JP2003245674A - 有害金属イオンとフッ素イオン含む排水の処理方法及びその処理剤 - Google Patents
有害金属イオンとフッ素イオン含む排水の処理方法及びその処理剤Info
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- JP2003245674A JP2003245674A JP2002050527A JP2002050527A JP2003245674A JP 2003245674 A JP2003245674 A JP 2003245674A JP 2002050527 A JP2002050527 A JP 2002050527A JP 2002050527 A JP2002050527 A JP 2002050527A JP 2003245674 A JP2003245674 A JP 2003245674A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 被処理水中に含まれる有害金属イオンと溶存
フッ素イオンを効率よく同時に除去する方法を提供す
る。 【解決手段】 被処理水中に含まれる有害金属イオンと
溶存フッ素イオンを除去する方法において、該水中にカ
チオン系有機凝集剤と希土類イオンを存在させ、そこに
アルカリ剤を添加することによって、有害金属イオンと
フッ素イオンを同時に除去する除去方法。
フッ素イオンを効率よく同時に除去する方法を提供す
る。 【解決手段】 被処理水中に含まれる有害金属イオンと
溶存フッ素イオンを除去する方法において、該水中にカ
チオン系有機凝集剤と希土類イオンを存在させ、そこに
アルカリ剤を添加することによって、有害金属イオンと
フッ素イオンを同時に除去する除去方法。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、被処理水中に含ま
れる溶存金属イオン及びフッ素イオンの除去する方法お
よび除去剤に関するものである。
れる溶存金属イオン及びフッ素イオンの除去する方法お
よび除去剤に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】従来から、水中に含まれる有害金属イオ
ンを除去する方法としては、水中に水酸化ナトリウムや
水酸化カルシウム等のアルカリ性物質を添加して、水酸
化物として沈殿させる方法が知られている。また、被処
理水中に含まれるフッ素イオンの除去方法としては、水
中に水酸化カルシウム等を添加して、フッ素イオンをフ
ッ化カルシウムとして沈殿させるカルシウム凝集沈殿法
が最も一般的に行われてきた。これらの方法は、有害金
属イオンとフッ素イオンが別々に該水中に存在している
場合には有効であるが、有害金属イオンとフッ素イオン
が共存したときには、水酸化カルシウムで有害金属イオ
ンを水酸化物として沈殿させることが出来るｐHまで添
加した場合、フッ素イオンを除去するために必要なカル
シウム量が不足するため、有害金属イオンは沈殿除去で
きるものの、フッ素イオンを１５mg／lもしくは８mg／l
以下まで除去できないことが多い。そのために有害重金
属とフッ素イオンを同時に除去する方法としていくつか
の方法が検討されている。そのような方法として、水酸
化カルシウムを大量に添加し、必要カルシウム量を該水
中に供給した後、ｐHが高くなった分、硫酸で所定のｐH
まで下げる方法である。しかし、この処理方法では大量
にカルシウム塩を添加した分、大量にスラッジが発生す
ると同時に、しかも沈降性及び／脱水性のよいフロック
が得られず、脱水が困難になる問題がある。
ンを除去する方法としては、水中に水酸化ナトリウムや
水酸化カルシウム等のアルカリ性物質を添加して、水酸
化物として沈殿させる方法が知られている。また、被処
理水中に含まれるフッ素イオンの除去方法としては、水
中に水酸化カルシウム等を添加して、フッ素イオンをフ
ッ化カルシウムとして沈殿させるカルシウム凝集沈殿法
が最も一般的に行われてきた。これらの方法は、有害金
