JP2002289249A

JP2002289249A - 固体電解質型燃料電池スタック構造体

Info

Publication number: JP2002289249A
Application number: JP2001083273A
Authority: JP
Inventors: Toru Kato; 徹嘉藤; Takeshi Nozaki; 健野崎; Akira Negishi; 明根岸; Susumu Nagata; 進永田; Akishige O; 紹栄王; Masayuki Tokiya; 正之土器屋
Original assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST; New Energy and Industrial Technology Development Organization
Current assignee: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology AIST; New Energy and Industrial Technology Development Organization
Priority date: 2001-03-22
Filing date: 2001-03-22
Publication date: 2002-10-04
Anticipated expiration: 2021-03-22
Also published as: JP5234554B2

Abstract

(57)【要約】【課題】円筒型単セルを直並列構造にすることが容易
で、上記欠点のない固体電解質型燃料電池を提供するこ
と。【解決手段】本発明は、支持体、および、該支持体の
外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積
層した管状セルと接続部材とを具備した円筒型単セル
を、第一の集電板と第二の集電板の間に該接続部材を介
して接続したことを特徴とする固体電解質型燃料電池に
関し、特に、前記支持体、接続部材並びに第一の電極お
よび第二の電極が金属であることを特徴とする固体電解
質型燃料電池に関する。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は固体電解質型燃料電
池、固体電解質型燃料電池スタックおよびスタック構造
体に関する。このスタックおよびスタック構造体は、固
体電解質型燃料電池を積層させることにより高性能な固
体電解質型燃料電池につながるものである。

【０００２】

【従来の技術】固体電解質型燃料電池は電池の構成材料
がすべて固体であり、高温で作動させることができる高
効率のエネルギー変換装置である。固体電解質型燃料電
池の電解質、電極などの各構成材料は酸化物のようなセ
ラミックス材料が主に使用されている。このような材料
で構成された燃料電池は導電性の観点から高温で作動さ
れるようになっている。

【０００３】固体電解質型燃料電池は、例えば、図１ま
たは図２に示すような円筒型のセルを使用するものと、
図３に示す平板型のセルを使用するものがある。図１
（Ａ）および図１（Ｂ）に示されるように、円筒型セル
１００は、例えば、円筒形の空気極基体管１０６を基体
として、その外側にインターコネクタ１０８および電解
質１０４、燃料極１０２等を備えている。この円筒形セ
ルの内側空間に酸素を、外側に燃料を供給して、所定温
度で発電を行う。このような円筒型セル１本を単セルと
して用いる縦縞型の固体電解質型燃料電池の概略図を図
１（Ｃ）に示した。また、この他に、図２（Ａ）および
図２（Ｂ）に示されるように、基体管２０８の外側に燃
料極２０６、電解質２０４、空気極２０２、およびイン
ターコネクタ２１０を形成し、１本の円筒に複数の円筒
型セルを設けた単管の円筒型セルも製造されている。こ
の単管を複数接続した横縞型固体電解質燃料電池２２０
も製造されている（図２（Ｃ））。

【０００４】さらに、この他には、図３（Ａ）に示され
るような平板セル３００も開発されている。このセル３
００には、気体（例えば燃料および空気）を通さない材
料でできたガスシール３０２とセパレータ３０６から構
成される基体に、図３（Ａ）に示すような燃料極／電解
質／空気極３０４からなる隔壁が設けられている。隔壁
により形成された空間にそれぞれ空気３１０および燃料
３０８を供給して発電する。このような平板型セルを使
用した固体電解質燃料電池の概略図を図３（Ｂ）に示し
た。

【０００５】さらに、これらの固体電解質型燃料電池に
は、固体電解質を支持体とするものや、電極を支持体と
するものもある。

【０００６】

【発明が解決しようとする課題】上述のように、固体電
解質型燃料電池の開発が盛んに行われているが、現在開
発されている固体電解質型燃料電池の起電力は小さいこ
とが知られているため、高電圧および大電流の固体電解
質燃料電池の開発も望まれている。したがって、実用的
な燃料電池とするためには、直列に配置して電圧を上げ
ること、および並列に配置して電流を大きくする必要が
ある。

【０００７】固体電解質型燃料電池を直並列構造にする
場合、円筒型セルの縦縞型では図１（Ａ）および（Ｂ）
に示したインターコネクタ材料で長尺の管同士を接続し
なくてはならず円筒型セルの機械的強度が要求される。
また、図２に示す横縞型の円筒型セルでは単管で直列構
造がとれるが、インターコネクタ部を含めたセル製造が
複雑になる。

【０００８】また、このような従来技術で円筒型スタッ
ク構造体を小型システムに用いる場合、低電圧、大電流
型の電池となりやすい。

【０００９】さらに、図３に示した平板型セルの場合、
セルの直並列は円筒型にくらべ容易であるが、積層した
時に応力の緩和を行わなければならないという問題があ
り、機械的強度の点からも構造を検討しなくてはならな
い。

