JP2016058362A - 固体酸化物型燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】従来の固体酸化物型燃料電池では、充分な冷却機能を確保するためには、カソードガスの供給装置を大型化する必要があり、システム効率が低下する問題点があった。
【解決手段】単セル１と、燃料極層１Ｂに相対向する状態にして単セル１に接合したセパレータ２と、単セル１とセパレータ２との間に介装してアノードガスの導入部３Ａから排出部３Ｂに至るガス流路Ｆを形成するガスガイド部材３と、ガス流路Ｆ内に面して配置され且つ発電に伴う温度上昇を抑制するための吸熱反応促進手段５，７とを備えた固体酸化物型燃料電池Ｃとし、吸熱反応促進手段によりアノードガスのガス流路Ｆ内で吸熱反応を生じさせて、発電に伴う発熱を抑制し、高負荷運転時におけるカソードガスの大幅増量を不要にして、システム構成の簡略化やシステム効率を維持する。
【選択図】図２

Description

本発明は、固体酸化物型燃料電池の改良に関するものである。

固体酸化物型燃料電池は、運転温度は高いが高効率であることが特徴であり、近年では、家庭用や業務用を中心に実用化が進んでいる。この燃料電池は、運転温度が高温になり過ぎると、金属腐食による電気抵抗の増大、単セルにおける電極と電解質の界面剥離による発電出力の低下、部材接合部の強度低下による破壊などが生じる可能性があるので、目標とする出力を安定して得るためには、運転温度を所定範囲に保つ必要がある。

温度制御を行う固体酸化物燃料電池としては、特許文献１に記載されているように、アノードガスの流路面積を上流部と下流部とで変えて、発電により生じる発熱の分布の均一化を図ったものがある。この種の燃料電池では、単セルの空気極層を電池外部に露出させて、カソードガスを一方向から流通させる構造にしている。そこで、従来の燃料電池には、カソードガスの流量を増加させたり、導入するカソードガスの温度を下げたりすることで、発電に伴う温度上昇を制御するものがあった。

特開２０１２−２４８５２３号公報

しかしながら、カソードガスによる温度制御を行う固体酸化物型燃料電池では、高負荷運転時には、発電量の増大とともに発熱量も増大するので、定格運転時よりも非常に多くのカソードガスが必要になる。このため、従来の燃料電池では、充分な冷却機能を確保するためには、カソードガスの供給装置を大型化する必要があり、この場合、定格運転時の高効率運転が困難になって、システム効率が低下するという問題点があり、このような問題点を解決することが課題であった。

本発明は、上記従来の課題に着目して成されたものであって、アノードガスのガス流路内で吸熱反応を生じさせて、発電に伴う発熱を抑制することができ、また、高負荷運転時におけるカソードガスの大幅増量を不要にして、システム構成の簡略化やシステム効率の維持を実現することができる固体酸化物型燃料電池を提供することを目的としている。

本発明に係わる固体酸化物型燃料電池は、電解質層を燃料極層と空気極層とで挟んだ構造を有する単セルと、燃料極層に相対向する状態にして単セルに接合したセパレータと、単セルとセパレータとの間に介装してアノードガスの導入部から排出部に至るガス流路を形成する少なくとも１つの流路形成部と、ガス流路内に面して配置され且つ発電に伴う温度上昇を抑制するための吸熱反応促進手段とを備えたことを特徴としている。

本発明の燃料電池は、吸熱反応促進手段によりアノードガスのガス流路内で吸熱反応を生じさせて、発電に伴う発熱を抑制することができ、これにより、高負荷運転時におけるカソードガスの大幅増量を不要にして、システム構成の簡略化やシステム効率の維持を実現することができる。

本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第１基本構成を説明する要部の模式的断面図（Ａ１）及び分解状態の斜視図（Ａ２）、並びに第２基本構成を説明する要部の模式的断面図（Ｂ１）及び分解状態の斜視図（Ｂ２）である。 本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第１実施形態を示す平面説明図（Ａ）、図Ａ中のＡ−Ａ線に基づく断面図（Ｂ）、及び流路形成部の要部を説明する平面図（Ｃ）である。 本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第２実施形態を示す平面説明図（Ａ）、及び第３実施形態を示す平面説明図（Ｂ）である。 本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第４実施形態を示す平面説明図（Ａ）、及び第５実施形態を示す平面説明図（Ｂ）である。 本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第３基本構成を説明する要部の模式的断面図（Ａ１）及び分解状態の斜視図（Ａ２）、並びに第４基本構成を説明する要部の模式的断面図（Ｂ１）及び分解状態の斜視図（Ｂ２）である。 図５に示す燃料電池のガスガイド部材及び流路形成部を示す平面図（Ａ）、及び図５に示す燃料電池を積層して成る燃料電池スタックを説明する斜視図（Ｂ）である。 本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第６実施形態を示す平面説明図（Ａ）、及び図Ａ中のＢ−Ｂ線に基づく断面図（Ｂ）である。 本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第７実施形態を示す平面説明図（Ａ）、図Ａ中のＣ−Ｃ線に基づく断面図（Ｂ）、図Ａ中のＤ−Ｄ線に基づく断面図（Ｃ）、及び図Ａ中のＥ−Ｅ線に基づく断面図（Ｄ）である。 水素分離膜の配置や形状の他の例を説明する各断面図（Ａ）〜（Ｄ）である。

