JP2002128511A - 火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体 - Google Patents
火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体Info
- Publication number
- JP2002128511A JP2002128511A JP2000322130A JP2000322130A JP2002128511A JP 2002128511 A JP2002128511 A JP 2002128511A JP 2000322130 A JP2000322130 A JP 2000322130A JP 2000322130 A JP2000322130 A JP 2000322130A JP 2002128511 A JP2002128511 A JP 2002128511A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- powder
- flame
- raw material
- gas
- particle size
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Granted
Links
Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/072—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
- C01B21/0726—Preparation by carboreductive nitridation
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B82—NANOTECHNOLOGY
- B82Y—SPECIFIC USES OR APPLICATIONS OF NANOSTRUCTURES; MEASUREMENT OR ANALYSIS OF NANOSTRUCTURES; MANUFACTURE OR TREATMENT OF NANOSTRUCTURES
- B82Y30/00—Nanotechnology for materials or surface science, e.g. nanocomposites
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01B—NON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
- C01B21/00—Nitrogen; Compounds thereof
- C01B21/06—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron
- C01B21/072—Binary compounds of nitrogen with metals, with silicon, or with boron, or with carbon, i.e. nitrides; Compounds of nitrogen with more than one metal, silicon or boron with aluminium
- C01B21/0722—Preparation by direct nitridation of aluminium
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/01—Particle morphology depicted by an image
- C01P2004/03—Particle morphology depicted by an image obtained by SEM
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/30—Particle morphology extending in three dimensions
- C01P2004/32—Spheres
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
- C01P2004/61—Micrometer sized, i.e. from 1-100 micrometer
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
- C01P2004/62—Submicrometer sized, i.e. from 0.1-1 micrometer
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C01—INORGANIC CHEMISTRY
- C01P—INDEXING SCHEME RELATING TO STRUCTURAL AND PHYSICAL ASPECTS OF SOLID INORGANIC COMPOUNDS
- C01P2004/00—Particle morphology
- C01P2004/60—Particles characterised by their size
- C01P2004/64—Nanometer sized, i.e. from 1-100 nanometer
Landscapes
- Chemical & Material Sciences (AREA)
- Organic Chemistry (AREA)
- Engineering & Computer Science (AREA)
- Inorganic Chemistry (AREA)
- Nanotechnology (AREA)
- Condensed Matter Physics & Semiconductors (AREA)
- Composite Materials (AREA)
- General Physics & Mathematics (AREA)
- Materials Engineering (AREA)
- Crystallography & Structural Chemistry (AREA)
- Physics & Mathematics (AREA)
- Ceramic Products (AREA)
- Compounds Of Alkaline-Earth Elements, Aluminum Or Rare-Earth Metals (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 従来の窒化アルミニウム粉体、及びその製造
方法又は製造装置が持つ欠点を改善し、組成が無機材料
から成る粉体を組成が有機材料から成る樹脂系原料に充
填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フィ
ラー）として必要な数μｍ〜数１０μｍの粒子径と球形
度を同時に達成した新規な窒化アルミニウム粉体、その
製造方法及び製造装置を提供する。 【解決手段】 火炎の存在下、気相中で窒化反応が進行
するようにした製造方法及びその製造装置を用いて、以
下の技術的要件：（１）粒子径範囲が０．００１〜５０
０μｍに含まれる原料粉体の、高分散かつ安定な流動化
又はエアロゾル状態の形成、（２）火炎中のガス雰囲気
調整、及び火炎による高温を駆動力にした直接窒化法又
は還元窒化法の利用、（３）原料及び火炎量の比率制
御、又は熱処理工程の連続、を同時に制御することによ
り、目的の窒化アルミニウム粉末を製造する。
方法又は製造装置が持つ欠点を改善し、組成が無機材料
から成る粉体を組成が有機材料から成る樹脂系原料に充
填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フィ
ラー）として必要な数μｍ〜数１０μｍの粒子径と球形
度を同時に達成した新規な窒化アルミニウム粉体、その
製造方法及び製造装置を提供する。 【解決手段】 火炎の存在下、気相中で窒化反応が進行
するようにした製造方法及びその製造装置を用いて、以
下の技術的要件：（１）粒子径範囲が０．００１〜５０
０μｍに含まれる原料粉体の、高分散かつ安定な流動化
又はエアロゾル状態の形成、（２）火炎中のガス雰囲気
調整、及び火炎による高温を駆動力にした直接窒化法又
は還元窒化法の利用、（３）原料及び火炎量の比率制
御、又は熱処理工程の連続、を同時に制御することによ
り、目的の窒化アルミニウム粉末を製造する。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、新規な窒化アルミ
ニウム粉体、その製造方法及び製造装置に関するもので
あり、更に詳しくは、火炎の存在下、気相中で窒化反応
が進行するようにしたことにより、組成が無機材料から
成る粉体を組成が有機材料から成る樹脂系原料に充填し
て用いる複合材料系において、その原料粉体（フィラ
ー）として必要な粒子径と球形度を達成した新規な窒化
アルミニウム粉体、その製造方法及び製造装置に関する
ものである。
ニウム粉体、その製造方法及び製造装置に関するもので
あり、更に詳しくは、火炎の存在下、気相中で窒化反応
が進行するようにしたことにより、組成が無機材料から