【００１０】また、従来の固体電解質型燃料電池には使
用する電解質の導電性などから１０００℃付近の高温で
動作しなければならず、さらに、他の構成材料として酸
化物のようなセラミックス材料が使用されているため、
高温動作による材料の劣化、それに伴う装置の寿命に問
題がある。加えて、固体電解質型燃料電池の重量あたり
の出力密度が小さいなどの問題もある。

【００１１】本発明は、上記観点からなされた発明であ
り、円筒型単セルを直並列構造にすることが容易で、上
記欠点のない固体電解質型燃料電池を提供することを目
的とする。さらに、本発明では動作温度を低くしても作
動可能な固体電解質型燃料電池を提供する。

【００１２】

【課題を解決するための手段】上記目的は、以下の本発
明により達成される。

【００１３】本発明の第一は、支持体、および、該支持
体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極
を積層した管状セルと接続部材とを具備した円筒型単セ
ルを、第一の集電板と第二の集電板の間に該接続部材を
介して接続されていることを特徴とする固体電解質型燃
料電池である。この固体電解質型燃料電池は、前記支持
体および接続部材が金属であることを特徴とする。第一
の発明の他の態様は、円筒型単セルが前記第一の集電板
と第二の集電板の間に複数接合されていることを特徴と
する固体電解質型燃料電池スタックである。第一の発明
の他の態様は、管状セルを直列に複数配した直列セルを
前記第一の集電板と第二の集電板の間に１または複数接
合したことを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック
である。

【００１４】本発明の第二は、上記の固体電解質型燃料
電池を直列に複数接合したことを特徴とする固体電解質
型燃料電池構造体を一態様とする。第二の発明の第二の
態様は、上記の固体電解質型燃料電池スタックを複数直
列に配置したことを特徴とする固体電解質型燃料電池ス
タック構造体である。第二の発明では、上記第一の態様
と第二の態様の固体電解質型燃料電池構造体および固体
電解質型燃料電池スタック構造体から選択される、第一
の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体
と、該第一の固体電解質型燃料電池構造体またはスタッ
ク構造体と同一の第二の固体電解質型燃料電池構造体ま
たはスタック構造体から構成され、この２つの構造体を
逆向きに並行に配列し、第一の固体電解質型燃料電池構
造体またはスタック構造体の第一の集電板と第二の固体
電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体の第二の
集電板を第三の集電板を介して接続したことを特徴とす
る折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池スタック
構造体である。

【００１５】上記の固体電解質型燃料電池、固体電解質
型燃料電池スタック、および固体電解質型燃料電池スタ
ック構造体は、前記管状セルと接続部材の接合がロウ付
け、溶射または機械的精密加工により行われることを特
徴とする。また、上記の固体電解質型燃料電池におい
て、前記円筒型単セルと第一および第二の集電板の接合
が圧着、溶接または機械的精密加工により行われること
を特徴とする。

【００１６】本発明の固体電解質型燃料電池、固体電解
質型燃料電池スタックおよび固体電解質型燃料電池スタ
ック構造体は、動作温度が５００℃から８００℃である
ことを特徴とする。

【００１７】

【発明の実施の形態】以下に本発明を詳細に説明する。
本発明の第一は、円筒型単セルを用いた固体電解質型燃
料電池およびこの固体電解質型燃料電池スタックに関す
る。

【００１８】本発明の固体電解質型燃料電池は、円筒型
単セルと平板バイポーラ型集電板（以下、単に集電板と
も称する。）を備えたものである。また、本発明の固体
電解質型燃料電池スタックは、複数の円筒型単セルと平
板バイポーラ型集電板を備えたものである。本発明の第
一の実施形態は、固体電解質型燃料電池であり、これ
は、例えば、図４に示すような構造を有する。

【００１９】図４は、円筒型単セル１つと一対の平板バ
イポーラ型集電板から構成される本発明の固体電解質型
燃料電池の概略断面図である。図４のような固体電解質
型燃料電池は、例えば円筒型単セルの管内を燃料が通過
し、外側を空気などが接触する。図４に示されるよう
に、本発明に係る固体電解質型燃料電池４００には、支
持体４０２と、その外側に順次第一の電極４０４、電解
質４０６、第二の電極４０８の各層が設けられる。ま
た、この第一の電極４０４には、接続部材４１０を介し
て第一の集電板４１４が設けられる。また、第二の電極
４０８には、接続部材４１２を介して第二の集電板４１
６が設けられる。上述のような、円筒型単セルの管内を
燃料が通過し、外側を空気などが接触する場合、図４に
示される固体電解質型燃料電池４００の第一の電極はア
ノードに、第二の電極はカソードになる。ここで、図４
では、支持体と第一の電極をそれぞれ設ける例を示した
が、本発明はこれに限定されず、支持体自体が第一の電
極を兼ねてもよい。即ち、本発明の固体電解質型燃料電
池は、図４の支持体４０２が第一の電極４０４となった
構造を有していてもよい。

【００２０】この他、図４に示されるように、緻密接合
部材４１８、絶縁部材４２０などを第二の集電板付近に
有することが好ましい。

【００２１】なお、本明細書において、支持体、第一の
電極、電解質および第二の電極と、任意要素としての緻
密接合部材および絶縁部材から構成される構造体を管状
セルと称し、該管状セルに接続部材を接合した構造体を
円筒型単セルと称する。