〈第１及び第２の基本構成〉
図１は、本発明に係わる固体酸化物型燃料電池（以下、「燃料電池」と記載する）の第１及び第２の基本構成を夫々示す図である。図１に示す燃料電池Ｃ１は、いずれも矩形状を成すものである。

図１（Ａ１）及び（Ａ２）に示す燃料電池Ｃ１は、電解質層１Ａを燃料極層１Ｂと空気極層１Ｃとで挟んだ構造を有する単セル１と、燃料極層１Ｂに相対向する状態にして単セル１に接合したセパレータ２とを備えている。また、燃料電池Ｃ１は、単セル１とセパレータ２との間に介装してアノードガスの導入部３Ａから排出部３Ｂに至るガス流路Ｆを形成するガスガイド部材３と、ガス流路Ｆ内に面して配置され且つ発電に伴う温度上昇を抑制するための吸熱反応促進手段とを備えている。

図示の燃料電池Ｃ１は、単セル１の空気極側（図１中で上面側）にもガスガイド部材４を備えており、さらに図示しないセパレータを配置して、ガスガイド部材４とセパレータとの間にカソードガスのガス流路を形成する。

単セル１において、一例として、固体電解質層１Ａは、８モル％イットリア安定化ジルコニアであり、燃料極層１Ｂは、ニッケル＋イットリア安定化ジルコニアのサーメットであり、空気極層１Ｃは、ランタンストロンチュウムマンガナイトである。なお、アノードガスは、基本的には水素ガス若しくは水素含有ガスであるが、ガソリンやエタノールなどの液体燃料を気化させたガスや、メタンやプロパン、天然ガスなどの炭化水素系ガスを用いることができる。カソードガスは、基本的には酸素若しくは酸素含有ガスであるが、一般的に空気である。

セパレータ２は、単セル１との間に閉空間を形成するほか、インターコネクタとしても機能するものであって、金属製であり、一例としてステンレス製である。図示のセパレータ２は、一方の短辺側に、燃料導入口Ｈ１と空気排出口Ｈ２とを有すると共に、他方の短辺側に、空気導入口Ｈ３と燃料排出口Ｈ４とを有しており、その中央領域に、後記する水素透過膜とともに吸熱反応促進手段を構成する吸熱反応促進触媒５が設けてある。

アノード側のガスガイド部材３は、セパレータ２と同様に、燃料導入口Ｈ１、空気排出口Ｈ２、空気導入口Ｈ３及び燃料排出口Ｈ４を有していると共に、燃料導入口Ｈ１及び燃料排出口Ｈ４が、中央領域であるガス流路Ｆに連通しており、夫々の連通部分がアノードガスの導入部３Ａ及び排出部３Ｂである。

また、上記のガスガイド部材３は、少なくとも１つの流路形成部６を有している。この流路形成部６は、多孔質体から成り且つガス流路の一部である２つの流路域を区画するものである。図示例の流路形成部６は、直線状を成す複数の部材であって、ガスガイド部材３のガス流路Ｆにおいて、ガスガイド部材３の長辺と平行に且つ短辺方向に所定間隔をおいて配置されている。流路形成部６を形成する多孔質体としては、例えば、発泡金属などを用いることができる。

他方、カソード側のガスガイド部材４は、アノード側と同様に、燃料導入口Ｈ１、空気排出口Ｈ２、空気導入口Ｈ３及び燃料排出口Ｈ４、並びにカソードガスの導入部４Ａ及び排出部４Ｂを有すると共に、アノード側と同様の流路形成部６を備えている。

上記の燃料電池Ｃ１は、図中に実線矢印で示すように、燃料導入口Ｈ１及び導入部３Ａを通してアノードガスをガス流路Ｆに導入すると共に、アノードガスを単セル１の燃料極層１Ｂに供給し、その排ガスを排出部３Ｂから燃料排出口Ｈ４に排出する。カソードガスは、図中の点線矢印で示すように、空気導入口Ｈ３、導入部４Ａ、ガス流路Ｆ、排出部４Ｂ及び空気排出口Ｈ２の順で流通する。なお、図中では、ガスガイド部材３（４）において、導入部３Ａ（４Ａ）から排出部３Ｂ（４Ｂ）に至るガス流れを直線的な矢印で示したが、実際には、各流路形成部６の間をガスが流れる。

