−２，３−ビス（２−エチルブチル）スクシネート、ジエチル−２，３−ジエチル−２−イソプロピルスクシネート、ジエチル−２，３−ジイソプロピル−２−メチルスクシネート、ジエチル−２，３−ジシクロヘキシル−２−メチルジエチル−２，３−ジベンジルスクシネート、ジエチル−２，３−ジイソプロピルスクシネート、ジエチル−２，３−ビス（シクロヘキシルメチル）スクシネート、ジエチル−２，３−ジ−ｔ−ブチルスクシネート、ジエチル−２，３−ジイソブチルスクシネート、ジエチル−２，３−ジネオペンチルスクシネート、ジエチル−２，３−ジイソペンチルスクシネート、ジエチル−２，３−（１−トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジエチル−２，３−テトラデシルスクシネート、ジエチル−２，３−フルオレニルスクシネート、ジエチル−２−イソプロピル−３−イソブチルスクシネート、ジエチル−２−ｔｅｒｔ−ブチル−３−イソプロピルスクシネート、ジエチル−２−イソプロピル−３−シクロヘキシルスクシネート、ジエチル−２−イソペンチル−３−シクロヘキシルスクシネート、ジエチル−２−テトラデシル−３−シクロヘキシルメチルスクシネート、ジエチル−２−シクロヘキシル−３−シクロペンチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジエチル−２−イソプロピルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジイソプロピル−２−メチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジシクロヘキシル−２−メチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジベンジルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジイソプロピルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ビス（シクロヘキシルメチル）スクシネート、ジイソブチル−２，３−ジ−ｔ−ブチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジイソブチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジネオペンチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−ジイソペンチルスクシネート、ジイソブチル−２，３−（１−トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジイソブチル−２，３−テトラデシルスクシネート、ジイソブチル−２，３−フルオレニルスクシネート、ジイソブチル−２−イソプロピル−３−イソブチルスクシネート、ジイソブチル−２−ｔｅｒｔ−ブチル−３−イソプロピルスクシネート、ジイソブチル−２−イソプロピル−３−シクロヘキシルスクシネート、ジイソブチル−２−イソペンチル−３−シクロヘキシルスクシネート、ジイソブチル−２−テトラデシル−３−シクロヘキシルメチルスクシネート、ジイソブチル−２−シクロヘキシル−３−シクロペンチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ビス（トリメチルシリル）スクシネート、ジネオペンチル−２，２−ｓｅｃ−ブチル−３−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２−（３，３，３−トリフルオロプロピル）−３−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ビス（２−エチルブチル）スクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジエチル−２−イソプロピルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジイソプロピル−２−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジシクロヘキシル−２−メチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジベンジルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジイソプロピルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ビス（シクロヘキシルメチル）スクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジ−ｔ−ブチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジイソブチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジネオペンチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−ジイソペンチルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−（１−トリフルオロメチルエチル）スクシネート、ジネオペンチル−２，３−テトラデシルスクシネート、ジネオペンチル−２，３−フルオレニルスクシネート、ジネオペンチル−２−イソプロピル−３−イソブチルスクシネート、ジネオペンチル−２−ｔｅｒｔ−ブチル−３−イソプロピルスクシネート、ジネオペンチル−２−イソプロピル−３−シクロヘキシルスクシネート、ジネオペンチル−２−イソペンチル−３−シクロヘキシルスクシネート、ジネオペンチル−２−テトラデシル−３−シクロヘキシルメチルスクシネート、ジネオペンチル−２−シクロヘキシル−３―シクロペンチルスクシネートである。 Furthermore, compounds in which at least two groups different from hydrogen are bonded to different carbon atoms are particularly preferred. Specifically, it is a compound in which R ₃ and R ₅ are groups different from hydrogen. In this case, R ₄ and R ₆ may be a hydrogen atom or a group different from hydrogen, but it is preferable that either one is a hydrogen atom (trisubstituted succinate). Preferred examples of such compounds are diethyl-2,3-bis (trimethylsilyl) succinate, diethyl-2,2-sec-butyl-3-methylsuccinate, diethyl-2- (3,3,3- Trifluoropropyl) -3-methylsuccinate, diethyl-2,3-bis (2-ethylbutyl) succinate, diethyl-2,3-diethyl-2-isopropylsuccinate, diethyl-2,3-diisopropyl-2 -Methyl succinate, diethyl-2,3-dicyclohexyl-2-methyldiethyl-2,3-dibenzyl succinate, diethyl-2,3-diisopropyl succinate, diethyl-2,3-bis (cyclohexylmethyl) ) Succinate, diethyl-2,3-di-t-butylsuccinate, diethyl-2,3-diisobuty Succinate, diethyl-2,3-dineopentyl succinate, diethyl-2,3-diisopentyl succinate, diethyl-2,3- (1-trifluoromethylethyl) succinate, diethyl-2,3- Tetradecyl succinate, diethyl-2,3-fluorenyl succinate, diethyl-2-isopropyl-3-isobutyl succinate, diethyl-2-tert-butyl-3-isopropyl succinate, diethyl-2- Isopropyl-3-cyclohexyl succinate, diethyl-2-isopentyl-3-cyclohexyl succinate, diethyl-2-tetradecyl-3-cyclohexylmethyl succinate, diethyl-2-cyclohexyl-3-cyclopentyl succinate, diisobutyl -2,3-diethyl-2-iso Lopyl succinate, diisobutyl-2,3-diisopropyl-2-methyl succinate, diisobutyl-2,3-dicyclohexyl-2-methyl succinate, diisobutyl-2,3-dibenzyl succinate, diisobutyl-2 , 3-diisopropyl succinate, diisobutyl-2,3-bis (cyclohexylmethyl) succinate, diisobutyl-2,3-di-t-butyl succinate, diisobutyl-2,3-diisobutyl succinate, diisobutyl-2 , 3-Dineopentyl succinate, diisobutyl-2,3-diisopentyl succinate, diisobutyl-2,3- (1-trifluoromethylethyl) succinate, diisobutyl-2,3-tetradecyl succinate Diisobutyl-2,3-fluorenylsuccinate Diisobutyl-2-isopropyl-3-isobutyl succinate, diisobutyl-2-tert-butyl-3-isopropyl succinate, diisobutyl-2-isopropyl-3-cyclohexyl succinate, diisobutyl-2-isopentyl-3- Cyclohexyl succinate, diisobutyl-2-tetradecyl-3-cyclohexylmethyl succinate, diisobutyl-2-cyclohexyl-3-cyclopentyl succinate, dineopentyl-2,3-bis (trimethylsilyl) succinate, dineopentyl-2,2- sec-butyl-3-methyl succinate, dineopentyl-2- (3,3,3-trifluoropropyl) -3-methyl succinate, dineopentyl-2,3-bis (2-ethylbutyl) succinate, cine Pentyl-2,3-diethyl-2-isopropyl succinate, dineopentyl-2,3-diisopropyl-2-methyl succinate, dineopentyl-2,3-dicyclohexyl-2-methyl succinate, dineopentyl-2,3 -Dibenzyl succinate, dineopentyl-2,3-diisopropyl succinate, dineopentyl-2,3-bis (cyclohexylmethyl) succinate, dineopentyl-2,3-di-t-butyl succinate, dineopentyl-2, 3-diisobutyl succinate, dineopentyl-2,3-dineopentyl succinate, dineopentyl-2,3-diisopentyl succinate, dineopentyl-2,3- (1-trifluoromethylethyl) succinate, dineopentyl -2,3-tetradeci Succinate, dineopentyl-2,3-fluorenyl succinate, dineopentyl-2-isopropyl-3-isobutyl succinate, dineopentyl-2-tert-butyl-3-isopropyl succinate, dineopentyl-2-isopropyl-3- They are cyclohexyl succinate, dineopentyl-2-isopentyl-3-cyclohexyl succinate, dineopentyl-2-tetradecyl-3-cyclohexylmethyl succinate, and dineopentyl-2-cyclohexyl-3-cyclopentyl succinate.