【００２２】本発明の円筒型単セルの支持体は多孔性の
金属支持体を使用することが好ましい。使用しうる金属
材料としては、ニッケル、フェライト系などのステンレ
ス、Ｎｉ−Ａｌ合金などのＮｉ基合金のような金属を使
用することができる。本発明では、金属としてニッケル
フェルトのようなニッケルを使用することが好ましい。

【００２３】第一の電極４０４、第二の電極４０８で使
用される材料は、それぞれの電極の雰囲気（空気、燃料
など）に耐えられる材料で構成される。たとえば、酸化
物などのセラミック材料のような、従来の材料を使用す
ることができる。例えば、円筒型単セルの管内を燃料が
通過し、外側を空気などが接触するような場合、第一の
電極（アノード）および第二の電極（カソード）として
は以下のようなものを使用することができる。第一の電極（アノード）：ニッケルにサマリアをドープ
したセリアの混合体、ニッケルとスカンジア、イットリ
ア等で安定化したジルコニアの混合体、ニッケルとマグ
ネシア等をドープしたランタンガレイトの混合体など。第二の電極（カソード）：（１）銀、ＬａＳｒＭｎ
Ｏ₃、ＬａＣｏＯ₃、ＬａＳｒＣｏＯ_３、ＰｒＳｒＭｎＯ
_３若しくはＳｍＣｏＯ_３、または、（２）上記（１）と
サマリア等をドープしたセリアの混合体、若しくは上記
（１）とスカンジア、イットリア等をドープしたジルコ
ニアの混合体など。

【００２４】電解質４０６の材料も、高温で使用する場
合のような、固体電解質型燃料電池の稼働条件に適した
ものを使用する。例えば、電解質としては、以下のよう
なものを使用することができる。スカンジア、イットリ
アで安定化したジルコニア、サマリア、ガドリニア等を
ドープしたセリア、またはマグネシア等をドープしたタ
ンタンガレイド。

【００２５】また、接続部材４１０および４１２は金属
を用いることが好ましい。本発明では、ニッケルのよう
な金属が適しているが、フェライト系などのステンレ
ス、Ｎｉ−Ａｌ合金等のＮｉ基合金、銀のような金属も
使用することができる。

【００２６】第一の集電板４１４および第二の集電板４
１６も金属を用いることが好ましい。本発明では、ニッ
ケルのような金属が適しているが、フェライト系などの
ステンレス、Ｎｉ−Ａｌ合金等のＮｉ基合金、銀のよう
な金属も使用することができる。

【００２７】この他の円筒型単セルの材料、例えば緻密
接合部材４１８、絶縁部材４２０などの材料は、固体電
解質型燃料電池に従来から使用されるものであれば特に
限定されない。例えば、緻密接合部材としては、ＬａＳ
ｒＣｒＯ_３、銀、フェライト系などの耐熱ステンレス、
白金などを使用することができる。

【００２８】上記の接続部材４１０、４１２と第一の集
電板および第二の集電板との接続は、溶接、圧着または
すりあわせのような機械的精密加工などの方法で行うこ
とができる。また、円筒型単セルの第一の電極および第
二の電極と該接続部材との接続は、両部材をロウ付けす
るか、両部材を溶射により接続るか、すりあわせのよう
な機械的精密加工により接続すればよい。

【００２９】次に、第二の実施形態について説明する。

【００３０】第二の実施形態は、複数本の円筒型単セル
と平板バイイポーラ集電板を備えた本発明の固体電解質
型燃料電池スタックに関し、これは、例えば図５に示す
構造を有する。この固体電解質型燃料電池スタック５０
０では、第一の電極５０８、電解質５１０および第二の
電極を備えた複数本の円筒型単セル５０６が平板バイポ
ーラ型集電板５０２および５０４の間に接続固定され
る。図５では便宜上第一の集電板を透明のように表し、
図４で説明した接続部材、緻密接合部材、絶縁部材等は
省略してある（以下、図５、図６および図７において同
じ。）。この固体電解質型燃料電池スタックは、中心に
導管５１４が設けられている。この導管は、スタック内
の熱を利用してガスを電池に供給するまで暖める役目
と、スタック内の温度をなるべく均一に保つ役目のよう
な、熱交換の役割を有する（以下、図５、図６および図
７において同じ。）。この実施形態では、円筒型単セル
の管内を燃料が通過し、外側を空気などが接触するた
め、第一の電極はアノードに、第二の電極はカソードに
なる。

【００３１】この実施形態での円筒型単セルおよび平板
バイポーラ型集電板の材料等は第一の実施形態で説明し
たとおりである。

【００３２】第一の発明の第三の実施形態は、上記の管
状セルを直列に接続し、これを１本または複数本平板バ
イポーラ型集電板の間に接続固定した固体電解質型燃料
電池スタックである。

