JP2007033064A - 微粒子計数器 - Google Patents

Abstract

【課題】 気相中に浮遊するナノメータサイズで低個数濃度の微粒子を、広範囲の圧力条件下において精度よく測定することができる微粒子計数器を提供する。
【解決手段】 凝縮核検出器１を構成する高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合部３で接触混合させた後、凝縮部４で不均質核生成によって微粒子を核とした飽和蒸気の凝縮液滴を生成させ、さらに、光学検出部５において、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を求める。混合部３の内部空間は、キャリアガスが搬入搬出される断面円形の最狭流路部と、かつ下端面側から直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分と、最狭流路部側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分とを有しており、最狭流路部には、エアロゾル導入管８に連通したエアロゾル導入孔が位置付けられている。
【選択図】 図１

Description

本発明は、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度（単位体積当りの個数）を測定する微粒子計数器に係り、とりわけ、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件下において、微粒子を核とした不均質核生成によって生成される凝縮液滴の個数を検出して、微粒子の個数濃度を求める微粒子計数器に関する。

近年、半導体製造プロセス等の分野において、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を精度よく測定するための技術の開発が求められている。具体的には例えば、半導体製造プロセスの雰囲気や、クリーンルームの雰囲気、工業用及び研究用に用いられている高純度ガス等のような極めて清浄度の高い気相中に浮遊しているナノメータサイズの微粒子や、化学気相蒸着法（ＣＶＤ法）により薄膜を形成する際に雰囲気中に発生するナノメータサイズの微粒子について、その個数濃度を精度よく測定するための技術の開発が必要視されている。

特に、半導体製造プロセスや、ＣＶＤ法等を用いた薄膜形成プロセス等においては、雰囲気中に浮遊している微粒子が半導体や薄膜の表面に付着すると、最終製品が不良品となり、また、浮遊している微粒子の個数が多いほど製品の歩留りが低下することが指摘されている。このため、このような半導体製造プロセスや薄膜形成プロセス等の分野においては、雰囲気の清浄度を向上させるための技術の開発に力が注がれており、また、このような雰囲気の清浄化のために開発された技術の導入効果を高精度で確かめるため、加圧条件下から低圧条件下までの広範囲の動作圧力範囲を持つ微粒子測定技術が開発されることが望まれている。

しかしながら、従来の微粒子測定技術では、加圧条件下や低圧条件下において気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を定量的にかつ短時間で測定することが困難であり、雰囲気の清浄化のために開発された技術の導入効果を高精度で確かめることができなかった。

ここで、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を測定する従来の微粒子測定技術としては、主として、ファラデーカップ電流計や、凝縮核計数器等の微粒子計数装置を利用したもの等が挙げられる。このうち、ファラデーカップ電流計は、微粒子にアルファ線等の放射線やコロナイオンを照射して平衡帯電状態の微粒子（帯電微粒子）を作り出した上で、これらの帯電微粒子が放電する際に発生する微弱な電流を測定して、計算により帯電微粒子の個数濃度を求める電流計である（特許文献１及び２参照）。また、凝縮核計数器等の微粒子計数装置は、微粒子をアルコール等の揮発性有機溶媒の飽和蒸気と混合して、不均質核生成によってサブミクロンメータサイズの凝縮液滴に成長させ、光散乱法や光透過法等の光学的手法により凝縮液滴の個数を検出して、微粒子の個数濃度を求める装置である（特許文献３、４及び５参照）。

しかしながら、半導体製造プロセスの雰囲気や、クリーンルームの雰囲気、工業用及び研究用に用いられている高純度ガス等のような気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の単位体積当りの個数濃度は極めて低く、例えば、ＬＳＩ製造工程では０．１μｍの塵も許容されないと言ったレベルで、かつ、気中微粒子管理基準の最も清浄度レベルの高い「清浄度クラス１」においては、０．１〜０．３μｍの微粒子の個数濃度が１３個／ｍ^３以下と規定されており、また、「清浄度クラス８」においても、１．３６×１０^７個／ｍ^３（＝１３．６個／ｃｍ^３）というように極めて低いレベルにある。

ここで、上述した従来の微粒子測定技術のうち、ファラデーカップ電流計を利用したものでは、その検出下限が、１フェムトアンペア（＝１０^−１５Ａ）で概ね１価帯電粒子が１秒間に１万個流入した場合に相当し、上述した「清浄度クラス８」レベルの微粒子であっても測定することができない。また、凝縮核計数器等の微粒子計数装置を利用したものでは、１個／ｃｍ^３の個数濃度から測定することができるものの、動作圧力範囲が大気圧（１０１．３ｋＰａ）に限定されており、各種のプロセスにおける加圧条件（自動車排出ガス等における１３３．３ｋＰａの加圧条件）下や低圧条件（半導体製造プロセスやＣＶＤ法等の薄膜形成プロセスにおける１．３３ｋＰａの低圧条件）下においては測定することができないという問題がある。