式（Ｉ）の化合物のうち、基Ｒ_３〜Ｒ_６のうちのいくつかが一緒に結合して環を形成している化合物も好ましく用いることができる。このような化合物として特表２００２−５４２３４７に挙げられている化合物、例えば、１−（エトキシカルボニル）−１−（エトキシアセチル）−２，６−ジメチルシクロヘキサン、１−（エトキシカルボニル）−１−（エトキシアセチル）−２，５一ジメチルシクロペンタン、１−（エトキシカルボニル）−１−（エトキシアセチルメチル）−２一メチルシクロへキサン、１−（エトキシカルボニル）−１−（エトキシ（シクロヘキシル）アセチル）シクロヘキサンを挙げることができる。他には、例えば国際公開第２００９／０６９４８３に開示されているような３，６−ジメチルシクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸ジイソブチル、シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸ジイソブチル等の環状スクシネート化合物も好適に用いることができる。他の環状スクシネート化合物の例としては、国際公開２００９／０５７７４７号に開示されている化合物も好ましい。 Among the compounds of the formula (I), compounds in which some of the groups R _{3 to} R ₆ are bonded together to form a ring can also be preferably used. As such compounds, compounds listed in JP-T-2002-542347, for example, 1- (ethoxycarbonyl) -1- (ethoxyacetyl) -2,6-dimethylcyclohexane, 1- (ethoxycarbonyl) -1- ( Ethoxyacetyl) -2,5-monodimethylcyclopentane, 1- (ethoxycarbonyl) -1- (ethoxyacetylmethyl) -2 monomethylcyclohexane, 1- (ethoxycarbonyl) -1- (ethoxy (cyclohexyl) acetyl) cyclohexane Can be mentioned. In addition, for example, cyclic succinate compounds such as diisobutyl 3,6-dimethylcyclohexane-1,2-dicarboxylate and diisobutyl cyclohexane-1,2-dicarboxylate as disclosed in WO2009 / 069483 are also suitable. Can be used. As another example of the cyclic succinate compound, a compound disclosed in International Publication No. 2009/057747 is also preferable.

式（Ｉ）の化合物のうち、基Ｒ_３〜Ｒ_６がヘテロ原子を含む場合、ヘテロ原子は窒素およびリン原子を含む第１５族原子あるいは酸素およびイオウ原子を含む第１６族原子であることが好ましい。基Ｒ_３〜Ｒ_６が第１５族原子を含む化合物としては、特開２００５−３０６９１０号に開示される化合物が挙げられる。一方、基Ｒ_３〜Ｒ_６が第１６族原子を含む化合物としては、特開２００４−１３１５３７号に開示される化合物が挙げられる。 Of the compounds of formula (I), when the groups R _{3 to} R ₆ contain heteroatoms, the heteroatoms may be group 15 atoms including nitrogen and phosphorus atoms or group 16 atoms including oxygen and sulfur atoms. preferable. Examples of the compound in which the groups R _{3 to} R ₆ include a Group 15 atom include compounds disclosed in JP-A-2005-306910. On the other hand, examples of the compound in which the groups R _{3 to} R ₆ include a Group 16 atom include compounds disclosed in JP-A No. 2004-131537.

この他に、スクシネート系化合物と同等の分子量分布を与える内部電子供与体を用いてもよい。そのような内部電子供与体としては、例えば特開２０１３−２８７０４号公報に記載のジフェニルジカルボン酸エステル、特開２０１４−２０１６０２号公報に記載のシクロヘキセンジカルボン酸エステル、特開２０１３−２８７０５号公報に記載のジシクロアルキルジカルボン酸エステル、特許第４９５９９２０号に記載のジオールジベンゾエート、国際公開第２０１０／０７８４９４に記載の１，２−フェニレンジベンゾエートが挙げられる。 In addition, an internal electron donor that gives a molecular weight distribution equivalent to that of the succinate compound may be used. Examples of such internal electron donors include diphenyl dicarboxylic acid esters described in JP2013-28704A, cyclohexene dicarboxylic acid esters described in JP2014-201602A, and JP2013-28705A. And didiol dibenzoate described in Japanese Patent No. 4959920, and 1,2-phenylene dibenzoate described in WO 2010/078494.

２）有機アルミニウム化合物（成分ｂ）
成分（ｂ）の有機アルミニウム化合物としては以下が挙げられる。
トリエチルアルミニウム、トリブチルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニウム；
トリイソプレニルアルミニウムのようなトリアルケニルアルミニウム：
ジエチルアルミニウムエトキシド、ジブチルアルミニウムブトキシドなどのジアルキルアルミニウムアルコキシド；
エチルアルミニウムセスキエトキシド、ブチルアルミニウムセスキブトキシドなどのアルキルアルミニウムセスキアルコキシド； 2) Organoaluminum compound (component b)
The following are mentioned as an organoaluminum compound of a component (b).
Trialkylaluminum such as triethylaluminum, tributylaluminum;
Trialkenyl aluminum such as triisoprenyl aluminum:
Dialkylaluminum alkoxides such as diethylaluminum ethoxide and dibutylaluminum butoxide;
Alkylaluminum sesquialkoxides such as ethylaluminum sesquiethoxide and butylaluminum sesquibutoxide;

エチルアルミニウムジクロリド、プロピルアルミニウムジクロリド、ブチルアルミニウムジブロミドなどのようなアルキルアルミニウムジハロゲニドなどの部分的にハロゲン化されたアルキルアルミニウム；
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキルアルミニウムジヒドリドなどの部分的に水素化されたアルキルアルミニウム；
エチルアルミニウムエトキシクロリド、ブチルアルミニウムブトキシクロリド、エチルアルミニウムエトキシブロミドなどの部分的にアルコキシ化およびハロゲン化されたアルキルアルミニウム。 Partially halogenated alkylaluminums such as alkylaluminum dihalogenides such as ethylaluminum dichloride, propylaluminum dichloride, butylaluminum dibromide and the like;
Dialkylaluminum hydrides such as diethylaluminum hydride, dibutylaluminum hydride;
Partially hydrogenated alkylaluminums such as alkylaluminum dihydrides such as ethylaluminum dihydride, propylaluminum dihydride;
Partially alkoxylated and halogenated alkylaluminums such as ethylaluminum ethoxychloride, butylaluminum butoxychloride, ethylaluminum ethoxybromide.

３）電子供与体化合物（成分ｃ）
成分（ｃ）の電子供与体化合物は、一般に「外部電子供与体」と称される。このような電子供与体化合物としては有機ケイ素化合物が好ましい。好ましい有機ケイ素化合物として以下が挙げられる。
トリメチルメトキシシラン、トリメチルエトキシシラン、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ−アミルメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ビスｏ−トリルジメトキシシラン、ビスｍ−トリルジメトキシシラン、ビスｐ−トリルジメトキシシラン、ビスｐ−トリルジエトキシシラン、ビスエチルフェニルジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジエトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、メチルトリメトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、デシルトリメトキシシラン、デシルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、γ−クロルプロピルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、エチルトリエトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、ｔ−ブチルトリエトキシシラン、テキシルトリメトキシシラン、ｎ−ブチルトリエトキシシラン、ｉｓｏ−ブチルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、クロルトリエトキシシラン、エチルトリイソプロポキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、シクロヘキシルトリメトキシシラン、シクロヘキシルトリエトキシシラン、２−ノルボルナントリメトキシシラン、２−ノルボルナントリエトキシシラン、２−ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ケイ酸エチル、ケイ酸ブチル、トリメチルフエノキシシラン、メチルトリアリルオキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシシラン）、ビニルトリアセトキシシラン、ジメチルテトラエトキシジシロキサン。 3) Electron donor compound (component c)
The electron donor compound of component (c) is generally referred to as “external electron donor”. Such an electron donor compound is preferably an organosilicon compound. The following is mentioned as a preferable organosilicon compound.
Trimethylmethoxysilane, trimethylethoxysilane, dimethyldimethoxysilane, dimethyldiethoxysilane, diisopropyldimethoxysilane, t-butylmethyldimethoxysilane, t-butylmethyldiethoxysilane, t-amylmethyldiethoxysilane, diphenyldimethoxysilane, phenylmethyl Dimethoxysilane, diphenyldiethoxysilane, bis o-tolyldimethoxysilane, bism-tolyldimethoxysilane, bisp-tolyldimethoxysilane, bisp-tolyldiethoxysilane, bisethylphenyldimethoxysilane, dicyclopentyldimethoxysilane, dicyclohexyldimethoxy Silane, cyclohexylmethyldimethoxysilane, cyclohexylmethyldiethoxysilane, ethyltrimethoxysilane, ethyl Riethoxysilane, vinyltrimethoxysilane, methyltrimethoxysilane, n-propyltriethoxysilane, decyltrimethoxysilane, decyltriethoxysilane, phenyltrimethoxysilane, γ-chloropropyltrimethoxysilane, methyltriethoxysilane, ethyl Triethoxysilane, vinyltriethoxysilane, t-butyltriethoxysilane, texyltrimethoxysilane, n-butyltriethoxysilane, iso-butyltriethoxysilane, phenyltriethoxysilane, γ-aminopropyltriethoxysilane, chloro Triethoxysilane, ethyltriisopropoxysilane, vinyltributoxysilane, cyclohexyltrimethoxysilane, cyclohexyltriethoxysilane, 2-norbornanetrimethoxy Lan, 2-norbornanetriethoxysilane, 2-norbornanemethyldimethoxysilane, ethyl silicate, butyl silicate, trimethylphenoxysilane, methyltriallyloxysilane, vinyltris (β-methoxyethoxysilane), vinyltriacetoxysilane, Dimethyltetraethoxydisiloxane.

