JP2003293008A

JP2003293008A - 希土類焼結磁石およびその製造方法

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Publication number: JP2003293008A
Application number: JP2002101816A
Authority: JP
Inventors: Daisuke Harimoto; 大祐播本; Yuji Kaneko; 裕治金子
Original assignee: Sumitomo Special Metals Co Ltd
Current assignee: Proterial Ltd
Priority date: 2002-04-03
Filing date: 2002-04-03
Publication date: 2003-10-15
Anticipated expiration: 2022-04-03
Also published as: JP4254121B2

Abstract

(57)【要約】（修正有）【課題】粒界相で非磁性相を構成する希土類元素（典
型的にはＮｄやＰｒ）の量が低減され、しかも、磁気特
性および耐食信頼性に優れた希土類焼結磁石およびその
製造方法を提供する。【解決手段】（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑ（Ｒ１は、Ｓｃおよび
Ｙを含む希土類元素の群から選択された少なくとも１種
の元素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属
元素の少なくとも１種との混合物、Ｑはボロンまたはボ
ロンと炭素との混合物）で表される第１希土類合金粉末
と、（Ｒ２）_xＴ_100-x（Ｒ２は、ＳｃおよびＹを含む希
土類元素の群から選択され、ＳｃおよびＹの少なくとも
一方の元素を必ず含む少なくとも１種の元素であり、Ｔ
は、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少な
くとも１種の元素との混合物、ｘ（質量％）は、０＜ｘ
≦６０の関係を満足する）で表される第２希土類合金粉
末から焼結体を作製する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希
土類磁石およびその製造方法に関する。

【０００２】

【従来の技術】従来、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石の希土
類元素Ｒとしては、主にＮｄおよび／またはＰｒが用い
られてきた。その理由は、これらの希土類元素が特に優
れた磁気特性をもたらすためである。

【０００３】最近、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の用途が益々拡
大し、ＮｄやＰｒの消費量が急激に増加しているため、
貴重な資源であるＮｄやＰｒの効率的利用を図るととも
に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石の材料コストを低く抑えること
が強く求められている。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】ＮｄやＰｒの消費量を
減らす最も簡単な方法は、ＮｄやＰｒと同様の働きをす
る希土類元素でＮｄやＰｒを置換することである。しか
しながら、ＮｄやＰｒ以外の希土類元素をＲ−Ｆｅ−Ｂ
系希土類磁石に添加すると、磁化などの磁気特性が劣化
してしまうことが知られており、今まで、ＮｄやＰｒ以
外の希土類元素がＲ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石の製造に用
いられることはほとんど無かった。

【０００５】例えば、希土類元素の一つであるイットリ
ウム（Ｙ）をＮｄとともに原料に添加し、その原料を溶
解・凝固してＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金を作製すると、Ｙは合
金主相の中に取り込まれる。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の主相
は、本来、正方晶のＲ₂Ｆｅ₁ ₄Ｂ型結晶構造を有してお
り、そのＲがＮｄやＰｒ（およびこれらと置換するＤｙ
やＴｂなど）で構成されているときに最も高い磁化を示
すことが知られている。このような主相を構成するＲ₂
Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶構造のＲがＹなどの希土類元素で一部ま
たは全部置換されると、磁化が大きく低下してしまう。

【０００６】以上のことから、ＮｄやＰｒ（および、こ
れらと置換するＤｙやＴｂなど）以外の磁化を低下させ
る希土類元素Ｒを原料に添加することは、できるかぎり
避けなければならないことと考えられている。

【０００７】一方、ＮｄやＰｒは主相（Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ
相）を構成するだけではなく、粒界相（Ｒリッチ相）に
も存在し、焼結過程に際して液相を形成するという重要
な働きをしている。しかし、粒界相に存在するＮｄやＰ
ｒは焼結過程で重要な働きをするとしても、粒界相では
非磁性相を形成し、磁化の向上には何ら寄与していな
い。言いかえると、原料として投入したＮｄやＰｒのあ
る部分は常に非磁性相の形成に消費され、磁石特性には
直接的に寄与していないことになる。

【０００８】ＮｄやＰｒを有効に利用し、優れた磁気特
性を効果的に発揮させるには、ＮｄやＰｒのほとんどを
Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ型結晶相内に取り込むことが好ましい。し
かしながら、従来、これを実現する技術は存在していな
かった。

【０００９】さらに、希土類元素は酸化されやすく、液
相焼結過程で粒界相（Ｒリッチ相）に希土類元素酸化物
が形成され、この酸化物が原因で焼結磁石の耐食信頼性
が低下することがある。例えば、Ｎｄの酸化物（Ｎｄ₂
Ｏ₃）は空気中の水分等とさらに反応し、水酸化物（Ｎ
ｄ（ＯＨ）₃）を生成する。この水酸化物を生成する過
程は、体積膨張（約３倍）を伴うので、粒界相にクラッ
ク等が発生したり、脱粒に至ることさえある。また、例
えば焼結体の表面にメッキ被膜を形成しても、被膜の膨
れや剥離が発生することがある。

【００１０】本発明は、上記事情に鑑みてなされたもの
であり、その目的とするところは、粒界相で非磁性相を
構成する希土類元素（典型的にはＮｄやＰｒ）の量が低
減され、しかも、磁気特性および耐食信頼性に優れた希
土類焼結磁石およびその製造方法を提供することにあ
る。

【００１１】

【課題を解決するための手段】本発明の希土類焼結磁石
の製造方法は、（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑ（Ｒ１は、Ｓｃおよび
Ｙを含む希土類元素の群から選択された少なくとも１種
の元素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属
元素の少なくとも１種との混合物、Ｑはボロンまたはボ
ロンと炭素との混合物）で表される組成の主相を有する
第１希土類合金粉末を調製する工程と、（Ｒ２）_xＴ
_100-x（Ｒ２は、ＳｃおよびＹを含む希土類元素の群か
ら選択され、ＳｃおよびＹの少なくとも一方の元素を必
ず含む少なくとも１種の元素であり、Ｔは、Ｆｅ、また
はＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少なくとも１種の元
素との混合物、ｘ（質量％）は、０＜ｘ≦６０の関係を
満足する）で表される主相であって、前記第１希土類合
金粉末の主相よりも前記ＳｃおよびＹの少なくとも一方
の元素を多く含む組成の主相を有する第２希土類合金粉
末を調製する工程と、前記第１希土類合金粉末と前記第
２希土類合金粉末とを含む焼結用粉末混合物を調製する
工程と、前記焼結用粉末混合物を焼結することによっ
て、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ（Ｒは、Ｒ１およびＲ２を含む）で表さ
れる組成の主相を有する焼結体を作製する工程とを包含
し、そのことによって上記目的が達成される。