なお、非特許文献１には、気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を低圧条件下でも測定することが可能な混合型の凝縮核計数器が報告されているが、このような凝縮核計数器であっても、その最低動作圧力は８．７ｋＰａで、最高動作圧力も１０１．３ｋＰａ（大気圧）であり、幅広い圧力条件下で微粒子の個数濃度を計測することが困難である。
特開２０００−２７２２号公報 特開２００１−２２８０７６号公報 特開昭６１−７６９３５号公報 特公平７−３３９９４号公報 特公平７−１０４２５９号公報 文献「Chan Soo Kim, et.al.: "Performance of a mixing-type CNC for nanoparticles at low-pressure conditions", Journal of Aerosol Science, Vol.33, P1389-1404 (2002)」

本発明はこのような点を考慮してなされたものであり、気相中に浮遊するナノメータサイズ（例えば１ｎｍレベル）でかつ極めて低個数濃度の微粒子を、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件（例えば１３３．３ｋＰａ〜１３．３ｋＰａの圧力条件）下において精度よく測定することができる微粒子計数器を提供することを目的とする。

本発明は、気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を測定する微粒子計数器において、高沸点溶媒を加熱して当該高沸点溶媒の飽和蒸気を発生させるサチュレータと、サチュレータにより発生された高沸点溶媒の飽和蒸気と、エアロゾル導入管を介して導入されたエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合させる混合部と、混合部により混合された微粒子を核として不均質核生成によって凝縮液滴を生成する凝縮部と、凝縮部により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測する光学検出部とを備え、サチュレータには、キャリアガスを供給するためのキャリアガス供給管が接続され、光学検出部には、凝縮液滴とともに排出されるキャリアガスを排出するエクセスガス排出管が接続され、サチュレータ、混合部、凝縮部及び光学検出部はそれぞれ、サチュレータのキャリアガス供給管を介して供給されるとともに光学検出部のエクセスガス排出管を介して排出されるキャリアガスが飽和蒸気、微粒子又は凝縮液滴とともに通過する内部空間を有し、混合部の内部空間は、キャリアガスが搬入される一側端面とキャリアガスが搬出される他側端面との間の中央部に位置する断面円形の最狭流路部と、断面円形でかつ一側端面側から最狭流路部側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分と、断面円形でかつ最狭流路部側から他側端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の部分とを有し、最狭流路部には、エアロゾル導入管に連通したエアロゾル導入孔が位置付けられていることを特徴とする微粒子計数器を提供する。

なお、本発明において、混合部の内部空間は、断面円形の最狭流路部の外周部を取り囲むように設けられた環状流路部をさらに有し、エアロゾル導入孔は、環状流路部の接線方向へ向けてエアロゾルが導入されるように環状流路部に位置付けられていることが好ましい。

また、本発明において、光学検出部は、凝縮部からキャリアガスとともに導入される凝縮液滴の流れを遮るように薄膜状に分布したレーザ光の膜を形成する内部空間としてのレーザ膜形成室と、レーザ膜形成室へ向けて凝縮液滴をキャリアガスとともに導入するノズルとを有するホルダと、ホルダのレーザ膜形成室にカーテンガスを供給するためのカーテンガス供給管とを有し、ホルダのうちノズルの外周部近傍には、カーテンガス供給管に連通した環状のカーテンガス形成用ノズルが形成され、カーテンガス供給管及びカーテンガス形成用ノズルを介して導入されたカーテンガスによりノズルから導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないように構成されていることが好ましい。

さらに、本発明において、凝縮部で生成される高沸点溶媒の凝縮液をサチュレータへ還流させるドレン排出管をさらに備えることが好ましい。

さらに、本発明において、凝縮部の内部空間は、断面円形でかつキャリアガスが搬入される一側端面側からキャリアガスが搬出される他側端面側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分を有することが好ましい。

さらに、本発明において、キャリアガス供給管に設けられたキャリアガス流量計と、エクセスガス排出管に設けられたエクセスガス流量計と、キャリアガス流量計及びエクセスガス流量計から得られた測定データと光学検出部により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づいてエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出するコンピュータとを備えることが好ましい。また、エクセスガス排出管を介してエクセスガスを排出するためのガス排出機構と、凝縮部の内部空間に連通した圧力測定管に設けられた圧力センサと、圧力センサにより測定された凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器とをさらに備え、コンピュータは、キャリアガス流量計及びエクセスガス流量計から得られた測定データとともに圧力調整表示器から得られた測定データを解析して、その測定データに基づいてガス排出機構を制御することが好ましい。

本発明によれば、凝縮核検出器を構成するサチュレータで発生された高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合部で接触混合させた後、凝縮部で不均質核生成によって微粒子を核とした飽和蒸気の凝縮液滴を生成させ、さらに、光学検出部において凝縮液滴の単位時間当たりの個数を計測し、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を求める。これにより、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件（１３３．３ｋＰａ〜１．３３ｋＰａの圧力条件）下における気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を精度よく測定することができる。