属イオンとフッ素イオンが別々に該水中に存在している
場合には有効であるが、有害金属イオンとフッ素イオン
が共存したときには、水酸化カルシウムで有害金属イオ
ンを水酸化物として沈殿させることが出来るｐHまで添
加した場合、フッ素イオンを除去するために必要なカル
シウム量が不足するため、有害金属イオンは沈殿除去で
きるものの、フッ素イオンを１５mg／lもしくは８mg／l
以下まで除去できないことが多い。そのために有害重金
属とフッ素イオンを同時に除去する方法としていくつか
の方法が検討されている。そのような方法として、水酸
化カルシウムを大量に添加し、必要カルシウム量を該水
中に供給した後、ｐHが高くなった分、硫酸で所定のｐH
まで下げる方法である。しかし、この処理方法では大量
にカルシウム塩を添加した分、大量にスラッジが発生す
ると同時に、しかも沈降性及び／脱水性のよいフロック
が得られず、脱水が困難になる問題がある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、該水中の有
害金属イオンと溶存フッ素イオンを効率よくかつ同時に
除去する方法、及びそれに用いる除去剤を提供すること
をその課題とする。
害金属イオンと溶存フッ素イオンを効率よくかつ同時に
除去する方法、及びそれに用いる除去剤を提供すること
をその課題とする。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、被処理水中に含まれ
る有害金属イオン及び溶存フッ素イオンを除去する方法
において、該水中にカチオン系有機凝集剤及び希土類の
塩基性化合物の水溶液もしくは、希土類の塩酸溶液又は
硫酸溶液を存在させることによって、有害金属イオンを
水酸化物として沈殿させるｐHまで水酸化カルシウムを
用いて添加したとき、フッ化カルシウムとして該溶存フ
ッ素イオン沈殿除去できるカルシウム量が不足したとし
ても該溶存フッ素イオンを難溶性物質として沈殿分離さ
せることを特徴とする有害金属イオンとフッ素イオンの
同時除去方法が提供される。また、本発明によれば、被
処理水中に含まれる溶存フッ素イオンを除去する場合に
おいて、カチオン系有機凝集剤及び希土類イオンからな
ることを特徴とする除去剤が提供される。
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、本発明を完成する
に至った。即ち、本発明によれば、被処理水中に含まれ
る有害金属イオン及び溶存フッ素イオンを除去する方法
において、該水中にカチオン系有機凝集剤及び希土類の
塩基性化合物の水溶液もしくは、希土類の塩酸溶液又は
硫酸溶液を存在させることによって、有害金属イオンを
水酸化物として沈殿させるｐHまで水酸化カルシウムを
用いて添加したとき、フッ化カルシウムとして該溶存フ
ッ素イオン沈殿除去できるカルシウム量が不足したとし
ても該溶存フッ素イオンを難溶性物質として沈殿分離さ
せることを特徴とする有害金属イオンとフッ素イオンの
同時除去方法が提供される。また、本発明によれば、被
処理水中に含まれる溶存フッ素イオンを除去する場合に
おいて、カチオン系有機凝集剤及び希土類イオンからな
ることを特徴とする除去剤が提供される。
【０００５】
【発明の実施の形態】本発明のフッ素イオン除去剤（以
下、単に除去剤と言う）は、カチオン系有機凝集剤及び
希土類イオンからなるものである。
下、単に除去剤と言う）は、カチオン系有機凝集剤及び
希土類イオンからなるものである。
【０００６】本発明では、希土類の水酸化物もしくは酸
化物の塩酸溶液や硫酸溶液もしくは希土類の塩基性化合
物の水溶液の使用が好ましい。特に、希土類の中でもラ
ンタン、セリウムの使用が好ましい。より好ましくはラ
ンタンの使用が好ましい。これらの希土類は液状で用い
られ、塩酸溶液の場合は、塩酸溶液中の希土類濃度は酸
化物として10〜40％、より好ましくは30〜35％溶液であ
る。及びカチオン系有機凝集剤は、ポリアクリルアミド
のカチオン化変性物、ポリアクリル酸ジメチルアミノエ
チルエステル、ポリメタクリル酸ジメチルアミノエチル
