JP2014028343A - マイクロ反応器における外部配管の接合方法並びに該方法により接合された接合構造を有するマイクロ反応器、そのバンドル並びにモジュール構造 - Google Patents

Abstract

【課題】マイクロ反応器における外部配管の接合方法、該方法により接合された接合構造を有するマイクロ反応器並びに該マイクロ反応器のバンドル又はモジュール構造を提供する。
【解決手段】マイクロ反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管とを接合する方法であって、外部配管の端部を反応器の配管に嵌入させ、かつ、水平面状に配列したマイクロチャンネル群に対して上記外部配管を水平方向又は垂直方向に接続した接合構造とする配管の接合方法、及び外部配管の端部を反応器の配管に嵌入させた構造を有し、かつ、反応器と外部配管との接合部が、水平面状に配列したマイクロチャンネル群に対して上記外部配管が水平方向に接続した接合構造を有するマイクロ反応器、該マイクロ反応器を積層又は集積してなるマイクロ反応器のバンドル又はモジュール構造。
【選択図】図１２

Description

本発明は、マイクロ反応器における外部配管の接合方法、該方法により接合された接合構造を有するマイクロ反応器並びにその集積構造に関するものであり、更に詳しくは、マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物を供給又は排出する外部配管とを接続して両者を接合する接合方法、その接合構造、該接合構造を有するマイクロ反応器、そのバンドル並びにモジュール構造に関するものである。

本発明は、マイクロ反応器を多段に積層又は集積して該マイクロ反応器のマイクロチャンネルにおける物質移動の増大／物質移動のスケールアップを可能とするマイクロ反応器をユニットとするバンドル又はモジュール構造を構築するのに重要かつ不可欠なマイクロ反応器における外部配管の接合技術に関する新技術・新製品を提供するものである。

近年、断面積が０．０１ｃｍ^２前後、更には、それ以下の微小な細管で構成されたマイクロチャンネルを用いた、連続反応プロセスの開発が精力的に進められている。この技術の特徴は、該マイクロチャンネルの高い比表面積を活かして、除熱を効率化することで、反応制御性を大幅に向上させ、かつ物質移動の効率化により、反応の効率を向上することにある。

連続反応プロセスにおいて、その反応の制御性を大幅に向上させることができる例として、気相のフッ素を用いた、直接フッ素化反応や、水素及び酸素の反応を、マイクロチャンネルを用いて、効率よく制御した例などが知られている（非特許文献１）。

マイクロチャンネルより構成されるマイクロ反応器内での反応については、マイクロチャンネル内における物質移動が促進され、反応効率が向上すること、及び反応器の比表面積の増大により反応温度の制御が容易となり、従来技術による反応器では達成できない反応条件や反応の選択率を達成できることに特徴があるとされる。そのため、先行技術では、マイクロ反応器、マクロチャンネルの形状、大きさなどに関する提案がほとんどであり、これらの反応器における、より好適ないし最適な反応条件や触媒の使用環境などについての開発例は、ほとんど見当たらない。

触媒を用いたマイクロ反応器による製造例として、例えば、オレフィン化合物と過酸化水素からエポキシ化することを特徴とするエポキシ化合物の製造方法が提案されている（特許文献１）。この文献においても、使用される酸化触媒としては、特に限定されず、公知の酸化触媒を用いることができるとされている。

この文献では、オレフィン化合物と、過酸化水素の混合物をマイクロ反応器に供給する際の送液方法についても、特に限定されず、公知の方法を採用できるとされている。しかし、例えば、実施例中に開示されている触媒の粒径は１ミクロン以下であり、マイクロ反応器中においてかなりの圧力損失を生じることが予想される。反応の安定な運転の観点からは、送液方法に特殊な配慮が必要であることは明らかである。

触媒を用いたマイクロ反応器による製造例として、例えば、アルデヒド化合物又はニトロ化合物を接触水素化することにより穏和な条件で水素化を行う方法が提案されていおり（特許文献２）、マイクロ反応器内で用いられる水素化触媒として、パラジウム触媒、ニッケル触媒、白金触媒、ルテニウム触媒などが挙げられている。

この文献では、水素化触媒については、その平均粒子径が、０．１〜１００μｍ程度、特に１〜５０μｍ程度が好適であるとされ、（触媒の平均粒子径）／（流路の直径）を０．１程度以下、特に０．０７以下とすることが好ましいとされているが、水素の流通量に関する開示がなく、反応の効率の観点から、水素利用の有効性が問題である。

アルカン又はアラルカンを含有する炭化水素含有流体と酸素源を、内部に触媒が存在するマイクロチャンネルに流して、該炭化水素含有流体と酸素源を該マイクロチャンネル内で温度範囲３００〜１０００℃で反応させることにより、水と少なくとも一種のアルケン及び／又はアラルケンを生成する技術が提案されている（特許文献３）。

この文献においても、使用する触媒活性物質は、特に制限されず、従来の有効な任意の酸化的脱水素触媒を含むことができるとされ、特に反応効率を高めるための触媒の使用環境に関する開示はない。また、本技術は、気相反応を目的反応としており、気液混相反応に対して、そのまま適用できるか否かは明らかでない。

次に、水素及び酸素の反応については、マイクロ反応器は、過酸化水素の製造プロセスへの応用が期待されているが、従来、過酸化水素は、アントラキノン法と呼ばれる製造プロセスにより、製造されている。しかし、この製造プロセスでは、プロセス運転中に、アントラキノンや有機溶媒が逐次的に分解し、これが、製品である過酸化水素に混入して不純物が生じるなどの問題点が指摘されている。そこで、このプロセスの、そのような不純物を生じない、水素及び酸素による直接反応プロセスへの代替が、長年にわたり検討されている。

現在、商業的に使用される過酸化水素の製造法であるアントラキノン法に、マイクロ反応器を適用した例として、例えば、水素化工程を採用することで、従来のアントラキノン法の水素化反応器よりも高い生産性を与えることが開示され（特許文献４）、水素化マイクロ反応器中で使用される触媒は、マイクロチャンネル内で適合する如何なるサイズ及び幾何学的形状をもっていてもよいとされている。

しかし、この文献においても、特に反応効率を高めるための触媒の使用環境に関する開示はなく、また、本技術は、アントラキノン法のもつ根本的な問題である、アントラキノンや有機溶媒の逐次的な分解と、それの、製品である過酸化水素への混入を解決するものではない。

水素及び酸素を用いた、直接反応プロセスによる過酸化水素の製造では、これまで、水素及び酸素のほか、過酸化水素を安定に回収するための微量の安定剤を含有した水溶液、及びパラジウムや金などの貴金属を主成分とした触媒からなる反応系について、検討されてきた。この直接反応プロセスでは、具体的には、触媒上で、水に溶存した水素及び酸素が反応して、過酸化水素を生成する（非特許文献２）。