特に、本発明によれば、混合部において、内部空間の搬入側の部分が、断面円形でかつ下端面側から最狭流路部側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分２７となっているとともに、最狭流路部からさらに上方へ移動した部分（搬出側の部分）が、断面円形でかつ最狭流路部側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の部分となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊する微粒子との接触混合の効率を向上させることができ、このため、不均質核生成の加速による損失の低減と、均質核生成の抑制によるバックグランドの安定化を図ることが可能となって、測定精度の大幅な向上を図ることができる。また、光学検出部において、ホルダのうちノズルの外周部に形成された環状のカーテンガス形成用ノズルを介してカーテンガスが導入されるので、ノズルから導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないこととなり、このため、、ノズルから導入された凝縮液滴の拡散が防止されて測定精度を向上させるとともに、凝縮液滴の損失を減少させることができる。

発明を実施するための形態

以下、図面を参照して本発明の実施形態について説明する。

まず、図１により、本発明の一実施形態に係る微粒子計数器の全体構成について説明する。

図１に示すように、本実施形態に係る微粒子計数器１００は、気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を測定するためのものであり、高沸点溶媒を加熱して当該高沸点溶媒の飽和蒸気を発生させるサチュレータ２と、サチュレータ２により発生された高沸点溶媒の飽和蒸気と、エアロゾル導入管８を介して導入されたエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合させる混合部３と、混合部３により混合された微粒子を核として不均質核生成によってサブミクロンメータサイズの凝縮液滴を生成する凝縮部４と、凝縮部４により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測してパルス信号として出力する光学検出部５とを備えている。

なお、サチュレータ２、混合部３、凝縮部４及び光学検出部５は、ボルトやクランプ又は溶接等によって互いに接続されて一体化されるとともに、シール材やガスケット等を用いて気密に保持されており、全体として凝縮核検出器１が構成されている。

ここで、サチュレータ２には、キャリアガスを供給するためのキャリアガス供給管７が接続されている。また、光学検出部５には、凝縮液滴とともに排出されるキャリアガスを排出するエクセスガス排出管１５が接続されている。さらに、光学検出部５には、カーテンガスを供給するためのカーテンガス供給管１１が接続されている。さらにまた、凝縮部４とサチュレータ２との間には、凝縮部４で生成される高沸点溶媒の凝縮液をサチュレータ２へ還流させるドレン排出管９が設けられている。なお、サチュレータ２、混合部３、凝縮部４及び光学検出部５はそれぞれ、サチュレータ２のキャリアガス供給管７を介して供給されるとともに光学検出部５のエクセスガス排出管１５を介して排出されるキャリアガスが飽和蒸気、微粒子又は凝縮液滴とともに通過する内部空間を有している。

以下、図１に示す微粒子計数器１００の主要構成機器である凝縮核検出器１に含まれるサチュレータ２、混合部３、凝縮部４及び光学検出部５の詳細について説明する。

まず、図２により、サチュレータ２の詳細について説明する。

図２に示すように、サチュレータ２は、円形断面でかつ矩形Ｌ字形の内部空間６２を有する容器６１を有している。ここで、容器６１の内部空間６２にはＰＡＯ（ポリアルファオレフィン）等の高沸点溶媒２０が滞留されている。なお、容器６１の形状は矩形Ｌ字形に限定されるものではなく、円筒形等の他の任意の形状であってもよい。

ここで、容器６１は、その一側端面が閉鎖される一方で、他側端面（混合部３側の端面）が開放されている。

このうち、容器６１の閉鎖されている一側端面には、キャリアガス供給管７に連通したキャリアガス供給孔２４が形成されるとともに、容器６１の内部空間６２に滞留する高沸点溶媒２０の温度を測定する温度センサ２１が取り付けられている。なお、温度センサ２１には、サチュレータ温度調整表示器２２が接続されている。

また、容器６１の側壁の外面には、サチュレータ温度調整表示器２２に接続された加熱機構２３（直径２.３ｍｍ×長さ３ｍの消費電力４００Ｗのシース型ヒーター等）が巻き付けられており、容器６１の内部空間６２に滞留する高沸点溶媒２０を規定温度に加熱して当該高沸点溶媒２０の飽和蒸気を発生させることができるようになっている。なお、容器６１の側壁には、ドレン排出管９に連通したドレン流入孔２５が形成されている。

さらに、容器６１の他側端面（上端面）には、ボルト穴４４及びＯリング溝４５が形成されたフランジ４６が設けられており、混合部３の下端面のフランジ４８（図３Ａ及び図３参照）とボルトで接合するとともにＯリングで気密状態を保つことができる構造となっている。

次に、図３Ａ及び図３Ｂにより、混合部３の詳細について説明する。

図３Ａ及び図３Ｂに示すように、混合部３は、円形断面の内部空間６４を有する容器６３を有している。

ここで、容器６３の内部空間６４は、キャリアガスが搬入される下端面（一側端面）とキャリアガスが搬出される上端面（他側端面）との間の中央部に位置する断面円形の最狭流路部２６と、断面円形でかつ下端面側から最狭流路部２６側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分２７と、断面円形でかつ最狭流路部２６側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分２８とを有している。また、最狭流路部２６には、エアロゾル導入管８に連通したエアロゾル導入孔２９が位置付けられている。

