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JP2018098167A - リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の電池構造、リチウムイオン二次電池の製造方法 - Google Patents

リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の電池構造、リチウムイオン二次電池の製造方法 Download PDF

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JP2018098167A JP2017094349A JP2017094349A JP2018098167A JP 2018098167 A JP2018098167 A JP 2018098167A JP 2017094349 A JP2017094349 A JP 2017094349A JP 2017094349 A JP2017094349 A JP 2017094349A JP 2018098167 A JP2018098167 A JP 2018098167A
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Akira Sakawaki
彰 坂脇
安田　剛規
Takenori Yasuda
剛規 安田
広治 南谷
Koji Minamitani
広治 南谷
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Showa Denko KK
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Abstract

【課題】簡易な構成で、固体電解質を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池の容量を大きくする。【解決手段】リチウムイオン二次電池１は、金属製の基板５、基板５の表面に形成された第１電池部１０および裏面に形成された第２電池部２０を含む電池ユニット５０と、第１電池部１０および第２電池部２０を内部に収容する外装部３０とを備えている。外装部３０において、第１金属層３１３は第１電池部１０の第１負極集電体層１４と、第２金属層３２３は第２電池部２０の第２負極集電体層２４と、それぞれ接続されており、さらに第１金属層３１３と第２金属層３２３とを接続することで、外装部３０内において、第１電池部１０と第２電池部２０とが並列に接続される。【選択図】図４

Description

本発明は、リチウムイオン二次電池、リチウムイオン二次電池の電池構造、リチウムイオン二次電池の製造方法に関する。
正極活物質を含む正極と、負極活物質を含む負極と、リチウムイオン伝導性を有し且つ正極と負極との間に介在する電解質とを含み、充放電が可能な電池部と、電池部を内部に収容することで電池部を外気等から封止する外装部とを備えたリチウムイオン二次電池が知られている。
リチウムイオン二次電池の外装部には、気体、液体および固体に対する高いバリア性が要求される。特許文献１には、金属箔層と熱融着性樹脂層とを積層してなるラミネート外装材を用い、ラミネート外装材の内側に電池部を収容した状態で熱融着フィルム同士を熱融着することで、外装部を構成することが記載されている。
また、電池部を構成する電解質としては、従来から有機電解液等が用いられてきた。これに対し、特許文献２には、電解質として無機材料からなる固体電解質を用いるとともに、負極、固体電解質および正極をすべて薄膜で構成することが記載されている。
特開２０１６−１２９０９１号公報 特開２０１３−７３８４６号公報
ここで、薄膜型の電池部と電池部を内部に収容する外装部（収容部）とを用いてリチウムイオン電池を構成する場合において、より大きな容量を得るためには、複数のリチウムイオン電池を、接続線等を用いて並列に接続する必要があった。
本発明は、簡易な構成で、固体電解質を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池の容量を大きくすることを目的とする。
本発明のリチウムイオン二次電池は、導電性を有する基板と、前記基板の表面側に積層され、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第１極層と、当該表面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する表面固体電解質層と、当該表面固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第２極層とを備える表面電池部と、前記基板の裏面側に積層され、前記第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第１極層と、当該裏面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する裏面固体電解質層と、当該裏面固体電解質層に積層され、前記第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第２極層とを備える裏面電池部と、金属層と、当該金属層の一部が露出する露出部が形成されるように当該金属層に積層される樹脂層とを備え、前記表面電池部および前記裏面電池部を内部に収容するとともに、当該露出部にて当該金属層が前記表面第２極層および前記裏面第２極層と電気的に接続される収容部とを含んでいる。
このようなリチウムイオン二次電池において、前記収容部は、前記金属層としての第１金属層と、当該第１金属層の一方の面に当該第１金属層の一部が露出する第１露出部が形成されるように当該第１金属層に積層される前記樹脂層としての第１樹脂層とを備え、当該第１露出部に露出する当該第１金属層に前記表面第２極層が電気的に接続される第１積層フィルムと、前記金属層としての第２金属層と、当該第２金属層の一方の面に当該第２金属層の一部が露出する第２露出部が形成されるように当該第２金属層に積層される前記樹脂層としての第２樹脂層とを備え、当該第２露出部に露出する当該第２金属層に前記裏面第２極層が電気的に接続される第２積層フィルムとを有し、前記第１露出部に露出する前記第１金属層と前記第２露出部に露出する前記第２金属層とが電気的に接続されるとともに、前記第１積層フィルムと前記第２積層フィルムとの間で前記表面電池部および前記裏面電池部を封止することを特徴とすることができる。
また、前記基板がステンレスで構成され、前記金属層がアルミニウムで構成されることを特徴とすることができる。
さらに、前記表面電池部に設けられた前記表面第２極層と、前記第１積層フィルムの前記第１露出部に露出する前記第１金属層とが、直接に接触しており、前記裏面電池部に設けられた前記裏面第２極層と、前記第２積層フィルムの前記第２露出部に露出する前記第２金属層とが、直接に接触していることを特徴とすることができる。
また、他の観点から捉えると、本発明のリチウムイオン二次電池の電池構造は、導電性を有する基板と、前記基板の表面側に積層され、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第１極層と、当該表面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する表面固体電解質層と、当該表面固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第２極層とを備える表面電池部と、前記基板の裏面側に積層され、前記第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第１極層と、当該裏面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する裏面固体電解質層と、当該裏面固体電解質層に積層され、前記第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第２極層とを備える裏面電池部とを含んでいる。
このようなリチウムイオン二次電池の電池構造において、前記表面第１極層および前記裏面第１極層が同じ材料で構成され、前記表面固体電解質層および前記裏面固体電解質層が同じ材料で構成され、前記表面第２極層および前記裏面第２極層が同じ材料で構成されることを特徴とすることができる。
