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JP2002038245A - 希土類永久磁石用合金粉末および希土類永久磁石の製造方法 - Google Patents

希土類永久磁石用合金粉末および希土類永久磁石の製造方法

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Publication number
JP2002038245A
JP2002038245A JP2000226595A JP2000226595A JP2002038245A JP 2002038245 A JP2002038245 A JP 2002038245A JP 2000226595 A JP2000226595 A JP 2000226595A JP 2000226595 A JP2000226595 A JP 2000226595A JP 2002038245 A JP2002038245 A JP 2002038245A
Authority
JP
Japan
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alloy
mass
rare earth
alloy powder
powder
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP2000226595A
Other languages
English (en)
Inventor
Mitsuaki Mochizuki
光明 望月
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Proterial Ltd
Original Assignee
Hitachi Metals Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Hitachi Metals Ltd filed Critical Hitachi Metals Ltd
Priority to JP2000226595A priority Critical patent/JP2002038245A/ja
Publication of JP2002038245A publication Critical patent/JP2002038245A/ja
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    • H01—ELECTRIC ELEMENTS
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    • H01F1/01—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials
    • H01F1/03—Magnets or magnetic bodies characterised by the magnetic materials therefor; Selection of materials for their magnetic properties of inorganic materials characterised by their coercivity
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 本発明は、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｄｙ等を添加する方
法において、従来の希土類量原料合金を何ら変更するこ
となく十分活用でき、かつ焼結時の粗大結晶粒の発生お
よび保磁力の低下を招来せず、高い磁気特性を達成する
ことを目的とする。 【解決手段】 本発明は、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少
なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．
８〜１．２ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧ
ａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．
０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金と
し、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２
９〜３３ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ
０．０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０
ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで
置換したもの）からなる合金を第２合金とし、第１合金
粉末と第２合金粉末が所定組成に混合されていることを
特徴とする希土類合金粉末、それを用いた希土類永久磁
石の製造方法である。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明が属する技術分野】本発明は、Ｒ−Ｔ−Ｂ（Ｒは
希土類、Ｔは遷移金属など、Ｂは硼素）系永久磁石用合
金粉末と、これを用いたＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方
法に関する。
【０００２】
【従来の技術】今日、Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は各種家電
製品、情報通信機器、コンピュータ周辺機器、各種モー
タといった幅広い分野で使用され、これら製品群の小型
化、高速化および使用環境の拡大に合わせて、用いられ
る磁石も、磁気特性、耐熱性、耐食性の更なる向上が望
まれている。
【０００３】Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、原料合金を溶解
し、得られたインゴットを粉砕、成形、焼結、熱処理、
加工して製造される。粉砕はボールミル等を用いた湿式
粉砕も可能であるが、不活性高圧ガスを用いたジェット
ミル粉砕が一般的である。このようにして得られる微粉
は極めて活性であるため、ジェットミルの粉砕気流中に
微量の酸素を混合して安定化を図ったり、または鉱物油
などに微粉を回収する方法が採られている。磁場中で行
なう成形は、乾式成形、湿式成形いずれも用いられてい
る。焼結は、１０００℃〜１１５０℃の温度範囲で真空
中あるいは不活性ガス中で行われ、次いで得られた焼結
体は適当な温度で１回または複数回の熱処理を施すのが
一般的である。
【０００４】Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石は、当初は耐食性、
耐熱性が低いという問題があったが、添加元素の検討、
メッキ等のコーティング技術の発展により著しく改善さ
れてきた。また、磁石素材そのものの耐食性改善も、コ
ーティング後の信頼性を高める上で極めて重要であり、
種々の添加元素が検討されている。これらの添加元素と
してＣｏ、Ｄｙといった元素が一般的に用いられてい
る。Ｃｏはキュリー温度を上昇させ温度特性を改善し、
またＲリッチ相をＲ３Ｃｏ金属間化合物とすることによ
り耐食性を改善する。Ｄｙは主相の異方性磁界ＨＡを増
加させることにより保磁力を向上させる。さらにＣｕ、
Ｇａ、Ａｌといった微量添加元素も用いられている。Ｃ
ｕはＣｏと複合添加することにより最適熱処理範囲を広
げ、かつ保磁力向上に寄与する(特開平１−２１９１４
３)。また、Ｃｕの添加により粒界相がＲ−Ｃｏ−Ｃｕ
金属間化合物になりＣｏ添加のみの場合に比べ、更に耐
食性が増すことが知られている。Ｇａ、Ａｌ等の添加元
素も保磁力の向上に効果があることが知られている。
【０００５】Ｃｏ、Ｄｙ、Ｃｕ等の添加方法としては、