なお、容器６３の下端面には、ボルト穴４７が形成されたフランジ４８が設けられており、サチュレータ２の上端面のフランジ４６（図２参照）とボルトで接合することができる構造となっている。また、容器６３の上端面には、ボルト穴４９及びＯリング溝５０が形成されたフランジ５１が設けられており、凝縮部４の下端面のフランジ５３（図４参照）とボルトで接合するとともにＯリングで気密状態を保つことができる構造となっている。

次に、図４により、凝縮部４の詳細について説明する。

図４に示すように、凝縮部４は、円形断面の内部空間６６を有する容器６５を有している。

ここで、容器６５の内部空間６６は、断面円形でかつキャリアガスが搬入される下端面（一側端面）側からキャリアガスが搬出される上端面（他側端面）側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分３０を有している。

また、容器６５の側壁の外面には、凝縮部温度調整表示器３２に接続された加熱機構３３（幅４ｃｍ×長さ８.５ｃｍの消費電力７５Ｗのシート状ヒーター等）が貼り付けられており、容器６５の内部空間６５を流動するガス（凝縮液滴を含む）を規定温度に加熱することができるようになっている。なお、容器６５の側壁の下部には、ドレン排出管９に連通したドレン排出孔３１が形成されている。また、容器６５の側壁の中央部には、内部空間６６に連通した圧力測定管４１が取り付けられている。ここで、圧力測定管４１には圧力センサ４２が設けられ、圧力センサ４２には、圧力センサ４２により測定された凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器４３が接続されている。

さらに、容器６５の下端面には、ボルト穴５２が形成されたフランジ５３が設けられており、混合部３の上端面のフランジ５１（図３Ａ及び図３Ｂ参照）とボルトで接合することができる構造となっている。また、容器６５の上端面には、ボルト穴５４及びＯリング溝５５が形成されたフランジ５６が設けられており、光学検出部５の下端面のフランジ５８（図５参照）とボルトで接合するとともにＯリングで気密状態を保つことができる構造となっている。

次に、図５により、光学検出部５の詳細について説明する。

図５に示すように、光学検出部５は、円形断面のレーザ膜形成室（内部空間）６０及びノズル５９を有するホルダ３４を有している。なお、レーザ膜形成室６０は、ホルダ３４の内部の上半分に形成された部分であり、ノズル５９を介して凝縮部４からキャリアガスとともに導入される凝縮液滴の流れを遮るように薄膜状に分布したレーザ光の膜を形成するものである。また、ノズル５９は、ホルダ３４の内部の下半分に中心軸を通るように形成された円錐台形状の部分であり、レーザ膜形成室６０へ向けて凝縮液滴をキャリアガスとともに導入するものである。

ここで、ホルダ３４は、その上端面が閉鎖される一方で、下端面（混合部４側の端面）が開放されている。

このうち、ホルダ３４の閉鎖されている上端面には、エクセスガス排出管１５に連通したエクセスガス排出孔３９が形成されている。なお、エクセスガス排出孔３９は、レーザ膜形成室６０の上部に位置付けられている。

また、ホルダ３４の側壁の上部のうちレーザ膜形成室６０の同一の光軸上で対向する一対の側面には、円形のシールドガラス窓３５を介してレーザダイオード３６及び受光ダイオード３７がそれぞれ設けられている。なお、ホルダ３４は、その内面及び外面に無反射黒色塗料が塗布されて遮光されるととともに、内面に迷光を吸収する処理が施されるとよい。

さらに、ホルダ３４のうちノズル５９の外周部近傍には、カーテンガス供給管１１に連通した環状のカーテンガス形成用ノズル３８が形成され、カーテンガス供給管１１及びカーテンガス形成用ノズル３８を介して導入されたカーテンガスによりノズル５９から導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないようになっている。ここで、カーテンガス形成用ノズル３８としては、例えば、その噴出口の形状が幅０．５ｍｍのリング状のものを用いることができる。なお、カーテンガス供給管１１は、ホルダ３４のレーザ膜形成室６０にカーテンガスを供給するためのものである。

さらにまた、ホルダ３４の下端面には、ボルト穴５７が形成されたフランジ５８が設けられており、凝縮部４の上端面のフランジ５６（図４参照）とボルトで接合することができる構造となっている。

図１に戻って説明を続けると、上述したような構成からなる凝縮核検出器１において、サチュレータ２に接続されたキャリアガス供給管７には、キャリアガスの流量を測定及び制御するためのキャリアガス流量計６が設けられている。また、光学検出部５に接続されたカーテンガス供給管１１には、カーテンガスの流量を測定及び制御するためのカーテンガス流量計１０が設けられている。なお、キャリアガス供給管７及びカーテンガス供給管１１を介して供給されるガスは、窒素ガスボンベ（ガス供給機構）１７からガス浄化用フィルタ１６を介して浄化された上で供給されるようになっている。一方、光学検出部５に接続されたエクセスガス排出管１５には、エクセスガスの流量を測定及び制御するためのエクセスガス流量計１２が設けられている。なお、エクセスガス排出管１１を介して排出されるガスは、ガス浄化用フィルタ１３を介して浄化された上で真空ポンプ（ガス排出機構）１４へ排出されるようになっている。