該直接反応プロセスを、産業的に実現していくには、安全性及び生産性の観点から、幾つかの課題がある。まず、水素及び酸素は、きわめて広い範囲で、爆発性混合気を形成するため、従来技術では、水素分圧を４％以下に絞った条件で、運転する必要があった。また、過酸化水素は、水中に溶存した水素及び酸素の反応により生成するため、各々の成分の溶存効率を向上させる必要があった。

このような直接反応プロセスの課題を解決するためには、マイクロチャンネルを用いた、連続プロセス技術が有効であると考えられる。例えば、本発明者らは、シリコン上に、マイクロチャンネルを加工することで、マイクロ反応器を構成し、該マイクロ反応器のマイクロチャンネル中に、担持パラジウム触媒を充填したマイクロ反応器を構築した。

このマイクロ反応器は、水素及び酸素の混合気体から、過酸化水素を製造するに際し、水素含有率が、２０％〜５０％という爆発性条件下にもかかわらず、安全かつ定常的に、過酸化水素を製造する上で有効であった。また、気相から液相への物質移動を定量評価したところ、従来の反応器に比して、物質移動は、１０〜１００倍高効率であることがわかった。

上記マイクロ反応器により、爆発性組成の水素及び酸素の混合気体を、安全に取り扱えた理由は、マイクロチャンネルの使用により、爆発の伝播を防いだこと、及び物質移動の高効率化は、マイクロチャンネル中に充填した粒径が小さい触媒により、気液の接触界面が増大したことによると考えられる。

一方、得られた過酸化水素の濃度は、０．２重量パーセントと、低い値にとどまったが、それは、ガス流れの可視化実験から、マイクロ反応器内への気液導入に問題があることによることがわかった（非特許文献３）。

一方、Ｖａｎｄｅｎ Ｂｕｓｓｃｈｅらは、マイクロチャンネルに基づいた、過酸化水素の製造法について、電気分解により、水素及び酸素を製造したうえで、過酸化水素を製造する方法について開示している（特許文献５−８）。しかしながら、これらの文献では、反応器の詳細が不明なうえ、過酸化水素濃度も不明である。

また、Ｔｏｎｋｏｖｉｃｈらは、マイクロチャンネルに基づいた、過酸化水素の製造法について、反応器の構造を詳細に開示している（特許文献９）。しかしながら、この文献には、詳細な反応条件の開示がなく、反応器の性能については、一切不明である。

更に、Ｌａｗａｌらは、内径７７５μｍのＳＵＳ管に、担持パラジウム触媒を充填した反応器を提案しており、最高で、１．１ｗｔ％の過酸化水素を合成している（特許文献１０）。しかしながら、この反応器では、安定な気液の混相流を形成するために、大過剰の水素及び酸素を流通させており、未反応ガスのリサイクルにおいて問題がある。

ところで、マイクロチャンネルを用いた連続反応器の開発において、高度の反応の制御性を確保しながら、必要とされる生産量を確保するためには、例えば、マイクロチャンネルを数列ないし１０数列に並列化することが不可欠である。この場合、見込み通りに生産性を確保するためには、マイクロチャンネルごとの反応条件を均一に揃える必要がある。

例えば、本発明者らが開発した過酸化水素の製造法（非特許文献３）において、マイクロチャンネルは、１０列に並列化されているものの、流れの可視化解析により、各マイクロチャンネルへの気液混相流に、ばらつきがあることが見出されている。このことが、この文献に開示された、過酸化水素の製造法における、生産性を損なっている理由と考えられる。

一方、北森らは、ガラス製反応器の貼り合わせによる並列化方法を開発している（特許文献１１）。しかしながら、この方法は、液相反応に限定されるうえ、並列化の度合いが大きくなると、偏流により、マイクロチャンネルごとの反応溶液の流速が異なる可能性が大きくなり、このことが、反応器の生産性の低下をもたらしうることが問題となる。

また、Ｔｏｎｋｏｖｉｃｈらは、マイクロチャンネルを並列化した反応器を開発しており、各マイクロチャンネルへ均等に流体を分配できることを示している（特許文献１２）。しかしながら、この反応器については、単一種類の流体を流通した場合のみが開示されており、過酸化水素の製造のような、気液混相反応への適用の可否は明らかでない。

また、Ｗａｄａらは、オゾン酸化反応を行うための１６マイクロチャンネルを並列化した反応器を開発しており、本反応器において、微細加工技術により、各マイクロチャンネル内に、ポスト型構造が集積されており、物質移動の効率化された気液混相流が形成されていることが示されている（非特許文献４）。しかしながら、この反応器は、固体触媒反応への適用を考えると、触媒のマイクロチャンネル内への集積という観点から課題があり、また、触媒が集積された条件で、１６チャンネル間に均等な気液混相流が形成されるか否かは明らかでない。

また、他の先行技術として、例えば、マイクロ流体システム（ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃシステム）に関して、反応マイクロチャンネルと、流体の発泡を減らして流体を加圧する複数の異なる流体の加圧液体容器と、該容器からマイクロチャンネルに流体を送るための該容器の下流に配設された複数の変位ポンプからなるマイクロ反応器（特許文献１３）、が提案されている。その図１に示されるように、各容器は、各ポンプを経由して、マイクロ反応器であるチップ上の反応チャンネルとガスケットシールにより連結されている。しかし、ガスケットシールの具体的構造については何も示されていない。

更に、他の先行技術として、本発明者らは、固定床気液混相反応器及びそれを用いた気液混相反応法（特許文献１４）、を提案している。

マイクロ反応器における接合手段に関する先行技術として、例えば、接触パッド（ｃｏｎｔａｃｔ ｐａｄ）、圧縮スクリュー（ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ ｓｃｒｅｗ）、アダプターのミゾ（ｇｒｏｏｖｅ）、を備えた相互連結システム（特許文献１５）、が提案されている。しかしながら、この技術は、ガスケットによる機械的固定の例を示したものであり、耐圧性に限界がある（２０気圧はもたない）という問題点がある。

他の先行技術として、例えば、流体の導管をマイクロ流体チップに連結する装置であって、流体の導管を機械的に連結することができるシール補助具などの第１構造部分と、マイクロ流体チップを可動させることができる第２の構造部分から構成され、第１構造部分と第２構造部分を相互に前後に垂直方向に移動させる構造を有することを特徴とする装置（特許文献１６）、が提案されている。しかしながら、この種の装置には、シール補助具によるねじ込み過ぎなどにより、チップが破損するという問題点がある。

他の先行技術として、例えば、水素と酸素からの過酸化水素の直接合成反応器の供給／排出ラインのインターフェースにおいて、シリコン製マイクロ反応器の表面にＰＥＥＫチューブを連結し、これをエポキシ樹脂により接着して接着性を付加する技術（非特許文献３）、図２参照）、が提案されている。この技術では、２０気圧まで耐圧を達成しているが、これは、数時間しかもたなかったことから、その耐圧性を持続させることが課題となっている。

