JP2008091110A - 燃料電池用セパレータ、燃料電池用セルおよび燃料電池用セルユニット、ならびに燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セルユニットの製造方法 - Google Patents

Abstract

【課題】出力密度を向上させるために必要な、軽量且つコンパクトで、更に、ガスシール部材を使用せずにスタックでき、スタック外周の絶縁処理を不要にした、高性能な燃料電池用セパレータと燃料電池用セルユニット、及びその製造方法を提供する。
【解決手段】炭素質材料が高充填された熱可塑性樹脂組成物を薄いシート状に成形し、そのシートを溶融状態に加熱して高速で冷却賦形する加工方法によって、流路が波板（コルゲート）形状の軽量且つコンパクトで高性能な薄肉の燃料電池用セパレータを提供する。また、射出成形や熱溶着によって、セパレータとＭＥＡとの積層体を一体化できる外周部が絶縁性熱可塑性樹脂組成物で覆われた燃料電池用セパレータと燃料電池用セルユニットを提供する。
【選択図】図２

Description

本発明は、導電性、機械的特性に優れ、且つ軽量、コンパクトであり、ガスケットやパッキンを使用せずに燃料電池スタックを構成できる導電性樹脂組成物からなる燃料電池用セパレータ、これを用いた燃料電池用セルおよび燃料電池用セルユニット、ならびに燃料電池用セパレータおよび燃料電池用セルユニットの製造方法に関する。

近年、環境問題、エネルギー問題の観点から、燃料電池が注目されている。燃料電池は、水素と酸素を利用した水の電気分解の逆反応で発電し、水以外の排出物がないクリーンな発電装置である。燃料電池は、その電解質の種類に応じて数種類に分類されるが、これらの中でも、固体高分子型燃料電池は低温で作動するため、自動車や民生用として最も有望である。このような燃料電池は、例えば、高分子固体電解質、ガス拡散電極、触媒、セパレータから構成された単セルを積層することによって、高出力の発電が達成できる。

上記構成を有する燃料電池において、単セルを仕切るためのセパレータには、通常、燃料ガス（水素等）と酸化剤ガス（酸素等）を供給し、発生した水分（水蒸気）を排出するための流路（溝）が形成されている。それゆえ、セパレータにはこれらのガスを完全に分離できる高い気体不透過性と、内部抵抗を小さくするための高い導電性が要求される。更には、熱伝導性、耐久性、強度等に優れていることが要求される。

これらの要求を達成する目的で、これまでこのような燃料電池用セパレータは、金属材料と炭素材料の両面から検討されてきた。金属材料は、比重が大きいが、機械的特性に優れるため薄いセパレータを加工でき、更に導電性が高いことが長所として挙げられる。しかし、耐食性に課題があり、耐食性に優れる表面処理や組成の工夫などが検討されている。

一方、炭素材料に関しても多く検討が成され、膨張黒鉛シートをプレス成形して得られた成形品、炭素焼結体に樹脂を含浸させ硬化させた成形品、熱硬化性樹脂を焼成して得られるガラス状カーボン、炭素粉末と樹脂を混合後成形した成形品等が燃料電池用セパレータ用材料の例として挙げられる。

例えば、特許文献１には、炭素質粉末に結合材を加えて加熱混合後ＣＩＰ成形（Cold Isostatic Pressing；冷間等方圧加工法）し、次いで焼成、黒鉛化して得られた等方性黒鉛材に熱硬化性樹脂を含浸、硬化処理し、溝を切削加工によって彫るという煩雑な工程が開示されている。

また、特許文献２には、炭素粉末または炭素繊維を含む紙に熱硬化性樹脂を含浸後、積層圧着し、焼成することが開示されている。特許文献３には、フェノール樹脂をセパレータ形状の金型に射出成形し、焼成することが開示されている。

これらの例のように焼成処理された材料は高い導電性、耐熱性を示すが、焼成に要する時間が長く生産性が乏しく、また、脆性破壊しやすいという問題もある。更に、切削加工が必要な場合は、量産性が更に乏しく高コストであるため、将来普及する材料としては難しい面が多い。

一方、燃料電池用セパレータの導電性における、支配的因子である接触抵抗の低減は重要である。セパレータの構造を工夫し、接触抵抗を低減する試みがいくつか成されている。例えば、特許文献４には、セパレータの表面に導電性の高い、金属やカーボンを被覆することが開示されている。特許文献５には、導電性樹脂組成物の成形体表面に導電性ポリマーを被覆することが開示されている。特許文献６には、導電材を表面に被覆、または内部に縦方向に埋没させることが開示されている。

更に、燃料電池はガスケットやパッキンを用いて、ガスの遮蔽を行い、また、スタックの外周部は短絡を防止する目的で絶縁処理されている。従来、その目的でシール部品を個々に準備し、セルスタックを組上げていた。従って、数百枚〜数千枚の積層工程に長い時間を要し、煩雑な工程であった。そのような課題を顧み、最近では少しでも部品点数を減らす目的で、例えば、特許文献７では、発電部を炭素系材料、外側のフレーム部分を非導電性の高分子材料で構成されたセパレータをインサート成形によって加工することを特徴とした技術が開示されている。特許文献８では、セパレータとガスケットが一体化された技術が開示されている。

その他、特許文献９では、セパレータの表面の樹脂リッチ層（樹脂に富んだ層）を研削して、表面における炭素粉末の面積率を向上させることが開示されている。特許文献１０では、バインダーにゴムを用いることで接触面の密着性を向上させ、接触抵抗を下げることが開示されている。
特開平８−２２２２４１号公報。 特開昭６０−１６１１４４号公報。 特開２００１−６８１２８号公報。 特開２００１−１９６０７６号公報。 特開２００２−８６８５号公報。 特開２００１−５２７２１号公報。 ＷＯ０１／８０３３９号公報。 特開２００５−２３５６３１号公報。 特開２００３−２８２０８４号公報。 特開２００１−２１６９７７号公報。

上述したように、従来、燃料電池用セパレータは高い導電性、ガス不透過性と、腐食に強く、コストが低いことが特に要求されている。更に、限られたスペースの中で、高性能な特性を発現できる、軽量且つコンパクトなセパレータが求められている。更には、燃料電池を短時間で組立できる、ガスシール部材が不要な部材が求められている。

セパレータに関しては、近年、切削工程が不要な樹脂モールドタイプのカーボン系の材料が注目され開発も進んでいる。しかし高い導電性を発現するためには、導電性付与材の充填量を大幅に増やす必要があるが、成形性を保持するためには樹脂の含有量の低減には限界があり、充分に高い導電性を得ることができない。また、カーボン系セパレータは、金属に比べると比重が低く、軽量化に寄与できるメリットはあるが、肉厚を薄くすると割れやすく、ガス遮断の信頼性が低下するため、金属セパレータ並に薄いセパレータを加工することは難しい。

また、従来のセパレータの場合、図２８に示したように流路が表裏対称になるような形状で、偏肉が大きいため、粘度の高い材料では加工性が悪く、肉厚部と薄肉部で密度斑が生じやすい。そのため、面精度に優れたセパレータを成形するためには高い流動性が必要である。

また、燃料電池スタックを組む場合、ガス漏れ防止のために、ガスケットやパッキンが主に使用されるが、組立工程数が増え煩雑になるため、これらを使用しない構造が求められている。更に、燃料電池スタックは外周を短絡防止する絶縁処理を施しているが、この工程も減らすことが求められている。

本発明は、上記した従来技術の欠点を解消し、軽量且つコンパクトで高性能な燃料電池用セパレータと燃料電池セルユニット、及びそれらの製造方法を提供するものである。

本発明者らは鋭意研究の結果、炭素質材料が高充填された熱可塑性樹脂組成物を薄いシート状に成形し、そのシートを溶融状態に加熱して高速で冷却賦形する加工方法によって、流路が波板（コルゲート）形状の薄肉セパレータを高速成形できることを見出し、且つ、このような波板（コルゲート）形状の薄肉セパレータが、上述した従来技術の問題点を解消することに極めて効果的なことを見出して、本発明を完成するに至った。
本発明者らは更に研究を進めた結果、特に、流路を偏肉の少ない波板形状にした場合、材料をほとんど流動させずに、形を変えるだけの加工になるため、特にフィラーが高充填された粘度が高い材料の適用が最適であること；更には、上記構成を有する本発明の薄肉セパレータには、炭素質材料が高充填されており、熱伝導性が非常に高く、急速に固化することが可能なため、スタンピング成形による高速冷却賦形することが有効であることをも見出した。

加えて、本発明者らの更なる研究の結果、上記の樹脂と炭素質材料との複合材より構成されたガス・冷媒流路部、セルの外周を絶縁性の熱可塑性樹脂組成物で覆うことにより、熱溶着によるシール部のガスシールが可能となることを見出した。更には、部品点数を減らし、簡便に短時間でスタックを組上げるためには、セパレータ同士、またはセル同士を溶着して一体化することが有効であることを見出し、そのようなモジュールをも完成させるに至った。

すなわち、本発明は、例えば以下の［１］〜［２７］の態様を含む。

[１] 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなり、表裏に各々流路が該流路を構成する肉厚０．０５〜０．５ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比１〜３で面内で隣り合うように設けられた断面が凹部と凸部を有する波板（コルゲート）形状である導電性流路部と、前記導電性流路部の周りを取り囲む体積固有抵抗１０^１０Ωｃｍ以上の絶縁性熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁性外周部とを有し、前記導電性流路部と前記絶縁性外周部とが一体化されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。

[２] 前記導電性流路部より前記絶縁性樹脂外周部の外側にセル電圧計測用の端子が突出していることを特徴とする［１］に記載の燃料電池用セパレータ。

[３] 前記導電性流路部の密度が１．２〜２．５ｇ／ｃｍ^３であることを特徴とする[１]または[２]に記載の燃料電池用セパレータ。

[４]前記導電性流路部断面の凹部は曲面形状を有し、凸部は平坦面を具備することを特徴とする[１]ないし[３]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[５] 前記導電性流路部断面において、前記凸部の平坦面が０．０５〜０．５ｍｍ表裏で重なるようなオフセットを設けたことを特徴とする[１]ないし[４]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[６] 前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）及び前記絶縁性熱可塑性樹脂組成物が−２０℃以下のガラス転移温度を有する成分を含むことを特徴とする[１]ないし[５]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[７] 前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）及び前記絶縁性熱可塑性樹脂組成物がエラストマー成分（Ｃ）を０．０５〜３０質量％含有することを特徴とする[１]ないし[６]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[８] 前記エラストマー成分（Ｃ）の平均粒子径が０．０１〜５μｍであり、かつ、前記炭素質材料（Ａ）の平均粒子径、または平均繊維長よりも小さいことを特徴とする[７]に記載の燃料電池用セパレータ。

[９] 前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）及び絶縁性熱可塑性樹脂組成物中に融点１００℃以上の結晶性の炭化水素系ポリマーを含むことを特徴とする[１]ないし[８]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１０] 前記炭素質材料（Ａ）中に０．０５〜５質量％のホウ素を含むことを特徴とする[１]ないし[９]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１１] 前記炭素質材料（Ａ）中に直径２００ｎｍ以下の気相法炭素繊維およびカーボンナノチューブの少なくとも一方を０．１〜５０質量％含むことを特徴とする[１]ないし[１０]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１２] 前記導電性流路部および絶縁性熱可塑性樹脂組成物中に、それぞれに少なくとも１種の同じポリマーを含有する、または、相容化剤を少なくとも一方に含有する、または、一方に相溶性あるいは相容性を有するポリマー対となる一成分を含有しかつ他方に相溶性あるいは相容性を有するポリマー対となる他成分を含有することを特徴とする[１]ないし[１１]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１３] 前記導電性流路部および絶縁性外周部の少なくともいずれか一方の、表裏の少なくとも片側外層の融点が、中心層の融点よりも低いことを特徴とする[１]ないし[１２]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１４] 前記絶縁性外周部の曲げ弾性率が前記導電性流路部の曲げ弾性率の４／５〜１／２００であることを特徴とする[１]ないし[１３]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１５] 前記絶縁性外周部の平均線膨張係数が前記導電性流路部の平均線膨張係数の１／７〜７であることを特徴とする[１]ないし[１４]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。

[１６] 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなるシートを準備する工程と、前記シートをその溶融温度まで加熱する工程と、前記加熱されたシートを前記シートの固化温度以下に設定された金型へ挿入後スタンピング成形して断面が凹部と凸部を有する波板（コルゲート）形状の導電性流路部を作成する工程と、前記導電性流路部を取り囲むように絶縁性外周部を一体化形成する工程と、を有する燃料電池用セパレータの製造方法。