原料合金の溶解段階で添加する、いわゆる１合金法と、
所定組成の合金を、粗粉砕後または微粉砕後に混合する
２合金法（混合法）が用いられている。２合金法では粉
末の酸化防止を目的に、Ｃｏ、Ｄｙといった耐食性に寄
与する元素をＲリッチな合金に添加し、特に、Ｒリッチ
合金を特定の結晶構造を持った金属間化合物とすること
により、合金粉末の耐酸化性が増すことが示されている
(特開平５−１８２８１３〜１８２８１６)。また、保磁
力の向上に寄与する、Ｃｕ，Ａｌ，Ｇａなどの元素を粒
界相に集中させることを意図し、これらの元素をＲリッ
チ合金側へ添加する方法が示されている。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】Ｃｏ、Ｄｙ、Ｃｕ等の
添加は耐食性、耐熱性の改善に効果があるが、１合金法
を用いた場合、ＣｏおよびＣｕを添加すると、高い残留
磁束密度が要求されるＤｙの少ない組成域において、
焼結時の粒成長が起こりやすく、粗大結晶粒が多く現れ
る傾向にある。その結果、焼結体の主相結晶粒の粒径分
布が広くなり、保磁力、角型性の低下を招きやすいとい
う問題があった。また、２合金法は高性能化の観点から
大変魅力的な方法であるが、これを量産規模で実施しよ
うとすると次のような問題点があげられる。すなわち、
希土類量の少ない主相合金と希土類に富んだいわゆるＲ
リッチ合金を用意せねばならず、原料合金系の大幅な変
更が求められる。また、主相合金とＲリッチ合金は水素
吸蔵特性が異なるために粗粉砕条件の変更が必要であ
り、また微粉砕性が異なるために混合粗粉をジェットミ
ル粉砕する場合、Ｒリッチ合金が飛散しやすく、また微
粉砕後に混合する場合は、それぞれの粉砕条件を別個最
適化しなければならないだけでなく、工程が複雑になっ
てしまう。
【０００７】本発明は、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｄｙ等を添加する
方法において、従来の希土類量原料合金を何ら変更する
ことなく十分活用でき、かつ焼結時の粗大結晶粒の発生
および保磁力の低下を招来せず、高い磁気特性を達成す
ることができるＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石用合金粉末および
Ｒ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法を提供することを目的
とする。
【０００８】
【課題を解決するための手段】本発明は、上記の課題を
解決するために、下記の構成を主旨とする。なお、下記
（１）〜（６）は、ＧａとＡｌの複合添加効果を利用し
て、第２合金の硼素Ｂ添加量を実質的にゼロとした場合
である。下記（７）〜（１２）は、ＧａとＡｌの複合添
加効果を利用して、第２合金の硼素Ｂ添加量を０．８ｍ
ａｓｓ％未満とした場合である。また、下記（１３）〜
（１８）は、Ａｌを単独添加して第２合金の硼素Ｂ添加
量を実質的にゼロとした場合である。下記（１９）〜
（２４）は、Ａｌを単独添加して、第２合金の硼素Ｂ添
加量を０．８ｍａｓｓ％未満とした場合である。 （１）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）
２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａｓｓ
％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５
ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残
部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土
類元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、
ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａ
ｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ
（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）からな
る合金を第２合金とし、第１合金粉末と第２合金粉末が
所定組成に混合されていることを特徴とする希土類合金
粉末である。 （２）ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜
０．２であることを特徴とする（１）記載の希土類合金
粉末である。 （３）前記Ｒのうち重希土類の含有量が異なる第１合金
粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉の第１合金
粉末の２種以上と、第２合金粉末が、所定組成に混合さ
れていることを特徴とする（１）記載の希土類合金粉末
である。 （４）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）
２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａｓｓ
％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５
ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残
部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土
類元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、
ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａ
ｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ
（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）からな
る合金を第２合金とし、第１合金粉末と第２合金粉末が
所定組成に混合された希土類合金粉末を磁場中で成形
し、次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の
製造方法である。 （５）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）
２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａｓｓ
％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５
ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残
部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土
類元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、
ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａ
ｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ
（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換し、ＣｕとＣｏの
重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．２）からなる合金
を第２合金とし、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組
成に混合された希土類合金粉末を磁場中で成形し、次い
で焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造方法