【００３３】この固体電解質型燃料電池スタックの例を
図６に示した。図６では、管状セル６０７、６０８、６
０９を直列に配列し、これを複数本、導管６１０の周り
に配した場合を示した。この直列に配列された管状セル
のうち上部の管状セル６０７の第一の電極と、下部の管
状セル６０９の第二の電極にそれぞれ接続部材を取り付
け、直列セル６０６とする。この直列セル６０６を、空
気のようなガスを供給する導管６１０の周りに配し、直
列セル６０６の第一の電極に第一の集電板６０２を接続
固定し、直列セル６０６の第二の電極に第二の集電板６
０４を接続固定する。図６の例では、第一の電極が管状
セル６０７の支持体側に設けた接続部材（図示せず）を
介して第一の集電板６０２に接続される。また、第二の
電極と第二の集電板の接続は、管状セル６０９の第二の
電極に設けた接続部材（図示せず）を介して第二の集電
板６０４に接続される。この実施形態の直列セル６０６
は、例えばベル・スピゴット型固体電解質型燃料電池で
使用される接続方法を用いて形成することができる。こ
の実施形態では、円筒型単セルの管内を燃料が通過し、
外側を空気などが接触するため、第一の電極はアノード
に、第二の電極はカソードになる。

【００３４】上記第一の発明において、平板バイポーラ
型集電板の形状はシステムに合わせて変えることができ
る。例えば、数Ｗから１ｋＷの大きさまで種々の大きさ
をとることができる。

【００３５】円筒型単セルは構成材料、管径、長さなど
を変えて目的とする電圧、電流に調整することができ
る。例えば、数Ｗから１ｋＷの大きさまで種々の大きさ
をとることができる。また、これらの円筒型単セルを複
数直並列して、例えば図５および６に示すスタックを形
成する場合、これらの単セルの並列および直列個数を種
々変化することにより、小型システムから大型システム
まで種々の固体電解質型燃料電池スタックを作製するこ
とが可能である。

【００３６】次に第二の発明について説明する。

【００３７】本発明の第二は、上記の固体電解質型燃料
電池スタックを積層した固体電解質型燃料電池スタック
構造体である。

【００３８】このようなスタック構造体の例を図７に示
した。図７（Ａ）は、第二の発明の一実施形態を表し、
図７（Ｂ）は第二の発明の第二の実施形態を表す。図７
（Ａ）は、図５に示したスタックを直列モジュール化し
たスタック構造体７１４である。また、７（Ｂ）は、図
７（Ａ）に示したスタック構造体７１４と同様のスタッ
ク構造体７１６を逆向きに配列し、集電板を介して直列
に配置した折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池
スタック構造体７００を表す。

【００３９】図７（Ａ）に示されるように、第一の実施
形態のスタック構造体７１４は、円筒型単セル７０２を
導管７０４の周りに配置し、集電板７１０と集電板７１
２を該円筒型単セル７０２に配置したもの（即ち図５と
同様のスタック）を、集電板７１０の上部に集電板７１
２が接続されるように直列に配置し、積層した構造を有
する。本実施形態では、この積層数を調節することによ
り電圧の調節をすることができる。集電板７１０および
７１２の接続は、従来の方法をそのまま使用することが
できる。例えば、溶接、圧着、ロウ付けのような方法を
使用することができる。

【００４０】図７（Ｂ）の直列スタック構造体７００で
は、図７（Ａ）に示したスタック構造体７１４と第二の
スタック構造体７１６をそれぞれ逆向きに配置し、さら
に第三の集電板７０６を設け、この集電板の部分で第一
のスタック構造体の第一の電極と第二のスタック構造体
の第二の電極を接続する。このようにすることにより、
スタック構造体７００は折り返し構造をとることがで
き、モジュールの小型化が達成される。さらに、図７
（Ｂ）のスタック構造体では、スタック構造体７１４と
７１６の平板バイポーラ型集電板（７１０，７１２）の
部分を絶縁体７０８により接続することができる。この
絶縁体を設けることによりスタック構造体７００の構造
がより強固になる。また、図７（Ｂ）のスタック構造体
では図のように同一の側からリードを取り出すこともで
きる。ここで、第三の集電板は、第一および第二の集電
板と同じ材料を使用することができる。

【００４１】このような折れ曲がり型の直列型固体電解
質型燃料電池スタック構造体は、上述のようにロウ付け
または溶射により管状セルと接続部材を接合し、該接続
部材と第一または第二の集電板を溶接、圧着またはすり
あわせのような機械的精密加工などで接合して形成され
る。また、折れ曲がり部分の第一および第二の集電板と
第三の集電板の接合は、溶接、圧着またはロウ付けのよ
うな方法を用いて接合すればよい。

【００４２】このように、第二の発明の固体電解質型燃
料電池スタック構造体は、固体電解質型燃料電池スタッ
クの積層数を変化することにより電圧の調整が可能とな
る。

【００４３】また、平板バイポーラ型集電板の形状はシ
ステムに合わせて変えることができる。円筒型単セルは
構成材料、管径、長さを変えて目的とする電圧、電流に
調整することができる。したがって、これらから構成さ
れる固体電解質型燃料電池スタック構造体は、円筒型単
セルの本数や直列数、さらには固体電解質型燃料電池ス
タックの数を変えて目的とする電圧、電流を得ることが
できる。したがって、小型システムから大型システムま
で種々の固体電解質型燃料電池スタック構造体を作製す
ることが可能である。