[１７] 前記絶縁性外周部を一体化形成する工程が、金型内に前記導電性流路部を挿入した状態で前記導電性流路部を取り囲むように絶縁性外周部を射出成形する工程であることを特徴する[１６]に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[１８] 前記絶縁性外周部を一体化形成する工程が、前記導電性流路部とは別々に絶縁性外周部を成形する工程と、前記別々に成形した導電性流路部と絶縁性外周部を積層し、その積層部を超音波、レーザー、高周波、赤外線、および電気より選ばれるいずれかのエネルギー源によって、その境界面を熱溶着して一体化する工程、を有する[１６]に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。

[１９] 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなる導電性シートを準備する工程と、絶縁性樹脂組成物からなる絶縁性シートを準備する工程と、前記導電性シートと絶縁性シートを各々溶融状態で金型へ投入、または前記導電性シートと絶縁性シートを各々金型へ投入した後溶融状態まで加熱する工程と、冷却プレス機によって同時に賦形と溶着を行う工程と、を有する燃料電池用セパレータの製造方法。

[２０] [１]ないし[１５]のいずれかに記載の燃料電池用セパレータと外周に樹脂製の枠体を有するＭＥＡとが積層されてなる燃料電池用セル。

[２１] [２０]に記載の燃料電池用セルを有する燃料電池用セルユニット。

[２２] 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体とが一体化されていることを特徴とする[２１]に記載の燃料電池用セルユニット。

[２３] 前記燃料電池用セパレータとＭＥＡを積層する工程と、前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体とを一体化する工程と、を有する[２２]に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。

[２４] 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体との一体化を熱溶着により行うことを特徴とする[２３]に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。

［２５] 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体との一体化を前記燃料電池用セパレータとＭＥＡを積層した状態で金型内へインサートして前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体とを一体化する射出成形により行うことを特徴とする[２３]に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。

[２６] 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなるシートを準備する工程と、前記シートをその溶融温度まで加熱する工程と、前記加熱されたシートを前記シートの固化温度以下に設定された金型へ挿入後スタンピング成形して導電性流路部を作成する工程と、前記導電性流路部とＭＥＡを積層する工程と、前記導電性流路部とＭＥＡとの積層体を金型へ投入した後前記積層体側面を取り囲むように絶縁性外周部を一体化形成する工程と、を有する燃料電池用セルユニットの製造方法。

［２７］ 前記絶縁性外周部を積層方向に貫通する内部マニホールドから前記導電性流路部に設けられた流路へガス・冷媒を導入するための導入孔を後加工する工程を更に有する[２３]ないし[２６]のいずれかに記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。

本発明の燃料電池用部材は、軽量、コンパクトで、燃料電池の特性を向上することができる。また、本発明の製造方法は、導電性樹脂組成物からなるシートのスタンピング成形によって高速で両面に溝を形成でき、ガスケットやパッキンを使用せずに、スタックの組み付けを可能とする構造を与えるため、低コストで、且つ高性能な燃料電池を実現できる燃料電池用セパレータ、燃料電池用セル、燃料電池用セルユニットを提供できる。

以下、図面を参照しつつ本発明を更に具体的に説明する。以下の記載において量比を表す「％」は、特に断らない限り質量基準とする。

（燃料電池用セパレータ）
本発明の燃料電池用セパレータは、炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）を含む導電性樹脂組成物からなり、波板（コルゲート）形状の導電性流路部を有する。

（燃料電池用導電性流路部の形状）
波板（コルゲート）形状とは、図１に示すようなガスの流路となる表裏の溝が面内で横一列に互い違いに並ぶように凹部と凸部を有する構造である。波板（コルゲート）形状のセパレータとしては金属製のものが既に知られている。

一方、従来の導電性樹脂組成物は脆性が高いため壊れやすく、また流動性が低いため薄くすることも困難であり、コルゲート形状のセパレータを製造することは困難であった。本発明では０．５ｍｍ以下のシート成形を可能とした導電性熱可塑性樹脂組成物とシート化の手段を見出し、スタンピング成形方法を用いることで、金属のプレス成形のスピードに匹敵する高速でセパレータを成形できるようになった。

更に、金属では流路の形状は限られた形状にしかプレス成形できないが、本発明ではシートを溶融させるため、色々な形状の溝や流路パターンを形成することができる。本発明のスタンピング成形方法を用いることにより肉厚が薄く厚みふれの小さいセパレータの低コストでの製造が可能となったのである。

また、本発明によれば、導電性樹脂組成物でコルゲート形状の流路を構成することによって、軽量、コンパクトな燃料電池を構成できる。また、本発明の燃料電池用セパレータは、導電性流路部の外周を軽量な絶縁性樹脂組成物で覆うことによって、更に、軽量かつパッキンレスのスタックを構成できる。つまり、通常セパレータはガス漏れ防止のためにパッキンを用いるが、本発明ではガスシールをパッキンレスで、溶着によって行うことができるため、部品点数を減らし、さらなる軽量化ができる。

本発明において「溶着」とは、接合する２つの物体の少なくとも一方を熱により溶融させて両者を一体化することを意味する。つまり、接合する一方だけが溶融し、他方が溶融しない場合も、外力を加えなければ剥がれない程度に一体化していればよい。スポット的に熱をかけて、部分的に接合できているような状態であっても、外力を加えない限り一体化の状態を保持する場合も含む。また、接触している一方の表面が溶融して、他方の表面の凹凸や穴に溶融した材料が入り込んだアンカー効果のような接合状態も含む。なお、ガスシールが必要な部分については、完全に密着してガス漏れがない状態とする必要がある。好ましくは、２つの物体の両方の接触面が溶融して完全に界面がなくなるような接合状態である。本発明においては、溶着によって完全に界面がなくなる状態にならなくとも、ガスシールが保持されればよい。

（好適なコルゲート形状）
断面形状において、第一の主面の凹部の真裏が、第二の主面の凸部になり、第一の主面の凸部上面と凹部底面の間の高さに、第二の主面の凹部底面が位置する形状が、セパレータを薄くできるので好ましい。すなわち。後述する図２９（ａ）に示すような形状が、図２９（ｂ）に示す形状より好ましい。

断面形状において、第一の主面凹部の裏面が第二の主面凸部、及び第一の主面凸部の裏面が第二の主面凹部となる流路部位が、平面積（セパレータの真上からの投影面積）の３０％以上を占めていることが体積出力密度を向上できる点で好ましい。

凹部（溝）幅は０．１〜３ｍｍが好ましい。０．１ｍｍ未満ではガスや冷媒の圧損が大きくなる傾向がある。３ｍｍを超えるとセパレータを厚くして溝を深くしなければＭＥＡとの積層によりＭＥＡが溝内へ食い込みやすくなる傾向がある。

凸部幅は０．３〜５ｍｍが好ましい。０．３ｍｍ未満ではＭＥＡとセパレータの接触面積が少なくなり、発熱の原因になる傾向がある。５ｍｍを超えるとガスの拡散性が悪くなる傾向がある。

凹部深さ０．２〜１ｍｍが好ましい。０．２未満ではガスの圧損が大きくなる傾向がある。１ｍｍを超えるとセパレータが厚くなるので好ましくない。
凹部幅／凹部深さ比は、０．３〜２．５が好ましい。０．３未満では加工性が悪くなる傾向がある。２．５を超えると、ＭＥＡとの積層によりＭＥＡが溝内へ食い込みやすくなる傾向がある。

凹部および凸部の幅は、溝（凹部）の深さ方向の中心の位置で測定した。
第一の主面の溝と第二の主面の溝の寸法は同一でもよいし相違してもよい。同一主面における凹部／凸部の幅の相対比は０．１〜４が好ましい。０．１未満では接触抵抗が大きくなる傾向がある。４を超えるとガスの拡散性が悪くなる傾向がある。

（セパレータの代表的な態様）
本発明のセパレータの代表的な態様を、図２に示す。更に、燃料電池のセル管理やメンテナンスモニターを行うために、セル電圧計測用の端子が導電性流路部から絶縁性外周部の外へ突出している図３のようなセパレータが好ましい。

燃料電池の組付け時間を更に短縮するためには、セパレータとＭＥＡ（Membrane Electrode Assembly）を積層して、完全に一体化したセルユニット構造にすることが好ましい。セルユニットとは、燃料電池の単セルを積層して、１つ以上のセルが一体に構成されている、例えば図４に示したような構造のセルモジュールである。

（ＭＥＡ）
ここで用いられるＭＥＡは、例えば図５にＭＥＡの部分的な拡大図を示したが、固体高分子電解質膜の両面に触媒層を接合させ、さらにその触媒層の両面をガス拡散層となるカボーンペーパー等で挟んだ５層構造とし、その外周を絶縁性の熱可塑性樹脂組成物で覆うことが好ましいが、これに限定されるものではない。ＭＥＡの外周部を絶縁性の熱可塑性樹脂組成物にすることによって、熱溶着による一体化、ガスシールが可能となり、組付け時間をより短縮できるセルモジュールとなる。

（導電性流路部の密度）
本発明の導電性流路部の密度は１．２〜２．５ｇ／ｃｍ^３が好ましく、より好ましくは、１．４〜２．４ｇ／ｃｍ^３であり、更に好ましくは１．６〜２．３ｇ／ｃｍ^３である。２．５よりも大きいと、重くなる傾向がある。１．２未満では導電性を付与するための炭素質材料の配合量が実質的に少なく、低い導電性のセパレータしか得られなくなる傾向がある。

本発明の導電性流路部の肉厚（表面流路部の任意の点から、裏面流路部へ貫通できる最短距離）は０．０５〜０．５ｍｍであり、より好ましくは０．０５〜０．４ｍｍであり、更に好ましくは０．０５〜０．３ｍｍ以下である。０．０５ｍｍよりも薄いと、ガス漏れを生じやすい。また、０．５ｍｍよりも厚いと、セパレータが重くなる。

（導電性流路部の肉厚比）
また、導電性流路部の最大肉厚は、最小肉厚の１〜３倍であり、より好ましくは１〜２倍、更に好ましくは１〜１．５倍である。３倍を超える偏肉がある流路では、流路を高速で賦形する際、流動を伴う成形になるため肉薄のセパレータの成形では、密度ムラの発生や、残留応力が残るなどの問題が生じる場合がある。

（導電性流路部形状）
流路部の断面形状としては、凹部の底面を平坦とすることもできるが、図６に示すように凹部の底面が半径０．０５ｍｍ以上の曲面を有する形状とすることによって、生成水の排出しやすくなり好ましい。半径０．０５ｍｍ未満の曲面では、水の排出をしやすくする効果が小さくなる。

また、流路部断面形状における、凸部は平坦面を有するので、ＭＥＡとの接触抵抗を低くできる。凸部が円形や楕円形のような形状の場合、ＭＥＡとの接触面積が小さくなる。

（オフセット）
流路部の割れ、潰れ、及びクリープを防止する目的で、流路部断面形状の凸部の平坦面が０．０５〜０．５ｍｍ表裏で重なるように、図６で示したようなオフセット（すなわち、表裏凸部の重複部分）を設けることが好ましい。より好ましくは、０．０８〜０．４ｍｍであり、更に好ましくは、０．１〜０．３ｍｍである。０．０５ｍｍ未満では、ＭＥＡの膨張収縮によって流路が変形しやすい。０．５ｍｍを超えると、流路の間隔が広くなりガスの拡散が悪くなる。

（低ガラス転移温度の成分）
本発明のセパレータを構成する導電性樹脂組成物は、−２０℃以下のガラス転移温度を有する成分を含むことが好ましい。より好ましくは、−３０℃以下であり、更にこのましくは−４０℃以下である。−２０℃よりも高いガラス転移温度の場合、セパレータの低温特性が悪くなるので、寒冷地や激しい振動がある環境下では割れる可能性がある。