である。 （６）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）
２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａｓｓ
％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５
ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残
部Ｆｅからなる合金であって、 前記Ｒのうち重希土類
の含有量が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異な
る第１合金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１合金と
し、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２
９〜３３ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ
０．０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０
ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで
置換したもの）からなる合金を第２合金とし、第１合金
粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希土類合金
粉末を磁場中で成形し、次いで焼結することを特徴とす
る希土類永久磁石の製造方法である。 （７）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）
２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａｓｓ
％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５
ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残
部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土
類元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、
硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 ＧａとＡｌを複合添加
してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１
〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏお
よびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合金と
し、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合され
ていることを特徴とする希土類合金粉末である。 （８）ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜
０．２であることを特徴とする（７）記載の希土類合金
粉末である。 （９）前記Ｒのうち重希土類の含有量が異なる第１合金
粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉の第１合金
粉末の２種以上と、第２合金粉末が、所定組成に混合さ
れていることを特徴とする（７）記載の希土類合金粉末
である。 （１０）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜
０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％
、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含
む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓ
ｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 ＧａとＡｌを複
合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ
０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部
をＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２
合金とし、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混
合された希土類合金粉末を磁場中で成形し、次いで焼結
することを特徴とする希土類永久磁石の製造方法であ
る。 （１１）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜
０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％
、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含
む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓ
ｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 ＧａとＡｌを複
合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ
０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部
をＣｏおよびＣｕで置換し、ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ
／Ｃｏ＝０．０２〜０．２）からなる合金を第２合金と
し、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合され
た希土類合金粉末を磁場中で成形し、次いで焼結するこ
とを特徴とする希土類永久磁石の製造方法である。 （１２）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜
０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％
、残部Ｆｅからなる合金であって、前記Ｒのうち重希
土類の含有量が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の
異なる第１合金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１合
金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％
未満、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．
５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、
残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したも
の）からなる合金を第２合金とし、第１合金粉末と第２
合金粉末が所定組成に混合された希土類合金粉末を磁場
中で成形し、次いで焼結することを特徴とする希土類永
久磁石の製造方法である。 （１３）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．
０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏ
およびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合金と