【００４４】なお、第二の発明では図５に示す固体電解
質型燃料電池スタックを複数積層する例を挙げたが、本
発明はこれらに限定されず、例えば図４に示す固体電解
質型燃料電池を複数積層した固体電解質型燃料電池構造
体であってもよい。また、図６に示す直列セルを１また
は複数有する固体電解質型燃料電池スタックを複数積層
した固体電解質型燃料電池スタック構造体であってもよ
い。

【００４５】また、第二の発明の折れ曲がり型の直列型
固体電解質型燃料電池スタック構造体（図７（Ｂ））で
は、図５に示す固体電解質型燃料電池スタックを複数重
ね、かつ折り曲げた構造を示したが、本発明ではこれに
限定されず、図４に示した固体電解質型燃料電池、図６
に示した直列セルを用いる固体電解質型燃料電池スタッ
クを積層して、折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料
電池スタック構造体を形成してもよい。

【００４６】次に、本発明の固体電解質型燃料電池スタ
ックおよびスタック構造体の製造方法について説明す
る。

【００４７】本発明の管状セルは、上述のように支持体
に金属を使用することが好ましい。また、該管状セルに
接合される接続部材も金属であることが好ましい。平板
バイポーラ型集電板にも同様の金属を使用することが好
ましい。したがって、本発明の好ましい態様では、金属
を接合する従来の技術を用いて、固体電解質型燃料電
池、固体電解質型燃料電池スタックおよび固体電解質型
燃料電池スタック構造体を製造することができる。

【００４８】管状セルと接続部材の接合、および、円筒
型単セルと集電板を接合する場合の例を図８および図９
に示した。本発明の製造方法では、金属製支持体に接続
部材を取り付け、この接続部材に集電板を接合する。金
属支持体と接続部材の接合は、ロウ付け、溶射、また
は、すりあわせのような機械的精密加工等の方法をとる
ことができる。また、接続部材と集電板は溶接、圧着ま
たはすりあわせのような機械的精密加工等の方法で接合
することができる。

【００４９】図８の例では、支持体８０１、第一の電極
８０２、電解質８０４、第二の電極８０６、および、任
意構成要素としての緻密接合部材８０８および絶縁部材
８１０を備えた管状セルに、集電板を取り付ける接続部
材をロウづけにより取り付けておき、これを溶接により
各電極と接合する例を示した。例えば、円筒型単セルと
集電板８２０の接合は、まず金属支持体８０１と接続部
材８１６をロウ付け部８２０でロウ付けにより接合す
る。次いで接続部材８１６を集電板８１８と溶接により
溶接部８２４で接合する。一方、円筒型単セルと集電板
８１４との接合は、第二の電極と接続部材８１２をロウ
付けによりロウ付け部８２２で接合する。次いで接続部
材８１２と集電板８１４を溶接により溶接部８２６で接
合する。

【００５０】図８には緻密接合部材８０８および絶縁部
材８１０を含めた構成を示した。本発明のスタック構造
体を製造する場合には緻密接合部材や絶縁部材を設ける
ことが好ましい。

【００５１】なお、ロウ付けおよび溶接は従来通りの方
法をそのまま用いればよい。なお、金属多孔質支持体を
接続する場合、ロウが支持体に吸収され過ぎるのを防ぐ
ため、粉体などをロウに混合し、還元雰囲気中で接合す
ることが好ましい。また、本発明においては、溶接の代
わりに圧着のような方法をとることができる。圧着も従
来通りの方法を用いればよい。ここで、図８では、支持
体と第一の電極をそれぞれ設ける例を示したが、本発明
はこれに限定されず、支持体自体が第一の電極を兼ねて
もよい。即ち、本発明の固体電解質型燃料電池は、図８
の支持体８０１が第一の電極８０２となった構造を有し
ていてもよい。

【００５２】図９は管状セルに溶射で接続部材を取り付
けておき、この接続部材を溶接により集電板と接合する
例を示した。即ち、支持体９０１、第一の電極９０２、
電解質９０４を第二の電極９０６を備えた管状セルに、
集電板を取り付ける接続部材９１６を溶射により溶射接
合部９３２に取り付けておき、この接続部材を溶接によ
り集電板９１８と溶接部９３４で接合する。一方、円筒
型単セルと集電板９１４との接合は、第二の電極９０６
と接続部材９１２を溶射により溶射接合部９２８で接合
する。次いで接続部材９１２を集電板９１４に溶接によ
り溶接部９３０で接合する。

【００５３】図９では、緻密接合部材および絶縁部材を
使用しない場合を示した。ここで、図９では、支持体と
第一の電極をそれぞれ設ける例を示したが、本発明はこ
れに限定されず、支持体自体が第一の電極を兼ねてもよ
い。即ち、本発明の固体電解質型燃料電池は、図９の支
持体９０１が第一の電極９０２となった構造を有してい
てもよい。