成る粉体を組成が有機材料から成る樹脂系原料に充填し
て用いる複合材料系において、その原料粉体（フィラ
ー）として必要な粒子径と球形度を達成した新規な窒化
アルミニウム粉体、その製造方法及び製造装置に関する
ものである。
【０００２】
【従来の技術】電子材料関連技術の中で、組成が無機材
料から成る粉体を、組成が有機材料から成る樹脂系原料
に充填して用いる複合材料系は、絶縁材料や電極・導電
材料、電気粘性流体、化学機械研磨用スラリー、射出成
形や鋳込み成形などのセラミック成形プロセス原料など
として使用される重要材料系である。更に近年では、こ
の複合材料系は、半導体素子の保護・絶縁などを目的と
したパッケージング材料に広く利用されるようになって
いる。ＶＬＳＩ化の進展に伴う素子の微細化に対応する
ために、微小な電極間への注入や任意形状化を実現する
パッケージング材料の、高放熱性・高熱伝導性・低熱膨
張性と同時に、低粘性・高成形性が不可欠となってい
る。
料から成る粉体を、組成が有機材料から成る樹脂系原料
に充填して用いる複合材料系は、絶縁材料や電極・導電
材料、電気粘性流体、化学機械研磨用スラリー、射出成
形や鋳込み成形などのセラミック成形プロセス原料など
として使用される重要材料系である。更に近年では、こ
の複合材料系は、半導体素子の保護・絶縁などを目的と
したパッケージング材料に広く利用されるようになって
いる。ＶＬＳＩ化の進展に伴う素子の微細化に対応する
ために、微小な電極間への注入や任意形状化を実現する
パッケージング材料の、高放熱性・高熱伝導性・低熱膨
張性と同時に、低粘性・高成形性が不可欠となってい
る。
【０００３】放熱性などを向上する目的で充填される無
機フィラー粉体は、現在のところＳｉ及びＯ元素から成
る非晶質で球状のシリカ粉体が主流を占めている。熱的
特性の観点からは多くのシリカを充填するほうが望まし
いが、その場合には、粘性・成形性が低下するため限界
がある。そこで、成形性を損なわずにできるだけ多くの
シリカを充填する目的で、シリカの粒子径分布や表面修
飾の検討、微粒子の添加などが試みられ、これらの各種
制御を組み合わせる工程が採用されている。しかし、計
画されている次期半導体素子など、高度化する要求精度
に応えるには、現時点のフィラー特性では対応に限界が
あることが指摘されていた（例えば、萩原伸介、”半導
体用封止材の開発現況”、プラスチックス、Ｖｏｌ．４
９、ｐ．５８、１９９８）。
機フィラー粉体は、現在のところＳｉ及びＯ元素から成
る非晶質で球状のシリカ粉体が主流を占めている。熱的
特性の観点からは多くのシリカを充填するほうが望まし
いが、その場合には、粘性・成形性が低下するため限界
がある。そこで、成形性を損なわずにできるだけ多くの
シリカを充填する目的で、シリカの粒子径分布や表面修
飾の検討、微粒子の添加などが試みられ、これらの各種
制御を組み合わせる工程が採用されている。しかし、計
画されている次期半導体素子など、高度化する要求精度
に応えるには、現時点のフィラー特性では対応に限界が
あることが指摘されていた（例えば、萩原伸介、”半導
体用封止材の開発現況”、プラスチックス、Ｖｏｌ．４
９、ｐ．５８、１９９８）。
【０００４】シリカの理論的熱伝導率が約２Ｗｍ-1Ｋ-1
であるのに対し、窒化アルミニウムは約３００Ｗｍ-1Ｋ
-1で、シリカより少量の添加でも高い放熱性が期待でき
る。即ち、熱的特性以外の、粒子径分布や球形度などで
現行シリカフィラーと同等の特性を有する窒化アルミニ
ウムフィラーが存在すれば、熱的特性と粘性・成形性
を、同時かつ画期的に向上させる可能性がある。この観
点から、既に、シリカの“一部”を窒化アルミニウム粉
体に代替する試みが発表されている（例えば、特開平９
−１８３６１０公報）。しかし、現時点では、フィラー
粉体として必要な粒子径（数μｍ〜数１０μｍ）を有す
る窒化アルミニウム粉体は、粉砕工程を経て製造される
直接窒化法が主流であるため、形状が角張った形をした
非球状粉体となっており、粘性・成形性が著しく低下す
る欠点があった。そのため、球状シリカフィラーを同時
に添加することを余儀なくされ、シリカの一部を代替す
るような使用法しかできていなかった。
であるのに対し、窒化アルミニウムは約３００Ｗｍ-1Ｋ
-1で、シリカより少量の添加でも高い放熱性が期待でき
る。即ち、熱的特性以外の、粒子径分布や球形度などで
現行シリカフィラーと同等の特性を有する窒化アルミニ
ウムフィラーが存在すれば、熱的特性と粘性・成形性
を、同時かつ画期的に向上させる可能性がある。この観
点から、既に、シリカの“一部”を窒化アルミニウム粉
体に代替する試みが発表されている（例えば、特開平９
−１８３６１０公報）。しかし、現時点では、フィラー
粉体として必要な粒子径（数μｍ〜数１０μｍ）を有す
る窒化アルミニウム粉体は、粉砕工程を経て製造される
直接窒化法が主流であるため、形状が角張った形をした
非球状粉体となっており、粘性・成形性が著しく低下す
る欠点があった。そのため、球状シリカフィラーを同時
に添加することを余儀なくされ、シリカの一部を代替す
るような使用法しかできていなかった。
【０００５】直接窒化法と並ぶ工業的製造方法として、
アルミナと炭素の混合物を窒素雰囲気下で焼成する還元
窒化法がある。粉砕工程が不要な還元窒化法では、比較
的球形度の高い粉体が製造されている。しかし、現在の
還元窒化法は主に焼結体原料粉体の供給プロセスとして
確立されたもので、平均粒子径がサブμｍオーダーの粉
体を対象とし、フィラー粉体として主に必要な１０数μ
ｍオーダー以上の粒子径を持つ粉体が容易に使用可能な
ように用意されてはいない。しかも、発熱反応である直
接窒化法とは正反対の、吸熱反応である還元窒化法で
は、１５００〜１８００℃程度の高温度域、かつ一定時
間以上の熱処理が必須であり、フィラー粉体のような比
較的大粒径の粉体を製造するため、大粒径のアルミナな
どの原料粉体を用意した場合に、電気炉加熱のみで効率
よく還元窒化プロセスを進めることができるか、確認さ
れてはいない。
アルミナと炭素の混合物を窒素雰囲気下で焼成する還元
窒化法がある。粉砕工程が不要な還元窒化法では、比較
的球形度の高い粉体が製造されている。しかし、現在の
還元窒化法は主に焼結体原料粉体の供給プロセスとして
確立されたもので、平均粒子径がサブμｍオーダーの粉
体を対象とし、フィラー粉体として主に必要な１０数μ
ｍオーダー以上の粒子径を持つ粉体が容易に使用可能な
ように用意されてはいない。しかも、発熱反応である直
接窒化法とは正反対の、吸熱反応である還元窒化法で
は、１５００〜１８００℃程度の高温度域、かつ一定時
間以上の熱処理が必須であり、フィラー粉体のような比
較的大粒径の粉体を製造するため、大粒径のアルミナな
どの原料粉体を用意した場合に、電気炉加熱のみで効率
よく還元窒化プロセスを進めることができるか、確認さ
れてはいない。
【０００６】研究室レベルで検討が行われている窒化ア
ルミニウム粉体の製法として、有機物前駆体を原料とし
た気相（エアロゾル）合成法、火炎ＣＶＤ法、熱プラズ
マ法などがあった。しかし、以上の方法は、一旦、原料
を完全な気体状態として、それから核生成−粒成長過程
を経るため、製品の一次粒子径が数〜数１０ｎｍという
大きさである場合が大部分と考えて良く、本発明のよう
な（無機フィラー粉体として必要とされる）平均粒子径
範囲が０．１〜１００μｍである製品は、実現できてい
なかった。
ルミニウム粉体の製法として、有機物前駆体を原料とし
た気相（エアロゾル）合成法、火炎ＣＶＤ法、熱プラズ
マ法などがあった。しかし、以上の方法は、一旦、原料
を完全な気体状態として、それから核生成−粒成長過程
を経るため、製品の一次粒子径が数〜数１０ｎｍという
大きさである場合が大部分と考えて良く、本発明のよう
な（無機フィラー粉体として必要とされる）平均粒子径
範囲が０．１〜１００μｍである製品は、実現できてい
なかった。
【０００７】即ち、既往の窒化アルミニウム粉体の主な
三つの製法によると、（１）直接窒化法では粒子径は満
足されるが形状が不可、（２）還元窒化法では球形度は
満足されるが粒子径が不可、（３）従来の気相合成法で
は粒子径が不可、となり、粒子径と形状の両方を満たす
ことが現時点では出来ていなかった。
三つの製法によると、（１）直接窒化法では粒子径は満
足されるが形状が不可、（２）還元窒化法では球形度は
満足されるが粒子径が不可、（３）従来の気相合成法で
は粒子径が不可、となり、粒子径と形状の両方を満たす
ことが現時点では出来ていなかった。
【０００８】現行の代表的フィラーのシリカでは、可燃
性ガスと酸素の混合ガスの燃焼火炎中に硅石原料やＳｉ
金属粉を投入し、原料表面の溶融や、気相中の蒸発−反
応−結晶化プロセスにより、球形度の高いシリカ粒子を
製造するという、化学炎プロセスが一般的である。気相
中で化学反応が進行した場合に、立体的に周囲から作用
を及ぼされることが少ないため、球状に形を構成し易い
というエアロゾル合成の特長を利用している。この方法
や製造装置を窒化アルミニウム粉体に適用すれば、
（１）粒子径が小さいこと、或いは形状異方性が大きい
という欠点の解消、（２）シリカフィラー合成で蓄積さ
れてきた粉体合成制御等の知的資産やノウハウの利用に
より、粒子径分布など粉体特性の制御性向上や、必要特
性を得るための検討時間の短縮、（３）化学炎法の製造