し、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合され
ていることを特徴とする希土類合金粉末である。 （１４）ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜
０．２であることを特徴とする（１３）記載の希土類合
金粉末である。 （１５）前記Ｒのうち重希土類の含有量が異なる第１合
金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉の第１合
金粉末の２種以上と、第２合金粉末が、所定組成に混合
されていることを特徴とする（１３）記載の希土類合金
粉末である。 （１６）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．
０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏ
およびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合金と
し、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合され
た希土類合金粉末を磁場中で成形し、次いで焼結するこ
とを特徴とする希土類永久磁石の製造方法である。 （１７）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．
０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏ
およびＣｕで置換し、ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ
＝０．０２〜０．２）からなる合金を第２合金とし、第
１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希土
類合金粉末を磁場中で成形し、次いで焼結することを特
徴とする希土類永久磁石の製造方法である。 （１８）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金であって、 前記Ｒのうち重希土類の含有量
が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合
金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１合金とし、Ｒ
（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜３
３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）か
らなる合金を第２合金とし、第１合金粉末と第２合金粉
末が所定組成に混合された希土類合金粉末を磁場中で成
形し、次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石
の製造方法である。 （１９）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ
０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換した
もの）からなる合金を第２合金とし、第１合金粉末と第
２合金粉末が所定組成に混合されていることを特徴とす
る希土類合金粉末である。 （２０）ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜
０．２であることを特徴とする（１９）記載の希土類合
金粉末である。 （２１）前記Ｒのうち重希土類の含有量が異なる第１合
金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉の第１合
金粉末の２種以上と、第２合金粉末が、所定組成に混合
されていることを特徴とする（１９）記載の希土類合金
粉末である。 （２２）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ
０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換した
もの）からなる合金を第２合金とし、第１合金粉末と第
２合金粉末が所定組成に混合された希土類合金粉末を磁
場中で成形し、次いで焼結することを特徴とする希土類
永久磁石の製造方法である。 （２３）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金を第１合金とし、Ｒ（Ｙを含む希土類元素の
少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ
０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換し、
ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．２）
からなる合金を第２合金とし、第１合金粉末と第２合金
粉末が所定組成に混合された希土類合金粉末を磁場中で
成形し、次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁
石の製造方法である。 （２４）Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以
上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２ｍａ
ｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅか
らなる合金であって、 前記Ｒのうち重希土類の含有量
が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合
金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１合金とし、Ｒ
（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜３
３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ
０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部を
ＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合
金とし、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合
された希土類合金粉末を磁場中で成形し、次いで焼結す
ることを特徴とする希土類永久磁石の製造方法である。
【０００９】（作用）この発明は上記問題点を解決する
手段として、２合金法における、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｄｙ、Ｂ
の添加方法および希土類量を検討した結果、Ｃｏ、Ｃｕ
を含まない従来希土類量の合金粗粉を第１合金とし、こ
れに、第１合金と基本的に希土類量は等しく、Ｂを実質
的に含まないか、または第１合金よりも少ない第２合金
に特定比率のＣｏ、Ｃｕを添加し、これらの合金粗粉を
混合後微粉砕、焼結することにより、従来の希土類量原
料合金を何ら変更することなく十分活用でき、かつ焼結
時の粗大結晶粒の発生および保磁力の低下を招来せず、
耐食性、耐熱性の向上および高い磁気特性を達成するこ
とができることを見出したものである。さらに、Ｄｙ、
Ｂ等の組成の異なる複数の合金粗粉を第２合金と混合す
る方法により、混合比を変えるだけで成分調整が容易に
行なえることを見出したものである。
【００１０】すなわち、この発明はＲ（Ｙを含む希土類
元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、Ｂ
０．８〜１．２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａ
ｓｓ％、残部Ｆｅおよび不可避不純物からなる合金を第
１合金とし、第１合金と実質的に等しいＲ量、Ｂ０．８
ｍａｓｓ％未満、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残
部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）
および不可避不純物からなる合金を第２合金とし、第１
合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合されているＲ
−Ｔ−Ｂ系合金粉末である。また、Ｒ（Ｙを含む希土類
元素の少なくとも１種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、Ｂ
０．８〜１．２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａ
ｓｓ％、Ｇａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％、残部Ｆｅお
よび不可避不純物からなる合金を第１合金とし、第１合
金と実質的に等しいＲ量、Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、Ａ
ｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、Ｇａ０．０１〜０．５
ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで
置換したもの）および不可避不純物からなる合金を第２
合金とし、第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混
合されているＲ−Ｔ−Ｂ系合金粉末である。また、Ｃｕ
とＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．２である
上記Ｒ−Ｔ−Ｂ系合金粉末である。また、重希土類量の
異なる第１合金粉末２種以上と第２合金粉末が、所定組
成に混合されているＲ−Ｔ−Ｂ系合金粉末である。更
に、これらのＲ−Ｔ−Ｂ系合金粉末を磁場中で成形し、
次いで焼結するＲ−Ｔ−Ｂ系永久磁石の製造方法であ
る。
【００１１】
【発明の実施の形態】この発明において、ＲはＹを含む
希土類元素の少なくとも１種以上で、Ｎｄ、Ｐｒ、Ｄｙ
が好ましい。Ｎｄ、Ｄｙのみでも良いがＮｄ，Ｐｒの混
合物をＮｄの代わりに用いても良い。主体となる第１合
金のＲは、２９ｍａｓｓ％未満では液相が不足するため
に焼結不良となり、３３ｍａｓｓ％を超えると残留磁束
密度が低下するため、添加量は２９ｍａｓｓ％〜３３ｍ
ａｓｓ％とする。第１合金のＢは０．８ｍａｓｓ％未満
ではＲ２Ｔ １７相が出現するために保磁力が急減し、
１．２ｍａｓｓ％を超えると非磁性相であるＢリッチ相
が多くなりすぎてしまい残留磁束密度が低下するので
０．８〜１．２ｍａｓｓ％とする。第１合金にＡｌまた
はＡｌ，Ｇａを添加する場合、Ａｌ、Ｇａ量はＡｌ０．
０１〜２．０ｍａｓｓ％、Ｇａ０．０１〜０．５ｍａｓ
ｓ％とする。Ａｌは保磁力向上の効果を示すが、０．０
１ｍａｓｓ％未満ではその効果が十分ではなく２．０ｍ
ａｓｓ％を超えると残留磁束密度の低下が大きく好まし
くない。Ｇａも同様にその添加によって保磁力が向上す
るが、やはり０．０１ｍａｓｓ％未満ではその効果が不
十分であり、０．５ｍａｓｓ％を超えると保磁力向上の
効果が飽和するとともに残留磁束密度が低下する。本発
明においてＧａとＡｌは複合添加すると、より効果的で
ある。
【００１２】第２合金のＲは基本的には第１合金と等し
くするが、合金調達の都合やロットバラツキ等で多少ず
れてもかまわない。組成範囲は第１合金と等しくＲ２９
〜３３ｍａｓｓ％とする。第２合金のＢ量は０．８ｍａ
ｓｓ％以上では、粗大粒の発生を抑制する効果が小さく
なってしまい保磁力の減少、角型性の悪化を招く。した
がって０．８ｍａｓｓ％未満とするが、好ましくはＢを
添加しない。第２合金のＧａ、Ａｌは基本的には第１合
金と等しくするが、合金調達の都合やロットバラツキ等
で多少ずれてもかまわない。ＡｌまたはＡｌ，Ｇａを添
加する場合、組成範囲は第１合金と等しくＡｌ０．０１
〜２．０ｍａｓｓ％、Ｇａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％
とする。なお、本発明においてＧａとＡｌは複合添加す
ると、より効果的である。第２合金のＣｏ、Ｃｕの添加
量は特に限定されず、最終組成における添加量と配合比
の関係から設定でき、最終組成における添加量は用途、
目的に応じて設定できる。一方、第１合金に対する第２
合金の配合比は、第１合金：第２合金＝９９：１〜７
０：３０が好ましいが、これも特に限定はされない。
【００１３】ＣｕとＣｏの重量比はＣｕ／Ｃｏが０．０
２未満であると熱処理温度範囲を広げる効果が小さく、
０．２を超えると、Ｃｏが２ｍａｓｓ％程度のごく一般
的な組成において、残留磁束密度の低下、角型性の低下
を招く。したがってＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．２とす
る。
【００１４】本発明における第１合金粗粉は単一組成の
ものに限らない。すなわち、Ｄｙ、Ｔｂなどの重希土類
量が異なる第１合金粗粉、更にＢ量の異なる第１合金粗
粉、これら２種以上に対して、Ｃｏ、Ｃｕの添加された
第２合金粗粉を配合し混合しても良い。この場合、Ｄｙ
やＢの調整は配合比を変えるだけで簡単に行なうことが
できる。
【００１５】
【実施例】以下、本発明の具体的実施例を示し、本発明
の内容を詳細に説明する。 (実施例１)Ｎｄ２５．３ｍａｓｓ％、Ｐｒ７．０ｍａｓ
ｓ％、Ｂ１．０ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０７ｍａｓｓ％、
残部Ｆｅよりなる合金をストリップキャスト法で鋳造し
た。この合金を処理容器に装入し、真空中で１０００℃
×２ｈの熱処理を施した後、水素吸蔵法により解砕して
原料粗粉とした(表１記載、合金Ａ)。また、Ｎｄ１８．
６ｍａｓｓ％、Ｐｒ５．２ｍａｓｓ％、Ｄｙ８．５ｍａ
ｓｓ％、Ｃｏ２０ｍａｓｓ％、Ｃｕ１ｍａｓｓ％、Ａｌ
０．０７ｍａｓｓ％、残部Ｆｅからなる合金も同様にし
て原料粗粉とした(表１記載、合金Ｉ)。この２種類の合
金粗粉を合金Ａ９０ｍａｓｓ％、合金Ｉ１０ｍａｓｓ％
の割合でＶ型混合機に投入し、１５分間混合した。この
混合粗粉を窒素高圧ガスを用いたジェットミルにて、平
均粒径４．７μｍとなるように粉砕した。得られた混合
微粉を０．６ＭＡ/ｍの磁場中で配向させながら、１．
０Ｔｏｎ/ｃｍ２の圧力で成形した。得られた成形体
は、真空中にて１０６０℃、１０８０℃、または１１０
０℃×２時間の焼結を行なった。次いで、これらの焼結
体は、Ａｒ雰囲気中で９００℃×１時間の熱処理を施し
た後、さらに４８０℃×１時間の熱処理を施した。焼結
体の外観を観察後、磁気特性を測定した。最も角型性の
高い場合の磁気特性、焼結温度および外観観察の結果を
表１に示す。磁気特性は良好な値が得られ、このとき焼
結温度は１１００℃であり、また粗大粒などは見られな
かった。
【００１６】(比較例１)本実施例の最終組成である、Ｎ
ｄ２４．６ｍａｓｓ％、Ｐｒ６．８５ｍａｓｓ％、Ｄｙ
０．８５ｍａｓｓ％、Ｂ０．９ｍａｓｓ％、Ｃｏ２ｍａ
ｓｓ％、Ｃｕ０．１ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０７ｍａｓｓ
％、残部Ｆｅよりなる合金をストリップキャスト法で鋳
造し、実施例１と同様に粉砕、焼結、熱処理を行なっ
た。得られた焼結体の外観を観察後、磁気特性を測定
し、最も角型性の高い場合の磁気特性、焼結温度および
外観観察の結果を表１に示す。１０６０℃、１０８０
℃、１１００℃のうち最適な焼結温度は１０８０℃であ
ったが、Ｈｃｊが実施例１よりも低く、また粗大粒が観
察された。また、１０６０℃の試料は明らかに焼結不足
であった。