他の先行技術として、例えば、マイクロ流体装置の半田によるｃｈｉｐ−ｔｏ−ｔｕｂｅ及びｃｈｉｐ−ｔｏ−ｃｈｉｐの連結において、連結パッド（ｂｏｎｄ ｐａｄｓ）によりフェルールとチューブをチップに連結する技術（非特許文献５、図１、３参照）、が提案されている。しかし、この技術では、ひずみがマイクロ反応器に集中することが原因となり、マイクロ反応器の破損が生じるという問題がある。

他の先行技術として、例えば、過酸化水素の直接合成のためのガス（水素及び酸素）、流体（反応溶液）及び固体（触媒）のｔｈｒｅｅ−ｐｈａｓｅ ｒｅａｃｔｉｏｎによるガラス製マイクロ反応器において、フェルールをＰＥＥＫチューブの先端に機械的に取付けて、ガラス板に形成したチャンネルの開口部にシリコン接着剤により接着した接着と機械的固定による接着構造（非特許文献６、図１、３参照）、が提案されている。この技術では、２０気圧で長期安定性を示すことが実証されているが、接着物による穴の閉塞を起こすことがあり、配管が反応器に対して鉛直方向になり立体的に嵩張りすぎる、という問題点がある。

他の先行技術として、例えば、チップ１、チャンネル２、配管を連結するガスケット１０〜１２、試薬容器３〜６、該試薬を供給するポンプ７〜９、１３を備えたマイクロチャンネルを有するマイクロ反応器としてのマイクロ流体システム（特許文献１７、図１参照）、が提案されている。この技術では、配管を反応器に対して平行方向に接合した構造が示され、チップが小さい場合には有効であるが、チップが大きくなると耐圧性が低下するという問題があり、チップが大きくなっても、耐圧性が低下しない技術を開発することが課題となっていた。

そこで、当技術分野においては、マイクロ反応器における配管の接合技術として、簡便な構造で、信頼性が高く、かつコンパクトな接合構造を開発することが強く求められていた。

このように、これまで、微小な細管で構成されたマイクロチャンネルを用いた連続反応プロセスと該プロセスに使用するマイクロ反応器の開発例が種々報告されているが、マイクロ反応器によるマイクロプロセスで反応生成物を産業規模で量産するには、多数の反応器を連結して物質移動の増大、すなわち物質移動のスケールアップを可能とするマイクロ反応器のスタック化並びにモジュール化技術を開発することが必要かつ重要である。しかし、マイクロ反応器については、そのような物質移動の増大、すなわち物質移動のスケールアップ技術についての開発例は、未だ限られているのが実情である。

すなわち、従来のマイクロチャンネルより構成されるマイクロ反応器技術では、例えば、気液混相反応の産業的な生産への対応は困難であり、当技術分野においては、マイクロチャンネルを用いた連続反応器であって、連続反応が可能で、物質移動の増大／物質移動のスケールアップを可能とする、産業的な生産に対応可能な新技術を開発することが強く要請されていた。

特開２００７−２３０９０８号公報 特開２００６−２４８９７２号公報 ＰＣＴ／ＵＳ２００３／０１６２１０（ＷＯ／２００３／１０６３８６号公報） ＰＣＴ／ＵＳ２００６／０３３８５１（ＷＯ／２００７／０２７７６７号公報） 米国特許第６７１３０３６号明細書 米国特許第７１１５１９２号明細書 米国特許第７１９２５６２号明細書 米国特許第７１９５７４７号明細書 米国特許第７０２９６４７号明細書 米国特許公開第２００６／０２３３６９５Ａ１号公報 特開２００２−２９２２７５号公報 米国特許公開第２００７／０２４６１０６Ａ１号公報 米国特許第７，８５８，０４８号明細書 ＷＯ２０１０／０４４２７１Ａ１ ＷＯ２００７／１３１９２５Ａ１ ＷＯ２００９／００２１５２Ａ１ ＥＰ１５１０２５５Ｂ１

Ｖｏｌｋｅｒ Ｈｅｓｓｅｌ，Ｓｔｅｆｆｅｎ Ｈａｒｄｔ，Ｈｏｌｇｅｒ Ｌｏｅｗｅ共著、"Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｍｉｃｒｏ Ｐｒｏｃｅｓｓ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ−Ｆｕｎｄａｍｅｎｔａｌｓ，Ｍｏｄｅｌｌｉｎｇ ａｎｄ Ｒｅａｃｔｉｏｎｓ"、２００４年、出版社；Ｗｉｌｅｙ−ＶＣＨ Ｖｅｒｌａｇ ＧｍｂＨ＆Ｃｏ．ＫＧａＡ，Ｗｅｉｎｈｅｉｍ（ＩＳＢＮ：３−５２７−３０７４１−９） Ｊｏｓｅ Ｍ． Ｃａｍｐｏｓ−Ｍａｒｔｉｎほか、"Ｈｙｄｒｏｇｅｎ Ｐｅｒｏｘｉｄｅ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ： Ａｎ Ｏｕｔｌｏｏｋ Ｂｅｙｏｎｄ ｔｈｅ Ａｎｔｈｒａｑｕｉｎｏｎｅ Ｐｒｏｃｅｓｓ"、Ａｎｇｅｗａｎｄｔｅ Ｃｈｅｍｉｅ Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ Ｅｄｉｔｉｏｎ、４５巻、６９６２−６９８４（２００６年） Ｔｏｍｏｙａ Ｉｎｏｕｅほか、"Ｍｉｃｒｏｆａｂｒｉｃａｔｅｄ Ｍｕｌｔｉｐｈａｓｅ Ｒｅａｃｔｏｒｓ ｆｏｒ ｔｈｅ Ｄｉｒｅｃｔ Ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ Ｈｙｄｒｏｇｅｎ Ｐｅｒｏｘｉｄｅ ｆｒｏｍ Ｈｙｄｒｏｇｅｎ ａｎｄ Ｏｘｙｇｅｎ"、Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｒｅｓｅａｒｃｈ、４６巻、１１５３−１１６０（２００７年） Ｙａｓｕｈｉｒｏ Ｗａｄａほか、"Ｆｌｏｗ Ｄｉｓｔｒｉｂｕｔｉｏｎ ａｎｄ Ｏｚｏｎｏｌｙｓｉｓ ｉｎ Ｇａｓ−Ｌｉｑｕｉｄ Ｍｕｌｔｉｃｈａｎｎｅｌ Ｍｉｃｒｏｒｅａｃｔｏｒｓ"、Ｉｎｄｕｓｔｒｉａｌ ａｎｄ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ Ｒｅｓｅａｒｃｈ、４５巻、８０３６−８０４２（２００６年） Ｅｄｗａｒｄ Ｒ．Ｍｕｒｐｈｙほか、"Ｓｏｌｄｅｒ−ｂａｓｅｄ ｃｈｉｐ−ｔｏ−ｔｕｂｅ ａｎｄ ｃｈｉｐ−ｔｏ−ｃｈｉｐ ｐａｃｋａｇｉｎｇ ｆｏｒ ｍｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃ ｄｅｖｉｃｅｓ"、Ｌａｂ ｏｎ ａ Ｃｈｉｐ、７巻、１３０９−１３１４（２００７年） Ｔｏｍｏｙａ Ｉｎｏｕｅほか、"Ｒｅａｃｔｏｒ ｄｅｓｉｇｎ ｏｐｔｉｍｉｚａｔｉｏｎ ｆｏｒ ｄｉｒｅｃｔ ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ ｏｆ ｈｙｄｒｏｇｅｎ ｐｅｒｏｘｉｄｅ"、Ｃｈｅｍｉｃａｌ Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ Ｊｏｕｒｎａｌ、１６０巻、９０９−９１４（２０１０年）