図１（Ｂ１）及び（Ｂ２）に示す燃料電池Ｃ１は、図１（Ａ１）及び（Ａ２）に示すものと同等の基本構成を備えており、単セル１の燃料極層１Ｂに、後記する水素透過膜とともに吸熱反応促進手段を構成する吸熱反応促進触媒５が設けてある。

本発明に係わる燃料電池Ｃ１は、燃料極層１Ｂに隣接する部位すなわちセパレータ２に設けた吸熱反応促進触媒５（図１（Ａ１，Ａ２））による吸熱反応、若しくは燃料極層１Ｂに設けた吸熱反応促進触媒５（図１（Ｂ１，Ｂ２））による吸熱反応を利用して、発電に伴う発熱を抑制する。

燃料極層１Ｂに隣接する部位で吸熱反応を進行させるのは、燃料極触媒上では吸熱反応による吸熱が見込めない場合、若しくは内部改質反応により炭素析出等が顕著になって、発電することができなくなる電極触媒材料を用いた場合である。これらの場合には、燃料極層１Ｂに隣接するセパレータ２などの部位に、吸熱反応を促進可能な触媒を設置する。例えば、燃料の水蒸気改質反応であれば、ロジウム（Ｒｈ）触媒等である。吸熱反応促進触媒を設置し、吸熱反応に必要な原料を供給することで、燃料極層１Ｂでの発電に伴う発熱を吸熱することができる。

これに対して、燃料極層１Ｂで吸熱反応を進行させるのは、いわゆる内部改質型燃料電池の場合である。この場合には、燃料極触媒が改質機能も有し、燃料から水素を生成する等の吸熱反応を進行させることが可能な触媒を用いる。なお、上記の各燃料電池Ｃ１では、集電を強化するための集電補助層や、クロム（Ｃｒ）の拡散を防止するための拡散防止層等を設けた構成としても良い。

〈第１実施形態〉
図２に示す燃料電池は、図１（Ｂ１）及び（Ｂ２）に示す基本構成を備えたものであって、図２（Ａ）に示すガスガイド部材３には、アノードガスの導入部３Ａから排出部３Ｂに至るガス流路Ｆが形成してあり、このガス流路Ｆ内に、直線状の複数の流路形成部６が配列されている。流路形成部６は、導入部３Ａから排出部３Ｂに至る方向（図２中で下方向）に平行で且つ所定間隔をおいて配置してあり、ガス流路Ｆの一部である隣接する２つの流路域を区画している。

また、上記の燃料電池は、図２（Ｂ）に示すように、ガス流路Ｆ内に面して配置され且つ発電に伴う温度上昇を抑制するための吸熱反応促進手段として、流路形成部６に設けた水素透過膜７と、燃料極層１Ｂに設けた吸熱反応促進触媒５とを備えている。

ここで、燃料電池は、ガス流路Ｆにおいて相対的に水素濃度が高い流路域に水素透過膜７を設け、水素透過膜７及び多孔質体から成る流路形成部６を通して、相対的に水素濃度が高い領域から相対的に水素濃度が低い領域に水素を供給する構成になっている。

ところで、図示のガスガイド部材３を備えた燃料電池では、図２（Ｃ）に示すように、流路形成部６の導入部３Ａ側の端部において、アノードガスが回り込む際に、その回り込みの後方側によどみ領域Ｍが発生する。また、図示の如く複数の流路形成部６を配列した構造では、導入部３Ａから離れた位置でよどみ領域Ｍが発生し易い。このよどみ領域Ｍは、アノードガスが供給され難くい領域であるから、水素濃度が低くなり、発電に寄与することが困難になる。

そこで、この実施形態の燃料電池では、流路形成部６の端部において、相対的に水素濃度が高い流路域（よどみ領域Ｍの反対側の流路域）に、水素透過膜７を設け、水素透過膜７及び流路形成部６を通して、相対的に水素濃度が低いよどみ領域Ｍに水素を供給する構成になっている。

上記の燃料電池は、相対的に水素濃度が高い流路域から、相対的に水素濃度が低いよどみ領域Ｍに水素を引き抜き供給することができる。これにより、燃料電池では、水素の引き抜きによって反応場の平衡がずれ、吸熱反応が促進されて冷却することができる。

このようにして、燃料電池では、吸熱反応促進手段（水素透過膜７及び吸熱反応促進触媒５）によりアノードガスのガス流路Ｆ内で吸熱反応を生じさせて、発電に伴う発熱を抑制することができる。また、燃料電池では、吸熱反応促進手段の冷却機能により、高負荷運転時におけるカソードガスの大幅増量が不要になるので、システム構成の簡略化やシステム効率の維持を実現することができる。