本発明のセパレータのガス流路部のガラス転移温度（以下Ｔｇと略す）の測定法としては、特に制限はない。例えば、示差走査熱量計にて発熱量を測定して求める方法、熱分析装置にて厚さ方向の熱膨張量を測定して求める方法、粘弾性測定装置にて試験片の動的粘弾性および損失正接を測定し、損失正接のピーク温度からＴｇを求める方法がある。本発明においては、動的粘度弾性測定装置（Malvern Instruments社製、Bohlin C-VOR）を用いて、損失正接のピークからＴｇを測定した。より詳しくは、 測定条件は、ねじりモードで、周波数０．００１〜１Ｈｚ、ひずみ０．０１〜１％の範囲で線形粘弾性領域に入る条件を決定し、−１００〜１００℃の範囲で５℃／ｍｉｎの昇温速度で、ひずみ制御により測定した。試験片の厚みは１〜２ｍｍ、幅１０ｍｍ、長さ３２〜３６ｍｍで行った。

（ガス流路部）
本発明の導電性樹脂組成物からなるセパレータのガス流路部は、ガス拡散層との接触抵抗が２ＭＰａの加圧条件で３０ｍΩｃｍ^２以下であることが好ましい。より好ましくは２５ｍΩｃｍ^２以下であり、更に好ましくは２０ｍΩｃｍ^２以下である。３０ｍΩｃｍ^２より大きい接触抵抗では、電圧降下が大きくなり、出力の低下を招く。

接触抵抗測定法の模式図を図７に示した。接触抵抗は、試験片を２枚のカーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）で挟み、更にそれを２つの金メッキ真鍮板で挟んで２ＭＰａで均一に加圧し、金メッキ真鍮板間に１Ａの定電流を貫通方向に流して、カーボンペーパー間の電圧を測定することで式１により算出した。カーボンペーパー及び金メッキ真鍮板の面積は、セパレータの大きさに合わせて任意に設定できるが、本発明においては、２０ｍｍ角の電極面積で測定した。

〔式１〕 Ｒ_Ｃ＝（Ｖ／Ｉ）×（Ｓ／２）
Ｒ_Ｃ： 接触抵抗（ｍΩｃｍ^２）、Ｖ：電圧（ｍＶ）、Ｉ：電流（Ａ）、
Ｓ：セパレータとカーボンペーパー（ガス拡散層）
との片面の接触有効面積（ｃｍ^２）

（溶着性の向上）
本発明においては、導電性流路部と絶縁性外周部は両者を一体化させるために、それぞれに少なくとも１種の同じポリマーを含ませる、または、相容化剤（compatibilizer)を少なくとも一方に含有させる、または、それぞれが相溶性（miscibility)、あるいは相容性（compatibility)があるポリマー対となる組合せにすることによって、溶着を向上させることが好ましい。さらに、本発明で用いる図５に示した構造のＭＥＡの絶縁性外周部と、セパレータの絶縁性外周部についても、それぞれに少なくとも１種の同じポリマーを含ませる、または、相容化剤（compatibilizer)を少なくとも一方に含有させる、または、それぞれが相溶性（miscibility)、あるいは相容性（compatibility)があるポリマー対となる成分を含有する組合せにすることによって、溶着を向上させることが好ましい。

相溶性（miscibility)とは、ポリマーが溶融して混ざりあった結果、単一相を形成する能力があることを意味する。熱力学的には混合のギブス自由エネルギーΔＧ＜０であることを必要条件とし、単一相であるかどうかは、散乱法（光散乱、Ｘ線散乱、中性子散乱など）から確認できる（ポリマーABCハンドブック、（社）高分子学会 高分子ＡＢＣ研究会編、Ｐ４、Ｐ１９６）（Ｄ．Ｒ．Ｐaul、「Encycl. Polym. Sci. Eng.」, Vol.12, p.399, John Wiley & Sons (1988)参照) 。相溶性を有する組合せとしては、例えば、ポリプロピレン／ポリプロピレン（分子量、分子量分布などが異なる組合せ）、高密度ポリエチレン／高密度ポリエチレン（分子量、分子量分布などが異なる組合せ）、ポリフェニレンエーテル／ポリスチレン、ポリプロピレン／ポリブテン−１、ポリメチルメタクリレート／ポリ酢酸ビニルなどが挙げられる。

相容性（compatibility)とは、非相溶性（non-miscibility)のポリマーにおいて、ポリマー間でなんらかの界面結合をする能力があることを意味する。すなわち、相容性（compatibility)がある組合せとは、以下の場合を例示できる。

１）ポリマー中にセグメント的構造が同一である分子鎖をもっている組合せである。例えば、ＡポリマーとＢポリマーでは混ざらないが、Ａ−Ｂのグラフト共重合体、ブロック共重合体、ランダム共重合体であれば、ＡポリマーにもＢポリマーにも相容れ合って部分的に分子状に絡み合うことができる。したがって、Ａポリマー／Ａ−Ｂ共重合体、Ｂポリマー／Ａ−Ｂ共重合体のような組合せとすればよい。さらに、Ａ−Ｂの共重合体を、相容化剤（compatibilizer)とするＡポリマーとＡ−Ｂ共重合体との混合物／ＢポリマーとＡ−Ｂ共重合体との混合物の組合せでもよい。具体的には、ポリプロピレン／スチレンエチレンブチレンスチレン共重合体、ポリプロピレン／エチレンプロピレンラバーなどもこの分類である。

２）溶解度パラメーターの差が１．０より小さい組合せである（ポリマーの溶解度パラメーターの計算方法については、例えば株式会社情報機構出版２００５年３月「ＳＰ値 基礎・応用と計算方法」第５章、第６章等参照）。溶解度パラメーターの差が小さいということは、凝集エネルギー密度が近いので、よく混ざり合うことができる。例えば、ブタジエン-アクリロニトリルゴム（NBR)／ポリ塩化ビニル（PVC)の組合せが挙げられる。NBRの溶解度パラメーターは９．４、ＰＶＣの溶解度パラメーターは９．５であり極めて接近している。そのほか、ポリプロピレン／水添スチレンブタジエンゴムもこの類である。

３）ポリマー間で強い相互作用を示す組合せである。つまり、ファンデルワールス分散力、ダイポール／ダイポール間力、水素結合、電荷移動力、イオン／イオン間相互作用 酸／塩基間力、共有結合などの分子間相互作用を有する組合せである。例えば、無水マレイン酸変性ポリエチレン／ポリアミド、ポリ塩化ビニル／塩素化ポリエチレン、液晶ポリマー／ポリブチレンフタレート、ポリカーボネート／アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体などが挙げられる。

相容化剤（compatibilizer)とは、混ざることができないＡポリマー、Ｂポリマーの界面活性剤としての働きを有し、界面の自由エネルギーを減少させるポリマーである。従って、相溶性（miscibility)、および相容性（compatibility)のあるポリマーは、相容化剤（compatibilizer)としての機能も有する。

本発明においては、セパレータ、およびＭＥＡ枠体部のそれぞれに、少なくとも１種の同じポリマーを含ませる、または、相容化剤（compatibilizer)を少なくとも一方に含有させる、または、それぞれが相溶性（miscibility)、あるいは相容性（compatibility)があるポリマー対となる成分を含有する組合せにすることが好ましい。

（接着性の官能基）
界面の溶着性を更に向上させる目的で、必要に応じて、それぞれに化学的反応によって接着しうる官能基を有する成分を含有させることもできる。このような接着性官能基としては、例えば、水酸基、カルボキシル基、アミノ基、エポキシ基、イソシアネート基、グリシジルメタクリレート基、カルボニル基、アクリル基、無水マレイン酸基、シリル基、アミン系官能基等を有するポリマーやモノマーが挙げられるが、これらに限定されるものではない。これらの成分を含有させることによって、界面強化の手法がなされ、熱履歴による界面剥離を、より有効に抑制することができる。

（外層の融点）
また、ガス拡散層とセパレータとの接触抵抗を更に低減させる目的で、導電性流路部および絶縁性外周部の少なくともいずれか一方において、その表裏の少なくとも一方の外層の融点を中心層の融点よりも低くすることが好ましい。より好ましくは、外層の融点が、中心層の融点よりも１０℃以上低く、更に好ましくは２０℃以上低い構成とする。外層の融点が、中心層の融点よりも高いと、溶着強度が低くなる。ガス拡散層と溶着する場合は、外層の融点と中心層の融点の間の温度で加熱する。更に、外層の融点は１００℃以上が好ましく、更に好ましくは１２０℃以上である。１００℃未満では、燃料電池の性能が低下する。外層の厚みは０．１〜０．００１ｍｍが好ましく、更に好ましくは０．０５〜０．００１ｍｍである。０．１ｍｍより大きくなると流路が変形しやすく、０．００１ｍｍより小さくなると溶着強度がほとんど向上しない。このような構成としては、中心層の両側に外層を配する３層構造を例示できるが、ガス拡散層と溶着する外層の融点が中心層の融点より低ければ３層構造に限定されるものではなく、４層以上とすることもできる。なお、片面のみガス拡散層と接する場合は片面外層のみ中心層の融点より低くした２層構成でもよい。

本発明の融点測定法については、何ら制限されるものではないが、例えば、JIS K7121記載のDSC法によって測定できる。本発明においては、パーキンエルマー社製DSC−７によって融点を測定した。

また、導電性流路部と絶縁性外周部の溶着性向上の手法と同様に、外層と中心層の溶着性を向上させるために、それぞれに少なくとも１種の同じポリマーを含ませる、または、相容化剤（compatibilizer)を少なくとも一方に含有させる、または、それぞれが相溶性（miscibility)、あるいは相容性（compatibility)があるポリマー対となる成分を含有する組合せにすることによって、界面強度および密着性を向上させるのが好ましい。更に、界面の強度を更に向上させる目的で、必要に応じて、それぞれに化学的反応によって接着しうる官能基を有する成分を含有させることもできる。

（絶縁性外周部）
本発明における絶縁性外周部は体積固有抵抗が１０^１０Ωｃｍ以上であることが好ましい。より好ましくは、１０^１１Ωｃｍであり、更に好ましくは１０^１２Ωｃｍ以上である。１０^１０Ωｃｍ以下では、セル間で短絡を起こす可能性がある。体積固有抵抗測定法はＪＩＳ Ｋ６９１１に準拠し、ダイアインスツルメンツ製ハイレスタＵＰ ＭＣＰ−ＨＴ４５０型を用いて測定した。

更に、絶縁性外周部についてはスタッキングの際に密着性を高め、衝撃性を高める目的で、絶縁部の曲げ弾性率は導電性流路部の曲げ弾性率の４／５〜１／２００倍として、柔軟性を付与することが好ましい。より好ましくは、３／５〜１／１５０倍であり、更に好ましくは、１／２〜１／１００倍である。４／５倍より大きいと、積層での密着性が悪くなるので、溶着不良やガス漏れが起こりやすくなる傾向がある。また、１／２００倍よりも小さいと、積層して締付けたときの圧力が導電部に集中してしまうため、流路を破損させる危険がある。

更に、熱履歴による欠陥を生じさせないために、絶縁性外周部の平均線膨張係数は導電性流路部の平均線膨張係数の１／７〜７倍であることが好ましい。より好ましくは１／６〜６倍、更に好ましくは１／５〜５倍である。平均線膨張係数が１／７倍より小さく、あるいは７倍より大きいと、熱履歴によって界面剥離を起こしたり、変形の原因となることがある。

本発明において平均線膨張係数の測定法はなんら限定されるものではないが、例えばＪＩＳ Ｋ７１９７に準拠して、熱機械分析装置（ＴＭＡ）によって測定できる。ここでは、熱機械分析装置ＥＸＳＴＡＲ６１００ ＴＭＡ／ＳＳ（セイコーインスツルメント社製）を用いて、２０〜１００℃の温度範囲における平均線膨張係数を測定した。

（（Ａ）成分と（Ｂ）成分の割合）
本発明に用いられる導電性樹脂組成物における（Ａ）成分と（Ｂ）成分の割合は、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の質量比Ａ／Ｂ＝１〜２０である。より好ましくは、Ａ／Ｂ＝１．５〜２０である。更に好ましくは、Ａ／Ｂ＝２〜２０である。質量比Ａ／Ｂが１未満では、導電性が不十分となる傾向がある。一方、質量比Ａ／Ｂが２０を超えると、加工性が低下する傾向にある。

（（Ａ）成分）
本発明の炭素質材料である（Ａ）成分としては、カーボンブラック、炭素繊維、アモルファスカーボン、膨張黒鉛、人造黒鉛、天然黒鉛、キッシュ黒鉛、気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ、フラーレンの中から選ばれた１ないし２種類以上の組み合わせが挙げられる。

上述した炭素質材料の一例であるカーボンブラックとしては、天然ガス等の不完全燃焼、アセチレンの熱分解により得られるケッチェンブラック、アセチレンブラック、炭化水素油や天然ガスの不完全燃焼により得られるファーネスカーボン、天然ガスの熱分解により得られるサーマルカーボン等が挙げられる。