また、前記表面電池部の前記表面第２極層と前記裏面電池部の前記裏面第２極層とを電気的に接続する接続部材をさらに含むことを特徴とすることができる。
さらに、他の観点から捉えると、本発明のリチウムイオン二次電池の製造方法は、表面および裏面を有する基板に対し、当該表面に、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第１極層を成膜するとともに、当該裏面に、当該第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第１極層を成膜する工程と、前記表面第１極層に、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する表面固体電解質層を成膜するとともに、前記裏面第１極層に、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する裏面固体電解質層を成膜する工程と、前記表面固体電解質層に、前記第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第２極層を成膜するとともに、前記裏面固体電解質層に、当該第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第２極層を成膜する工程とを含んでいる。
本発明によれば、簡易な構成で、固体電解質を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池の容量を大きくすることができる。
（ａ）、（ｂ）は、本実施の形態が適用されるリチウムイオン二次電池の全体構成を説明するための図である。 図１（ａ）のＩＩ−ＩＩ断面図である。 図１（ａ）のＩＩＩ−ＩＩＩ断面図である。 図１（ａ）のＩＶ−ＩＶ断面図である。 図１（ａ）のＶ−Ｖ断面図である。 （ａ）、（ｂ）は、電池ユニットの斜視図である。 （ａ）、（ｂ）は、第１積層フィルムの斜視図である。 （ａ）、（ｂ）は、第２積層フィルムの斜視図である。 リチウムイオン二次電池の製造方法を説明するためのフローチャートである。 実施の形態の変形例を説明するための図であって、図１（ａ）のＩＶ−ＩＶ断面図である。 （ａ）、（ｂ）は、実施の形態の変形例における電池ユニットの斜視図である。
以下、添付図面を参照して、本発明の実施の形態について詳細に説明する。なお、以下の説明で参照する図面における各部の大きさや厚さ等は、実際の寸法とは異なっている場合がある。
［リチウムイオン二次電池の構成］
図１は、本実施の形態が適用されるリチウムイオン二次電池１の全体構成を説明するための図である。ここで、図１（ａ）はリチウムイオン二次電池１を正面（表面）からみた図であり、図１（ｂ）はリチウムイオン二次電池１を背面（裏面）からみた図である。
また、図２は図１（ａ）のＩＩ−ＩＩ断面図を、図３は図１（ａ）のＩＩＩ−ＩＩＩ断面図を、図４は図１（ａ）のＩＶ−ＩＶ断面図を、図５は図１（ａ）のＶ−Ｖ断面図を、それぞれ示している。なお、図１（ａ）は、図２〜図５をＩＡ方向からみた図であり、図１（ｂ）は、図２〜図５をＩＢ方向からみた図である。
本実施の形態のリチウムイオン二次電池１は、リチウムイオンを用いた充電および放電を行う第１電池部１０および第２電池部２０を含む電池ユニット５０と、第１電池部１０および第２電池部２０を内部に収容することでこれら第１電池部１０および第２電池部２０を外気等から封止する外装部３０とを備えている。本実施の形態のリチウムイオン二次電池１は、全体としてみたときに直方体状（実際にはカード状）の形状を呈している。
［電池ユニットの構成］
リチウムイオン二次電池１の電池構造の一例としての電池ユニット５０は、リチウムイオン二次電池１における一方の電極（ここでは正の電極）として機能する基板５と、基板５の一方の面（表面と称する）に設けられる第１電池部１０と、基板５の他方の面（裏面と称する）に設けられる第２電池部２０とを備えている。本実施の形態では、後述するように、第１電池部１０および第２電池部２０を、基板５の表裏面にスパッタ法によって形成しているため、電池ユニット５０は、基板５と第１電池部１０と第２電池部２０とを一体化した構造となっている。
図６は、電池ユニット５０の構成を説明するための図であり、（ａ）は正面側（図２においては上側）からみた斜視図を、（ｂ）は背面側（図２においては下側）からみた斜視図を、それぞれ示している。以下では、図１乃至図５に加えて図６も参照しながら、電池ユニット５０の構成を説明する。
［基板］
基板５は、導電性を有する薄板状の部材であって、スパッタ法による成膜に適したものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、各種金属板を用いることができる。ただし、基板５がスパッタ法による第１電池部１０および第２電池部２０の形成に用いられることを考慮すると、機械的強度が高いステンレス箔を用いることが好ましい。また、ニッケル、錫、銅、クロム等の導電性金属でめっきした金属箔を用いてもよい。本実施の形態では、基板５として、ステンレス箔を用いた。
基板５の厚さは、２０μｍ以上２００μｍ以下とすることができる。基板５の厚さが２０μｍ未満であると、金属箔を製造する際の圧延時や熱封止時にピンホールや破れが生じやすく、また、正の電極として用いる場合の電気抵抗値が高くなってしまう。一方、基板５の厚さが２００μｍを超えると、電池の厚さおよび重量の増加により体積エネルギー密度および重量エネルギー密度が低下する。また、電池の柔軟性が低下する。本実施の形態では、基板５の厚さを３０μｍとした。
［第１電池部］
表面電池部の一例としての第１電池部１０は、基板５の表面（図２においては上側）に積層される第１正極層１１と、第１正極層１１上に積層される第１固体電解質層１２と、第１固体電解質層１２上に積層される第１負極層１３と、第１負極層１３上に積層される第１負極集電体層１４とを有している。ここで、第１電池部１０の一方の端部（図２においては下側）に位置する第１正極層１１は、基板５の表面と接触している。これに対し、第１電池部１０の他方の端部（図２においては上側）に位置する第１負極集電体層１４は、後述する第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３と接触している。
第１電池部１０の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第１正極層）
表面第１極層の一例としての第１正極層１１は、固体薄膜であって、第１極性の一例としての正極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する正極活物質を含むものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、マンガン（Ｍｎ）、コバルト（Ｃｏ）、ニッケル（Ｎｉ）、鉄（Ｆｅ）、モリブデン（Ｍｏ）、バナジウム（Ｖ）から選ばれる一種以上の金属を含む、酸化物、硫化物あるいはリン酸化物など、各種材料で構成されたものを用いることができる。本実施の形態では、第１正極層１１としてＬｉ２Ｍｎ２Ｏ４を用いた。
第１正極層１１の厚さは、例えば１０ｎｍ以上４０μｍ以下とすることができる。第１正極層１１の厚さが１０ｎｍ未満であると、得られる第１電池部１０の容量が小さくなりすぎ、実用的ではなくなる。一方、第１正極層１１の厚さが４０μｍを超えると、層形成に時間がかかりすぎるようになってしまい、生産性が低下する。本実施の形態では、第１正極層１１の厚さを６００ｎｍとした。
また、第１正極層１１は、結晶構造を持つものであっても、結晶構造を持たないアモルファスであってもかまわないが、リチウムイオンの吸蔵および放出に伴う膨張および収縮がより等方的になるという点で、アモルファスであることが好ましい。
さらに、第１正極層１１の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１正極層１１を形成する際に使用するスパッタターゲットに応じて、ＤＣスパッタ法を採用してもよいし、ＲＦスパッタ法を採用してもよい。ただし、第１正極層１１として上記Ｌｉ２Ｍｎ２Ｏ４を用いる場合にあっては、ＲＦスパッタ法を採用することが好ましい。