【００１２】前記焼結用粉末混合物は、８原子％以上２
１．５原子％以下のＲおよび３原子％以上２０原子％以
下のＱを含み、残部がＴ、添加元素および不可避不純物
を含み、且つ、Ｒ中のＳｃおよびＹの合計の含有率は、
０．５原子％以上２５原子％以下であることが好まし
い。添加元素は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、
ＮｂおよびＭｎの少なくとも１種であることが好まし
い。添加量は微量添加物の合計が１質量％以下であるこ
とが好ましい。

【００１３】好ましい実施形態において、前記焼結工程
は液相焼結過程を含み、（Ｒ２）_xＴ_100-xは前記焼結工
程において液相を形成し、前記液相焼結過程において、
前記焼結用粉末混合物に含まれるＳｃまたはＹを前記主
相よりも前記主相の周辺の粒界相により多く存在させ
る。

【００１４】好ましい実施形態では、前記焼結工程にお
いて、前記粒界相にＳｃまたはＹの酸化物を形成する。

【００１５】Ｒ１はＳｃおよび／またはＹを含まない
か、あるいは、０原子％超１５原子％以下含み、Ｒ２は
Ｓｃおよび／またはＹを５原子％以上１００原子％以下
含むことが好ましい。Ｒ１は実質的にＳｃおよびＹを含
まないことが好ましく、Ｒ２は実質的にＳｃおよび／ま
たはＹのみを含むことが好ましい。

【００１６】好ましい実施形態において、前記第２希土
類合金粉末は、（Ｒ２）₂Ｔ₁₇で表される組成の主相を
有する。

【００１７】好ましい実施形態において、前記第１希土
類合金粉末は、Ｃｏを含む。

【００１８】前記焼結用粉末混合物において、前記第２
希土類合金粉末の平均粒径は、前記第１希土類合金粉末
の平均粒径よりも小さいことが好ましい。前記第１希土
類合金粉末の平均粒径は１μｍ以上５μｍ以下であり、
前記第２希土類合金粉末の平均粒径は１μｍ以上３μｍ
以下であることが好ましい。

【００１９】前記焼結用粉末混合物中の前記第２希土類
合金粉末の含有率は１質量％以上３０質量％以下である
ことが好ましい。

【００２０】前記焼結用粉末混合物に含まれる酸素量は
質量基準で１０００ｐｐｍ以上１００００ｐｐｍ以下で
あることが好ましい。

【００２１】前記焼結工程は、６５０℃以上１０００℃
以下の範囲内の温度で１０分〜２４０分間保持する第１
の工程と、前記第１の工程における保持温度よりも高い
温度で焼結を更に進める第２の工程とを包含することが
好ましい。

【００２２】本発明の希土類焼結磁石は、上記のいずれ
かの希土類焼結磁石の製造方法によって製造されたこと
を特徴とする。

【００２３】本発明の希土類焼結磁石は、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ
（Ｒは、ＳｃおよびＹを含む希土類元素の群から選択さ
れた少なくとも１種の元素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅと
Ｆｅ以外の遷移金属元素の少なくとも１種との混合物、
Ｑはボロンまたはボロンと炭素との混合物）で表される
組成の主相と、Ｒの酸化物を含む粒界相とを有し、前記
Ｒの酸化物は、ＳｃまたはＹの酸化物を他の希土類元素
の酸化物よりも多く含む。

【００２４】好ましい実施形態において、前記主相はＳ
ｃまたはＹを実質的に含まず、前記粒界相はＳｃまたは
Ｙの酸化物を含む。

【００２５】

【発明の実施の形態】本発明による実施形態のＲ−Ｆｅ
−Ｂ系希土類焼結磁石の製造方法は、Ｒ₂Ｔ₁ ₄Ｑ（Ｒ
は、ＳｃおよびＹを含む希土類元素の群から選択された
少なくとも１種の元素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ
以外の遷移金属元素の少なくとも１種との混合物、Ｑは
ボロンまたはボロンと炭素との混合物）で表される組成
の主相を含む希土類焼結磁石の製造方法であって、以下
の工程（ａ）〜工程（ｄ）を含む。

【００２６】工程（ａ）：（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑで表される
組成の主相を有する第１希土類合金粉末を調製する工
程。

【００２７】工程（ｂ）：（Ｒ２）_xＴ_100-x（０質量％
＜ｘ≦６０質量％）で表される主相であって、第１希土
類合金粉末の主相よりも前記ＳｃおよびＹの少なくとも
一方の元素を多く含む組成の主相を有する第２希土類合
金粉末を調製する工程。

【００２８】工程（ｃ）：第１希土類合金粉末と第２希
土類合金粉末とを含む焼結用粉末混合物を調製する工
程。

【００２９】工程（ｄ）：焼結用粉末混合物を焼結する
ことによって、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑで表される組成の主相を有す
る焼結体を作製する工程。

【００３０】ここで、第１希土類合金粉末の主相が含む
希土類元素Ｒ１は、ＳｃおよびＹを含む希土類元素の群
から選択された少なくとも１種の元素である。第２希土
類合金粉末の主相が含む希土類元素Ｒ２は、Ｓｃおよび
Ｙを含む希土類元素の群から選択され、ＳｃおよびＹの
少なくとも一方の元素を必ず含む少なくとも１種の元素
である。

【００３１】本発明の実施形態の製造方法は、希土類焼
結磁石において硬磁性を担う主相（Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ相という
こともある。）を構成する希土類元素が非磁性の粒界相
（酸化物を含み得る。）を構成することによって無駄に
消費されることを防止するために、Ｓｃおよび／または
Ｙを添加する。Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ相を構成する希土類元素は、
典型的には、ＮｄやＰｒなどの軽希土類元素であり、耐
熱性などを向上するためにＤｙやＴｂなどの重希土類元
素と混合して用いられることもある。ＳｃやＹは、Ｎｄ
やＰｒなどの軽希土類元素やＤｙやＴｂなどの重希土類
元素よりも酸化物生成自由エネルギー（ΔＧｏ）が小さ
く、これらの希土類元素よりも酸化されやすく、且つ、
上記の希土類元素の酸化物よりも化学的および熱的に安
定な酸化物を生成する。例えば、８００℃における酸化
物生成自由エネルギー（ΔＧｏ）は、ＹおよびＳｃが約
−１５９０ｋＪ／ｍｏｌであり、Ｎｄの約−１５００ｋ
Ｊ／ｍｏｌおよびＤｙの約−１５５０ｋＪ／ｍｏｌより
も小さい。従って、ＳｃやＹは、他の希土類元素と共存
すると、優先的に酸化されＳｃやＹの酸化物を生成す
る。また、ＳｃやＹが、他の希土類元素の酸化物と共存
すると、他の希土類元素の酸化物を還元し、ＳｃやＹの
酸化物を生成する。