装置の流用による初期設備投資の優位性など、多くの利
点が期待される。しかし、これまで（恐らく検討は行わ
れてきたものと思われるが）「窒化アルミニウム“フィ
ラー”化学炎プロセス」は実現されてこなかった。これ
は、（１）シリカと異なり、融点の存在しない窒化アル
ミニウムでは「原料粉体表面の溶融」による球状化は期
待できないこと、（２）「酸素」の存在する火炎中へ単
純に原料を投入するだけでは、非酸化物の窒化アルミニ
ウムが製造できないこと、（３）これまでは一度の反応
で完全な窒化アルミニウムの結晶構造を有した粉体を合
成しなければならないと考え、気相合成の特徴である複
数の反応を連続化できる点に着目しなかったこと、など
が問題点であった。
性ガスと酸素の混合ガスの燃焼火炎中に硅石原料やＳｉ
金属粉を投入し、原料表面の溶融や、気相中の蒸発−反
応−結晶化プロセスにより、球形度の高いシリカ粒子を
製造するという、化学炎プロセスが一般的である。気相
中で化学反応が進行した場合に、立体的に周囲から作用
を及ぼされることが少ないため、球状に形を構成し易い
というエアロゾル合成の特長を利用している。この方法
や製造装置を窒化アルミニウム粉体に適用すれば、
（１）粒子径が小さいこと、或いは形状異方性が大きい
という欠点の解消、（２）シリカフィラー合成で蓄積さ
れてきた粉体合成制御等の知的資産やノウハウの利用に
より、粒子径分布など粉体特性の制御性向上や、必要特
性を得るための検討時間の短縮、（３）化学炎法の製造
装置の流用による初期設備投資の優位性など、多くの利
点が期待される。しかし、これまで（恐らく検討は行わ
れてきたものと思われるが）「窒化アルミニウム“フィ
ラー”化学炎プロセス」は実現されてこなかった。これ
は、（１）シリカと異なり、融点の存在しない窒化アル
ミニウムでは「原料粉体表面の溶融」による球状化は期
待できないこと、（２）「酸素」の存在する火炎中へ単
純に原料を投入するだけでは、非酸化物の窒化アルミニ
ウムが製造できないこと、（３）これまでは一度の反応
で完全な窒化アルミニウムの結晶構造を有した粉体を合
成しなければならないと考え、気相合成の特徴である複
数の反応を連続化できる点に着目しなかったこと、など
が問題点であった。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、このような
従来の窒化アルミニウム粉体、及びその製造方法又は製
造装置が持つ欠点を克服し、火炎の存在下、気相中で窒
化反応が進行するようにしたことにより、組成が無機材
料から成る粉体を組成が有機材料から成る樹脂系原料に
充填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フ
ィラー）として必要な数μｍ〜数１０μｍの粒子径と球
形度を達成した新規な窒化アルミニウム粉体、その製造
方法及び製造装置を提供することを目的として開発され
たものである。
従来の窒化アルミニウム粉体、及びその製造方法又は製
造装置が持つ欠点を克服し、火炎の存在下、気相中で窒
化反応が進行するようにしたことにより、組成が無機材
料から成る粉体を組成が有機材料から成る樹脂系原料に
充填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フ
ィラー）として必要な数μｍ〜数１０μｍの粒子径と球
形度を達成した新規な窒化アルミニウム粉体、その製造
方法及び製造装置を提供することを目的として開発され
たものである。
【００１０】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、（１）第
一にシリカのように溶融過程を利用できなくとも、気相
中で化学反応が進行した場合に、立体的に周囲から作用
を及ぼされることが少ないため、球状に形を構成し易い
というエアロゾル合成の特長が利用し得ること、（２）
第二に可燃性ガスと酸素の割合を完全燃焼比より酸素を
少なくした還元性燃焼火炎により、炭化物粒子や、ダイ
ヤモンド薄膜が製造されていること、（３）第三に化学
炎法では、気相合成の特徴である複数の反応を連続化し
て用いることが可能（或いは比較的容易）であること、
に着目した。以上の着想を実現すべく鋭意検討した結
果、具体的には、（１）流動化媒体を併用する流動層プ
ロセスを利用するなど、粉体状の原料を凝集の少ない高
分散の状態で供給すること、（２）燃焼火炎或いはプラ
ズマ火炎中の酸素濃度の調整と同時に、生産性の観点か
ら、火炎による高温を駆動力にした直接窒化法又は還元
窒化法を主反応系として適用すること、（３）原料と火
炎の量比率の適正化により窒化アルミニウムの結晶構造
の生産性を高めるか、或いはＡｌ元素・Ｏ元素・Ｎ元素
から成る中間相前駆体を先ず製造し、後段に熱処理工程
を連続化することで窒化アルミニウムの結晶構造とする
こと、以上三点の制御を同時かつ効果的に組み合わせる
ことで、フィラーとして必要な粒子径と球形度を達成し
た窒化アルミニウム粉体を製造可能なことを見出した。
本発明はかかる知見に基づいて完成したものである。
一にシリカのように溶融過程を利用できなくとも、気相
中で化学反応が進行した場合に、立体的に周囲から作用
を及ぼされることが少ないため、球状に形を構成し易い
というエアロゾル合成の特長が利用し得ること、（２）
第二に可燃性ガスと酸素の割合を完全燃焼比より酸素を
少なくした還元性燃焼火炎により、炭化物粒子や、ダイ
ヤモンド薄膜が製造されていること、（３）第三に化学
炎法では、気相合成の特徴である複数の反応を連続化し
て用いることが可能（或いは比較的容易）であること、
に着目した。以上の着想を実現すべく鋭意検討した結
果、具体的には、（１）流動化媒体を併用する流動層プ
ロセスを利用するなど、粉体状の原料を凝集の少ない高
分散の状態で供給すること、（２）燃焼火炎或いはプラ
ズマ火炎中の酸素濃度の調整と同時に、生産性の観点か
ら、火炎による高温を駆動力にした直接窒化法又は還元
窒化法を主反応系として適用すること、（３）原料と火
炎の量比率の適正化により窒化アルミニウムの結晶構造
の生産性を高めるか、或いはＡｌ元素・Ｏ元素・Ｎ元素
から成る中間相前駆体を先ず製造し、後段に熱処理工程
を連続化することで窒化アルミニウムの結晶構造とする
こと、以上三点の制御を同時かつ効果的に組み合わせる
ことで、フィラーとして必要な粒子径と球形度を達成し
た窒化アルミニウム粉体を製造可能なことを見出した。
本発明はかかる知見に基づいて完成したものである。
【００１１】即ち、本発明は、これまで想像の産物でし
かなかった数μｍ〜数１０μｍの粒子径と球形度を達成
した新規な窒化アルミニウム粉体、その製造方法及び製
造装置を、火炎の存在下、気相中で窒化反応が進行する
ようにしたことにより提供するものである。
かなかった数μｍ〜数１０μｍの粒子径と球形度を達成
した新規な窒化アルミニウム粉体、その製造方法及び製
造装置を、火炎の存在下、気相中で窒化反応が進行する
ようにしたことにより提供するものである。
【００１２】上記課題を解決するために、本発明では以
下のような構成が採用される。 （１）火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体
であって、粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含ま
れ、平均粒子径範囲が０．１〜１００μｍで、粒子の外
形が球状であり、火炎の存在下、気相中で製造したこと
を特徴とするＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む粉体又はＡｌ
及びＮ元素を含む粉体。 （２）Ｃ又はＨ元素から成る可燃性ガス単独の燃焼火
炎、又は可燃性ガスと酸素の混合ガスの燃焼火炎、又は
可燃性ガスと酸素の割合を完全燃焼比より酸素を少なく
した還元性燃焼火炎、又は不活性ガスのプラズマによる
火炎、又は高電圧を印加された非接触状態下の金属間に
発生するアーク炎、の存在下で製造することを特徴とす
る前記（１）に記載の粉体。 （３）原料を粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含
まれるＡｌ元素から成る粉体とし、窒素又はアンモニア
又は不活性ガスの存在下で、火炎を用いて窒化反応を進
行させることを特徴とする前記（１）に記載の粉体。 （４）原料を夫々の粒子径範囲が０．００１〜５００μ
ｍに含まれるＡｌ及びＯ元素から成る粉体とＣ元素から
成る粉体の混合物とし、窒素又はアンモニア又は不活性
ガスの存在下で、火炎を用いて窒化反応を進行させるこ
とを特徴とする前記（１）に記載の粉体。 （５）前記（１）〜（４）のいずれかに記載の粉体を、
火炎又は粉体に高温を付与可能な装置を用いて、連続的
又は断続的に、５００〜１００００℃の温度範囲で、空
気中又は窒素又はアンモニア又は不活性ガスの存在下
で、又は真空状態下で、熱処理を行うことを特徴とする
前記（１）に記載の粉体。 （６）前記（１）〜（５）のいずれかに記載の粉体を製
造する方法であって、粒子径範囲が０．００１〜５００
μｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１００μｍで
ある原料粉体を高分散かつ安定な流動化又はエアロゾル
状態に形成する工程、上記原料粉体を火炎の存在下で直
