JP2002205360A

JP2002205360A - 積層フィルムおよびその製造法

Info

Publication number: JP2002205360A
Application number: JP2001003504A
Authority: JP
Inventors: Shigetoshi Maekawa; 茂俊前川; Hirobumi Hosokawa; 博文細川; Tetsuya Tsunekawa; 哲也恒川
Original assignee: Toray Industries Inc
Current assignee: Toray Industries Inc
Priority date: 2001-01-11
Filing date: 2001-01-11
Publication date: 2002-07-23

Abstract

(57)【要約】【課題】フィルム厚みを小さくしても曲げ強さが大き
く、耐熱性に優れ、加工工程、テープ使用環境下におけ
る形態安定性にも抜群に優れた積層ポリエステルフィル
ムを提供する。【解決手段】少なくとも３層以上の積層構成を有する
積層フィルムであって、表層部は熱可塑性樹脂（Ａ）か
らなるフィルム層であり、中央部には、熱可塑性樹脂
（Ａ）とは異なる熱可塑性樹脂（Ｂ）からなるフィルム
層を少なくとも一層以上含み、かつ、熱可塑性樹脂
（Ａ）のガラス転移温度が熱可塑性樹脂（Ｂ）のガラス
転移温度より高く、フィルム長手方向または幅方向の少
なくとも一方についての、厚さ５μｍ換算の曲げ強さ指
数が６×１０^-3Ｎ／ｍ以上３０×１０^-3Ｎ／ｍ以下であ
る積層フィルムである。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は高剛性であり、特に
曲げ強さが大きく、耐熱性に優れ、加工工程および、使
用環境下における形態安定性にも抜群に優れた積層フィ
ルムに関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリエステルフィルムは他の素材では得
られないような大面積のフィルムの連続生産が可能であ
り、その優れた強度、耐久性、柔軟性、さらに、表面特
性の付与が可能であることを生かして、コンデンサー
用、包装用、磁気記録媒体用など種々の産業用途に広く
使用されている。中でも、磁気記録媒体用途において
は、テープ状のものが記録面積を大きくとれることか
ら、ビデオテープやデータテープのベース材として広く
用いられている。ビデオテープやデータテープの記録方
式としては、回転ヘッドを用いてフィルム長軸方向に対
して傾いた記録トラックを多数記録するヘリカル方式、
複数の固定ヘッドを用いてフィルムの長尺方向に平行な
記録トラックを設けるリニア方式があるが、いずれの方
式でも記憶容量を大きくするため、面記録密度を大きく
したり、テープの厚みを小さくして体積当たりの記録面
積を大きくとるなどの工夫がされている。

【０００３】しかしながら、フィルムを薄膜化すると、
機械的強度が不十分となり、フィルムの腰の強さがなく
なったり、伸びやすくなるため、磁気記録媒体用途では
テープダメージを受けやすくなったり、熱転写リボン用
途においては、印字する際のリボンの平坦性が保たれず
印字むらや過転写が発生し、また、コンデンサ用では絶
縁破壊電圧が低下するといった問題がある。特に、フィ
ルムの幅方向の曲げ強さが不足すると、ヘリカル方式に
おいてはテープと再生ヘッドとのスペーシングロスに
よる出力不足が起こりやすくなる、テープの走行時に
テープ端部が座屈により摩耗を受けやすくなる、トラ
ック長を長くとれないといった問題が生じ、また、リニ
ア方式においてはテープ端部まで、トラックを設ける
ことができない、出力不足が起きやすい、テープの
走行時にテープ端部が座屈により摩耗を受けやすくなる
といった問題が生じる。また、フィルム長手方向の曲げ
強さが不足すると、特にリニア記録テープにおいて出力
不足が起きやすいだけでなく、上記と同様の端部摩耗が
発生しやすくなる。

【０００４】このような薄膜化志向の中で、ヤング率に
代表されるような引張特性、曲げ強さなどの機械特性の
向上が望まれており、ベースフィルムの高強度化に大き
な期待が寄せられている。