上記した炭素繊維としては、重質油、副生油、コールタール等から作られるピッチ系と、ポリアクリロニトリルから作られるＰＡＮ系が挙げられる。

上記したアモルファスカーボンを得るためには、フェノール樹脂を硬化させて焼成処理し粉砕して粉末とする方法、または、フェノール樹脂を球状、不定形状の粉末の状態で硬化させて焼成処理する方法等がある。導電性の高いアモルファスカーボンを得るためには２０００℃以上に加熱処理することが適する。

上記した膨張黒鉛粉末は、例えば、天然黒鉛、熱分解黒鉛等高度に結晶構造が発達した黒鉛を、濃硫酸と硝酸との混液、濃硫酸と過酸化水素水との混液の強酸化性の溶液に浸漬処理して黒鉛層間化合物を生成させ、水洗してから急速加熱して、黒鉛結晶のＣ軸方向を膨張処理することによって得られた粉末や、それを一度シート状に圧延したものを粉砕した粉末である。

上記したキッシュ黒鉛は、溶けた銑鉄が、溶銑予備処理等で温度低下するのに伴い析出した、平面的に結晶化した炭素のことである。このキッシュ黒鉛はスラグや酸化鉄に混じったものとして発生するため、選鉱によって純度の高いキッシュ黒鉛を回収して更に粉砕して用途に合うサイズに仕上げた粉末である。

上記した人造黒鉛を得るためには、通常は先ずコークスを製造する。コークスの原料は石油系ピッチ、石炭系のピッチ等が用いられる。これらの原料を炭化してコークスとする。コークスから黒鉛化粉末にするには一般的にコークスを粉砕後黒鉛化処理する方法、コークス自体を黒鉛化した後粉砕する方法、あるいはコークスにバインダーを加え成形、焼成した焼成品（コークスおよびこの焼成品を合わせてコークス等という）を黒鉛化処理後粉砕して粉末とする方法等がある。原料のコークス等はできるだけ、結晶が発達していない方が良いので、２０００℃以下、好ましくは１２００℃以下で加熱処理したものが適する。

黒鉛化方法は、粉末を黒鉛ルツボに入れ直接通電するアチソン炉を用いる方法、黒鉛発熱体により粉末を加熱する方法等を使用することができる。

（ホウ素）
更に、炭素質材料中にホウ素が０．０５〜５質量％含まれることが好ましい。ホウ素量が０．０５質量％未満では、目的とする高導電性の黒鉛粉末が得られ難い傾向がある。ホウ素量が５質量％を超えて含まれていても、炭素材料の導電性向上に寄与し難くなる傾向がある。炭素質材料に含まれるホウ素の量の測定方法としては特に制限はない。本発明では誘導型プラズマ発光分光分析法（以下、「ＩＣＰ」と略す。）又は誘導型プラズマ発光分光質量分析法（以下、「ＩＣＰ−ＭＳ」と略す。）により測定した値を用いる。具体的には試料に硫酸および硝酸を加え、マイクロ波加熱（２３０℃）して分解（ダイジェスター法）し、更に過塩素酸（ＨＣｌＯ₄）を加えて分解したものを水で希釈し、これをＩＣＰ発光分析装置にかけて、ホウ素量を測定する。

ホウ素を含有させる方法としては、コークス、ピッチ、天然黒鉛、人造黒鉛、キッシュ黒鉛、膨張黒鉛、カーボンブラック、炭素繊維、気相法炭素繊維、カーボンナノチューブ等の単品、あるいはそれらの１種以上の混合物にホウ素源として、Ｂ単体、Ｂ₄Ｃ、ＢＮ、Ｂ₂０₃、Ｈ₃Ｂ０₃等を添加し、よく混合して約２３００〜３２００℃で黒鉛化処理することによって、炭素質材料中にホウ素を含有させることができる。ホウ素化合物の混合が不均一な場合には、黒鉛粉末が不均一になるだけでなく、黒鉛化時に焼結する可能性が高くなる。ホウ素化合物を均一に混合させるために、これらのホウ素源は５０μｍ以下、好ましくは２０μｍ以下程度の粒径を有する粉末にしてコークス等の粉末に混合することが好ましい。

また、黒鉛中にホウ素および／またはホウ素化合物が混合されている限り、ホウ素の含有の形態は特に制限されないが、黒鉛結晶の層間に存在するもの、黒鉛結晶を形成する炭素原子の一部がホウ素原子に置換されたものも、より好適なものとして挙げられる。また、炭素原子の一部がホウ素原子に置換された場合のホウ素原子と炭素原子の結合は、共有結合、イオン結合等どのような結合様式であっても構わない。

（粉砕）
コークス、人造黒鉛および天然黒鉛等の粉砕には、高速回転粉砕機（ハンマーミル、ピンミル、ケージミル）や各種ボールミル（転動ミル、振動ミル、遊星ミル）、撹拌ミル（ビーズミル、アトライター、流通管型ミル、アニュラーミル）等が使用できる。また、微粉砕機であるスクリーンミル、ターボミル、スーパーミクロンミル、ジェットミルでも条件を選定することによって使用可能である。これらの粉砕機を用いてコークスおよび天然黒鉛等を粉砕し、その際の粉砕条件の選定、および必要により粉末を分級し、平均粒径や粒度分布をコントロールする。

（分級）
コークス粉末、人造黒鉛粉末および天然黒鉛粉末等を分級する方法としては、分離が可能であれば何れでも良いが、例えば、篩分法や強制渦流型遠心分級機（ミクロンセパレーター、ターボプレックス、ターボクラシファイアー、スーパーセパレーター）、慣性分級機（改良型バーチュウアルインパクター、エルボジェット）等の気流分級機が使用できる。また湿式の沈降分離法や遠心分級法等も使用できる。

（気相法炭素繊維、等）
本発明の（Ａ）成分中には、気相法炭素繊維、および／またはカーボンナノチューブを０．１〜５０質量％含むことが好ましい。より好ましくは、０．１〜４５質量％であり、更に好ましくは、０．２〜４０質量％である。０．１質量％未満では、導電性の向上に効果が得られ難い。また、５０質量％を超えると成形性が悪くなる傾向がある。

更に気相法炭素繊維またはカーボンナノチューブ中には０．０５〜５質量％のホウ素を含有することが好ましい。より好ましくは、０．０６〜４質量％であり、更に好ましくは、０．０６〜３質量％である。０．０５質量％未満では、ホウ素を添加したことで導電性を向上させる効果が小さい。また、５質量％を超えた添加では、不純物量が多くなり、他の物性の低下をもたらす傾向が生じ易くなる。

気相法炭素繊維とは、例えばベンゼン、トルエン、天然ガス、炭化水素系ガス等の有機化合物を原料に、フェロセン等の遷移金属触媒の存在下で、水素ガスとともに８００〜１３００℃で熱分解反応させることによって得られる、繊維長が約０．５〜１０μｍ、繊維径が２００ｎｍ以下の炭素繊維である。繊維径のより好ましいサイズは１６０ｎｍ以下であり、更に好ましくは１２０ｎｍ以下である。２００ｎｍよりも大きいサイズでは、高い導電性を得る効果が小さくなるので好ましくない。更に、その後繊維を約２３００〜３２００℃で黒鉛化処理することが好ましい。より好ましくは、ホウ素、炭化ホウ素、ベリリウム、アルミニウム、ケイ素等の黒鉛化触媒とともに約２３００〜３２００℃、不活性ガス雰囲気中で黒鉛化処理する。

カーボンナノチューブとは、近年その機械的強度のみでなく、電界放出機能や、水素吸蔵機能が産業上注目され、更に磁気機能にも目が向けられ始めている。この種のカーボンナノチューブは、グラファイトウィスカー、フィラメンタスカーボン、グラファイトファイバー、極細炭素チューブ、カーボンチューブ、カーボンフィブリル、カーボンマイクロチューブ、カーボンナノファイバー等とも呼ばれており、繊維径が約０．５〜１００ｎｍのものである。カーボンナノチューブにはチューブを形成するグラファイト膜が一層である単層カーボンナノチューブと、多層である多層カーボンナノチューブがある。本発明では、単層および多層カーボンナノチューブのいずれも使用可能であるが、単層カーボンナノチューブを用いた方が、より高い導電性や機械的強度の組成物が得られる傾向があるため好ましい。

カーボンナノチューブは、例えば、斉藤・板東「カーボンナノチューブの基礎」（２３〜５７頁、コロナ社出版、１９９８年発行）に記載のアーク放電法、レーザー蒸発法および熱分解法等により作製し、更に純度を高めるために水熱法、遠心分離法、限外ろ過法、および酸化法等により精製することによって得られる。より好ましくは、不純物を取り除くために約２３００〜３２００℃の不活性ガス雰囲気中で高温処理する。更に好ましくは、ホウ素、炭化ホウ素、ベリリウム、アルミニウム、ケイ素等の黒鉛化触媒とともに、不活性ガス雰囲気中、約２３００〜３２００℃で高温処理する。

（（Ａ）成分の平均粒子径）
本発明において、（Ａ）成分の平均粒子径は、レーザー回折散乱法、（日機装（株）製のマイクロトラックＨＲＡ装置）で測定した。その測定条件は、サンプル５０ｍｇを秤量し、５０ｍｌの蒸留水に添加する。更に２％Triton（界面活性剤；和光純薬工業製社製）水溶液０．２ｍｌを加えて３分間超音波分散させた後、数平均粒子径を測定した。

またＡ成分中に含まれる炭素質繊維の平均繊維長の測定は、ＳＥＭ（日本電子社製、ＪＳＭ−５５１０）を用いて観察した１００本の繊維長を画像解析することによって数平均繊維長を測定した。（ここで言う繊維とは、（長軸の長さ／短軸の長さ）の比が１０以上ものをいう。）

（（Ｂ）成分）
本発明の（Ｂ）成分（熱可塑性樹脂組成物）、及び絶縁性外周部の絶縁性熱可塑性樹脂組成物に含まれる主成分（５０質量％以上含む成分）としては、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体、ポリスチレン、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリイミド、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン、フッ素樹脂、ポリオレフィン、ポリアセタール、ポリアミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリシクロオレフィン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンスルホンから選ばれる１種類、または複数の組み合わせからなる熱可塑性樹脂が挙げられる。

これらの中でも、融点が１００℃以上のポリオレフィン、フッ素樹脂、ポリブチレンテレフタレート、ポリフェニレンスルフィド、液晶ポリマー、ポリエーテルエーテルケトン、ポリシクロオレフィン、ポリエーテルスルホン、及びガラス転移温度が１００℃以上のポリカーボネート、ポリスチレン、ポリフェニレンオキシドから選ばれた１種類または複数の熱可塑性樹脂であることが好ましい。

特に耐加水分解性を向上させる目的で、融点が１００℃以上の結晶性の炭化水素系ポリマーを含むことが好ましい。より好ましくは１１０℃以上であり、更に好ましくは１２０℃以上である。融点１００℃未満では、セパレータがクリープする傾向がある。

融点測定には、特に制限はないが、ＪＩＳ Ｋ７１２１に準拠し、パーキンエルマー社製の示差走査熱量測定（ＤＳＣ７）を用いて測定することができる。

結晶性の炭化水素系ポリマーの具体例としては、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリブテン、ポリメチルペンテン、シンジオタックチックポリスチレン等が挙げられる。

（エラストマー）
本発明はＢ成分中にエラストマーを０．０５質量％〜３０質量％含有させることで割れにくいセパレータとすることができる。より好ましくは１質量％〜３０質量％であり、更に好ましくは５質量％〜２５質量％である。０．０５質量％未満では、耐衝撃性が向上しない。３０質量％以上では、剛性が不足し流路の変形や、ガス不透過性の悪化を招く。

本発明のエラストマーは５μｍ以下の平均粒子径でＢ成分中に分散し、Ａ成分の平均粒子径、または平均繊維長よりも小さくすることで、導電性を向上し、強靭性を高めることができる。より好ましくは４μｍ以下であり、更に好ましくは３μｍ以下である。５μｍよりも大きい平均粒子径では、セパレータは割れやすく、導電性も悪くなる。

