JP2003192318A - Fullerene manufacturing apparatus and method - Google Patents
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Landscapes
- Carbon And Carbon Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 フラーレンの生成領域におけるフラーレン前
駆体及びフラーレンの滞留時間を制御し、フラーレンを
大量に且つ安価に、そして容易に製造可能なフラーレン
の製造装置及びその製造方法を提供する。
【解決手段】 炭素含有化合物供給口１１、１２と酸素
含有ガス供給口１３とを有する燃焼用バーナー部１４を
備える反応炉１５で、原料となる炭素含有化合物と酸素
含有ガスとを燃焼させてフラーレンを製造する製造装置
１０であって、炭素含有化合物供給口１１、１２を多段
に備える。その製造方法は、原料となる炭素含有化合物
と酸素含有ガスとを大気圧未満で燃焼させてフラーレン
を製造する方法において、炭素含有化合物を多段に供給
する。
[PROBLEMS] To provide a fullerene production apparatus and a production method capable of controlling fullerene precursor and fullerene residence time in a fullerene generation region, and producing large quantities of fullerenes at low cost and easily. I do. SOLUTION: In a reaction furnace 15 having a combustion burner section 14 having carbon-containing compound supply ports 11, 12 and an oxygen-containing gas supply port 13, a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas are burned to produce fullerene. Is a production apparatus 10 for producing carbonaceous compounds, and is provided with carbon-containing compound supply ports 11, 12 in multiple stages. In the production method, a carbon-containing compound is supplied in multiple stages in a method of producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas at a pressure lower than the atmospheric pressure.
Description
【０００１】[0001]
【発明の属する技術分野】本発明は、フラーレン（例え
ば、Ｃ60、Ｃ70等）を製造可能なフラーレンの製造装置
及びその製造方法に関する。BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to a fullerene producing apparatus and a fullerene producing method capable of producing fullerenes (for example, C 60 , C 70, etc.).
【０００２】[0002]
【従来の技術】フラーレン（以下、フラーレン類とも言
う）は、ダイヤモンド、黒鉛に次ぐ第三の炭素同素体の
総称であり、Ｃ60、Ｃ70などに代表されるように、５員
環と６員環のネットワークで閉じた中空殻状の炭素分子
である。このフラーレンの存在が最終的に確認されたの
は比較的最近の１９９０年のことであり、比較的新しい
炭素材料であるが、その特殊な分子構造ゆえに特異的な
物理的性質を示すことが認められ、例えば以下のような
広範囲の分野に渡り、革新的な用途開発が急速に展開さ
れつつある。
（１）超硬材料への応用
フラーレンを前駆体とすることで、微細結晶粒子をもつ
人工ダイヤモンドの製造が可能となるため、付加価値の
ある耐摩耗材料への利用が期待されている。
（２）医薬品への応用
Ｃ60誘導体及び光デバイスを用いることで、例えば、抗
癌剤、エイズ、骨粗鬆症、アルツハイマー治療薬、造影
剤、ステント材料等の用途としての研究が進められてい
る。
（３）超伝導材料への応用
フラーレン薄膜に金属カリウムをドープすることで、１
８Ｋという高い転移温度を持つ超伝導材料を製造できる
ことが発見され、多方面から注目を集めている。
（４）半導体製造への応用
レジストにＣ60を混ぜることで、レジスト構造がより一
層強化されることを利用し、次世代半導体の製造への応
用が期待されている。このようにフラーレンは、次世代
を担う新材料、新素材として多方面から注目されてい
る。なお、各種炭素数を有するフラーレンの中でも、Ｃ
60及びＣ70は比較的合成が容易であり、それゆえ今後の
需要も爆発的に高まることが予想されている。2. Description of the Related Art Fullerenes (hereinafter, also referred to as fullerenes) are a general term for a third carbon allotrope after diamond and graphite. As represented by C 60 , C 70, etc., a 5-membered ring and a 6-membered ring are known. It is a hollow shell-like carbon molecule closed by a network of rings. The existence of this fullerene was finally confirmed in 1990, which is a relatively new carbon material, but it was confirmed that it has unique physical properties due to its special molecular structure. Therefore, innovative application development is rapidly expanding over a wide range of fields such as the following. (1) Application to cemented carbide material By using fullerene as a precursor, it becomes possible to manufacture artificial diamond having fine crystal grains, and therefore, it is expected to be used as a wear-resistant material with added value. (2) Application to pharmaceuticals By using C 60 derivatives and optical devices, researches are being conducted for applications such as anticancer agents, AIDS, osteoporosis, Alzheimer's medicines, contrast agents, and stent materials. (3) Application to superconducting materials By doping a fullerene thin film with metallic potassium, 1
It has been discovered that a superconducting material having a high transition temperature of 8K can be produced, and it is attracting attention from various fields. (4) Application to semiconductor manufacturing Utilizing that the resist structure is further strengthened by mixing C 60 with the resist, it is expected to be applied to the manufacturing of next-generation semiconductors. In this way, fullerenes are attracting attention from various fields as new materials and new materials for the next generation. Among fullerenes having various carbon numbers, C
60 and C 70 are relatively easy to synthesize, so that future demand is expected to increase explosively.
【０００３】また、現在知られているフラーレンの製造
方法としては、以下に示す方法が挙げられる。
（１）レーザー蒸着法：希ガス中に置かれた炭素ターゲ
ットに高エネルギー密度のパルスレーザーを照射し、炭
素原子の蒸発により合成する方法。まず、希ガスが流れ
る石英管を電気炉の中に置き、グラファイト試料をその
石英管の中に置く。そして、ガスの流れの上流側からグ
ラファイト試料にレーザーを照射し蒸発させることで、
電気炉出口付近の冷えた石英管の内壁にＣ60やＣ70など
のフラーレンを含む煤（すす）を付着させる。なお、こ
のレーザー蒸着法は、グラファイト試料のレーザーショ
ット当たりの蒸発量が僅かであるため、大量製造には不
向きである。
（２）抵抗加熱法：ヘリウムガスで満たされた真空の容
器の中でグラファイト棒を通電加熱し昇華させる方法。
なお、この抵抗加熱法は、回路における電気抵抗ロスが
大きいため、大量製造に不向きである。
（３）アーク放電法：数十ｋＰａ中のヘリウムガス中で
２本のグラファイト電極を軽く接触させたり、あるいは
１〜２ｍｍ程度離した状態でアーク放電を起こし、陽極
の炭素を昇華させる方法。このアーク放電法は、現在工
場規模での大量製造に用いられている。
（４）高周波誘導加熱法：抵抗加熱やアーク放電を使う
代わりに、高周波誘導によりグラファイト原料に渦電流
を流し、グラファイト原料を加熱し蒸発させる方法。
（５）燃焼法：ヘリウム等の不活性ガスと酸素との混合
ガス中でベンゼン等の炭化水素原料を不完全燃焼させる
方法。この燃焼法を用いた場合、ベンゼン燃料の数％が
煤となり、その１０％程度がフラーレンとなるため、製
造効率は良くない。しかし、複製する煤（フラーレン
等）を液体燃料等に使用可能な点、また製造装置が単純
である点で、アーク放電法に対抗する大量生産法として
注目されている。
（６）ナフタレン熱分解法：ナフタレンを約１０００℃
で熱分解させる方法。The following methods are known as currently known methods for producing fullerenes. (1) Laser vapor deposition method: A method in which a carbon target placed in a rare gas is irradiated with a pulsed laser having a high energy density to synthesize carbon atoms by evaporation. First, a quartz tube through which a rare gas flows is placed in an electric furnace, and a graphite sample is placed in the quartz tube. Then, by irradiating the graphite sample with a laser from the upstream side of the gas flow to evaporate it,
Soot containing fullerenes such as C 60 and C 70 is attached to the inner wall of the cooled quartz tube near the outlet of the electric furnace. This laser vapor deposition method is not suitable for mass production because the evaporation amount of a graphite sample per laser shot is small. (2) Resistance heating method: a method in which a graphite rod is electrically heated and sublimated in a vacuum vessel filled with helium gas.
Note that this resistance heating method is not suitable for mass production because the electric resistance loss in the circuit is large. (3) Arc discharge method: A method in which two graphite electrodes are lightly contacted with each other in helium gas at several tens of kPa, or arc discharge is caused in a state of being separated by about 1 to 2 mm to sublimate carbon of the anode. This arc discharge method is currently used for mass production on a factory scale. (4) High-frequency induction heating method: Instead of using resistance heating or arc discharge, a method of applying an eddy current to the graphite material by high-frequency induction to heat and evaporate the graphite material. (5) Combustion method: A method of incompletely burning a hydrocarbon raw material such as benzene in a mixed gas of an inert gas such as helium and oxygen. When this combustion method is used, several percent of the benzene fuel becomes soot and about 10% of it becomes fullerenes, so the production efficiency is not good. However, since the soot to be duplicated (fullerene or the like) can be used as a liquid fuel or the like, and the manufacturing apparatus is simple, it is attracting attention as a mass production method that is opposed to the arc discharge method. (6) Naphthalene thermal decomposition method: Naphthalene at about 1000 ° C
How to pyrolyze.