エステル、ポリエチレンイミン、キトサンの水溶液が用
いられ、溶液濃度は、０．０１〜０．５％、好ましくは
０．０２％〜０．２％、より好ましくは、０．０５〜
０．１％である。
化物の塩酸溶液や硫酸溶液もしくは希土類の塩基性化合
物の水溶液の使用が好ましい。特に、希土類の中でもラ
ンタン、セリウムの使用が好ましい。より好ましくはラ
ンタンの使用が好ましい。これらの希土類は液状で用い
られ、塩酸溶液の場合は、塩酸溶液中の希土類濃度は酸
化物として10〜40％、より好ましくは30〜35％溶液であ
る。及びカチオン系有機凝集剤は、ポリアクリルアミド
のカチオン化変性物、ポリアクリル酸ジメチルアミノエ
チルエステル、ポリメタクリル酸ジメチルアミノエチル
エステル、ポリエチレンイミン、キトサンの水溶液が用
いられ、溶液濃度は、０．０１〜０．５％、好ましくは
０．０２％〜０．２％、より好ましくは、０．０５〜
０．１％である。
【０００７】本発明において除去剤主体として用いる希
土類イオンは、単独又は混合液の形態で用いることがで
きる。混合溶液としては、ランタン又はセリウム、イッ
テルビウムとの混合溶液の使用が好ましい。より好まし
くは、ランタンとセリウムの混合溶液が好ましい。及び
カチオン系有機凝集剤は、単独又は混合液の形態で用い
ることができる。混合液としては、ポリアクリルアミド
のカチオン化変性物又はポリアクリル酸ジメチルアミノ
エチルエステル、ポリメタクリル酸ジメチルアミノエチ
ルエステル、ポリエチレンイミン、との混合液の使用が
好ましい。より好ましくは、ポリアクリルアミドのカチ
オン化変性物とポリエチレンイミンの混合液の使用であ
る。
土類イオンは、単独又は混合液の形態で用いることがで
きる。混合溶液としては、ランタン又はセリウム、イッ
テルビウムとの混合溶液の使用が好ましい。より好まし
くは、ランタンとセリウムの混合溶液が好ましい。及び
カチオン系有機凝集剤は、単独又は混合液の形態で用い
ることができる。混合液としては、ポリアクリルアミド
のカチオン化変性物又はポリアクリル酸ジメチルアミノ
エチルエステル、ポリメタクリル酸ジメチルアミノエチ
ルエステル、ポリエチレンイミン、との混合液の使用が
好ましい。より好ましくは、ポリアクリルアミドのカチ
オン化変性物とポリエチレンイミンの混合液の使用であ
る。
【０００８】本発明において除去剤主体として用いる前
記希土類は、単独又は混合液の形態で用いることができ
る。この場合の希土類又はその溶液としては、（ｉ）塩
化ランタンの水溶液及び／又は水酸化ランタンもしくは
酸化ランタンの塩酸溶液又は硫酸溶液（ii）塩化セリウ
ム、塩化イッテルビウムの水溶液及び／又は水酸化イッ
テルビウムもしくは酸化イッテルビウムの塩酸溶液又は
硫酸溶液及び／又はそれらの水溶液の中から選ばれる混
合液である。例えば、塩化ランタンと塩化セリウムとの
混合液を用いる場合、塩化ランタン溶液（Ａ）と塩化セ
リウム溶液（Ｂ）との重量比［Ａ］／［Ｂ］は、１〜１
００、好ましくは２〜５０の溶液である。
記希土類は、単独又は混合液の形態で用いることができ
る。この場合の希土類又はその溶液としては、（ｉ）塩
化ランタンの水溶液及び／又は水酸化ランタンもしくは
酸化ランタンの塩酸溶液又は硫酸溶液（ii）塩化セリウ
ム、塩化イッテルビウムの水溶液及び／又は水酸化イッ
テルビウムもしくは酸化イッテルビウムの塩酸溶液又は
硫酸溶液及び／又はそれらの水溶液の中から選ばれる混
合液である。例えば、塩化ランタンと塩化セリウムとの
混合液を用いる場合、塩化ランタン溶液（Ａ）と塩化セ
リウム溶液（Ｂ）との重量比［Ａ］／［Ｂ］は、１〜１
００、好ましくは２〜５０の溶液である。
【０００９】本除去剤の調製は希土類が含有している鉱
石から不純物を取り除いた後、塩酸に溶解させて調製す
ることができる。このときの塩酸濃度は、０．１〜１２
規定が好ましく、より好ましくは、１０〜１２規定、さ
らに好ましくは１１〜１１．５規定で、希土類の濃度
は、酸化物として１０〜４０％、好ましくは２０〜４０