また、サチュレータ２には、上述したように、サチュレータ温度調整表示器２２が接続されており、当該サチュレータ２の内部の高沸点溶媒の温度を調整及び表示することができるようになっている。一方、凝縮部４には、上述したように、凝縮部温度調整表示器３２が接続されており、当該凝縮部４の内部のガスの温度を調整及び表示することができるようになっている。

さらに、凝縮部４には、上述したように、当該凝縮部４の内部空間に連通した圧力測定管４１に設けられた圧力センサ４２と、圧力センサ４２により測定された凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器４３とが設けられている。

さらにまた、光学検出部５には、上述したように、凝縮部４により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測するための光学装置として、レーザ光を投光するレーザダイオード３６及びレーザ光を受光する受光ダイオード３７が接続されている。

そして、上述した各種のガス流量計（キャリアガス流量計６、エクセスガス流量計１２、カーテンガス流量計１０）、各種の温度調整表示器（サチュレータ温度調整表示器２２及び凝縮部温度調整表示器３２）、圧力調整表示器（圧力調整表示器４３）、光学装置（レーザダイオード３６及び受光ダイオード３７）及びガス排出機構（真空ポンプ１４）にはインタフェース１８及びコンピュータ１９が接続されており、リアルタイムで、コンピュータ１９からの指示の下で装置の各部を制御するとともに、装置の各部の測定データを読み込んで解析を行うことができるようになっている。具体的には例えば、コンピュータ１９において、キャリアガス流量計６及びエクセスガス流量計１２から得られた測定データ（キャリアガスの流量）と、エアロゾル導入管８から導入されるエアロゾルの流量と、光学検出部５の受光ダイオード３７により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づいて、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出することができるようになっている。また、コンピュータ１９において、キャリアガス流量計６及びエクセスガス流量計１２から得られた測定データとともに圧力調整表示器４３から得られた測定データを解析して、その測定データに基づいて真空ポンプ１４を制御することができるようになっている。

なお、上述した微粒子計数器１００の構成において、ガスや微粒子等が流動する機器間を接続する配管（エアロゾル導入管８、キャリアガス供給管７、エクセスガス排出管１５、カーテンガス供給管１１、ドレン排出管９及び圧力測定管４１等）は、ステンレス配管又は耐薬品性及び耐温度性を持つ樹脂配管であるとよい。また、測定データやパルス信号等の電気信号を伝送する機器間を接続する結線は入出力信号線（ケーブル）であるとよい。

次に、このような構成からなる本実施形態の作用について説明する。

図１乃至図５に示す微粒子計数器１００において、凝縮核検出器１を構成するサチュレータ２の容器６１の内部空間６２に収容されている高沸点溶媒２０は、サチュレータ温度調整表示器２２によりその温度が制御されている加熱機構２３によって規定温度に加熱され、飽和蒸気を発生する。このとき、サチュレータ２の容器６１の一側端面に形成されたキャリアガス供給孔２４を介して、窒素ガスボンベ１７から供給されてガス浄化用フィルタ１６で浄化されたキャリアガスが、キャリアガス流量計６により規定流量に調整された上で導入され、容器６１の内部空間６２で発生された高沸点溶媒２０の飽和蒸気を伴ってサチュレータ２の容器６１の上端面に形成された開口を介して混合部３へ搬送される。

一方、測定対象となる微粒子を含有するエアロゾルは、混合部３に設けられたエアロゾル導入管８から、混合部３の容器６３の内部空間６４のうち最狭流路部２６に位置付けられたエアロゾル導入孔２９を介して導入され、サチュレータ２からキャリアガスとともに搬送されてきた高沸点溶媒の飽和蒸気（混合気体）と接触して混合される。このとき、エアロゾル導入管８からエアロゾル導入孔２９を介して導入されたエアロゾルは、最狭流路部２６に対して直線的に流入して最狭流路部２６の対面壁へ衝突するので、エアロゾル中に浮遊する微粒子が対面壁に付着するために生じる損失等の弊害を防止することができる。

ここで、混合部３の容器６３の内部空間６４は、その搬入側の部分が、断面円形でかつ下端面側から最狭流路部２６側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分２７となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気（混合気体）とエアロゾルとが上方へ移動するにつれて、空間断面が縮小して流速が増加し、最狭流路部２６で流速が最大となるので、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子との接触混合の効率が向上する。これに対し、最狭流路部２６からさらに上方へ移動した部分（搬出側の部分）は、断面円形でかつ最狭流路部２６側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分２８となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気（混合気体）とエアロゾルとが上方へ移動するにつれて、空間断面が増大して流速が減少することとなり、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子との接触混合が加速する方向に働く。