接窒化又は還元窒化する窒化反応に付して窒化物を合成
する工程、必要により、上記窒化物を熱処理する工程、
から成ることを特徴とするＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む
粉体又はＡｌ及びＮ元素を含む粉体の製造方法。 （７）前記（１）〜（５）のいずれかに記載の粉体から
成る原料粉体（フィラー）であって、組成が無機材料か
ら成る粉体を、組成が有機材料から成る樹脂系原料に充
填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フィ
ラー）として用いるためのＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む
粉体又はＡｌ及びＮ元素を含む粉体。 （８）前記（１）〜（５）のいずれかに記載の粉体の製
造に使用するための装置であって、火炎の発生装置と、
原料粉体の供給装置と、空気又は窒素又はアンモニア又
は不活性ガスの供給装置とを構成要素とし、原料粉体の
窒化反応が、火炎の存在下、気相中で進行するようにし
たことを特徴とする製造装置。 （９）同軸上に内径の異なる複数個の円筒管を組み合わ
せた構造を有する火炎の発生装置を構成要素とし、何れ
かの円筒管へ原料粉体を供給し、他の円筒管へ反応ガス
を供給して、原料粉体の該円筒管先端部付近で、原料粉
体と反応ガスとが拡散混合され、原料粉体の窒化反応が
火炎の存在下、気相中で進行するようにしたことを特徴
とする前記（８）に記載の製造装置。
下のような構成が採用される。 （１）火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体
であって、粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含ま
れ、平均粒子径範囲が０．１〜１００μｍで、粒子の外
形が球状であり、火炎の存在下、気相中で製造したこと
を特徴とするＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む粉体又はＡｌ
及びＮ元素を含む粉体。 （２）Ｃ又はＨ元素から成る可燃性ガス単独の燃焼火
炎、又は可燃性ガスと酸素の混合ガスの燃焼火炎、又は
可燃性ガスと酸素の割合を完全燃焼比より酸素を少なく
した還元性燃焼火炎、又は不活性ガスのプラズマによる
火炎、又は高電圧を印加された非接触状態下の金属間に
発生するアーク炎、の存在下で製造することを特徴とす
る前記（１）に記載の粉体。 （３）原料を粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含
まれるＡｌ元素から成る粉体とし、窒素又はアンモニア
又は不活性ガスの存在下で、火炎を用いて窒化反応を進
行させることを特徴とする前記（１）に記載の粉体。 （４）原料を夫々の粒子径範囲が０．００１〜５００μ
ｍに含まれるＡｌ及びＯ元素から成る粉体とＣ元素から
成る粉体の混合物とし、窒素又はアンモニア又は不活性
ガスの存在下で、火炎を用いて窒化反応を進行させるこ
とを特徴とする前記（１）に記載の粉体。 （５）前記（１）〜（４）のいずれかに記載の粉体を、
火炎又は粉体に高温を付与可能な装置を用いて、連続的
又は断続的に、５００〜１００００℃の温度範囲で、空
気中又は窒素又はアンモニア又は不活性ガスの存在下
で、又は真空状態下で、熱処理を行うことを特徴とする
前記（１）に記載の粉体。 （６）前記（１）〜（５）のいずれかに記載の粉体を製
造する方法であって、粒子径範囲が０．００１〜５００
μｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１００μｍで
ある原料粉体を高分散かつ安定な流動化又はエアロゾル
状態に形成する工程、上記原料粉体を火炎の存在下で直
接窒化又は還元窒化する窒化反応に付して窒化物を合成
する工程、必要により、上記窒化物を熱処理する工程、
から成ることを特徴とするＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む
粉体又はＡｌ及びＮ元素を含む粉体の製造方法。 （７）前記（１）〜（５）のいずれかに記載の粉体から
成る原料粉体（フィラー）であって、組成が無機材料か
ら成る粉体を、組成が有機材料から成る樹脂系原料に充
填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フィ
ラー）として用いるためのＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む
粉体又はＡｌ及びＮ元素を含む粉体。 （８）前記（１）〜（５）のいずれかに記載の粉体の製
造に使用するための装置であって、火炎の発生装置と、
原料粉体の供給装置と、空気又は窒素又はアンモニア又
は不活性ガスの供給装置とを構成要素とし、原料粉体の
窒化反応が、火炎の存在下、気相中で進行するようにし
たことを特徴とする製造装置。 （９）同軸上に内径の異なる複数個の円筒管を組み合わ
せた構造を有する火炎の発生装置を構成要素とし、何れ
かの円筒管へ原料粉体を供給し、他の円筒管へ反応ガス
を供給して、原料粉体の該円筒管先端部付近で、原料粉
体と反応ガスとが拡散混合され、原料粉体の窒化反応が
火炎の存在下、気相中で進行するようにしたことを特徴
とする前記（８）に記載の製造装置。
【００１３】
【発明の実施の形態】次に、本発明についてさらに詳細
に説明する。本発明の重要な技術的要件は、次の三点に
ある。（１）粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含
まれる原料粉体の、高分散かつ安定な流動化又はエアロ
ゾル状態の形成、（２）火炎中のガス雰囲気調整、及び
火炎による高温を駆動力にした直接窒化法又は還元窒化
法の利用、（３）原料及び火炎量の比率制御、又は熱処
理工程の連続化。
に説明する。本発明の重要な技術的要件は、次の三点に
ある。（１）粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含
まれる原料粉体の、高分散かつ安定な流動化又はエアロ
ゾル状態の形成、（２）火炎中のガス雰囲気調整、及び
火炎による高温を駆動力にした直接窒化法又は還元窒化
法の利用、（３）原料及び火炎量の比率制御、又は熱処
理工程の連続化。
【００１４】「Ａｌ元素から成る粉体」として記述した
粉体状の原料の材料系については、任意の粒子径のアル
ミニウム金属粉体、水・ガス・遠心の各アトマイズ法で
製造された球形度の高い気相合成・Ａｌ系粉体群を好適
とするが、更にＡｌＣｌ3 等の塩化物、アルミニウムイ
ソプロポキシドＡｌ（ｉｓｏ−ＯＣ3 Ｈ5 ）3 等のアル
コキシド原料、アルミニウムアセチルアセトナトＡｌ
（ｉｓｏ−Ｃ5 Ｈ7 Ｏ2 ）3 等のβジケトン錯体、トリ
メチルアルミニウムＡｌ（ＣＨ3 ）3 等のアルキルメタ
ル等の低沸点の気相合成原料群、などが例示されるが、
特に制限はない。
粉体状の原料の材料系については、任意の粒子径のアル
ミニウム金属粉体、水・ガス・遠心の各アトマイズ法で
製造された球形度の高い気相合成・Ａｌ系粉体群を好適
とするが、更にＡｌＣｌ3 等の塩化物、アルミニウムイ
ソプロポキシドＡｌ（ｉｓｏ−ＯＣ3 Ｈ5 ）3 等のアル
コキシド原料、アルミニウムアセチルアセトナトＡｌ
（ｉｓｏ−Ｃ5 Ｈ7 Ｏ2 ）3 等のβジケトン錯体、トリ
メチルアルミニウムＡｌ（ＣＨ3 ）3 等のアルキルメタ
ル等の低沸点の気相合成原料群、などが例示されるが、
特に制限はない。
【００１５】「Ａｌ及びＯ元素から成る粉体とＣ元素か
ら成る粉体の混合物」として記述した粉体状の原料の材
料系について、まず「Ａｌ及びＯ元素から成る粉体」に
ついては、市販のバイヤー法・改良バイヤー法・アルコ
キシド法・アンモニウムドーソナイト法・気相法などで
製造されたアルミナＡｌ2 Ｏ3 粉体群を好適とするが、
更にα・γ・θ・κの各Ａｌ2 Ｏ3 多系（中間アルミ
ナ）、ＡｌＯＯＨやＡｌ（ＯＨ）3 の化学式で表現され
る水酸化物前駆体、アセチルアセトナトＡｌ（Ｃ5 Ｈ7
Ｏ2 ）3 やアンモニウムドーソナイトＮＨ4 ＡｌＣＯ3
（ＯＨ）2 の化学式で表現される炭酸塩前駆体、アルミ
ニウムイソプロポキシドＡｌ（ｉｓｏ−ＯＣ3 Ｈ5 ）3
等のアルコキシド原料、アルミニウムアセチルアセトナ
トＡｌ（ｉｓｏ−Ｃ5 Ｈ7 Ｏ2 ）3 等のβジケトン錯
体、トリメチルアルミニウムＡｌ（ＣＨ3 ）3 等のアル
キルメタル等の低沸点の気相合成原料群、などが例示さ
れるが、特に制限はない。また、「Ｃ元素から成る粉
体」については、任意の粒子径の炭素粉体、カーボンブ
ラックやアセチレンブラックなど純度の高い気相合成・
炭素粉体、などが例示されるが、特に制限されるもので
はない。上記原料粉体は、粒子径範囲が０．００１μｍ
〜５００μｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１０
０μｍであることを技術的要件とするが、その理由は、
原料粉体の形状が、合成される窒化アルミニウム粉体の
形状に反映されるためである。また、原料粉体の供給装
置としては、ニーダー等のスクリュー式、二軸ミル等の
ローター式供給装置、粉体搬送用の気体供給等が例示さ
れる。