％、より好ましくは３０〜３５％である。溶解時間は、
完全に溶解すればよく、特に限定されないが、０．５時
間から２時間程度で十分である。得られた希土類溶液と
カチオン系有機凝集剤の水溶液を混合することにより本
除去剤を調製することが出来る。希土類溶液とカチオン
系有機凝集剤の混合割合は、希土類１重量部に対して、
カチオン系有機凝集剤０．１〜５重量部、好ましくは
０．２〜２重量部、より好ましくは０．５〜１重量部で
ある。
石から不純物を取り除いた後、塩酸に溶解させて調製す
ることができる。このときの塩酸濃度は、０．１〜１２
規定が好ましく、より好ましくは、１０〜１２規定、さ
らに好ましくは１１〜１１．５規定で、希土類の濃度
は、酸化物として１０〜４０％、好ましくは２０〜４０
％、より好ましくは３０〜３５％である。溶解時間は、
完全に溶解すればよく、特に限定されないが、０．５時
間から２時間程度で十分である。得られた希土類溶液と
カチオン系有機凝集剤の水溶液を混合することにより本
除去剤を調製することが出来る。希土類溶液とカチオン
系有機凝集剤の混合割合は、希土類１重量部に対して、
カチオン系有機凝集剤０．１〜５重量部、好ましくは
０．２〜２重量部、より好ましくは０．５〜１重量部で
ある。
【００１０】本発明の除去剤を用いて排水中に溶存する
フッ素イオンを除去する場合、その排水が酸性や中性の
場合、除去剤の添加後、沈殿が生じるようにｐH調整す
るのが好ましい。そのｐＨは、一般的には、６〜１２の
範囲、好ましくは７〜１１の範囲、より好ましくは８〜
１０の範囲である。
フッ素イオンを除去する場合、その排水が酸性や中性の
場合、除去剤の添加後、沈殿が生じるようにｐH調整す
るのが好ましい。そのｐＨは、一般的には、６〜１２の
範囲、好ましくは７〜１１の範囲、より好ましくは８〜
１０の範囲である。
【００１１】被処理水のｐＨをアルカリ性領域や酸性領
域に調節する場合、ｐＨ調節剤が用いられるが、このよ
うなｐＨ調節剤としては、水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化カルシ
ウム等のアルカリ性物質、もしくは塩酸、硫酸、硝酸等
の酸性物質が用いられる。
域に調節する場合、ｐＨ調節剤が用いられるが、このよ
うなｐＨ調節剤としては、水酸化ナトリウム、水酸化カ
リウム、炭酸ナトリウム、炭酸カリウム、水酸化カルシ
ウム等のアルカリ性物質、もしくは塩酸、硫酸、硝酸等
の酸性物質が用いられる。
【００１２】本発明の除去剤においては、凝集剤を併用
するのが好ましい。この場合の凝集剤は、フロックの凝
集に用いられているものであり、このようなものには、
塩化第１鉄、塩化第２鉄、硫酸第１鉄、硫酸第２鉄、ポ
リ硫酸第一鉄、ポリ硫酸第二鉄等の無機系凝集剤の他、
ポリアクリルアミドのカチオン化変性物、ポリアクリル
酸ジメチルアミノエチルエステル、ポリメタクリル酸ジ
メチルアミノエチルエステル、ポリエチレンイミン、キ
トサン等のカチオン性有機系凝集剤、ポリアクリルアミ
ド等のノニオン性有機系凝集剤、ポリアクリル酸、アク
リルアミドとアクリル酸との共重合体及び／その塩等の
アニオン性有機系凝集剤が包含される。
するのが好ましい。この場合の凝集剤は、フロックの凝
集に用いられているものであり、このようなものには、
塩化第１鉄、塩化第２鉄、硫酸第１鉄、硫酸第２鉄、ポ
リ硫酸第一鉄、ポリ硫酸第二鉄等の無機系凝集剤の他、
ポリアクリルアミドのカチオン化変性物、ポリアクリル
酸ジメチルアミノエチルエステル、ポリメタクリル酸ジ
メチルアミノエチルエステル、ポリエチレンイミン、キ
トサン等のカチオン性有機系凝集剤、ポリアクリルアミ
ド等のノニオン性有機系凝集剤、ポリアクリル酸、アク
リルアミドとアクリル酸との共重合体及び／その塩等の
アニオン性有機系凝集剤が包含される。
【００１３】前記ｐＨ調節工程終了後の被処理水は、固
液分離処理される。この場合の固液分離方法としては、
慣用の方法、例えば、濾過分離、遠心分離、沈降分離等
が挙げられる。
液分離処理される。この場合の固液分離方法としては、