【０００４】上記したように、現在までさまざまなフラ
ーレンの合成法が提案されているが、いずれの方法によ
ってもこれまでにフラーレンを安価に、しかも大量に製
造する方法は確立されていなかった。しかし、上記した
方法の中において、燃焼法は、フラーレンの大量生産に
向き、またフラーレンの合成域における最高温度が１７
００℃程度と他の方法と比べて比較的低温であり、他の
方法に比べて容易に製造することができる。例えば、特
表平６−５０７８７９号公報には、炭素含有化合物（炭
化水素原料）を火炎中で燃焼させ凝縮物を収集するフラ
ーレンの製造方法が提案されている。As described above, various methods for synthesizing fullerenes have been proposed up to now, but none of the methods has been established so far for producing fullerenes inexpensively and in large quantities. However, among the above-mentioned methods, the combustion method is suitable for mass production of fullerenes, and the maximum temperature in the synthesis region of fullerenes is 17
The temperature is about 00 ° C., which is relatively low compared to other methods, and can be easily manufactured compared to other methods. For example, Japanese Patent Publication No. 6-507879 proposes a method for producing fullerenes by burning a carbon-containing compound (hydrocarbon raw material) in a flame to collect a condensate.
【０００５】[0005]
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記し
た燃焼法によるフラーレンの製造方法には以下の問題が
ある。フラーレンはすす状物質中に含まれて生成する
が、燃焼法ではすす状物質中に含まれるフラーレンの割
合が低いため経済的でない。そこで、このフラーレンの
生成割合をいかに高めるかが大きな課題となっている。
また、一般的に、閉じられた容器の中に火炎を形成させ
ると、火炎中心部と火炎以外の部分で流速差が生じ、燃
焼反応が活発に行われる火炎中心部の流速が速くなる。
このため、火炎外周部で上流からの燃焼ガスの逆流及び
巻き込みが起こり、自己循環が発生する場合が多い。こ
のような排ガスの自己循環は、火炎温度の局所的高温化
を防ぎ、ＮＯｘの発生を抑制する効果がある一方、フラ
ーレンの生成過程（生成領域）において滞留時間の不均
一化をもたらす。つまり、自己循環が発生すると、火炎
中でフラーレンが生成している段階において、この循環
ガスの流れにのったフラーレン前駆体は滞留時間が長く
なり、一方、循環ガスの流れにのらないフラーレン前駆
体は滞留時間が短くなる。従って、フラーレンの収率を
悪くし、組成が不均一となる。本発明はかかる事情に鑑
みてなされたもので、フラーレンの生成領域におけるフ
ラーレン前駆体及びフラーレンの滞留時間を制御し、フ
ラーレンを大量に且つ安価に、そして容易に製造可能な
フラーレンの製造装置及びその製造方法を提供すること
を目的とする。However, the above-mentioned method for producing fullerenes by the combustion method has the following problems. Fullerenes are produced by being contained in soot-like substances, but the combustion method is not economical because the proportion of fullerenes contained in soot-like substances is low. Therefore, how to increase the production rate of this fullerene is a major issue.
Further, in general, when a flame is formed in a closed container, a flow velocity difference occurs between the flame central portion and a portion other than the flame, and the flow velocity in the flame central portion where the combustion reaction is actively performed becomes faster.
Therefore, backflow and entrainment of the combustion gas from the upstream occur in the outer peripheral portion of the flame, and self-circulation often occurs. Such self-circulation of exhaust gas has the effect of preventing local increase in flame temperature and suppressing the generation of NOx, but also causes nonuniform residence time in the fullerene generation process (generation region). In other words, when self-circulation occurs, at the stage where fullerenes are being generated in the flame, the fullerene precursor on the circulating gas flow has a longer residence time, while the fullerene precursor on the circulating gas flow does not. The precursor has a shorter residence time. Therefore, the yield of fullerene is deteriorated and the composition becomes nonuniform. The present invention has been made in view of such circumstances, controlling the residence time of the fullerene precursor and fullerene in the fullerene generation region, a large amount of fullerene at low cost, and an apparatus for producing fullerene that can be easily produced It is intended to provide a manufacturing method.
【０００６】[0006]
【課題を解決するための手段】前記目的に沿う第１の発
明に係るフラーレンの製造装置は、炭素含有化合物供給
口と酸素含有ガス供給口とを有する燃焼用バーナー部を
備える反応炉で、原料となる炭素含有化合物と酸素含有
ガスとを燃焼させてフラーレンを製造する製造装置であ
って、炭素含有化合物供給口及び酸素含有ガス供給口を
多段に備える。このように構成することで、炭素含有化
合物と酸素含有ガスとを、それぞれ分割して供給できる
ので、炭素含有化合物と酸素含有ガスとの燃焼時におけ
る急激な体積膨張を抑制できる。前記目的に沿う第２の
発明に係るフラーレンの製造装置は、炭素含有化合物供
給口と酸素含有ガス供給口とを有する燃焼用バーナー部
を備える反応炉で、原料となる炭素含有化合物と酸素含
有ガスとを燃焼させてフラーレンを製造する製造装置で
あって、炭素含有化合物供給口を多段に備える。このよ
うに構成することで、燃焼用バーナー部においては、炭
素含有化合物を、酸素含有ガスに対して希薄な低当量比
から徐々に供給することができる。前記目的に沿う第３
の発明に係るフラーレンの製造装置は、炭素含有化合物
供給口と酸素含有ガス供給口とを有する燃焼用バーナー
部を備える反応炉で、原料となる炭素含有化合物と酸素
含有ガスとを燃焼させてフラーレンを製造する製造装置
であって、酸素含有ガス供給口を多段に備える。このよ
うに構成することで、燃焼用バーナー部においては、酸
素含有ガスを、炭素含有化合物に対して希薄な低当量比
から徐々に供給することができる。ここで、第１〜第３
の発明に係るフラーレンの製造装置において、燃焼用バ
ーナー部の最上流部に完全燃焼帯を設けることが好まし
い。これにより、燃焼用バーナー部の最上流部におい
て、炭素含有化合物と酸素含有ガスとを完全燃焼させる
ことができる。A fullerene producing apparatus according to a first aspect of the present invention, which meets the above-mentioned object, is a reactor equipped with a combustion burner section having a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port. It is a manufacturing apparatus for manufacturing a fullerene by burning a carbon-containing compound and an oxygen-containing gas, which comprises a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port in multiple stages. With this configuration, the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas can be separately supplied, so that it is possible to suppress rapid volume expansion during combustion of the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas. A fullerene production apparatus according to a second aspect of the present invention, which is in accordance with the above object, is a reaction furnace including a combustion burner section having a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port, and a carbon-containing compound and an oxygen-containing gas as raw materials. An apparatus for producing fullerenes by burning and having carbon-containing compound supply ports in multiple stages. With such a configuration, the carbon-containing compound can be gradually supplied to the combustion burner portion from a lean low equivalent ratio to the oxygen-containing gas. Third in line with the above purpose
The apparatus for producing fullerene according to the invention of claim 1 is a reactor equipped with a combustion burner section having a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port, in which fullerene is produced by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas. Is a manufacturing apparatus for manufacturing a plurality of oxygen-containing gas supply ports. With this configuration, in the combustion burner section, the oxygen-containing gas can be gradually supplied from a low equivalent ratio which is lean with respect to the carbon-containing compound. Here, the first to the third
In the fullerene production apparatus according to the invention, it is preferable to provide a complete combustion zone in the most upstream part of the combustion burner section. Thereby, the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas can be completely combusted in the most upstream part of the combustion burner section.
【０００７】前記目的に沿う第１の発明に係るフラーレ
ンの製造方法は、原料となる炭素含有化合物と酸素含有
ガスとを大気圧未満で燃焼させて、フラーレンを製造す
る方法において、炭素含有化合物及び酸素含有ガスをそ
れぞれ多段に供給する。これにより、炭素含有化合物と
酸素含有ガスとの燃焼を分割して行うことができるの
で、炭素含有化合物と酸素含有ガスとの燃焼時における
急激な体積膨張を抑制できる。前記目的に沿う第２の発
明に係るフラーレンの製造方法は、原料となる炭素含有
化合物と酸素含有ガスとを大気圧未満で燃焼させて、フ
ラーレンを製造する方法において、炭素含有化合物を多
段に供給する。これにより、燃焼用バーナー部において
は、炭素含有化合物を、酸素含有ガスに対して希薄な低
当量比から徐々に供給し、燃焼させることができる。前
記目的に沿う第３の発明に係るフラーレンの製造方法
は、原料となる炭素含有化合物と酸素含有ガスとを大気
圧未満で燃焼させて、フラーレンを製造する方法におい
て、酸素含有ガスを多段に供給する。これにより、燃焼
用バーナー部においては、酸素含有ガスを、炭素含有化
合物に対して希薄な低当量比から徐々に供給し、燃焼さ
せることができる。The method for producing fullerene according to the first aspect of the present invention, which meets the above object, is a method for producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas at a pressure lower than atmospheric pressure. The oxygen-containing gas is supplied in multiple stages. Thereby, the combustion of the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas can be performed separately, so that the rapid volume expansion during the combustion of the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas can be suppressed. The method for producing fullerene according to the second aspect of the present invention, which meets the above-mentioned object, is a method for producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas under atmospheric pressure, and supplying the carbon-containing compound in multiple stages. To do. As a result, in the combustion burner section, the carbon-containing compound can be gradually supplied from a lean low equivalent ratio to the oxygen-containing gas and burned. A method for producing fullerene according to a third aspect of the present invention, which meets the above-mentioned object, is a method for producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas at a pressure lower than atmospheric pressure to supply oxygen-containing gas in multiple stages. To do. As a result, in the combustion burner section, the oxygen-containing gas can be gradually supplied from a lean low equivalent ratio to the carbon-containing compound and burned.