このような状況の中で、本発明者らは、上記従来技術に鑑みて、マイクロチャンネルを用いたマイクロ反応器で、連続反応が可能で、物質移動の増大／物質移動のスケールアップを可能とする、産業的な生産に対応可能な新しい技術を開発することを目標として鋭意研究を重ねた結果、外部配管の接合時の位置あわせなどの不備に起因するような、接合部からの流体の漏洩や配管の閉塞の恐れがなく、マイクロ反応器を容易に多段に積層又は集積してバンドル又はモジュール構造とすることが可能なマイクロ反応器の外部配管の接合技術を開発することに成功し、本発明を完成するに至った。

本発明は、従来の反応器に比べて、外部配管の接合時の位置あわせなどの不備に起因する、接合部からの流体の漏洩や配管の閉塞の恐れがなく、マイクロ反応器を容易に多段に積層又は集積してバンドル又はモジュール構造とすることが可能なマイクロ反応器の外部配管の接合技術を提供することを目的とするものである。

また、本発明は、マイクロ反応器に接続する外部配管を、マイクロチャンネルを水平面状に配設したマイクロ反応器に対して水平方向に接続して、該マイクロ反応器を簡便かつ容易に多段に積層又は集積してバンドル又はモジュール構造とすることを可能とする外部配管の接合方法、その配管の接合構造、並びに該接合構造を有するマイクロ反応器を提供することを目的とするものである。

本発明は、外部配管がマイクロ反応器に一部嵌入した構造をもち、配管がマイクロ反応器に対して水平又は垂直方向に接続されていて、かつ、その接合構造を接着剤による接着固定と機械的な固定法による機械固定による接合構造を提供することを目的とするものである。

本発明は、接合に伴う配管の閉塞がなく、配管がマイクロ反応器に対して水平に接続されることで、反応器周辺の排除体積が減り、反応器の並列配管が著しく容易となる、マイクロ反応器における新規接合構造を提供することを目的とするものである。
また、本発明は、上記接合構造を備えたマイクロ反応器を多層に積層してスタック化したマイクロ反応器のバンドル構造を提供することを目的とするものである。
更に、本発明は、上述のマイクロ反応器のバンドルをモジュール化したマイクロ反応器のモジュール構造を提供することを目的とするものである。

上記課題を解決するための本発明は、以下の技術的手段から構成される。
（１）マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器の流体の導入口又は排出口と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管とを接合する方法であって、
反応器の流体の導入口又は排出口と外部配管との接合を、水平面状に配列したマイクロチャンネル群に対して上記外部配管を水平方向接続又は垂直方向接続により配管接合した接合構造とし、かつ、外部配管の端部を、マイクロ反応器の流体の導入口又は排出口の端部に嵌入させた構造とすることを特徴とする配管の接合方法。
（２）外部配管の端部を、スクリュー・ジグ及び／又は着せ金具のフェルールにより補強し、機械的に固定化する、前記（１）に記載の配管の接合方法。
（３）外部配管と反応器との接触面及び／又はフェルールと反応器の接触面を接着剤により接着して、該接着剤により固定化する、前記（１）に記載の配管の接合方法。
（４）マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管との接合構造であって、反応器の流体の導入口又は排出口と外部配管との接合部が、水平面状に配列したマイクロチャンネル群に対して上記外部配管が水平方向接続又は垂直方向接続により配管接合した接合構造を有し、かつ、外部配管の端部が、マイクロ反応器の流体の導入口又は排出口の端部に嵌入している構造を有することを特徴とする配管の接合構造。
（５）外部配管の端部が、スクリュー・ジグ及び／又は着せ金具のフェルールにより補強され、機械的に固定化されている、前記（４）に記載の配管の接合構造。
（６）外部配管と反応器との接触面及び／又はフェルールと反応器の接触面が接着剤により接着され、該接着剤により固定化されている、前記（５）に記載の配管の接合構造。
（７）前記（４）から（６）のいずれか一項に記載の配管の接合構造を有し、マイクロ反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管とが水平方向接続又は垂直方向接続により配管接合されていることを特徴とするマイクロ反応器。
（８）マイクロ反応器が、気液混相反応を行う固定床反応器であって、マイクロチャンネルで構成された配管構造を有し、固定床の断面積が、０．０００１ｃｍ^２〜０．００８ｃｍ^２であり、該固定床、並びに気相導入部、及び液相導入部を有し、該固定床に、気液混相の形成を促進する触媒充填物が充填されている、前記（７）に記載のマイクロ反応器。
（９）前記（４）から（６）のいずれか一項に記載の配管の接合構造において、外部配管が水平方向接続により配管接合され、外部配管と接続されたマイクロ反応器のユニットが多段に積層してバンドルを構成していることを特徴とするマイクロ反応器のバンドル構造。
（１０）前記（４）から（６）のいずれか一項に記載の配管の接合構造において、外部配管が水平方向接続により配管接合され、外部配管と接続されたマイクロ反応器のユニットが多段に集積してモジュールを構成していることを特徴とするマイクロ反応器のモジュール構造。

次に、本発明について更に詳細に説明する。
本発明は、配管の接合方法、と配管の接合構造、該方法により接合された接合部を有するマイクロ反応器並びに該マイクロ反応器を積層又は集積してなるバンドル又はモジュール構造を提供するものである。本発明の配管の接合方法は、平面状に配列された複数のマイクロチャンネルを有するマイクロ反応器において、該反応器のマイクロチャンネルに対して流体を導入又は排出するための外部配管を、平面状に配列された複数のマイクロチャンネル群の列に対して水平方向又は垂直方向に接続した配管接合構造とし、かつ、上記外部配管の先端部をマイクロチャンネルの流体導入口に一部嵌入させた接合構造とすることを特徴とするものである。

本発明の配管の接続方法並びに該方法により接合された接続部を有するマイクロ反応器について、以下に、１６個の並列な触媒充填用マイクロチャンネル（ｍｉｃｒｏｃｈａｎｎｅｌｓ）を有する１６ｃｈ反応器を例にとって具体的に説明する。従来、マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器において、流体を導入する外部配管と、当該マイクロチャンネルとの接合部の配管接合構造は、図５に示されるように、平面方向に設置されたマイクロ反応器（リアクター）に対して、上部方向、すなわち垂直方向から外部配管（ＰＥＥＫ ｔｕｂｉｎｇ）を接続する配管接合構造が採用されていた。