【００３２】従って、硬磁性を担う主相を構成する希土
類元素とＳｃやＹとを混合して用いると、ＳｃやＹが優
先的に酸化されるので、他の希土類元素が酸化されるこ
とを抑制することができる。ＳｃやＹを他の希土類元素
とともに原料合金中に混合し、単一組成の原料合金を用
いても、Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ相を構成する希土類元素の消費（酸
化）を抑制することができる（本出願人による特願２０
０１−３００５１１号参照）。しかしながら、本発明者
が更に検討した結果、単一組成の原料合金を用いると、
Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ相の中心付近にＳｃやＹが残存し、そのこと
による磁気特性の低下が許容範囲を超えることがある。
例えば、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相のＩｓは１．６Ｔであるのに
対し、Ｙ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相のＩｓは１．４Ｔしかないので、
主相中に残存するＹの量をできるだけ低減することが好
ましい。

【００３３】そこで、本発明による実施形態の製造方法
においては、ＳｃやＹがＲ₂Ｔ₁₄Ｑ相中に残存する量を
低減するために、（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑで表される組成の主
相を有する第１希土類合金粉末と、（Ｒ２）_xＴ
_100-x（典型的には（Ｒ２）₂Ｔ₁₇（但し２、１７は原子
比率））で表される主相であって、第１希土類合金粉末
の主相よりもＳｃおよびＹの少なくとも一方の元素を多
く含む組成の主相を有する第２希土類合金粉末とを用い
る。焼結磁石の主相にＳｃおよびＹが実質的に残存しな
いようにするためには、第１希土類合金粉末として、Ｓ
ｃやＹを実質的に含まない材料を用いることが好まし
い。

【００３４】以下、図１（ａ）〜（ｃ）および図２
（ａ）〜（ｃ）を参照しながら、本発明の実施形態によ
る希土類焼結磁石の製造方法において、焼結磁石の主相
に含まれるＳｃやＹを低減できるメカニズムを説明す
る。ここでは、簡単のために、第１希土類合金粉末が主
にＮｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を有し、第２希土類合金粉末が主に
Ｙ₂Ｆｅ₁₇相を有する場合を例に説明する。

【００３５】図１は、特願２００１−３００５１１号に
記載されている希土類焼結磁石の製造方法を説明するた
めの模式図であり、図１（ａ）は原料合金粉末の成形体
を模式的に示した図であり、図１（ｂ）は液相焼結過程
における相互拡散現象を模式的に示した図であり、図１
（ｃ）は得られた焼結体中の主相結晶粒内の希土類元素
の濃度プロファイルを模式的に示す図である。図２は、
本発明の実施形態による希土類焼結磁石の製造方法を説
明するための模式図であり、図２（ａ）は原料合金粉末
の成形体を模式的に示した図であり、図２（ｂ）は液相
焼結過程における相互拡散現象を模式的に示した図であ
り、図２（ｃ）は得られた焼結体中の主相結晶粒内の希
土類元素の濃度プロファイルを模式的に示す図である。

【００３６】まず、図１（ａ）〜（ｃ）を参照しなが
ら、ＮｄとＹとを含む単一組成の（Ｎｄ、Ｙ）₂Ｆｅ₁₄
Ｂ粉末を用いて焼結体を形成する方法について説明す
る。

【００３７】まず、図１（ａ）に示すように、公知の方
法（例えばインゴット鋳造法やストリップキャスト法）
によって、（Ｎｄ、Ｙ）₂Ｆｅ₁₄Ｂ粉末を作製する。な
お、インゴット鋳造法（冷却速度：１０²℃／秒未満）
で合金溶湯を冷却する方が、Ｙを高い濃度で主相中に存
在させることができる。なお、ストリップキャスト法な
どの急冷法での冷却速度は１０²℃／秒以上である。

【００３８】この原料合金粉末において、ＹはＮｄとと
もに主として主相（Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相）中に存在する。イ
ンゴット合金では、粒界相（Ｒリッチ相）におけるＹ濃
度は主相におけるＹ濃度よりも低い状態にあり、粒界相
にはＮｄ−ｒｉｃｈ相が形成されている。一方、ストリ
ップキャスト合金では、Ｙは粒界相にも存在するが、こ
れは非平衡のためである。なお、粒界相に存在するＹも
以下の工程において主相に存在するＹと同じ効果を有す
る。

【００３９】このような原料合金粉末の成形体を焼結す
ると、液相焼結過程において複数の結晶粒が互いに融着
しながら粒成長する過程で、図１（ｂ）に示すように、
Ｙを主相結晶粒内から粒界相に拡散させ、Ｙの酸化物を
粒界相で生成する。そのとき、逆方向に（主相結晶粒内
に向かって）Ｎｄを拡散させる。その結果、粒界相にお
けるＹ濃度は主相結晶粒内におけるＹ濃度よりも高くな
り、焼結体の主相に含まれるＹを減少させ、磁化を増大
させることができる。このようなＹとＮｄとの相互拡散
が起こるのは、ＹがＮｄよりも酸化物生成自由エネルギ
ーが低いからである。

【００４０】しかしながら、相互拡散を利用するだけで
は、図１（ｃ）に示すように、主相の中心付近のＹ濃度
は比較的高いままである。すなわち、原料合金粉末の主
相中に含まれたＹのうち、結晶粒の外側に存在している
Ｙは相互拡散によってＮｄと置換されるが、結晶粒の中
心付近のＹは充分に拡散できずに、残存してしまうため
である。

【００４１】これに対し、本実施形態では、図２（ａ）
に示すように、Ｎｄ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相を主に有する第１希土
類合金粉末と、Ｙ₂Ｆｅ₁₇相を主に有する第２希土類合
金粉末とを用いる。

【００４２】第１希土類合金粉末と第２希土類合金粉末
とを含む成形体を焼結すると、液相焼結過程でＹ₂Ｆｅ
₁₇相に含まれるＹが優先的に酸化され、図２（ｂ）に示
すように、粒界相にＹ₂Ｏ₃が形成される。勿論、Ｎｄ₂
Ｏ₃（不図示）が形成されることがあるが、その量はＹ₂
Ｏ₃に比べて少ない。