【０００８】ここで、第１〜第３の発明に係るフラーレ
ンの製造方法において、フラーレンの生成を１０〜５０
０ｔｏｒｒで行うことが好ましい。第１〜第３の発明に
係るフラーレンの製造方法において、少なくともフラー
レンの生成領域のガス流を層流とすることが好ましい。
第１〜第３の発明に係るフラーレンの製造方法におい
て、酸素含有ガス中には、０又は０を超え９０モル％以
下の不活性ガスが含まれていることが好ましい。第１〜
第３の発明に係るフラーレンの製造方法において、フラ
ーレンの生成領域の温度を６００〜２３００℃の範囲と
することが好ましい。Here, in the fullerene manufacturing method according to the first to third inventions, the production of fullerene is 10 to 50.
It is preferable to carry out at 0 torr. In the fullerene production method according to the first to third inventions, it is preferable that at least the gas flow in the fullerene production region is a laminar flow.
In the fullerene production method according to the first to third inventions, it is preferable that the oxygen-containing gas contains 0 or more than 0 and 90 mol% or less of an inert gas. First to
In the fullerene production method according to the third aspect of the present invention, it is preferable that the temperature of the fullerene generation region be in the range of 600 to 2300 ° C.
【０００９】[0009]
【発明の実施の形態】続いて、添付した図面を参照しつ
つ、本発明を具体化した実施の形態につき説明し、本発
明の理解に供する。ここに、図１は本発明の第１の実施
の形態に係るフラーレンの製造装置の説明図、図２は本
発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造装置の
説明図、図３は本発明の第３の実施の形態に係るフラー
レンの製造装置の説明図である。BEST MODE FOR CARRYING OUT THE INVENTION Next, referring to the attached drawings, an embodiment in which the present invention is embodied will be described to provide an understanding of the present invention. 1 is an explanatory view of a fullerene manufacturing apparatus according to the first embodiment of the present invention, FIG. 2 is an explanatory view of a fullerene manufacturing apparatus according to the second embodiment of the present invention, and FIG. It is explanatory drawing of the manufacturing apparatus of the fullerene which concerns on the 3rd Embodiment of this invention.
【００１０】図１に示すように、本発明の第１の実施の
形態に係るフラーレンの製造装置１０は、炭素含有化合
物供給口１１、１２と酸素含有ガス供給口１３とを有す
る燃焼用バーナー部１４を備える反応炉１５で、原料と
なる炭素含有化合物と酸素含有ガスとを使用し、炭素含
有化合物を燃焼（不完全燃焼）させてフラーレンを製造
する装置である。以下、詳しく説明する。As shown in FIG. 1, a fullerene manufacturing apparatus 10 according to a first embodiment of the present invention has a combustion burner section having carbon-containing compound supply ports 11 and 12 and an oxygen-containing gas supply port 13. This is an apparatus for producing fullerenes by using a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas in a reaction furnace 15 equipped with 14 to burn (incompletely burn) the carbon-containing compound. The details will be described below.
【００１１】反応炉１５の下側（上流側）に設けられた
燃焼用バーナー部１４は、上部が開口した円筒状のケー
シング１６と、このケーシング１６の中央部及び内側周
辺部にそれぞれ炭素含有化合物を供給するための配管１
７、１８とを備えている。この配管１７、１８は、炭素
含有化合物が供給される配管１９を分岐して設けたもの
であり、この分岐点Ｘより下流側の配管１７、１８に
は、それぞれバルブ２０、２１が設けられ、各配管１
７、１８を流れる炭素含有化合物の供給量を調整できる
ようになっている。なお、ケーシング１６の内側周辺部
に取付けられた配管１８は、等間隔に多数備えられ、し
かもこの配管１８の中央部から上端にかけての周囲に
は、断熱壁２２が取付けられている。また、中央部に設
けられた配管１７の高さは、ケーシング１６の内側周辺
部に設けられた配管１８の高さの半分程度となってお
り、各配管１７、１８の上端部には、炭素含有化合物供
給口１１、１２がそれぞれ設けられている。なお、中央
部に設けられた配管１７の炭素含有化合物供給口１１に
はスタビライザー２３が取付けられ、このスタビライザ
ー２３の側方にはパイロットバーナー２４が配置されて
いる。このスタビライザー２３により、炭素含有化合物
供給口１１の上方に形成される炎の形状を安定化させて
いる。The combustion burner portion 14 provided on the lower side (upstream side) of the reaction furnace 15 has a cylindrical casing 16 having an open upper portion, and a carbon-containing compound in the central portion and the inner peripheral portion of the casing 16, respectively. Piping for supplying
7 and 18 are provided. The pipes 17 and 18 are provided by branching the pipe 19 to which the carbon-containing compound is supplied. The pipes 17 and 18 downstream of the branch point X are provided with valves 20 and 21, respectively. Each pipe 1
The supply amount of the carbon-containing compound flowing through 7, 18 can be adjusted. A large number of pipes 18 attached to the inner peripheral portion of the casing 16 are provided at equal intervals, and a heat insulating wall 22 is attached to the periphery of the pipe 18 from the central portion to the upper end. Further, the height of the pipe 17 provided in the central portion is about half the height of the pipe 18 provided in the inner peripheral portion of the casing 16, and carbon The containing compound supply ports 11 and 12 are provided, respectively. A stabilizer 23 is attached to the carbon-containing compound supply port 11 of the pipe 17 provided in the central portion, and a pilot burner 24 is arranged on the side of the stabilizer 23. The stabilizer 23 stabilizes the shape of the flame formed above the carbon-containing compound supply port 11.
【００１２】ケーシング１６の下側側部には、酸素含有
ガス供給口１３が設けられ、燃焼用バーナー部１４の下
側（上流側）から上側（下流側）へかけて、酸素含有ガ
スを供給可能な構成となっている。このように、燃焼用
バーナー部１４においては、炭素含有化合物供給口１
１、１２が、形成される高温ガス流の流れ方向、即ち酸
素含有ガスの流れ方向に対して多段（この実施の形態に
おいては２段）に備えられている。従って、炭素含有化
合物を、酸素含有ガスに対して希薄な低当量比から徐々
に供給することができる。An oxygen-containing gas supply port 13 is provided on the lower side of the casing 16 to supply the oxygen-containing gas from the lower side (upstream side) to the upper side (downstream side) of the combustion burner section 14. It is possible. Thus, in the combustion burner section 14, the carbon-containing compound supply port 1
1 and 12 are provided in multiple stages (two stages in this embodiment) with respect to the flow direction of the formed hot gas flow, that is, the flow direction of the oxygen-containing gas. Therefore, the carbon-containing compound can be gradually supplied from a dilute low equivalent ratio to the oxygen-containing gas.
【００１３】反応炉１５の上側には、ケーシング１６の
上端に一体的に取付けられ、上部が徐々に縮径して開口
した略円筒状の反応部２５が備えられている。この反応
部２５の上端には、反応部２５で生成したフラーレンを
下流側に流すための配管（図示しない）が接続されてい
る。一方、反応部２５の底部には、ケーシング１６の内
径と径を同じとする開口部２６が設けられ、燃焼用バー
ナー部１４から発生した燃焼流が、この開口部２６を介
して反応部２５へ流れる。なお、上記した反応炉１５に
は、真空手段の一例である真空ポンプ（図示しない）が
接続され、反応炉１５内の圧力を大気圧未満としてい
る。On the upper side of the reaction furnace 15, there is provided a substantially cylindrical reaction section 25 which is integrally attached to the upper end of the casing 16 and whose upper portion is gradually reduced in diameter and opened. A pipe (not shown) for flowing the fullerene generated in the reaction section 25 downstream is connected to the upper end of the reaction section 25. On the other hand, an opening 26 having the same inner diameter as that of the casing 16 is provided at the bottom of the reaction section 25, and the combustion flow generated from the combustion burner section 14 is sent to the reaction section 25 through the opening 26. Flowing. A vacuum pump (not shown), which is an example of a vacuum means, is connected to the above-mentioned reaction furnace 15 so that the pressure inside the reaction furnace 15 is less than atmospheric pressure.