中でも、エチルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリエトキシシラン、ｎ−プロピルトリメトキシシラン、ｔ−ブチルトリエトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジメトキシシラン、ｔ−ブチルメチルジエトキシシラン、ｔ−ブチルエチルジメトキシシラン、ｔ−ブチルプロピルジメトキシシラン、ｔ−ブチルｔ−ブトキシジメトキシシラン、ｔ−ブチルトリメトキシシラン、ｉ−ブチルトリメトキシシラン、イソブチルメチルジメトキシシラン、ｉ−ブチルセク−ブチルジメトキシシラン、エチル（パーヒドロイソキノリン２−イル）ジメトキシシラン、ビス（デカヒドロイソキノリン−２−イル）ジメトキシシラン、トリ（イソプロペニロキシ）フェニルシラン、テキシルトリメトキシシラン、ビニルトリエトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、ビニルトリブトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジイソプロピルジメトキシシラン、ジイソブチルジメトキシシラン、ｉ−ブチルｉ−プロピルジメトキシシラン、シクロペンチルｔ−ブトキシジメトキシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、シクロヘキシルメチルジメトキシシラン、シクロヘキシルｉ−ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルｉ−ブチルジメトキシシラン、シクロペンチルイソプロピルジメトキシシラン、ジ−ｓｅｃ−ブチルジメトキシシラン、ジエチルアミノトリエトキシシラン、テトラエトキシシラン、テトラメトキシシラン、イソブチルトリエトキシシラン、フェニルメチルジメトキシシラン、フェニルトリエトキシラン、ビスｐ−トリルジメトキシシラン、ｐ−トリルメチルジメトキシシラン、ジシクロヘキシルジメトキシシラン、シクロヘキシルエチルジメトキシシラン、２−ノルボルナントリエトキシシラン、２−ノルボルナンメチルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチル（３、３、３−トリフルオロプロピル）ジメトキシシラン、ケイ酸エチルなどが好ましい。 Among them, ethyltriethoxysilane, n-propyltriethoxysilane, n-propyltrimethoxysilane, t-butyltriethoxysilane, t-butylmethyldimethoxysilane, t-butylmethyldiethoxysilane, t-butylethyldimethoxysilane, t-butylpropyldimethoxysilane, t-butylt-butoxydimethoxysilane, t-butyltrimethoxysilane, i-butyltrimethoxysilane, isobutylmethyldimethoxysilane, i-butylsec-butyldimethoxysilane, ethyl (perhydroisoquinoline 2- Yl) dimethoxysilane, bis (decahydroisoquinolin-2-yl) dimethoxysilane, tri (isopropenyloxy) phenylsilane, texyltrimethoxysilane, vinyltriethoxysilane, phenyltrie Xysilane, phenyltrimethoxysilane, vinyltributoxysilane, diphenyldimethoxysilane, diisopropyldimethoxysilane, diisobutyldimethoxysilane, i-butyli-propyldimethoxysilane, cyclopentyl t-butoxydimethoxysilane, dicyclopentyldimethoxysilane, cyclohexylmethyldimethoxysilane, Cyclohexyl i-butyldimethoxysilane, cyclopentyl i-butyldimethoxysilane, cyclopentylisopropyldimethoxysilane, di-sec-butyldimethoxysilane, diethylaminotriethoxysilane, tetraethoxysilane, tetramethoxysilane, isobutyltriethoxysilane, phenylmethyldimethoxysilane, Phenyltriethoxylane, bis p-tolyldimethoxy Silane, p-tolylmethyldimethoxysilane, dicyclohexyldimethoxysilane, cyclohexylethyldimethoxysilane, 2-norbornanetriethoxysilane, 2-norbornanemethyldimethoxysilane, diphenyldiethoxysilane, methyl (3,3,3-trifluoropropyl) dimethoxy Silane and ethyl silicate are preferred.

４）重合
成分（Ａ１）の重合には公知の方法を用いることができる。例えば、成分（Ａ１−１）の原料であるプロピレンおよび成分（Ａ１−２）の原料モノマーを、２つ以上の反応器を用いて重合することが好ましい。重合は、液相中、気相中または液−気相中で実施してよい。また、モノマー濃度や重合条件の勾配を有する重合器を用いてもよい。このような重合器では、例えば、少なくとも２つの重合領域が接続されたものを使用し、気相重合でモノマーを重合することができる。具体的には、触媒の存在下、上昇管からなる重合領域にてモノマーを供給して重合し、上昇管に接続された下降管にてモノマーを供給して重合し、上昇管と下降管とを循環しながら、ポリマー生成物を回収する。この方法は、上昇管中に存在する気体混合物が下降管に入るのを全面的または部分的に防止する手段を備える。また、上昇管中に存在する気体混合物とは異なる組成を有する気体または液体混合物を下降管中に導入する。上記の重合方法として、例えば、特表２００２−５２０４２６号公報に記載された方法を適用することができる。 4) Polymerization A known method can be used for the polymerization of the component (A1). For example, it is preferable to polymerize propylene which is a raw material of the component (A1-1) and a raw material monomer of the component (A1-2) using two or more reactors. The polymerization may be carried out in liquid phase, gas phase or liquid-gas phase. Further, a polymerization vessel having a gradient of monomer concentration and polymerization conditions may be used. In such a polymerization vessel, for example, a monomer in which at least two polymerization regions are connected can be used, and the monomer can be polymerized by gas phase polymerization. Specifically, in the presence of a catalyst, a monomer is supplied and polymerized in a polymerization region including a riser, and a monomer is supplied and polymerized in a downcomer connected to the riser. The polymer product is recovered while circulating. This method comprises means for completely or partially preventing the gas mixture present in the riser from entering the downcomer. Also, a gas or liquid mixture having a composition different from the gas mixture present in the riser is introduced into the downcomer. As the above polymerization method, for example, a method described in JP-T-2002-520426 can be applied.

（２）成分（Ａ２）：ポリプロピレン
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は成分（Ａ２）として０〜３０重量％のポリプロピレンを含む。成分（Ａ２）は発泡性ポリプロピレン組成物の剛性および流動性を向上させる。この観点から、成分（Ａ２）の量は０．１重量％以上が好ましく、３〜２１重量％程度がより好ましい。成分（Ａ２）はプロピレン単独重合体であることが好ましい。また、非晶性成分の指標となる２５℃でのキシレン可溶分の量が６．０重量％以下であることが好ましく、３．０重量％以下であることがより好ましく、２．０重量％以下であることがさらに好ましい。２５℃でのキシレン可溶分の量が上限値を超えると発泡体の剛性が低下する。成分（Ａ２）のＭＦＲは５〜２０００ｇ／１０分が好ましく、７．５〜７０ｇ／１０分がより好ましい。ＭＦＲが上限値を超えると発泡体の耐衝撃性が低下する、下限値未満であると発泡性ポリプロピレン組成物の流動性が低下することがある。 (2) Component (A2): Polypropylene The foamable polypropylene composition of the present invention contains 0 to 30% by weight of polypropylene as the component (A2). Component (A2) improves the rigidity and fluidity of the expandable polypropylene composition. In this respect, the amount of component (A2) is preferably 0.1% by weight or more, and more preferably about 3 to 21% by weight. Component (A2) is preferably a propylene homopolymer. Further, the amount of xylene solubles at 25 ° C., which is an index of the amorphous component, is preferably 6.0% by weight or less, more preferably 3.0% by weight or less, and 2.0% by weight. More preferably, it is% or less. If the amount of xylene solubles at 25 ° C. exceeds the upper limit, the rigidity of the foam decreases. The MFR of the component (A2) is preferably 5 to 2000 g / 10 minutes, and more preferably 7.5 to 70 g / 10 minutes. When the MFR exceeds the upper limit value, the impact resistance of the foam is lowered, and when it is less than the lower limit value, the fluidity of the foamable polypropylene composition may be lowered.

（３）成分（Ｂ）：エラストマー
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は、成分（Ｂ）として１８〜３５重量％のエラストマー含む。エラストマーとは弾性を有するポリマーである。本発明で用いるエラストマーは前記成分（Ａ１−２）のポリマーとは異なる。成分（Ｂ）は発泡体の耐衝撃性、外観、耐傷付性を向上する。この観点から、成分（Ｂ）の量は２１〜２８重量％が好ましい。当該量が上限値を上回ると、外観不良、耐傷付性の低下が生じうる。当該量が下限値未満であると耐衝撃性が低下しうる。 (3) Component (B): Elastomer The foamable polypropylene composition of the present invention contains 18 to 35% by weight of an elastomer as the component (B). An elastomer is a polymer having elasticity. The elastomer used in the present invention is different from the polymer of the component (A1-2). Component (B) improves the impact resistance, appearance, and scratch resistance of the foam. In this respect, the amount of component (B) is preferably 21 to 28% by weight. When the amount exceeds the upper limit value, poor appearance and poor scratch resistance may occur. If the amount is less than the lower limit, impact resistance may be reduced.

