JP2008016361A - 燃料電池とその製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】セルに圧迫力を発生させるための締結構造を省略し又は小さくしてスタックの小型化を図ることができる燃料電池を提供する。
【解決手段】高分子電解質膜３の両面に拡散層と触媒層とからなる燃料極４ａと空気極４ｂを接合した膜電極接合体５を、前記燃料極４ａと空気極４ｂにそれぞれ燃料と空気を供給する燃料供給通路と空気供給通路を設けたセパレータ６、７にて挟むように複数の膜電極接合体５とセパレータ６、７を積層した燃料電池１において、セパレータ６、７にて膜電極接合体５を圧迫した状態で前記セパレータ６、７の周縁部６ｂ、７ｂ同士を一体接合した。
【選択図】図１

Description

本発明は燃料電池とその製造方法に関し、特にシンプルな構成で、 小型・軽量化を図ることができる燃料電池に関するものである。

近年、燃料電池は、コジェネレーション装置用の燃料電池システムに代表される定置型のものだけでなく、携帯電子機器用燃料電池など、小型携帯機器用途の電源として好適な構造を持つ燃料電池も盛んに提案されている。例えば、ＡＣアダプターからの充電を必要としない、ユビキタスモバイル電源として、特に燃料を直接アノード極へ供給する直接型燃料電池が着目され、活発な研究開発が行われている。

直接型燃料電池としては、高分子電解質膜の両面にそれぞれ拡散層と触媒層からなる燃料極及び空気極を接合した膜電極接合体（ＭＥＡ）と、この膜電極接合体を挟んで拘束するセパレータとから成るセルを複数、積層した積層体（スタック）から成る積層式燃料電池が一般的な構成として知られている。この積層式燃料電池においては、膜電極接合体とセパレータの間に介装したシール部材を圧縮するためや、電極接合体における各層の密着性及び電極接合体とセパレータの密着性を良好にして接触抵抗の低減化を図るために、スタックの各単セルに所定の圧迫力をかける必要があり、そのためスタックの両端に端板を配置し、端板及びスタックの外周に沿って多数配設した締結ボルトにて端板同士を強力に締結した構成とされている。

特に、定置型燃料電池においては、セル数が多く、直列接続であるため、ＭＥＡの交換などを考慮して、セパレータ間は接合されていない。また、セル数が、例えば５０セルを越えるような積層体においては、締結荷重をかけたとき、各部品の厚み寸法のばらつきによって、単セルにかかる圧迫力のばらつきが大きくなる。そのため、ばらついた圧迫力の最低値でも規定面圧が得られるように締結荷重を大きくする必要があり、構成が大型化するという問題がある。

このような問題に関し、ＭＥＡを挟むセパレータ間に定寸部を設けることなく、セル間に１００ＭＰａ以下のヤング率を持つ接着層を設けることで、スタックの締結荷重を小さくし、ＭＥＡの耐久性を安定化し、ＭＥＡ面圧の管理を容易化するという技術が知られている（例えば、特許文献１参照）。

なお、スタックの両端に配置される端板において、中央部の電子伝導領域とその外周部の酸化剤ガスや燃料ガスなどの通路が形成された通路領域とを備えたものにおいて、その電子伝導領域が金属発泡体と絶縁性樹脂の複合材、通路領域が絶縁性樹脂からそれぞれ成りかつこれら電子伝導領域と通路領域が射出成形によって一体的に構成されたものが知られている（例えば、特許文献２参照）。

また、積層したセルの両端に端板を配置し、その周囲に無端バンドを張設した燃料電池のスタック構造において、中央部がセル側に突出するように湾曲した端板を用い、端板が平板になるように無端バンドで拘束することで、セルに対して加圧力が面内で均一に作用するようにしたものが知られている（例えば、特許文献３参照）。
特開２００５−１９０７０６号公報 特開２００４−２２１０６１号公報 特開２００２−６３９３０号公報

ところで、特許文献１に開示された技術は、セル間に接着層を設けることでセルにかかる圧迫力のばらつきを抑え、締結荷重を適性に低減することで、拘束ねじを小さくしたり、端板を小さくしたりするものであり、その結果スタックの小型化がある程度可能であるが、それでも圧迫力を発生させるために、端板間を拘束ねじで締結する必要があり、締結を行うための構造部分の占有体積が大きいため、スタックの小型化には限界があるという問題があった。