この配管接合構造の従来技術としては、図１３に示されるように、外部配管と反応器のマイクロチャンネルとの接続部で、外部配管の端部を、締め込み式のスクリュー・ジグ（ｓｃｒｅｗ ｊｉｇ）、着せ金具のフェルール（ｆｅｒｒｕｌｅ）で補強するとともに、着せ金具のフェルールと反応器の接触面を接着剤（ａｄｈｅｓｉｖｅ）を利用して接着して固定化する接着及び機械固定による接合構造が一般的であった。

このように、従来技術では、外部配管は、平面状に設置された反応器に対して、上部方向から接続される垂直方向接続による配管接合であることから、該反応器を多段に積層することは想定されていなかった。

すなわち、このような配管の接合構造には、１）衝撃などの外的な作用に対する機械的強度が比較的脆弱であることから、配管接合時の位置あわせなどの不備が原因して、接合部からの流体の漏洩や配管の閉塞の恐れがあること、２）複数の反応器を多段に重ねて積層させることが困難であり、物質移動のスケールアップを実現する反応器を構築することができないこと、という課題があった。

本発明は、上記従来技術の課題を解決するための手段として、平面状に配列された複数のマイクロチャンネルを有する反応器において、該反応器のマイクロチャンネルに対して流体を導入又は排出するための外部配管を、平面状に配列された複数のマイクロチャンネル群の列に対して水平方向又は垂直方向に接続した配管接合構造を採用し、かつ、上記外部配管の先端部をマイクロチャンネルの流体導入口に一部嵌入させた接合構造とすることを特徴とするものである。

本発明では、上記接合構造は、マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器のマイクロチャンネルと、該反応器のマイクロチャンネルに対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管とを接合する場合における新しい配管接合構造として採用することができる。

本発明では、１）外部配管の端部がマイクロ反応器に一部に嵌入した接合構造をもつこと、が重要であり、更に、好適には、２）外部配管がマイクロ反応器のマイクロチャンネルに対して水平に接合されていること、３）外部配管とマイクロ反応器との接合の際に、接着剤による接着と機械的な固定法による固定化が同時に併用されていること、が重要である。

すなわち、本発明は、外部配管の端部がマイクロ反応器の配管の端部に一部嵌入した接合構造とすること、を最大の特徴としており、また、その際に、外部配管の端部がスクリュー・ジグ及び／又は着せ金具のフェルールにより補強されて機械的に固定化されていること、更に、外部配管と反応器との接触面及び／又は外部配管の端部と反応器の配管の接触面の一部又は全部が接着剤に接着され、該接着剤により固定化されていること、を特徴としている。

このように、本発明では、例えば、反応器のマイクロチャンネルと、該反応器のマイクロチャンネルに流体を供給又は排出する外部配管との接合を、例えば、水平方向接続による配管接合構造とすることによって、１）配管接続時の位置あわせが簡便かつ容易である、２）配管接合時の位置あわせなどの不備が原因して生じる、該接合部からの流体の漏洩や配管の閉塞の恐れがない、３）外部配管が障害とならないことから、複数の反応器を多段に重ねて積層、又は集積させることが容易である、４）マイクロ反応器をバンドル化又はモジュール化することが簡便かつ容易であり、物質移動のスケールアップを実現するバンドル化又はモジュール化されたマイクロ反応器のバンドル又はモジュール構造を構築し、提供することが可能である、という優位性が得られる。

本発明では、マイクロ反応器の素材として、金属板、シリコン板、ガラス板などの素材が用いられる。そして、それらの素材の板の表面に、ＭＥＭＳ（Ｍｉｃｒｏ Ｅｌｅｃｔｒｏ Ｍｅｃｈａｎｉｃａｌ Ｓｙｓｔｅｍ；微小電気機械システム）技術を用いて、固定床、気相導入部、液相導入部及び吐出部などの溝加工を施し、該溝加工を施した板を接合して、固定床、気相導入部、液相導入部及び吐出部などのマイクロチャンネルを形成することにより、マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器を製作することができる。

この場合、上述のＭＥＭＳ技術による溝加工の手法としては、好適には、例えば、プラズマエッチング、化学エッチング、ドリル加工を例示することができる。また、溝加工を施した板の接合の手法としては、好適には、例えば、熱融着、陽極接合（シリコンとソーダ系ガラスの接合などの場合）を例示することができる。

次に、本発明のマイクロ反応器を特定の化学反応に適用した応用例について説明すると、本発明では、例えば、固定床反応器を使用して、気液混相反応を行う気液混相反応方法が例示される。この気液混相反応では、例えば、気相の線速度を、０．０１ｍ／ｓ〜１０ｍ／ｓ、及び液相の線速度を、１０^−５ｍ／ｓ〜１０^−２ｍ／ｓの条件に設定し、反応器を運転して、気液混相反応を行うことができる。

マイクロ反応器における、固定床、気相導入部及び液相導入部の配置については、気相導入部及び液相導入部を、固定床反応器の固定床に対して、気相及び液相のマイクロチャンネルのより上流に近い部分に位置させることが好ましい。また、気相導入部と液相導入部は、固定床に対して、１箇所に限らず、複数の箇所に設けてもよい。

固定床、気相導入部、液相導入部、吐出部の配置形態や、配置箇所の具体的な構成については、反応の種類、その使用目的などに応じて、任意に設計することができる。また、固定床、気相導入部、液相導入部及び吐出部に対応した、溝の形状や、構造の具体的な構成については、マイクロチャンネルとして採用されるチャンネルの形状及び構造の範囲において、任意に設計することができる。

上記マイクロ反応器の固定床には、目的とする反応に応じて、該反応用の触媒を充填することができる。例えば、水素及び酸素を用いて、過酸化水素を製造することを目的としたマイクロ反応器においては、その固定床に、貴金属微粒子が担持された触媒、好適には、例えば、パラジウム、金、白金の少なくとも１種以上を含む触媒を充填することができる。

本発明のマイクロ反応器は、気相と液相の混相反応の場合に、好適に用いることができ、特に、固定床に触媒を充填した場合の反応として、水素化反応や、酸素酸化反応の場合に、好適に用いることができる。液相成分は、反応にも依存するが、反応基質を含んでいてもよく、また、反応基質が固体である場合には、溶媒に、該反応基質を溶解して流通させてもよい。

本発明のマイクロ反応器を過酸化水素の製造に用いる場合には、気相成分は、水素及び酸素を含有するが、他の気相成分、例えば、窒素を含有していてもよく、かつ、液相成分の主成分は、水及び／又はメタノールであることが好ましい。水とアルコール、好適には、水とメタノールは、任意の割合で混合してもよく、また、水の中に、過酸化水素を安定に保つための安定化剤や他の添加剤を含むようにすることも適宜可能である。

本発明のマイクロ反応器では、例えば、単一の気相導入部及び液相導入部から、気相流及び液相流をマイクロチャンネルを有する固定床に供給することが例示される。この場合、反応の種類、使用目的に応じて、マイクロチャンネルを有する固定床に対して、気相導入部及び液相導入部を複数箇所設けて、複数の気相導入部及び液相導入部を介して、それぞれ、気相流及び液相流を固定床に導入するように構成することも適宜可能である。