【０００５】そのため、従来から種々の方法でフィルム
の高強度化が検討されてきた。一般に知られてきた、二
軸延伸ポリエステルフィルムの高強度化の手法として、
特公昭４２−９２７０号公報、特公昭４３−３０４０号
公報、特公昭４６−１１１９号公報、特公昭４６−１１
２０号公報などでは、縦横二方向に延伸したフィルムを
再度縦方向に延伸し、縦方向を高強度化する、いわゆる
再縦延伸法が提唱されている。

【０００６】また、特開昭５０−１３３２７６号公報、
特開昭５５−２２９１５号公報などでは、さらに横方向
にも強度を付与したい場合、上記の再縦延伸を行った
後、再度横方向に延伸するという再縦再横延伸法が提案
されている。

【０００７】また、特公昭５２−３３６６６号公報、特
公昭５７−４９３７７号公報などでは、一段目の延伸を
フィルムの縦方向に２段以上行い、引き続き、フィルム
の横方向に延伸を行う縦多段延伸法が提案されている。

【０００８】しかし、このような従来技術で得られた高
強度化ポリエステルフィルムは例えば、磁気記録媒体用
において、応力伸び変形あるいは環境条件によって寸法
変化し、記録トラックにずれが生じて記録再生時にエラ
ーが発生したり、磁気記録ヘッドに対するフィルム面積
の耐久性に劣ったりするために、所望の電磁変換特性が
得られなかったりする等の問題があり、また、大幅なコ
ストアップを伴うため、大容量の高密度磁気記録テープ
への適用に際して課題が残されているのが現状である。

【０００９】また、特表２０００−５０６０８２公報で
はポリエチレンテレフタレートとポリエチレンナフタレ
ートを交互に積層し、高い延伸比まで二軸延伸した多数
積層ポリエステルフィルムが提案されているが、その延
伸温度は各成分のガラス転移温度よりはるかに高いた
め、延伸むらが大きくなったり、高い延伸比まで延伸し
たにもかかわらずガラス転移温度の低いポリエチレンテ
レフタレート層の配向がつきにくく、弾性率も低いた
め、フィルム全体の高剛性化がむずかしい問題がある。
さらに、ポリエチレンナフタレート層の全体の含有比率
が多いため、磁気記録媒体に必要なクリープ特性が悪
い。

【００１０】一方、ポリエステルとポリイミドの組成物
については過去にも報告があり、例えば、ポリエステル
として、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）を用
い、一方、ポリイミドとして、熱可塑性ポリイミドの一
種であるポリエーテルイミド（ＰＥＩ）を用いて、その
重量分率の増加に伴ってガラス転移温度が上昇すること
が示されている。（例えば、「ＪＯＵＲＮＡＬｏｆ
ＡＰＰＬＩＥＤＰＯＬＹＭＥＲＳＣＩＥＮＣＥ」１
９９３年、４８巻、９３５−９３７頁、「Ｍａｃｒｏｍ
ｏｌｅｃｕｅｓ」１９９５年、２８巻、２８４５−２８
５１頁、「Ｐｏｌｙｍｅｒ」１９９７年、３８巻、４０
４３−４０４８頁等）。また、特願平１０−２５８０６
１号公報、特願平１１−４５９７１号公報、特願平１１
−４７９９９号公報では、ポリエステルとポリイミドの
アロイフィルム及び製造法について提案されているが、
積層フィルムに関する報告はされておらず、ましてや、
該積層フィルムの共延伸性や曲げ強さについては全く知
られておらず、検討されていないのが実状である。

【００１１】また、ポリエステルより弾性率が大きく、
耐熱性にも優れる磁気記録媒体用アラミドフィルムの検
討もされているが、一般にポリエステルフィルムと比較
してアラミドフィルムは高価であるため、コンピュータ
ーのデータバックアップ用途では使用が制限されている
のが実状である。

【００１２】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来技
術の問題点を解消し、フィルム厚みを小さくしても曲げ
強さが大きく、耐熱性に優れ、加工工程、テープ使用環
境下における形態安定性にも抜群に優れた積層ポリエス
テルフィルムを提供することを目的とする。