【００１４】このように構成することで、配管１７から
供給する炭素含有化合物を、酸素含有ガス供給口１３か
ら供給される酸素含有ガスの一部で完全燃焼させ、更に
配管１８から供給する炭素含有化合物を、残りの酸素含
有ガスで完全燃焼又は不完全燃焼させる。ここで、配管
１８からの炭素含有化合物の供給量が、残りの酸素含有
ガスの当量と略同等量である場合、炭素含有化合物が完
全燃焼するので、反応部２５の底部及び／又は側壁部に
供給口を設け、炭素含有化合物を供給することが好まし
い。これにより、燃焼用バーナー部１４で発生した燃焼
流によって、供給した炭素含有化合物を熱分解させてフ
ラーレンを生成できる。一方、配管１８からの炭素含有
化合物の供給量が、残りの酸素含有ガスの当量より過剰
である場合、燃焼用バーナー部１４において炭素含有化
合物が不完全燃焼するので、フラーレンが生成する。従
って、反応部２５に炭素含有化合物を供給するための供
給口を設ける必要はないが、設けてもよい。なお、燃焼
用バーナー部１４の最上流部を含む、燃焼用バーナー部
１４の全体又は上部（下流側端部）を除く全体が、完全
燃焼帯を構成することとなる。With this structure, the carbon-containing compound supplied from the pipe 17 is completely combusted with a part of the oxygen-containing gas supplied from the oxygen-containing gas supply port 13, and the carbon-containing compound supplied from the pipe 18 is further supplied. The compound is combusted completely or incompletely with the remaining oxygen-containing gas. Here, when the supply amount of the carbon-containing compound from the pipe 18 is substantially equal to the equivalent amount of the remaining oxygen-containing gas, the carbon-containing compound is completely burned, so that the bottom portion and / or the side wall portion of the reaction section 25 are It is preferable to provide a supply port and supply the carbon-containing compound. Thereby, the supplied carbon-containing compound can be thermally decomposed by the combustion flow generated in the combustion burner section 14 to generate fullerenes. On the other hand, when the supply amount of the carbon-containing compound from the pipe 18 is more than the equivalent amount of the remaining oxygen-containing gas, the carbon-containing compound is incompletely combusted in the combustion burner section 14, so fullerenes are generated. Therefore, it is not necessary to provide a supply port for supplying the carbon-containing compound to the reaction section 25, but it may be provided. It should be noted that the entire combustion burner portion 14 including the most upstream portion of the combustion burner portion 14 or the entire portion excluding the upper portion (downstream end portion) constitutes a complete combustion zone.
【００１５】続いて、本発明の第１の実施の形態に係る
フラーレンの製造方法について、フラーレンの製造装置
１０を用いて説明する。まず、酸素含有ガス供給口１３
から酸素含有ガスを供給すると共に、燃料となる炭素含
有化合物を炭素含有化合物供給口１１へ配管１７を介し
て供給し、パイロットバーナー２４を用いて火炎を形成
する。更に、配管１７からの供給に加えて、配管１８か
ら燃料（燃料及び原料）となる炭素含有化合物を供給す
ることで、炭素含有化合物を、形成される高温ガス流の
流れ方向、即ち酸素含有ガスの流れ方向に対して２段に
供給する。なお、供給される酸素含有ガスは、配管１７
及び配管１８から供給される炭素含有化合物を完全燃焼
させるために必要な当量と同等又は当量より少ない量で
ある。従って、配管１７から供給される炭素含有化合物
の量は、配管１７及び配管１８から供給される炭素含有
化合物を完全燃焼させるために必要な、酸素含有ガスの
当量の２０〜７０％程度とすることが好ましい。なお、
配管１８から供給される炭素含有化合物は、この炭素含
有化合物を完全燃焼させるために必要な残りの酸素含有
ガスの当量と、同等又はより過剰な量である。Next, a fullerene manufacturing method according to the first embodiment of the present invention will be described using a fullerene manufacturing apparatus 10. First, the oxygen-containing gas supply port 13
While supplying the oxygen-containing gas from the above, the carbon-containing compound serving as the fuel is supplied to the carbon-containing compound supply port 11 through the pipe 17, and the flame is formed by using the pilot burner 24. Furthermore, in addition to the supply from the pipe 17, by supplying a carbon-containing compound serving as a fuel (fuel and raw material) from the pipe 18, the carbon-containing compound is formed, so that the carbon-containing compound is formed in the flow direction of the formed high temperature gas flow, that is, the oxygen-containing gas. Supply in two stages in the flow direction of. The oxygen-containing gas supplied is the pipe 17
And an amount equivalent to or less than the equivalent required to completely burn the carbon-containing compound supplied from the pipe 18. Therefore, the amount of the carbon-containing compound supplied from the pipe 17 should be about 20 to 70% of the equivalent amount of the oxygen-containing gas necessary for completely burning the carbon-containing compound supplied from the pipe 17 and the pipe 18. Is preferred. In addition,
The carbon-containing compound supplied from the pipe 18 is in an amount equal to or more than the equivalent amount of the remaining oxygen-containing gas required to completely burn the carbon-containing compound.
【００１６】ここで、炭素含有化合物としては任意のも
のを使用でき、例えば、水素、一酸化炭素、天然ガス、
石油ガス等の燃料ガス、重油等の石油系液体燃料、クレ
オソート油等の石油系液体燃料等、メタン、エタン、プ
ロパン、エチレン、プロピレン等の直鎖又は分岐鎖を有
する脂肪族飽和もしくは不飽和炭化水素、ベンゼン、ト
ルエン、ｏ−キシレン、ｍ−キシレン、ｐ−キシレン、
ナフタレン、アントラセン等の芳香族（系）炭化水素等
やこれらの混合物等が挙げられる。中でも精製した芳香
族炭化水素が好ましく、特にベンゼンやトルエン等の芳
香族炭化水素を用いることが好ましい。なお、原料の純
度は高い方が好ましく、中でも芳香族炭化水素を用いる
場合には、その純度が１００％に近いほど良い。Here, any compound can be used as the carbon-containing compound, for example, hydrogen, carbon monoxide, natural gas,
Fuel gas such as petroleum gas, liquid petroleum fuel such as heavy oil, petroleum liquid fuel such as creosote oil, etc. Aliphatic saturated or unsaturated with straight or branched chain such as methane, ethane, propane, ethylene, propylene, etc. Hydrocarbon, benzene, toluene, o-xylene, m-xylene, p-xylene,
Examples thereof include aromatic (based) hydrocarbons such as naphthalene and anthracene, and mixtures thereof. Of these, purified aromatic hydrocarbons are preferable, and aromatic hydrocarbons such as benzene and toluene are particularly preferable. The purity of the raw material is preferably high, and when aromatic hydrocarbon is used, the purity is preferably close to 100%.
【００１７】また、酸素含有ガスとしては、純酸素（酸
素含有ガス中の不活性ガス量が０％のもの）や、０を超
え９０モル％以下の不活性ガス（例えば、ヘリウムガ
ス、アルゴンガス）を含むガスを使用することが好まし
い。ここで、酸素含有ガス中の不活性ガスの量が多いほ
ど、反応炉内の雰囲気を酸素が希薄な状態とし、均一な
品質を備えたフラーレンを製造できるが、不活性ガスの
量が９０モル％を超えた場合、フラーレンの製造に必要
な熱エネルギーを造り出すための酸素量が確保できな
い。なお、不活性ガスは、供給用の専用ノズルから供給
しても良いし、また炭素含有化合物及び／又は酸素含有
ガス中に予め混合させておくことも可能である。The oxygen-containing gas may be pure oxygen (having an inert gas content of 0% in the oxygen-containing gas) or an inert gas of more than 0 and 90 mol% (eg, helium gas, argon gas). It is preferable to use a gas containing Here, as the amount of the inert gas in the oxygen-containing gas is larger, the atmosphere in the reaction furnace is made to have a leaner oxygen state, and fullerenes having uniform quality can be produced, but the amount of the inert gas is 90 mol. If it exceeds%, it is not possible to secure the amount of oxygen for producing the thermal energy necessary for producing fullerenes. The inert gas may be supplied from a dedicated nozzle for supply, or may be mixed in advance with the carbon-containing compound and / or the oxygen-containing gas.
【００１８】なお、反応部２５内（反応炉１５内）の圧
力は、生成するフラーレンの生成効率を高めるため、大
気圧未満、即ち１０〜５００ｔｏｒｒ、好ましくは５０
〜４００ｔｏｒｒ、更には１００〜４００ｔｏｒｒとす
ることが好ましい。また、炭素含有化合物を酸素含有ガ
スに対して多段に供給するので、少なくともフラーレン
の生成領域、即ち反応部２５内のガス流は層流（例え
ば、１０〜１００ｃｍ／ｓｅｃ程度）となる。なお、燃
焼用バーナー部１４のガス流は、乱流となってもよい
が、反応部２５への影響を考慮すれば、層流となること
が好ましい。そして、炭素含有化合物を均一に気化させ
反応（熱分解）させるためには、フラーレンの生成領
域、即ち反応部２５内の温度を十分高温雰囲気とするこ
とが好ましく、反応部２５内の平均温度を６００〜２３
００℃、好ましくは１０００〜２０００℃、更には１２
００〜１８００℃の範囲とすることが好ましい。この条
件のもと、原料となる炭素含有化合物を燃焼（不完全燃
焼）させ、反応炉１５で粗フラーレンを生成させる。The pressure in the reaction section 25 (in the reaction furnace 15) is lower than atmospheric pressure, that is, 10 to 500 torr, preferably 50 in order to increase the production efficiency of fullerenes to be produced.