そして、混合部３の容器６３の上端面に形成された開口に到達した混合気体とエアロゾルとは、凝縮部４において、容器６５の下端面に形成された開口から、凝縮部４の容器６５の内部空間６６に導入され、上方向へさらに移動する。このため、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子とが衝突を繰り返しながら不均質核生成が行われ、これにより、微粒子を核としたサブミクロンメータサイズの凝縮液滴に成長する。

ここで、凝縮部４の容器６５の内部空間６６は、断面円形でかつ下端面側から上端面側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分３０となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気（混合気体）とエアロゾルとが上方向へ移動するにつれて、高沸点溶媒の飽和蒸気及びエアロゾル中の微粒子の密度が高くなり、不均質核生成によって生成された凝縮液滴の成長が加速される。

そしてまた、凝縮部４の容器６５の側壁の外面に貼り付けられた加熱機構３３と凝縮部温度調整表示器３２とを用いて、キャリアガスとともに搬送される凝縮液滴を規定温度に加熱することにより、ナノメータサイズの微粒子を核とした不均質核生成による凝縮液滴の成長を促進するとともに、均質核生成による微粒子を核としない凝縮液滴の発生を抑制することができる。

なお、凝縮部４の容器６５の側壁の内面に付着して液化した高沸点溶媒の飽和蒸気は、凝縮部４の容器６５の側壁の下部に形成されたドレン排出孔３１及びドレン流入管９を介してサチュレータ２へ還流される。これにより、液化した高沸点溶媒の飽和蒸気が混合部３の容器６３の内部空間６４の最狭流路部２６に流下して、混合部３の容器６３の内部空間６４の下方より上昇してくる高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中の微粒子との接触混合を阻害することを抑制することができる。

その後、凝縮部４においてサブミクロンメータサイズの大きさまで成長した凝縮液滴は光学検出部５に導入され、光学検出部５のホルダ３４の内部に設けられた円錐台形状のノズル５９からレーザ膜形成室６０に噴出され、レーザダイオード３６によって形成されている薄膜状に分布したレーザ光の膜を通過する。

このとき、光学検出部５のホルダ３４のうちノズル５９の外周部に形成された環状のカーテンガス形成用ノズル３８を介して、カーテンガス供給管１１から供給されたカーテンガスが導入されることにより、ノズル５９から導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないようになっている。これにより、ノズル５９から導入された凝縮液滴の拡散が防止されて測定精度を向上させるとともに、凝縮液滴の損失を減少させることができる。なお、カーテンガスは、窒素ガスボンベ１７から供給されてガス浄化用フィルタ１６で浄化された窒素ガスが、カーテンガス流量計１０により規定流量に制御された上で導入されるようになっている。

そして、光学検出部５のホルダ３４のレーザ膜形成室６０において、レーザダイオード３６によって形成されている薄膜状に分布したレーザ光の膜を凝縮液滴が通過した際に生じるレーザ光の散乱光を受光ダイオード３７で検知する。このようにして受光ダイオード３７で検知された信号は、パルス信号に変換されてインタフェース１８を経由してコンピュータ１９へ伝送される。

その後、コンピュータ１９において、キャリアガス流量計６及びエクセスガス流量計１２から得られた測定データ（キャリアガスの流量）と、エアロゾル導入管８から導入されるエアロゾルの流量と、光学検出部５の受光ダイオード３７により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づいて、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出する。また、コンピュータ１９においては、キャリアガス流量計６及びエクセスガス流量計１２から得られた測定データとともに圧力調整表示器４３から得られた測定データを解析して、その測定データに基づいて真空ポンプ１４を、コンピュータ１９で設定した任意の圧力条件（例えば、１３３．３ｋＰａ〜１．３３ｋＰａの範囲の任意の圧力条件）で制御する。

なお、光学検出部５のホルダ３４のレーザ膜形成室６０において、レーザダイオード３６によって形成されている薄膜状に分布したレーザ光の膜を通過した後の凝縮液滴、キャリアガス、エアロゾル中のガス成分及びカーテンガスは、光学検出部５のホルダ３４の上端面に形成されたエクセスガス排出孔４１を介して排出され、エクセスガス排出管１７を経て排出ガス浄化用フィルタ１３で凝縮液滴等の異物が除去された後、真空ポンプ１４によって外部へ排出される。

このように本実施形態によれば、凝縮核検出器１を構成するサチュレータ２で発生された高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合部３で接触混合させた後、凝縮部４で不均質核生成によって微粒子を核とした飽和蒸気の凝縮液滴を生成させ、さらに、光学検出部５において凝縮液滴の単位時間当たりの個数をパルス信号として計測し、インタフェース１８を介して各流量計（キャリアガス流量計６、エクセスガス流量計１２、カーテンガス流量計１０）で制御されたガスの流量等とともにコンピュータ１９で計算して、エアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を求める。これにより、加圧条件から低圧条件までの広範囲の圧力条件（１３３．３ｋＰａ〜１．３３ｋＰａの圧力条件）下における気相中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を精度よく測定することができる。