（第１固体電解質層）
表面固体電解質層の一例としての第１固体電解質層１２は、無機材料（無機固体電解質）で構成された固体薄膜であって、リチウムイオン伝導性を示すものであれば、特に限定されるものではなく、酸化物、窒化物、硫化物など、各種材料で構成されたものを用いることができる。本実施の形態では、第１固体電解質層１２として、Ｌｉ３ＰＯ４における酸素の一部を窒素に置き換えたＬｉＰＯＮ（ＬｉｘＰＯｙＮｚ）を用いた。
第１固体電解質層１２の厚さは、例えば１０ｎｍ以上１０μｍ以下とすることができる。第１固体電解質層１２の厚さが１０ｎｍ未満であると、得られた第１電池部１０において、第１正極層１１と第１負極層１３との間でのリークが生じやすくなる。一方、第１固体電解質層１２の厚さが１０μｍを超えると、リチウムイオンの移動距離が長くなり、充放電速度が遅くなる。本実施の形態では、第１固体電解質層１２の厚さを２００ｎｍとした。
また、第１固体電解質層１２は、結晶構造を持つものであっても、結晶構造を持たないアモルファスであってもかまわないが、熱による膨張および収縮がより等方的になるという点で、アモルファスであることが好ましい。
さらに、第１固体電解質層１２の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１固体電解質層１２を形成する際に使用するスパッタターゲットには絶縁体が多いことから、ＲＦスパッタ法を採用することが好ましい。
（第１負極層）
表面第２極層の一例としての第１負極層１３は、固体薄膜であって、第２極性の一例としての負極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する負極活物質を含むものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、炭素（Ｃ）やシリコン（Ｓｉ）を用いることができる。本実施の形態では、第１負極層１３として、ホウ素（Ｂ）が添加されたシリコン（Ｓｉ）を用いた。
第１負極層１３の厚さは、例えば１０ｎｍ以上４０μｍ以下とすることができる。第１負極層１３の厚さが１０ｎｍ未満であると、得られる第１電池部１０の容量が小さくなりすぎ、実用的ではなくなる。一方、第１負極層１３の厚さが４０μｍを超えると、層形成に時間がかかりすぎるようになってしまい、生産性が低下する。本実施の形態では、第１負極層１３の厚さを１００ｎｍとした。
また、第１負極層１３は、結晶構造を持つものであっても、結晶構造を持たないアモルファスであってもかまわないが、リチウムイオンの吸蔵および放出に伴う膨張および収縮がより等方的になるという点で、アモルファスであることが好ましい。
さらに、第１負極層１３の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１負極層１３を形成するためのスパッタターゲットには半導体が多いことから、ＤＣスパッタ法を採用することが好ましい。
（第１負極集電体層）
第１負極集電体層１４は、固体薄膜であって、電子伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではなく、例えば、チタン（Ｔｉ）、アルミニウム（Ａｌ）、銅（Ｃｕ）、白金（Ｐｔ）、金（Ａｕ）などの金属や、これらの合金を含む導電性材料を用いることができる。本実施の形態では、第１負極集電体層１４としてチタン（Ｔｉ）を用いた。
第１負極集電体層１４の厚さは、例えば５ｎｍ以上５０μｍ以下とすることができる。第１負極集電体層１４の厚さが５ｎｍ未満であると、集電機能が低下し、実用的ではなくなる。一方、第１負極集電体層１４の厚さが５０μｍを超えると、層形成に時間がかかりすぎるようになってしまい、生産性が低下する。本実施の形態では、第１負極集電体層１４の厚さを２００ｎｍとした。
また、第１負極集電体層１４の製造方法としては、各種ＰＶＤ（物理的蒸着）や各種ＣＶＤ（化学的蒸着）など、公知の成膜手法を用いてかまわないが、生産効率の観点からすれば、スパッタ法（スパッタリング）を用いることが望ましい。この場合、第１負極集電体層１４を形成するためのスパッタターゲットは金属（Ｔｉ）であることから、ＤＣスパッタ法を採用することが好ましい。
［第２電池部］
裏面電池部の一例としての第２電池部２０は、基板５の裏面（図２においては下側）に積層される第２正極層２１と、第２正極層２１上に積層される第２固体電解質層２２と、第２固体電解質層２２上に積層される第２負極層２３と、第２負極層２３上に積層される第２負極集電体層２４とを有している。ここで、第２電池部２０の一方の端部（図２においては上側）に位置する第２正極層２１は、基板５の裏面と接触している。これに対し、第２電池部２０の他方の端部（図２においては下側）に位置する第２負極集電体層２４は、後述する第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３と接触している。
第２電池部２０の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第２正極層）
裏面第１極層の一例としての第２正極層２１は、固体薄膜であって、第１極性の一例としての正極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する正極活物質を含むものであれば、特に限定されるものではない。
そして、第２正極層２１としては、上記第１正極層１１のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２正極層２１と第１正極層１１とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２正極層２１の厚さも、第１正極層１１と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。ただし、第１電池部１０および第２電池部２０の各容量を均衡化するという観点からすれば、これらを同じにすることが好ましい。本実施の形態では、第２正極層２１として、厚さ６００ｎｍのＬｉ２Ｍｎ２Ｏ４（アモルファス）を用いた。
また、第２正極層２１の製造方法としては、第１正極層１１と同じであってもよいし、異なっていてもかまわないが、生産効率の観点からすれば、同じであることが好ましく、さらに、第１正極層１１と第２正極層２１とを、同時に形成することがより好ましい。
（第２固体電解質層）
裏面固体電解質層との一例としての第２固体電解質層２２は、無機材料（無機固体電解質）で構成された固体薄膜であって、リチウムイオン伝導性を示すものであれば、特に限定されるものではない。
そして、第２固体電解質層２２としては、上記第１固体電解質層１２のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２固体電解質層２２と第１固体電解質層１２とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２固体電解質層２２の厚さも、第１固体電解質層１２と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。ただし、第１電池部１０および第２電池部２０の各容量を均衡化するという観点からすれば、これらを同じにすることが好ましい。本実施の形態では、第２固体電解質層２２として、厚さ２００ｎｍのＬｉＰＯＮ（ＬｉｘＰＯｙＮｚ）（アモルファス）を用いた。
また、第２固体電解質層２２の製造方法としては、第１固体電解質層１２と同じであってもよいし、異なっていてもかまわないが、生産効率の観点からすれば、同じであることが好ましく、さらに、第１固体電解質層１２と第２固体電解質層２２とを、同時に形成することがより好ましい。
（第２負極層）
裏面第２極層の一例としての第２負極層２３は、固体薄膜であって、第２極性の一例としての負極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する負極活物質を含むものであれば、特に限定されるものではない。