【００４３】その結果、図２（ｃ）に示すように、Ｎｄ
₂Ｆｅ₁₄Ｂ相内にはＹが存在せず、Ｎｄリッチ相とＹ₂Ｏ
₃とを含む粒界相が形成される。従って、得られた焼結
体において硬磁性を担う主相中には、Ｙ₂Ｆｅ₁₄Ｂはほ
とんど存在せず、磁化を増大させることができる。ま
た、粒界相には、化学的および熱的に安定なＹ₂Ｏ₃が優
先的に生成されており、耐食信頼性を低下させる原因と
なるＮｄ₂Ｏ₃の形成が抑制される。

【００４４】このように、本発明による実施形態の希土
類焼結磁石の製造方法によると、粒界相で非磁性相を構
成するＮｄの量が低減され、しかも、磁気特性および耐
食信頼性に優れた希土類焼結磁石が得られる。

【００４５】ここでは、簡単のために、第１希土類合金
粉末が（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑで表される主相としてＮｄ₂Ｆｅ
₁₄Ｂ相を有し、第２希土類合金粉末がＹ₂Ｆｅ₁₇相を主
相として有する場合を例示したが、これに限られない。
Ｙに代えてＳｃを用いることもできるし、ＹとＳｃとを
混合して用いることもできる。

【００４６】第１希土類合金粉末は、主相を構成する希
土類元素として、上述したように他の希土類元素（例え
ば、Ｐｒ、ＤｙまたはＴｂ）を含むものでも良く、Ｙお
よび／またはＳｃを含んでも良い。Ｙおよび／またはＳ
ｃの含有量が第２希土類合金粉末における含有量よりも
少なければ本発明の効果を得ることができる。第１希土
類合金粉末がＹおよび／またはＳｃを含む場合には、図
１を参照しながら説明した相互拡散のメカニズムも起こ
る。

【００４７】なお、（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑで表される主相を
有する第１希土類合金粉末は１種類である必要は無く、
希土類合金粉末の全体の組成が互いに異なる複数の種類
の第１希土類合金粉末を用いても良い。例えば、主相の
組成によりＱ（典型低にはＢ）をより多く含む第１希土
類合金粉末、すなわちＲリッチ相をより多く含む第１希
土類合金粉末をさらに混合してもよい。

【００４８】さらに、第１希土類合金粉末はＣｏを含む
ことが好ましい。従来から、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類磁石
の耐熱性を改善するため、Ｒ₂Ｆｅ₁₄Ｂ相におけるＦｅ
の一部をＣｏで置換することが行なわれている。Ｆｅの
一部がＣｏで置換されると、主相のキュリー温度が上昇
するため、より高い温度環境下でも、優れた磁石特性を
発揮することが可能になる。しかしながら、原料合金に
単純にＣｏを添加すると、Ｃｏは主相中のＦｅと置換す
るだけではなく、粒界相にＮｄＣｏ₂化合物（またはＰ
ｒＣｏ₂化合物）を形成する。すなわち、添加したＣｏ
の一部は、Ｆｅの置換に用いられることなく、粒界相に
おいて無駄に消費されることになる。このＮｄＣｏ₂化
合物が強磁性体であるため、焼結磁石の保磁力を低下さ
せるという問題も発生する。

【００４９】本発明の実施形態の製造方法によって、Ｎ
ｄやＰｒなどの希土類元素以外にＹやＳｃを添加し、こ
れらの元素を粒界相に濃縮させることにより、上述の特
願２００１−３００５１１号参照に記載されているのと
同様に、Ｙなどの添加がなければ粒界相で強磁性化合物
の生成に消費されたであろうＣｏなどの遷移金属を主相
結晶粒内に取り込み、硬磁性を担う主相のＦｅをＣｏな
どと有効に置換させることができる。

【００５０】第２希土類合金粉末は、（Ｒ２）₂Ｔ₁₇相
を主に有するものに限られず、（Ｒ２）_xＴ_100-x（但し
ｘは質量％）で表される主相を有するものであればよ
い。但し、第２希土類合金粉末中のＳｃおよび／または
Ｙの合計の含有量は第１希土類合金粉末中のＳｃおよび
／またはＹの合計の含有量よりも多く設定する。第２希
土類合金粉末に含まれる（Ｒ２）_xＴ_100-x相は焼結工程
の液相焼結過程において液相を形成することが好まし
い。ここで、（Ｒ２）_xＴ_100-xが単独で液相を形成する
ものに限られず、共晶反応などによって液相を形成すれ
ばよい。例えば、（Ｒ２）₁Ｔ₁相、（Ｒ２）₁Ｔ₂相や
（Ｒ２）₁Ｔ₄相などを主に有する希土類合金粉末を用い
ることもできる。

【００５１】焼結磁石の磁気特性の観点から、成形体の
形成に供される焼結用粉末混合物（第１希土類合金粉末
および第２希土類合金粉末を含む）は、８原子％以上２
１．５原子％以下のＲおよび３原子％以上２０原子％以
下のＱを含み、残部がＴ、添加元素および不可避不純物
を含み、且つ、Ｒ中のＳｃおよびＹの合計の含有率は、
０．５原子％以上２５原子％以下であることが好まし
い。添加元素は、Ａｌ、Ｃｕ、Ｇａ、Ｃｒ、Ｍｏ、Ｖ、
ＮｂおよびＭｎの少なくとも１種であることが好まし
い。添加量は添加元素の合計が１質量％以下であること
が好ましい。

【００５２】また、第２希土類合金粉末の平均粒径は、
第１希土類合金粉末の平均粒径よりも小さいことが好ま
しい。第２希土類合金粉末の平均粒径を第１希土類合金
粉末の平均粒径よりも小さくすることによって、第１希
土類合金粉末の周囲により均一に第２希土類合金粉末が
存在する状態で焼結することができるので、焼結用混合
粉末中の酸素と均一に反応し、本発明の効果をより確実
に得ることができる。磁気特性や成形性などの観点か
ら、第１希土類合金粉末の平均粒径（ＦＳＳＳ粒度）は
１μｍ以上５μｍ以下であることが好ましく、第２希土
類合金粉末の平均粒径は１μｍ以上３μｍ以下であるこ
とが好ましい。

【００５３】また、焼結用粉末混合物中の第２希土類合
金粉末の含有率は１質量％以上３０質量％以下であるこ
とが好ましい。１質量％以下では、上記の効果が充分に
発揮されないことがあり、３０質量％を超えると、Ｓｃ
および／またはＹが完全に反応しきれず、主相中に残存
して磁気特性が低下するなどの不都合が生じることがあ
る。