また、特許文献２、３に開示された技術はいずれも、後述の本発明の実施態様において採用する技術手段の一部又はそれに類似する技術を示唆している参考技術情報であって、発明が解決しようとする課題の解決手段を示唆するものではない。

本発明は、上記従来の問題点に鑑み、セルに圧迫力を発生させるための締結構造を省略し又は小さくしてスタックの小型化を図ることができる燃料電池とその製造方法を提供することを目的とする。

本発明の燃料電池は、高分子電解質膜の両面に拡散層と触媒層とからなる燃料極と空気極を接合した膜電極接合体を、前記燃料極と空気極にそれぞれ燃料と空気を供給する燃料供給通路と空気供給通路を設けたセパレータにて挟むように複数の膜電極接合体とセパレータを積層した燃料電池において、前記セパレータにて前記膜電極接合体を圧迫した状態で前記セパレータの周縁部同士を一体接合したものである。

この構成によると、セパレータの周縁部同士を一体接合した状態でセパレータ間の膜電極接合体に圧迫力が加わっているので、従来圧迫力を作用させるために必要としてきた締結構造を省略し又は低減することができ、スタックの小型化を図ることができ、かつ構成が簡単となってコスト低下を図ることができる。

また、セパレータの周縁部同士は直接接合しても、接合部材を介して接合しても良い。接合部材を用いる場合は、単セルを作ってからスタックを作成するのではなく、高分子電解質膜とセパレータを順次積層してスタックを形成した後一括してセパレータ間を接合する場合に好適に適用される。また、その場合接合部材をセパレータの周縁部と同材質とすることで、一体結合がより確実に得られて好適である。

また、セパレータの周縁部同士の接合に溶着を採用することで、セパレータの母材強度と同等の結合強度での一体結合がより確実に得られて好適である。すなわち、接着材にて接合することも考えられるが、所要の圧迫力に耐えるようにするのは困難である。

また、セパレータの周縁部を、膜電極接合体の外周部より外方に位置させると、膜電極接合体がセパレータ間の接合時の熱などの影響を受け難いので好適である。

また、セパレータの少なくとも接合される周縁部を絶縁性樹脂にて構成すると、セル間を短絡せずにセパレータ同士を接合することができる。すなわち、セパレータは導電性を有する必要があるとともに、周縁部の接合によって電気的に接続されるとセル間で短絡して電池として機能しないことになるが、周縁部を絶縁性樹脂にて構成することで、簡単にこの問題が解消される。

また、セパレータの膜電極接合体に対向する部分の厚さ方向の全体を導電性材料で構成すると、膜電極接合体とセパレータを積層した状態で、各セルが直列接続され、セル間の接続構成を必要としないので、シンプルでかつコンパクトに構成できる。なお、導電性材料は、黒鉛粒子を含む樹脂や金属製多孔体をインサート成形した樹脂や金属板等にて構成できる。

また、セパレータの膜電極接合体に対向する部分を金属材料で構成し、その周縁部に絶縁性樹脂から成るセパレータの周縁部を一体成形すると、上記のような作用効果を奏するとともに強度の高いセパレータを、プレス成形と射出成形などにより安価に製作することができ、燃料電池の低コスト化を図ることができる。

また、本発明の燃料電池の製造方法は、高分子電解質膜の両面に拡散層と触媒層とからなる燃料極と空気極を接合した膜電極接合体を、前記燃料極と空気極にそれぞれ燃料と空気を供給する燃料供給通路と空気供給通路を設けたセパレータにて挟むように複数の膜電極接合体とセパレータを積層した燃料電池を製造する方法であって、複数の膜電極接合体とセパレータを積層してその両端に端板を配置し、前記端板間に押圧力を作用させた状態で、前記セパレータ同士及び前記セパレータと前記端板間の周縁部を溶着し、溶着部が冷却固化した後押圧力を解除するものである。