【００１３】

【課題を解決するための手段】上記問題を解決するため
に、本発明の積層フィルムは、少なくとも３層以上の積
層構成を有する積層フィルムであって、表層部は熱可塑
性樹脂（Ａ）からなるフィルム層であり、中央部には、
熱可塑性樹脂（Ａ）とは異なる熱可塑性樹脂（Ｂ）から
なるフィルム層を少なくとも一層以上含み、かつ、熱可
塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度が熱可塑性樹脂（Ｂ）
のガラス転移温度より高く、フィルム長手方向または幅
方向の少なくとも一方についての、厚さ５μｍ換算の曲
げ強さ指数が６×１０^-3Ｎ／ｍ以上３０×１０^-3Ｎ／ｍ
以下であることを特徴とする。

【００１４】

【発明の実施の形態】本発明でのフィルムの積層構成
は、少なくとも３層であること以外は特に限定されない
が、５層以下が操作の煩雑さや大幅なコストアップを伴
わないため好ましい。積層構成がＡ／Ｂ／Ａである３層
構造の場合がより好ましいが、Ａ／Ｂ／Ｃ／Ｄや、Ａ／
Ｂ／Ｃ／Ａ等の４層構造や、Ａ／Ｂ／Ａ／・・・／Ａ／
Ｂ／Ａ等の多重積層構造でもかまわない。

【００１５】また、表層部を構成する熱可塑性樹脂
（Ａ）の原料組成は表面特性の付与が可能であることか
らポリエステルもしくはポリエステルを主体とするアロ
イが好ましく、また、中央部を構成する熱可塑性樹脂
（Ｂ）も表層部熱可塑性樹脂（Ａ）との共延伸性の立場
からポリエステルもしくはポリエステルを主体とするア
ロイであることが好ましい。

【００１６】ここで、本発明で言う表層部とは、フィル
ム表面を構成している裏表２層を示し、中央部は両表層
部に挟まれた少なくとも１層以上からなる部分を示す。

【００１７】表層部、中央部に使われる熱可塑性樹脂と
しては、エチレンテレフタレート、エチレン−２，６−
ナフタレート、ヘキサメチレンテレフタレート、シクロ
ヘキサンメチレンテレフタレート、エチレン−α，β−
ビス（２−クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカ
ルボキシレート、ブチレンテレフタレート、ブチレン−
２，６−ナフタレート、ブチレン−α，β−ビス（２−
クロルフェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボキシレ
ート単位を主要構成成分とするポリエステルが挙げられ
る。表層部を構成する熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移
温度が中央部を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）のガラス転
移温度より大きい組み合わせであること以外は、特に限
定されない。熱可塑性樹脂（Ａ）は、曲げ強さを大きく
するために高剛性のポリマーが好ましく、熱可塑性樹脂
（Ａ）がエチレン−２，６−ナフタレートを主要構成成
分とするポリエステル、もしくはそのアロイであり、熱
可塑性樹脂（Ｂ）がエチレンテレフタレートを主要構成
成分とするポリエステルまたはそのアロイの組み合わせ
の場合、界面での接着性がよく、共延伸性に優れるため
より好ましく、熱可塑性樹脂（Ｂ）がポリエチレンテレ
フタレートおよびポリイミドを主成分とするアロイであ
る場合、そのガラス転移温度が上昇するために最も好ま
しい。

【００１８】また、積層フィルムにおける曲げ強さは、
表層の配向度が高いほどその曲げ強さが大きく向上する
ため、表層部の熱可塑性樹脂（Ａ）からなるフィルム層
の厚み方向の屈折率が、中央部の熱可塑性樹脂（Ｂ）か
らなるフィルム層の厚み方向の屈折率より小さいことが
好ましい。

【００１９】本発明における積層フィルムは、表層によ
り曲げ強さを大きく向上させているため、その効果を得
るためには表層の積層厚みがフィルム全厚さの５％以上
であることが好ましく、特に表層にポリエチレンナフタ
レートを使用したときそのクリープ特性の影響を小さく
するために、表層の積層厚みは、フィルム全厚さの３０
％以下が好ましく、７％以上２５％以下がさらに好まし
く、１０％以上２０％以下が最も好ましい。