ら成る粉体の混合物」として記述した粉体状の原料の材
料系について、まず「Ａｌ及びＯ元素から成る粉体」に
ついては、市販のバイヤー法・改良バイヤー法・アルコ
キシド法・アンモニウムドーソナイト法・気相法などで
製造されたアルミナＡｌ2 Ｏ3 粉体群を好適とするが、
更にα・γ・θ・κの各Ａｌ2 Ｏ3 多系（中間アルミ
ナ）、ＡｌＯＯＨやＡｌ（ＯＨ）3 の化学式で表現され
る水酸化物前駆体、アセチルアセトナトＡｌ（Ｃ5 Ｈ7
Ｏ2 ）3 やアンモニウムドーソナイトＮＨ4 ＡｌＣＯ3
（ＯＨ）2 の化学式で表現される炭酸塩前駆体、アルミ
ニウムイソプロポキシドＡｌ（ｉｓｏ−ＯＣ3 Ｈ5 ）3
等のアルコキシド原料、アルミニウムアセチルアセトナ
トＡｌ（ｉｓｏ−Ｃ5 Ｈ7 Ｏ2 ）3 等のβジケトン錯
体、トリメチルアルミニウムＡｌ（ＣＨ3 ）3 等のアル
キルメタル等の低沸点の気相合成原料群、などが例示さ
れるが、特に制限はない。また、「Ｃ元素から成る粉
体」については、任意の粒子径の炭素粉体、カーボンブ
ラックやアセチレンブラックなど純度の高い気相合成・
炭素粉体、などが例示されるが、特に制限されるもので
はない。上記原料粉体は、粒子径範囲が０．００１μｍ
〜５００μｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１０
０μｍであることを技術的要件とするが、その理由は、
原料粉体の形状が、合成される窒化アルミニウム粉体の
形状に反映されるためである。また、原料粉体の供給装
置としては、ニーダー等のスクリュー式、二軸ミル等の
ローター式供給装置、粉体搬送用の気体供給等が例示さ
れる。
【００１６】原料粉体の流動化又はエアロゾル状態の形
成方法については、気流にのせて粉体を滞留化させる各
種の流動層法（原料粉体より大きく流動化し易い数１０
０μｍ直径の媒体メディアを同時に用いて、原料粉体の
凝集を防止しながら高分散化を図る媒体流動層法、粉体
層に振動を印加して微粒子のチャネリングを防止する振
動流動層法などを含む）を好適とするが、例えば、更に
回転円板やガスノズルを用いて粉体を気流にのせる各種
噴霧法、液体媒体中に粉体を分散させ超音波噴霧器や遠
心噴霧器などで液体ごと粉体を液滴化する液体噴霧法な
ども適用可能であり、特に制限されるものではなく、い
ずれの方法で調製された流動化原料粉体も適用できる。
空気又は窒素又はアンモニア又は不活性ガスの供給・制
御装置としては、コンプレッサー等の圧縮ガス供給機、
ガス製造設備より供給される高圧ガスボンベの内圧利
用、浮き玉式流量計、マスフローコントローラーなどが
例示される。
成方法については、気流にのせて粉体を滞留化させる各
種の流動層法（原料粉体より大きく流動化し易い数１０
０μｍ直径の媒体メディアを同時に用いて、原料粉体の
凝集を防止しながら高分散化を図る媒体流動層法、粉体
層に振動を印加して微粒子のチャネリングを防止する振
動流動層法などを含む）を好適とするが、例えば、更に
回転円板やガスノズルを用いて粉体を気流にのせる各種
噴霧法、液体媒体中に粉体を分散させ超音波噴霧器や遠
心噴霧器などで液体ごと粉体を液滴化する液体噴霧法な
ども適用可能であり、特に制限されるものではなく、い
ずれの方法で調製された流動化原料粉体も適用できる。
空気又は窒素又はアンモニア又は不活性ガスの供給・制
御装置としては、コンプレッサー等の圧縮ガス供給機、
ガス製造設備より供給される高圧ガスボンベの内圧利
用、浮き玉式流量計、マスフローコントローラーなどが
例示される。
【００１７】火炎の原料や発生方法については、水素Ｈ
2 、メタンＣＨ4 ・ブタンＣ3 Ｈ8 ・アセチレンＣ2 Ｈ
2 等の液化石油ガス、アンモニアＮＨ3 等のＣ又はＨ元
素などから成る各種の可燃性ガス、及び酸素Ｏ2 等の支
燃性ガスを好適とするが、更にアルゴンＡｒなど不活性
ガスの電離によるプラズマ火炎、又は被覆棒アーク・ザ
ブマージアーク・イナートガスアークなど高電圧を印加
された非接触状態下の金属間に発生するアーク炎なども
適用可能であり、特に制限されるものではなく、いずれ
の方法で調製された火炎も適用できる。火炎の発生装置
としては、液化ガス或いは都市ガス用のガスバーナー、
ガス溶接ガン、アーク溶接ガン、熱プラズマ装置等が例
示されるが、好適には、例えば、同軸上に内径の異なる
複数個の円筒管を組み合わせた構造を有する火炎の発生
装置を構成要素とし、何れかの円筒管へ原料粉体を供給
し、他の円筒管へ反応ガスを供給して、原料粉体の該円
筒管先端部付近で、原料粉体と反応ガスとが拡散混合さ
れ、原料粉体の窒化反応が火炎の存在下、気相中で進行
するようにした装置が例示される。
2 、メタンＣＨ4 ・ブタンＣ3 Ｈ8 ・アセチレンＣ2 Ｈ
2 等の液化石油ガス、アンモニアＮＨ3 等のＣ又はＨ元
素などから成る各種の可燃性ガス、及び酸素Ｏ2 等の支
燃性ガスを好適とするが、更にアルゴンＡｒなど不活性
ガスの電離によるプラズマ火炎、又は被覆棒アーク・ザ
ブマージアーク・イナートガスアークなど高電圧を印加
された非接触状態下の金属間に発生するアーク炎なども
適用可能であり、特に制限されるものではなく、いずれ
の方法で調製された火炎も適用できる。火炎の発生装置
としては、液化ガス或いは都市ガス用のガスバーナー、
ガス溶接ガン、アーク溶接ガン、熱プラズマ装置等が例
示されるが、好適には、例えば、同軸上に内径の異なる
複数個の円筒管を組み合わせた構造を有する火炎の発生
装置を構成要素とし、何れかの円筒管へ原料粉体を供給
し、他の円筒管へ反応ガスを供給して、原料粉体の該円
筒管先端部付近で、原料粉体と反応ガスとが拡散混合さ
れ、原料粉体の窒化反応が火炎の存在下、気相中で進行
するようにした装置が例示される。
【００１８】火炎中で合成された粉体に連続的又は断続
的に高温を付与する方法・装置については、熱ＣＶＤ法
等で採用される通常の電気炉加熱を好適とするが、熱処
理用の燃焼火炎を複数設ける事による火炎再加熱、プラ
ズマ炎やアーク炎の利用、イメージ炉式加熱なども適用
可能であり、特に制限されるものではない。熱処理の条
件は、火炎中で合成された直後のＡｓ−ｐｒｅｐａｒｅ
ｄの粉体の形態や結晶相により決定され、Ａｓ−ｐｒｅ
ｐａｒｅｄ粉体の特性で満足される場合、熱処理は必ず
しも必要ない。一般的な条件として、窒素又はアンモニ
ア又は不活性ガス０．００１〜１０００Ｌ／ｍｉｎのガ
ス流量範囲、５００〜１００００℃の温度範囲が例示さ
れる。熱処理により、Ａｌ−Ｏ−Ｎ中間体とＡｌＮ相の
割合・高制御化の格段の効果が得られる。
的に高温を付与する方法・装置については、熱ＣＶＤ法
等で採用される通常の電気炉加熱を好適とするが、熱処
理用の燃焼火炎を複数設ける事による火炎再加熱、プラ
ズマ炎やアーク炎の利用、イメージ炉式加熱なども適用
可能であり、特に制限されるものではない。熱処理の条
件は、火炎中で合成された直後のＡｓ−ｐｒｅｐａｒｅ
ｄの粉体の形態や結晶相により決定され、Ａｓ−ｐｒｅ
ｐａｒｅｄ粉体の特性で満足される場合、熱処理は必ず
しも必要ない。一般的な条件として、窒素又はアンモニ
ア又は不活性ガス０．００１〜１０００Ｌ／ｍｉｎのガ
ス流量範囲、５００〜１００００℃の温度範囲が例示さ
れる。熱処理により、Ａｌ−Ｏ−Ｎ中間体とＡｌＮ相の
割合・高制御化の格段の効果が得られる。
【００１９】組成が無機材料から成る粉体を、組成が有
機材料から成る樹脂系原料に充填して用いる複合材料系
については、半導体素子の保護・絶縁などを目的とした
パッケージング材料を好適とするが、更に絶縁材料や電
極・導電材料、電気粘性流体、化学機械研磨用スラリ
ー、射出成形や鋳込み成形などのセラミック成形プロセ
ス原料などの材料系も例示される。充填するフィラーで
ある無機材料から成る粒子状材料については、半導体パ
ッケージング材料で多用されるシリカＳｉＯ2 又は窒化
アルミニウムＡｌＮを好適とするが、例えばＡｌ2 Ｏ
3 、ＳｉＣ、Ｓｉ3 Ｎ4 などの他の酸化物系、Ａｕ、Ａ
ｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｌ、Ａｕ−Ｐｄなど金属系も
当然適用可能であり、特に制限はない。また、結晶性に
ついても制限は無く、結晶性又は非晶質何れでも構わな
い。媒体である液状材料については、イオン交換水や蒸
留水などの水系、エタノールなどの有機非水系のほか、
レゾール型やノボラック型のフェノール樹脂、ビスフェ
ノール型クレゾールノボラック多官能型のエポキシ樹
脂、ハロゲン化樹脂など、常温で固形タイプの樹脂材料
や、常温で液状タイプの次世代半導体素子用のパッケー
ジング材料で多用される樹脂材料を好適とするが、特に
制限はない。
機材料から成る樹脂系原料に充填して用いる複合材料系
については、半導体素子の保護・絶縁などを目的とした
パッケージング材料を好適とするが、更に絶縁材料や電
極・導電材料、電気粘性流体、化学機械研磨用スラリ
ー、射出成形や鋳込み成形などのセラミック成形プロセ
ス原料などの材料系も例示される。充填するフィラーで
ある無機材料から成る粒子状材料については、半導体パ
ッケージング材料で多用されるシリカＳｉＯ2 又は窒化
アルミニウムＡｌＮを好適とするが、例えばＡｌ2 Ｏ
3 、ＳｉＣ、Ｓｉ3 Ｎ4 などの他の酸化物系、Ａｕ、Ａ
ｇ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ａｌ、Ａｕ−Ｐｄなど金属系も