˜400 torr, more preferably 100 to 400 torr. Further, since the carbon-containing compound is supplied to the oxygen-containing gas in multiple stages, at least the fullerene generation region, that is, the gas flow in the reaction section 25 becomes a laminar flow (for example, about 10 to 100 cm / sec). Although the gas flow in the combustion burner section 14 may be a turbulent flow, it is preferably a laminar flow in consideration of the influence on the reaction section 25. In order to uniformly vaporize the carbon-containing compound and cause the reaction (pyrolysis), it is preferable that the temperature in the fullerene generation region, that is, the reaction section 25 is set to a sufficiently high temperature atmosphere, and the average temperature in the reaction section 25 is 600-23
00 ° C, preferably 1000-2000 ° C, and even 12
It is preferably in the range of 00 to 1800 ° C. Under this condition, the raw material carbon-containing compound is combusted (incomplete combustion), and crude fullerene is produced in the reaction furnace 15.
【００１９】反応炉１５で生成した粗フラーレン（例え
ば、Ｃ60やＣ70、及びこれ以上の分子量を有する高次フ
ラーレン等を含んだフラーレン）とその他の煤成分と
は、分離部にて燃焼ガスから分離される。そして、従来
公知の溶媒抽出法や昇華法等により、フラーレンと他の
煤成分とを分離すればよい。なお、燃焼法にて生成させ
る際、温度調整することで、フラーレンを気体状態と
し、その他の煤成分を固体状態として、分離部にてフラ
ーレンをその他の煤成分と分離してもよい。このために
は、分離部に入る粗フラーレンの温度を３００℃以上と
することが必要である。なお、３００℃未満では、生成
したフラーレンが一部固体状態となって分離部を通過で
きないため、回収量が減少する可能性がある。一方、温
度が高すぎると、分離部の劣化を促進したり、またフラ
ーレン以外の煤成分の一部が分離部を通過し、回収した
フラーレン中に混入してしまう可能性がある。このた
め、粗フラーレンの温度を、３００〜２３００℃、更に
は３００〜１５００℃とすることが好ましい。The crude fullerenes produced in the reaction furnace 15 (for example, fullerenes containing C 60 and C 70 , and higher fullerenes having a molecular weight higher than this) and other soot components are burned in a combustion gas at a separation section. Separated from. Then, the fullerene and other soot components may be separated by a conventionally known solvent extraction method, sublimation method, or the like. It should be noted that, when the fullerene is produced by the combustion method, the fullerene may be in a gas state and the other soot components may be in a solid state by controlling the temperature, and the fullerene may be separated from the other soot components in the separation section. For this purpose, it is necessary to set the temperature of the crude fullerene entering the separation section to 300 ° C. or higher. If the temperature is lower than 300 ° C., some of the fullerenes formed are in a solid state and cannot pass through the separation section, so the amount of recovery may decrease. On the other hand, if the temperature is too high, deterioration of the separation part may be promoted, or part of the soot components other than the fullerene may pass through the separation part and be mixed into the recovered fullerene. Therefore, the temperature of the crude fullerene is preferably 300 to 2300 ° C, more preferably 300 to 1500 ° C.
【００２０】次に、本発明の第２の実施の形態に係るフ
ラーレンの製造装置３０について説明するが、反応炉３
１の反応部２５は、本発明の第１の実施の形態に係るフ
ラーレンの製造装置１０と同一のものであるため、同一
の番号を付し詳しい説明を省略する。図２に示すよう
に、本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの製造
装置３０は、炭素含有化合物供給口３２と酸素含有ガス
供給口３３、３４とを有する燃焼用バーナー部３５を備
える反応炉３１で、原料となる炭素含有化合物と酸素含
有ガスとを使用し、炭素含有化合物を燃焼（不完全燃
焼）させてフラーレンを製造する装置である。Next, a fullerene production apparatus 30 according to a second embodiment of the present invention will be described. The reaction furnace 3
The reaction unit 25 of No. 1 is the same as that of the fullerene manufacturing apparatus 10 according to the first embodiment of the present invention, and therefore is given the same number and its detailed description is omitted. As shown in FIG. 2, a fullerene production apparatus 30 according to a second embodiment of the present invention includes a combustion burner section 35 having a carbon-containing compound supply port 32 and oxygen-containing gas supply ports 33, 34. In the reaction furnace 31, a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas are used to burn (incompletely burn) the carbon-containing compound to produce fullerenes.
【００２１】反応炉３１の下側（上流側）に設けられた
燃焼用バーナー部３５は、上部が開口した円筒状のケー
シング３６を備えている。このケーシング３６の底部に
は貫通孔３７が設けられ、ケーシング３６の下方（上流
側）には、貫通孔３７と軸心を同一とする筒状の突出部
３８が備えられている。そして、この突出部３８の内部
には、突出部３８の軸心に沿って炭素含有化合物を供給
するための配管３９が配置されている。この配管３９の
上部は、貫通孔３７を貫通し、ケーシング３６側へ僅か
に突出しており、この配管３９の上端に、炭素含有化合
物供給口３２が設けられている。なお、突出部３８の側
部には、酸素含有ガス供給口３３が設けられている。ま
た、ケーシング３６の下側側部にも、酸素含有ガス供給
口３４が設けられ、ケーシング３６の中央部には、貫通
孔３７の軸心に沿って筒状の分離壁４０が配置され、こ
の分離壁４０の下端がケーシング３６の底に取付けられ
ている。これにより、突出部３７から供給された酸素含
有ガスを、ケーシング３６から供給された酸素含有ガス
と接触させることなく、炭素含有化合物供給口３２に供
給することができる。The combustion burner portion 35 provided on the lower side (upstream side) of the reaction furnace 31 is provided with a cylindrical casing 36 having an open upper portion. A through hole 37 is provided at the bottom of the casing 36, and a cylindrical protruding portion 38 having the same axis as the through hole 37 is provided below (upstream) the casing 36. A pipe 39 for supplying the carbon-containing compound is arranged inside the protrusion 38 along the axis of the protrusion 38. The upper portion of the pipe 39 penetrates the through hole 37 and slightly projects toward the casing 36. The carbon-containing compound supply port 32 is provided at the upper end of the pipe 39. An oxygen-containing gas supply port 33 is provided on the side of the protrusion 38. An oxygen-containing gas supply port 34 is also provided on the lower side of the casing 36, and a cylindrical separation wall 40 is arranged in the center of the casing 36 along the axial center of the through hole 37. The lower end of the separation wall 40 is attached to the bottom of the casing 36. Thereby, the oxygen-containing gas supplied from the protrusion 37 can be supplied to the carbon-containing compound supply port 32 without contacting the oxygen-containing gas supplied from the casing 36.
【００２２】そして、この分離壁４０の上端には、ケー
シング３６の下側と上側を区分する分離盤４１が取付け
られている。この分離盤４１の中央部には、開口部４２
が設けられ、また分離盤４１の周辺部には、同一円周上
に等間隔に設けられた複数の貫通孔４３が設けられてい
る。これにより、酸素含有ガス供給口３４から供給され
た酸素含有ガスが、ケーシング３６の上側で残った炭素
含有化合物と反応可能となっている。このように、燃焼
用バーナー部３５においては、酸素含有ガス供給口３
３、３４が、形成される高温ガス流の流れ方向、即ち炭
素含有化合物の流れ方向に対して多段（この実施の形態
においては２段）に備えられている。従って、酸素含有
ガスを、炭素含有化合物に対して希薄な低当量比から徐
々に供給することができる。At the upper end of the separating wall 40, a separating plate 41 is attached which separates the lower side and the upper side of the casing 36. An opening 42 is provided at the center of the separating plate 41.
And a plurality of through holes 43 provided at equal intervals on the same circumference on the periphery of the separation plate 41. As a result, the oxygen-containing gas supplied from the oxygen-containing gas supply port 34 can react with the carbon-containing compound remaining on the upper side of the casing 36. Thus, in the combustion burner section 35, the oxygen-containing gas supply port 3
3, 34 are provided in multiple stages (two stages in this embodiment) with respect to the flow direction of the formed hot gas stream, that is, the flow direction of the carbon-containing compound. Therefore, the oxygen-containing gas can be gradually supplied from a low equivalent ratio which is lean with respect to the carbon-containing compound.
