JP2018113190A - Manufacturing method of multilayer secondary battery - Google Patents
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Abstract
【課題】積層型二次電池の生産性を向上する。【解決手段】正極集電体に正極合剤層を塗布して、正極塗工部と正極未塗工部が形成されるように正極を作製する工程と、正極の上にセパレータを形成する工程と、負極集電体に負極合剤層を塗布して、負極塗工部と負極未塗工部が形成されるように負極を作製する工程と、負極の上にセパレータを形成する工程と、一方の電極塗工部と他方の電極塗工部とが重なるように、一方の電極未塗工部が他方の電極塗工部および電極未塗工部と重ならないように、正極および負極を積層する工程と、正極および負極を一度に打ち抜いて、正極の未塗工部および負極の未塗工部に正極タブおよび負極タブを作製する工程と、を含む積層型二次電池の製造方法。【選択図】図1PROBLEM TO BE SOLVED: To improve productivity of a laminated secondary battery. SOLUTION: A step of applying a positive electrode mixture layer to a positive electrode current collector to produce a positive electrode so that a positive electrode coated portion and a positive electrode uncoated portion are formed, and a step of forming a separator on the positive electrode. A step of applying a negative electrode mixture layer to the negative electrode current collector, producing a negative electrode so that a negative electrode coated portion and a negative electrode uncoated portion are formed, and a step of forming a separator on the negative electrode, Laminate the positive electrode and negative electrode so that one electrode-coated part and the other electrode-coated part overlap and one electrode-uncoated part does not overlap the other electrode-coated part and electrode-uncoated part. And a step of punching the positive electrode and the negative electrode at one time to form a positive electrode tab and a negative electrode tab in the uncoated portion of the positive electrode and the uncoated portion of the negative electrode. [Selection diagram] Figure 1
Description
本発明は、積層型二次電池の製造方法に関する。 The present invention relates to a method for manufacturing a stacked secondary battery.
リチウムイオン二次電池などの積層型の二次電池では、正極、負極およびセパレータが積層して構成されている。積層型二次電池に関する技術として、特許文献1には、電極用金属箔に活物質が塗布された活物質塗工部と活物質が塗布されていない活物質非塗工部とを備える電極シート60を切断する電極の製造方法において、活物質非塗工部に切断が予定される非塗工部切断予定部75〜78を設定し、複数の電極シート60を積み重ねることにより、電極シート60の非塗工部切断予定部75〜78が重畳される電極シート群83と、電極用金属箔よりも高い硬度を有し、電極シート群83において最も外側に位置する電極シート60の非塗工部切断予定部を覆う高硬度被覆体とを形成し、高硬度被覆体により覆われる非塗工部切断予定部75〜78を切断する、が開示されている。 In a stacked secondary battery such as a lithium ion secondary battery, a positive electrode, a negative electrode, and a separator are stacked. As a technique related to a stacked secondary battery, Patent Document 1 discloses an electrode sheet including an active material coated part in which an active material is applied to a metal foil for electrodes and an active material non-coated part in which no active material is applied. In the manufacturing method of the electrode that cuts 60, by setting the non-coated portion cutting scheduled portions 75 to 78 scheduled to be cut in the active material non-coated portion and stacking the plurality of electrode sheets 60, Non-coated portion of the electrode sheet 60 on which the non-coated portion cutting scheduled portions 75 to 78 are superposed, and the electrode sheet 60 having higher hardness than the electrode metal foil and positioned on the outermost side in the electrode sheet group 83 It is disclosed that a high-hardness covering body that covers the planned cutting portion is formed and the non-coating portion cutting planned portions 75 to 78 that are covered with the high-hardness covering body are cut.
特許文献1では、正極と負極の電気絶縁のため、樹脂製のセパレータを間に挟んで積層している。樹脂製のセパレータは正極および負極の基材である金属箔と比べて機械的強度が弱いため、正極、負極と同時に打ち抜ことができず、別々に打ち抜き積層している。正極および負極を別々に積層して打ち抜いた後に、セパレータを挟んで正極および負極を積層させて積層型二次電池を作製した場合、電極の位置合わせをする必要があり、積層型二次電池の生産性が低下する。本発明は、積層型二次電池の生産性向上を目的とする。 In Patent Document 1, for electrical insulation between a positive electrode and a negative electrode, resin separators are sandwiched between them. Since the separator made of resin is weaker in mechanical strength than the metal foil which is the base material of the positive electrode and the negative electrode, it cannot be punched at the same time as the positive electrode and the negative electrode, and is separately punched and laminated. After stacking and punching the positive electrode and the negative electrode separately, and stacking the positive electrode and the negative electrode with a separator in between, it is necessary to align the electrodes. Productivity decreases. An object of the present invention is to improve the productivity of a stacked secondary battery.