当然適用可能であり、特に制限はない。また、結晶性に
ついても制限は無く、結晶性又は非晶質何れでも構わな
い。媒体である液状材料については、イオン交換水や蒸
留水などの水系、エタノールなどの有機非水系のほか、
レゾール型やノボラック型のフェノール樹脂、ビスフェ
ノール型クレゾールノボラック多官能型のエポキシ樹
脂、ハロゲン化樹脂など、常温で固形タイプの樹脂材料
や、常温で液状タイプの次世代半導体素子用のパッケー
ジング材料で多用される樹脂材料を好適とするが、特に
制限はない。
【００２０】本発明は、平均粒子径が１０μｍオーダー
程度の粒子径、サブμｍオーダーから１０数μｍオーダ
ーまでの幅広い粒子径分布、高い球形度、が同時に達成
された窒化アルミニウム粉体、及びその製造する技術や
製造装置を提供することができ、特に、半導体パッケー
ジング材料を好適とする、組成が無機材料から成る粉体
を、組成が有機材料から成る樹脂系原料に充填して用い
る複合材料系において、その原料フィラー粉体として最
適である。本発明の方法により合成した窒化アルミニウ
ム粉体の特性を以下に示す。粒子径範囲が０．００１〜
５００μｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１００
μｍで、粒子の外形が長軸径：短軸径がほぼ１：１の球
状である。また、結晶相は、Ａｌ−Ｏ−Ｎ中間相かＡｌ
Ｎ相まで任意に制御して作製可能である。
程度の粒子径、サブμｍオーダーから１０数μｍオーダ
ーまでの幅広い粒子径分布、高い球形度、が同時に達成
された窒化アルミニウム粉体、及びその製造する技術や
製造装置を提供することができ、特に、半導体パッケー
ジング材料を好適とする、組成が無機材料から成る粉体
を、組成が有機材料から成る樹脂系原料に充填して用い
る複合材料系において、その原料フィラー粉体として最
適である。本発明の方法により合成した窒化アルミニウ
ム粉体の特性を以下に示す。粒子径範囲が０．００１〜
５００μｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１００
μｍで、粒子の外形が長軸径：短軸径がほぼ１：１の球
状である。また、結晶相は、Ａｌ−Ｏ−Ｎ中間相かＡｌ
Ｎ相まで任意に制御して作製可能である。
【００２１】
【実施例】次に、実施例により本発明を具体的に説明す
るが、本発明は、以下の実施例によってなんら限定され
るものではない。 （１）方法 図１に、本発明に基づく製造装置の構成の一例を模式的
に示した。液化石油ガスと酸素・窒素・アンモニア系の
化学炎と、粒子状の原料粉体とから成る、エアロゾル合
成プロセスを基礎とした。図１では、Ａｌ金属又はＡｌ
2 Ｏ3 ＋Ｃの原料粉体（Raw powder）と窒素ガスを流動
層エアロゾル発生装置（Fluidized bedaerosol generat
or ）に供給し、エアロゾルの粒子サイズを選別（Class
ification）し、火炎反応器（Flame reactor, Diffusio
n burner ）に炭化水素ガス（Hydrocarbon gases ）を
供給すると共に、酸素と窒素又は酸素とアンモニアガス
をガス制御因子（Gas composition control ）として供
給して、火炎（Flame ）で気相合成し、生成物をポンプ
（Pump）で引いてフィルター（Filter）を通し、トラッ
プするステップからなる構成が採用される。化学炎法へ
適用する基礎反応系の一例として、Ａｌ粉体の直接窒化
法を用いた（還元窒化法でも問題はない）。Ａｌ原料粉
体は直径１０μｍのガスアトマイズ法による球状粉体と
した。流動化は媒体流動層法とし、直径１５０μｍのガ
ラスビーズを媒体として用いた。反応器はステンレス製
二重円筒管による拡散火炎式とし、最内管へ原料粉体及
び反応ガス系、最外管へ火炎原料ガスを供給した。原料
粉体は窒素ガスにより１０Ｌ／ｍｉｎで、液化石油ガス
は５Ｌ／ｍｉｎで供給し、制御因子である酸素ガスは、
液化石油ガスとの化学量論比から還元性火炎側へ調節し
た。更に必要に応じて、窒素ガス０．５Ｌ／ｍｉｎ気流
中、およそ１０００℃程度で、合成した粉体を熱処理し
た。
るが、本発明は、以下の実施例によってなんら限定され
るものではない。 （１）方法 図１に、本発明に基づく製造装置の構成の一例を模式的
に示した。液化石油ガスと酸素・窒素・アンモニア系の
化学炎と、粒子状の原料粉体とから成る、エアロゾル合
成プロセスを基礎とした。図１では、Ａｌ金属又はＡｌ
2 Ｏ3 ＋Ｃの原料粉体（Raw powder）と窒素ガスを流動
層エアロゾル発生装置（Fluidized bedaerosol generat
or ）に供給し、エアロゾルの粒子サイズを選別（Class
ification）し、火炎反応器（Flame reactor, Diffusio
n burner ）に炭化水素ガス（Hydrocarbon gases ）を
供給すると共に、酸素と窒素又は酸素とアンモニアガス
をガス制御因子（Gas composition control ）として供
給して、火炎（Flame ）で気相合成し、生成物をポンプ
（Pump）で引いてフィルター（Filter）を通し、トラッ
プするステップからなる構成が採用される。化学炎法へ
適用する基礎反応系の一例として、Ａｌ粉体の直接窒化
法を用いた（還元窒化法でも問題はない）。Ａｌ原料粉
体は直径１０μｍのガスアトマイズ法による球状粉体と
した。流動化は媒体流動層法とし、直径１５０μｍのガ
ラスビーズを媒体として用いた。反応器はステンレス製
二重円筒管による拡散火炎式とし、最内管へ原料粉体及
び反応ガス系、最外管へ火炎原料ガスを供給した。原料
粉体は窒素ガスにより１０Ｌ／ｍｉｎで、液化石油ガス
は５Ｌ／ｍｉｎで供給し、制御因子である酸素ガスは、
液化石油ガスとの化学量論比から還元性火炎側へ調節し
た。更に必要に応じて、窒素ガス０．５Ｌ／ｍｉｎ気流
中、およそ１０００℃程度で、合成した粉体を熱処理し
た。
【００２２】（２）結果 図２に、本発明の方法による、窒化アルミニウム粉体の
一例のＳＥＭ写真を示す。フィラー粉体として主に必要
な、（１）平均粒子径が１０μｍオーダー程度の粒子
径、（２）サブμｍオーダーから１０数μｍオーダーま
での幅広い粒子径分布、（３）高い球形度、が実現さ
れ、これまで想像の産物でしかなかった粒子径（及び
“粒子径分布”）と球形度を同時に達成した新規な窒化
アルミニウム粉体を得ることができた。
一例のＳＥＭ写真を示す。フィラー粉体として主に必要
な、（１）平均粒子径が１０μｍオーダー程度の粒子
径、（２）サブμｍオーダーから１０数μｍオーダーま
での幅広い粒子径分布、（３）高い球形度、が実現さ
れ、これまで想像の産物でしかなかった粒子径（及び
“粒子径分布”）と球形度を同時に達成した新規な窒化
アルミニウム粉体を得ることができた。
【００２３】
【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、
（１）平均粒子径が１０μｍオーダー程度の粒子径を有
する窒化アルミニウム粉体が得られる、（２）サブμｍ
オーダーから１０数μｍオーダーまでの幅広い粒子径分
布を有する窒化アルミニウム粉体が得られる、（３）前
記の粒子径特性を満たし、同時に従来に無い高い球形度
が実現される（従来、平均粒子径が１０μｍ程度の窒化
アルミニウム粉体では、角張った形状異方性の高い粉体
しか無かった）、（４）特に、半導体パッケージング材
料を好適とする、組成が無機材料から成る粉体を、組成
が有機材料から成る樹脂系原料に充填して用いる複合材
料系において、その原料フィラー粉体として最適であ
る、という格段の効果が奏される。
（１）平均粒子径が１０μｍオーダー程度の粒子径を有
する窒化アルミニウム粉体が得られる、（２）サブμｍ
オーダーから１０数μｍオーダーまでの幅広い粒子径分
布を有する窒化アルミニウム粉体が得られる、（３）前
記の粒子径特性を満たし、同時に従来に無い高い球形度
が実現される（従来、平均粒子径が１０μｍ程度の窒化
アルミニウム粉体では、角張った形状異方性の高い粉体
しか無かった）、（４）特に、半導体パッケージング材
料を好適とする、組成が無機材料から成る粉体を、組成
が有機材料から成る樹脂系原料に充填して用いる複合材
料系において、その原料フィラー粉体として最適であ
る、という格段の効果が奏される。
【図１】本発明に基づく製造装置構成の一例の模式図で
ある。
ある。
【図２】実施例で製造した、窒化アルミニウム粉体の一
例のＳＥＭ写真である。
例のＳＥＭ写真である。
Claims (9)
- 【請求項１】 火炎で合成した窒化アルミニウム製フィ
ラー粉体であって、粒子径範囲が０．００１〜５００μ
ｍに含まれ、平均粒子径範囲が０．１〜１００μｍで、
粒子の外形が球状であり、火炎の存在下、気相中で製造
したことを特徴とするＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む粉体
又はＡｌ及びＮ元素を含む粉体。 - 【請求項２】 Ｃ又はＨ元素から成る可燃性ガス単独の
燃焼火炎、又は可燃性ガスと酸素の混合ガスの燃焼火
炎、又は可燃性ガスと酸素の割合を完全燃焼比より酸素
を少なくした還元性燃焼火炎、又は不活性ガスのプラズ
マによる火炎、又は高電圧を印加された非接触状態下の