【００１７】(比較例２)表１に示した合金Ｒと合金Ｓを
用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最終組成となるよう
混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行なった。ここで、Ｃ
ｏ，Ｃｕは両合金に一様に添加し、Ｄｙは合金Ｓに添加
した。得られた焼結体の外観を観察後、磁気特性を測定
し、最も角型性の高い場合の磁気特性、焼結温度および
外観観察の結果を表１に示す。Ｈｃｊが実施例１よりも
低く、また粗大粒が観察された。
【００１８】(比較例３)表１に示した合金Ｃと合金Ｑを
用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最終組成となるよう
混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行なった。ここで、Ｄ
ｙ，Ｃｏ，Ｃｕは合金Ｑに添加し、Ｂは両合金とも一様
に添加した。得られた焼結体の外観を観察後、磁気特性
を測定し、最も角型性の高い場合の磁気特性、焼結温度
および外観観察の結果を表１に示す。Ｈｃｊが実施例１
よりも低く、また粗大粒は比較例１，２より少ないが観
察された。
【００１９】（実施例２）表１に示した合金Ａと合金Ｋ
を用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最終組成となるよ
う混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行なった。ここで、
Ｄｙ，Ｃｏ，Ｃｕは合金Ｋに添加しＢは０．４ｍａｓｓ
％とした。合金Ｋは本発明の第２合金である。得られた
焼結体の外観を観察後、磁気特性を測定し、最も角型性
の高い場合の磁気特性、焼結温度および外観観察の結果
を表１に示す。磁気特性は実施例１と同様に良好な値が
得られ、このとき焼結温度は１１００℃であり、また粗
大粒などは見られなかった。
【００２０】（実施例３）表１に示した合金Ａと合金Ｌ
を用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最終組成となるよ
う混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行なった。ここで、
Ｄｙ，Ｃｏ，Ｃｕは合金Ｌに添加しＢは０．７ｍａｓｓ
％とした。合金Ｌは本発明の第２合金である。得られた
焼結体の外観を観察後、磁気特性を測定し、最も角型性
の高い場合の磁気特性、焼結温度および外観観察の結果
を表１に示す。磁気特性は実施例１と同様に良好な値が
得られ、このとき焼結温度は１１００℃であり、また粗
大粒などは見られなかった。
【００２１】(実施例４)表１に示した合金Ｂと合金Ｃと
合金Ｉを用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最終組成と
なるよう混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行なった。こ
こで、Ｄｙ，Ｃｏ，Ｃｕは合金Ｉに添加しＢは無添加と
した。合金Ｉは本発明の第２合金である。得られた焼結
体の外観を観察後、磁気特性を測定し、最も角型性の高
い場合の磁気特性、焼結温度および外観観察の結果を表
１に示す。磁気特性は実施例１と同様に良好な値が得ら
れ、このとき焼結温度は１１００℃であり、また粗大粒
などは見られなかった。
【００２２】(実施例５)表１に示した合金Ｂと合金Ｃと
合金Ｄと合金Ｊを用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最
終組成となるよう混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行な
った。ここで、Ｃｏ，Ｃｕは合金Ｊに添加しＢは無添加
とした。合金Ｊは本発明の第２合金である。Ｄｙは本発
明の第１合金の一つである合金Ｄにより添加した。得ら
れた焼結体の外観を観察後、磁気特性を測定し、最も角
型性の高い場合の磁気特性、焼結温度および外観観察の
結果を表１に示す。磁気特性は実施例１と同様に良好な
値が得られ、このとき焼結温度は１１００℃であり、ま
た粗大粒などは見られなかった。
【００２３】(比較例４)表１に示した合金Ｔと合金Ｕを
用いて実施例１と同様に粗粉砕し、最終組成となるよう
混合後、微粉砕、焼結、熱処理を行なった。ここで、Ｄ
ｙ、Ｃｏ、ＣｕはＲリッチな合金Ｕに添加しＢは無添加
とした。合金Ｕは本発明の第２合金ではない。得られた
焼結体の外観を観察後、磁気特性を測定し、最も角型性
の高い場合の磁気特性、焼結温度および外観観察の結果
を表１に示す。磁気特性は実施例１と同様に良好な値が
得られ、このとき焼結温度は１１００℃であり、また粗
大粒などは見られなかった。この結果から、実施例１〜
５で得られる磁気特性は、従来の２合金法（比較例４）
と同等のものであることが分かる。
【００２４】（実施例６〜１０、比較例５〜８）第１合
金Ａ〜Ｄ、第２合金Ｉ〜Ｌ、比較用合金Ｐ〜Ｕの組成に
おいて、Ｇａを０．１ｍａｓｓ％添加した合金を新たに
作製し、第１合金Ａ’〜Ｄ’、第２合金Ｉ’〜Ｌ’、比
較用合金Ｐ’〜Ｕ’とした。実施例１〜５、比較例１〜
４と同様の方法で焼結体を作製し、焼結体の外観を観察
後、磁気特性を測定した。最も角型性の高い場合の磁気
特性、焼結温度および外観観察の結果を表２に示す。最
適焼結温度、粗大粒の外観に関しては表１の結果と同様
であるが、Ｈｃｊの水準は０．２ＭＡ／ｍ程度向上する
ことが確認できる。Ｇａの複合添加効果が出ている。
【００２５】
【表１】
【００２６】
【表２】
【００２７】
【発明の効果】本発明によれば、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｄｙ等を
添加する方法において、従来の希土類量の原料合金を何
ら変更することなく十分活用でき、かつ焼結時の粗大結
晶粒の発生および保磁力の低下を招来せず、高い磁気特
性を達成することができる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｆ 1/06 Ｈ０１Ｆ 41/02 Ｇ 1/08 1/04 Ｈ 41/02 1/06 Ａ

Claims (24)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１
    種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２
    ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１
    〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
    ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．
    ０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａ
    ｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換
    したもの）からなる合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合されてい
    ることを特徴とする希土類合金粉末。
  2. 【請求項２】 ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．
    ０２〜０．２であることを特徴とする請求項１記載の希
    土類合金粉末。
  3. 【請求項３】 前記Ｒのうち重希土類の含有量が異なる
    第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉の
    第１合金粉末の２種以上と、第２合金粉末が、所定組成
    に混合されていることを特徴とする請求項１記載の希土