本発明のエラストマーは、常温付近でゴム状弾性を有する高分子である。このエラストマーとしては、例えば、アクリロニトリルブタジエンゴム、水素化ニトリルゴム、スチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、プロピレン−ブテン共重合体、エチレンプロピレンジエン三元共重合ゴム、エチレンブタジエンゴム、フッ素ゴム、イソプレンゴム、シリコーンゴム、アクリルゴム、ブタジエンゴム、ハイスチレンゴム、クロロプレンゴム、ウレタンゴム、ポリエーテル系特殊ゴム、四フッ化エチレン・プロピレンゴム、エピクロロヒドリンゴム、ノルボルネンゴム、ブチルゴム、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、ウレタン系熱可塑性エラストマー、ポリエステル系熱可塑性エラストマー、ポリアミド系熱可塑性エラストマー、１，２−ポリブタジエン系熱可塑性エラストマー、フッ素系熱可塑性エラストマー、軟質アクリル樹脂等の中から選ばれた１〜２種類以上の組み合わせが使用可能である。

上記した中でも、炭化水素系のエラストマーであるスチレンブタジエンゴム、エチレンプロピレン共重合体、エチレン−オクテン共重合体、エチレン−ブテン共重合体、プロピレン−ブテン共重合体、エチレンプロピレンジエン三元共重合ゴム、エチレンブタジエンゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、１，２−ポリブタジエン系熱可塑性エラストマーから選ばれる１〜２種類以上の組み合わせを用いることが耐加水分解性の点から好ましい。

スチレン系熱可塑性エラストマーの具体例としては、水添スチレンブタジエンラバー、スチレン・エチレンブチレン・スチレン ブロックコポリマー、スチレン・エチレンプロピレン・スチレン ブロックコポリマー、オレフィン結晶・エチレンブチレン・オレフィン結晶 ブロックコポリマー、スチレン・エチレンブチレン・オレフィン結晶 ブロックコポリマー、スチレン・イソプレン・スチレン ブロックコポリマー、スチレン・ブタジエン・スチレン ブロックコポリマー等が挙げられる。中でも、水添スチレンブタジエンラバー、スチレン・エチレンブチレン・スチレン ブロックコポリマー、スチレン・エチレンプロピレン・スチレン ブロックコポリマーが好ましい。

Ｂ成分中に分散したエラストマー成分の数平均粒子径は、ウルトラミクロトーム（ライヘルト社製、ＵＬＴＲＡＣＵＴＮ）を用いて、液体窒素により凍結させたサンプルの断面から超薄切片を作製し、オスミウム染色後、ＴＥＭ（日本電子社製、ＪＥＭ−１２３０）により分散相の粒子径を観察し、そのＴＥＭ像を画像解析システム（ニレコ社製、ルーゼックス）により１００個の粒子から求めた。

（添加剤）
本発明のＢ成分である熱可塑性樹脂組成物中には、酸化防止剤、ハロゲン補足剤、紫外線吸収剤などを予めB成分１００重量部に対して、合計量が０．０１〜５重量部となる範囲で必要に応じて１種以上添加させることができる。さらに、本発明の導電性樹脂組成物には、硬度、強度、導電性、成形性、耐久性、耐候性、耐水性、表面性状などを改良する目的で、酸化防止剤、紫外線吸収剤、滑剤、補強材（ガラスファイバー、ウィスカー、有機繊維、炭素繊維など）、難燃剤、界面活性剤、表面改質剤（親水性付与剤、撥水性付与剤、摺動性付与剤など）などから選ばれる１種、または２種以上の組合せからなる添加剤を合計量として０．０１〜２０質量％含有させることができる。また、絶縁性外周部の成分である熱可塑性樹脂組成物中には、柔軟性、密着性、熱収縮性、線膨張係数、絶縁性、耐久性、成形性、強度、弾性率、表面性状などを改良する目的で、エラストマー、ゴム、酸化防止剤、紫外線吸収剤、ハロゲン補足剤、滑剤、補強材（ガラスファイバー、ウィスカー、有機繊維、炭素繊維など）、充填剤、難燃剤、界面活性剤、可塑剤、表面改質剤（親水性付与剤、撥水性付与剤、摺動性付与剤など）などから選ばれる１種、または２種以上の組合せからなる添加剤を合計量として０．０１〜８０質量％含有させることができる。

（樹脂組成物の製造方法）
本発明における導電性樹脂組成物及び絶縁性樹脂組成物の製造方法は、特に制限されないが、例えば、該導電性樹脂組成物及び該絶縁性樹脂組成物の製造方法において、上記した各成分をロールミル、押出機、ニーダー、バンバリーミキサー等の樹脂分野で一般的に用いられている混練機を使用し、なるべく均一に混合させるのが好ましい。

本発明における導電性樹脂組成物及び絶縁性樹脂組成物は、混練または混合した後、成形機や金型への材料供給を容易にする目的で、粉砕あるいは造粒することができる。粉砕には、ホモジナイザー、ウィレー粉砕機、高速回転粉砕機（ハンマーミル、ピンミル、ケージミル、ブレンダー）等が使用でき、材料同士の凝集を防ぐため冷却しながら粉砕することが好ましい。造粒には、押出機、ルーダー、コニーダー等を用いてペレット化する方法、あるいはパン型造粒機等を使用する方法がある。

（セパレータ）
本発明のセパレータを製造するには、まず炭素質材料及び熱可塑性樹脂組成物からなる導電性樹脂組成物をシート状に成形し、それを溶融温度まで加熱して、シートの固化温度以下に設定した金型へシートを挿入し、スタンピング成形することによって導電性流路部を得る。

（シート）
高速成形するための適切なシートの厚みは０．０５ｍｍ〜２ｍｍが好ましい。より好ましくは０．１ｍｍ〜１．５ｍｍであり、更に好ましくは０．１ｍｍ〜１．０ｍｍである。０．０５ｍｍ未満では、割れやすい導電性流路部になる。２ｍｍを超えると歩留まりが悪くなる。

シートの形状は、連続したシート、または適切な大きさにカットされたシートを金型へ送るが、その手前の工程でシートを加熱する。シートの加熱方法は制限されるものではないが、例えば赤外線加熱、誘導加熱、温風加熱、熱板加熱、マイクロ波加熱より選ばれる１種以上の方法によって行うことができる。高速で加熱するためには、赤外線加熱、誘導加熱が好ましい。更に好ましくは、押出成形機より直接、加熱されたシートを金型へ送ることが好ましい。

シートの加工方法は、押出機による方法、押出機と圧延ロールの組合せによる方法、粉末状の材料をロールへ供給する方法から選ばれる。圧延ロールの温度はシートの固化温度以下に設定することが好ましい。

また、シートは２層以上の多層構造とすることによって、セパレータの性能や精度を更に向上できる。特にシートの表層に、天然黒鉛を含ませることによって、流動性が向上し、精度が向上する。更に、表層の弾性率が、中心層との弾性率の比で、１／２以下（表層弾性率／中心層弾性率）にすることによって、積層したときに密着性が向上し、接触抵抗が低減されるので、出力密度が向上する。より好ましくは１／３以下であり、更に好ましくは１／５以下である。１／２より大きいと積層したときに、接触抵抗が悪くなる傾向である。弾性率はＪＩＳ Ｋ７１７１に準拠し、試験片４０×１０×２ｍｍ、試験速度１ｍｍ／ｍｉｎ、支点間距離３０ｍｍの条件で曲げ弾性率を測定した。

（シートの加工）
スタンピングの工程では、溶融温度まで加熱したシートを金型へ挿入してから、金型を閉じて増圧完了まで１０秒以下で行うことが好ましい。より好ましくは５秒以下であり、更に好ましくは３秒以下である。１０秒を超えると加熱したシートが固化してしまう。圧力の保持時間は５秒以下で行い、金型より成形品を取出して図１で示した波板形状（corrugate）の導電性流路部を得る。

次に波板形状の導電性流路部を金型内にインサートし、その後に絶縁性外周部を射出成形して一体化する方法、炭素質材料と熱可塑性樹脂組成物の導電性樹脂組成物をシート状に成形し、それを溶融温度まで加熱して、シートの固化温度以下に設定した金型へシートを挿入してスタンピング成形し、金型を開かずにそのまま、枠体となる絶縁性樹脂組成物を射出成形する方法、図８に示したような絶縁性外周部１にあたる枠体部（絶縁性樹脂組成物の枠体部）、および波板形状の導電性流路部２（導電性樹脂組成物の流路部）を別々に成形し、超音波、レーザー、高周波、赤外線、および電気より選ばれるエネルギー源によってその境界面を熱溶着して一体化する方法、炭素質材料と熱可塑性樹脂組成物からなる導電性樹脂組成物シートと、絶縁性外周部となる絶縁シートを溶融状態で金型へ投入、または金型内へシートを投入したのち溶融状態まで加熱し、その後冷却プレス機によって同時に賦形と溶着を行う方法、より選ばれるいずれかの方法により製造できる。図８に示した絶縁性外周部１にあたる枠体部は射出成形、押出成形、プレス成形などによって成形できる。

金型温度は材料の固化温度以下に設定することが好ましいが、転写性や精度を更に向上させるためには、温度を上下させるシステムで制御することが好ましい。

（溶着方法）
図８の絶縁性外周部１と導電性流路部２の溶着方法としては、特に超音波、レーザー、及び高周波を用いると局部的に溶着でき、セパレータの変形を避けられるので好ましい。超音波を用いる場合は、エネルギーダイレクターとなる三角形の突起を溶着する部位にし、圧力をかけた状態で超音波ホーンをあてて溶着することができる。レーザーを用いる場合は、高出力半導体レーザー、またはＹＡＧレーザーが好ましく、絶縁部はレーザー透過する組成とし、溶着する部位に圧力をかけてレーザーを照射することによって溶着することができる。その他、波板形状の導電性流路部、および絶縁性外周部にあたる枠体を、接着剤によって接合することもできる。

（燃料電池用セル）
本発明の燃料電池用セルは、その好適な一態様において、前述したコルゲート形状の導電性流路部と絶縁性外周部からなる燃料電池用セパレータと外周に絶縁性の熱可塑性樹脂組成物からなる枠体を有するＭＥＡとが積層されてなる。より具体的には１つのＭＥＡの両面に各々燃料電池用セパレータを配した積層構造からなる単セル構造を有する。

（セルユニット）
本発明のセルユニットは、この単セル構造を少なくとも１つ、通常複数有し、前述したコルゲート形状の導電性流路部と絶縁性外周部からなるセパレータと、外周部に絶縁性の熱可塑性樹脂組成物からなる枠体を有するＭＥＡを重ねて、超音波、レーザー、高周波、赤外線、および電気より選ばれるエネルギー源によって、ガスシール部の溶着と、外周部の溶着により一体化して得られる。特にレーザー溶着、超音波溶着、通電溶着より選ばれる方法が、部分的に溶着できるので好ましい。

通電溶着は、図９のように表面のシール部（絶縁性外周部の領域）を通電できるように部分的に導電性を付与し、重ねて圧力をかけ、両端から電気を流すことによって、電気の流れた部分だけを溶かして溶着させる。シール部の導電性は、スパッタ、コーティング、印刷、金属メッシュの貼り合せなどによって、付与させることができる。レーザー溶着の場合は絶縁性外周部表面のシール部に、レーザーを吸収できる顔料をコートし、圧力をかけた状態でレーザー照射して溶着する。超音波を用いる場合は、エネルギーダイレクターとなる三角形の突起を溶着する部位に設け、圧力をかけた状態で超音波ホーンをあてて溶着する。その他、接着剤を用いて接着してもよい。２枚のセパレータの接触抵抗を低減する目的で、溶着したい表面層が中心層より融点が低い多層シートからなる導電部を用いて、図１０に示したように熱板またはレーザーを用いて溝底部同士を熱溶着すると更に好ましい。

更には、本発明のセパレータを用いて、図１１に示すように、単セルを積層し、通電溶着部分に端子を接続して、加圧下で一気に電流を流して溶着シールすることにより、セルユニットを短時間で製造できるので好ましい。また、絶縁性外周部を圧縮永久歪が８０％以下（試験条件：７０℃、２５％圧縮歪、５００時間、ＪＩＳ Ｋ６３０１準拠）の絶縁性樹脂組成物にすることによって、シール性が向上するので、熱溶着せずに積層して締付けることでスタックを組立ててもよい。

本発明のセルユニットは、導電性流路部とＭＥＡを積層した状態で金型内へインサートし、絶縁性外周部を射出成形することによっても得ることができる。例えば、図１２で示したように、導電性流路部とＭＥＡの積層体を金型キャビティへ挿入し、絶縁性外周部を射出成形してセルユニットを成形する。