【００２０】本発明における積層フィルムは、少なくと
も長手方向、幅方向のどちらか一方の厚さ５μｍ換算の
曲げ強さ指数が６×１０^-3Ｎ／ｍ以上であることが、磁
気記録媒体にしたときの出力不足、端部摩耗が起きにく
いため好ましく、３０×１０ ^-3Ｎ／ｍ以下が延伸時に破
断しないため好ましい。フィルムの曲げ強さ指数は、８
×１０^-3Ｎ／ｍ以上２８×１０^-3Ｎ／ｍ以下がさらに好
ましく、１０×１０^-3Ｎ／ｍ以上２５×１０^-3Ｎ／ｍ以
下が最も好ましい。

【００２１】本発明の積層フィルムはフィルム長手方向
または幅方向の少なくとも一方の弾性率が６ＧＰａ以上
であることが磁気記録媒体用途においてテープダメージ
を起こさせないために好ましく、３０ＧＰａ以下である
ことが、フィルムの製膜性の観点から好ましい。フィル
ムの弾性率は７ＧＰａ以上２５ＧＰａ以下がより好まし
く、８ＧＰａ以上２０ＧＰａが最も好ましい。

【００２２】本発明の積層フィルムはフィルム長手方向
または幅方向の少なくとも一方の配向を高めるために延
伸することが好ましく、さらに、２軸方向に延伸するこ
とがより好ましい。

【００２３】本発明では、フィルムの用途、使用目的に
応じて、積層フィルムの表層部、中央部の少なくとも一
方に、無機粒子や有機粒子、その他の各種添加剤、例え
ば酸化防止剤、帯電防止剤、結晶核剤などを添加しても
かまわない。無機粒子の具体例としては、酸化ケイ素、
酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化チタンなど
の酸化物、カオリン、タルク、モンモリロナイトなどの
複合酸化物、炭酸カルシウム、炭酸バリウムなどの炭酸
塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウムなどの硫酸塩、チタ
ン酸バリウム、チタン酸カリウムなどのチタン酸塩、リ
ン酸第３カルシウム、リン酸第２カルシウム、リン酸第
１カルシウムなどのリン酸塩などを用いることができる
が、これらに限定されるわけではない。また、これらは
目的に応じて２種以上用いてもかまわない。有機粒子の
具体例としては、ポリスチレンもしくは架橋ポリスチレ
ン粒子、スチレン・アクリル系及びアクリル系架橋粒
子、スチレン・メタクリル系及びメタクリル系架橋粒子
などのビニル系粒子、ベンゾグアナミン・ホルムアルデ
ヒド、シリコーン、ポリテトラフルオロエチレンなどの
粒子を用いることができるが、これらに限定されるもの
ではなく、粒子を構成する部分のうち少なくとも一部が
ポリエステルに対して不溶の有機高分子微粒子であれば
如何なる粒子でもよい。また有機粒子は、易滑性、フイ
ルム表面の突起形成の均一性から粒子形状が球形状で均
一な粒度分布のものが好ましい。これらの粒子の粒径、
配合量、形状などは用途、目的に応じて選ぶことが可能
であるが、通常は、平均粒子径としては０．０１μｍ以
上、３μｍ以下、配合量としては、０．０１重量％以
上、１０重量％以下が好ましい。

【００２４】また、表層部のさらに上にこれらの機能を
持たせた層を設けることも本発明により考慮される。

【００２５】本発明を構成する熱可塑性樹脂（Ａ）、熱
可塑性樹脂（Ｂ）は、上記組成物を主成分とするが、本
発明の効果が損なわれない範囲で、他種ポリマをブレン
ド、または共重合してもかまわない。

【００２６】次に本発明の積層フィルムの製造方法につ
いて説明するが、以下の説明に限定されないことはもち
ろんである。

【００２７】本発明で用いる表層部を構成する熱可塑性
樹脂（Ａ）および中央部を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）
としては、従来から知られている方法により得られるも
のを用いることができる。

【００２８】また、表層部を構成する熱可塑性樹脂
（Ａ）に粒子を含有せしめる場合、粒子は、樹脂の製造
工程における重合前、重合中、重合後のいずれに添加し
ても良いが、本発明では熱可塑性樹脂（Ａ）がポリエス
テルである場合はその原料として使用するジオール成
分であるエチレングリコールなどに、スラリーの形で混
合、分散せしめて添加する方法、ベント式の二軸混練
押出機により粒子粉末または粒子の水スラリー等を用い
てポリマと混練する方法が好ましく用いられる。