気相と液相の混相反応において、固定床に充填する触媒などの充填物は、具体的には、該充填物の粒子の大きさ、形態、及びそれらの充填方式を任意に設計して、上記気液混相流の形成が促進されるようにすることが重要である。該充填物による充填物の具体的構成については、反応の種類、使用する気相及び液相の種類、反応器の使用目的に応じて、任意に設計することができる。充填物の具体的種類としては、固定床に充填できるものであれば、反応の種類に対応した適宜の触媒などを用いることができる。

本発明において、気液混相反応条件とは、気相流及び液相流が混相を形成しない状態や、あるいはこれらが十分に混合されないで混相の形成が不十分な状態ではなく、固定床に供給された気相流と液相流が触媒などの充填物で良好に混合されることで、混相が形成され、気液混相反応が好適に遂行されるような反応条件であることを意味している。

本発明のマイクロ反応器では、気相導入部の気体入り口より、反応に供される気相を、固定床のマイクロチャンネル内に導入し、また、液相導入部の反応溶液入り口より、反応に供される液相を、固定床のマイクロチャンネル内に導入する。更に、これらの気相及び液相を、マイクロチャンネルの分岐構造により、気相及び液相を、気相分配部、固定床に対する気相導入部、液相分配部、固定床に対する液相導入部の反応溶液入り口、を介して、並列化された各マイクロチャンネルに分散させたうえで、これらの気相及び液相を、上記充填物を有する固定床のマイクロチャンネルにおいて接触させる。

次いで、気液混相の形成と気液混相反応を行ったうえで、反応生成物を、固定床に設けた吐出部の吐出口より排出させて回収する。該マイクロ反応器は、内部配管を接合により製作してもよく、また、金属板、シリコン板、ガラス板といった各種の反応条件に対して安定な素材を加工して、上記反応条件を満たすマイクロチャンネルを形成した一体加工型の反応器として製作してもよい。

本発明では、目的とする反応によって、本発明の反応器に用いる操作条件は、大きく異なるが、本マイクロ反応器は、気液混相反応において、基本的に、液相を流通した際の圧力損失を考慮すると、１０^−２ｍ／ｓ以下の線速度により液相流通すること、一方、固定床を液相でぬれた状態に保持しておくためには、１０^−５ｍ／ｓ以上の線速度により液相流通することが好ましい。

同様に、気液混相反応において、固定床が乾燥することや、気相流通時に気相導入配管にかかる圧力損失を考慮すると、１０ｍ／ｓを超える線速度による気相流通は好ましくなく、かつ安定な気液混相流を形成する観点からは、０．０１ｍ／ｓ以上の線速度により固定床に気相を流通することが好ましい。

本発明では、水平面状に配列された複数のマイクロチャンネルを有する反応器において、該反応器のマイクロチャンネルに対して流体を導入又は排出するための外部配管を、上記水平面状に配列された複数のマイクロチャンネル群の列に対して水平方向接続又は垂直方向接続により接続した配管構造とするが、この場合、上記外部配管の先端部をマイクロチャンネルの流体導入口に一部嵌入させた接合構造とすることが重要である。配管を流体導入口に一部嵌入させることで、外部配管とマイクロ反応器が機械的に位置あわせされ、それにより、接合に伴う配管の閉塞が生じなくなる利点が得られる。

上記接合構造により、配管の閉塞がなくなるが、このことは、マイクロ反応器の操作性の向上につながるものとして重要である。また、外部配管が、水平面状に配列されているマイクロチャンネル群の列に対して水平方向接続により接続されることで、マイクロ反応器周辺の非自由空間の体積を減らすことができ、該接続方式により、マイクロ反応器のユニットを多段に積層することで、該マイクロ反応器のユニットを各マイクロ反応器の非自由空間の体積を最小化して並列化することが可能になる。

上記外部配管の接合構造は、複数の上記マイクロ反応器を多段に積層してスタック化したマイクロ反応器のバンドル構造、及び該バンドルを集積してモジュール化したマイクロ反応器のモジュール構造を構築する要素技術として不可欠のものである。

外部配管の先端部を、マイクロ反応器のマイクロチャンネルの流体の導入口又は排出口に一部嵌入させて接合する接合構造として、例えば、マイクロチャンネルの管径に対して、該マイクロチャンネルにおける流体の導入口又は排出口の管径を、外部配管の径に整合するように大きくして、該部分に外部配管の先端部を挿入し、嵌入させて接合する構造が例示される。しかし、これに限定されるものではなく、マイクロチャンネルの流体の導入口又は排出口の管径と、外部配管の先端部の管径については、外部配管がマイクロ反応器に一部嵌入した構造を持つものであれば任意に設計することができる。

従来技術のように、外部配管を、マイクロ反応器に対して垂直方向接続により接続する方式では、外部配管の先端部をマイクロ反応器に一部嵌入させて接合させることは、外部配管の先端部がマイクロチャンネル内に過度に又は不具合に嵌入又は嵌合してマイクロ流路を不可避的に塞いで障害となるため、実施することが困難である。しかし、本発明の水平方向接続による配管接合法では、仮に、外部配管の先端部がマイクロ流路に過度に嵌入した場合でも、外部配管の方向とマイクロ流路の方向は水平方向で一致して、マイクロ流路を塞ぐことにはならないので、外部配管の先端部がマイクロ反応器に一部嵌合した接合構造とすることが実施可能である。

本発明において、複数のマイクロチャンネルを有するマイクロ反応器のユニットを多段に積層してバンドルを構成する場合、垂直方向に配列すると全体として反応器ごとに高低差が生じることから、基本的には、反応器ごとに高低差が生じることがないように水平方向に配列することが好ましい。また、上記マイクロ反応器のユニット同士の配列構造としては、各マイクロ反応器のユニットに流体の導入又は排出口を設置すると共に、各ユニットにおける流体の供給又は排出手段を共通化することができるマニフォールド（ｍａｎｉｆｏｌｄ）を設置して、各ユニットにおける流体の供給又は排出条件を共通化して各ユニットにおける反応条件を整合させることが重要である。

本発明において、上記マイクロ反応器のユニットにおけるマイクロチャンネルの配列の方式、すなわちマイクロチャンネルの列を構成するチャンネルの数、マイクロチャンネルの列の群を構成するチャンネル群の数、チャンネルを構成する配管の管径、チャンネルの導入口又は排出口の配管の管径、それらの形状及び構造については、反応の種類や目的に応じて、任意に設計することができる。特に、各マイクロ反応器の流体の導入口又は排出口の配管の管径は、外部配管の管径と整合するようにチャンネル本体の配管の管径よりも大きく構成して、外部配管の先端部が一部嵌入するように設計することが好ましい。この場合、外部配管の先端部を嵌入させるための嵌入の程度、すなわち、例えば、多部配管の先端部がマイクロ流路と重複して挿入される該先端部の寸法は、その実施に当たり任意に定めることができるが、その場合、外部配管とマイクロ流路との接合が安定な状態に接合されるものであればよく、例えば、マイクロ流路の内径の２〜５倍の範囲で任意に設定することができ、該寸法をとることで、外部配管とマイクロ流路との接合をより安定化することができる。