さらに、燃料電池では、ガスガイド部材３が、多孔質体から成り且つガス流路Ｆの一部である２つの流路域を区画する少なくとも１つの流路形成部６を備え、吸熱反応促進手段が、水素透過膜７と吸熱反応促進触媒５とから成るものとしたので、発電に伴う発熱を防ぎ、かつ水素透過膜７による水素の引き抜きにより平衡をずらし、吸熱反応をさらに促進させることが可能となる。

さらに、燃料電池では、相対的に水素濃度が高い領域から、相対的に水素濃度が低い領域に水素を供給することができるようになるので、アノードガスが供給され難いよどみ領域Ｍのような領域や、ガス流路Ｆ中で水素濃度の低い出口部分でも発電に寄与することができ、全体の発電効率が高められる。

さらに、燃料電池では、吸熱反応促進触媒５として、水蒸気改質反応、分解反応、及び脱水素反応の少なくとも一つの反応を促進する触媒を用いることができる。これにより、燃料電池は、水素を生成しつつ、発電に伴う発熱を防止することができる。

〈第２実施形態〉
図３（Ａ）に示す燃料電池は、ガスガイド部材３が、多孔質体から成る直線状の流路形成部６を備えていて、ガス流路Ｆを２つの流路域に区画している。図３（Ａ）において、実線矢印はアノードガスの流れ方向を示しており、ガス流路Ｆの上端部がアノードガスの導入部３Ａであり、下端部が排出部３Ｂである。

この燃料電池は、相対的に水素濃度が高い上流領域から相対的に水素濃度が低い下流領域に水素を供給するものとなっていて、流路形成部６が、水素の透過を抑制する緻密体８を備えており、水素透過膜７及び緻密体８により流路形成部６の内部に水素の透過経路を形成している。緻密体８としては、例えば、発泡金属を加圧成形して緻密化したものを用いることができる。

具体的には、燃料電池は、図中左側の一方の流路域において、流路形成部６の上流側端部に水素透過膜７を設けると共に、他方の流路域において、流路形成部６の上流側端部から所定の範囲に緻密体８を設けている。これにより、燃料電池は、図中の点線矢印で示すように、水素透過膜７から流路形成部６の内部を経て、流路形成部６の下流側端部から図中右側の他方の流路域に至る透過経路を形成している。

上記の燃料電池では、必要な流路域（下流領域）に水素を供給するにあたり、供給したくない部分に対して緻密体８を配置する。これにより、燃料電池は、アノードガスの導入部３Ａでの発電に伴う発熱を抑制しつつ、必要な部分へ水素を供給することができる。また、緻密体８を備えた流路形成部６を採用することで、水素の透過経路を明確に設定し得る。

〈第３実施形態〉
図３（Ｂ）に示す燃料電池は、ガスガイド部材３が、多孔質体から成る直線状の流路形成部６を備えていて、ガス流路Ｆを２つの流路域に区画している。図３（Ａ）において、実線矢印はアノードガスの流れ方向を示しており、ガス流路Ｆの上端部がアノードガスの導入部３Ａであり、下端部が排出部３Ｂである。

燃料電池は、両側の流路域において、流路形成部６の上流側端部に水素透過膜７を設けると共に、これに連続して緻密体８を設けている。これにより、燃料電池は、図中の点線矢印で示すように、両側の水素透過膜７，７から両側の緻密体７，７の間となる流路形成部６の内部を経て、流路形成部６の下流側両端部から両側に流路域に至る透過経路を形成している。

上記の燃料電池にあっても、必要な流路域に水素を供給するにあたり、供給したくない部分に対して緻密体８を配置する。これにより、燃料電池は、アノードガスの導入部３Ａでの発電に伴う発熱を抑制しつつ、必要な部分へ水素を供給することができる。また、緻密体８を備えた流路形成部６を採用することで、流路形成部６における水素の透過経路を明確に設定し得る。

〈第４実施形態〉
図４（Ａ）に示す燃料電池は、ガスガイド部材３が、アノードガスの導入部３Ａと、この導入部３Ａに隣接したアノードガスの排出部３Ｂとを備えている。この燃料電池は、図中に実線矢印でガス流れ方向を示すように、多孔質体から成る直線状の流路形成部６により、アノードガスの導入部３Ａから隣接する排出部３Ｂに至るＵターン型のガス流路Ｆを形成している。このような構造においても、流路形成部６は、ガス流路Ｆを往路Ｐと復路Ｑの２つの流路域に区画している。

また、燃料電池は、導入部３Ａ側では、水素濃度が高くて発電に伴う発熱も多いが、排出部３Ｂ側では、水素濃度が低くて発電に伴う発熱も少ない。そこで、燃料電池は、往路Ｐにおいて、流路形成部６の上流側端部に水素透過膜７を設けている。

