JP2018002573A - 結晶育成装置 - Google Patents

Abstract

【課題】本発明は、酸化物単結晶の結晶育成中のルツボの底面からの原料融液の固化を抑制し、単結晶の長尺化が可能な結晶育成装置を提供することを目的とする。
【解決手段】所定の底面３１を有するルツボ３０と、
該ルツボを設置可能であり、前記底面との接触面積比が、前記底面に対して１０〜３８％である設置面４１を有するルツボ台４０と、を有する。
【選択図】図２

Description

本発明は、結晶育成装置に関する。

通信機器の信号ノイズ除去用の表面弾性波フィルター（Surface Acoustic Wave Filter、ＳＡＷフィルター）の材料として利用されているニオブ酸リチウムやタンタル酸リチウムの酸化物単結晶は、結晶特性が良好で、大きな結晶径のものが得られるチョクラルスキー法により育成するのが一般的である。チョクラルスキー法は、貴金属製ルツボ内で原料を溶融させ、種結晶を原料融液の表面に接触させ、ルツボ支持棒で回転させながら引き上げることで、種結晶と同一方位の円柱状の単結晶を成長させる方法である。

特許文献１、特許文献２では、セラミック製耐火物内の底部にアルミナ製のルツボ台を設置し、その上にルツボを設置した酸化物単結晶の育成装置が提案されている。

特開平７−１８７８８０号公報 特開２００３−１６５７９６号公報

しかしながら、結晶育成技術が発達して結晶の長尺化が進むにつれ、特許文献１、特許文献２に記載の育成装置の構成では、単結晶育成中にルツボの底から原料融液が固化するという現象により、育成中の結晶のテール部とルツボ底の固化した結晶が接触し、結晶の長尺化が困難になるという問題があった。

本発明はこのような問題点に着目してなされたもので、酸化物単結晶の結晶育成中のルツボの底面からの原料融液の固化を抑制し、単結晶の長尺化が可能な結晶育成装置を提供することを目的とする。

上記目的を達成するため、本発明の一態様に係る結晶育成装置は、所定の底面を有するルツボと、
該ルツボを設置可能であり、前記底面との接触面積比が、前記底面に対して１０〜３８％である設置面を有するルツボ台と、を有する。

本発明によれば、ルツボ底面と接するルツボ台の接触面積を最適化し、ルツボ底面の熱伝導を抑制することにより、ルツボ底面からの原料融液の固化を抑制することができる。

本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置を示した図である。 本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台の一例を示した図である。 本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した図である。 本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台部材の一例を示した図である。 実施例１と比較例１の結晶育成中の結晶重量とルツボ底温度降下量のグラフである。

以下、図面を参照して、本発明を実施するための形態の説明を行う。

［結晶育成装置の構成］
図１は、酸化物単結晶等の単結晶の育成に用いられる本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置を示した図である。

一般的な育成装置は、ワークコイル１０と、セラミック製耐火物２０と、ルツボ３０と、ルツボ台４０と、断熱材５０と、引き上げ軸６０と、蓋７０と、リフレクター９０と、種結晶保持治具１２０と、アフターヒーター１３０とを有する。また、図１において、関連構成要素として、種結晶８０と、融液１００と、単結晶１１０とが示されている。

ルツボ３０は、結晶原料の融液１００を保持するための容器である。なお、結晶原料は、加熱されて溶解し、融液１００となっている。ルツボ３０は、例えば、イリジウム製であってもよい。ルツボ３０は、底面３１を有し、底面３１がルツボ台４０の設置面４１上に設置されることにより支持される。

セラミック製耐火物２０は、ルツボ３０を含む全体を囲む手段であり、ルツボ３０を含む全体を収容可能な容器に類似した構成を有する。なお、セラミック製耐火物２０は、文字通りセラミックからなる。

ルツボ台４０は、セラミック製耐火物２０の底面上に設置され、その上面４１にルツボ３０を設置可能に設けられる。ルツボ台４０の上面４１は、ルツボ３０を設置可能な面であるから、ルツボ設置面４１と呼んでもよい。ルツボ台４０の表面には、窪み形状部が形成され、ルツボ３０の底面３１との接触面積を減少させる構成となっている。なお、この点は後述する。

断熱材５０は、ルツボ３０を囲むように設置され、ルツボ３０の熱の外部への放出を防ぐ機能を有する。

リフレクター９０は、ルツボ３０の上端面に沿って取り付けられ、ドーナツ板形状を有する。

アフターヒーター１３０は、リフレクター９０に取り付けられ、円筒形状を有する。

引き上げ軸６０は、単結晶１１０を引き上げるための回転軸であり、ルツボ３０の中央部に設けられる。

蓋７０は、アフターヒーター１３０の上端部を塞ぐように設けられ、中央には、引き上げ軸６０を通すための開口部７１が設けられる。

種結晶保持治具１２０は、種結晶８０を保持するための治具であり、引き上げ軸６０の下方側（下端部）に設けられる。

ワークコイル１０は、セラミック製耐火物２０の更に外側に、セラミック製耐火物２０を囲むように設けられ、ルツボ３０を誘導加熱し、内部に充填された原料を融解させ、融液１００とする役割を有する。