【００５４】また、ＳｃやＹが他の希土類元素よりも酸
化されやすいという性質を有効に利用するためには、焼
結用粉末混合物に含まれる酸素量は質量基準で１０００
ｐｐｍ以上１００００ｐｐｍ以下であることが好まし
い。酸素量が１０００ｐｐｍを下回るとＳｃやＹが充分
に酸化されず、その結果、主相中にＳｃやＹが存在する
ことがあるので好ましくない。逆に、酸素量が１０００
０ｐｐｍを超えて多くなりすぎると、ＳｃやＹ以外の希
土類元素も酸化物の生成に消費されてしまうため、液相
生成に寄与する希土類元素の量が減少してしまい、焼結
工程において充分な液相が形成されず、その結果、焼結
密度が低下したり、磁気特性が劣化してしまうことにな
るので好ましくない。このように、酸素濃度が制御され
た粉末を用いて形成した焼結磁石には、最終的に質量比
率で１０００〜１００００ｐｐｍの酸素が含まれる。最
終的な酸素濃度は６０００ｐｐｍ以下に制御することが
好ましい。

【００５５】以下、本発明による実施形態をより詳細に
説明する。

【００５６】［原料合金］まず、（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑ（Ｒ
１は、ＳｃおよびＹを含む希土類元素の群から選択され
た少なくとも１種の元素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦ
ｅ以外の遷移金属元素の少なくとも１種との混合物、Ｑ
はボロンまたはボロンと炭素との混合物）で表される組
成の主相を有する第１希土類合金粉末を作製する。

【００５７】第１希土類合金粉末の原料合金（母合金）
として、Ｒ１、ＴおよびＱがそれぞれ８原子％≦Ｒ１≦
１８原子％、６２原子％≦Ｔ≦８９原子％、３原子％≦
Ｑ≦２０原子％の範囲にある合金を作製する。第１希土
類合金粉末用の原料合金は、その主相である（Ｒ１）₂
Ｔ₁₄Ｑ相の化学量論組成よりも多くのＲ１およびＢを含
み、主相とともにＲリッチ相を形成する。Ｒリッチ相は
上述したように、焼結工程において液相を形成する役割
を果たす。

【００５８】（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑ相を有する第１希土類合
金粉末は１種類である必要は無く、希土類合金粉末の全
体の組成が互いに異なる複数の種類の第１希土類合金粉
末を用いても良い。例えば、Ｒおよび／またはＱを（Ｒ
１）₂Ｔ₁₄Ｑ相の化学量論組成よりも更に過剰に含む第
１希土類合金粉末を混合して用いてもよい。このような
第１希土類合金粉末の組成としては、Ｒ１、ＴおよびＱ
がそれぞれ１０原子％≦Ｒ１≦２０原子％、６０原子％
≦Ｔ≦８７原子％、３原子％≦Ｑ≦２０原子％の範囲に
あることが好ましい。（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑ相の化学量論組
成よりも過剰に含まれるＲおよびＱは、焼結工程におい
て液相を形成するのに寄与するが、ＲおよびＢが不足す
ると、第２希土類合金粉末に主に含まれる（Ｒ２）_xＴ
_100-x相（例えば上述のＮｄ₂Ｆｅ₁₇相）を充分に液相化
できず、焼結体中に（Ｒ２）_xＴ₁₀ _0-x相が残存すること
がある。（Ｒ２）_xＴ_100-x相は典型的には軟磁性相であ
るので、（Ｒ２）_xＴ_100-x相が多く残存すると保磁力の
低下を招くことがある。

【００５９】なお、第１希土類合金粉末は、ＳｃやＹを
実質的に含まないことが好ましいが、その含有率が０原
子％超１５原子％以下、より好ましくは５原子％未満で
あれば、実質的に含まない場合とほぼ同等の効果を得る
ことができる。

【００６０】第１希土類合金粉末の原料合金を作製する
には、例えば、インゴット鋳造法や急冷法（ストリップ
キャスト法や遠心鋳造法など）を用いることができる。
以下、ストリップキャスト法を用いる場合を例にとっ
て、原料合金の作製方法を説明する。

【００６１】まず、上記組成を有する原料合金をアルゴ
ン雰囲気中において高周波溶解によって溶融し、合金溶
湯を形成する。次に、この合金溶湯を１３５０℃に保持
した後、単ロール法によって合金溶湯を急冷し、例えば
厚さ約０．３ｍｍのフレーク状合金鋳塊を得る。このと
きの急冷条件は、例えばロール周速度約１ｍ／秒、冷却
速度５００℃／秒、過冷却２００℃とする。こうして作
製した急冷合金鋳片を、次の水素粉砕前に、１〜１０ｍ
ｍの大きさのフレーク状に粉砕する。なお、ストリップ
キャスト法による原料合金の製造方法は、例えば、米国
特許第５，３８３，９７８号明細書に開示されている。

【００６２】［第１粉砕工程］上記のフレーク状に粗く
粉砕された原料合金鋳片を複数の原料パック（例えばス
テンレス鋼製）に充填し、ラックに搭載する。この後、
原料パックが搭載されたラックを水素炉の内部へ挿入す
る。次に、水素炉の蓋体を閉じ、水素脆化処理（以下、
「水素粉砕処理」と称する場合がある）工程を開始す
る。水素粉砕処理は、例えば図３に示す温度プロファイ
ルに従って実行する。図３の例では、まず真空引き過程
Ｉを０．５時間実行した後、水素吸蔵過程IIを２．５時
間実行する。水素吸蔵過程IIでは、炉内に水素ガスを供
給し、炉内を水素雰囲気にする。そのときの水素圧力
は、２００〜４００ｋＰａ程度が好ましい。

【００６３】続いて、０〜３Ｐａ程度の減圧下で加熱
し、脱水素過程IIIを５．０時間実行した後、アルゴン
ガスを炉内に供給しつつ、原料合金の冷却過程IVを５．
０時間実行する。

【００６４】冷却過程IVにおいて炉内の雰囲気温度が比
較的に高い段階（例えば、１００℃を超えるとき）で
は、常温の不活性ガスを水素炉の内部に供給し、冷却す
る。その後、原料合金温度が比較的低いレベルに低下し
た段階（例えば、１００℃以下のとき）で、常温よりも
低い温度（例えば室温マイナス１０℃程度）に冷却した
不活性ガスを水素炉内部に供給することが冷却効率の観
点から好ましい。アルゴンガスの供給量は、１０〜１０
０Ｎｍ³／ｍｉｎ程度にすればよい。

【００６５】原料合金の温度が２０〜２５℃程度にまで
低下したら、ほぼ常温（室温よりも低いが、室温との差
が５℃以下の範囲の温度）の不活性ガスを水素炉内部に
送風し、原料の温度が常温レベルに達するのを待つこと
が好ましい。こうすることによって、水素炉の蓋体を開
放した際に、炉内部で結露が生じる事態を避けることが
できる。結露によって炉内部に水分が存在していると、
次に行う真空引き工程でその水分が気化するため、真空
度を上昇させにくくなり、真空引き過程Iに要する時間
が長くなってしまうので好ましくない。