【００５４】本発明の固体電解質型燃料電池スタックに
おいて、円筒型単セルに金属支持管、金属接続部材を使
用し、さらに金属平板バイポーラ型集電板を使用するこ
とで、円筒型単セルと集電板との接合に従来からある接
合技術を用いることができ、かつセラミックスの接合よ
りも容易に行うことができる。さらに、円筒型単セルと
平板バイポーラ型集電板とを組み合わせた構造により、
平板型固体電解質型燃料電池に比べ応力緩和の問題と機
械的強度を改善することができる。また、部材に金属材
料を使用することにより、軽量化が図られ、出力密度が
改善される。

【００５５】本発明で使用される管状セルは、多孔性金
属支持体に第一の電極、電解質および第二の電極などを
構成する材料をスラリーコート法、プラズマ溶射法など
を用いて各層を順次成膜することにより製造することが
できる。

【００５６】以下に、本発明の実施を確認するため、本
発明の固体電解質型燃料電池の円筒型単セルと平板バイ
ポーラ型集電板との接合の確認実験を以下のように行っ
た。

【００５７】試験は、集電板としてのニッケル金属から
なる金属管（ニッケル集電板）と円筒型のニッケル多孔
質支持体とを接合することにより行った。ニッケル集電
板と、ニッケル多孔質支持体をニッケルロウ材により接
合した。接合は、ロウが支持体に吸収され過ぎるのを防
ぐため、粉体などをロウに混合し、還元雰囲気中で行っ
た。図１０に、ニッケル集電体１００２とニッケル多孔
質支持体１００４のロウ材による接合例を示した。接合
は良好であり、円筒型単セル、接続部材および集電板か
ら形成される本発明の固体電解質型燃料電池を製作でき
ることが確認できた。

【００５８】本発明では、複数の円筒型単セルを第一の
集電板および第二の集電板の間に接合し、その中心部に
導管を有する固体電解質型燃料電池スタック（例えば図
５のスタック）を形成する場合にも、上記図８および図
９で説明した方法を適用することができる。即ち、ま
ず、導管を挿入できる貫通部と、複数の円筒型単セルを
接続するための複数の孔をあらかじめ第一および第二の
集電板に設けておき、この複数の孔に円筒型単セルを接
続してスタックを形成する。次に、このスタックの集電
板の貫通部に導管を通して固体電解質型燃料電池スタッ
クを形成することができる。また、固体電解質型燃料電
池スタック構造体を製造する場合も同様に行うことがで
きる。即ち上記のようにスタックを形成し、これを直列
に積み重ねてスタック構造体を形成する。最後に、この
スタック構造体の集電板の貫通部に導管を通して固体電
解質型燃料電池スタック構造体を形成することができ
る。なお、集電板と導管は接続させてもさせなくともよ
いが、接続させることで固体電解質型燃料電池スタック
構造体の強度を増すことができる。

【００５９】さらに、上記図７に示したようなの固体電
解質型燃料電池スタックを積層した固体電解質型燃料電
池スタック構造体における、集電板同士の接続は、従来
の方法をそのまま使用することができる。例えば、溶
接、圧着、ロウ付けのような方法を使用することができ
る。

【００６０】なお、本発明において、管状セル、接続部
材、集電板の接合は、気密に行われる。

【００６１】次に、第三の発明について説明する。第三
の発明は、動作温度が５００℃から８００℃である本発
明の固体電解質型燃料電池である。

【００６２】本発明では、低い温度で固体電解質型燃料
電池の動作が可能であるため、円筒型単セルの支持体、
接続部材、集電板に金属を使用することができる。低温
で動作可能な固体電解質型燃料電池は、電解質の開発や
該電解質の薄膜化が必要であるが、本発明の固体電解質
型燃料電池は、これまでに開発されている低温で動作可
能な電解質をそのまま適用することが可能である。

【００６３】動作温度が５００〜８００℃である固体電
解質型燃料電池は、上述の第一の発明または第二の発明
と同様の本発明の固体電解質型燃料電池、固体電解質型
燃料電池スタックまたは固体電解質型燃料電池スタック
構造体と同一の構造を有する。

【００６４】また、金属支持体としては、ニッケルフェ
ルトを好適に使用することができる。また円筒型単セル
は、第一の電極（アノード）にニッケルにサマリアをド
ープしたセリア、固体電解質にスカンジア安定化ジルコ
ニア（ＳＳＺ）、第二の電極（カソード）に銀とスカン
ジア安定化ジルコニアを使用することができる。

【００６５】上述の好ましい材料（即ち、アノ−ドにニ
ッケルにサマリアをドープしたセリア、固体電解質にス
カンジア安定化ジルコニア、カソードに銀とスカンジア
安定化ジルコニア）を用いて、図４に示したような固体
電解質燃料電池を作製し、発電実験を行った。

【００６６】固体電解質型燃料電池の製造は、支持体と
して市販のニッケルフェルトを使用し、これに、ニッケ
ルにサマリアをドープしたセリアの混合物をスラリーコ
ート法で成膜して第一の電極を形成した。次に、第一の
電極上にスカンジア安定化ジルコニアをプラズマ溶射法
により作製した。さらに、この電解質上に銀とスカンジ
ア安定化ジルコニアの混合物をスラリーコート法により
成膜して第二の電極を形成した。得られたセルと集電板
の接合は、セルの支持体と集電板を接続部材を介してニ
ッケルロウにより高温還元雰囲気下で行った。発電実験
は以下のように行った。試験電池を電気炉中に設置して
運転温度を制御し、燃料には加湿水素（水蒸気濃度３
％）、酸化剤に空気を用いた。電池の出力は４端子法に
より測定した。