【００２９】次に、十分乾燥させた熱可塑性樹脂（Ａ）
及び熱可塑性樹脂（Ｂ）を２台または３台の押出機を用
い、２層以上のマニホールド、合流ブロックを用いて合
流させ、口金から中央部が熱可塑性樹脂（Ｂ）、表層部
が熱可塑性樹脂（Ａ）になるように３層以上のシートと
して押出し、２０〜６０℃のキャスティングドラム上で
冷却して未延伸フィルムを作る。この場合、両者の溶融
粘度の差を２００００ポイズ以下、より好ましくは１０
０００ポイズ以下、最も好ましくは５０００ポイズ以下
にしておくことが延伸破れがなく積層厚さ班をなくすた
めに極めて有効である。

【００３０】次に、この未延伸フィルムをフィルム長手
方向および幅方向に延伸する。延伸方法としては、逐次
二軸延伸法、又は同時二軸延伸法を用いることができ
る。特に、未延伸フィルムをステンターを用い縦横同時
に延伸する同時二軸延伸法は縦延伸プロセスが省かれ、
コストダウンにつながり、延伸破れや積層厚さ班やロー
ル傷が発生しにくいため有効である。延伸温度はポリマ
の種類によって必ずしも一定ではないが、少なくとも一
回は長手方向または／および幅方向に表層部を構成する
熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度以下、中央部を構
成する熱可塑性樹脂（Ｂ）のガラス転移温度以上の範囲
で行う。また、必要に応じて、高延伸倍率が必要な場合
は、はじめに熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度以上
で延伸し、つぎに、熱可塑性樹脂（Ｂ）のガラス転移温
度以上、熱可塑性樹脂（Ａ）のガラス転移温度以下で延
伸する、多段延伸法を行うことが好適である。また、延
伸速度は、長手、横方向とも１０００〜５００００％／
ｍｉｎ、延伸倍率は３．０〜７．０倍の範囲が好適であ
る。次に、必要に応じて熱処理を行う。熱処理条件とし
ては、定長下、微延伸下、弛緩状態のいずれかで、［熱
可塑性樹脂（Ａ）の融点］〜［熱可塑性樹脂（Ａ）の融
点−１００℃］の範囲で０．５〜６０秒間行うことが好
適である。

【００３１】（物性の測定方法ならびに効果の評価方
法）本発明で用いた特性値の測定法ならびに効果の評価
方法は次の通りである。

【００３２】（１）積層厚さ：透過型電子顕微鏡（日立
製Ｈ−６００型）を用いて、加速電圧１００ｋＶで、フ
ィルム断面を、超薄切片法（ＲｕＯ４染色）で観察す
る。その界面の観察結果から、各層の厚さを求める。倍
率は、判定したい積層厚さによって適切な倍率を選ぶ
が、１万〜１０万倍が適当である。

【００３３】また、２次イオン質量分析装置（ＳＩＭ
Ｓ）を用いて測定することもできる表層から深さ５００
０ｎｍの範囲のフィルム中の不活性粒子の内もっとも高
濃度の粒子（あるいはＰＥＩ）に起因する元素と、ポリ
エステルの炭素元素の濃度比（Ｍ＋／Ｃ＋）を、表面か
ら深さ５０００ｎｍまで厚さ方向にＳＩＭＳで分析す
る。表層では不活性粒子（あるいはＰＥＩ）に起因する
元素濃度は低く、表面から遠ざかるにつれて不活性粒子
（あるいはＰＥＩ）に起因する元素濃度は高くなる。本
発明フィルムの場合は一旦極大値となった不活性粒子に
起因する元素濃度がまた減少し始める。この濃度分布曲
線において、不活性粒子に起因する元素濃度が極大値の
１／２まで減少した深さを積層厚さとする。条件は次の
通りである。