【００６６】水素粉砕後の粗粉砕合金粉末を水素炉から
取り出す際、粗粉砕粉が大気と接触しないように、不活
性雰囲気下で取り出し動作を実行することが好ましい。
そうすれば、粗粉砕粉が酸化・発熱することが防止さ
れ、磁石の磁気特性が向上するからである。次に、粗粉
砕された原料合金は複数の原料パックに充填され、ラッ
クに搭載される。

【００６７】水素粉砕によって、希土類合金は０．１ｍ
ｍ〜数ｍｍ程度の大きさに粉砕され、その平均粒径は５
００μｍ以下となる。水素粉砕後、脆化した原料合金を
ロータリクーラ等の冷却装置によって、より細かく解砕
するとともに冷却することが好ましい。比較的高い温度
状態のまま原料を取り出す場合は、ロータリクーラ等に
よる冷却処理の時間を相対的に長くすれば良い。

【００６８】水素粉砕によると、原料合金のＲリッチ部
分が水素を多く吸蔵し、その部分からクラックが形成さ
れるため、作製した粗粉砕粉の表面には、Ｎｄが多く露
出しており、非常に酸化されやすい状態にある。

【００６９】［第２粉砕工程］次に、第１粉砕工程で作
製された粗粉砕粉に対してジェットミル粉砕装置を用い
て微粉砕を実行する。本実施形態で使用するジェットミ
ル粉砕装置にはサイクロン分級機が接続されている。

【００７０】ジェットミル粉砕装置は、第１粉砕工程で
粗く粉砕された希土類合金（粗粉砕粉）の供給を受け、
粉砕機内で粉砕する。粉砕機内で粉砕された粉末はサイ
クロン分級機を経て回収タンクに集められる。

【００７１】以下、より詳細に説明する。

【００７２】粉砕機内に導入された粗粉砕粉は、内部の
ノズルから高速噴射された不活性ガスによって粉砕機内
に巻き上げられ、粉砕機内で高速気流とともに旋回す
る。そして、被粉砕物同士の相互衝突によって細かく粉
砕される。

【００７３】このようにして微粉砕された粉末粒子は上
昇気流に乗って分級ロータに導かれて分級ロータで分級
され、粗い粉体は分級ロータを通り抜けられず、再度粉
砕されることになる。所定粒径以下に粉砕された粉体
は、サイクロン分級機の分級機本体内に導入される。分
級機本体内では、所定粒径以上の相対的な大きな粉末粒
子が下部に設置された回収タンクに堆積されるが、超微
粉は不活性ガス気流とともに排気パイプから外部に排出
される。

【００７４】本実施形態では、ジェットミル粉砕装置内
に導入する不活性ガス中に僅かに酸素（２００００ｐｐ
ｍ以下、例えば１００００ｐｐｍ程度）を混入する。こ
れにより、微粉砕粉の表面を適度に酸化し、微粉砕粉が
大気雰囲気と接触したときに急激な酸化・発熱が生じな
いようにしている。

【００７５】第１希土類合金粉末および／または第２希
土類合金粉末に含まれるＹおよび／またはＳｃを優先的
に酸化させ粒界相に安定な酸化物を形成させるために
は、粉末表面の酸化が重要な役割を果たしていると考え
られる。本発明者の検討によれば、粉末中の酸素量が質
量比率で１０００ｐｐｍ以上１００００ｐｐｍ以下の範
囲内に調節することが好ましい。特に、第１希土類合金
粉末にＹおよび／またはＳｃを添加する場合には、上記
範囲内に酸素濃度を制御することによって、液相の生成
に寄与するＲ量を減少させずに、第１希土類合金粉末中
のＳｃおよび／またはＹを粒界相に充分に拡散させるこ
とができる。

【００７６】前述のように、水素粉砕によって得られる
粗粉砕粉は、その表面が酸化されやすいため、水素粉砕
は、焼結工程でＹを主相から粒界相中に拡散させるのに
好ましい効果をもたらす。

【００７７】また、Ｙを粒内から粒界相へ拡散させるた
め、粉末の平均粒径（ＦＳＳＳ粒度）を５μｍ以下、よ
り好ましくは４μｍ以下にすることが好ましい。これ
は、粒径が５μｍを超えて大きくなると、Ｙの拡散距離
が長くなり過ぎるため、結晶粒（主相）内に残存するＹ
の量が増え、磁化が低下してしまうためである。

【００７８】なお、粉砕装置は、ジェットミルに限定さ
れず、アトライタやボールミルであってもよい。

【００７９】（Ｒ２）_xＴ_100-x（Ｒ２は、ＳｃおよびＹ
を含む希土類元素の群から選択され、ＳｃおよびＹの少
なくとも一方の元素を必ず含む少なくとも１種の元素で
あり、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元
素の少なくとも１種の元素との混合物、ｘ（質量％）
は、０＜ｘ≦６０の関係を満足する）で表される主相を
有する第２希土類合金粉末も第１希土類合金粉末と同様
の方法で作製することができる。第２希土類合金粉末の
組成は、Ｒ２およびＴがそれぞれ５質量％≦Ｒ２≦７５
質量％、２５質量％≦Ｔ≦９５質量％の範囲内にあるこ
とが好ましい。勿論、第２希土類合金粉末についても組
成が互いに異なる複数種類の第２希土類合金粉末を用い
ても良い。

【００８０】［焼結用混合粉末の作製およびプレス成
形］上述のようにして作製された第１希土類合金粉末と
第２希土類合金粉末とを混合することによって、プレス
成形に供する焼結用混合粉末を作製する。

【００８１】第１希土類合金粉末と第２希土類合金粉末
とを混合する工程は、上記第１粉砕工程が終わった後で
も良いし、第２粉砕工程が終わった後でも良い。但し、
一般的に、第１希土類合金と第２希土類合金との粉砕性
は異なるので、それぞれ第２粉砕工程までを経て、所定
の平均粒径の希土類合金粉末としてから混合することが
好ましい。

【００８２】ここでは、第２粉砕工程を経て、それぞれ
が所定の粒度に調整された第１希土類合金粉末および第
２希土類合金粉末とを混合する。焼結用混合粉末の全体
の組成が８原子％以上２１．５原子％以下のＲおよび３
原子％以上２０原子％以下のＱを含み、残部がＴ、添加
元素および不可避不純物を含み、且つ、Ｒ中のＳｃおよ
びＹの合計の含有率は、０．５原子％以上２５原子％以
下となるように配合・混合する。