この構成によると、セパレータにて膜電極接合体を圧迫した状態でセパレータの周縁部同士を一体接合することで、接合完了後に膜電極接合体がセパレータにて圧迫された状態が確実にかつ安定的に得られ、スタックの小型化を図りながら発電性能の高い燃料電池を高い生産性をもって安価に製造することができる。

また、端板は中央部が前記膜電極接合体と前記セパレータの積層体側に向けて突出するように湾曲した形状のものを用い、その周縁部に押圧力を作用させた状態で溶着すると、セル面内で加圧力が均一に作用し、セル全面で効率的に発電機能が発揮されて発電性能の高い燃料電池を製造することができる。

本発明の燃料電池によれば、セパレータの周縁部同士を一体接合した状態でセパレータ間の膜電極接合体に圧迫力が加わっているので、従来圧迫力を作用させるために必要としてきた締結構造を省略し又は低減することができ、スタックの小型化を図ることができ、かつ構成が簡単となってコスト低下を図ることができる。

以下、本発明の燃料電池の各実施形態について、図１〜図８を参照して説明する。

（第１の実施形態）
まず、本発明の第１の実施形態の燃料電池について、図１を参照して説明する。

図１は、燃料電池１を構成する２つの単セル２を示しており、燃料電池１は所要数の単セル２を積層して構成される。単セル２は、電解質膜３の両面に、それぞれ触媒層と拡散層（ＧＤＬ）からなる燃料極４ａ及び空気極４ｂを配置・接合して膜電極接合体５を構成し、この膜電極接合体５をアノードセパレータ６とカソードセパレータ７にて挟み込んで構成されている。

アノードセパレータ６には、燃料を燃料極４ａに供給するための燃料流路が設けられ、カソードセパレータ７には空気を空気極４ｂに供給するための空気流路が設けられている。また、両セパレータ６、７の膜電極接合体５に対向する部分に、導電性材料から成る集電領域６ａ、７ａが設けられ、その周囲に絶縁性樹脂から成る周縁接合領域６ｂ、７ｂが設けられている。また、各単セル２に燃料及び空気を供給した際に燃料や空気が漏れないように、電解質膜３の周縁部と両セパレータ６、７の間に、シール部材８が介在されている。

集電領域６ａ、７ａと周縁接合領域６ｂ、７ｂは、例えば集電領域６ａ、７ａには黒鉛粒子を含有させた樹脂材料を、周縁接合領域６ｂ、７ｂには絶縁性樹脂材料をそれぞれ用いた二色成形で作成したり、集電領域６ａ、７ａに金属製多孔体を配置して絶縁性樹脂材料にてインサート射出成形して作成したりすることができる。また、その際に集電領域６ａ、７ａと周縁接合領域６ｂ、７ｂの樹脂材料が混ざり合うように構成したり、補強材を挿入したりして、一枚板のように強固に構成することが望ましい。

単セル２は、膜電極接合体５とシール部材８をアノードセパレータ６とカソードセパレータ７で挟み込み、紙面上下方向に押圧力を付与しつつ、溶着工法によってアノードセパレータ６とカソードセパレータ７の周縁接合領域６ｂと７ｂを接合して製造される。接合方法は、熱溶着、超音波溶着、誘導加熱溶着などが好適に適用できる。また、溶着時に電解質膜３に熱的ダメージを与えないために、溶着部形状や溶着工法、及び周縁接合領域６ｂ、７ｂの樹脂材質を選定する必要がある。

このようにして製造した単セル２を所要数積層して燃料電池１を製造する。このとき、単セル２、２間の接触抵抗を低減するために、単セル２、２のセパレータ６、７における膜電極接合体５に対向する集電領域６ａ、７ａ間を、例えばロウ付けなどによって電気的に接合するのが好適である。また、積層した状態で、単セル２が位置ずれしないように、 拘束バンドなどで簡易的に拘束するのが望ましい。

（第２の実施形態）
次に、本発明の第２の実施形態の燃料電池について、図２を参照して説明する。なお、以下の実施形態の説明においては、先行する実施形態と同一の構成要素については同一の参照符号を付して説明を省略する。