そして、第２負極層２３としては、上記第１負極層１３のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２負極層２３と第１負極層１３とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２負極層２３の厚さも、第１負極層１３と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。ただし、第１電池部１０および第２電池部２０の各容量を均衡化するという観点からすれば、これらを同じにすることが好ましい。本実施の形態では、第２負極層２３として、厚さ１００ｎｍのホウ素（Ｂ）が添加されたシリコン（Ｓｉ）（アモルファス）を用いた。
また、第２負極層２３の製造方法としては、第１負極層１３と同じであってもよいし、異なっていてもかまわないが、生産効率の観点からすれば、同じであることが好ましく、さらに、第１負極層１３と第２負極層２３とを、同時に形成することがより好ましい。
（第２負極集電体層）
第２負極集電体層２４は、固体薄膜であって、電子伝導性を有するものであれば、特に限定されるものではない。
そして、第２負極集電体層２４としては、上記第１負極集電体層１４のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２負極集電体層２４と第１負極集電体層１４とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２負極集電体層２４の厚さも、第１負極集電体層１４と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。ただし、第１電池部１０および第２電池部２０の各容量を均衡化するという観点からすれば、これらを同じにすることが好ましい。本実施の形態では、第２負極集電体層２４として、厚さ１００ｎｍのチタン（Ｔｉ）を用いた。
また、第２負極集電体層２４の製造方法としては、第１負極集電体層１４と同じであってもよいし、異なっていてもかまわないが、生産効率の観点からすれば、同じであることが好ましく、さらに、第１負極集電体層１４と第２負極集電体層２４とを、同時に形成することがより好ましい。
［外装部の構成］
続いて、外装部３０の構成について説明を行う。
収容部の一例としての外装部３０は、電池ユニット５０における第１電池部１０と対向する側（図２においては上側）に配置される第１積層フィルム３１と、電池ユニット５０における第２電池部２０と対向する側（図２においては下側）に配置される第２積層フィルム３２とを有している。そして、第１積層フィルム３１と第２積層フィルム３２とが第１電池部１０および第２電池部２０の周囲の全周にわたって熱融着されることにより、第１電池部１０および第２電池部２０を封止する。
［第１積層フィルム］
最初に、第１積層フィルム３１について説明を行う。
図７は、第１積層フィルム３１の構成を説明するための図であり、（ａ）は背面側（図２においては下側）からみた斜視図を、（ｂ）は正面側（図２においては上側）からみた斜視図を、それぞれ示している。以下では、図１乃至図６に加えて図７も参照しながら、第１積層フィルム３１の構成を説明する。
第１積層フィルム３１は、第１耐熱性樹脂層３１１と、第１外側接着層３１２と、第１金属層３１３と、第１内側接着層３１４と、第１熱融着性樹脂層３１５とを、この順でフィルム状に積層して構成されている。すなわち、第１積層フィルム３１は、第１耐熱性樹脂層３１１と第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを、第１外側接着層３１２および第１内側接着層３１４を介して貼り合わせることで構成されている。
また、第１積層フィルム３１における第１熱融着性樹脂層３１５の形成面側（外装部３０において内側）には、第１熱融着性樹脂層３１５および第１内側接着層３１４が存在しないことで第１金属層３１３の一方の面（内側の面）が一部露出する、第１内側露出部３１６が設けられている。そして、第１露出部の一例としての第１内側露出部３１６は、長方形状を呈するとともに第１積層フィルム３１のほぼ中央部に設けられ、第１電池部１０を収容する部位となる第１電池用露出部３１６ａを備えている。また、第１内側露出部３１６は、それぞれが長方形状を呈するとともに上記第１電池用露出部３１６ａを挟んで平行に設けられ、接続部材として機能する部位となる第１電極用露出部３１６ｂを備えている。
さらに、第１積層フィルム３１における第１耐熱性樹脂層３１１の形成面側（外装部３０において外側）には、第１外側接着層３１２および第１耐熱性樹脂層３１１が存在しないことで第１金属層３１３の他方の面（外側の面）が一部露出する、第１外側露出部３１７が設けられている。
さらにまた、第１積層フィルム３１のうち、上記第１外側露出部３１７と隣接する部位には、第１耐熱性樹脂層３１１、第１外側接着層３１２、第１金属層３１３、第１内側接着層３１４および第１熱融着性樹脂層３１５を一体的に切り欠いてなる第１切欠部３１８が設けられている。
次に、第１積層フィルム３１の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第１耐熱性樹脂層）
第１耐熱性樹脂層３１１は、外装部３０における最外層であり、外部からの突き刺しや摩耗などに対する耐性が高く、且つ、第１熱融着性樹脂層３１５を熱融着する際の融着温度では溶融しない耐熱性樹脂が用いられる。ここで、第１耐熱性樹脂層３１１としては、第１熱融着性樹脂層３１５を構成する熱融着性樹脂の融点より１０℃以上融点が高い耐熱性樹脂を用いるのが好ましく、この熱融着性樹脂の融点より２０℃以上融点が高い耐熱性樹脂を用いるのが特に好ましい。また、本実施の形態では、後述するように、第１金属層３１３が第１電池部１０の負の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第１耐熱性樹脂層３１１として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
第１耐熱性樹脂層３１１としては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリアミドフィルム、ポリエステルフィルム等が挙げられ、これらの延伸フィルムが好ましく用いられる。中でも、成形性および強度の点で、二軸延伸ポリアミドフィルムまたは二軸延伸ポリエステルフィルム、あるいはこれらを含む複層フィルムが特に好ましく、さらに二軸延伸ポリアミドフィルムと二軸延伸ポリエステルフィルムとが貼り合わされた複層フィルムを用いることが好ましい。ポリアミドフィルムとしては、特に限定されるものではないが、例えば、６−ポリアミドフィルム、６，６−ポリアミドフィルム、ＭＸＤポリアミドフィルム等が挙げられる。また、二軸延伸ポリエステルフィルムとしては、二軸延伸ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）フィルム、二軸延伸ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等が挙げられる。本実施の形態では、第１耐熱性樹脂層３１１としてナイロンフィルム（融点：２２０℃）を用いた。
第１耐熱性樹脂層３１１の厚さは、９μｍ以上５０μｍとすることができる。第１耐熱性樹脂層３１１の厚さが９μｍ未満であると、第１電池部１０および第２電池部２０の外装部３０として十分な強度を確保することが困難となる。一方、第１耐熱性樹脂層３１１の厚さが５０μｍを超えると、電池が厚くなるため好ましくなく、また、製造コストが高くなる。本実施の形態では、第１耐熱性樹脂層３１１の厚さを２５μｍとした。
（第１外側接着層）
第１外側接着層３１２は、第１耐熱性樹脂層３１１と第１金属層３１３とを接着するための層である。第１外側接着層３１２としては、例えば、主剤としてのポリエステル樹脂と硬化剤としての多官能イソシアネート化合物とによる二液硬化型ポリエステル−ウレタン系樹脂、あるいは、ポリエーテル−ウレタン系樹脂を含む接着剤を用いることが好ましい。本実施の形態では、第１外側接着層３１２として二液硬化型ポリエステル−ウレタン系接着剤を用いた。
（第１金属層）
第１金属層３１３は、第１積層フィルム３１を用いて外装部３０を構成した場合に、外装部３０の外部から、その内部に配置された第１電池部１０および第２電池部２０（特に第１電池部１０）に、酸素や水分等の侵入を阻止（バリア）する役割を担う層である。また、第１金属層３１３は、後述するように、第１電池部１０の負の内部電極としての役割と、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続される負の外部電極としての役割とをさらに担う。このため、第１金属層３１３には、導電性を有する金属箔を用いる。