【００３４】ｉ）測定装置２次イオン質量分析装置（ＳＩＭＳ）西独、ＡＴＯＭＩＫＡ社製Ａ−ＤＩＤＡ３０００ ii）測定条件１次イオン種：Ｏ２＋１次イオン加速電圧：１２ＫＶ１次イオン電流：２００ｎＡラスター領域：４００μｍ□ 分析領域：ゲート３０％測定真空度：５．０×１０−９ＴｏｒｒＥ−ＧＵＮ：０．５ＫＶ−３．０Ａなお、表層から深さ５０００ｎｍの範囲に最も多く含有
する不活性粒子が有機高分子粒子の場合はＳＩＭＳでは
測定が難しいので、表面からエッチングしながらＸＰＳ
（Ｘ線光電子分光法）、ＩＲ（赤外分光法）などで上記
同様のデプスプロファイルを測定し積層厚みを求めるこ
ともできる。

【００３５】（２）弾性率：オリエンテック（株）製フ
ィルム強伸度自動測定装置“テンシロン”ＡＭＦ／ＲＴ
Ａ−１００を用いて、試料フィルムを幅１０ｍｍ、試長
間１００ｍｍ、引張り速度２００ｍｍ／分で引っ張り、
得られた張力−歪曲線の立上がりの接線の勾配から弾性
率を求める。測定は２５℃、６５％ＲＨの雰囲気下で行
う。

【００３６】（３）フィルムの厚さ５μｍ換算の曲げ強
さ指数Ｍ：サンプルは測定方向に長さ１０ｃｍ、幅２０
ｍｍに切り出し、東洋精機製作所株式会社製ループステ
ィッフネステスタを用いて曲げ応力Ｍ１（ｍｇ）を測定
した。ループ長は５０ｍｍ、押しつぶし距離は２０ｍｍ
とした。曲げ応力の測定値Ｍ１（ｍｇ）、サンプル厚さ
ｔ（μｍ）から、下記の式を用いて厚さ５μｍの曲げ強
さ指数Ｍ（Ｎ／ｍ）を求めた。Ｍ＝３．９２×１０^-6×Ｍ１×ｔ³ 測定はサンプリング位置の異なるサンプル２０個を用い
て測定し、その平均値を求めた。

【００３７】（４）クリープコンプライアンス：フィル
ムを幅４ｍｍにサンプリングし、試長１５ｍｍになるよ
うに、真空理工株式会社製ＴＭＡＴＭ−３０００およ
び加熱制御部ＴＡ−１５００にセットした。５０℃、６
５％ＲＨの条件下、２８ＭＰａの加重をフィルムにかけ
て、３０分間保ち、その時のフィルムの伸び量を測定し
た。フィルムの伸縮量（％表示、ΔＬ）は、カノープス
電子株式会社製ＡＤコンバータＡＤＸ−９８Ｅを介し
て、日本電気株式会社製パーソナルコンピュータＰＣ−
９８０１により求め、次式クリープコンプライアンス（ＧＰａ^-1）＝（ΔＬ／１０
０）／０．０２８からクリープコンプライアンスを算出した。なお、クリ
ープコンプライアンスの定義は、例えば、「高分子化学
序論（第２版）」（（株）科学同人発行）に示されたも
のである。

【００３８】（５）厚みむら：アンリツ株式会社製フィ
ルムシックネステスタＫＧ６０１Ａおよび電子マイク
ロメータＫ３０６Ｃを用い、フィルムの長手方向に３
０ｍｍ幅、２ｍ長さにサンプリングしたフィルムを連続
的に厚みを測定する。ただし厚みむらは、一番最初に延
伸された方向に測定するものとする。フィルムの運搬速
度は３ｍ／分とした。２ｍ長での厚み最大値Ｔｍａｘ
（μｍ）、最小値Ｔｍｉｎ（μｍ）から、Ｒ＝Ｔｍａｘ−Ｔｍｉｎを求め、Ｒと２ｍ長の平均厚みＴａｖｅ（μｍ）から厚みむら（％）＝（Ｒ／Ｔａｖｅ）×１００として求めた。

【００３９】

【実施例】本発明を実施例に基づいて説明する。

【００４０】実施例１通常の方法により得られた固有粘度０．６５（ｄｌ／
ｇ）のポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）５０重量
部とＧｅｎｅｒａｌＥｌｅｃｔｒｉｃ社製ポリエーテ
ルイミド“ウルテム１０１０”５０重量部を３００℃に
加熱されたベント式の二軸混練機に投入し、ＰＥＴ／ポ
リエーテルイミドが５０／５０（重量比）のブレンドチ
ップを作成する。