金属間に発生するアーク炎、の存在下で製造することを
特徴とする請求項１に記載の粉体。 - 【請求項３】 原料を粒子径範囲が０．００１〜５００
μｍに含まれるＡｌ元素から成る粉体とし、窒素又はア
ンモニア又は不活性ガスの存在下で、火炎を用いて窒化
反応を進行させることを特徴とする請求項１に記載の粉
体。 - 【請求項４】 原料を夫々の粒子径範囲が０．００１〜
５００μｍに含まれるＡｌ及びＯ元素から成る粉体とＣ
元素から成る粉体の混合物とし、窒素又はアンモニア又
は不活性ガスの存在下で、火炎を用いて窒化反応を進行
させることを特徴とする請求項１に記載の粉体。 - 【請求項５】 請求項１〜４のいずれかに記載の粉体
を、火炎又は粉体に高温を付与可能な装置を用いて、連
続的又は断続的に、５００〜１００００℃の温度範囲
で、空気中又は窒素又はアンモニア又は不活性ガスの存
在下で、又は真空状態下で、熱処理を行うことを特徴と
する請求項１に記載の粉体。 - 【請求項６】 請求項１〜５のいずれかに記載の粉体を
製造する方法であって、 粒子径範囲が０．００１〜５００μｍに含まれ、平均粒
子径範囲が０．１〜１００μｍである原料粉体を高分散
かつ安定な流動化又はエアロゾル状態に形成する工程、 上記原料粉体を火炎の存在下で直接窒化又は還元窒化す
る窒化反応に付して窒化物を合成する工程、 必要により、上記窒化物を熱処理する工程、から成るこ
とを特徴とするＡｌ及びＯ及びＮ元素を含む粉体又はＡ
ｌ及びＮ元素を含む粉体の製造方法。 - 【請求項７】 請求項１〜５のいずれかに記載の粉体か
ら成る原料粉体（フィラー）であって、組成が無機材料
から成る粉体を、組成が有機材料から成る樹脂系原料に
充填して用いる複合材料系において、その原料粉体（フ
ィラー）として用いるためのＡｌ及びＯ及びＮ元素を含
む粉体又はＡｌ及びＮ元素を含む粉体。 - 【請求項８】 請求項１〜５のいずれかに記載の粉体の
製造に使用するための装置であって、火炎の発生装置
と、原料粉体の供給装置と、空気又は窒素又はアンモニ
ア又は不活性ガスの供給装置とを構成要素とし、原料粉
体の窒化反応が、火炎の存在下、気相中で進行するよう
にしたことを特徴とする製造装置。 - 【請求項９】 同軸上に内径の異なる複数個の円筒管を
組み合わせた構造を有する火炎の発生装置を構成要素と
し、何れかの円筒管へ原料粉体を供給し、他の円筒管へ
反応ガスを供給して、原料粉体の該円筒管先端部付近
で、原料粉体と反応ガスとが拡散混合され、原料粉体の
窒化反応が火炎の存在下、気相中で進行するようにした
ことを特徴とする請求項８に記載の製造装置。
Priority Applications (2)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000322130A JP3991098B2 (ja) | 2000-10-23 | 2000-10-23 | 火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体 |
| US09/981,766 US20020047110A1 (en) | 2000-10-23 | 2001-10-19 | Flame synthesized aluminum nitride filler-powder |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000322130A JP3991098B2 (ja) | 2000-10-23 | 2000-10-23 | 火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002128511A true JP2002128511A (ja) | 2002-05-09 |
| JP3991098B2 JP3991098B2 (ja) | 2007-10-17 |
Family
ID=18800054
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000322130A Expired - Lifetime JP3991098B2 (ja) | 2000-10-23 | 2000-10-23 | 火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体 |
Country Status (2)
| Country | Link |
|---|---|
| US (1) | US20020047110A1 (ja) |
| JP (1) | JP3991098B2 (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2247694C1 (ru) * | 2003-06-05 | 2005-03-10 | Государственное научное учреждение "Научно-исследовательский институт высоких напряжений при Томском политехническом университете Министерства образования Российской Федерации" | Способ получения нитрида алюминия |
| JP2011190171A (ja) * | 2010-02-22 | 2011-09-29 | Tatsumori:Kk | 不活性球状窒化アルミニウム粉体及びその製造方法 |
| JP6271665B1 (ja) * | 2016-09-20 | 2018-01-31 | 國家中山科學研究院 | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Families Citing this family (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| CA2584508A1 (en) * | 2002-05-09 | 2003-11-09 | Institut National De La Recherche Scientifique | Method for producing single-wall carbon nanotubes |
| WO2005053828A2 (en) * | 2003-11-07 | 2005-06-16 | Ahwahnee Technology, Inc. | Systems and methods for manufacture of carbon nanotubes |
| EP1695759B1 (de) * | 2005-01-31 | 2008-04-16 | Basf Se | Verfahren zur Herstellung von nanopartikulären Feststoffen |
| JP2009536093A (ja) * | 2006-05-09 | 2009-10-08 | ビーエーエスエフ ソシエタス・ヨーロピア | ナノ粒子状固体の懸濁液の製造方法 |
| JP5686748B2 (ja) * | 2010-01-29 | 2015-03-18 | 株式会社トクヤマ | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法及び該方法により得られた球状窒化アルミニウム粉末 |
| JP5645559B2 (ja) | 2010-09-03 | 2014-12-24 | 株式会社トクヤマ | 球状窒化アルミニウム粉末 |
| JP5618734B2 (ja) | 2010-09-28 | 2014-11-05 | 株式会社トクヤマ | 球状窒化アルミニウム粉末 |
| WO2015080135A1 (ja) * | 2013-11-29 | 2015-06-04 | 株式会社東芝 | プラズマ装置用部品及びその製造方法 |
| JP7161460B2 (ja) * | 2019-09-27 | 2022-10-26 | 大陽日酸株式会社 | 無機質球状化粒子製造装置 |
| CN115180599B (zh) * | 2022-07-14 | 2024-03-26 | 山东闪炼丰氢科技发展有限公司 | 制备氮化铝粉的系统和用铝粉流态化合成亚微米氮化铝粉的方法 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| US5096860A (en) * | 1990-05-25 | 1992-03-17 | Alcan International Limited | Process for producing unagglomerated single crystals of aluminum nitride |
| JP2925402B2 (ja) * | 1991-09-11 | 1999-07-28 | 三菱電機株式会社 | 高熱伝導性低収縮湿式不飽和ポリエステル系樹脂組成物を成形してなる筐体を有する回路遮断器 |
| JP2972874B1 (ja) * | 1998-05-20 | 1999-11-08 | 工業技術院長 | 多層ガスセンサー |
-
2000
- 2000-10-23 JP JP2000322130A patent/JP3991098B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