エラストマーの１９０℃、２．１５Ｎの荷重でのメルトフローレート（以下この条件で測定したメルトフローレートを「ＭＦＲ_１９０℃」ともいう）は１〜１０ｇ／１０分であるが、１〜７ｇ／１０分が好ましい。ＭＦＲ_１９０℃が上限値を超えると発泡体の剛性と耐衝撃性のバランスが低下し、下限値未満であると発泡性ポリプロピレン組成物の流動性が低下することがある。 The melt flow rate of the elastomer at 190 ° C. and a load of 2.15 N (hereinafter, the melt flow rate measured under these conditions is also referred to as “MFR _{190 ° C.} ”) is 1 to 10 g / 10 minutes, but 1 to 7 g / 10. Minutes are preferred. When MFR _{190 ° C.} exceeds the upper limit, the balance between the rigidity and impact resistance of the foam is lowered, and when it is less than the lower limit, the fluidity of the foamable polypropylene composition may be lowered.

エラストマーとしてはエチレンとα−オレフィンとの共重合体が挙げられる。α−オレフィンとしては、炭素数３〜１２のα−オレフィンが挙げられ、具体的には、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン等が好ましい。エラストマーは、成分（Ａ１−１）および成分（Ａ１−２）のポリマーよりも低い密度を有することが好ましい。例えばエラストマーの密度は限定されないが０．８５０〜０．８９０ｇ／ｃｍ^３であることが好ましく、０．８６０〜０．８８０ｇ／ｃｍ^３であることがより好ましい。このようなエラストマーは、例えば特開２０１５−１１３３６３号に記載のとおりメタロセンまたはハーフメタロセン等の均一系触媒を用いてモノマーを重合することにより調製できる。 Examples of the elastomer include a copolymer of ethylene and an α-olefin. Examples of the α-olefin include α-olefins having 3 to 12 carbon atoms. Specifically, propylene, 1-butene, 1-pentene, 1-hexene, 1-octene and the like are preferable. The elastomer preferably has a lower density than the polymer of component (A1-1) and component (A1-2). For example the density of the elastomer is preferably but not limited a 0.850~0.890g / cm ^3, more preferably 0.860~0.880g / cm ^3. Such an elastomer can be prepared by polymerizing a monomer using a homogeneous catalyst such as metallocene or half metallocene as described in JP-A-2015-113363, for example.

（４）成分（Ｃ）：板状無機充填剤
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は、成分（Ｃ）として、１重量％を超え、１２重量％未満の板状無機充填剤を含む。成分（Ｃ）は発泡体の剛性および耐衝撃性を向上させる。この観点から成分（Ｃ）の量は３〜１０重量％が好ましい。当該量が上限値以上であると外観不良、耐傷付性の低下が生じうる。当該量が下限値以下であると剛性が低下しうる。 (4) Component (C): Plate-like inorganic filler The foamable polypropylene composition of the present invention comprises, as component (C), a plate-like inorganic filler that exceeds 1% by weight and less than 12% by weight. Component (C) improves the rigidity and impact resistance of the foam. From this viewpoint, the amount of the component (C) is preferably 3 to 10% by weight. If the amount is greater than or equal to the upper limit value, poor appearance and scratch resistance may occur. If the amount is less than or equal to the lower limit, the rigidity may be reduced.

板状無機充填剤としては、マイカ、クレー、タルク等が挙げられるが、入手容易性等からタルクが好ましい。板状無機充填剤の平均粒子径は１〜１０μｍが好ましく、３〜７μｍがより好ましい。平均粒子径はＪＩＳＺ８８２５に従って測定される。 Examples of the plate-like inorganic filler include mica, clay, talc and the like, and talc is preferable from the viewpoint of availability. 1-10 micrometers is preferable and, as for the average particle diameter of a plate-shaped inorganic filler, 3-7 micrometers is more preferable. The average particle size is measured according to JIS Z 8825.

（５）成分（Ｄ）：発泡剤
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は発泡剤を含む。発泡剤としては分解型発泡剤、溶剤型発泡剤のいずれも使用できる。分解型発泡剤とは射出成形機のシリンダー温度条件下で分解して炭酸ガス、窒素ガス等の気体を発生する化合物である。分解型発泡剤としては、無機系、有機系のいずれも使用できる。さらに気体の発生を促す有機酸等の公知の発泡助剤を併用してもよい。 (5) Component (D): Foaming agent The foamable polypropylene composition of the present invention contains a foaming agent. As the foaming agent, either a decomposition-type foaming agent or a solvent-type foaming agent can be used. The decomposable foaming agent is a compound that decomposes under the cylinder temperature condition of an injection molding machine to generate a gas such as carbon dioxide or nitrogen gas. As the decomposable foaming agent, either inorganic or organic can be used. Further, a known foaming aid such as an organic acid that promotes gas generation may be used in combination.

無機系の分解型発泡剤としては、重炭酸ナトリウム、炭酸ナトリウム、重炭酸アンモニウム、炭酸アンモニウム、亜硝酸アンモニウム、クエン酸、クエン酸ナトリウムなどが挙げられる。有機系の分解型発泡剤としては、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソテレフタルアミド、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン等のＮ−ニトロソ化合物；アゾジカルボンアミド、アゾビスイソブチロニトリル、アゾシクロヘキシルニトリル、アゾジアミノベンゼン、バリウムアゾジカルボキシレート等のアゾ化合物；ベンゼンスルフォニルヒドラジド、トルエンスルフォニルヒドラジド、ｐ，ｐ’−オキシビス（ベンゼンスルフェニルヒドラジド）、ジフェニルスルフォン−３，３’−ジスルフォニルヒドラジド等のスルフォニルヒドラジド化合物；カルシウムアジド、４，４’−ジフェニルジスルフォニルアジド、ｐ−トルエンスルフォニルアジド等のアジド化合物などが挙げられる。 Examples of the inorganic decomposable foaming agent include sodium bicarbonate, sodium carbonate, ammonium bicarbonate, ammonium carbonate, ammonium nitrite, citric acid, sodium citrate and the like. Examples of organic decomposable foaming agents include N-nitroso compounds such as N, N′-dinitrosoterephthalamide and N, N′-dinitrosopentamethylenetetramine; azodicarbonamide, azobisisobutyronitrile, azocyclohexyl Azo compounds such as nitrile, azodiaminobenzene, barium azodicarboxylate; benzenesulfonyl hydrazide, toluenesulfonyl hydrazide, p, p'-oxybis (benzenesulfenylhydrazide), diphenylsulfone-3,3'-disulfonylhydrazide Sulfonyl hydrazide compounds; azide compounds such as calcium azide, 4,4′-diphenyldisulfonyl azide, p-toluenesulfonyl azide and the like.

これらの発泡剤の中でも、環境への影響が少なく、安全で、さらには発泡セルが安定化するという観点から、重炭酸水素ナトリウム等の炭酸塩または炭酸水素塩が好ましく、その際、有機カルボン酸を発泡助剤として併用することが好ましい。炭酸塩または炭酸水素塩と有機カルボン酸との配合比は、炭酸塩または炭酸水素塩が１０〜７０重量％、有機カルボン酸が３０〜９０重量％が好ましい。 Among these foaming agents, carbonates or hydrogencarbonates such as sodium bicarbonate are preferable from the viewpoints of less impact on the environment, safety, and stabilization of the foamed cells. Is preferably used in combination as a foaming aid. The blending ratio of the carbonate or bicarbonate to the organic carboxylic acid is preferably 10 to 70% by weight for the carbonate or bicarbonate and 30 to 90% by weight for the organic carboxylic acid.

溶剤型発泡剤は、射出成形機のシリンダー部分から発泡剤を含まない組成物に注入して、射出成形金型中で蒸発して発泡剤として機能する物質である。プロパン、ブタン、ネオペンタン、ヘプタン、イソヘキサン、ヘキサン、イソヘプタン、ヘプタン等の低沸点脂肪族炭化水素や、フロンガスで代表される低沸点のフッ素含有炭化水素等が使用できる。 A solvent-type foaming agent is a substance that functions as a foaming agent when injected into a composition not containing a foaming agent from a cylinder portion of an injection molding machine and evaporates in an injection mold. Low boiling point aliphatic hydrocarbons such as propane, butane, neopentane, heptane, isohexane, hexane, isoheptane, heptane, low boiling point fluorine-containing hydrocarbons typified by Freon gas, and the like can be used.