次に、図１３に示したような、マニホールド（連通孔）から導電性流路部へガスや冷媒を送るための導入孔を加工する。導入孔の加工方法は特に制限されるものではないが、ドリル等による機械加工法、レーザー加工法によって加工できる。あるいは予めピンをはめ込んだ状態で絶縁性外周部を射出成形し、その後、ピンを抜いて導入孔を開けることもできる。

以下に本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明は実施例になんら限定されるものではない。

実施例１
炭素質材料として、非針状コークスであるエム・シー・カーボン（株）製ＭＣコークスをパルベライザー（ホソカワミクロン（株）製）で２ｍｍ〜３ｍｍ以下の大きさに粗粉砕した。この粗粉砕品をジェットミル（ＩＤＳ２ＵＲ、日本ニューマチック（株）製）で微粉砕した。その後、分級により所望の粒径に調整した。５μｍ以下の粒子除去は、ターボクラシファイアー（ＴＣ１５Ｎ、日清エンジニアリング（株）製）を用い、気流分級を行った。この調整した微粉砕品の一部１４．８５ｋｇに炭化ホウ素（Ｂ₄Ｃ）０．１５ｋｇを加え、ヘンシェルミキサーにて８００ｒｐｍで５分間混合した。この１ｋｇを、容積１．５リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入し、黒鉛ヒーターを用いた黒鉛化炉に入れて、炉内を一旦真空にしてアルゴンガス置換し、内圧１．２ａｔｍ、アルゴンガス雰囲気の気流下で２８００℃の温度で黒鉛化した。これをアルゴンガス雰囲気で放冷後、粉末を取り出し、０．９４ｋｇの黒鉛微粉（Ａ１）を得た。得られた黒鉛微粉の平均粒径は２０μｍであった。

次に、黒鉛微粉（Ａ１）８５質量％、ポリプロピレン（ＰＰ、サンアロマー社製、サンアロマー（登録商標）ＰＸ２０１Ｎ）１４．３質量％、及び水添スチレンブタジエンラバー（Ｈ−ＳＢＲ、ＪＳＲ社製、ダイナロン（登録商標）１３２０Ｐ）０．７質量％を、加圧式ニーダー（モリヤマ社製、ミックスラボ）により温度２００℃、４０ｒｐｍで５分間混練し黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）を得た。

その黒鉛樹脂組成物はφ４０単軸押出機（田辺プラスチックス機械製）を用いて、幅６０ｍｍ、厚さ３ｍｍのシートを成形温度２１０℃で成形した。更に、その２１０℃に加熱されたシートを１００℃の圧延ロールへ送り、幅１００ｍｍ、厚さ１ｍｍに圧延してシートを得た。

更に厚さ１ｍｍのシートをハロゲンランプ（岩崎電気社製）によって２４０℃まで均一に加熱し、５０ｔプレス成形機に設置された９５℃の金型の間へシートを２秒で供給して、出力８０％の圧力で３秒間スタンピングして、図１４に示した面積５２×５２ｍｍ、溝幅１ｍｍ、溝深さ０．５ｍｍの片面がサーペンタイン流路であるコルゲート形状の導電性流路部を成形した。導電性流路部の凹部は曲面形状を有し、凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが０．２ｍｍである。また、密度は１．８３ｇ／ｃｍ^３、導電性流路部の最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比が１．４、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が６ｍΩｃｍ^２であった。

次に射出成形機（日本製鋼所製 Ｊ１００Ｅ−Ｐ）を用いて、金型へ上記の導電性流路部をインサートし、金型を閉じて表１に示した組成の絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１）を射出して、図１５の斜線部を成形し、枠体が絶縁材料である２色セパレータを得た。射出成形条件はシリンダー温度２５０℃、射出圧力７０ＭＰａ、射出速度２０ｍｍ／ｓ、金型温度４０℃の条件で行った。得られた２色セパレータの導電性流路部、及び絶縁性外周部の曲げ弾性率は、それぞれ８５００ＭＰa（導電性流路部）及び、６２０ＭＰａ（絶縁性外周部）であった。セパレータの外寸は６５×６５×０．８ｍｍであった。

更に、単セル試験を行うために、５０×５０ｍｍのＭＥＡを金型へインサートし、表１の絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ２）を射出し、図１６のような絶縁性の枠体が黒色の一体型ＭＥＡを得た。用いたＭＥＡは、イオン交換膜にナフィオン（登録商標）１１２（デュポン社製）を用い、白金触媒（田中貴金属工業社製、ＴＥＣ１０Ｖ５０Ｅ）をアノード、カソードそれぞれに約０．５ｍｇ／ｃｍ^２Ｐｔ接合させた発電部面積２５ｃｍ^２（５０×５０ｍｍ）とした。ガス拡散電極にはテフロン（登録商標）処理したカーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）を用いて５層構造（固体高分子電解質膜（イオン交換膜）表面に触媒を担持（図示せず）させ、これをガス拡散層（電極）となるカーボンペーパーで挟み、その外周を絶縁性の熱可塑性樹脂組成物で覆われた５層構造）とした。

次に、上記２色セパレータ２枚で、枠体一体型のＭＥＡを挟み、更に石英ガラスを被せて１ＭＰaの圧力で抑え、半導体レーザーによって、片側ずつ流路部の周りがガスシールされるようにレーザー照射して溶着し、ＭＥＡとセパレータが一体化した単セルを製作した。

比較例１
実施例１と同様の黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）を用いて、同様に幅６０ｍｍ、厚さ３ｍｍのシートを成形温度２４０℃で押出成形した。更に、その２１０℃に加熱されたシートを１００℃の圧延ロールへ送り、幅１００ｍｍ、厚さ１．５ｍｍに圧延してシートを得た。

更に厚さ１．５ｍｍのシートをハロゲンランプによって２４０℃まで均一に加熱し、５０ｔプレス成形機に設置された９５℃の金型の間へシートを２秒で供給して、出力８０％の圧力で１０秒間スタンピングして、流路が表裏対称である図１７に示したような断面形状で、面積５２×５２ｍｍ、溝幅１ｍｍ、溝深さ０．５ｍｍの、片面がサーペンタイン流路である導電性流路部を成形した。流路部の凹部は曲面形状がなく、凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが２ｍｍである。また、密度１．８０ｇ／ｃｍ^３、流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比４．３、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が７．１ｍΩｃｍ^２であった。このセパレータの外寸は６５×６５×２ｍｍであった。

以下、実施例１と同様に、射出成形機（日本製鋼所製 Ｊ１００Ｅ−Ｐ）を用いて、金型へ上記の導電性流路部をインサートし、金型を閉じて表１に示した組成の絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１）を射出して、枠体が絶縁材料である２色セパレータを得た。射出成形条件はシリンダー温度２５０℃、射出圧力７０ＭＰａ、射出速度２０ｍｍ／ｓ、金型温度４０℃の条件で行った。

更に、単セル試験を行うために、上記２色セパレータ２枚で、実施例１記載の方法で製作した５層構造のＭＥＡを挟み、更に石英ガラスを被せて１ＭＰaの圧力で抑え、半導体レーザーによって、片側ずつ流路部の周りがガスシールされるようにレーザー照射して溶着し、ＭＥＡとセパレータが一体化した単セルを製作した。

実施例１及び比較例１で製作した一体型単セルの部分断面図を図１８に示した。

実施例２
炭素質材料として、非針状コークスであるエム・シー・カーボン（株）製ＭＣコークスをパルベライザー（ホソカワミクロン（株）製）で２ｍｍ〜３ｍｍ以下の大きさに粗粉砕した。この粗粉砕品をジェットミル（ＩＤＳ２ＵＲ、日本ニューマチック（株）製）で微粉砕した。その後、分級により所望の粒径に調整した。５μｍ以下の粒子除去は、ターボクラシファイアー（ＴＣ１５Ｎ、日清エンジニアリング（株）製）を用い、気流分級を行った。この調整した微粉砕品の一部１４．１ｋｇに気相法炭素繊維（以下、「ＶＧＣＦ」と略す。昭和電工登録商標）０．７５ｋｇと炭化ホウ素（Ｂ₄Ｃ）０．１５ｋｇを加え、ヘンシェルミキサーにて８００ｒｐｍで５分間混合した。この１ｋｇを、容積１．５リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入し、黒鉛ヒーターを用いた黒鉛化炉に入れて、炉内を一旦真空にしてアルゴンガス置換し、内圧１．２ａｔｍ、アルゴンガス雰囲気の気流下で２８００℃の温度で黒鉛化した。これをアルゴンガス雰囲気で放冷後、粉末を取り出し、０．９４ｋｇの黒鉛微粉（Ａ２）を得た。

次に、黒鉛微粉（Ａ２）を用いて、実施例１で用いたポリプロピレン及び水添スチレンブタジエンラバーを同じ組成比で混練し黒鉛樹脂組成物（Ｃ２）を製作し、更に実施例１と同様な条件でシート化、スタンピング成形を行い、実施例１と同じコルゲート形状の導電性流路部を得た。得られたセパレータは、密度は１．８２ｇ／ｃｍ^３、流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比が１．４、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が５．４ｍΩｃｍ^２であった。このセパレータの外寸は６５×６５×０．８ｍｍであった。

以下、実施例１と同様の方法によって、上記の導電性流路部を金型内へインサートして、絶縁性外周部（絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１））を射出成形し、２色セパレータを製作した。更に、実施例１記載の方法で製作した５層構造のＭＥＡを、その２色セパレータで挟み、石英ガラスを被せて１ＭＰaの圧力で抑え、半導体レーザーによって、片側ずつ流路部の周りがガスシールされるようにレーザー照射して溶着し、ＭＥＡとセパレータが一体化した単セルを製作した。

比較例２
実施例２と同様の黒鉛樹脂組成物を用いて、比較例１と同様にシート化、スタンピング成形し、比較例１と同じ形状の導電性流路部を得た。得られ導電性流路部は、密度１．８１ｇ／ｃｍ^３、流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比４．３、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が６．８ｍΩｃｍ^２であった。このセパレータの外寸は６５×６５×２ｍｍであった。

以下、実施例１と同様の方法によって、上記の導電性流路部を金型内へインサートして、絶縁性外周部（絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１））を射出成形し、２色セパレータを製作した。更に、実施例１記載の方法で製作した５層構造のＭＥＡを、その２色セパレータで挟み、石英ガラスを被せて１ＭＰaの圧力で抑え、半導体レーザーによって、片側ずつ流路部の周りがガスシールされるようにレーザー照射して溶着し、ＭＥＡとセパレータが一体化した単セルを製作した。

実施例３
炭素質材料として、天然黒鉛（日本黒鉛工業製、高純度天然黒鉛ＡＣＰ、平均粒子径２４μｍ）１４．８５ｋｇと炭化ホウ素（Ｂ₄Ｃ）０．１５ｋｇを加え、ヘンシェルミキサーにて８００ｒｐｍで５分間混合した。この１ｋｇを、容積１．５リットルの蓋付き黒鉛ルツボに封入し、黒鉛ヒーターを用いた黒鉛化炉に入れて、炉内を一旦真空にしてアルゴンガス置換し、内圧１．２ａｔｍ、アルゴンガス雰囲気の気流下で２８００℃の温度で黒鉛化した。これをアルゴンガス雰囲気で放冷後、粉末を取り出し、０．９３ｋｇの黒鉛微粉（Ａ３）を得た。

次に、実施例１で製造した黒鉛微粉（Ａ１）５０質量％、黒鉛微粉（Ａ３、天然黒鉛）３５質量％、ポリプロピレン（サンアロマー社製、サンアロマー（登録商標）ＰＣ６３０Ａ）１３．２質量％、及びプロピレン・α−オレフィン共重合体（三井化学社製、タフマー（登録商標）ＸＭ−７０８０）１．８質量％を、加圧式ニーダー（モリヤマ社製、ミックスラボ）により温度２００℃、４０ｒｐｍで５分間混練し黒鉛樹脂組成物（Ｃ３）を得た。次に黒鉛樹脂組成物（Ｃ３）をφ４０単軸押出機によって、成形温度２１０℃で幅６０ｍｍ、厚さ３ｍｍのシートを成形し、加熱されたシートを１００℃の圧延ロールへ送り、幅６０ｍｍ、厚さ０．１ｍｍに圧延してシートを得た。更に、実施例１で押出成形した黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）の幅６０ｍｍ、厚さ３ｍｍのシートを、上記の黒鉛樹脂組成物（Ｃ３）のシートで挟み、圧延成形することによって、幅１００ｍｍ、厚さ１ｍｍの３層シート（構造（層厚み）：Ｃ３（０．０３ｍｍｔ）／Ｃ１（０．９４ｍｍｔ）／Ｃ３（０．０３ｍｍｔ））を得た。