第１金属層３１３としては、特に限定されるものではないが、例えば、アルミニウム箔、銅箔、ニッケル箔、ステンレス箔、あるいはこれのクラッド箔、これらの焼鈍箔または未焼鈍箔等が好ましく用いられる。また、ニッケル、錫、銅、クロム等の導電性金属でめっきした金属箔を用いてもよい。本実施の形態では、第１金属層３１３として、ＪＩＳ Ｈ４１６０で規定されたＡ８０２１Ｈ−Ｏ材からなるアルミニウム箔を用いた。
第１金属層３１３の厚さは、２０μｍ以上２００μｍ以下とすることができる。第１金属層３１３の厚さが２０μｍ未満であると、金属箔を製造する際の圧延時や熱封止時にピンホールや破れが生じやすく、また、電極として用いる場合の電気抵抗値が高くなってしまう。一方、第１金属層３１３の厚さが２００μｍを超えると、熱融着の際に熱が分散して熱融着が不完全になる可能性がある。また、電池が厚くなるため好ましくない。本実施の形態では、第１金属層３１３の厚さを４０μｍとした。
（第１内側接着層）
第１内側接着層３１４は、第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを接着するための層である。第１内側接着層３１４としては、例えば、ポリウレタン系接着剤、アクリル系接着剤、エポキシ系接着剤、ポリオレフィン系接着剤、エラストマー系接着剤、フッ素系接着剤等により形成された接着剤を用いることが好ましい。中でも、アクリル系接着剤、ポリオレフィン系接着剤を用いるのが好ましく、この場合には、水蒸気に対する第１積層フィルム３１のバリア性を向上させることができる。また、酸変成したポリプロピレンやポリエチレン等の接着剤を使用することが好ましい。本実施の形態では、第１内側接着層３１４として、酸変性ポリプロピレン系接着剤を用いた。
（第１熱融着性樹脂層）
第１樹脂層の一例としての第１熱融着性樹脂層３１５は、外装部３０における最内層であり、第１電池部１０および第２電池部２０の各層を構成する材料に対する耐性が高く、且つ、上記融着温度で溶融し、第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５（詳細は後述する）と融着する熱可塑性樹脂が用いられる。また、本実施の形態では、上述したように、第１金属層３１３が第１電池部１０の負の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第１熱融着性樹脂層３１５として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
第１熱融着性樹脂層３１５としては、特に限定されるものではないが、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、オレフィン系共重合体、これらの酸変性物およびアイオノマー等が好ましく用いられる。ここで、オレフィン系共重合体としては、ＥＶＡ（エチレン・酢酸ビニル共重合体）、ＥＡＡ（エチレン・アクリル酸共重合体）、ＥＭＡＡ（エチレン・メタアクリル酸共重合体）を例示できる。また、第１耐熱性樹脂層３１１との融点の関係を満足できるのであれば、ポリアミドフィルム（例えば１２ナイロン）やポリイミドフィルムを使用することもできる。本実施の形態では、第１熱融着性樹脂層３１５として無軸延伸ポリプロピレンフィルム（融点：１６５℃）を用いた。
第１熱融着性樹脂層３１５の厚さは、２０μｍ以上８０μｍ以下とすることができる。第１熱融着性樹脂層３１５の厚さが２０μｍ未満であると、ピンホールが生じやすくなる。一方、第１熱融着性樹脂層３１５の厚さが８０μｍを超えると、電池が厚くなるため好ましくない。また、断熱性が高まるため熱融着が不完全になる可能性がある。本実施の形態では、第１熱融着性樹脂層３１５の厚さを３０μｍとした。
［第２積層フィルム］
続いて、第２積層フィルム３２について説明を行う。
図８は、第２積層フィルム３２の構成を説明するための図であり、（ａ）は正面側（図２においては上側）からみた斜視図を、（ｂ）は背面側（図２においては下側）からみた斜視図を、それぞれ示している。以下では、図１乃至図７に加えて図８も参照しながら、第２積層フィルム３２の構成を説明する。
第２積層フィルム３２は、第２耐熱性樹脂層３２１と、第２外側接着層３２２と、第２金属層３２３と、第２内側接着層３２４と、第２熱融着性樹脂層３２５とを、この順でフィルム状に積層して構成されている。すなわち、第２積層フィルム３２は、第２耐熱性樹脂層３２１と第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを、第２外側接着層３２２および第２内側接着層３２４を介して貼り合わせることで構成されている。
また、第２積層フィルム３２における第２熱融着性樹脂層３２５の形成面側（外装部３０において内側）には、第２熱融着性樹脂層３２５および第２内側接着層３２４が存在しないことで第２金属層３２３の一方の面（内側の面）が一部露出する、第２内側露出部３２６が設けられている。そして、第２露出部の一例としての第２内側露出部３２６は、長方形状を呈するとともに第２積層フィルム３２のほぼ中央部に設けられ、第２電池部２０を収容する部位となる第２電池用露出部３２６ａを備えている。また、第２内側露出部３２６は、それぞれが長方形状を呈するとともに上記第２電池用露出部３２６ａを挟んで平行に設けられ、接続部材として機能する部位となる第２電極用露出部３２６ｂを備えている。
なお、第２積層フィルム３２には、上記第１積層フィルム３１とは異なり、第２外側接着層３２２および第２耐熱性樹脂層３２１が存在しないことで第２金属層３２３の他方の面（外側の面）が一部露出する外側露出部は設けられていない。また、第２積層フィルム３２には、上記第１積層フィルム３１とは異なり、第２耐熱性樹脂層３２１、第２外側接着層３２２、第２金属層３２３、第２内側接着層３２４および第２熱融着性樹脂層３２５を一体的に切り欠いてなる切欠部も設けられていない。
次に、第２積層フィルム３２の各構成要素について、より詳細な説明を行う。
（第２耐熱性樹脂層）
第２耐熱性樹脂層３２１は、外装部３０における最外層であり、外部からの突き刺しや摩耗などに対する耐性が高く、且つ、第２熱融着性樹脂層３２５を熱融着する際の融着温度では溶融しない耐熱性樹脂が用いられる。また、本実施の形態では、後述するように、第２金属層３２３が第２電池部２０の負の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第２耐熱性樹脂層３２１として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
そして、第２耐熱性樹脂層３２１としては、上記第１耐熱性樹脂層３１１のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２耐熱性樹脂層３２１と第１耐熱性樹脂層３１１とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２耐熱性樹脂層３２１の厚さも、第１耐熱性樹脂層３１１と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。本実施の形態では、第２耐熱性樹脂層３２１として厚さ２５μｍのナイロンフィルム（融点：２２０℃）を用いた。
（第２外側接着層）
第２外側接着層３２２は、第２耐熱性樹脂層３２１と第２金属層３２３とを接着するための層である。
そして、第２外側接着層３２２としては、上記第１外側接着層３１２のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２外側接着層３２２と第１外側接着層３１２とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。本実施の形態では、第２外側接着層３２２として二液硬化型ポリエステル−ウレタン系接着剤を用いた。
（第２金属層）