【００６７】この発電実験で得られた出力特性を図１１
に示す。目標とする低温での動作が可能であることを確
認した。

【００６８】

【発明の効果】本発明の円筒型セルと平板バイポーラ型
集電板によるスタック構造（図５、６）では、セル数、
大きさ（長さ、管径）、平板バイポーラ型集電板の形状
を変えることが可能であり、セルを直並列することによ
り目的とする燃料電池の特性（電圧、電流、出力密度）
を製作することが可能である。また、容易に積層構造を
製作できる。このため、小型システムにおいても目的と
する燃料電池の特性を持つ電池の製作が容易である。

【００６９】スタック構造に接続部材を使用すること
で、低い温度での動作が可能となり、５００〜８００℃
で動作可能な燃料電池を提供できる。これにより、理論
的エネルギー効率や電池寿命の向上が図られる。

【００７０】円筒型セル構造で金属を支持管や集電板に
使用したことにより、平板型より応力緩和の問題と機械
的強度を改善することができる。

【００７１】部材に金属材料を使用したことにより、軽
量化が図られ、出力密度が改善される。また、電気的結
合がセラミックス部材を使用した時よりも容易である。

【００７２】本発明の金属系材料系を用いた固体電解質
型燃料電池スタックおよびその積層構造を有する固体電
解質型燃料電池は軽量化が図られ、出力密度が改善され
る。また、作動温度も５００〜８００℃で動作可能な燃
料電池であり、理論的エネルギー効率や電池寿命の向上
が図られる。

【００７３】以上のように、本発明を、図面を参照して
説明したが、これらは例示であり本発明はこれらに限定
されない。特許請求に記載された範囲において種々変更
が可能であることは、当業者に明らかである。

【図面の簡単な説明】

【図１】従来の円筒縦縞型固体電解質型燃料電池の概略
図である。（Ａ）は円筒の一部を表す斜視図であり、
（Ｂ）は円筒の断面図であり、（Ｃ）は燃料電池の外観
である。

【図２】従来の円筒横縞型固体電解質型燃料電池の概略
図である。（Ａ）は円筒の一部を表す斜視図であり、
（Ｂ）は円筒の断面図であり、（Ｃ）は燃料電池の外観
である。

【図３】従来の平板型（ＭＯＬＢ）固体電解質型燃料電
池の概略図である。（Ａ）は平板の内部の一部を示すた
めの切り欠き斜視図であり、（Ｂ）は燃料電池の外観で
ある。

【図４】本発明の固体電解質型燃料電池の概略図であ
る。

【図５】本発明の固体電解質型燃料電池スタックの一例
を示す概略図である。

【図６】本発明の固体電解質型燃料電池スタックの一例
を示す概略図である。

【図７】本発明の固体電解質型燃料電池スタック構造体
の一例を示す概略図である。（Ａ）は図５のスタックを
直列に複数接合した例である。（Ｂ）は図７（Ａ）のス
タック構造体を逆向きに並行して並べ、集電板を介して
直列に配列した例である。

【図８】本発明の固体電解質型燃料電池の円筒形セルと
集電板の接合例を示す概略図である。

【図９】本発明の固体電解質型燃料電池の円筒形セルと
集電板の別の接合例を示す概略図である。

【図１０】本発明の固体電解質型燃料電池の円筒形セル
と集電板の接合を確認するために多孔性金属支持体と、
集電板としての金属を接合した図である。

【図１１】Ｎｉフェルトを支持体にした固体電解質型燃
料電池の、５００℃から８００℃における出力特性を表
した図である。

【符号の説明】

１００、２００燃料電池円筒管１０２、２０６燃料極１０４、２０４電解質１０６空気極基体管１０８、２１０インターコネクタ１１０、２１４、３１０空気（酸素）１１２、２１２、３０８燃料（水素）１２０円筒縦縞型固体電解質型燃料電池２０４空気極２０８基体管２２０円筒横縞型固体電解質型燃料電池３００、３２０平板型（ＭＯＬＢ）固体電解質型燃
料電池３０２ガスシール３０４燃料極／電解質／空気極３０６セパレータ４００固体電解質型燃料電池４０２、８０１、９０１支持体４０４、５１２、８０２、９０２第一の電極４０６、５１０、８０４、９０４電解質４０８、５０８、８０６、９０６第二の電極４１０、４１２、８１２、８１６、９１２、９３２
接続部材４１４、５０２、６０２、７１０、８１８、９１８
第一の集電板４１６、５０４、６０４、７１２、８１４、９１４
第二の集電板４１８、８０８緻密接合部材４２０、８１０絶縁部材５００、６００固体電解質型燃料電池スタック５０６、７０２円筒型単セル５１４、６１０導管６０６直列セル６０７、６０８、６０９管状セル７００折れ曲がり型の固体電解質型燃料電池スタッ
ク構造体７０６第三の集電板７０８絶縁体７１４、７１６固体電解質型燃料電池スタック構造
体８２０、８２２ロウ付け部８２４、８２６、９３０、９３４溶接部９２８、９１６溶射接合部１００２Ｎｉ集電体１００４Ｎｉ多孔質支持体