本発明により、次のような効果が奏される。
（１）マイクロチャンネルを有する反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管との接合を水平方向接続又は垂直方向接続とし、かつ、上記外部配管の先端部をマイクロチャンネルの流体導入口に一部嵌入させた接合構造とする配管の接合法、その配管の接合構造を提供することができる。
（２）バンドル化又はモジュール化するのに好適な、水平方向接続による配管の接合部を有するマイクロ反応器を提供することができる。
（３）水平方向接続による配管接合により反応器と外部配管とを接続して、マイクロ反応器をスタック又はモジュール化して構築されたバンドル又はモジュール構造を提供することができる。
（４）従来技術による配管接合法にみられるような、配管接合時の位置あわせなどを原因とした接合部の不備による該接合部からの流体の漏洩や配管の閉塞の恐れがない。
（５）上記マイクロチャンネルを用いて、安定、かつ定常的に、気液混相反応を行うことが可能であり、気相から液相への物質移動の高効率化や、物質移動のスケールアップを図ることができる新しいマイクロ反応器を提供することができる。
（６）該マイクロ反応器が並列化、積層化、又は集積化されて、生産性が強化された新しいマイクロ反応器のバンドル又はモジュール構造を提供することが可能となる。
（７）本発明のマイクロチャンネルからなる反応器を用いることにより、例えば、爆発組成の水素及び酸素を含有する混合気体を、流量を制御しつつ、物質移動のスケールアップを図ることで、かつ安全に取り扱うことができるマイクロ反応器を提供することが可能となる。

ガラスを微細加工して作製した実施例１のマイクロ反応器を示す。 実施例１で作製したマイクロ反応器に接続する配管の先端構造を示す。 実施例１で作製したマイクロ反応器と図２に示す配管の接続構造を示す。 比較例１で作製したマイクロ反応器及び配管を固定するジグの例を示す。 比較例１で作製したマイクロ反応器に配管を接続する際に、配管のポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）チューブに対し、スウェッジロック・フェルールを固着した例を示す。 実施例２で作製したマイクロ反応器の例を示す。 実施例２のマイクロ反応器と配管との接続構造を示す。 実施例３で作製したマイクロ反応器の例を示す。 外部配管の端部をマイクロ反応器のユニットの流体の導入口又は排出口に一部嵌入させて水平方向接続により接合した接合構造を示す。 比較例２で作製したマイクロ反応器の例を示す。 実施例３で作製したマイクロ反応器と配管との接続構造の例を示す。 実施例３のマイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて固定した例を示す。

次に、実施例及び比較例を示して、本発明を具体的に説明するが、以下の実施例及び比較例は、本発明の範囲を何ら限定するものではない。

本実施例では、マイクロ反応器を、ガラスの微細加工を利用して製作した。図１に、その概略図を示す。該マイクロ反応器のサイズは、縦７０ｍｍ、横３０ｍｍ、厚み２．５ｍｍとし、開口部として反応溶液入り口、水素入り口の気体１入り口、酸素入り口の気体２入り口、反応流体の出口、及び触媒導入口の触媒入り口（反応中閉止）を形成した。開口部の直径は、１．７ｍｍとした。マイクロ反応容器には、平均直径６０ミクロンメートルのチタニア微粒子を担体として持つチタニア担持パラジウム触媒を充填した。

一方、１／１６インチの外径をもつポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）チューブに対し、１／１６インチのスウェジロック・フェルールを固着した（図２）。この配管を用いて、配管とマイクロ反応器を接合した（図３）。接合に当たり、配管の一部を開口部から反応器内に嵌入し、配管とマイクロ反応器の開口部の間隙、及びフェルールと反応器の開口部の間隙をシリル化ウレタンで包埋した。更に、マイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて固定した。

固定されたマイクロ反応器を反応評価装置にセットし、水素、酸素及び反応溶液を流通し、反応を行った。このとき、酸素入り口としての気体２入り口における圧力は１．１ ＭＰａ、出口の圧力は０．９５ ＭＰａとなった。

比較例１
図１に概略図を示すようなマイクロ反応器において、開口部の直径を１ｍｍとしたものを製作した。一方、１／１６インチの外径をもつポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）チューブに対し、図４に示すように１／１６インチのスウェジロック・フェルールを固着した。この配管を用いて、図５に示すように、配管とマイクロ反応器を接合した。接合に当たり、フェルールとマイクロ反応器の開口部の間隙をシリル化ウレタンで包埋した。更に、マイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて固定した。

固定されたマイクロ反応器を反応評価装置にセットし、水素、酸素及び反応溶液を流通し、反応を行った。このとき、出口の圧力は０．９５ ＭＰａとなった際に、酸素入り口としての気体２入り口における圧力は１．５ＭＰａを超えて、更に上がる傾向が見られたため、反応を行うことができなかった。配管をマイクロ反応器から取り外したところ、開口部がシリル化ウレタンにより閉塞していることがわかった。

本実施例では、マイクロ反応器を、ガラスの微細加工を利用して製作した。図６に、その概略図を示す。該マイクロ反応器のサイズは、縦７０ｍｍ、横６０ｍｍ、厚み４．５ｍｍとし、開口部として、反応溶液入り口、水素入り口の気体１入り口、酸素入り口の気体２入り口、反応流体の出口、及び触媒導入口の触媒入り口（反応中閉止）を形成した。このとき、すべての開口部は、マイクロ反応器の側面とし、開口部は、縦２ｍｍ、横２ｍｍの矩形とした。

一方、１／１６インチの外径をもつポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）チューブに対し、図１に示すように１／１６インチのスウェジロック・フェルールを固着した。この配管を用いて、配管とマイクロ反応器を接合した（図７）。接合に当たり、配管とマイクロ反応器の開口部の間隙をシリル化ウレタンで包埋した。

更に、マイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて固定した。このときのジグのサイズは、縦９５ｍｍ、横１０８ｍｍ、厚み６ｍｍとした。該マイクロ反応器とジグの組み合わせにより、縦１００ｍｍ、横１１０ｍｍ、高さ１００ｍｍの空間内にマイクロ反応器を１６個設置することが可能であった。マイクロ反応器１つ当たりの反応溶液の流量を１０ｇ／ｈとした。これは、１６０ｇ／ｈの流通量に相当した。