上記の燃料電池は、導入部３Ａの近傍に水素透過膜７を設けることで、図中に点線矢印で示すように、多孔質体から成る流路形成部６を通して、水素を排出部３Ｂ付近に供給することができる。導入部３Ａ側と排出部３Ｂ側とでは水素濃度差が大きいので、その水素濃度差に応じて速やかに水素が排出部３Ｂ側に引き抜かれる。

これにより、燃料電池では、水素が引き抜かれることで、改質反応をはじめとする吸熱反応が促進され、冷却機能が得られると共に、導入部３Ａ側から水素をはじめとする改質ガスによる発電が可能となる。また、燃料電池は、吸熱反応促進手段の冷却機能により、高負荷運転時におけるカソードガスの大幅増量が不要になるので、システム構成の簡略化やシステム効率の維持を実現することができる。

〈第５実施形態〉
図４（Ｂ）に示す燃料電池は、第４実施形態と同様の構成を備えたもので、流路形成部６により、アノードガスの導入部３Ａから隣接する排出部３Ｂに至るＵターン型のガス流路Ｆを形成している。このような構造を有する燃料電池では、流路形成部６の先端部において、アノードガスが往路Ｐから復路Ｑに回り込む際に、その回り込みの後方側によどみ領域Ｍが発生する。

そこで、燃料電池は、ガス流路Ｆの往路Ｐにおいて、流路形成部６の上流側端部に水素透過膜７を設けると共に、ガス流路Ｆの復路Ｑにおいて、流路形成部６の上流側端部から所定の範囲に緻密体８を設けている。これにより、燃料電池は、図中の点線矢印で示すように、水素透過膜７から流路形成部６の内部を経て、流路形成部６の先端部から復路Ｑに至る透過経路を形成している。

上記の燃料電池では、相対的に水素濃度が高い往路Ｐの上流側端部に水素透過膜７を設け、水素透過膜７及び流路形成部６を通して、相対的に水素濃度が低いよどみ領域Ｍに水素を供給する構成になっている。

上記の燃料電池は、相対的に水素濃度が高い流路域から、相対的に水素濃度が低いよどみ領域Ｍに水素を引き抜き供給することができる。これにより、燃料電池では、水素の引き抜きによって反応場の平衡がずれ、吸熱反応が促進されて冷却することができる。また、緻密体８を備えた流路形成部６を採用したので、流路形成部６における水素の透過経路を明確に設定し得る。

〈第３及び第４の基本構成〉
図５は、本発明に係わる固体酸化物型燃料電池の第３及び第４の基本構成を夫々示す図である。図５に示す燃料電池Ｃ２は、いずれも円盤状を成すものである。なお、先の基本構成と同じ構成部位は、形状が相違するものであっても、同一符号を付して詳細な説明を省略する。

図５（Ａ１）及び（Ａ２）に示す燃料電池Ｃ２は、電解質層１Ａを燃料極層１Ｂと空気極層１Ｃとで挟んだ構造を有する単セル１と、燃料極層１Ｂに相対向する状態にして単セル１に接合したセパレータ２とを備えている。また、燃料電池Ｃ１は、単セル１とセパレータ２との間に介装してアノードガスの導入部３Ａから排出部３Ｂに至るガス流路を形成するガスガイド部材３と、ガス流路Ｆ内に面して配置され且つ発電に伴う温度上昇を抑制するための吸熱反応促進手段とを備えている。

この燃料電池Ｃ２は、単セル１及びセパレータ２が円盤状であると共に、その中央にガスガイド部材３が配置してあり、ガスガイド部材３が、外周に沿って導入部３Ａ及び排出部３Ｂを交互に配置した円形状の本体部３Ｃを備えると共に、本体部３Ｃを中心にして複数の流路形成部６が放射状に配置してある。

セパレータ２は、燃料極層１Ｂに相対向する状態にして単セル１に接合してあり、単セル１側の面に、後記する水素透過膜とともに吸熱反応促進手段を構成する吸熱反応促進触媒５が設けてある。

このセパレータ２は、単セル１の空気極層１Ｃ側の面において、単セル１の外周部に、ガラス接合材やロウ付けなどの接合材を介して、外周リング部材８を接合する。そして、外周リング部材８とセパレータ２の外周部を拡散接合等の手段により気密的に接合する。これにより、単セル１の燃料極層１Ｂとセパレータ２との間には、一定の厚さを有する空間（ガス流路）が形成され、この空間にアノードガスを流通させる。