上記課題を解決するための本発明の特徴は、例えば以下の通りである。 The features of the present invention for solving the above problems are as follows, for example.
正極集電体に正極合剤層を塗布して、正極塗工部と正極未塗工部が形成されるように正極を作製する工程と、正極の上にセパレータを形成する工程と、負極集電体に負極合剤層を塗布して、負極塗工部と負極未塗工部が形成されるように負極を作製する工程と、負極の上にセパレータを形成する工程と、一方の電極塗工部と他方の電極塗工部とが重なるように、一方の電極未塗工部が他方の電極塗工部および電極未塗工部と重ならないように、正極および負極を積層する工程と、正極および負極を一度に打ち抜いて、正極の未塗工部および負極の未塗工部に正極タブおよび負極タブを作製する工程と、を含む積層型二次電池の製造方法。 Applying a positive electrode mixture layer to the positive electrode current collector to form a positive electrode so that a positive electrode coated portion and a positive electrode uncoated portion are formed; forming a separator on the positive electrode; A step of applying a negative electrode mixture layer to an electric body to form a negative electrode so that a negative electrode coated portion and a negative electrode uncoated portion are formed; a step of forming a separator on the negative electrode; Laminating the positive electrode and the negative electrode so that one electrode uncoated portion does not overlap the other electrode coated portion and the electrode uncoated portion so that the working portion and the other electrode coated portion overlap, And a step of punching out the positive electrode and the negative electrode at a time to produce a positive electrode tab and a negative electrode tab in the uncoated part of the positive electrode and the uncoated part of the negative electrode.
本発明により、積層型二次電池の生産性を向上できる。上記した以外の課題、構成及び効果は以下の実施形態の説明により明らかにされる。 According to the present invention, the productivity of the stacked secondary battery can be improved. Problems, configurations, and effects other than those described above will be clarified by the following description of embodiments.
以下、図面等を用いて、本発明の実施形態について説明する。以下の説明は本発明の内容の具体例を示すものであり、本発明がこれらの説明に限定されるものではなく、本明細書に開示される技術的思想の範囲内において当業者による様々な変更および修正が可能である。また、本発明を説明するための全図において、同一の機能を有するものは、同一の符号を付け、その繰り返しの説明は省略する場合がある。 Hereinafter, embodiments of the present invention will be described with reference to the drawings. The following description shows specific examples of the contents of the present invention, and the present invention is not limited to these descriptions. Various modifications by those skilled in the art are within the scope of the technical idea disclosed in this specification. Changes and modifications are possible. In all the drawings for explaining the present invention, components having the same function are denoted by the same reference numerals, and repeated description thereof may be omitted.