特に、本実施形態によれば、混合部３において、容器６３の内部空間６４の搬入側の部分が、断面円形でかつ下端面側から最狭流路部２６側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の直径減少形状部分２７となっているとともに、最狭流路部２６からさらに上方へ移動した部分（搬出側の部分）が、断面円形でかつ最狭流路部２６側から上端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の直径増加形状部分２８となっているので、高沸点溶媒の飽和蒸気とエアロゾル中に浮遊する微粒子との接触混合の効率を向上させることができ、このため、不均質核生成の加速による損失の低減と、均質核生成の抑制によるバックグランドの安定化を図ることが可能となって、測定精度の大幅な向上を図ることができる。また、光学検出部５において、ホルダ３４のうちノズル５９の外周部に形成された環状のカーテンガス形成用ノズル３８を介して、カーテンガス供給管１１から供給されたカーテンガスが導入されるので、ノズル５９から導入された凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないこととなり、このため、、ノズル５９から導入された凝縮液滴の拡散が防止されて測定精度を向上させるとともに、凝縮液滴の損失を減少させることができる。

また、本実施形態によれば、凝縮核検出器１（サチュレータ２、混合部３、凝縮部４及び光学検出部５）とともに、各種のガス流量計（キャリアガス流量計６、エクセスガス流量計１２、カーテンガス流量計１０）、各種の温度調整表示器（サチュレータ温度調整表示器２２及び凝縮部温度調整表示器３２）、圧力調整表示器（圧力調整表示器４３）、光学装置（レーザダイオード３６及び受光ダイオード３７）、ガス排出機構（真空ポンプ１４）、インタフェース１８及びコンピュータ１９等が一体的に構築されることにより、装置の小型化と操作性の向上を図ることができる。

なお、上述した実施形態においては、凝縮核検出器１を構成する混合部３において、図３Ａ及び図３Ｂに示すように、容器６３の内部空間６４における最狭流路部２６に、エアロゾル導入管８に連通したエアロゾル導入孔２９が位置付けられるようにしているが、図６Ａ及び図６Ｂに示す混合部３′のように、断面円形の最狭流路部２６の外周部を取り囲むように環状流路部４０を設け、エアロゾル導入孔２９が、環状流路部４０の接線方向へ向けてエアロゾルが導入されるように環状流路部４０に位置付けられるようにしてもよい。

このようにすれば、測定対象となる微粒子を含有するエアロゾルは、混合部３に設けられたエアロゾル導入管８から、混合部３の容器６３の内部空間６４のうち環状流路部４０に位置付けられたエアロゾル導入孔２９を介して環状流路部４０の接線方向へ向けてエアロゾルが導入され、サチュレータ２からキャリアガスとともに搬送されてきた高沸点溶媒の飽和蒸気（混合気体）と接触して混合される。このとき、エアロゾル導入管８からエアロゾル導入孔２９を介して導入されたエアロゾルは、最狭流路部２６の外周部を取り囲むように設けられた環状流路部４０の接線方向に沿って流入するので、最狭流路部２６において旋回流が生じることとなり、混合気体との接触混合の効率を向上させることができる。

本発明の一実施形態に係る微粒子計数器の全体構成を示す図。 図１に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれるサチュレータの詳細を示す縦断面図。 図１に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる混合部の一例の詳細を示す縦断面図。 図３Ａに示す混合部のIIIB−IIIB線に沿った断面図。 図１に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる凝縮部の詳細を示す縦断面図。 図１に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる光学検出部の詳細を示す縦断面図。 図１に示す微粒子計数器の凝縮核検出器に含まれる混合部の他の例の詳細を示す縦断面図。 図６Ａに示す混合部のVIB−VIB線に沿った断面図。

符号の説明

１００ 微粒子計数器
１ 凝縮核検出器
２ サチュレータ
３，３′ 混合部
４ 凝縮部
５ 光学検出部
６ キャリアガス流量計
７ キャリアガス供給管
８ エアロゾル導入管
９ ドレン排出管
１０ カーテンガス流量計
１１ カーテンガス供給管
１２ エクセスガス流量計
１３，１６ ガス浄化用フィルタ
１４ 真空ポンプ（ガス排出機構）
１５ エクセスガス排出管
１７ 窒素ガスボンベ（ガス供給機構）
１８ インタフェース
１９ コンピュータ
２０ 高沸点溶媒
２１ 温度センサ
２２ サチュレータ温度調整表示器
２３ 加熱機構
２４ キャリアガス供給孔
２５ ドレン流入孔
２６ 最狭流路部
２７ 直径減少形状部分
２８ 直径増加形状部分
２９ エアロゾル導入孔
３０ 直径減少形状部分
３１ ドレン排出孔
３２ 凝縮部温度調整表示器
３３ 加熱機構
３４ ホルダ
３５ シールドガラス窓
３６ レーザダイオード
３７ 受光ダイオード
３８ カーテンガス形成用ノズル
３９ エクセスガス排出孔
４０ 環状流路部
４１ 圧力測定管
４２ 圧力センサ
４３ 圧力調整表示器
４４，４７，４９，５２，５４，５７ ボルト穴
４５，５０，５５ Ｏリング溝
４６，４８，５１，５３，５６，５８ フランジ
５９ ノズル
６０ レーザ膜形成室（内部空間）
６１，６３，６５ 容器
６２，６４，６６ 内部空間