単セル１の開口部Ｋには、中央流路部材９を同心状に配置する。中央流路部材９は、金属製であって、単セル１と同等の厚さを有し、スペーサとして機能する。また、単セル１の空気極層１Ｃ側の中央には、内周リング部材１０を同心状に配置する。内周リング部材１０は、金属製であって、中央流路部材９に対して拡散接合等の手段により接合される。この燃料電池Ｃ２は、外周リング部材８と内周リング部材１０との間において、空気極層１Ｃが電池外部に露出している。

ガスガイド部材３は、図６（Ａ）に示すように、円板状である単セル１及びセパレータ２に対応して、外周に沿って複数の導入部３Ａと複数の排出部３Ｂを交互に配置した円形状の本体部３Ｃと、この本体部３Ｃから放射状に配置した流路形成部６を有している。この実施形態では、導入部３Ａ及び排出部３Ｂが夫々８つずつであり、これらを互いに隔てるように１６本の流路形成部６が設けてある。流路形成部６は、単セル１の燃料極層１Ｂ上に突き出しており、単セル１の外周部における周方向のガスの流れを妨げない長さである。

ここで、セパレータ２、ガスガイド部材３、中央流路部材９及び内周リング部材１０は、図６（Ａ）にガスガイド部材３を代表的に示すように、中心部に中央孔ＨＡを有し、この中央孔ＨＡから離間した同心円上に、８つの側部孔ＨＢが４５度間隔で形成してある。各中央孔ＨＡは、各導入部３Ａに連通し、組み立てた各部材（２，３，７，８）間で互いに連通してアノードガスの供給経路を形成する。また、各側部孔ＨＢは、各排出部３Ｂ連通し、同じく組み立てた部材間で互いに連通してアノードガスの排出経路を形成する。

上記のガスガイド部材３は、本体部３Ｃ及び複数の流路形成部６を有する構成により、図６（Ａ）に示すように、往路部Ｐ及び復路部Ｑを有するガス流路Ｆを形成する。このガス流路Ｆは、図６（Ａ）中にアノードガスの流れを太い矢印で示すように、各導入部３Ａから往路部Ｐに入り、流路形成部６に沿って単セル外周に向かい、流路形成部６の先端を折り返して隣接する両側の復路部Ｑに入り、単セル中心に向かって排出部３Ｂに至るＵターン状を成すものである。なお、カソードガスは、空気極層１Ｃが電池外部に露出しているので、図５（Ａ２）及び図６（Ａ）中に点線矢印で示すように、一方側から他方側に供給される。

上記の燃料電池Ｃ２は、図６（Ｂ）に示すように、互いに間隙を介して複数積層し、その積層方向に所定の荷重を付与して燃料電池スタックＳを構成する。このとき、燃料電池スタックＳは、積層方向の両端部に配置したエンドプレートや、各燃料電池Ｃの中央孔ＨＡの中心線上を貫通するボルトにより、積層方向の加圧状態が維持される。この燃料電池スタックＳは、同図中に破線で示すケース５０に収容される。そして、燃料電池Ｃは、電池内部の燃料極層１Ｂにアノードガスを供給し、ケース５０内にカソードガスを導入してこれを電池外部の空気極層１Ｃに供給することで、単セル１における電気化学反応により電気エネルギを発生する。

図５（Ｂ１）及び（Ｂ２）に示す燃料電池Ｃ２は、図５（Ａ１）及び（Ａ２）に示すものと同等の基本構成を備えており、単セル１の燃料極層１Ｂに、後記する水素透過膜とともに吸熱反応促進手段を構成する吸熱反応促進触媒５が設けてある。

本発明に係わる燃料電池Ｃ２は、燃料極層１Ｂに隣接する部位すなわちセパレータ２に設けた吸熱反応促進触媒５（図５（Ａ１，Ａ２））による吸熱反応、若しくは燃料極層１Ｂに設けた吸熱反応促進触媒５（図５（Ｂ１，Ｂ２））による吸熱反応を利用して、発電に伴う発熱を抑制するものである。

〈第６実施形態〉
図７に示す燃料電池は、図５（Ｂ１）及び（Ｂ２）に示す基本構成を備えたものであって、ガスガイド部材３が、アノードガスの導入部３Ａと、この導入部３Ａに隣接したアノードガスの排出部３Ｂとを備えている。この燃料電池は、図中に実線矢印でガス流れ方向を示すように、多孔質体から成る直線状の流路形成部６により、アノードガスの導入部３Ａから隣接する排出部３Ｂに至るＵターン型のガス流路Ｆを形成している。このような構造においても、流路形成部６は、ガス流路Ｆを往路Ｐと復路Ｑの２つの流路域に区画している。

上記の燃料電池は、導入部３Ａ側では、水素濃度が高くて発電に伴う発熱も多いが、排出部３Ｂ側では、水素濃度が低くて発電に伴う発熱も少ない。そこで、燃料電池は、往路Ｐにおいて、流路形成部６の上流側端部から所定の範囲に水素透過膜７を設けている。