第２金属層３２３は、第２積層フィルム３２を用いて外装部３０を形成した場合に、外装部３０の外部から、その内部に配置された第１電池部１０および第２電池部２０（特に第２電池部２０）に、酸素や水分等の侵入を阻止（バリア）する役割を担う層である。また、第２金属層３２３は、後述するように、第２電池部２０の負の内部電極としての役割をさらに担う。このため、第２金属層３２３には、導電性を有する金属箔を用いる。
そして、第２金属層３２３としては、上記第１金属層３１３のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２金属層３２３と第１金属層３１３とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２金属層３２３の厚さも、第１金属層３１３と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。本実施の形態では、第２金属層３２３として、ＪＩＳ Ｈ４１６０で規定されたＡ８０２１Ｈ−Ｏ材からなる厚さ４０μｍのアルミニウム箔を用いた。
（第２内側接着層）
第２内側接着層３２４は、第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを接着するための層である。
そして、第２内側接着層３２４としては、上記第１内側接着層３１４のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２内側接着層３２４と第１内側接着層３１４とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。本実施の形態では、第２内側接着層３２４として酸変性ポリプロピレン系接着剤を用いた。
（第２熱融着性樹脂層）
第２樹脂層の一例としての第２熱融着性樹脂層３２５は、外装部３０における最内層であり、第１電池部１０および第２電池部２０の各層を構成する材料に対する耐性が高く、且つ、上記融着温度で溶融し、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と融着する熱可塑性樹脂が用いられる。また、本実施の形態では、上述したように、第２金属層３２３が第２電池部２０の負の電極を兼ねることから、安全性の観点より、第２熱融着性樹脂層３２５として電気抵抗値の高い絶縁性樹脂が用いられる。
そして、第２熱融着性樹脂層３２５としては、上記第１熱融着性樹脂層３１５のところで説明した材料を用いることができる。このとき、第２熱融着性樹脂層３２５と第１熱融着性樹脂層３１５とは、同じ材料で構成してもよいし、異なる材料で構成してもよい。また、第２熱融着性樹脂層３２５の厚さも、第１熱融着性樹脂層３１５と同じ厚さとしてもよいし、異なる厚さとしてもよい。本実施の形態では、第２熱融着性樹脂層３２５として厚さ３０μｍの無軸延伸ポリプロピレンフィルム（融点：１６５℃）を用いた。
［リチウムイオン二次電池における電気的な接続構造］
ここで、本実施の形態のリチウムイオン二次電池１における電気的な接続構造について説明しておく。
まず、第１電池部１０では、第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４が、この順番で電気的に接続される。また、第２電池部２０では、第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４が、この順番で電気的に接続される。そして、電池ユニット５０では、基板５の表面に第１電池部１０の第１正極層１１が、基板５の裏面に第２電池部２０の第２正極層２１が、それぞれ電気的に接続される。
第１電池部１０の第１負極集電体層１４は、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３の一方の面（内側の面）のうち、第１電池用露出部３１６ａに露出する部位と電気的に接続される。また、第２電池部２０の第２負極集電体層２４は、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３の一方の面（内側の面）のうち、第２電池用露出部３２６ａに露出する部位と電気的に接続される。さらに、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３と、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３とは、第１電極用露出部３１６ｂと第２電極用露出部３２６ｂとが対向する部位において電気的に接続される。
ここで、例えば図４では、第１積層フィルム３１における第１電極用露出部３１６ｂの形成部位において第１金属層３１３が突出し、且つ、第２積層フィルム３２における第２電極用露出部３２６ｂの形成部位において第２金属層３２３が突出することで、これら第１金属層３１３および第２金属層３２３が接触しているように描かれているが、実際は異なる。すなわち、実際には、第１積層フィルム３１に設けられた第１熱融着性樹脂層３１５および第２積層フィルム３２に設けられた第２熱融着性樹脂層３２５の両者が、融着時にそれぞれ潰れることで、第１電極用露出部３１６ｂおよび第２電極用露出部３２６ｂの形成部位において、これら第１金属層３１３および第２金属層３２３が接触することになる。
また、基板５は、第１積層フィルム３１における第１切欠部３１８の形成部位において外部に露出しており、この部位は、正極として、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続することが可能である。これに対し、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３の他方の面（外側の面）の一部は、第１外側露出部３１７において外部に露出しており、この部位は、負極として、外部に設けられた負荷（図示せず）と電気的に接続することが可能である。
したがって、この例では、基板５が、リチウムイオン二次電池１の正極となり、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３が、リチウムイオン二次電池１の負極となる。また、この例では、第１電池部１０の正極側および第２電池部２０の正極側が、基板５に接続される一方、第１電池部１０の負極側は第１金属層３１３に、第２電池部２０の負極側は第２金属層３２３に、それぞれ電気的に接続されており、さらに第１金属層３１３および第２金属層３２３が電気的に接続されている。したがって、リチウムイオン二次電池１内において、第１電池部１０および第２電池部２０は、並列に接続されていることになる。ここで、正極側となる基板５と、負極側となる第１金属層３１３および第２金属層３２３とは、第１積層フィルム３１に設けられた第１熱融着性樹脂層３１５と、第２積層フィルム３２に設けられた第２熱融着性樹脂層３２５とによって、電気的に絶縁されている。
［リチウムイオン二次電池の製造方法］
図９は、図１等に示すリチウムイオン二次電池１の製造方法を説明するためのフローチャートである。
（電池ユニット形成工程）
まず、基板５の表面に第１電池部１０を、その裏面に第２電池部２０を、それぞれ形成する（ステップ１０）。すなわち、基板５の表面には、第１正極層１１、第１固体電解質層１２、第１負極層１３および第１負極集電体層１４をこの順で形成し、基板５の裏面には、第２正極層２１、第２固体電解質層２２、第２負極層２３および第２負極集電体層２４をこの順で形成することで、基板５と第１電池部１０と第２電池部２０とを含む電池ユニット５０を得る。なお、ステップ１０の詳細については後述する。
（第１積層フィルム露出部形成工程）
次に、第１耐熱性樹脂層３１１と第１金属層３１３と第１熱融着性樹脂層３１５とを、第１外側接着層３１２および第１内側接着層３１４を介して貼り合わせてなる第１積層フィルム３１から、第１耐熱性樹脂層３１１〜第１熱融着性樹脂層３１５の一部を除去する。これにより、第１積層フィルム３１に、第１内側露出部３１６（第１電池用露出部３１６ａ、第１電極用露出部３１６ｂ）、第１外側露出部３１７および第１切欠部３１８を形成する（ステップ２０）。
（第２積層フィルム露出部形成工程）
また、第２耐熱性樹脂層３２１と第２金属層３２３と第２熱融着性樹脂層３２５とを、第２外側接着層３２２および第２内側接着層３２４を介して貼り合わせてなる第２積層フィルム３２から、第２熱融着性樹脂層３２５および第２内側接着層３２４の一部を除去する。これにより、第２積層フィルム３２に、第２内側露出部３２６（第２電池用露出部３２６ａ、第２電極用露出部３２６ｂ）を形成する（ステップ３０）。