2001
- 2001-10-19 US US09/981,766 patent/US20020047110A1/en not_active Abandoned
Cited By (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| RU2247694C1 (ru) * | 2003-06-05 | 2005-03-10 | Государственное научное учреждение "Научно-исследовательский институт высоких напряжений при Томском политехническом университете Министерства образования Российской Федерации" | Способ получения нитрида алюминия |
| JP2011190171A (ja) * | 2010-02-22 | 2011-09-29 | Tatsumori:Kk | 不活性球状窒化アルミニウム粉体及びその製造方法 |
| JP6271665B1 (ja) * | 2016-09-20 | 2018-01-31 | 國家中山科學研究院 | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
| JP2018048033A (ja) * | 2016-09-20 | 2018-03-29 | 國家中山科學研究院 | 球状窒化アルミニウム粉末の製造方法 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JP3991098B2 (ja) | 2007-10-17 |
| US20020047110A1 (en) | 2002-04-25 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| TWI233321B (en) | Method for producing nano oxide powder using D.C. plasma thermo-reaction | |
| EP1843834B1 (en) | Induction plasma synthesis of nanopowders | |
| NL2026635B1 (en) | Integrated manufacturing of core-shell particles for Li-ion batteries | |
| CN1958518B (zh) | 超微颗粒的制造方法 | |
| JP2002128511A (ja) | 火炎で合成した窒化アルミニウム製フィラー粉体 | |
| RU2196846C2 (ru) | Наноструктурные сырьевые материалы для термического напыления | |
| US6372015B1 (en) | Method for production of metal powder | |
| KR101509878B1 (ko) | 기상 공정에 의해 합성된 적층 세라믹 커패시터용 금속-세라믹 코어-쉘 구조의 복합체 분말 및 이의 제조방법 | |
| JP4995210B2 (ja) | 微細シリカ粉末の製造方法 | |
| JP3985039B2 (ja) | 高分散及び球形度の高い酸窒化アルミニウム粉体、その製造方法及び製造装置 | |
| JP5274249B2 (ja) | ナノ粒子状ランタノイド／ホウ素−化合物又はナノ粒子状ランタノイド／ホウ素−化合物を含有する固体混合物の製造方法 | |
| Sung et al. | Two-stage plasma nitridation approach for rapidly synthesizing aluminum nitride powders | |
| KR100480393B1 (ko) | 입자크기와 응집상태를 조절할 수 있는 고순도의 나노 및서브미크론 입자의 기상 제조방법 | |
| Marcinauskas | Deposition of alumina coatings from nanopowders by plasma spraying | |
| JP2003054920A (ja) | 平均粒子径がミクロンオーダー以上及び球形度の高い窒化アルミニウム粉体、その製造方法及び製造装置 | |
| KR20060112546A (ko) | 화학기상응축법에 의한 실리카 코팅 나노철분말 합성공정 | |
| TWI896574B (zh) | 微粒子 | |
| Takao et al. | Flame synthesis of aluminum nitride filler-powder | |
| JPS63266001A (ja) | 複合球状粉末の製造方法 | |
| KR101326873B1 (ko) | 플라스마 연소를 이용한 나노분말 제조방법 | |
| KR20090103530A (ko) | 실리콘 카바이드 나노분말 합성장치 | |
| JP4639363B2 (ja) | 非酸化物系粒子の製造方法 | |
| JP5024844B2 (ja) | 非酸化物系粒状物質 | |
| US20060196763A1 (en) | Method for manufacturing shell shaped fine carbon particles | |
| Yun et al. | Characteristics of Fe-Cr-Al alloy nanopowders prepared by electrical wire explosion process under liquid media |
Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| A02 | Decision of refusal |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A02 Effective date: 20040608 |
|
| RD02 | Notification of acceptance of power of attorney |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A7422 Effective date: 20040706 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20040712 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20040805 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A821 Effective date: 20040712 |
|
| A911 | Transfer to examiner for re-examination before appeal (zenchi) |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A911 Effective date: 20040917 |
|
| A912 | Re-examination (zenchi) completed and case transferred to appeal board |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A912 Effective date: 20041022 |
|
| A521 | Written amendment |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: A523 Effective date: 20070601 |
|
| R150 | Certificate of patent or registration of utility model |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 Ref document number: 3991098 Country of ref document: JP Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R150 |
|
| S533 | Written request for registration of change of name |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R313533 |
|
| R350 | Written notification of registration of transfer |
Free format text: JAPANESE INTERMEDIATE CODE: R350 |
|
| EXPY | Cancellation because of completion of term |