上記の燃料電池は、図中に点線矢印で示すように、多孔質体から成る流路形成部６を通して、水素を復路Ｑ側に供給することができる。導入部３Ａ側（往路Ｐ側）と排出部３Ｂ側（復路Ｑ側）とでは、水素濃度差が大きいので、その水素濃度差に応じて速やかに水素が排出部３Ｂ側に引き抜かれる。

これにより、燃料電池では、水素が引き抜かれることで、改質反応をはじめとする吸熱反応が促進され、冷却機能が得られると共に、導入部３Ａ側から水素をはじめとする改質ガスによる発電が可能となる。また、燃料電池は、吸熱反応促進手段の冷却機能により、高負荷運転時におけるカソードガスの大幅増量が不要になるので、システム構成の簡略化やシステム効率の維持を実現することができる。

〈第７実施形態〉
図８に示す燃料電池は、第６実施形態と同様の構成を備えたもので、流路形成部６により、アノードガスの導入部３Ａから隣接する排出部３Ｂに至るＵターン型のガス流路Ｆを形成している。このような構造を有する燃料電池では、流路形成部６の先端部において、アノードガスが往路Ｐから復路Ｑに回り込む際に、その回り込みの後方側によどみ領域Ｍが発生する。

そこで、燃料電池は、ガス流路Ｆの往路Ｐにおいて、流路形成部６の上流側端部に水素透過膜７を設けると共に、ガス流路Ｆの復路Ｑにおいて、流路形成部６の上流側端部から所定の範囲に緻密体８を設けている。これにより、燃料電池は、図中の点線矢印で示すように、水素透過膜７から流路形成部６の内部を経て、流路形成部６の先端部から復路Ｑに至る透過経路を形成している。

上記の燃料電池は、導入部３Ａ側（往路Ｐ側）と排出部３Ｂ側（復路Ｑ側）とでは、水素濃度差が大きいので、その水素濃度差に応じて速やかに水素が排出部３Ｂ側に引き抜かれることとなり、相対的に水素濃度が低いよどみ領域Ｍに水素を引き抜き供給することができる。これにより、燃料電池では、水素の引き抜きによって反応場の平衡がずれ、吸熱反応が促進されて冷却することができ、とくに、温度が上昇しやすい中心部の発熱を防ぐことができる。また、緻密体８を備えた流路形成部６を採用したので、流路形成部６における水素の透過経路を明確に設定し得る。

図９は、水素分離膜の配置や形状の他の例を説明する図であって、水素透過膜７が、図中に点線矢印で示すガス流れ方向に対して、水素透過量を変化させる配置又は形状になっている。別の表現として、水素透過膜７を離散的又は段階的に設け、若しくは水素透過膜７を不連続的又は連続的に設けている

図９（Ａ）に示す燃料電池は、流路形成部６に、同流路形成部６の高さとほぼ同じ縦寸法の矩形状の水素透過膜７が、ガス流れ方向に所定間隔で設けてある。図９（Ｂ）に示す燃料電池は、流路形成部６に、同流路形成部６の高さよりも小さい同じ縦寸法の矩形状の水素透過膜７が、ガス流れ方向に所定間隔で設けてある。図９（Ｃ）に示す燃料電池は、流路形成部６に、ガス流れ方向に対して縦寸法が漸次減少するように、三角形状の水素透過膜７が設けてある。

水素透過膜７は、一般にパラジウム（Ｐｄ）等の金属膜と、分子ふるい作用を利用したゼオライト膜等の無機膜がある。流路形成部６は、流路形成の他に、集電機能を有していることが望ましい。

金属膜を用いる場合には、流路形成部６に水素透過膜７を設けても集電面積が低下することはないが、ゼオライト等の無機膜を用いた場合には、水素透過膜を設置した分だけ、集電面積が低下する。その場合には、図９（Ｂ）及び（Ｃ）に示すように、金属多孔体からなる流路形成部６を上下に残し、中央部のみ無機膜からなる水素透過膜７を設置することが望ましい。

なお、本発明における水素透過膜７は、高純度な水素ガスを得ることが目的ではないので、多少のピンホールや欠損があっても構わず、水素を選択的に透過させることができれば良い。また、パラジウム（Ｐｄ）を含む金属膜を用いる場合には、コストを低減するために図９（Ａ）及び（Ｂ）に示すように、水素透過膜７を所定間隔で（）離散的に）設置しても良い。さらに、発熱量に応じて、水素透過量を変化させたい場合には、図９（Ｃ）に示すように、ガス流れ方向に透過面積が漸次減少する水素透過膜７を設置しても良い。

このように、燃料電池は、ガス流れ方向に対して、水素透過量を変化させる配置又は形状の水素透過膜７を採用することで、流路形成部６の集電機能の有無や、所望の水素透過量に応じた構造にすることができ、設計の自由度の向上などに貢献し得る。