【００４１】次いで、ここで得たブレンドチップ２０重
量部と前記ＰＥＴ８０重量部を混合し、水分量１５ｐｐ
ｍ以下に乾燥後、スクリュー径１２０ｍｍの単軸押出機
１に投入して、２９０℃で溶融、混練し、ＰＥＴ／ＰＥ
Ｉポリエステルアロイ（ｂ）（ガラス転移温度９５℃、
融点２５５℃）とする。また、ポリエチレン−２，６−
ナフタレート（ＰＥＮ）にエチルビニルベンゼン−ジビ
ニルベンゼン共重合体粒子（粒径３００ｎｍ）を含有率
１重量％で含有させたものを押出機２に供給し２９５℃
で溶融し、ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ａ）
（ガラス転移温度１２５℃、融点２６３℃）とす
る。これらのポリマを３層口金を用いて両表層がポリエ
チレン−２，６−ナフタレート（ａ）、中央部がポリエ
ステルアロイ（ｂ）となるように合流積層し、静電印加
キャストを用いて２５℃の冷却ロール上でシート状に冷
却し、積層形式がＡ／Ｂ／Ａの３層構造で、積層比が１
／８／１の未延伸フィルムとする。該シートを長手方向
に１０５℃で５．０倍に延伸し、１１０℃で幅方向に
３．５倍延伸した後、２００℃で熱処理を行う。延伸速
度は３０００％／ｍｉｎで行った。

【００４２】得られた積層フィルムは厚みが５μｍであ
る。この積層フィルムは、弾性率が大きく、曲げ強さが
大きく、クリープ特性も良好であり、熱収縮率も小さ
く、さらに、厚みむらも小さかった。

【００４３】実施例２中央部を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）をポリエチレンテ
レフタレート（ガラス転移温度７８℃）とし、縦延伸
温度を９５℃とした以外は実施例１と同様にして積層フ
ィルムを得た。得られた積層フィルムは厚みが５μｍで
ある。この積層フィルムは、実施例１の場合と同様、弾
性率、曲げ強さ、熱収縮率、クリープ特性が良好であ
り、さらに、厚みむらも小さかった。

【００４４】比較例１縦延伸温度を１４０℃で行ったこと以外は実施例１と同
様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは
厚みが５μｍである。この積層フィルムは、クリープ特
性は良好であったが、延伸温度が高く中央部の配向がつ
かないために、十分な弾性率が得られておらず、曲げ強
さ指数も小さい。また、延伸温度が高いために厚みむら
も不良であり、磁気記録媒体用途には適さない。

【００４５】比較例２縦延伸温度を１５０℃で行ったこと以外は実施例２と同
様にして積層フィルムを得た。得られた積層フィルムは
厚みが５μｍである。この積層フィルムは、比較例１と
同様に、クリープ特性は良好であったが、延伸温度が高
いために十分な弾性率が得られず、曲げ強さ指数も小さ
く、厚みむらも不良である為、磁気記録媒体用途には適
さない。

【００４６】比較例３表層部を構成する熱可塑性樹脂（Ａ）をポリエチレンテ
レフタレート（ガラス転移温度７８℃）とし、中央部
を構成する熱可塑性樹脂（Ｂ）をポリエチレン−２，６
−ナフタレート（ガラス転移温度１２５℃）としたこ
と以外は、比較例１と同様にして積層フィルムを得た。
得られた積層フィルムは５μｍである。この積層フィル
ムは、弾性率が大きいが、表層の厚み方向の屈折率が大
きく配向が十分ではないために、曲げ強さ指数が小さ
い。また、延伸温度が高いために、厚みむらが不良であ
り、また、ＰＥＮの積層比率が大きいためクリープ特性
も悪く、磁気記録媒体用途には適さない。

【００４７】比較例４ポリエチレン−２，６−ナフタレート（ＰＥＮ）にエチ
ルビニルベンゼン−ジビニルベンゼン共重合体粒子（粒
径３００ｎｍ）を含有率１重量％で含有させたものを押
出機に供給し２９５℃で溶融し、口金、静電印加キャス
トを用いて２５℃の冷却ロール上でシート状に冷却し、
単層の未延伸フィルムとした。該シートを長手方向に１
４０℃で５．０倍に延伸し、１１０℃で幅方向に３．５
倍延伸した後、２００℃で熱処理を行った。延伸速度は
３０００％／ｍｉｎで行った。