本実施例では、正極集電体252に正極合剤層251を塗布して、正極塗工部253と正極未塗工部(正極タブ254)が形成されるように正極250を作製する工程と、正極250の上にセパレータ(電解質層300)を形成する工程と、負極集電体152に負極合剤層151を塗布して、負極塗工部153と負極未塗工部(負極タブ154)が形成されるように負極150を作製する工程と、負極の上にセパレータを形成する工程と、一方の電極の塗工部と他方の電極の塗工部とが重なるように、一方の電極の未塗工部が他方の電極の塗工部および未塗工部と重ならないように、正極250および負極150を積層する工程と、正極250および負極150の塗工部および未塗工部を一度に打ち抜いて、正極塗工部および負極未塗工部に正極タブ254および負極タブ154を作製する工程と、を含む積層型二次電池の製造方法、を採用している。
In this embodiment, the positive
図1に積層型二次電池の斜視図を示す。積層型二次電池1000は、正極250、電解質層300、負極150を有する。以下では、正極250または負極150を電極と称する場合がある。
FIG. 1 is a perspective view of a stacked secondary battery. The stacked
正極250は、二つの正極合剤層251、正極集電体252を有する。正極250において、正極集電体252の両面に正極合剤層251が形成されている。負極150は、負極合剤層151、負極集電体152を有する。負極150において、負極集電体152の両面に負極合剤層151が形成されている。
The
正極250、電解質層300、負極150が積層されて電極体が構成される。複数の電極体が積層され、電極体中の正極集電体252同士および負極集電体152が接続されることで、積層型二次電池1000は電気的に並列接続される構成を有する。複数の電極体が積層されて積層型二次電池1000が構成される。
The
<正極合剤層251>
正極合剤層251には、少なくともLiの吸蔵・放出が可能な正極活物質が含まれている。正極活物質としては、LiCo系複合酸化物、LiNi系複合酸化物、LiMn系複合酸化物、Li−Co−Ni−Mn系複合酸化物、LiFeP系複合酸化物などが上げられる。正極合剤層251中に、正極合剤層251内の電子伝導性を担う導電材や、正極合剤層251内の材料間の密着性を確保するバインダ、さらには正極合剤層251内のイオン伝導性を確保するための固体電解質を含めてもよい。
<Positive
The positive
正極合剤層251を作製する方法として、正極合剤層251に含まれる材料を溶媒に溶かしてスラリー化し、それを正極集電体252上に塗工する。塗工方法に特段の限定はなく、例えば、ドクターブレード法、ディッピング法、スプレー法などの従前の方法を利用できる。その後、溶媒を除去するための乾燥、正極合剤層251内の電子伝導性、イオン伝導性を確保するためのプレス工程を経て、正極合剤層251が形成する。
As a method for producing the positive
<正極集電体252>
正極集電体252は、正極塗工部253および正極タブ254を有する。正極塗工部253上に正極合剤層251が形成されている。正極タブ254には正極合剤層251が形成されておらず、正極未塗工部となっている。正極タブ254は、発電した電気を外部に取り出すために配置されており、正極250の一辺から突出している。
<Positive electrode
The positive electrode
積層型二次電池1000中のそれぞれの正極タブ254は、積層型二次電池1000を積層方向から見たとき重畳している。積層型二次電池1000中の複数の正極タブ254同士は、例えば超音波接合で接合される。
The respective
正極集電体252には、アルミニウム箔や孔径0.1〜10mmのアルミニウム製穿孔箔、エキスパンドメタル、発泡アルミニウム板などが用いられる。材質は、アルミニウムの他に、ステンレス、チタンなども適用できる。正極集電体252の厚さは、好ましくは10nm〜1mmである。全固体電池のエネルギー密度と電極の機械強度両立の観点から1〜100μm程度が望ましい。
For the positive electrode
<負極合剤層151>
負極合剤層151には、少なくともLiの吸蔵・放出が可能な負極活物質が含まれている。負極活物質としては、天然黒鉛、ソフトカーボン、非晶質炭素などの炭素系材料、Si金属やSi合金、チタン酸リチウム、リチウム金属などが上げられる。負極合剤層151中に、負極合剤層151内の電子伝導性を担う導電材や、負極合剤層151内の材料間の密着性を確保するバインダ、さらには負極合剤層151内のイオン伝導性を確保するための固体電解質を含めてもよい。
<Negative
The negative
負極合剤層151を作製する方法として、負極合剤層151に含まれる材料を溶媒に溶かしてスラリー化し、それを負極集電体152上に塗工する。塗工方法に特段の限定はなく、例えば、ドクターブレード法、ディッピング法、スプレー法などの従前の方法を利用できる。その後、溶媒を除去するための乾燥、負極合剤層151内の電子伝導性、イオン伝導性を確保するためのプレス工程を経て、負極合剤層151が形成する。
As a method for producing the negative
<負極集電体152>
負極集電体152は、負極塗工部153および負極タブ154を有する。負極塗工部153および負極タブ154の構成は、概ね正極塗工部253および正極タブ254の構成と同様である。負極塗工部153上に負極合剤層151が形成されている。負極タブ154には負極合剤層151が形成されておらず、負極未塗工部となっている。