Claims (7)

1. 気相中に浮遊する微粒子の個数濃度を測定する微粒子計数器において、
   高沸点溶媒を加熱して当該高沸点溶媒の飽和蒸気を発生させるサチュレータと、
   前記サチュレータにより発生された高沸点溶媒の飽和蒸気と、エアロゾル導入管を介して導入されたエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子とを混合させる混合部と、
   前記混合部により混合された微粒子を核として不均質核生成によって凝縮液滴を生成する凝縮部と、
   前記凝縮部により生成された凝縮液滴の個数を光学的手法によって計測する光学検出部とを備え、
   前記サチュレータには、キャリアガスを供給するためのキャリアガス供給管が接続され、前記光学検出部には、凝縮液滴とともに排出されるキャリアガスを排出するエクセスガス排出管が接続され、
   前記サチュレータ、前記混合部、前記凝縮部及び前記光学検出部はそれぞれ、前記サチュレータの前記キャリアガス供給管を介して供給されるとともに前記光学検出部の前記エクセスガス排出管を介して排出されるキャリアガスが飽和蒸気、微粒子又は凝縮液滴とともに通過する内部空間を有し、
   前記混合部の前記内部空間は、キャリアガスが搬入される一側端面とキャリアガスが搬出される他側端面との間の中央部に位置する断面円形の最狭流路部と、断面円形でかつ前記一側端面側から前記最狭流路部側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分と、断面円形でかつ前記最狭流路部側から前記他側端面側へ向かって直径が漸次増加する形状を持つ逆円錐台形状の部分とを有し、前記最狭流路部には、前記エアロゾル導入管に連通したエアロゾル導入孔が位置付けられていることを特徴とする微粒子計数器。
2. 前記混合部の前記内部空間は、前記断面円形の最狭流路部の外周部を取り囲むように設けられた環状流路部をさらに有し、前記エアロゾル導入孔は、前記環状流路部の接線方向へ向けて前記エアロゾルが導入されるように前記環状流路部に位置付けられていることを特徴とする、請求項１に記載の微粒子計数器。
3. 前記光学検出部は、前記凝縮部からキャリアガスとともに導入される凝縮液滴の流れを遮るように薄膜状に分布したレーザ光の膜を形成する前記内部空間としてのレーザ膜形成室と、前記レーザ膜形成室へ向けて凝縮液滴をキャリアガスとともに導入するノズルとを有するホルダと、前記ホルダの前記レーザ膜形成室にカーテンガスを供給するためのカーテンガス供給管とを有し、前記ホルダのうち前記ノズルの外周部近傍には、前記カーテンガス供給管に連通した環状のカーテンガス形成用ノズルが形成され、前記カーテンガス供給管及び前記カーテンガス形成用ノズルを介して導入されたカーテンガスにより前記ノズルから導入された前記凝縮液滴がその流れ方向に対して横方向へ分散されないように構成されていることを特徴とする、請求項１又は２に記載の微粒子計数器。
4. 前記凝縮部で生成される高沸点溶媒の凝縮液を前記サチュレータへ還流させるドレン排出管をさらに備えたことを特徴とする、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の微粒子計数器。
5. 前記凝縮部の前記内部空間は、断面円形でかつキャリアガスが搬入される一側端面側からキャリアガスが搬出される他側端面側へ向かって直径が漸次減少する形状を持つ円錐台形状の部分を有することを特徴とする、請求項１乃至４のいずれか一項に記載の微粒子計数器。
6. 前記キャリアガス供給管に設けられたキャリアガス流量計と、前記エクセスガス排出管に設けられたエクセスガス流量計と、前記キャリアガス流量計及び前記エクセスガス流量計から得られた測定データと前記光学検出部により計測された凝縮液滴の個数を表すパルス信号とに基づいてエアロゾル中に浮遊するナノメータサイズの微粒子の個数濃度を算出するコンピュータとを備えたことを特徴とする、請求項１乃至５のいずれか一項に記載の微粒子計数器。
7. 前記エクセスガス排出管を介してエクセスガスを排出するためのガス排出機構と、前記凝縮部の前記内部空間に連通した圧力測定管に設けられた圧力センサと、前記圧力センサにより測定された前記凝縮部の内部の圧力を調整及び表示する圧力調整表示器とをさらに備え、
   前記コンピュータは、前記キャリアガス流量計及び前記エクセスガス流量計から得られた測定データとともに前記圧力調整表示器から得られた測定データを解析して、その測定データに基づいて前記ガス排出機構を制御することを特徴とする、請求項６に記載の微粒子計数器。

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