【００２３】このように構成することで、炭素含有化合
物供給口３２から供給される炭素含有化合物の一部を、
突出部３８から供給した酸素含有ガスで完全燃焼させ、
更に残りの炭素含有化合物を完全燃焼させるために必要
な当量と同等又はそれより少ない酸素含有ガスをケーシ
ング３６の下側から供給し、炭素含有化合物を完全燃焼
又は不完全燃焼させる。ここで、ケーシング３６の下側
から供給される酸素含有ガスの供給量が、残りの炭素含
有化合物の当量と略同等量である場合、炭素含有化合物
が完全燃焼するので、反応部２５の底部及び／又は側壁
部に供給口を設け、炭素含有化合物を供給することが好
ましい。これにより、燃焼用バーナー部３５で発生した
燃焼流によって、供給した炭素含有化合物を熱分解させ
てフラーレンを生成できる。一方、ケーシング３６の下
側から供給される酸素含有ガスの供給量が、残りの炭素
含有化合物の当量より少ない場合、燃焼用バーナー部３
５において炭素含有化合物が不完全燃焼するので、フラ
ーレンが生成する。従って、反応部２５に炭素含有化合
物を供給するための供給口を設ける必要はないが、設け
てもよい。なお、燃焼用バーナー部３５の最上流部を含
む、燃焼用バーナー部３５の全体又は上部（下流側端
部）を除く全体が、完全燃焼帯を構成することとなる。With this configuration, a part of the carbon-containing compound supplied from the carbon-containing compound supply port 32 is
Completely burn with the oxygen-containing gas supplied from the protrusion 38,
Further, an oxygen-containing gas equivalent to or less than the equivalent amount required to completely burn the remaining carbon-containing compound is supplied from the lower side of the casing 36 to completely or partially burn the carbon-containing compound. Here, when the supply amount of the oxygen-containing gas supplied from the lower side of the casing 36 is substantially equal to the equivalent amount of the remaining carbon-containing compound, the carbon-containing compound is completely combusted, so that the bottom portion of the reaction section 25 and It is preferable to provide a carbon-containing compound by providing a supply port on the side wall portion. Thereby, the supplied carbon-containing compound can be thermally decomposed by the combustion flow generated in the combustion burner section 35 to generate fullerenes. On the other hand, when the supply amount of the oxygen-containing gas supplied from the lower side of the casing 36 is smaller than the equivalent amount of the remaining carbon-containing compound, the combustion burner unit 3
In 5, the carbon-containing compound is incompletely burned, so that fullerenes are formed. Therefore, it is not necessary to provide a supply port for supplying the carbon-containing compound to the reaction section 25, but it may be provided. The entire combustion burner portion 35 including the most upstream portion of the combustion burner portion 35 or the entire portion except the upper portion (downstream end portion) constitutes a complete combustion zone.
【００２４】続いて、本発明の第２の実施の形態に係る
フラーレンの製造方法について、フラーレンの製造装置
３０を用いて説明するが、燃焼バーナー部３５の燃焼方
法以外は、本発明の第１の実施の形態に係るフラーレン
の製造方法と同じであるため、燃焼バーナー部３５の燃
焼方法についてのみ説明する。まず、燃料（燃料及び原
料）となる炭素含有化合物を炭素含有化合物供給口３２
へ配管３９を介して供給すると共に、突出部３８の酸素
含有ガス供給口３３から酸素含有ガスを供給し、火炎を
形成する。このとき、酸素含有ガスの供給量は、供給さ
れる炭素含有化合物を完全燃焼させるために必要な量よ
り少ない（例えば、炭素含有化合物を完全燃焼させるた
めに必要な当量の２０〜７０％程度）。更に、ケーシン
グ３６の下側の酸素含有ガス供給口３４から酸素含有ガ
スを供給することで、炭素含有ガスを、形成される高温
ガス流の流れ方向、即ち炭素含有化合物の流れ方向に対
して２段に供給する。この供給量は、残りの炭素含有化
合物を完全燃焼させるために必要な当量と同等又は当量
より少ない量である。そして、反応部２５内（反応炉３
１内）の圧力、ガス流、及び温度を、前記した条件に設
定し、原料となる炭素含有化合物を不完全燃焼させ、フ
ラーレンを生成させる。Next, a fullerene production method according to a second embodiment of the present invention will be described using a fullerene production apparatus 30. Except for the combustion method of the combustion burner section 35, the first embodiment of the present invention will be described. Since it is the same as the method for manufacturing the fullerene according to the embodiment, only the combustion method of the combustion burner section 35 will be described. First, the carbon-containing compound serving as the fuel (fuel and raw material) is supplied to the carbon-containing compound supply port 32.
The oxygen-containing gas is supplied from the oxygen-containing gas supply port 33 of the projecting portion 38 while supplying the oxygen-containing gas to the pipe 39 to form a flame. At this time, the supply amount of the oxygen-containing gas is less than the amount required to completely burn the supplied carbon-containing compound (for example, about 20 to 70% of the equivalent amount required to completely burn the carbon-containing compound). . Further, by supplying the oxygen-containing gas from the oxygen-containing gas supply port 34 on the lower side of the casing 36, the carbon-containing gas is supplied to the direction of the flow of the high temperature gas stream formed, that is, the flow direction of the carbon-containing compound by 2 Supply to the stage. This supply amount is equal to or less than the equivalent amount required to completely burn out the remaining carbon-containing compound. Then, in the reaction section 25 (reactor 3
The pressure, the gas flow, and the temperature in 1) are set to the above-described conditions, and the carbon-containing compound as a raw material is incompletely combusted to generate fullerenes.
【００２５】本発明の第３の実施の形態に係るフラーレ
ンの製造装置５０について説明するが、このフラーレン
の製造装置５０を用いたフラーレンの製造方法は、本発
明の第１の実施の形態に係るフラーレンの製造方法と略
同じであるため、説明を省略する。図３に示すように、
本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの製造装置
５０は、炭素含有化合物供給口５１、５２と酸素含有ガ
ス供給口５３とを有する燃焼用バーナー部５４を備える
反応炉５５で、原料となる炭素含有化合物と酸素含有ガ
スとを使用し、炭素含有化合物を燃焼（不完全燃焼）さ
せてフラーレンを製造する装置である。以下、詳しく説
明する。The fullerene manufacturing apparatus 50 according to the third embodiment of the present invention will be described. The fullerene manufacturing method using the fullerene manufacturing apparatus 50 is the same as that of the first embodiment of the present invention. Since it is substantially the same as the method for producing fullerene, description thereof will be omitted. As shown in FIG.
A fullerene production apparatus 50 according to a third embodiment of the present invention is a reactor 55 including a combustion burner section 54 having carbon-containing compound supply ports 51, 52 and an oxygen-containing gas supply port 53, and is used as a raw material. Is an apparatus for producing fullerenes by using the following carbon-containing compound and oxygen-containing gas to burn (incompletely burn) the carbon-containing compound. The details will be described below.
【００２６】反応炉５５の上側には、上部が徐々に縮径
して開口した略円筒状の反応部５６が備えられている。
この反応部５６の上端には、反応部５６で生成したフラ
ーレンを下流側に流すための配管（図示しない）が接続
されている。一方、反応部５６の下端には、反応部５６
より僅かに小さい径を備え、酸素含有ガスを供給するた
めの配管５７が一体的に取付けられている。また、この
配管５７の内部には、炭素含有化合物を供給する配管５
８から分岐した配管５９が組み込まれ、この配管５９を
更に分岐させた後、分岐した配管６０の上端（下流側）
を反応部５６の下端に一体的に取付けている。なお、分
岐後の複数の配管６０の分岐点より下流側には、各配管
６０からの炭素含有化合物の供給量をそれぞれ調整可能
とするバルブ６１が取付けられている。On the upper side of the reaction furnace 55, there is provided a substantially cylindrical reaction portion 56 having an upper portion gradually reduced in diameter and opened.
A pipe (not shown) for flowing the fullerene generated in the reaction section 56 to the downstream side is connected to the upper end of the reaction section 56. On the other hand, at the lower end of the reaction part 56, the reaction part 56
A pipe 57 having a slightly smaller diameter and for supplying an oxygen-containing gas is integrally attached. Further, inside the pipe 57, a pipe 5 for supplying a carbon-containing compound is provided.
The pipe 59 branched from 8 is incorporated, and after further branching this pipe 59, the upper end (downstream side) of the branched pipe 60
Is integrally attached to the lower end of the reaction section 56. A valve 61 is attached to the downstream side of the branch points of the plurality of pipes 60 after branching so that the supply amount of the carbon-containing compound from each pipe 60 can be adjusted.
【００２７】そして、反応部５６の下側側部、即ち反応
部５６の高さの例えば１／４〜１／２程度の位置には、
炭素含有化合物を供給するための炭素含有化合物供給口
５１が設けられている。この炭素含有化合物供給口５１
は、反応部５６の周囲に反応部５６の軸心に対して等角
度に複数設けられることが好ましい。ここで、配管５８
から分岐した配管６２が炭素含有化合物供給口５１に取
付けられることで、反応部５６内へ炭素含有化合物を供
給可能としている。この配管６２にもバルブ６３が取付
けられ、炭素含有化合物の供給量を調整可能としてい
る。なお、反応部５６の底部には、複数の貫通孔が設け
られ、この貫通孔が、炭素含有化合物供給口５２と酸素
含有ガス供給口５３とを構成している。ここで、この複
数の貫通孔の形状は任意であり、平面視して実質的に円
形、楕円形、矩形、多角形等や、ひょうたん型の不定形
であってもよい。また、貫通孔の配置位置は任意である
が、反応部５６へ燃焼流を均一に流すため、反応部５６
の軸心を中心とした同一又は同心円周上に等間隔で、複
数の貫通孔を配置することが好ましい。この際、貫通孔
の開口端部は、反応部５６の底面と略同一平面上にあっ
ても、また突出していてもよく、貫通孔の個数は任意で
ある。ここで、燃焼用バーナー部５４は、上記した配管
５７〜６０、配管６２も有している。At the lower side of the reaction section 56, that is, at a position of, for example, about 1/4 to 1/2 of the height of the reaction section 56,
A carbon-containing compound supply port 51 for supplying a carbon-containing compound is provided. This carbon-containing compound supply port 51
It is preferable that a plurality of are provided around the reaction portion 56 at an equal angle to the axis of the reaction portion 56. Here, the pipe 58
The pipe 62 branched from is attached to the carbon-containing compound supply port 51, so that the carbon-containing compound can be supplied into the reaction section 56. A valve 63 is also attached to this pipe 62 so that the supply amount of the carbon-containing compound can be adjusted. A plurality of through holes are provided at the bottom of the reaction section 56, and the through holes form the carbon-containing compound supply port 52 and the oxygen-containing gas supply port 53. Here, the shape of the plurality of through holes is arbitrary, and may be substantially circular, elliptical, rectangular, polygonal or the like in a plan view, or a gourd-shaped irregular shape. Although the position of the through-hole is arbitrary, the reaction part 56 can be made to flow the combustion flow uniformly.