    類合金粉末。
  4. 【請求項４】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１
    種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２
    ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１
    〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
    ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．
    ０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａ
    ｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換
    したもの）からなる合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  5. 【請求項５】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１
    種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２
    ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１
    〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
    ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．
    ０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａ
    ｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換
    し、ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．
    ２）からなる合金を第２合金とし、第１合金粉末と第２
    合金粉末が所定組成に混合された希土類合金粉末を磁場
    中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  6. 【請求項６】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１
    種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２
    ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１
    〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
    ％ 、残部Ｆｅからなる合金であって、 前記Ｒのうち重
    希土類の含有量が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量
    の異なる第１合金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１
    合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．
    ０１〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａ
    ｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換
    したもの）からなる合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  7. 【請求項７】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１
    種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．２
    ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０１
    〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ
    ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 Ｇａ
    とＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％
    及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆ
    ｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合
    金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合されてい
    ることを特徴とする希土類合金粉末。
  8. 【請求項８】 ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．
    ０２〜０．２であることを特徴とする請求項７記載の希
    土類合金粉末。
  9. 【請求項９】 前記Ｒのうち重希土類の含有量が異なる
    第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉の
    第１合金粉末の２種以上と、 第２合金粉末が、所定組成に混合されていることを特徴
    とする請求項７記載の希土類合金粉末。
  10. 【請求項１０】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０
    １〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓ
    ｓ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 Ｇａ
    とＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％
    及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆ
    ｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合
    金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  11. 【請求項１１】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０
    １〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓ
    ｓ％ 、残部Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 Ｇａ
    とＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％
    及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆ
    ｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換し、ＣｕとＣｏの重量
    比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．２）からなる合金を第