【００８３】例えば、第１希土類合金粉末および第２希
土類合金粉末を所定の組成となるように秤量し、ロッキ
ングミキサー内に投入する。このとき、上記混合粉末に
対し、ロッキングミキサー内で潤滑剤を例えば０．３ｗ
ｔ％添加・混合し、潤滑剤で合金粉末粒子の表面を被覆
する。

【００８４】潤滑剤としては、脂肪酸エステルを石油系
溶剤で希釈したものを用いることができる。本実施形態
では、脂肪酸エステルとしてカプロン酸メチルを用い、
石油系溶剤としてはイソパラフィンを用いる。カプロン
酸メチルとイソパラフィンの質量比は、例えば１：９と
する。このような液体潤滑剤は、粉末粒子の表面を被覆
し、粒子の酸化防止効果を発揮するとともに、プレス時
の配向性および粉末成形性を向上させる機能（成形体の
密度が均一となり、ワレ・ヒビなどの欠陥を無くすこ
と）を発揮する。

【００８５】なお、潤滑剤の種類は上記のものに限定さ
れるわけではない。脂肪酸エステルとしては、カプロン
酸メチル以外に、例えば、カプリル酸メチル、ラウリル
酸メチル、ラウリン酸メチルなどを用いても良い。溶剤
としては、イソパラフィンに代表される石油系溶剤やナ
フテン系溶剤等を用いることができる。潤滑剤添加のタ
イミングは任意であり、例えばジェットミル粉砕装置に
よる微粉砕前、微粉砕中、微粉砕後のいずれであっても
良い。液体潤滑剤に代えて、あるいは液体潤滑剤ととも
に、ステアリン酸亜鉛などの固体（乾式）潤滑剤を用い
ても良い。

【００８６】なお、潤滑剤の添加は、上記第２粉砕工程
において、第１希土類合金粉末および第２希土類合金粉
末に対して別々に実行してもよい。

【００８７】次に、上述の方法で作製した焼結用混合粉
末を公知のプレス装置を用いて配向磁界中で成形する。
成形圧力は、例えば１００ＭＰａ（メガパスカル）で、
プレス方向に垂直な方向に配向磁界（例えば、１．６
Ｔ）を印加する。

【００８８】［焼結工程］上記の粉末成形体に対して、
６５０℃〜１０００℃の範囲内の温度で１０分間〜２４
０分間保持する工程と、この後、上記の保持温度よりも
高い温度（例えば１０００℃〜１１００℃）で焼結を更
に進める工程とを順次行うことが好ましい。

【００８９】焼結工程において、温度が６５０℃〜１０
００℃の温度範囲にあると、第１希土類合金粉末の粒界
相中のＲ１（例えばＮｄ）と第２希土類合金粉末中の
（Ｒ２）_xＴ_100-x相が融解し、液相を形成する。この液
相焼結過程において、図２を参照しながら説明したよう
に、ＳｃやＹが粒界相に存在している酸素と結合し、安
定な酸化物を形成する。また、液相を充分に形成するた
めには６５０℃であることが好ましく、ＳｃやＹが主相
中にまで拡散するのを抑制するために１０００℃以下に
設定することが好ましい。６５０℃〜１０００℃の温度
範囲に１０分間〜２４０分間保持することによって、粒
界相中の酸素とＳｃやＹと充分に反応させることができ
る。

【００９０】なお、ＳｃやＹを粒界相中の酸素と充分に
反応させるためには、上述したように、焼結用混合粉末
中の酸素量が質量比率で１０００ｐｐｍ以上１００００
ｐｐｍ以下の範囲内に制御されることが好ましい。

【００９１】なお、水素粉砕工程後に合金中に残存する
水素が多すぎると、焼結工程が適切に進行しない可能性
があるが、本実施形態によれば、６５０℃〜１０００℃
の範囲内の温度で行う熱処理工程中に水素が合金から離
脱するため、磁気特性に優れた焼結磁石が得られる。最
終的な焼結磁石中に含まれる水素濃度は、質量比率で５
ｐｐｍ〜１００ｐｐｍである。

【００９２】（実施例）上述した本発明の実施形態の製
造方法に従って、実施例１および実施例２の希土類焼結
磁石を作製した。また、比較のために、Ｙを添加しない
比較例１および比較例２の焼結磁石と、Ｙを添加した単
一組成の原料合金粉末を用いて比較例３および比較例４
の焼結磁石を作製した。

【００９３】それぞれの焼結磁石の組成および用いた合
金粉末の組成（原子％）を表１に示す。比較例１〜４に
ついては、単一組成の原料合金粉末（第１合金粉末の欄
に記載）しか用いていないので、焼結体の組成と原料合
金粉末の組成は基本的に一致するので、焼結体の組成を
省略している。

【００９４】

【表１】

【００９５】得られた焼結磁石について、磁気特性を評
価した。磁気特性としては、残留磁束密度Ｂ_r（Ｔ）、
ＢＨ_max（ｋＪ／ｍ³）および保磁力Ｈ_cjを評価した。得
られた結果を表２および表３に示す。ＢＨ_maxおよびＨ
_cjについては、時効処理温度が５００℃、５４０℃およ
び５８０℃のときの値をそれぞれ示した。時効処理時間
は、それぞれ１時間とした。

【００９６】

【表２】

【００９７】表２の結果から分かるように、Ｙを添加し
た単一組成の原料合金粉末を用いた比較例３および比較
例４の残留磁束密度Ｂ_rは、Ｙを添加していない比較例
１および比較例２に比べ低下している。一方、本発明に
よる実施例１および実施例２の残留磁束密度Ｂ_rは比較
例１および比較例２とほぼ同等の値を維持している。

【００９８】次に、焼結磁石の耐食性を評価した結果を
説明する。耐食性の評価は、２気圧、１２５℃、相対湿
度８５％の加速試験（ＰＣＴ試験）環境下で２４時間保
持する耐食性テストを行った。なお、耐食性の程度は、
腐食によって発生する質量変化（脱粒による質量の低
下）によって評価した。得られた結果を図４に示す。

【００９９】図４の結果から明らかなように、Ｙを添加
していない比較例１および比較例２に比べ、実施例１お
よび実施例２の質量減少は抑制されている。Ｙを添加す
ることによる耐食性の改善効果は、比較例３および比較
例４についても見られるが、同じ組成でも、実施例１お
よび実施例２の方が、比較例３および比較例４に比べ効
果が高い。なお、Ｃｏを添加する場合には、第１希土類
合金粉末に添加することが好ましいと考えられる。