図２は、本発明の第１の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台４０の一例を示した図である。ルツボ台４０の上面（ルツボ設置面）４１には、窪み形状部４２が形成されている。窪み形状部４２は、図２においては、同心円状の複数の円形溝として構成されている。これにより、ルツボ台４０の上面４１と、上面４１上に設置されるルツボ３０の底面３１との接触面積を減少させることができる。そして、ルツボ３０の底面３１からルツボ台４０を介して熱が放出することにより、ルツボ底面３１の温度が低下し、ルツボ底面３１付近の融液１００が固化するという現象の発生を抑制することができる。

本発明の第１の実施形態に係るルツボ台４０においては、ルツボ３０の底面３１とルツボ３０を設置するルツボ台４０の上面４１との接触面積比が、ルツボ底面３１に対して１０〜３８％（ルツボ台の接触面積／ルツボ底面積×１００）となるように設定する。図１に示される通り、ルツボ台４０の上面４１は、ルツボ３０の底面３１よりも全体の面積が小さいので、窪み形状部４２が形成されていない総ての平坦面がルツボ３０の底面３１と接触する。よって、上面４１の全体のうち、平坦面の部分が、ルツボ３０の底面積の１０〜３８％となるように設定すれば、上述の条件を満たすことになる。

このように、ルツボ３０の底面３１とルツボ台４０の上面４１との接触面積がルツボ底面積に対して１０％以上であれば、ルツボ３０をルツボ台４０に安定して載置でき、ルツボ底面３１の温度変化を抑制し、保温性を確保できる。

また、ルツボ３０の底面３１とルツボ台４０の上面４１との接触面積は、ルツボ底面積に対して３８％以下とする。ルツボ３０の底面３１とルツボ台４０の接触面積が３８％を超えると、ルツボ底面３１からルツボ台４０に熱が放出され易くなり、ルツボ底面３１の保温性が低下することから、ルツボ底面３１の原料融液が固化し易くなる。例えば、ルツボ台４０の上面４１のルツボ３０の底面３１の面積に対する接触面積比は、１２〜３６％であることが好ましい。

本発明の第１の実施形態に係るルツボ台４０は、ルツボ底面３１との接触面となるルツボ台４０の上面４１に、窪み形状部４２を形成することにより、ルツボ３０を安定にルツボ台４０に載置できる大きさを確保しつつ、ルツボ底面３１との接触面積を制御することができる。

また、図２に示すように、窪み形状部４２は、同心円状の溝としてもよい。かかる構成により、円形の底面３１を有するルツボ３０を確実に支持しつつ、ルツボ３０の底面３１とルツボ台４０の上面４１との接触面積を減少させることができる。より詳細には、結晶育成装置は、一般的にルツボ３０の周囲を加熱し原料を溶融させているため、原料融液１００はルツボ３０内で自然対流し、温度の低下した原料融液１００の対流がルツボ３０の中央に向かって起こる。そのため、原料融液３０の固化はルツボ３０の中心から起こり易く、ルツボ３０の中央部とルツボ台４０の中央部とは接触していないことが望ましい。図２に示す同心円状の溝は、そのような対流の影響を抑制することができ、好ましい窪み形状部４２の構成の１つである。

但し、窪み形状部４２の形状は、同心円状の複数の溝に限定される訳ではなく、用途に応じて種々の窪み形状パターンとすることができる。

また、ルツボ台４０はアルミナ等の高温に耐え得る種々の材料から構成されてよいが、ジルコニア製であることが好ましい。ジルコニアは他のセラミックスに比べ熱伝導率が低いため、ルツボ底面の保温性を上げるのに適している。

図３は、本発明の第２の実施形態に係る結晶育成装置の一例を示した図である。なお、図３においては、第１の実施形態に係る結晶育成装置と異なる部分のみを示し、共通部分の図示は省略しているが、それらの箇所には図１の構成を適用できる。また、図３において、第１の実施形態に係る結晶育成装置と共通の構成要素については、同一の参照符号を付し、その説明を省略する。

第２の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台４５は、複数のルツボ台部材４６を重ねて構成している点で、１個の部材で構成している第１の実施形態に係る結晶育成装置のルツボ台４０と異なっている。図３においては、６個のルツボ台部材４６が積み重ねられ、１個のルツボ台４５を構成している。