<Negative electrode
The negative electrode
負極集電体152には、銅箔や孔径0.1〜10mmの銅製穿孔箔、エキスパンドメタル、発泡銅板などが用いられ、材質は、銅の他に、ステンレス、チタン、ニッケルなども適用できる。負極集電体152の厚さは、好ましくは10nm〜1mmである。全固体電池のエネルギー密度と電極の機械強度両立の観点から1〜100μm程度が望ましい。
For the negative electrode
<電解質層300>
正極合剤層251および負極合剤層151の表面に電解質層300が形成されている。電解質層300が正極合剤層251および負極合剤層151の表面に形成されていることで、正極250、電解質層300、負極150の順に積層した状態で同一形状に一度で打ち抜くことができる。
<
電解質層300には固体電解質が含まれる。固体電解質として、Li10Ge2PS12、Li2S−P2S5などの硫化物系、Li−La−Zr−Oなどの酸化物系、イオン液体や常温溶融塩などを有機高分子や無機粒子などに担持させた半固体電解質等、全固体電池の動作温度範囲内で流動性を示さない材料が挙げられる。電解質層300は、粉体の圧縮、結着材との混合、スラリー化した固体電解質層の離型材への塗布や担持体への含浸などにより形成する。電解質層300の厚さは全固体電池のエネルギー密度、電子絶縁性の確保等の観点から数nm〜数mmのサイズとなる。
The
図1では、正極塗工部253と負極塗工部153が重なるように、一方、正極タブ254と負極タブ154が互いに重ならないようにして正極250と負極150とが交互に積層されている。電極枚数は正極250が5枚、負極150が6枚で、積層型二次電池1000の構成は1直10並列である。
In FIG. 1, the
積層型二次電池1000の積層体の上面から、正極タブ254と負極タブ154が含まれる電極打ち抜き線6に沿ってレーザ光5を照射し、正極250と負極150が同一形状になるように、電極体を一度に打ち抜く。打ち抜き後の電極体の正極タブ254と負極タブ154とそれぞれに電極端子を取付けパッケージングすることにより積層型二次電池1000が完成する。
The
電極体の打ち抜きにレーザ光5を用いることで、電極端部が溶断されるため切断端部の曲がりやバリの発生が少なく、電極端部の電気的な短絡を防止できる。これにより、電極体を成形した後の電極端部短絡防止の作業が不要となり、製造時間を短縮できる。また、正極250と負極150を積層した後、電極を打ち抜くので、正極250と負極150の水平方向の位置合わせが不要となり、製造装置の位置合わせ機構を省略でき、装置を簡素化できる。電極体の打ち抜きにレーザ光の代わりに放射線、電子線を用いた場合にも同様に電極端部の短絡防止と製造装置の簡略化が可能となる。
By using the
正極250と負極150を別々に打ち抜き、樹脂セパレータを間に挟んだ後に打ち抜いた電極体の電極断面では、電極端部の曲がりが大きく、バリ発生も多く、切断部のミクロな凸凹が正極250と負極150で異なると考えられる。対して、本実施例のように打ち抜いた後の電極体の電極断面では、端部の曲がりが小さく、バリ発生も少なく、切断部のミクロな凸凹が正極250と負極150でほぼ同じになっていると考えられる。
In the electrode cross section of the electrode body punched separately after the
図2に、電極の打ち抜きにSUS製の凸凹金型を用いた場合の実施例を示す。正極と負極の構成は実施例1と同一である。 FIG. 2 shows an embodiment in which a SUS uneven mold is used for punching electrodes. The configurations of the positive electrode and the negative electrode are the same as those in Example 1.
電極体の上面に電極打ち抜き線6に沿った形状の打ち抜き金型凸7、電極体の下面に打ち抜き金型凹8を設置した後、打ち抜き金型凸7に荷重を加えて電極体を打ち抜く。打ち抜き金型凸7と打ち抜き金型凹8はSUS製であり、同一材質、同一硬度であるため、電極の端部が金型の凸部側または凹部側の一方向に曲がることが無く、バリの発生も抑えられ、電極端部の短絡を防止できる。
After the punching die
本実施例により、電極の打ち抜きに金属製の凸凹金型を用いて電極体を打ち抜く方法を用いることにより、打ち抜き後の電極端部短絡防止作業が不要となり、電池の製造時間を短くでき、また、電極の位置合わせ作業が不要となり、製造装置の簡略化が図れる。 According to this embodiment, by using a method of punching the electrode body using a metal uneven mold for punching the electrode, the electrode end short-circuit prevention work after punching becomes unnecessary, and the battery manufacturing time can be shortened. This eliminates the need for electrode alignment work and simplifies the manufacturing apparatus.