図９（Ｄ）に示す燃料電池は、水素透過膜７と流路形成部６との間に、保護層１１を設けたものである。

燃料電池は、流路形成部６が金属製の多孔質体から成り、これに対してパラジウム（Ｐｄ）を含む水素透過膜７を使用すると、流路形成部６の金属成分とパラジウムとが合金を形成し、水素透過能が低下する恐れがある。そのような場合には、流路形成部６の表面に保護層１１を設け、その表面に水素透過膜７を設けることで、パラジウムとの合金形成を防ぎ、水素透過能を確保する。この保護層１１としては、アルミナ等の無機酸化物が望ましく、金属及びパラジウムを含む水素透過膜成分と合金を形成しない材料が望ましい。

以上、各実施形態の燃料電池によれば、吸熱反応促進手段を採用したことにより、発電に伴う発熱により温度が上昇するのを防ぎ、これまで冷却機能を有していたカソードガスを、高負荷運転時にも大幅に増量させる必要がないので、システム効率の低下を招くことがない。また、燃料電池は、アノードガスが供給されにくい部位に水素を供給することが可能となり、燃料極層全面を有効に使用することができるので、小型で車載用に非常に有効なものとなる。

本発明の燃料電池は、その構成が上記各実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において構成の細部を適宜変更することが可能であり、上記各実施形態の構成を適宜組み合わせることも可能である。例えば、流路形成部は、ガスガイド部材に対して、別体にしても良いし、一体化することもできる。

なお、本発明の燃料電池は、円盤状にすれば、反応用ガスの供給路及び排出路を中心部分に配置して、単セル全域に対して反応用ガスを充分に供給することができ、小型で発電効率の良好なものとなる。これにより、燃料電池スタックも小型となり、車載用の電源としても非常に有用である。

Ｃ燃料電池
Ｆガス流路
１単セル
１Ａ電解質層
１Ｂ燃料極層
１Ｃ空気極層
２セパレータ
３ガスガイド部材
３Ａ導入部
３Ｂ排出部
５吸熱反応促進触媒（吸熱反応促進手段）
６流路形成部
７水素透過膜（吸熱反応促進手段）
８緻密体

Claims (8)

1. 電解質層を燃料極層と空気極層とで挟んだ構造を有する単セルと、
   燃料極層に相対向する状態にして単セルに接合したセパレータと、
   単セルとセパレータとの間に介装してアノードガスの導入部から排出部に至るガス流路を形成するガスガイド部材と、
   ガス流路内に面して配置され且つ発電に伴う温度上昇を抑制するための吸熱反応促進手段とを備えたことを特徴とする固体酸化物型燃料電池。
2. ガスガイド部材が、多孔質体から成り且つガス流路の一部である２つの流路域を区画する少なくとも１つの流路形成部を備えており、
   吸熱反応促進手段が、流路形成部に設けた水素透過膜と、吸熱反応促進触媒とから成ることを特徴とする請求項１に記載の固体酸化物型燃料電池。
3. ガス流路において相対的に水素濃度が高い流路域に水素透過膜を設け、水素透過膜及び流路形成部を通して、相対的に水素濃度が高い領域から相対的に水素濃度が低い領域に水素を供給することを特徴とする請求項２に記載の固体酸化物型燃料電池。
4. 流路形成部が、水素の透過を抑制する緻密体を備えており、
   水素透過膜及び緻密体により流路形成部の内部に水素の透過経路を形成したことを特徴とする請求項２又は３に記載の固体酸化物型燃料電池。
5. 吸熱反応促進触媒が、水蒸気改質反応、分解反応、及び脱水素反応の少なくとも一つの反応を促進する触媒であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載の固体酸化物型燃料電池。
6. 水素透過膜が、ガス流路におけるガス流れ方向に対して、水素透過量を変化させる配置又は形状であることを特徴とする第１〜５項記載の固体酸化物型燃料電池。
7. ガスガイド部材が、アノードガスの導入部と、この導入部に隣接したアノードガスの排出部とを備えていると共に、流路形成部により、アノードガスの導入部から隣接する排出部に至るＵターン型のガス流路を形成していることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載の固体酸化物型燃料電池。
8. 単セル及びセパレータが円盤状であると共に，その中央にガスガイド部材が配置してあり、
   ガスガイド部材が、外周に沿って導入部及び排出部を交互に配置した円形状の本体部を備えると共に、本体部を中心にして複数の流路形成部が放射状に配置してあり、
   単セルとセパレータとの間に、導入部から流路形成部の先端を折り返して隣接する排出部に至るＵターン型のガス流路を形成していることを特徴とする請求項７に記載の固体酸化物型燃料電池。

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