次に、その３層シートをハロゲンランプによって２４０℃まで均一に加熱し、５０ｔプレス成形機に設置された９５℃の金型の間へシートを２秒で供給して、出力８０％の圧力で３秒間スタンピングして実施例１同様のコルゲート形状の導電性流路部を得た。その導電性流路部は、密度は１．８３ｇ／ｃｍ^３、流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比が１．４、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が５．４ｍΩｃｍ^２であった。また、中心層である黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）の曲げ弾性率が８５００ＭＰa、融点１６５℃であり、表層である黒鉛樹脂組成物（Ｃ３）の曲げ弾性率は６２００ＭＰa、融点１２８℃であった。

以下、実施例１と同様の方法によって、上記の導電性流路部を金型内へインサートして、絶縁性外周部（絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１））を射出成形し、２色セパレータを製作した。このセパレータの外寸は６５×６５×０．８ｍｍであった。

（通電）
更に、ショートスタック試験を行うために、５０×５０ｍｍのＭＥＡを金型へインサートし、表１の絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１）を射出し、絶縁性外周部に囲まれた一体型ＭＥＡを得た。用いたＭＥＡは、イオン交換膜にナフィオン（登録商標）１１２（デュポン社製）を用い、白金触媒（田中貴金属工業社製、ＴＥＣ１０Ｖ５０Ｅ）をアノード、カソードそれぞれに約０．５ｍｇ／ｃｍ^２Ｐｔ接合させた発電部面積２５ｃｍ^２（５０×５０ｍｍ）とした。ガス拡散電極にはテフロン（登録商標）処理したカーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）を用いて５層構造とした。そして、ＭＥＡの絶縁性外周部表面上に、スクリーン印刷によって、ガスシールを要する部分に導電性ペースト（東洋紡績製 ＤＹ−２００Ｌ−２）を印刷した。印刷後、８０℃で３０分間、１３０℃で２０分間順次乾燥した。

次に、図１９に示したように上記２色セパレータ６枚の各間に、通電パターンを印刷した上記のＭＥＡを１枚ずつ挟み、更に押板（ＳＵＳ３０４）で挟んで５ＭＰaの圧力で押え、導電ペーストの印刷部分に端子をあてて、１００Ｖの電圧で２０秒通電することで印刷された部分のみを溶着させ、セパレータとＭＥＡを一体化させた５セルユニットを得た。

比較例３
実施例１と同様の黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）を用いて、同様に幅６０ｍｍ、厚さ３ｍｍのシートを成形温度２１０℃で押出成形した。更に、その２１０℃に加熱されたシートを１００℃の圧延ロールへ送り、幅１００ｍｍ、厚さ１．５ｍｍに圧延してシートを得た。

更に厚さ１．５ｍｍのシートをハロゲンランプによって２４０℃まで均一に加熱し、５０ｔプレス成形機に設置された９５℃の金型の間へシートを２秒で供給して、出力８０％の圧力で１０秒間スタンピングして、流路が表裏対称である図１７に示したような流路断面形状のセパレータを得た（セパレータの全体図を図２０に示した）。流路部の凹部は曲面形状がなく、凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが２ｍｍである。セパレータの形状は、６５×６５×２ｍｍ、溝幅１ｍｍ、溝深さ０．５ｍｍの片面がサーペンタイン流路である。また、密度１．８０ｇ／ｃｍ^３、流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比４．３、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が７．１ｍΩｃｍ^２であった。

次に、実施例１、２と比較例１、２で製作した単セルユニット、及び実施例３で製作した５セルスタックのセルユニットを用いて発電特性を試験した。また、比較例３のセパレータと実施例１で製作した５層構造のＭＥＡ、及びガスケットとして５０μｍのテフロン（登録商標）シートを用いて、単セルを組み付けて発電特性を試験した。

発電試験条件は、セル温度８０℃、アノード露点８０℃、カソード露点７０℃、水素流量５００ｍｌ／ｍｉｎ、空気流量２０８０ｍｌ／ｍｉｎ一定で出口側大気開放で行った。また、セルの温調は、ラバーヒーターを貼り付けて行った。

その出力試験結果を図２１に示した。実施例１、２と比較例１、２に関しては、単位体積、及び単位質量は、単セルユニットの体積、及び質量を基準に算出した。また、比較例３の単位体積、及び単位質量は、セパレータ（２枚）、５層構造のＭＥＡ（１枚）、ガスケット（２枚）、からなる単セルの体積、及び質量より算出した。一方、実施例３の結果は、５セルユニットの体積、及び質量を基準に算出した。従って、図２１は各セルを両側から挟持した金属プレートや集電プレートの体積、及び質量は除いて比較した結果である。

図２１より、本発明のセパレータを用いて、ガスケットを用いず、単セルを熱溶着しユニット化することによって、部品点数を減らせ、軽量化されたので最大出力密度を向上できた。更に、本発明におけるカーボン素材のコルゲート形状のセパレータであるため、従来のセパレータ形状のものに比べて、セルの厚みを薄くでき、更に重量を低減できるため、最大出力密度を大幅に向上できた。特に、ＶＧＣＦを少量添加することで、更に出力密度を向上できた。また、単セルではなく、数セル積層してユニット化することによって、出力密度の向上を更に大幅に向上できた。

発電試験後、分解してセパレータ流路を観察した結果、実施例よりも比較例の方が、水滴が多く残る傾向であった。

実施例４
実施例１で用いたに黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）をシートスタンピング成形によって、面積５２×５２ｍｍ、溝幅１ｍｍ、溝深さ０．５ｍｍの片面がサーペンタイン流路であるコルゲート形状の導電性流路部を成形した。導電性流路部の密度は１．８３ｇ／ｃｍ^３、流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比が１．４、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が６ｍΩｃｍ^２であった。

次に射出成形機（日本製鋼所製 Ｊ１００Ｅ−Ｐ）を用いて、金型へ上記の導電性流路部をインサートし、金型を閉じて表２に示した組成の絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ３）を射出成形し、導電性流路部と絶縁性外周部からなる２色セパレータを得た。射出成形条件はシリンダー温度２３０℃、射出圧力８０ＭＰａ、射出速度４０ｍｍ／ｓｅｃ、金型温度６０℃の条件で行った。また、黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）の２０℃〜１００℃の平均線膨張係数は１．５×１０^−５℃^-１、絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ３）は３．６×１０^−５℃^-１であった。

比較例４ （線膨張係数）剥離試験の比較
比較例１で製作した導電性流路部を金型内へインサートし、絶縁性外周部の材料としてホモＰＰ（サンアロマー製ポリプロピレン、ＰＭ８０１Ａ）を射出成形することによって、導電性流路部と絶縁性外周部が一体化された２色セパレータを得た。射出成形条件はシリンダー温度２３０℃、射出圧力８０ＭＰａ、射出速度４０ｍｍ／ｓｅｃ、金型温度４０℃の条件で行った。また、黒鉛樹脂組成物（Ｃ１）の２０℃〜１００℃の平均線膨張係数は１．５×１０^−５℃^-１、絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ３）は１４×１０^−５℃^-１であった。

実施例４と比較例４で製作したセパレータを恒温恒湿装置に入れ、湿度７０％で０〜１２０℃までのヒートサイクル試験を行い、界面の耐久性を評価し、線膨張係数の影響を調べた。その結果、実施例３のサンプルは５００サイクルまで評価したが、導電性流路部と絶縁性外周部の界面に異常はみられなかった。一方、比較例３のセパレータサンプルは、５２サイクル目で、導電性流路部と絶縁性外周部の界面に剥離が生じ壊れた。

実施例５
実施例３で製作した導電性樹脂組成物Ｃ１とＣ３より構成される、層がＣ３／Ｃ１／Ｃ３の構造をもつ、３層構造シートをハロゲンランプによって、２４０℃まで均一に加熱し、５０ｔプレス成形機に設置された９５℃の金型の間へシートを２秒で供給して、出力８０％の圧力で３秒間スタンピングする成形法によって、図２２に示したコルゲート形状の導電性流路部を成形した。導電性流路部は面積３３．２ｃｍ^２、全体の厚みが０．８ｍｍであった。流路用溝は、幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍであった。この導電性流路部の溝の凹部は曲面形状を有し、溝の凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが０．２ｍｍであった。導電性流路部の密度は１．８３ｇ／ｃｍ^３、コルゲート流路最薄部の肉厚が０．３ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比が１．４、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が５ｍΩｃｍ^２であった。

一方、ＭＥＡを金型内へインサートし、続いて表１の絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ２）からなる絶縁性外周部を射出成形機によって成形し、ＭＥＡと絶縁性外周部が一体化した、図２３に示した形状のＭＥＡ部材を製作した。ここで使用したＭＥＡは、イオン交換膜にナフィオン（登録商標）１１２（デュポン社製）を用い、白金触媒（田中貴金属工業社製、ＴＥＣ１０Ｖ５０Ｅ）をアノード、カソードそれぞれに約０．５ｍｇ／ｃｍ^２Ｐｔ接合している。そしてガス拡散電極にはテフロン（登録商標）処理したカーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）を接合して５層構造のＭＥＡとした。ＭＥＡの反応部面積は２９．４ｃｍ^２であった。

次に、上記の導電性流路部（図２２）とＭＥＡ部材（図２３）を、図２４に示したように、ＭＥＡ部材を導電性流路部で挟んだ単セルを１０セル分積層し、２ＭＰａの圧力を両面から加えて、１３５℃で１０分間保持して、導電性流路部の表層だけ溶かし接合した。次にそのセル積層体を、金型内へインサートし、射出成形機（日本製鋼所製 Ｊ１００Ｅ−Ｐ）を用いて、絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１）を射出し、図２５に示した１０セルからなるセルユニットを製作した。射出成形条件はシリンダー温度２５０℃、射出圧力７０ＭＰａ、射出速度２０ｍｍ／ｓｅｃ、金型温度４０℃の条件で行った。セルユニットの外寸は６０×８２×２０ｍｍであった。

また、ガス・冷媒のマニホールド（連通孔）から、導電性流路部の発電領域へのガス・冷媒導入孔は図２６に示した方法によって製作した。つまり、予めφ０．３のピンを、セルを積層した後で差込み、その状態で絶縁性外周部を射出成形し、成形後埋め込んだピンを抜くことによって導入孔を製作した。

比較例５
厚さ０．３ｍｍの銅板を用いて、鍛造プレス機によって、実施例５と同様なコルゲート形状の導電性流路部を成形した。そして、導電性流路部の腐食防止のため、膜厚約２μｍになるように、電解金メッキを施した。導電性流路部は面積３３．２ｃｍ^２、全体の厚みが０．６ｍｍであった。流路用溝は、幅１ｍｍ、深さ０．５ｍｍであった。この導電性流路部の溝の凹部は曲面形状を有し、溝の凸部は平坦部が確保され、平坦部のオフセットが０．１ｍｍであった。また、導電性流路部の密度は８．９２ｇ／ｃｍ^３、コルゲート流路最薄部の肉厚が０．２ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比が１．４、カーボンペーパー（東レ製ＴＧＰ−Ｈ−０６０）との接触抵抗が０．３ｍΩｃｍ^２であった。

次に、銅製の導電性流路部と実施例５で製作したＭＥＡ部材を用いて、実施例５同じように単セルを１０セル分積層した。次に、そのセル積層体にマニホールドからの導入孔となる箇所にφ０．２ｍｍのピンを挿し、その状態で金型内へセル積層体をインサートし、射出成形機（日本製鋼所製 Ｊ１００Ｅ−Ｐ）を用いて、絶縁性熱可塑性樹脂組成物（Ｄ１）を射出することによって、１０セルからなるセルユニットを製作した。射出成形条件はシリンダー温度２５０℃、射出圧力７０ＭＰａ、射出速度２０ｍｍ／ｓｅｃ、金型温度４０℃の条件で行った。セルユニットの外寸は６０×８２×１６ｍｍであった。