慣用の方法、例えば、濾過分離、遠心分離、沈降分離等
が挙げられる。
【００１４】
【発明の効果】本発明の方法によれば、被処理水として
の水中に含まれる有害金属イオンと同時に溶存フッ素イ
オンを効率よく除去することができる。本発明によれ
ば、被処理水中のフッ素イオンをほぼ完全に除去するこ
とができ、フッ素イオンを除去した後の処理水に含まれ
る溶存フッ素イオンは１５ｐｐｍ以下、好ましくは８ｐ
ｐｍ以下である。
の水中に含まれる有害金属イオンと同時に溶存フッ素イ
オンを効率よく除去することができる。本発明によれ
ば、被処理水中のフッ素イオンをほぼ完全に除去するこ
とができ、フッ素イオンを除去した後の処理水に含まれ
る溶存フッ素イオンは１５ｐｐｍ以下、好ましくは８ｐ
ｐｍ以下である。
【００１５】
【実施例】次に本発明を実施例によりさらに詳細に説明
する。
する。
【００１６】参考例１
信越化学(株)製の塩化ランタン七水和物０.２６７gとダ
イヤニトリクス(株)製のカチオン系有機凝集剤ＫＰ−２
０８ＢＨ０.１gを純水１００mlに溶解させ、処理剤(Ｉ)
を調製した。
イヤニトリクス(株)製のカチオン系有機凝集剤ＫＰ−２
０８ＢＨ０.１gを純水１００mlに溶解させ、処理剤(Ｉ)
を調製した。
【００１７】実施例１
原水中のフッ素濃度が1３８．３３ppm，pH２．８５，ク
ロム濃度が３６ppm，ニッケル濃度が５２ppmの排水に、
本発明の処理剤（Ｉ）を４００ppm添加後、水酸化ナト
リウムでpH１０に調整した。その後，高分子凝集剤を３
ppm添加することで得ることのできた清澄水を分析した
結果は、フッ素イオン濃度は９．９６ppm、クロム濃度
が０．０５ppm，ニッケル濃度が０．４ppmであった。
ロム濃度が３６ppm，ニッケル濃度が５２ppmの排水に、
本発明の処理剤（Ｉ）を４００ppm添加後、水酸化ナト
リウムでpH１０に調整した。その後，高分子凝集剤を３
ppm添加することで得ることのできた清澄水を分析した
結果は、フッ素イオン濃度は９．９６ppm、クロム濃度
が０．０５ppm，ニッケル濃度が０．４ppmであった。
【００１８】実施例２
原水中のフッ素濃度が２６．９ppm，pH６．７０,銅濃度
が９８ppmの排水に、本発明の処理剤（Ｉ）を２００ppm
添加後、水酸化カルシウムでpH１０に調整した。その
後、高分子凝集剤を３ppm添加することで得ることので
きた清澄水のフッ素イオン濃度を分析した結果、フッ素
イオン濃度は６．５７ppmで、銅濃度は０.９ppmであっ
た。
が９８ppmの排水に、本発明の処理剤（Ｉ）を２００ppm
添加後、水酸化カルシウムでpH１０に調整した。その
後、高分子凝集剤を３ppm添加することで得ることので
きた清澄水のフッ素イオン濃度を分析した結果、フッ素
イオン濃度は６．５７ppmで、銅濃度は０.９ppmであっ
た。
フロントページの続き
(51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考）
Ｃ０２Ｆ 1/62 Ｃ０２Ｆ 1/62 Ｃ
Ｚ
(72)発明者 和田 愼二
茨城県つくば市東１−１−１ 独立行政法
人産業技術総合研究所つくばセンター内
(72)発明者 湯川 恭啓
茨城県つくば市千現２−１−６ 三菱商事
株式会社環境・開発プロジェクト本部環
境・インフラユニット環境資源研究所内
Ｆターム(参考） 4D015 BA02 BA05 BA06 BA19 BB09
BB11 CA17 DA13 DA15 DA16
DA30 DB05 DB15 DB24 DB32
DC07 EA15 EA17 EA32 EA35
EA39
4D038 AA08 AB41 AB63 AB65 AB67
AB68 BB13 BB18
Claims (5)
- 【請求項１】 被処理水中に含まれる溶存金属イオンと
フッ素イオンを除去する方法において、該水中にカチオ
ン系有機凝集剤、及び希土類イオンを存在させ、ｐＨを
７〜１２に調整することによって該溶存金属イオンとフ
ッ素イオンを難溶性物質として沈殿分離させることを特