【０１００】上述の結果を総合的に判断すると、本発明
の実施例１および実施例２の焼結磁石は、磁気特性およ
び耐食性に優れていると言える。

【０１０１】

【発明の効果】本発明によれば、Ｙなどを粒界相に多く
存在させることによって、粒界相で非磁性相を構成する
希土類元素（典型的にはＮｄやＰｒ）の量が低減され、
しかも、磁気特性および耐食信頼性に優れた希土類焼結
磁石およびその製造方法が提供される。

【図面の簡単な説明】

【図１】Ｙを添加した単一組成の合金粉末を用いた場合
の焼結過程を説明するための図であり、（ａ）は粉末成
形体を模式的に示し、（ｂ）は液相焼結過程における組
織構造を模式的に示し、（ｃ）は焼結体の主相中の希土
類元素の濃度プロファイルを模式的に示している。

【図２】第１希土類合金粉末と第２希土類合金粉末とを
含む合金粉末を用いた場合の焼結過程を説明するための
図であり、（ａ）は粉末成形体を模式的に示し、（ｂ）
は液相焼結過程における組織構造を模式的に示し、
（ｃ）は焼結体の主相中の希土類元素の濃度プロファイ
ルを模式的に示している。

【図３】本発明で好適に用いられ得る水素粉砕処理にお
ける温度プロファイルの一例を示すグラフである。

【図４】焼結磁石の耐食信頼性を評価した結果を示すグ
ラフである。

フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０１Ｆ 1/053 Ｈ０１Ｆ 1/08 Ｂ 1/08 1/04 Ｈ

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】（Ｒ１）₂Ｔ₁₄Ｑ（Ｒ１は、Ｓｃおよび
Ｙを含む希土類元素の群から選択された少なくとも１種
の元素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属
元素の少なくとも１種との混合物、Ｑはボロンまたはボ
ロンと炭素との混合物）で表される組成の主相を有する
第１希土類合金粉末を調製する工程と、（Ｒ２）_xＴ_100-x（Ｒ２は、ＳｃおよびＹを含む希土類
元素の群から選択され、ＳｃおよびＹの少なくとも一方
の元素を必ず含む少なくとも１種の元素であり、Ｔは、
Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素の少なくと
も１種の元素との混合物、ｘ（質量％）は、０＜ｘ≦６
０の関係を満足する）で表される主相であって、前記第
１希土類合金粉末の主相よりも前記ＳｃおよびＹの少な
くとも一方の元素を多く含む組成の主相を有する第２希
土類合金粉末を調製する工程と、前記第１希土類合金粉末と前記第２希土類合金粉末とを
含む焼結用粉末混合物を調製する工程と、前記焼結用粉末混合物を焼結することによって、Ｒ₂Ｔ
₁₄Ｑ（Ｒは、Ｒ１およびＲ２を含む）で表される組成の
主相を有する焼結体を作製する工程と、を包含する、希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項２】前記焼結用粉末混合物は、８原子％以上
２１．５原子％以下のＲおよび３原子％以上２０原子％
以下のＱを含み、残部がＴ、添加元素および不可避不純
物を含み、且つ、Ｒ中のＳｃおよびＹの合計の含有率
は、０．５原子％以上２５原子％以下である、請求項１
に記載の希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項３】前記焼結工程は液相焼結過程を含み、
（Ｒ２）_xＴ_100-xは前記焼結工程において液相を形成
し、前記液相焼結過程において、前記焼結用粉末混合物
に含まれるＳｃまたはＹを前記主相よりも前記主相の周
辺の粒界相により多く存在させる、請求項１または２に
記載の希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項４】前記焼結工程において、前記粒界相にＳ
ｃまたはＹの酸化物を形成する、請求項３に記載の希土
類焼結磁石の製造方法。
【請求項５】Ｒ１はＳｃおよび／またはＹを含まない
か、あるいは、０原子％超１５原子％以下含み、Ｒ２は
Ｓｃおよび／またはＹを５原子％以上１００原子％以下
含む、請求項１から４のいずれかに記載の希土類焼結磁
石の製造方法。
【請求項６】前記第２希土類合金粉末は、（Ｒ２）₂
Ｔ₁₇で表される組成の主相を有する、請求項１から５の
いずれかに記載の希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項７】前記第１希土類合金粉末は、Ｃｏを含
む、請求項１から６のいずれかに記載の希土類焼結磁石
の製造方法。
【請求項８】前記焼結用粉末混合物において、第２希
土類合金粉末の平均粒径は、前記第１希土類合金粉末の
平均粒径よりも小さい、請求項１から７のいずれかに記
載の希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項９】前記第１希土類合金粉末の平均粒径は１
μｍ以上５μｍ以下であり、前記第２希土類合金粉末の
平均粒径は１μｍ以上３μｍ以下である、請求項８に記
載の希土類焼結磁石の製造方法。
【請求項１０】前記焼結用粉末混合物中の前記第２希
土類合金粉末の含有率は１質量％以上３０質量％以下で
ある、請求項１から９のいずれかに記載の希土類焼結磁
石の製造方法。
【請求項１１】前記焼結用粉末混合物に含まれる酸素
量は質量基準で１０００ｐｐｍ以上１００００ｐｐｍ以
下である、請求項１から１０のいずれかに記載の希土類
焼結磁石の製造方法。
【請求項１２】前記焼結工程は、６５０℃以上１００
０℃以下の範囲内の温度で１０分〜２４０分間保持する
第１の工程と、前記第１の工程における保持温度よりも
高い温度で焼結を更に進める第２の工程とを包含する、
請求項１から１１のいずれかに記載の希土類焼結磁石の
製造方法。
【請求項１３】請求項１から１２のいずれかに記載の
希土類焼結磁石の製造方法によって製造された希土類焼
結磁石。
【請求項１４】Ｒ₂Ｔ₁₄Ｑ（Ｒは、ＳｃおよびＹを含
む希土類元素の群から選択された少なくとも１種の元
素、Ｔは、Ｆｅ、またはＦｅとＦｅ以外の遷移金属元素
の少なくとも１種との混合物、Ｑはボロンまたはボロン
と炭素との混合物）で表される組成の主相と、Ｒの酸化
物を含む粒界相とを有し、前記Ｒの酸化物は、ＳｃまたはＹの酸化物を他の希土類
元素の酸化物よりも多く含む、希土類焼結磁石。
【請求項１５】前記主相はＳｃまたはＹを実質的に含
まず、前記粒界相はＳｃまたはＹの酸化物を含む、請求
項１４に記載の希土類焼結磁石。