図４は、ルツボ台部材４６の一例を示した図である。図４に示すように、ルツボ台部材４６は、厚さが薄くなった点が異なるが、上面４７に窪み形状部４８が形成されている点で、第１の実施形態におけるルツボ台４０と共通する。また、図４においては、窪み形状部４８は同心円状の複数の溝であり、かかる点も第１の実施形態におけるルツボ台４０と同様である。

図３において、ルツボを設置するルツボ台部材４６を１つ目とすると、１つ目のルツボ台部材４６は、ルツボ３０を安定して設置できる大きさであれば良く、ルツボ３０とルツボ周囲の断熱材とを接触させるとより保温効果が高まる。

２つ目以降のルツボ台部材４６は、１つ目のルツボ台部材４６の下に設置し、１つ目のルツボ台部材４６よりも直径が大きいものが好ましい。これは断熱材５０としてジルコニアバブルなどの中空ビーズを長期間にわたり繰り返し使用した場合、結晶育成中に断熱材５０が熱的変化を起こし、塊や空洞ができることから温度勾配の対称性が崩れ、結晶育成の収率が悪化する。よって、２つ目以降のルツボ台部材４６は、断熱材５０の代替としての役割を果たせるよう、１つ目のルツボ台部材４６よりも上面４７が大きいルツボ台部材４６を設置することが好ましい。

但し、図３に示されるように、２つ目以降のルツボ台部材４６は、１つ目のルツボ台部材４６と同一形状であってもよい。この場合、窪み形状部４８も同一形状であってもよい。

なお、ルツボ台部材４６も、アルミナ等の高温に耐え得る種々の材料から構成されてよいが、第１の実施形態と同様、ジルコニア製であることが好ましい。

［酸化物単結晶育成手順］
酸化物単結晶の育成方法は特に限定されるものではなく公知の技術が利用できる。一例として、酸化物単結晶を育成する手順を示す。

粗粉砕した原料をルツボ３０に充填し、ワークコイル１０でルツボ３０を誘電加熱し溶融する。

次に、溶融した原料の融液１００に種結晶８０を接触させると共に、種結晶８０を回転させつつ引き上げ軸６０で上方へ引き上げることで単結晶１１０を育成する。単結晶１１０の引き上げの際、ルツボ３０の底面からルツボ台４０、４５を介した放熱を抑制することができ、１回の引き上げで育成できる単結晶１１０を長尺化することができる。これにより、結晶育成の生産性を高めることができる。

以下、本発明の実施例について比較例を挙げて具体的に説明するが、本発明は以下の実施例により何ら制限されるものではない。

［実施例１］
図１に示す結晶育成装置において、直径２０５ｍｍ、高さ１８０ｍｍのルツボ（イリジウム製）底面に対して、直径１３０ｍｍのルツボ台（ジルコニア製）の接触面積比（％）（ルツボ台の接触面積／ルツボ底面積×１００）が２６％となるように同心円状に溝を形成した（図２参照）。

ルツボ内に、組成比がＬｉ／Ｔａ＝０．９４３（モル比）の焼成原料を３０ｋｇ入れ、溶融させた後、チョクラルスキー法により、直径６インチのタンタル酸リチウム単結晶の育成を行った。

引上げ結晶重量、結晶の直胴部長さ、ルツボ底温度降下量を表１に示す。

その結果、育成できたタンタル酸リチウム単結晶の重量は１７．４ｋｇ、直胴長は８３ｍｍ、結晶育成開始から育成終了までのルツボ底面の温度降下量は、−１３．５℃であった。

［実施例２］
図１に示す単結晶育成装置において、直径２０５ｍｍ、高さ１８０ｍｍのルツボ（イリジウム製）底面に対して、直径１３０ｍｍのルツボ台（ジルコニア製）の接触面積比（％）（ルツボ台の接触面積／ルツボ底面積×１００）が３６％となるように同心円状に溝を形成した（図２参照）。

ルツボ内に、組成比がＬｉ／Ｔａ＝０．９４３（モル比）の焼成原料を３０ｋｇ入れ、溶融させた後、チョクラルスキー法により、直径６インチのタンタル酸リチウム単結晶の育成を行った。

実施例１と同様に育成中の温度調査を行った。

その結果、表１に示されるように、育成できたタンタル酸リチウム単結晶の重量は１７．３ｋｇ、直胴長は８３ｍｍ、結晶育成開始から育成終了までのルツボ底面の温度降下量は、−１８．３℃であった。

［実施例３］
図１に示す単結晶育成装置において、直径２０５ｍｍ、高さ１８０ｍｍのルツボ（イリジウム製）底面に対して、直径１３０ｍｍのルツボ台（ジルコニア製）の接触面積比（％）（ルツボ台の接触面積／ルツボ底面積×１００）が１２％となるように同心円状に溝を形成した（図２参照）。