本発明の発泡性ポリプロピレン組成物に用いる発泡剤は、ポリオレフィンをキャリアとする発泡剤マスターバッチの様態で添加することができる。当該ポリオレフィンとしてはポリプロピレン、ポリエチレン、ポリスチレン等が挙げられる。本発明においては、通常当該分野で使用されている発泡剤マスターバッチ全体が発泡剤に該当するとして当該マスターバッチに含まれるキャリアも発泡剤の成分とみなすことができる。発泡剤の添加量は、前記成分（Ａ１）、（Ａ２）、（Ｂ）および（Ｃ）の合計量１００重量部に対して、０．１〜１０重量部が好ましく、０．５〜５重量部がより好ましい。さらにこの範囲内において発生ガス量および発泡倍率等を考慮して最適量が選択される。発泡倍率は１．４〜３が好ましく、１．５〜２．８がより好ましい。この範囲内にある発泡性ポリプロピレン組成物からは、気泡径が揃い、かつ気泡が均一分散した樹脂発泡体が得られる。 The foaming agent used in the foamable polypropylene composition of the present invention can be added in the form of a foaming agent masterbatch using polyolefin as a carrier. Examples of the polyolefin include polypropylene, polyethylene, and polystyrene. In this invention, the carrier contained in the said masterbatch can also be considered as a component of a foaming agent as the whole foaming agent masterbatch currently used in the said field | area normally corresponds to a foaming agent. The addition amount of the foaming agent is preferably 0.1 to 10 parts by weight, and 0.5 to 5 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the total amount of the components (A1), (A2), (B) and (C). Part is more preferred. Further, the optimum amount is selected within this range in consideration of the amount of generated gas and the expansion ratio. The expansion ratio is preferably 1.4 to 3, and more preferably 1.5 to 2.8. From the expandable polypropylene composition within this range, a resin foam having uniform cell diameters and uniformly dispersed cells can be obtained.

（６）他の成分
発泡性ポリプロピレン組成物には、酸化防止剤、塩素吸収剤、耐熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、内部滑剤、外部滑剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、結晶造核剤、難燃剤、分散剤、銅害防止剤、中和剤、可塑剤、気泡防止剤、架橋剤、過酸化物、油展および他の有機および無機顔料などの当該分野で通常用いられる慣用の添加剤を添加してもよい。各添加剤の添加量は公知の量としてよい。 (6) Other components Anti-oxidant, chlorine absorber, heat stabilizer, light stabilizer, UV absorber, internal lubricant, external lubricant, anti-blocking agent, antistatic agent, anti-fogging In the field, such as agents, crystal nucleating agents, flame retardants, dispersants, copper damage inhibitors, neutralizers, plasticizers, anti-bubble agents, crosslinking agents, peroxides, oil-extended and other organic and inorganic pigments You may add the usual additive used normally. The addition amount of each additive may be a known amount.

（７）特性
１）ＭＦＲ
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物のＭＦＲは、発泡剤を含まない場合（以下「非発泡性ポリプロピレン組成物」ともいう）に４０〜６０ｇ／１０分であり、好ましくは４５〜５７ｇ／１０分である。ＭＦＲが上限を超えると発泡体の耐衝撃性が低下し、下限未満であると発泡性ポリプロピレン組成物の流動性が低下する。 (7) Characteristics 1) MFR
The MFR of the expandable polypropylene composition of the present invention is 40 to 60 g / 10 minutes, preferably 45 to 57 g / 10 minutes when no foaming agent is contained (hereinafter also referred to as “non-expandable polypropylene composition”). is there. When the MFR exceeds the upper limit, the impact resistance of the foam decreases, and when it is less than the lower limit, the fluidity of the expandable polypropylene composition decreases.

２）密度
前記（Ａ１）、（Ａ２）、（Ｂ）、および（Ｃ）からなる非発泡性ポリプロピレン組成物の密度は好ましくは０．９１〜０．９８ｇ／ｃｍ^３、より好ましくは０．９１〜０．９６ｇ／ｃｍ^３である。 2) Density The density of the non-foamable polypropylene composition comprising (A1), (A2), (B), and (C) is preferably 0.91 to 0.98 g / cm ³ , more preferably 0.91. ˜0.96 g / cm ³ .

３）剛性
非発泡性ポリプロピレン組成物の曲げ弾性率は２３℃において１０００ＭＰａ以上が好ましく、１２００ＭＰａ以上がより好ましい。 3) Rigidity The flexural modulus of the non-expandable polypropylene composition is preferably 1000 MPa or more at 23 ° C., more preferably 1200 MPa or more.

４）耐衝撃性
非発泡性ポリプロピレン組成物のシャルピー衝撃強度は２３℃において３０ｋＪ／ｍ^２以上が好ましく、３５ｋＪ／ｍ^２以上がより好ましい。 4) Charpy impact strength of impact resistance non-foamed polypropylene composition is preferably 30 kJ / ^{m 2} or more at 23 ℃, 35kJ / ^{m 2} or more is more preferable.

２．製造方法
分解型発泡剤を用いる場合、本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は、成分（Ａ１）〜（Ｃ）および必要に応じて添加剤を溶融混練して得た非発泡性ポリプロピレン組成物を製造し、これと発泡剤（成分（Ｄ））をドライブレンドすることにより製造できる。前記ドライブレンドは、発泡成形機付帯の押出機中で、成形前に溶融混練してよい。前述のとおり、発泡剤としてポリオレフィンをキャリアとする発泡剤マスターバッチを用いてもよい。 2. Production Method When a decomposable foaming agent is used, the foamable polypropylene composition of the present invention produces a non-foamable polypropylene composition obtained by melt-kneading components (A1) to (C) and, if necessary, additives. And this and a foaming agent (component (D)) can be manufactured by dry blending. The dry blend may be melt kneaded before molding in an extruder attached to a foam molding machine. As described above, a foaming agent master batch using polyolefin as a carrier as a foaming agent may be used.

溶剤型発泡剤を用いる場合は、成分（Ａ１）〜（Ｃ）および必要に応じて添加剤を溶融混練して非発泡性ポリプロピレン組成物を調製し、前述のとおり射出成形機内で溶剤型発泡剤と混合することで発泡性ポリプロピレン組成物を製造できる。この際、ポリオレフィン等をキャリアとする発泡剤マスターバッチを発泡剤として添加してもよい。 When a solvent-type foaming agent is used, components (A1) to (C) and, if necessary, additives are melt-kneaded to prepare a non-foamable polypropylene composition. As described above, the solvent-type foaming agent is used in an injection molding machine. A foamable polypropylene composition can be produced by mixing with. Under the present circumstances, you may add the foaming agent masterbatch which uses polyolefin etc. as a carrier as a foaming agent.

３．成形
本発明の発泡性ポリプロピレン組成物を発泡させることで発泡体を製造できる。発泡体は射出発泡成形によって製造されることが好ましい。射出発泡成形は、キャビティの容積を変化させない方法と変化させる方法に大別できる。前者は、発泡性ポリプロピレン組成物を金型のキャビティへ充填し、ポリマーの収縮に伴う圧力低下によって成形品内部で発泡剤を気化させて発泡させる方法である。後者は、発泡性ポリプロピレン組成物をキャビティに充填する途中または充填完了後に、金型をコアバックする、あるいは金型内のスライドコア等を移動させてキャビティの容積を拡大することにより発泡させる方法である。射出条件は、シリンダー温度１９０〜２３０℃、金型温度２０〜５０℃、射出速度３０〜３００ｍｍ／秒であることが好ましい。 3. Molding A foam can be produced by foaming the expandable polypropylene composition of the present invention. The foam is preferably produced by injection foam molding. Injection foam molding can be roughly divided into a method in which the volume of the cavity is not changed and a method in which the volume is changed. The former is a method in which a foamable polypropylene composition is filled into a cavity of a mold, and a foaming agent is vaporized inside a molded article by a pressure drop accompanying shrinkage of a polymer, and foamed. The latter is a method in which foaming is performed by expanding the volume of the cavity by filling the cavity with the mold or by moving the slide core in the mold during or after the filling of the foamable polypropylene composition into the cavity. is there. The injection conditions are preferably a cylinder temperature of 190 to 230 ° C., a mold temperature of 20 to 50 ° C., and an injection speed of 30 to 300 mm / second.