【００４８】得られたフィルムは厚みが５μｍであっ
た。このフィルムは、弾性率、曲げ強さ指数ともに良好
であるが、クリープ特性が不良であり、磁気記録媒体用
途には適さない。

【００４９】

【表１】（注）ＭＤ：フィルム長手方向。ＴＤ：フィルム幅方
向

【００５０】

【発明の効果】本発明によれば、曲げ強さが大きく、耐
熱性に優れ、加工工程において加熱処理されたときの形
態安定性にも抜群に優れた積層フィルムとすることがで
きる。

【００５１】本発明の積層フィルムは、磁気記録用、電
気絶縁用、感熱転写リボン用、感熱孔版用、コンデンサ
ー用、包装用など、各種フィルム用途で広く活用が可能
である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考） // Ｂ２９Ｋ 67:00 Ｂ２９Ｋ 67:00 101:12 101:12 Ｂ２９Ｌ 7:00 Ｂ２９Ｌ 7:00 9:00 9:00 Ｆターム(参考） 4F071 AA46 AA50 AF14 AF20 AF45 AF54 AH14 BA01 BB08 BC01 4F100 AK01A AK01B AK42A AK42B AK49B AL05B AT00C BA03 BA07 BA10A BA10C BA25 BA26 EJ37 GB15 GB41 JA05A JA05B JB16A JB16B JJ03 JK04 JK07 JK20 JN18A JN18B YY00 4F210 AA24 AA26 AG01 AG03 QC06 QG01 QG15 QG18 4J002 CF06W CM04X GF00

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】少なくとも３層以上の積層構成を有する
積層フィルムであって、表層部は熱可塑性樹脂（Ａ）か
らなるフィルム層であり、中央部には、熱可塑性樹脂
（Ａ）とは異なる熱可塑性樹脂（Ｂ）からなるフィルム
層を少なくとも一層以上含み、かつ、熱可塑性樹脂
（Ａ）のガラス転移温度が熱可塑性樹脂（Ｂ）のガラス
転移温度より高く、フィルム長手方向または幅方向の少
なくとも一方についての、厚さ５μｍ換算の曲げ強さ指
数が６×１０^-3Ｎ／ｍ以上３０×１０^-3Ｎ／ｍ以下であ
ることを特徴とする積層フィルム。
【請求項２】表層部の熱可塑性樹脂（Ａ）からなるフ
ィルム層の厚み方向の屈折率が中央部の熱可塑性樹脂
（Ｂ）からなるフィルム層の厚み方向の屈折率より小さ
い、請求項１に記載の積層フィルム。
【請求項３】熱可塑性樹脂（Ａ）がエチレンナフタレ
ート単位を主たる成分とするポリエステルである請求項
１または請求項２に記載の積層フィルム。
【請求項４】熱可塑性樹脂（Ｂ）がエチレンテレフタ
レート単位を主たる成分とするポリエステルである請求
項１〜３のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項５】熱可塑性樹脂（Ｂ）が、エチレンテレフ
タレート単位を主たる成分とするポリエステルとポリイ
ミドとからなる請求項１〜３のいずれかに記載の積層フ
ィルム。
【請求項６】表層部の熱可塑性樹脂（Ａ）からなるフ
ィルム層の積層厚みが積層フィルム全厚さの５〜３０％
である請求項１〜５のいずれかに記載の積層フィルム。
【請求項７】積層フィルムのフィルム長手方向または
幅方向の少なくとも一方についての、弾性率が６〜５０
ＧＰａである請求項１〜６のいずれかに記載の積層フィ
ルム。
【請求項８】温度５０℃、荷重２８ＭＰａで３０分経
過後の積層フィルム長手方向または幅方向の少なくとも
一方についての、クリープコンプライアンスが０．１〜
０．３ＧＰａ^-1の範囲である請求項１〜７のいずれかに
記載の積層フィルム。
【請求項９】一軸または二軸に配向された、請求項１
〜８に記載の積層フィルム。