本実施例では、マイクロ反応器を、ガラスの微細加工を利用して製作した。図８に、その概略図を示す。該マイクロ反応器のサイズは、縦７０ｍｍ、横６０ｍｍ、厚み４．５ｍｍとして、開口部として、反応溶液入り口、水素入り口の気体１入り口、酸素入り口の気体２入り口、反応流体の出口、及び触媒導入口の触媒入り口（反応中閉止）を形成した。このとき、触媒導入口の触媒入り口はマイクロ反応器の正面に、ほかのすべての開口部はマイクロ反応器の側面に製作した。触媒導入口の触媒入り口は、直径１ｍｍの円形とし、ほかの開口部は、縦２ｍｍ、横２ｍｍの矩形とした。

一方、１／１６インチの外径をもつポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）チューブに対し、図１に示すように１／１６インチのスウェジロック・フェルールを固着した。この配管を用いて、配管とマイクロ反応器を接合した（図９）。図１１に、マイクロ反応器と配管との接続構造の例を示す。接合に当たり、配管とマイクロ反応器の開口部の間隙をシリル化ウレタンで包埋した。

更に、マイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて、固定した。このときのジグのサイズは、縦９５ｍｍ、横１０８ｍｍ、厚み１０ｍｍであった。図１２に、マイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて固定した例を示す。該マイクロ反応器とジグの組み合わせにより、縦１００ｍｍ、横１１０ｍｍ、高さ１００ｍｍの空間内にマイクロ反応器を１０個設置することが可能であった。マイクロ反応器１つ当たりの反応溶液流量を１０ｇ／ｈとした。これは、１００ｇ／ｈの流通量に相当した。

比較例２
図１０に概略図を示すようなタイプのマイクロ反応器を、ガラスの微細加工を利用して製作した。該マイクロ反応器のサイズは、縦７０ｍｍ、横６０ｍｍ、厚み４．５ｍｍとして、開口部として、反応溶液入り口、水素入り口の気体１入り口、酸素入り口の気体２入り口、反応流体の出口、及び触媒導入口の触媒入り口を形成した。このとき、すべての開口部は、マイクロ反応器の上面に製作した。すべての開口部は、直径１ｍｍの円形とした。

一方、１／１６インチの外径をもつポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）チューブに対し、図４に示すように１／１６インチのスウェジロック・フェルールを固着した。この配管を用いて、図５に示すように配管とマイクロ反応器を接合した。接合に当たり、配管とマイクロ反応器の開口部の間隙をシリル化ウレタンで包埋した。

更に、マイクロ反応器及び配管を、ジグを用いて固定した。このときのジグのサイズは、縦９５ｍｍ、横１０８ｍｍ、厚み１０ｍｍであったが、配管を図５のように固定したため、厚み方向に更に１５ｍｍの余裕をみる必要があった。該マイクロ反応器とジグの組み合わせにより、縦１００ｍｍ、横１１０ｍｍ、高さ１００ｍｍの空間内に反応器を４個設置することが可能であった。マイクロ反応器１つ当たりの反応溶液流量を１０ｇ／ｈとした。これは、４０ｇ／ｈの流通量に相当した。

以上詳述した通り、本発明は、配管の接合方法並びに該方法により接合された接合部を有するマイクロ反応器に係るものであり、マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器と、該マイクロ反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管との接合を水平方向接続又は垂直方向接続とした配管の接合法、その配管の接合構造を提供することができ、水平方向接続又は垂直方向接続による配管の接合部を有するマイクロ反応器を提供することができる。また、本発明は、水平方向接続による配管接合によりマイクロ反応器と外部配管とを接続して該マイクロ反応器をスタック化又はモジュール化して構築されたバンドル又はモジュール構造を提供することができ、従来技術による配管接合法にみられるような、配管接合時の位置あわせなどを原因とした接合部の不備による該接合部からの流体の漏洩や配管の閉塞の恐れがない。本発明では、上記マイクロ反応器を用いて、安定、かつ定常的に、気液混相反応を行うことが可能であり、気相から液相への物質移動の高効率化や、物質移動のスケールアップを図ることができる新しいマイクロ反応器を提供することができる。該マイクロ反応器が並列化、積層化又は集積化され、生産性が強化された新しいマイクロ反応器のバンドル又はモジュール構造を提供することができる。本発明のマイクロ反応器を用いることにより、例えば、爆発組成の水素及び酸素を含有する混合気体を、流量を制御しつつ、物質移動のスケールアップを図ることで、かつ安全に取り扱うことができるマイクロ反応器を提供することが可能となる。

Claims (10)

1. マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器の流体の導入口又は排出口と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管とを接合する方法であって、
   反応器の流体の導入口又は排出口と外部配管との接合を、水平面状に配列したマイクロチャンネル群に対して上記外部配管を水平方向接続又は垂直方向接続により配管接合した接合構造とし、かつ、外部配管の端部を、マイクロ反応器の流体の導入口又は排出口の端部に嵌入させた構造とすることを特徴とする配管の接合方法。
2. 外部配管の端部を、スクリュー・ジグ及び／又は着せ金具のフェルールにより補強し、機械的に固定化する、請求項１に記載の配管の接合方法。
3. 外部配管と反応器との接触面及び／又はフェルールと反応器の接触面を接着剤により接着して、該接着剤により固定化する、請求項１に記載の配管の接合方法。
4. マイクロチャンネルを有するマイクロ反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管との接合構造であって、反応器の流体の導入口又は排出口と外部配管との接合部が、水平面状に配列したマイクロチャンネル群に対して上記外部配管が水平方向接続又は垂直方向接続により配管接合した接合構造を有し、かつ、外部配管の端部が、マイクロ反応器の流体の導入口又は排出口の端部に嵌入している構造を有することを特徴とする配管の接合構造。
5. 外部配管の端部が、スクリュー・ジグ及び／又は着せ金具のフェルールにより補強され、機械的に固定化されている、請求項４に記載の配管の接合構造。
6. 外部配管と反応器との接触面及び／又はフェルールと反応器の接触面が接着剤により接着され、該接着剤により固定化されている、請求項５に記載の配管の接合構造。
7. 請求項４から６のいずれか一項に記載の配管の接合構造を有し、マイクロ反応器と、該反応器に対して反応原料又は反応生成物の流体を供給又は排出する外部配管とが水平方向接続又は垂直方向接続により配管接合されていることを特徴とするマイクロ反応器。
8. マイクロ反応器が、気液混相反応を行う固定床反応器であって、マイクロチャンネルで構成された配管構造を有し、固定床の断面積が、０．０００１ｃｍ^２〜０．００８ｃｍ^２であり、該固定床、並びに気相導入部、及び液相導入部を有し、該固定床に、気液混相の形成を促進する触媒充填物が充填されている、請求項７に記載のマイクロ反応器。
9. 請求項４から６のいずれか一項に記載の配管の接合構造において、外部配管が水平方向接続により配管接合され、外部配管と接続されたマイクロ反応器のユニットが多段に積層してバンドルを構成していることを特徴とするマイクロ反応器のバンドル構造。
10. 請求項４から６のいずれか一項に記載の配管の接合構造において、外部配管が水平方向接続により配管接合され、外部配管と接続されたマイクロ反応器のユニットが多段に集積してモジュールを構成していることを特徴とするマイクロ反応器のモジュール構造。