    ２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  12. 【請求項１２】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、 ＧａとＡｌを複合添加してＧａ０．０
    １〜０．５ｍａｓｓ％及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓ
    ｓ％ 、残部Ｆｅからなる合金であって、 前記Ｒのうち
    重希土類の含有量が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ
    量の異なる第１合金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第
    １合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、 Ｇａ
    とＡｌを複合添加してＧａ０．０１〜０．５ｍａｓｓ％
    及びＡｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％ 、残部Ｆｅ（Ｆ
    ｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合
    金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  13. 【請求項１３】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残
    部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）
    からなる合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合されてい
    ることを特徴とする希土類合金粉末。
  14. 【請求項１４】 ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝
    ０．０２〜０．２であることを特徴とする請求項１３記
    載の希土類合金粉末。
  15. 【請求項１５】 前記Ｒのうち重希土類の含有量が異な
    る第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉
    の第１合金粉末の２種以上と、 第２合金粉末が、所定組成に混合されていることを特徴
    とする請求項１３記載の希土類合金粉末。
  16. 【請求項１６】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残
    部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）
    からなる合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  17. 【請求項１７】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残
    部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換し、Ｃｕと
    Ｃｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝０．０２〜０．２）からな
    る合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  18. 【請求項１８】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金であって、 前記Ｒのうち重希土類の
    含有量が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる
    第１合金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１合金と
    し、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残
    部Ｆｅ（Ｆｅの一部をＣｏおよびＣｕで置換したもの）
    からなる合金を第２合金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  19. 【請求項１９】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ
    ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部を
    ＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合
    金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合されてい
    ることを特徴とする希土類合金粉末。
  20. 【請求項２０】 ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／Ｃｏ＝
    ０．０２〜０．２であることを特徴とする請求項１９記
    載の希土類合金粉末。
  21. 【請求項２１】 前記Ｒのうち重希土類の含有量が異な
    る第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる第１合金粗粉
    の第１合金粉末の２種以上と、 第２合金粉末が、所定組成に混合されていることを特徴
    とする請求項１９記載の希土類合金粉末。
  22. 【請求項２２】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ
    ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部を
    ＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合
    金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  23. 【請求項２３】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金を第１合金とし、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ
    ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部を
    ＣｏおよびＣｕで置換し、ＣｕとＣｏの重量比がＣｕ／
    Ｃｏ＝０．０２〜０．２）からなる合金を第２合金と
    し、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
  24. 【請求項２４】 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも
    １種以上）２９〜３３ｍａｓｓ％、硼素Ｂ０．８〜１．
    ２ｍａｓｓ％、Ａｌ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部
    Ｆｅからなる合金であって、 前記Ｒのうち重希土類の
    含有量が異なる第１合金粗粉、並びに硼素Ｂ量の異なる
    第１合金粗粉の第１合金粉末の２種以上を第１合金と
    し、 Ｒ（Ｙを含む希土類元素の少なくとも１種以上）２９〜
    ３３ｍａｓｓ％、 硼素Ｂ０．８ｍａｓｓ％未満、Ａｌ
    ０．０１〜２．０ｍａｓｓ％、残部Ｆｅ（Ｆｅの一部を
    ＣｏおよびＣｕで置換したもの）からなる合金を第２合
    金とし、 第１合金粉末と第２合金粉末が所定組成に混合された希
    土類合金粉末を磁場中で成形し、 次いで焼結することを特徴とする希土類永久磁石の製造
    方法。
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