上記実施形態は、 単セル２毎に一対のセパレータ６、７を用いた例を示したが、本実施形態は、単セル２、２間のセパレータを、集電領域１０ａと周縁接合領域１０ｂを有するとともに、両面に燃料通路と空気通路を設けた単一のセパレータ１０にて構成してセパレータの点数の削減を図ったものである。この場合、セパレータ１０の周縁接合領域１０ｂを接合する際には、所要セル数分の膜電極接合体５とセパレータ１０を積層し、紙面上下方向に押圧力をかけて固定した後、接合面間に側方から楔形状の溶着ピース１１を挿入して超音波接合するのが好適である。溶着ピース１１は周縁接合領域１０ｂと同じ材料が望ましい。また、必要に応じて積層・溶着後に拘束バンドなどで拘束して簡易的な補強を行うのが好ましい。

（第３の実施形態）
次に、本発明の第３の実施形態の燃料電池について、図３〜図５を参照して説明する。

上記実施形態においては、セパレータ１０の集電領域１０ａを黒鉛粒子や金属製多孔体を内蔵した樹脂材料にて構成した例を示したが、本実施形態においては、セパレータ１０として、図３、図４に示すように、集電領域１０ａをプレス成形した金属板１２にて構成し、その周縁部に絶縁性合成樹脂から成る周縁接合領域１０ｂをインサート成形して構成したものを使用している。

集電領域１０ａを構成する金属板１２と周縁接合領域１０ｂを構成する樹脂成形部の境界部は、一枚板のように強固に構成するのが望ましい。そのため、図５（ａ）に示すように、金属板１２の周縁部を周縁接合領域１０ｂの合成樹脂中に完全に銜え込むように形成したり、図５（ｂ）に示すように、金属板１２の周縁部に貫通穴１３を形成して周縁接合領域１０ｂの合成樹脂が充填されるように構成するのが好適である。

（第４の実施形態）
次に、本発明の第４の実施形態の燃料電池について、図６、図７を参照して説明する。

本実施形態の燃料電池１は、図６に示すように、第２の実施形態と同様に、セパレータ１０、１０間に膜電極接合体５を挟んだ状態で、所要数の膜電極接合体５とセパレータ１０を積層し、その積層体の両端に外部出力端子１５を内側面に配置した端板１４を配置し、この積層体の端板１４、１４間に所要の押圧力を付与しつつ、各セパレータ１０の周縁接合領域１０ｂ同士及び最外側端のセパレータ１０の周縁接合領域１０ｂと端板１４の周縁部とを、それぞれ溶着ピース１１を適用して超音波接合によって溶着し、溶着接合完了後に押圧力を解除することによって構成されている。

なお、積層体の積層方向両端に配置されるセパレータ１０の外側面には空気通路や燃料通路が形成されず、集電領域１０ａの外側面は平面状である。その集電領域１０ａに端板１４に設けられた外部出力端子１５が当接され、その一部が端板１４外に延出され、発電された電力が外部に取り出される。

また、図７に仮想線で示すように、端板１４として、自然状態で中央部が積層体側に突出するように湾曲した端板１４を用い、これら端板１４とセパレータ１０の周縁接合領域１０ｂの接合時に、端板１４の外周部に押圧力１６を負荷することで端板１４を平板状にし、端板１４の外周部と各セパレータ１０の周縁接合領域１０ｂを加圧した状態で溶着ピース１１にて溶着接合しても良い。そうすると、膜電極接合体５とセパレータ１０の集電領域１０ａ間の圧迫力を面内でより均一に作用させることができ、各セルの全面で効率的に発電機能が発揮されて発電性能の高い燃料電池を製造することができて好適である。

（第５の実施形態）
次に、本発明の第５の実施形態の燃料電池について、図８を参照して説明する。

上記第４の実施形態では、積層方向両端のセパレータ１０として、その外側面に空気通路や燃料通路を形成せず、膜電極接合体５を配置していない例を示したが、本実施形態では、積層体の積層方向両端まで同じ構成のセパレータ１０を配置してその外側面に膜電極接合体５を配置し、端板１４の積層体に対向する面の膜電極接合体５に対向する部分に集電領域１４ａを設けるとともに、この集電領域１４ａの膜電極接合体５とは反対側の面に外部出力端子１５を当接させた状態で端板１４内に埋設させている。