射出成形後、埋め込んでいたピンを抜き取り、導入孔を製作した。

実施例５と比較例５で製作した、導電性流路部と１０セルユニットの体積及び重量の比較を表３に示した。表３より体積については、比較例５の方が薄い導電性流路部のため、比較例５の方が導電性流路部で０．６６倍、１０セルユニットで０．８倍コンパクトであった。しかし、重量については、実施例５の方が導電性流路部で０．３１倍、１０セルユニットで０．４６倍軽くできた。

次に、実施例５と比較例５で製作した１０セルユニットの発電特性を試験した。

発電試験条件は、セル温度８０℃、アノード露点８０℃、カソード露点７０℃、水素流量５００ｍｌ／ｍｉｎ、空気流量２０８０ｍｌ／ｍｉｎ一定で出口側大気開放で行った。また、セルの温調は、冷媒として純水を流して行った。

その出力試験結果を図２７に示した。図２７の結果に関しては、単位体積、及び単位質量は、１０セルユニット（スタック）の体積、及び質量を基準に算出した。従って、セルユニットのエンドプレートとして用いた、金属プレートや集電プレートの体積、及び質量は除いて比較した結果である。

図２７より、セルユニットの厚みは比較例５の方が実施例５よりも４ｍｍ薄くしたため、体積最大出力密度は比較例５の方が大きかった。しかし、実施例５は流路部とガス拡散層、及び流路部同士の界面を熱溶着させているため、各界面の接触抵抗が低くできたので、体積最大出力密度には大きな差はなかった。

また、導電性流路部の重量は、比較例５の方が実施例５に比べて５倍重いため、重量最大出力密度は実施例５の方が約２倍大きな値を示した。従って、同じ形状であれば、金属系に比べてカーボン系のセパレータを用いた方が出力密度の点で有利である。

本発明の波板（コルゲート）形状の導電性流路部の一例を示す模式断面図である。 本発明の波板（コルゲート）形状の導電性流路部と絶縁性外周部を有する燃料電池用セパレータの一例を示す模式図（断面図および平面図）である。 本発明のセル電圧計測用の端子を有する燃料電池用セパレータの模式図である。 本発明のセパレータを用いたスタッキングの形態の一例を示す模式断面図である。 図４において用いられるＭＥＡの一例を示す部分拡大図である。 本発明のオフセットを有する導電性流路部の一例を示す模式断面図である。 本発明で用いた接触抵抗測定法を説明するための模式図である。 本発明の燃料電池用セパレータの構成の一例を示す説明する図である。 通電溶着用の導電部を有する燃料電池用セパレータの一例を示す模式図である。 熱溶着方法の一例を説明するための図である。 通電溶着による本発明の燃料電池用セルユニットの製造方法の一例を示す図である。 本発明の射出成形による燃料電池用セルユニットの絶縁性外周部の製造方法の一例を説明するための図である。 本発明の燃料電池用セルユニットの絶縁性外周部を積層方向に貫通する内部マニホールドから導電性流路部に設けられた流路へのガス・冷媒を導入するための導入孔の一例を説明するための図である。 本発明の実施例で得られた燃料電池用セパレータのサーペンタイン流路の一例を示す概略図である。 本発明の実施例で得られた燃料電池用セパレータの全体概略平面図である。 本発明で用いたＭＥＡの一例を示す全体概略平面図である。 本発明の比較例で得られた燃料電池用セパレータの模式断面図である。 本発明の燃料電池用単セルの一例を示す部分模式断面図である。 本発明の燃料電池用セルユニットの通電溶着による絶縁性外周部の溶着方法の一例を説明するための図である。 本発明の比較例で得られた燃料電池用セパレータの全体概略図である。 本発明の実施例１−３及び比較例１−３で得られたセルユニットの出力試験結果を示す図である。 本発明の実施例５で用いた導電性流路部の概略図である。 本発明の実施例５で用いたＭＥＡの概略図である。 本発明の実施例５で作製した燃料電池用セルユニットの部分模式断面図（積層状態）である。 本発明の実施例５で作製した燃料電池用セルユニットの全体概略平面図（絶縁外周部の射出成形後）である。 本発明における燃料電池用セルユニットの絶縁性外周部を積層方向に貫通する内部マニホールドから導電性流路部に設けられた流路へのガス・冷媒を導入するための導入孔の加工方法の一例を説明するための図である。 本発明の実施例５及び比較例５で得られたセルユニットの出力試験結果を示す図である。 従来の流路が表裏対称に設けられた燃料電池用セパレータの模式断面図である。 好ましいコルゲート形状の一例を示す模式断面図である。

符号の説明

１ 絶縁性外周部
１’ ＭＥＡの絶縁外周部
２ 導電性流路部
３ セル端子
４ ＭＥＡ
５ 固体高分子電解質膜（イオン交換膜）

６ ガス拡散層（カーボンペーパー）
６ａ カーボンペーパー
７ （反応ガス用）流路
８ 凸部
９ 凹部
１０ 表裏流路凸部のオフセット

１１ セパレータ（試験片）
１１ａ セパレータ
１２ 支持板（金メッキ真鍮板）
１３ 溶着セパレータ表面部分
１４ セパレータ表面
１５ セパレータ裏面

１６ シール部
１７ 通電端子
１７ａ 溶着したい部分に電気を流すための端子
１８ 熱板
１９ 石英ガラス
２０ 押え治具

２１ 電源
２２ 積層体（導電性流路部＋ＭＥＡ）
２２ａ 導電性流路部とＭＥＡの積層体（インサート部品）
２３ 射出成形体（絶縁性外周部）
２４ ＭＥＡ本体
２５ 絶縁性枠体

２６ マニホールド（水素入口側）
２７ マニホールド（水素出口側）
２８ マニホールド（冷媒入口側）
２９ マニホールド（冷媒出口側）
３０ マニホールド（空気入口側）

３１ マニホールド（空気出口側）
３２ ビス
３３ マニホールド
３４ 導入孔
４３ 導電性流路部の断面形状略図

４４ 溶着部分
４５ 絶縁性外周部および導電性流路部を一体化したセパレータ
５１ 導電性流路部
５２ ＭＥＡ
５３ 絶縁性外周部

６１ 透明絶縁部
６２ 導電部
７１ 黒色絶縁性枠体
７２ ５層構図ＭＥＡ

８１ 絶縁性外周部
８２ 導電性流路部
８３ ＭＥＡ
９１ セパレータ

９２ ＭＥＡ
１０１ セル端子
１０２ 流路断面
１１１ ＭＥＡ
１１２ 導電性流路部

Claims (27)

1. 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなり、表裏に各々流路が該流路を構成する肉厚０．０５〜０．５ｍｍ、最大肉厚／最小肉厚比１〜３で面内で隣り合うように設けられた断面が凹部と凸部を有する波板（コルゲート）形状である導電性流路部と、前記導電性流路部の周りを取り囲む体積固有抵抗１０^１０Ωｃｍ以上の絶縁性熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁性外周部とを有し、前記導電性流路部と前記絶縁性外周部とが一体化されていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
2. 前記導電性流路部より前記絶縁性樹脂外周部の外側にセル電圧計測用の端子が突出していることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
3. 前記導電性流路部の密度が１．２〜２．５ｇ／ｃｍ^３であることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池用セパレータ。
4. 前記導電性流路部断面の凹部は曲面形状を有し、凸部は平坦面を具備することを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
5. 前記導電性流路部断面において、前記凸部の平坦面が０．０５〜０．５ｍｍ表裏で重なるようなオフセットを設けたことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
6. 前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）及び前記絶縁性熱可塑性樹脂組成物が−２０℃以下のガラス転移温度を有する成分を含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
7. 前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）及び前記絶縁性熱可塑性樹脂組成物がエラストマー成分（Ｃ）を０．０５〜３０質量％含有することを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
8. 前記エラストマー成分（Ｃ）の平均粒子径が０．０１〜５μｍであり、かつ、前記炭素質材料（Ａ）の平均粒子径、または平均繊維長よりも小さいことを特徴とする請求項７に記載の燃料電池用セパレータ。
9. 前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）及び絶縁性熱可塑性樹脂組成物中に融点１００℃以上の結晶性の炭化水素系ポリマーを含むことを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
10. 前記炭素質材料（Ａ）中に０．０５〜５質量％のホウ素を含むことを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
11. 前記炭素質材料（Ａ）中に直径２００ｎｍ以下の気相法炭素繊維およびカーボンナノチューブの少なくとも一方を０．１〜５０質量％含むことを特徴とする請求項１〜１０のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
12. 前記導電性流路部および絶縁性熱可塑性樹脂組成物中に、それぞれに少なくとも１種の同じポリマーを含有する、または、相容化剤を少なくとも一方に含有する、または、一方に相溶性あるいは相容性を有するポリマー対となる一成分を含有しかつ他方に相溶性あるいは相容性を有するポリマー対となる他成分を含有することを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
13. 前記導電性流路部および絶縁性外周部の少なくともいずれか一方の、表裏の少なくとも片側外層の融点が、中心層の融点よりも低いことを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
14. 前記絶縁性外周部の曲げ弾性率が前記導電性流路部の曲げ弾性率の４／５〜１／２００であることを特徴とする請求項１〜１３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
15. 前記絶縁性外周部の平均線膨張係数が前記導電性流路部の平均線膨張係数の１／７〜７であることを特徴とする請求項１〜１４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータ。
16. 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなるシートを準備する工程と、
    前記シートをその溶融温度まで加熱する工程と、
    前記加熱されたシートを前記シートの固化温度以下に設定された金型へ挿入後スタンピング成形して断面が凹部と凸部を有する波板（コルゲート）形状の導電性流路部を作成する工程と、
    前記導電性流路部を取り囲むように絶縁性外周部を一体化形成する工程と、
    を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
17. 前記絶縁性外周部を一体化形成する工程が、金型内に前記導電性流路部を挿入した状態で前記導電性流路部を取り囲むように絶縁性外周部を射出成形する工程であることを特徴する請求項１６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
18. 前記絶縁性外周部を一体化形成する工程が、前記導電性流路部とは別々に絶縁性外周部を成形する工程と、前記別々に成形した導電性流路部と絶縁性外周部を積層し、その積層部を超音波、レーザー、高周波、赤外線、および電気より選ばれるいずれかのエネルギー源によって、その境界面を熱溶着して一体化する工程、を有する請求項１６に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
19. 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなる導電性シートを準備する工程と、
    絶縁性樹脂組成物からなる絶縁性シートを準備する工程と、
    前記導電性シートと絶縁性シートを各々溶融状態で金型へ投入、または前記導電性シートと絶縁性シートを各々金型へ投入した後溶融状態まで加熱する工程と、
    冷却プレス機によって同時に賦形と溶着を行う工程と、
    を有する燃料電池用セパレータの製造方法。
20. 請求項１〜１５のいずれかに記載の燃料電池用セパレータと外周に樹脂製の枠体を有するＭＥＡとが積層されてなる燃料電池用セル。
21. 請求項２０に記載の燃料電池用セルを有する燃料電池用セルユニット。
22. 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体とが一体化されていることを特徴とする請求項２１に記載の燃料電池用セルユニット。
23. 前記燃料電池用セパレータとＭＥＡを積層する工程と、
    前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体とを一体化する工程と、
    を有する請求項２２に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。
24. 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体との一体化を熱溶着により行うことを特徴とする請求項２３に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。
25. 前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体との一体化を前記燃料電池用セパレータとＭＥＡを積層した状態で金型内へインサートして前記燃料電池用セパレータの絶縁性外周部と前記ＭＥＡの枠体とを一体化する射出成形により行うことを特徴とする請求項２３に記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。
26. 炭素質材料（Ａ）と熱可塑性樹脂組成物（Ｂ）とが質量比でＡ／Ｂ＝１〜２０であり、かつＡとＢの総質量が組成物中の８０〜１００質量％である導電性樹脂組成物からなるシートを準備する工程と、
    前記シートをその溶融温度まで加熱する工程と、
    前記加熱されたシートを前記シートの固化温度以下に設定された金型へ挿入後スタンピング成形して導電性流路部を作成する工程と、
    前記導電性流路部とＭＥＡを積層する工程と、
    前記導電性流路部とＭＥＡとの積層体を金型へ投入した後前記積層体側面を取り囲むように絶縁性外周部を一体化形成する工程と、
    を有する燃料電池用セルユニットの製造方法。
27. 前記絶縁性外周部を積層方向に貫通する内部マニホールドから前記導電性流路部に設けられた流路へガス・冷媒を導入するための導入孔を後加工する工程を更に有する請求項２３〜２６のいずれかに記載の燃料電池用セルユニットの製造方法。

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