徴とする有害金属イオンとフッ素イオンの除去方法。 - 【請求項２】 該希土類が、（ｉ）塩基性化合物の水溶
液もしくは塩酸溶液又は硫酸溶液又は（ii）水酸化物も
しくは酸化物の塩酸溶液又は硫酸溶液からなる請求項１
記載の除去方法。 - 【請求項３】 該カチオン系有機凝集剤が、ポリアクリ
ルアミドのカチオン化変性物、ポリアクリル酸ジメチル
アミノエチルエステル、ポリメタクリル酸ジメチルアミ
ノエチルエステル、ポリエチレンイミン又はキトサンか
らなる請求項１または２記載の除去方法。 - 【請求項４】 凝集剤を添加する請求項１〜３記載のい
ずれかの除去方法。 - 【請求項５】 請求項１記載の方法において、供給され
る希土類イオンおよびカチオン系有機凝集剤が薬剤とし
て構成されるものであり、その薬剤が、（ｉ）希土類の
塩基性化合物の水溶液もしくは塩酸溶液又は硫酸溶液、
又は希土類の水酸化物もしくは酸化物の塩酸溶液又は硫
酸溶液、と（ii）ポリアクリルアミドのカチオン化変性
物、ポリアクリル酸ジメチルアミノエチルエステル、ポ
リメタクリル酸ジメチルアミノエチルエステル、ポリエ
チレンイミン又はキトサン、との混合物からなることを
特徴とする薬剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002050527A JP2003245674A (ja) | 2002-02-26 | 2002-02-26 | 有害金属イオンとフッ素イオン含む排水の処理方法及びその処理剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2002050527A JP2003245674A (ja) | 2002-02-26 | 2002-02-26 | 有害金属イオンとフッ素イオン含む排水の処理方法及びその処理剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2003245674A true JP2003245674A (ja) | 2003-09-02 |
Family
ID=28662735
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2002050527A Pending JP2003245674A (ja) | 2002-02-26 | 2002-02-26 | 有害金属イオンとフッ素イオン含む排水の処理方法及びその処理剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2003245674A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2013166120A (ja) * | 2012-02-15 | 2013-08-29 | Dowa Metaltech Kk | フッ素含有排水の処理方法 |
| CN106277101A (zh) * | 2016-08-30 | 2017-01-04 | 陕西科技大学 | 一种利用层状硅酸钠沉淀铬鞣废液及铬资源回收的方法 |
| CN106430374A (zh) * | 2016-12-22 | 2017-02-22 | 郑州丽福爱生物技术有限公司 | 一种重金属污水处理剂 |
| CN106587198A (zh) * | 2016-12-22 | 2017-04-26 | 郑州丽福爱生物技术有限公司 | 一种重金属环保型污水处理剂及其制备方法 |
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| CN115626698A (zh) * | 2022-11-16 | 2023-01-20 | 中科润蓝环保技术(北京)股份有限公司 | 一种饮用水除氟剂以及其制备和应用方法 |
-
2002
- 2002-02-26 JP JP2002050527A patent/JP2003245674A/ja active Pending
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