本発明の燃料電池は、セパレータの周縁部同士を一体接合した状態でセパレータ間の膜電極接合体に圧迫力が加わっているため、従来圧迫力を作用させるために必要としてきた締結構造を省略し又は低減することができ、スタックの小型化を図ることができ、かつ構成が簡単となってコスト低下を図ることができるので、携帯電話や携帯情報端末（ＰＤＡ）、ノートパソコン、ビデオカメラ等の携帯電子機器用の電源として、また電動スクータや自動車用の電源等にも有用である。

本発明の第１の実施形態の燃料電池の部分概略構成図。 本発明の第２の実施形態の燃料電池の部分概略構成図。 本発明の第３の実施形態の燃料電池の部分概略構成図。 同実施形態の燃料電池のセパレータの断面図。 同実施形態の燃料電池のセパレータにおける金属板と樹脂成形部の境界部を示し、（ａ）は一の好適例の断面図、（ｂ）は他の好適例の断面図。 本発明の第４の実施形態の燃料電池の全体概略構成図。 同実施形態の燃料電池の変形構成例の全体概略構成図。 本発明の第５の実施形態の燃料電池の全体概略構成図。

符号の説明

１ 燃料電池
２ 単セル
３ 電解質膜
４ａ 燃料極
４ｂ 空気極
５ 膜電極接合体
６ アノードセパレータ
６ａ 集電領域
６ｂ 周縁接合領域
７ カソードセパレータ
７ａ 集電領域
７ｂ 周縁接合領域
１０ セパレータ
１０ａ 集電領域
１０ｂ 周縁接合領域
１１ 溶着ピース（接合部材）
１２ 金属板
１４ 端板
１６ 押圧力

Claims (11)

1. 高分子電解質膜の両面に拡散層と触媒層とからなる燃料極と空気極を接合した膜電極接合体を、前記燃料極と空気極にそれぞれ燃料と空気を供給する燃料供給通路と空気供給通路を設けたセパレータにて挟むように複数の膜電極接合体とセパレータを積層した燃料電池において、前記セパレータにて前記膜電極接合体を圧迫した状態で前記セパレータの周縁部同士を一体接合したことを特徴とする燃料電池。
2. 前記セパレータの周縁部同士を直接接合したことを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
3. 前記セパレータの周縁部同士を接合部材を介して接合したことを特徴とする請求項１記載の燃料電池。
4. 前記接合部材はセパレータの周縁部と同材質であることを特徴とする請求項３記載の燃料電池。
5. 前記セパレータの周縁部同士を溶着にて接合したことを特徴とする請求項１〜４の何れかに記載の燃料電池。
6. 前記セパレータの周縁部は、前記膜電極接合体の外周部より外方に位置させたことを特徴とする請求項１〜５の何れかに記載の燃料電池。
7. 前記セパレータの少なくとも接合される周縁部を絶縁性樹脂にて構成したことを特徴とする請求項１〜６の何れかに記載の燃料電池。
8. 前記セパレータの前記膜電極接合体に対向する部分の厚さ方向の全体を導電性材料で構成したことを特徴とする請求項７記載の燃料電池。
9. 前記セパレータの前記膜電極接合体に対向する部分を金属材料で構成し、その周縁部に絶縁性樹脂から成る前記セパレータの周縁部を一体成形したことを特徴とする請求項８記載の燃料電池。
10. 高分子電解質膜の両面に拡散層と触媒層とからなる燃料極と空気極を接合した膜電極接合体を、前記燃料極と空気極にそれぞれ燃料と空気を供給する燃料供給通路と空気供給通路を設けたセパレータにて挟むように複数の膜電極接合体とセパレータを積層した燃料電池を製造する方法であって、複数の膜電極接合体とセパレータを積層してその両端に端板を配置し、前記端板間に押圧力を作用させた状態で、前記セパレータ同士及び前記セパレータと前記端板間の周縁部を溶着し、溶着部が冷却固化した後押圧力を解除することを特徴とする燃料電池の製造方法。
11. 前記端板は中央部が前記膜電極接合体と前記セパレータの積層体側に向けて突出するように湾曲した形状のものを用い、その周縁部に押圧力を作用させた状態で溶着することを特徴とする請求項１０記載の燃料電池の製造方法。

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