（融着工程）
続いて、例えばＮ２ガス等の不活性ガスが充填された作業ボックス内に、電池ユニット５０と、第１積層フィルム３１と、第２積層フィルム３２とを導入する。そして、電池ユニット５０の第１電池部１０に設けられた第１負極集電体層１４と、第１積層フィルム３１に設けられた第１電極用露出部３１６ｂとを対峙させ、且つ、電池ユニット５０の第２電池部２０に設けられた第２負極集電体層２４と、第２積層フィルム３２に設けられた第２電池用露出部３２６ａとを対峙させる。このとき、電池ユニット５０を挟んで第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５とが対向するが、第１積層フィルム３１に設けられた２つの第１電極用露出部３１６ｂと、第２積層フィルム３２に設けられた２つの第２電極用露出部３２６ｂとを、それぞれ対峙させるようにする。また、このとき、電池ユニット５０を構成する基板５の一端部側を、第１積層フィルム３１に設けられた第１切欠部３１８にて露出させるようにする。
その後、作業ボックス内を負圧に設定した状態で、第１積層フィルム３１における第１熱融着性樹脂層３１５と、第２積層フィルム３２における第２熱融着性樹脂層３２５とを、第１電池部１０および第２電池部２０の周縁の外側全周にわたって、加圧および加熱しながら熱融着する（ステップ４０）。そして、第１熱融着性樹脂層３１５と第２熱融着性樹脂層３２５とが熱融着されることにより、基板５、第１電池部１０および第２電池部２０と、第１電池部１０および第２電池部２０を封止する外装部３０とを含むリチウムイオン二次電池１が得られる。
このとき、電池ユニット５０では、基板５と第１電池部１０と第２電池部２０とが、スパッタ法による成膜により接合（一体化）した状態となっている。また、第１電池部１０の第１負極集電体層１４と、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３とは、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５とを負圧で熱融着することにより密着した状態となっている。さらに、第２電池部２０の第２負極集電体層２４と、第２積層フィルム３２の第２金属層３２３とは、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５とを負圧で熱融着することにより密着した状態となっている。そして、第１積層フィルム３１の第１金属層３１３と、第２積層フィルム３２の第２金属層３２３とは、第１積層フィルム３１の第１熱融着性樹脂層３１５と第２積層フィルム３２の第２熱融着性樹脂層３２５とを負圧で熱融着することにより密着した状態となっている。
［電池ユニットの製造方法］
では、上記ステップ１０における電池ユニット５０の製造手順について、具体例を挙げて説明を行う。
（第１正極層および第２正極層の形成）
まず、基板５を、図示しないスパッタ装置の成膜室（チャンバ）内に設置した。このとき、基板５の表裏面が、２つのスパッタリングターゲットのそれぞれに対向するようにした。チャンバ内に基板５を設置した後、５％のＯ２ガスを含むＡｒガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした。それから、Ｌｉ２Ｍｎ２Ｏ４なる組成を有する２つのスパッタターゲットを用い、ＲＦスパッタ法により、基板５の表面に第１正極層１１の形成（成膜）を行うとともに、基板５の裏面に第２正極層２１の形成（成膜）を行った。すなわち、第１正極層１１および第２正極層２１を同時に形成（成膜）した。このようにして得られた第１正極層１１および第２正極層２１のそれぞれの膜組成はＬｉ２Ｍｎ２Ｏ４であり、それぞれの厚さは６００ｎｍであり、それぞれの結晶構造はアモルファスであった。
（第１固体電解質層および第２固体電解質層の形成）
次に、Ｎ２ガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした。それから、Ｌｉ３ＰＯ４なる組成を有する２つのスパッタターゲットを用い、ＲＦスパッタ法により、第１正極層１１上に第１固体電解質層１２の形成（成膜）を行うとともに、第２正極層２１上に第２固体電解質層２２の形成（成膜）を行った。すなわち、第１固体電解質層１２および第２固体電解質層２２を同時に形成（成膜）した。このようにして得られた第１固体電解質層１２および第２固体電解質層２２のそれぞれの膜組成はＬｉＰＯＮであり、それぞれの厚さは２００ｎｍであり、それぞれの結晶構造はアモルファスであった。
（第１負極層および第２負極層の形成）
続いて、Ａｒガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした。それから、ホウ素（Ｂ）をドープしたシリコン（Ｓｉ）からなる２つのスパッタターゲット（Ｐ型のＳｉターゲット）を用い、ＤＣスパッタ法により、第１固体電解質層１２上に第１負極層１３の形成（成膜）を行うとともに、第２固体電解質層２２上に第２負極層２３の形成（成膜）を行った。すなわち、第１負極層１３および第２負極層２３を同時に形成（成膜）した。このようにして得られた第１負極層１３および第２負極層２３のそれぞれの膜組成はＢがドープされたＳｉであり、それぞれの厚さは１００ｎｍであり、それぞれの結晶構造はアモルファスであった。
（第１負極集電体層および第２負極集電体層の形成）
さらに、Ａｒガスを導入してチャンバ内の圧力を０．８Ｐａとした状態で、チタン（Ｔｉ）からなる２つのスパッタターゲットを用い、ＤＣスパッタ法により、第１負極層１３上に第１負極集電体層１４の形成（成膜）を行うとともに、第２負極層２３上に第２負極集電体層２４の形成（成膜）を行った。すなわち、第１負極集電体層１４および第２負極集電体層２４を同時に形成（成膜）した。このようにして得られた第１負極集電体層１４および第２負極集電体層２４のそれぞれの膜組成はＴｉであり、それぞれの厚さは２００ｎｍであった。
以上の手順にて、基板５の表裏面に、第１電池部１０および第２電池部２０を形成することで、電池ユニット５０を得た。そして、得られた電池ユニット５０をチャンバ内から取り出した。
［実施の形態のまとめ］
以上説明したように、本実施の形態によれば、共通の基板５の表裏面に第１電池部１０および第２電池部２０をそれぞれ形成するとともに、これら第１電池部１０および第２電池部２０を外装部３０の内部に収容するようにした。また、本実施の形態では、外装部３０に設けられた金属層（第１金属層３１３および第２金属層３２３）と第１電池部１０および第２電池部２０とを接続するとともに、さらに第１金属層３１３および第２金属層３２３を接続するようにした。これにより、外装部３０内で、第１電池部１０と第２電池部２０とを並列に接続することができるようになるため、簡易な構成で、固体電解質（第１固体電解質層１２および第２固体電解質層２２）を備えた薄膜型のリチウムイオン二次電池１の容量を大きくすることができる。
［変形例］
上記実施の形態のリチウムイオン二次電池１では、第１電池部１０が第１負極集電体層１４を有し、且つ、第２電池部２０が第２負極集電体層２４を有していたが、第１負極集電体層１４および第２負極集電体層２４は必須ではない。
図１０は、実施の形態の変形例を説明するための図であって、図１（ａ）のＩＶ−ＩＶ断面図である。また、図１１（ａ）、（ｂ）は、実施の形態の変形例における電池ユニット５０の斜視図である。
実施の形態の変形例において、電池ユニット５０を構成する第１電池部１０は、基板５の一方の面に積層される第１正極層１１と、第１正極層１１に積層される第１固体電解質層１２と、第１固体電解質層１２に積層される第１負極層１３とを備えている。そして、第１電池部１０の他方の端部（図１０においては上側）に位置する第１負極層１３は、第１積層フィルム３１の第１電池用露出部３１６ａに露出する第１金属層３１３と、直接に接触している。
また、電池ユニット５０を構成する第２電池部２０は、基板５の他方の面に積層される第２正極層２１と、第２正極層２１に積層される第２固体電解質層２２と、第２固体電解質層２２に積層される第２負極層２３とを備えている。そして、第２電池部２０の他方の端部（図１０においては下側）に位置する第２負極層２３は、第２積層フィルム３２の第２電池用露出部３２６ａに露出する第２金属層３２３と、直接に接触している。