以下の材料を準備した。
（１）成分（Ａ１）
ポリプロピレン樹脂組成物１の製造
ＭｇＣｌ_２上にＴｉと内部ドナーとしてのジイソブチルフタレートを担持させた固体触媒を、欧州特許第７２８７６９号公報の実施例５に記載された方法により調製した。次いで、上記固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの重量比が２０、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの重量比が１０となるような量で、１２℃において２４分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予備重合を行った。
得られた予備重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入してプロピレン単独重合体（成分（Ａ１−１））を製造し、二段目の重合反応器でプロピレン−エチレンコポリマー（成分（Ａ１−２））を製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ７０℃、３．３３モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、Ｃ２／（Ｃ２＋Ｃ３）が、それぞれ８０℃、１．８８モル％、０．２１モル比であった。また、コポリマー成分の量が３０重量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した。
得られたポリプロピレン重合体１００重量部に、酸化防止剤として、ＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２重量部、中和剤として、淡南化学株式会社製カルシウムステアレートを０．０５重量部配合し、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した後、スクリュー直径１５ｍｍの２軸押出機（株式会社テクノベル製、型番ＫＺＷ１５ＴＷ−３０ＭＧ）を用いて、シリンダー温度２００℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレットを得た。
得られたポリプロピレン樹脂組成物（成分（Ａ１））は、ＭＦＲ＝３７ｇ／１０分、成分（Ａ１−１）：成分（Ａ１−２）＝７０：３０（重量比）、プロピレン−エチレンコポリマーのエチレン由来単位＝２７重量％、ＸＳＩＶ＝２．３ｄＬ／ｇであった。 The following materials were prepared.
(1) Component (A1)
Production of Polypropylene Resin Composition 1 A solid catalyst in which Ti and diisobutyl phthalate as an internal donor were supported on MgCl ₂ was prepared by the method described in Example 5 of European Patent No. 728769. Next, using the above solid catalyst, triethylaluminum (TEAL) as the organoaluminum compound and dicyclopentyldimethoxysilane (DCPMS) as the external electron donor compound, the weight ratio of TEAL to the solid catalyst is 20, and the weight ratio of TEAL / DCPMS. Was contacted at 12 ° C. for 24 minutes. The resulting catalyst system was preliminarily polymerized by keeping it in suspension in liquid propylene at 20 ° C. for 5 minutes.
The obtained prepolymer is introduced into a first polymerization reactor of a polymerization apparatus equipped with a two-stage polymerization reactor in series to produce a propylene homopolymer (component (A1-1)). In the polymerization reactor, a propylene-ethylene copolymer (component (A1-2)) was produced. During the polymerization, temperature and pressure were adjusted, and hydrogen was used as a molecular weight modifier.
The polymerization temperature and the ratio of the reactants are as follows: polymerization temperature and hydrogen concentration in the first stage reactor are 70 ° C. and 3.33 mol%, respectively, polymerization temperature, hydrogen concentration, C2 / ( C2 + C3) were 80 ° C., 1.88 mol%, and 0.21 mol ratio, respectively. In addition, the residence time distribution in the first and second stages was adjusted so that the amount of the copolymer component was 30% by weight.
To 100 parts by weight of the obtained polypropylene polymer, as an antioxidant, 0.2 part by weight of B225 manufactured by BASF, and 0.05 part by weight of calcium stearate manufactured by Tamnan Chemical Co., Ltd. After stirring and mixing with a Henschel mixer for 1 minute, the mixture was melt-kneaded at a cylinder temperature of 200 ° C. and extruded using a twin screw extruder having a screw diameter of 15 mm (manufactured by Technobell, model number KZW15TW-30MG). The strand was cooled in water and then cut with a pelletizer to obtain a pellet.
The obtained polypropylene resin composition (component (A1)) was MFR = 37 g / 10 minutes, component (A1-1): component (A1-2) = 70: 30 (weight ratio), ethylene of propylene-ethylene copolymer The origin unit was 27% by weight and XSIV was 2.3 dL / g.

ポリプロピレン樹脂組成物２の製造
ＭｇＣｌ_２上にＴｉと内部供与体化合物としてのジエチル−２，３−（ジイソプロピル）スクシネートを担持させた固体触媒を、特開平７−２９２５号公報の実施例１に記載された方法によって調製した。固体触媒と、有機アルミニウム化合物としてトリエチルアルミニウム（ＴＥＡＬ）と、外部電子供与体化合物としてジシクロペンチルジメトキシシラン（ＤＣＰＭＳ）を用い、固体触媒に対するＴＥＡＬの質量比が１８、ＴＥＡＬ／ＤＣＰＭＳの質量比が１０となるような量で、室温において５分間接触させた。得られた触媒系を、液体プロピレン中において懸濁状態で２０℃にて５分間保持することによって予備重合を行った。
得られた予備重合物を、二段の重合反応器を直列に備える重合装置の一段目の重合反応器に導入してプロピレン単独重合体（成分（Ａ１−１））を製造し、二段目の重合反応器でプロピレン−エチレンコポリマー（成分（Ａ１−２））を製造した。重合中は、温度と圧力を調整し、水素を分子量調整剤として用いた。
重合温度と反応物の比率は、一段目の反応器では、重合温度、水素濃度が、それぞれ７０℃、１．８３モル％、二段目の反応器では、重合温度、水素濃度、Ｃ２／（Ｃ２＋Ｃ３）が、それぞれ８０℃、２．４５モル％、０．２９モル比であった。また、コポリマー成分の量が２２重量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した。
得られたポリプロピレン重合体を用い、ポリプロピレン樹脂組成物１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物２のペレットを得た。
得られたポリプロピレン樹脂組成物（成分（Ａ１））は、ＭＦＲ＝１００ｇ／１０分、成分（Ａ１−１）：成分（Ａ１−２）＝７８：２２（重量比）、プロピレン−エチレンコポリマーのエチレン由来単位＝３５重量％、ＸＳＩＶ＝２．０ｄｌ／ｇであった。 Production of Polypropylene Resin Composition 2 A solid catalyst in which Ti and diethyl-2,3- (diisopropyl) succinate as an internal donor compound are supported on MgCl ₂ is described in Example 1 of JP-A-7-2925. Prepared by the method described. Using a solid catalyst, triethylaluminum (TEAL) as the organoaluminum compound and dicyclopentyldimethoxysilane (DCPMS) as the external electron donor compound, the mass ratio of TEAL to the solid catalyst is 18, and the mass ratio of TEAL / DCPMS is 10. For 5 minutes at room temperature. The resulting catalyst system was preliminarily polymerized by keeping it in suspension in liquid propylene at 20 ° C. for 5 minutes.
The obtained prepolymer is introduced into a first polymerization reactor of a polymerization apparatus equipped with a two-stage polymerization reactor in series to produce a propylene homopolymer (component (A1-1)). In the polymerization reactor, a propylene-ethylene copolymer (component (A1-2)) was produced. During the polymerization, temperature and pressure were adjusted, and hydrogen was used as a molecular weight modifier.
The polymerization temperature and the ratio of the reactants are as follows: polymerization temperature and hydrogen concentration in the first-stage reactor are 70 ° C. and 1.83 mol%, respectively, polymerization temperature, hydrogen concentration, C2 / ( C2 + C3) were 80 ° C., 2.45 mol%, and 0.29 mol ratio, respectively. In addition, the residence time distribution in the first and second stages was adjusted so that the amount of the copolymer component was 22% by weight.
Using the obtained polypropylene polymer, a pellet of the polypropylene resin composition 2 was obtained in the same manner as the polypropylene resin composition 1.
The obtained polypropylene resin composition (component (A1)) had MFR = 100 g / 10 min, component (A1-1): component (A1-2) = 78: 22 (weight ratio), ethylene of propylene-ethylene copolymer The origin unit was 35% by weight and XSIV was 2.0 dl / g.

ポリプロピレン樹脂組成物３の製造
一段目の反応器の重合温度、水素濃度を、それぞれ７０℃、３．１７モル％、二段目の反応器の重合温度、水素濃度、Ｃ２／（Ｃ２＋Ｃ３）を、それぞれ８０℃、１．６１モル％、０．２１モル比とし、コポリマー成分の量が１５重量％となるように一段目と二段目の滞留時間分布を調整した以外は、ポリプロピレン樹脂組成物１と同様にしてポリプロピレン樹脂組成物３を得た。
得られたポリプロピレン樹脂組成物（成分（Ａ１））は、ＭＦＲ＝８３．３ｇ／１０分、成分（Ａ１−１）：成分（Ａ１−２）＝８５：１５（重量比）、プロピレン−エチレンコポリマーのエチレン由来単位＝２７重量％、ＸＳＩＶ＝２．５ｄｌ／ｇであった。 Production of polypropylene resin composition 3 The polymerization temperature and hydrogen concentration of the first-stage reactor were 70 ° C. and 3.17 mol%, respectively, and the polymerization temperature and hydrogen concentration of the second-stage reactor were C2 / (C2 + C3), Polypropylene resin composition 1 except that the residence time distributions of the first and second stages were adjusted so that the amounts of copolymer components were 15% by weight, respectively at 80 ° C., 1.61 mol%, and 0.21 mol ratio. In the same manner as above, a polypropylene resin composition 3 was obtained.
The obtained polypropylene resin composition (component (A1)) was MFR = 83.3 g / 10 min, component (A1-1): component (A1-2) = 85: 15 (weight ratio), propylene-ethylene copolymer The ethylene-derived unit was 27 wt% and XSIV was 2.5 dl / g.