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者嘉藤徹茨城県つくば市梅園１丁目１番４経済産業省産業技術総合研究所電子技術総合研究所内 (72)発明者野崎健茨城県つくば市梅園１丁目１番４経済産業省産業技術総合研究所電子技術総合研究所内 (72)発明者根岸明茨城県つくば市梅園１丁目１番４経済産業省産業技術総合研究所電子技術総合研究所内 (72)発明者永田進茨城県つくば市梅園１丁目１番４経済産業省産業技術総合研究所電子技術総合研究所内 (72)発明者王紹栄茨城県つくば市梅園１丁目１番４経済産業省産業技術総合研究所電子技術総合研究所内 (72)発明者土器屋正之神奈川県横浜市保土ヶ谷区常盤台79−７横浜国立大学環境科学研究センター内Ｆターム(参考） 5H026 AA06 BB00 CC06 CC10 CV02 CV03 CV08 CX09 HH08

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】支持体、および、該支持体の外表面に順
次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状
セルと接続部材とを具備した円筒型単セルを、第一の集
電板と第二の集電板の間に該接続部材を介して接続した
ことを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項２】請求項１に記載の固体電解質型燃料電池
であって、前記支持体および接続部材が金属であること
を特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項３】請求項１または２に記載の円筒型単セル
が前記第一の集電板と第二の集電板の間に複数接合され
ていることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタッ
ク。
【請求項４】支持体、および、該支持体の外表面に順
次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状
セルを直列に複数配した直列セルを、第一の集電板と第
二の集電板の間に１または複数接合したことを特徴とす
る固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項５】請求項１または２に記載の固体電解質型
燃料電池を直列に複数接合したことを特徴とする固体電
解質型燃料電池構造体。
【請求項６】請求項３または４に記載の固体電解質型
燃料電池スタックを複数直列に接合したことを特徴とす
る固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項７】請求項５に記載の固体電解質型燃料電池
構造体および請求項６に記載の固体電解質型燃料電池ス
タック構造体から選択される第一の固体電解質型燃料電
池構造体またはスタック構造体と、該第一の固体電解質
型燃料電池構造体またはスタック構造体と同一の第二の
固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体から
なる直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体であっ
て、前記第一の固体電解質型燃料電池構造体またはスタ
ック構造体と前記第二の固体電解質型燃料電池構造体ま
たはスタック構造体が逆向きに並行に配列され、前記第
一の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体
の第一の集電板と前記第二の固体電解質型燃料電池構造
体またはスタック構造体の第二の集電板を第三の集電板
を介して接続したことを特徴とする直列型固体電解質型
燃料電池スタック構造体。
【請求項８】請求項１または２に記載の固体電解質型
燃料電池において、前記管状セルと接続部材の接合がロ
ウ付、溶射または機械的な精密加工により行われること
を特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項９】請求項１または２に記載の固体電解質型
燃料電池において、前記円筒型単セルと第一および第二
の集電板の接合が圧着、溶接または機械的精密加工によ
り行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項１０】請求項３または４に記載の固体電解質
型燃料電池スタックにおいて、前記管状セルと接続部材
の接合がロウ付け、溶射または機械的精密加工により行
われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタッ
ク。
【請求項１１】請求項３または４に記載の固体電解質
型燃料電池スタックにおいて、前記円筒型単セルと第一
および第二の集電板の接合が圧着、溶接または機械的精
密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃
料電池スタック。
【請求項１２】請求項５に記載の固体電解質型燃料電
池構造体において、前記管状セルと接続部材の接合がロ
ウ付け、溶射または機械的精密加工により行われること
を特徴とする固体電解質型燃料電池構造体。
【請求項１３】請求項５に記載の固体電解質型燃料電
池構造体において、前記円筒型単セルと第一および第二
の集電板の接合が圧着、溶接または機械的精密加工によ
り行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池構造
体。
【請求項１４】請求項６または７に記載の固体電解質
型燃料電池スタック構造体において、前記管状セルと接
続部材の接合がロウ付け、溶射または機械的精密加工に
より行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池ス
タック構造体。
【請求項１５】請求項６または７に記載の固体電解質
型燃料電池スタック構造体において、前記円筒型単セル
と第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接、または
機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電
解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項１６】請求項１または２に記載の固体電解質
型燃料電池において、動作温度が５００℃から８００℃
であることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項１７】請求項３または４に記載の固体電解質
型燃料電池スタックにおいて、動作温度が５００℃から
８００℃であることを特徴とする固体電解質型燃料電池
スタック。
【請求項１８】請求項５に記載の固体電解質型燃料電
池構造体において、動作温度が５００℃から８００℃で
あることを特徴とする固体電解質型燃料電池構造体。
【請求項１９】請求項６または７に記載の固体電解質
型燃料電池スタック構造体において、動作温度が５００
℃から８００℃であることを特徴とする固体電解質型燃
料電池スタック構造体。