このような構成を採用することにより、実施の形態で説明した構成と比較して、リチウムイオン二次電池１の構造を簡易にすることができる。
［その他］
なお、本実施の形態および変形例では、基板５側に正極層（第１正極層１１および第２正極層２１）を配置し、外装部３０を構成する金属層（第１金属層３１３および第２金属層３２３）側に負極層（第１負極層１３および第２負極層２３）を配置していたが、これに限られるものではなく、逆としてもよい。すなわち、基板５側に各電池部の負極側を配置し、各積層フィルム（金属層）側に各電池部の正極側を配置するようにしてもかまわない。
また、本実施の形態では、第１積層フィルム３１に設けられた第１金属層３１３と、第２積層フィルム３２に設けられた第２金属層３２３とを、２箇所に設けられた第１電極用露出部３１６ｂおよび第２電極用露出部３２６ｂを介して電気的に接続していたが、少なくとも１箇所あればよい。
さらに、本実施の形態では、第１電池部１０の第１負極集電体層１４（変形例では第１負極層１３）と第１積層フィルム３１の第１金属層３１３とを固定しない状態で接触（密着）させ、且つ、第２電池部２０の第２負極集電体層２４（変形例では第２負極層２３）と第２積層フィルム３２の第２金属層３２３とを固定しない状態で接触（密着）させていたが、これに限られるものではなく、例えば導電性接着剤等を用いて、これらの位置関係を固定するようにしてもかまわない。
１…リチウムイオン二次電池、５…基板、１０…第１電池部、１１…第１正極層、１２…第１固体電解質層、１３…第１負極層、１４…第１負極集電体層、２０…第２電池部、２１…第２正極層、２２…第２固体電解質層、２３…第２負極層、２４…第２負極集電体層、３０…外装部、３１…第１積層フィルム、３２…第２積層フィルム、５０…電池ユニット、３１１…第１耐熱性樹脂層、３１２…第１外側接着層、３１３…第１金属層、３１４…第１内側接着層、３１５…第１熱融着性樹脂層、３１６…第１内側露出部、３１６ａ…第１電池用露出部、３１６ｂ…第１電極用露出部、３１７…第１外側露出部、３１８…第１切欠部、３２１…第２耐熱性樹脂層、３２２…第２外側接着層、３２３…第２金属層、３２４…第２内側接着層、３２５…第２熱融着性樹脂層、３２６…第２内側露出部、３２６ａ…第２電池用露出部、３２６ｂ…第２電極用露出部

Claims (8)

  1. 導電性を有する基板と、
    前記基板の表面側に積層され、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第１極層と、当該表面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する表面固体電解質層と、当該表面固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第２極層とを備える表面電池部と、
    前記基板の裏面側に積層され、前記第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第１極層と、当該裏面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する裏面固体電解質層と、当該裏面固体電解質層に積層され、前記第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第２極層とを備える裏面電池部と、
    金属層と、当該金属層の一部が露出する露出部が形成されるように当該金属層に積層される樹脂層とを備え、前記表面電池部および前記裏面電池部を内部に収容するとともに、当該露出部にて当該金属層が前記表面第２極層および前記裏面第２極層と電気的に接続される収容部と
    を含むリチウムイオン二次電池。
  2. 前記収容部は、
    前記金属層としての第１金属層と、当該第１金属層の一方の面に当該第１金属層の一部が露出する第１露出部が形成されるように当該第１金属層に積層される前記樹脂層としての第１樹脂層とを備え、当該第１露出部に露出する当該第１金属層に前記表面第２極層が電気的に接続される第１積層フィルムと、
    前記金属層としての第２金属層と、当該第２金属層の一方の面に当該第２金属層の一部が露出する第２露出部が形成されるように当該第２金属層に積層される前記樹脂層としての第２樹脂層とを備え、当該第２露出部に露出する当該第２金属層に前記裏面第２極層が電気的に接続される第２積層フィルムと
    を有し、
    前記第１露出部に露出する前記第１金属層と前記第２露出部に露出する前記第２金属層とが電気的に接続されるとともに、前記第１積層フィルムと前記第２積層フィルムとの間で前記表面電池部および前記裏面電池部を封止することを特徴とする請求項１記載のリチウムイオン二次電池。
  3. 前記基板がステンレスで構成され、前記金属層がアルミニウムで構成されることを特徴とする請求項１または２記載のリチウムイオン二次電池。
  4. 前記表面電池部に設けられた前記表面第２極層と、前記第１積層フィルムの前記第１露出部に露出する前記第１金属層とが、直接に接触しており、
    前記裏面電池部に設けられた前記裏面第２極層と、前記第２積層フィルムの前記第２露出部に露出する前記第２金属層とが、直接に接触していること
    を特徴とする請求項２または３記載のリチウムイオン二次電池。
  5. 導電性を有する基板と、
    前記基板の表面側に積層され、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第１極層と、当該表面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する表面固体電解質層と、当該表面固体電解質層に積層され、当該第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第２極層とを備える表面電池部と、
    前記基板の裏面側に積層され、前記第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第１極層と、当該裏面第１極層に積層され、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する裏面固体電解質層と、当該裏面固体電解質層に積層され、前記第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第２極層とを備える裏面電池部と
    を含むリチウムイオン二次電池の電池構造。
  6. 前記表面第１極層および前記裏面第１極層が同じ材料で構成され、前記表面固体電解質層および前記裏面固体電解質層が同じ材料で構成され、前記表面第２極層および前記裏面第２極層が同じ材料で構成されることを特徴とする請求項５記載のリチウムイオン二次電池の電池構造。
  7. 前記表面電池部の前記表面第２極層と前記裏面電池部の前記裏面第２極層とを電気的に接続する接続部材をさらに含むことを特徴とする請求項５または６記載のリチウムイオン二次電池の電池構造。
  8. 表面および裏面を有する基板に対し、当該表面に、第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第１極層を成膜するとともに、当該裏面に、当該第１極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第１極層を成膜する工程と、
    前記表面第１極層に、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する表面固体電解質層を成膜するとともに、前記裏面第１極層に、リチウムイオン伝導性を示す無機固体電解質を有する裏面固体電解質層を成膜する工程と、
    前記表面固体電解質層に、前記第１極性とは逆の第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する表面第２極層を成膜するとともに、前記裏面固体電解質層に、当該第２極性にてリチウムイオンを吸蔵および放出する裏面第２極層を成膜する工程と
    を含むリチウムイオン二次電池の製造方法。
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