ルツボ内に、組成比がＬｉ／Ｔａ＝０．９４３（モル比）の焼成原料を３０ｋｇ入れ、溶融させた後、チョクラルスキー法により、直径６インチのタンタル酸リチウム単結晶の育成を行った。

実施例１と同様に育成中の温度調査を行った。

その結果、表１に示されるように、育成できたタンタル酸リチウム単結晶の重量は１７．８ｋｇ、直胴長は８５ｍｍ、結晶育成開始から育成終了までのルツボ底面の温度降下量は、−５．３℃であった。

［比較例１］
図１に示す単結晶育成装置において、直径１３０ｍｍ、高さ１８０ｍｍのルツボ台（ジルコニア製）に直径２０５ｍｍのルツボ（イリジウム製）を設置した。ルツボ台上面に溝は形成していないため、接触面積比（％）（ルツボ台の接触面積／ルツボ底面積×１００）は４０％となる。

ルツボ内に、組成比がＬｉ／Ｔａ＝０．９４３（モル比）の焼成原料を３０ｋｇ入れ、溶融させた後、チョクラルスキー法により、直径６インチのタンタル酸リチウム単結晶の育成を行った。

実施例１と同様に育成中の温度調査を行った。

その結果、表１に示されるように、育成できたタンタル酸リチウム単結晶の重量は１６．６ｋｇ、直胴長は７５ｍｍ、結晶育成開始から育成終了までのルツボ底面の温度降下量は、−２１．５℃であった。

［実施例に基づく考察］
表１にまとめた通り、接触面積比を適切にすることで、ルツボ底の温度が下がりにくくなり、保温効果があることが分かった。それによりルツボ底からの原料固化領域と単結晶が接触する際の単結晶重量が増加し、より直胴部の長い６インチタンタル酸リチウム単結晶が得られることが確認された。特に、ルツボの底面積全体に対する、ルツボ台の上面とルツボの底面の接触面積が１２％以上３６％以下であるときに、ルツボの底面の温度の低下量を低減させ、直胴部の長さを長尺化できることが分かる。

また図５に実施例１と比較例１の結晶育成中の結晶重量とルツボ底温度降下量のグラフを示す。結晶育成において結晶が生成すると潜熱が放出し、原料融液の温度が上昇することが知られている。図５において、結晶重量が１０００ｇを超えた付近でルツボ温度降下量が上昇した時点（図中Ａ、Ｂ）が、結晶生成を表している。実施例１（Ａ）と比較例１（Ｂ）では、結晶生成による潜熱の放出が実施例１（Ａ）の方が遅く表れていることがわかる。このことから、実施例１ではルツボ底の保温性が維持され、ルツボ底の原料融液の固化（結晶生成）が抑制できたため、従来よりも直胴部長さの長い長尺結晶を育成できた。

このように、本実施例に係る結晶育成装置によれば、従来よりも結晶を長尺化して育成することができ、生産性を向上させることができる。

以上、本発明の好ましい実施形態及び実施例について詳説したが、本発明は、上述した実施形態及び実施例に制限されることはなく、本発明の範囲を逸脱することなく、上述した実施形態及び実施例に種々の変形及び置換を加えることができる。

１０ ワークコイルコイル
２０ セラミック製耐火物
３０ ルツボ
３１ 底面
４０、４５ ルツボ台
４１、４７ 上面（設置面）
４２、４８ 窪み形状部
４６ ルツボ台部材
５０ 断熱材
６０ 引き上げ軸
７０ 蓋
８０ 種結晶
９０ リフレクター
１００ 融液
１１０ 単結晶
１２０ 種結晶保持治具
１３０ アフターヒーター

Claims (9)

1. 所定の底面を有するルツボと、
   該ルツボを設置可能であり、前記底面との接触面積比が、前記底面に対して１０〜３８％である設置面を有するルツボ台と、を有する結晶育成装置。
2. 前記ルツボ台の前記設置面は、窪み形状部を有する請求項１に記載の結晶育成装置。
3. 前記窪み形状部は、同心円状の溝である請求項２に記載の結晶育成装置。
4. 前記ルツボ台は、積み重ね可能な複数のルツボ台部材からなる請求項２又は３に記載の結晶育成装置。
5. 前記複数のルツボ台部材は、同一形状である請求項４に記載の結晶育成装置。
6. 前記窪み形状部は、同一形状である請求項５に記載の結晶育成装置。
7. 前記複数のルツボ台部材のうち、前記ルツボに接触していない前記ルツボ台部材は、前記ルツボに接触している前記ルツボ台部材よりも大きい設置面を有する請求項４に記載の結晶育成装置。
8. 前記ルツボ台は、ジルコニアからなる請求項１乃至６のいずれか一項に記載の結晶育成装置。
9. 前記ルツボ台の前記底面との接触面積比は、前記底面に対して１２〜３６％である請求項１乃至７のいずれか一項に記載の結晶育成装置。