It is preferable to arrange a plurality of through holes at equal intervals on the same or concentric circumference centered on the axis center of. At this time, the open end portion of the through hole may be substantially flush with the bottom surface of the reaction portion 56 or may protrude, and the number of through holes is arbitrary. Here, the combustion burner section 54 also includes the above-mentioned pipes 57 to 60 and the pipe 62.
【００２８】このように、燃焼用バーナー部５４におい
ては、炭素含有化合物供給口５１、５２が、形成される
高温ガス流の流れ方向、即ち酸素含有ガスの流れ方向に
対して多段（この実施の形態においては２段）に備えら
れている。従って、炭素含有化合物を、酸素含有ガスに
対して希薄な低当量比から徐々に供給することができ
る。なお、ここでは、炭素含有化合物供給口を多段に設
けることで、炭素含有化合物を多段に供給した場合につ
いて説明したが、炭素含有化合物と酸素含有ガスの供給
口を取替えて、酸素含有ガス供給口を多段に設けること
で、酸素含有ガスを単段に供給してもよい。上記した反
応部５６には、真空手段の一例である真空ポンプ（図示
しない）が接続され、反応部５６内の圧力を大気圧未満
としている。As described above, in the combustion burner section 54, the carbon-containing compound supply ports 51, 52 are provided in multiple stages (in this embodiment) in the flow direction of the high temperature gas flow to be formed, that is, the flow direction of the oxygen-containing gas. It has two stages). Therefore, the carbon-containing compound can be gradually supplied from a dilute low equivalent ratio to the oxygen-containing gas. In addition, here, the case where the carbon-containing compound is supplied in multiple stages by providing the carbon-containing compound supply port in multiple stages has been described. However, the supply ports for the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas are replaced, and the oxygen-containing gas supply port is replaced. The oxygen-containing gas may be supplied in a single stage by providing multiple stages. A vacuum pump (not shown), which is an example of a vacuum means, is connected to the reaction section 56 described above, and the pressure inside the reaction section 56 is set to be less than atmospheric pressure.
【００２９】以上、本発明を、実施の形態を参照して説
明してきたが、本発明は何ら上記した実施の形態に記載
の構成に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記
載されている事項の範囲内で考えられるその他の実施の
形態や変形例も含むものである。例えば、前記実施の形
態においては、炭素含有化合物供給口又は酸素含有ガス
供給口を、形成される高温ガス流のガスの流れ方向に対
してそれぞれ２段備えた場合について説明した。しか
し、炭素含有化合物供給口又は酸素含有ガス供給口を、
３段以上備えることも可能であり、更に、炭素含有化合
物供給口及び酸素含有ガス供給口を、それぞれ２段以上
備えることも可能である。また、炭素含有化合物供給口
及び／又は酸素含有ガス供給口を任意の位置に配置し
て、多段に備えることも可能である。Although the present invention has been described above with reference to the embodiments, the present invention is not limited to the configurations described in the above embodiments, and is described in the scope of claims. Other embodiments and modifications that are conceivable within the scope of the matters mentioned above are also included. For example, in the above-described embodiment, the case where the carbon-containing compound supply port or the oxygen-containing gas supply port is provided in each of two stages in the gas flow direction of the hot gas flow to be formed has been described. However, the carbon-containing compound supply port or the oxygen-containing gas supply port is
It is also possible to provide three or more stages, and it is also possible to provide each of the carbon-containing compound supply port and the oxygen-containing gas supply port in two or more stages. Further, it is possible to arrange the carbon-containing compound supply port and / or the oxygen-containing gas supply port at arbitrary positions to provide them in multiple stages.
【００３０】また、前記第１、第２の実施の形態におい
ては、反応炉の下側に設けられた燃焼用バーナー部を１
台取付けた場合について説明した。しかし、複数の燃焼
用バーナー部を反応炉の下側に設けることも可能であ
る。この場合、反応部の底部には、燃焼用バーナー部の
取付け部分に対応する位置に開口部をそれぞれ形成する
ことが好ましい。これにより、炭素含有化合物と酸素含
有ガスとの燃焼時における急激な体積膨張を更に抑制で
きる。そして、前記実施の形態においては、炭素含有化
合物が燃焼、例えば不完全燃焼させフラーレンを生成さ
せた場合について説明したが、完全燃焼させた場合で
も、フラーレンが生成する場合もある。Further, in the first and second embodiments, the combustion burner portion provided below the reaction furnace is
The case where the table is attached has been described. However, it is also possible to provide a plurality of combustion burner sections below the reaction furnace. In this case, it is preferable to form openings at the bottom of the reaction section at positions corresponding to the mounting portions of the combustion burner section. This can further suppress the rapid volume expansion during the combustion of the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas. And in the said embodiment, although the case where a carbon-containing compound was combusted, for example, incompletely combusted, and fullerene was produced | generated, fullerene may be produced even when it is completely combusted.
【００３１】[0031]
【発明の効果】請求項１〜４記載のフラーレンの製造装
置、請求項５〜１１記載のフラーレンの製造方法におい
ては、炭素含有化合物及び／又は酸素含有ガスを分割し
て供給できるので、炭素含有化合物と酸素含有ガスとの
燃焼時における急激な体積膨張を抑制できる。従って、
炭素含有化合物と酸素含有ガスとを一度に供給して燃焼
させた場合と比較し、フラーレンの生成領域におけるフ
ラーレン前駆体及びフラーレンの滞留時間を長くできる
ので、フラーレンを大量に且つ安価に、そして容易に製
造できる。EFFECTS OF THE INVENTION In the fullerene production apparatus according to claims 1 to 4 and the fullerene production method according to claims 5 to 11, since the carbon-containing compound and / or the oxygen-containing gas can be dividedly supplied, It is possible to suppress rapid volume expansion during combustion of the compound and the oxygen-containing gas. Therefore,
Compared to the case where a carbon-containing compound and an oxygen-containing gas are supplied all at once and burned, the residence time of the fullerene precursor and the fullerene in the fullerene generation region can be lengthened, so a large amount of fullerenes can be produced at low cost and easily. Can be manufactured.
【００３２】請求項２及びこれに従属する請求項４記載
のフラーレンの製造装置、請求項６及びこれに従属する
請求項８〜１１記載のフラーレンの製造方法において
は、燃焼用バーナー部で、炭素含有化合物を、酸素含有
ガスに対して希薄な低当量比から徐々に供給することが
できる。従って、炭素含有化合物の低当量比によるＮＯ
ｘ排出量の低減効果に加え、高濃度炭素含有化合物によ
る窒素酸化物還元反応時におけるＮＯｘ低減を図ること
ができるので、例えば反応炉内に大気が混入した場合に
おいても、大気汚染の可能性を低減できる。In the apparatus for producing fullerene according to claim 2 and claim 4 dependent on this, and the method for producing fullerene according to claim 6 and claims 8 to 11 dependent on this, carbon is used in the combustion burner section. The contained compound can be gradually fed from a low equivalent ratio which is lean with respect to the oxygen-containing gas. Therefore, NO due to the low equivalence ratio of carbon-containing compounds
In addition to the effect of reducing x emissions, NOx can be reduced during the nitrogen oxide reduction reaction by the high-concentration carbon-containing compound. Therefore, even if the atmosphere is mixed in the reactor, the possibility of air pollution is reduced. It can be reduced.