（２）成分（Ａ２）
ポリプロピレン１（パウダー状の重合体）
ＭＦＲ＝１７５０ｇ／１０分、２５℃でのキシレン可溶分２．３重量％
ポリプロピレン２（酸化防止剤と中和剤を含むペレット）
ＭＦＲ＝７．５ｇ／１０分、２５℃でのキシレン可溶分１．５重量％
ポリプロピレン３（酸化防止剤と中和剤を含むペレット）
ＭＦＲ＝３０ｇ／１０分、２５℃でのキシレン可溶分１．５重量％ (2) Component (A2)
Polypropylene 1 (powder polymer)
MFR = 1750 g / 10 min, xylene soluble content at 25 ° C. 2.3 wt%
Polypropylene 2 (Pellet containing antioxidant and neutralizer)
MFR = 7.5 g / 10 min, xylene soluble content at 25 ° C. 1.5 wt%
Polypropylene 3 (Pellet containing antioxidant and neutralizer)
MFR = 30 g / 10 min, 1.5% by weight of xylene solubles at 25 ° C.

（３）成分（Ｂ）
エラストマー１（ダウ・ケミカル社製エンゲージ８１５０）
ＭＦＲ_１９０℃＝０．５ｇ／１０分、密度＝０．８６８ｇ／ｃｍ^３
エラストマー２（ダウ・ケミカル社製エンゲージ８１００）
ＭＦＲ_１９０℃＝１．０ｇ／１０分、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ^３
エラストマー３（ダウ・ケミカル社製エンゲージ８２００）
ＭＦＲ_１９０℃＝５．０ｇ／１０分、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ^３
エラストマー４（三井化学株式会社製タフマーＡ１０５０Ｓ）
ＭＦＲ_１９０℃＝１．２ｇ／１０分、密度＝０．８６２ｇ／ｃｍ^３
エラストマー５（ダウ・ケミカル社製エンゲージ８４０７）
ＭＦＲ_１９０℃＝３０ｇ／１０分、密度＝０．８７０ｇ／ｃｍ^３ (3) Component (B)
Elastomer 1 (engage 8150 from Dow Chemical)
MFR _{190 ° C.} = 0.5 g / 10 min, density = 0.868 g / cm ³
Elastomer 2 (Engage 8100 manufactured by Dow Chemical Company)
MFR _{190 ° C.} = 1.0 g / 10 min, density = 0.870 g / cm ³
Elastomer 3 (Dow Chemical Co. Engage 8200)
MFR _{190 ° C.} = 5.0 g / 10 min, density = 0.870 g / cm ³
Elastomer 4 (Tafmer A1050S manufactured by Mitsui Chemicals, Inc.)
MFR _{190 ° C.} = 1.2 g / 10 min, density = 0.862 g / cm ³
Elastomer 5 (Dow Chemical Engage 8407)
MFR _{190 ° C.} = 30 g / 10 min, density = 0.870 g / cm ³

（４）成分（Ｃ）
タルク（ネオライト興産株式会社製ＵＮＩ０５）平均粒径＝５μｍ (4) Component (C)
Talc (Neolite Kosan Co., Ltd. UNI05) Average particle size = 5μm

［実施例１〜１０］
（１）非発泡性ポリプロピレン組成物
表１に示す成分（Ａ１）と成分（Ａ２）と成分（Ｂ）と成分（Ｃ）との合計１００重量部に対し、添加剤として、マグネシウムステアレートを０．２０重量部、カルシウムステアレートを０．０５重量部、ＢＡＳＦ社製Ｂ２２５を０．２０重量部、株式会社ＡＤＥＫＡ製アデカスタブＬＡ−５０２ＸＰを０．２０重量部、グリセロールモノステアレートを０．２０重量部とを加え、ヘンシェルミキサーで１分間撹拌、混合した後、スクリュー直径３０ｍｍの２軸押出機（株式会社ＪＳＷ製、型番ＴＥＸ−３０α）を用いて、シリンダー温度２００℃で溶融混練して押出した。ストランドを水中で冷却した後、ペレタイザーでカットし、ペレットを得た。次いで、射出成型機（ファナック株式会社製、型番ロボショットＳ−２０００ｉ１００Ｂ）を用いて、当該ペレットを各種試験片に射出成形した。成形条件は、シリンダー温度２００℃、金型温度４０℃、射出速度２００ｍｍ／秒であった。このようにして製造した非発泡性ポリプロピレン組成物について各種物性を評価した。結果を表１に示す。評価方法は後述する。 [Examples 1 to 10]
(1) Non-foaming polypropylene composition 0 parts of magnesium stearate as an additive with respect to 100 parts by weight of the total of component (A1), component (A2), component (B) and component (C) shown in Table 1 20 parts by weight, 0.05 part by weight of calcium stearate, 0.20 part by weight of B225 manufactured by BASF, 0.20 part by weight of ADEKA STAB LA-502XP manufactured by ADEKA Co., Ltd., 0.20 part by weight of glycerol monostearate The mixture was stirred and mixed with a Henschel mixer for 1 minute, and then melt-kneaded at a cylinder temperature of 200 ° C. and extruded using a twin screw extruder (manufactured by JSW, model number TEX-30α) with a screw diameter of 30 mm. . The strand was cooled in water and then cut with a pelletizer to obtain a pellet. Next, the pellets were injection molded into various test pieces using an injection molding machine (manufactured by FANUC CORPORATION, model number ROBOSHOT S-2000i 100B). The molding conditions were a cylinder temperature of 200 ° C., a mold temperature of 40 ° C., and an injection speed of 200 mm / second. Various physical properties of the non-foamable polypropylene composition thus produced were evaluated. The results are shown in Table 1. The evaluation method will be described later.

（２）発泡体
上記の非発泡性ポリプロピレン組成物に、発泡剤として、発泡剤マスターバッチ（永和化成工業株式会社製ポリスレンＥＥ６５Ｃ）を３重量部加えて射出発泡成形機の押出機で溶融混練した後、射出発泡成形を行って自動車ドア部品形状の発泡体を製造した。当該発泡剤マスターバッチは分解型発泡剤とキャリアとしてのポリオレフィンを含んでいる。発泡体の評価結果を表１に合わせて示す。 (2) Foam 3 parts by weight of a foaming agent master batch (Polyslen EE65C manufactured by Eiwa Kasei Kogyo Co., Ltd.) as a foaming agent was added to the above non-foamable polypropylene composition and melt-kneaded with an extruder of an injection foam molding machine. Thereafter, injection foam molding was performed to produce a foam in the shape of an automobile door part. The foaming agent masterbatch contains a decomposable foaming agent and polyolefin as a carrier. The evaluation results of the foam are shown in Table 1.

［比較例１〜９］
表２に示す成分を用いて実施例と同様にして比較用の非発泡性ポリプロピレン組成物および発泡体を製造し評価した。結果を表２に示す。 [Comparative Examples 1 to 9]
Using the components shown in Table 2, comparative non-foamable polypropylene compositions and foams were produced and evaluated in the same manner as in the Examples. The results are shown in Table 2.

本発明の非発泡性ポリプロピレン組成物は優れた剛性および耐衝撃性を有する。さらに、発泡性ポリプロピレン組成物は優れた発泡性を示す。以上から、本発明の発泡性ポリプロピレン組成物は剛性および耐衝撃性のバランスに優れた発泡体を与えることが明らかである。 The non-expandable polypropylene composition of the present invention has excellent rigidity and impact resistance. Furthermore, the expandable polypropylene composition exhibits excellent foamability. From the above, it is clear that the foamable polypropylene composition of the present invention gives a foam having an excellent balance between rigidity and impact resistance.

以下に物性値の測定方法を示す。
［密度］
ＪＩＳＫ７１１２に準じて測定した。
［ＭＦＲ］
ＪＩＳＫ７２１０に準じ、に準拠し、温度２３０℃、荷重２１．１８Ｎの条件下で測定した。
［ＭＦＲ_１９０℃］
ＪＩＳＫ７２１０に準じ、に準拠し、温度１９０℃、荷重２．１５Ｎの条件下で測定した。 The measurement method of physical property values is shown below.
[density]
It measured according to JIS K7112.
[MFR]
According to JIS K 7210, the measurement was performed under conditions of a temperature of 230 ° C. and a load of 21.18 N.
[MFR _{190 ° C} ]
According to JIS K 7210, the measurement was performed under conditions of a temperature of 190 ° C. and a load of 2.15 N.

［曲げ弾性率］
ＪＩＳＫ６９２１−２に準拠し、島津株式会社製全自動試験機ＡＧ−Ｘ（曲げモード）を用いて測定した。
試験速度：１０ｍｍ／分
試験温度：２３℃ [Bending elastic modulus]
Based on JIS K6921-2, it measured using Shimadzu Corporation fully automatic testing machine AG-X (bending mode).
Test speed: 10 mm / min Test temperature: 23 ° C.

［シャルピー衝撃強度］
ＪＩＳＫ６９２１−２に準拠し、株式会社東洋精機製作所製試験機デジタル衝撃試験機ＤＧ−ＵＢ型を用いて測定した。 [Charpy impact strength]
In accordance with JIS K6921-2, the measurement was performed using a digital impact tester DG-UB type manufactured by Toyo Seiki Seisakusho Co., Ltd.