また、本実施例による製造方法を適用した場合、金型、打ち抜き刃に付着した切粉を分析すると、正極塗工部253と負極塗工部153に塗工された活物質、導電材、結着材、絶縁材料が同時に検出される。
In addition, when the manufacturing method according to the present embodiment is applied, when the chips adhering to the mold and the punching blade are analyzed, the active material, the conductive material, the binder applied to the positive
図3に、電極の打ち抜きにSUS製の打ち抜き刃および下敷板を用いた場合の実施例を示す。正極と負極の構成は実施例1と同一である。 FIG. 3 shows an embodiment in which a SUS punching blade and a base plate are used for punching electrodes. The configurations of the positive electrode and the negative electrode are the same as those in Example 1.
電極体の上面に打ち抜き刃9、下面に下敷板10を設置した後、打ち抜き刃9に荷重を加えて電極体を打ち抜く。打ち抜き刃9と下敷板10が同一材質、同一硬度であるため、実施例2と同様に端部の曲がり、バリの発生を抑えられ、電池の製造時間の短縮、製造設備の簡略化が図れる。
After installing the
尚、下敷板10が平面であるため積層枚数が増加してくると電極端部の曲がりが無視できなくなると考えられ、比較的積層枚数が少ない場合に適した方法である。電池の積層枚数が多い場合には、実施例2の金型による打ち抜きがより適した方法である。
Since the
5 レーザ光
6 電極打ち抜き線
7 打ち抜き金型凸
8 打ち抜き金型凹
9 打ち抜き刃
10 下敷板
150 負極
151 負極合剤層
152 負極集電体
153 負極塗工部
154 負極タブ
250 正極
251 正極合剤層
252 正極集電体
253 正極塗工部
254 正極タブ
300 電解質層
1000 積層型二次電池
5
Claims (6)
前記正極の上にセパレータを形成する工程と、
負極集電体に負極合剤層を塗布して、負極塗工部と負極未塗工部が形成されるように負極を作製する工程と、
前記負極の上にセパレータを形成する工程と、
一方の電極塗工部と他方の電極塗工部とが重なるように、一方の電極未塗工部が他方の電極塗工部および電極未塗工部と重ならないように、前記正極および前記負極を積層する工程と、
前記正極および前記負極を一度に打ち抜いて、前記正極の未塗工部および前記負極の未塗工部に正極タブおよび負極タブを作製する工程と、を含む積層型二次電池の製造方法。 Applying a positive electrode mixture layer to the positive electrode current collector to produce a positive electrode so that a positive electrode coated part and a positive electrode uncoated part are formed;
Forming a separator on the positive electrode;
Applying a negative electrode mixture layer to the negative electrode current collector to produce a negative electrode so that a negative electrode coated part and a negative electrode uncoated part are formed;
Forming a separator on the negative electrode;
The positive electrode and the negative electrode are formed so that one electrode coated portion and the other electrode coated portion overlap so that one electrode uncoated portion does not overlap the other electrode coated portion and electrode uncoated portion. Laminating,
Punching out the positive electrode and the negative electrode at a time to produce a positive electrode tab and a negative electrode tab on the uncoated portion of the positive electrode and an uncoated portion of the negative electrode.
レーザ光、放射線、または電子線により前記正極および前記負極を打ち抜く積層型二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lamination type secondary battery of Claim 1,
A method for producing a stacked secondary battery, wherein the positive electrode and the negative electrode are punched out with laser light, radiation, or an electron beam.
打ち抜き凸金型と打ち抜き凹金型により前記正極および前記負極を打ち抜く積層型二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lamination type secondary battery of Claim 1,
A method for manufacturing a laminated secondary battery, wherein the positive electrode and the negative electrode are punched out by a punching convex mold and a punching concave mold.
前記打ち抜き凸金型と前記打ち抜き凹金型の材質および硬度は同一である積層型二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lamination type secondary battery of Claim 3,
A method for manufacturing a laminated secondary battery, wherein the punched convex mold and the punched concave mold have the same material and hardness.
打ち抜き刃および下敷板により前記正極および前記負極を打ち抜く積層型二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lamination type secondary battery of Claim 1,
A method for manufacturing a stacked secondary battery, wherein the positive electrode and the negative electrode are punched out by a punching blade and an underlay plate.
前記打ち抜き刃と前記下敷板の材質および硬度はは同一である積層型二次電池の製造方法。 In the manufacturing method of the lamination type secondary battery of Claim 5,
A method for manufacturing a laminated secondary battery, wherein the punching blade and the base plate have the same material and hardness.
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