【００３３】請求項３及びこれに従属する請求項４記載
のフラーレンの製造装置、請求項７及びこれに従属する
請求項８〜１１記載のフラーレンの製造方法において
は、燃焼用バーナー部で、酸素含有ガスを、炭素含有化
合物に対して希薄な低当量比から徐々に供給することが
できる。従って、火炎内部に高温領域が形成されるのを
極力抑制し、ＮＯｘの低減を図ることができるので、例
えば反応炉内に大気が混入した場合においても、大気汚
染の可能性を低減できる。特に、請求項４記載のフラー
レンの製造装置においては、燃焼用バーナー部の最上流
部において、炭素含有化合物と酸素含有ガスとを完全燃
焼させることができる。従って、燃焼用バーナー部の最
上流部における炭素含有化合物と酸素含有ガスとの反応
効率が高められるので、フラーレンの生成を経済的に行
うことができる。In the apparatus for producing fullerene according to claim 3 and claim 4 dependent on this, and the method for producing fullerene according to claim 7 and claims 8 to 11 dependent on this, oxygen is provided in the combustion burner section. The contained gas can be gradually fed from a low equivalent ratio which is lean with respect to the carbon-containing compound. Therefore, it is possible to suppress the formation of a high temperature region inside the flame as much as possible and reduce NOx. Therefore, for example, even when the atmosphere is mixed into the reaction furnace, the possibility of air pollution can be reduced. Particularly, in the fullerene manufacturing apparatus according to the fourth aspect, the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas can be completely combusted in the most upstream part of the combustion burner section. Therefore, the reaction efficiency between the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas in the most upstream part of the combustion burner section can be increased, so that fullerene can be produced economically.
【００３４】請求項８記載のフラーレンの製造方法にお
いては、フラーレンの生成を１０〜５００ｔｏｒｒの圧
力下で行うので、フラーレンの生成効率を高めることが
できる。請求項９記載のフラーレンの製造方法において
は、フラーレンの生成領域のガス流を層流とするので、
フラーレンの生成領域におけるフラーレン前駆体及びフ
ラーレンの滞留時間を更に長くでき、フラーレンの生成
効率を高めることができる。請求項１０記載のフラーレ
ンの製造方法においては、フラーレンの生成を希薄な酸
素状態の下で行うので、フラーレンの生成領域の温度分
布を均一にし、安定した品質のフラーレンを製造でき
る。請求項１１記載のフラーレンの製造方法において
は、フラーレンの生成領域の温度を６００〜２３００℃
の高温にすることで、炭素含有化合物を均一に気化させ
反応させて、安定した品質のフラーレンを製造できる。In the method for producing fullerene according to the eighth aspect, since the fullerene is produced under a pressure of 10 to 500 torr, the production efficiency of the fullerene can be enhanced. In the method for producing fullerene according to claim 9, since the gas flow in the fullerene generation region is a laminar flow,
The residence time of the fullerene precursor and the fullerene in the fullerene production region can be further lengthened, and the fullerene production efficiency can be increased. In the method for producing fullerene according to the tenth aspect, fullerene is produced in a dilute oxygen state, so that the temperature distribution in the fullerene production region can be made uniform, and fullerene of stable quality can be produced. In the method for producing fullerene according to claim 11, the temperature of the fullerene generation region is 600 to 2300 ° C.
At a high temperature, the carbon-containing compound is uniformly vaporized and reacted to produce a fullerene of stable quality.
【図１】本発明の第１の実施の形態に係るフラーレンの
製造装置の説明図である。FIG. 1 is an explanatory diagram of a fullerene manufacturing apparatus according to a first embodiment of the present invention.
【図２】本発明の第２の実施の形態に係るフラーレンの
製造装置の説明図である。FIG. 2 is an explanatory diagram of a fullerene manufacturing apparatus according to a second embodiment of the present invention.
【図３】本発明の第３の実施の形態に係るフラーレンの
製造装置の説明図である。FIG. 3 is an explanatory diagram of a fullerene manufacturing apparatus according to a third embodiment of the present invention.
１０：フラーレンの製造装置、１１、１２：炭素含有化
合物供給口、１３：酸素含有ガス供給口、１４：燃焼用
バーナー部、１５：反応炉、１６：ケーシング、１７〜
１９：配管、２０、２１：バルブ、２２：断熱壁、２
３：スタビライザー、２４：パイロットバーナー、２
５：反応部、２６：開口部、３０：フラーレンの製造装
置、３１：反応炉、３２：炭素含有化合物供給口、３
３、３４：酸素含有ガス供給口、３５：燃焼用バーナー
部、３６：ケーシング、３７：貫通孔、３８：突出部、
３９：配管、４０：分離壁、４１：分離盤、４２：開口
部、４３：貫通孔、５０：フラーレンの製造装置、５
１、５２：炭素含有化合物供給口、５３：酸素含有ガス
供給口、５４：燃焼用バーナー部、５５：反応炉、５
６：反応部、５７〜６０：配管、６１：バルブ、６２：
配管、６３：バルブ10: Fullerene production apparatus, 11, 12: Carbon-containing compound supply port, 13: Oxygen-containing gas supply port, 14: Burner section for combustion, 15: Reactor, 16: Casing, 17-
19: piping, 20, 21: valve, 22: heat insulating wall, 2
3: Stabilizer, 24: Pilot burner, 2
5: reaction part, 26: opening part, 30: fullerene production apparatus, 31: reaction furnace, 32: carbon-containing compound supply port, 3
3, 34: oxygen-containing gas supply port, 35: combustion burner part, 36: casing, 37: through hole, 38: protruding part,
39: piping, 40: separating wall, 41: separating plate, 42: opening, 43: through hole, 50: fullerene manufacturing apparatus, 5
1, 52: carbon-containing compound supply port, 53: oxygen-containing gas supply port, 54: combustion burner section, 55: reaction furnace, 5
6: reaction part, 57-60: piping, 61: valve, 62:
Piping, 63: valve
Claims (11)
給口とを有する燃焼用バーナー部を備える反応炉で、原
料となる炭素含有化合物と酸素含有ガスとを燃焼させて
フラーレンを製造する製造装置であって、前記炭素含有
化合物供給口及び酸素含有ガス供給口を多段に備えるこ
とを特徴とするフラーレンの製造装置。1. A manufacturing apparatus for producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas in a reaction furnace having a combustion burner section having a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port. The apparatus for producing fullerene, comprising the carbon-containing compound supply port and the oxygen-containing gas supply port in multiple stages.
給口とを有する燃焼用バーナー部を備える反応炉で、原
料となる炭素含有化合物と酸素含有ガスとを燃焼させて
フラーレンを製造する製造装置であって、前記炭素含有
化合物供給口を多段に備えることを特徴とするフラーレ
ンの製造装置。2. A manufacturing apparatus for producing fullerenes by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas in a reactor equipped with a combustion burner section having a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port. The apparatus for producing fullerene, comprising the carbon-containing compound supply port in multiple stages.
給口とを有する燃焼用バーナー部を備える反応炉で、原
料となる炭素含有化合物と酸素含有ガスとを燃焼させて
フラーレンを製造する製造装置であって、前記酸素含有
ガス供給口を多段に備えることを特徴とするフラーレン
の製造装置。3. A reactor for producing a fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas in a reactor equipped with a combustion burner section having a carbon-containing compound supply port and an oxygen-containing gas supply port. The apparatus for producing fullerene, wherein the oxygen-containing gas supply port is provided in multiple stages.
ラーレンの製造装置において、前記燃焼用バーナー部の
最上流部に完全燃焼帯を設けることを特徴とするフラー
レンの製造装置。4. The fullerene production apparatus according to claim 1, wherein a complete combustion zone is provided in an uppermost stream portion of the combustion burner section.
スとを大気圧未満で燃焼させて、フラーレンを製造する
方法において、前記炭素含有化合物及び酸素含有ガス
を、それぞれ多段に供給することを特徴とするフラーレ
ンの製造方法。5. A method for producing a fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas at a pressure lower than atmospheric pressure, wherein the carbon-containing compound and the oxygen-containing gas are respectively supplied in multiple stages. And a method for producing fullerene.
スとを大気圧未満で燃焼させて、フラーレンを製造する
方法において、前記炭素含有化合物を多段に供給するこ
とを特徴とするフラーレンの製造方法。6. A method for producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas at a pressure lower than atmospheric pressure, wherein the carbon-containing compound is supplied in multiple stages. .
スとを大気圧未満で燃焼させて、フラーレンを製造する
方法において、前記酸素含有ガスを多段に供給すること
を特徴とするフラーレンの製造方法。7. A method for producing fullerene by burning a carbon-containing compound as a raw material and an oxygen-containing gas at a pressure lower than atmospheric pressure, wherein the oxygen-containing gas is supplied in multiple stages. .
ラーレンの製造方法において、前記フラーレンの生成を
１０〜５００ｔｏｒｒで行うことを特徴とするフラーレ
ンの製造方法。8. The method for producing fullerene according to claim 5, wherein the fullerene is produced at 10 to 500 torr.
ラーレンの製造方法において、少なくとも前記フラーレ
ンの生成領域のガス流を層流とすることを特徴とするフ
ラーレンの製造方法。9. The method for producing fullerene according to claim 5, wherein the gas flow in at least the region where the fullerene is generated is a laminar flow.
フラーレンの製造方法において、前記酸素含有ガス中に
は、０又は０を超え９０モル％以下の不活性ガスが含ま
れていることを特徴とするフラーレンの製造方法。10. The method for producing fullerene according to claim 5, wherein the oxygen-containing gas contains 0 or more than 0 and 90 mol% or less of an inert gas. A method for producing fullerene, which is characterized in that
のフラーレンの製造方法において、前記フラーレンの生
成領域の温度を６００〜２３００℃の範囲とすることを
特徴とするフラーレンの製造方法。11. The method for producing fullerene according to claim 5, wherein the temperature of the production region of the fullerene is in the range of 600 to 2300 ° C.
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