［ＸＳＩＶ］
ポリマー２．５ｇを、ｏ−キシレン（溶媒）を２５０ｍＬ入れたフラスコに入れ、ホットプレートおよび還流装置を用いて、１３５℃で、窒素パージを行いながら、３０分間、攪拌し、組成物を完全溶解させた後、２５℃で１時間、冷却を行った。得られた溶液を、濾紙を用いて濾過した。濾過後の濾液を１００ｍＬ採取し、アルミカップ等に移し、窒素パージを行いながら、１４０℃で蒸発乾固を行い、室温で３０分間静置し、キシレン可溶分（ＸＳ）を得た。次いで、容器を一定重量が得られるまで、真空下にオーブン中８０℃で維持した後、室温でキシレンに溶解するポリマーの重量を求めた。全ポリマーに対するキシレンに溶解するポリマーの重量％を計算し、２５℃でのキシレン可溶分の量とした。
上記のキシレン可溶分を試料とし、ウベローデ型粘度計（ＳＳ−７８０−Ｈ１、柴山科学器械製作所製）を用いて１３５℃テトラヒドロナフタレン中で極限粘度の測定を行った。
［ポリプロピレン樹脂組成物（成分（Ａ１））中のコポリマー（成分（Ａ１−２））中のエチレン濃度およびコポリマーの量］
１、２、４−トリクロロベンゼン／重水素化ベンゼンの混合溶媒に溶解した試料について、Ｂｒｕｋｅｒ社製ＡＶＡＮＣＥIII ＨＤ４００（１３Ｃ共鳴周波数１００ＭＨｚ）を用い、測定温度１２０℃、フリップ角４５度、パルス間隔７秒、試料回転数２０Ｈｚ、積算回数５０００回の条件で１３Ｃ−ＮＭＲのスペクトルを得た。 [XSIV]
Place 2.5 g of polymer in a flask containing 250 mL of o-xylene (solvent) and stir for 30 minutes at 135 ° C. while purging with nitrogen at 135 ° C. using a hot plate and reflux apparatus to completely dissolve the composition. Then, cooling was performed at 25 ° C. for 1 hour. The resulting solution was filtered using filter paper. 100 mL of the filtrate after filtration was collected, transferred to an aluminum cup or the like, evaporated and dried at 140 ° C. while purging with nitrogen, and allowed to stand at room temperature for 30 minutes to obtain a xylene-soluble component (XS). The container was then maintained in an oven at 80 ° C. under vacuum until a constant weight was obtained, and then the weight of polymer dissolved in xylene at room temperature was determined. The weight percent of the polymer dissolved in xylene with respect to the total polymer was calculated and used as the amount of xylene solubles at 25 ° C.
Using the xylene-soluble matter as a sample, the intrinsic viscosity was measured in 135 ° C. tetrahydronaphthalene using an Ubbelohde viscometer (SS-780-H1, manufactured by Shibayama Scientific Instruments).
[Ethylene concentration and amount of copolymer in copolymer (component (A1-2)) in polypropylene resin composition (component (A1))]
A sample dissolved in a mixed solvent of 1,2,4-trichlorobenzene / deuterated benzene was measured using a Bruker AVANCE III HD400 (13C resonance frequency 100 MHz) at a measurement temperature of 120 ° C., a flip angle of 45 degrees, and a pulse interval of 7 seconds. A 13 C-NMR spectrum was obtained under the conditions of a sample rotation number of 20 Hz and an integration number of 5000.

＜ポリプロピレン樹脂組成物（成分（Ａ１））中の総エチレン量＞
上記で得られたスペクトルを用いて、Kakugo,Y.Naito、K.Mizunuma and T.Miyatake、Macromolecules、15、1150-1152(1982)の文献に記載された方法により、ポリプロピレン樹脂組成物の総エチレン量（重量％）を求めた。 <Total amount of ethylene in polypropylene resin composition (component (A1))>
Using the spectrum obtained above, the total ethylene of the polypropylene resin composition by the method described in Kakugo, Y. Naito, K. Mizunuma and T. Miyatake, Macromolecules, 15, 1150-1152 (1982). The amount (% by weight) was determined.

＜コポリマー（成分（Ａ１−２））中のエチレン濃度＞
上記で得られたＴββの積分強度の替わりに下記式で求めた積分強度を使用した以外は、総エチレン量と同様の方法で計算を行い、コポリマー中のエチレン濃度を求めた。
Ｔ’ββ＝０．９８×Ｓαγ×Ａ／（１−０．９８×Ａ）
ここで、Ａ＝Ｓαγ／（Ｓαγ＋Ｓαδ） <Ethylene concentration in copolymer (component (A1-2))>
The ethylene concentration in the copolymer was determined by calculating in the same manner as the total ethylene amount, except that the integrated intensity obtained by the following formula was used instead of the integrated intensity of Tββ obtained above.
T′ββ = 0.98 × Sαγ × A / (1−0.98 × A)
Where A = Sαγ / (Sαγ + Sαδ)

＜ポリプロピレン樹脂組成物（成分（Ａ１））中のコポリマー（成分（Ａ１−２））の量＞
以下の式で求めた。
コポリマーの量（重量％）＝ポリプロピレン樹脂組成物の総エチレン量／（コポリマー中のエチレン濃度／１００） <Amount of copolymer (component (A1-2)) in polypropylene resin composition (component (A1))>
It calculated | required with the following formula | equation.
Amount of copolymer (% by weight) = total amount of ethylene in polypropylene resin composition / (ethylene concentration in copolymer / 100)

［流動性］
自動車ドア部品の射出成形においてショートショットの有無確認を行い、以下の基準で評価した。
Ａ：優、Ｂ：良、Ｃ：不良 [Liquidity]
In the injection molding of automobile door parts, the presence or absence of short shots was confirmed and evaluated according to the following criteria.
A: Excellent, B: Good, C: Bad

［発泡特性］
自動車ドア部品の射出成形品の断面観察を行い、以下の基準で評価した。
Ａ：優、Ｂ：良、Ｃ：不良 [Foaming characteristics]
The cross section of the injection molded product of automobile door parts was observed and evaluated according to the following criteria.
A: Excellent, B: Good, C: Bad

［外観］
自動車ドア部品の射出成形品のスワールマーク目視判定を行い、以下の基準で評価した。
Ａ：優、Ｂ：良、Ｃ：不良 [appearance]
The swirl mark visual judgment of the injection molded product of the automobile door part was performed and evaluated according to the following criteria.
A: Excellent, B: Good, C: Bad

［耐傷付性］
自動車ドア部品の射出成形品表面の傷つき試験（５フィンガー法）を行い、以下の基準で評価した。
Ａ：優、Ｂ：良、Ｃ：不良 [Scratch resistance]
A test for scratches on the surface of an injection molded product of an automobile door part (5-finger method) was conducted, and the following criteria were evaluated.
A: Excellent, B: Good, C: Bad

Claims

As a component (A1), a polypropylene composition comprising (A1-1) and (A1-2) is 35 to 75% by weight.
(A1-1) Polypropylene 70 to 85% by weight
(A1-2) 15-30% by weight of propylene-ethylene copolymer containing 25-40% by weight of ethylene-derived units
0 to 30% by weight of polypropylene as component (A2)
18 to 35% by weight of elastomer as component (B)
A foamable composition comprising a plate-like inorganic filler as a component (C) and more than 1% by weight and less than 12% by weight, and a foaming agent as a component (D),
The melt flow rate (190 ° C., load 2.15 N) of the component (B) is 1 to 10 g / 10 minutes,
The melt flow rate (230 ° C., load 21.18 N) of the composition containing no blowing agent composed of the components (A1), (A2), (B), and (C) is 40 to 60 g / 10 min. Expandable polypropylene composition.

The expandable polypropylene composition of Claim 1 whose melt flow rate (230 degreeC, load 21.18N) of the said component (A1) is 50-120 g / 10min.

The expandable polypropylene composition according to claim 1 or 2, wherein the intrinsic viscosity of the component (A1) that is soluble in xylene is 1 to 3 dl / g.

The expandable polypropylene composition in any one of Claims 1-3 whose melt flow rate (190 degreeC, load 2.15N) of the said component (B) is 1-7 g / 10min.

2. The amount of xylene soluble component at 25 ° C. of the component (A2) is 6.0% by weight or less, and the melt flow rate (230 ° C., load 21.18 N) is 5 to 2000 g / 10 min. The expandable polypropylene composition in any one of -4.

The component (A1) is
(A) a solid catalyst containing, as an essential component, an electron donor compound selected from magnesium, titanium, halogen, and a succinate compound;
(B) an organoaluminum compound; and (c) a polypropylene composition obtained by polymerizing propylene and ethylene using a catalyst containing an external electron donor compound. Expandable polypropylene composition.

7. The composition according to claim 1, comprising 0.1 to 10 parts by weight of the foaming agent with respect to 100 parts by weight of the total amount of the components (A1), (A2), (B), and (C). The expandable polypropylene composition described in 1.

The foam formed by making the foamable polypropylene composition in any one of Claims 1-7 foam.