JP2002080559A - インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 - Google Patents
インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板Info
- Publication number
- JP2002080559A JP2002080559A JP2000269668A JP2000269668A JP2002080559A JP 2002080559 A JP2002080559 A JP 2002080559A JP 2000269668 A JP2000269668 A JP 2000269668A JP 2000269668 A JP2000269668 A JP 2000269668A JP 2002080559 A JP2002080559 A JP 2002080559A
- Authority
- JP
- Japan
- Prior art keywords
- epoxy resin
- coupling agent
- resin composition
- interposer
- fused silica
- Prior art date
- Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
- Pending
Links
- 239000003822 epoxy resin Substances 0.000 title claims abstract description 79
- 229920000647 polyepoxide Polymers 0.000 title claims abstract description 79
- 239000000203 mixture Substances 0.000 title claims abstract description 38
- VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N Silicium dioxide Chemical compound O=[Si]=O VYPSYNLAJGMNEJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 50
- 239000005350 fused silica glass Substances 0.000 claims abstract description 38
- ISWSIDIOOBJBQZ-UHFFFAOYSA-N phenol group Chemical group C1(=CC=CC=C1)O ISWSIDIOOBJBQZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 16
- 239000003795 chemical substances by application Substances 0.000 claims abstract description 12
- KXGFMDJXCMQABM-UHFFFAOYSA-N 2-methoxy-6-methylphenol Chemical compound [CH]OC1=CC=CC([CH])=C1O KXGFMDJXCMQABM-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims abstract description 7
- 229920001568 phenolic resin Polymers 0.000 claims abstract description 7
- 239000005011 phenolic resin Substances 0.000 claims abstract description 7
- 125000003700 epoxy group Chemical group 0.000 claims abstract description 6
- 239000007822 coupling agent Substances 0.000 claims description 39
- 239000002245 particle Substances 0.000 claims description 35
- 229920003986 novolac Polymers 0.000 claims description 25
- IISBACLAFKSPIT-UHFFFAOYSA-N bisphenol A Chemical compound C=1C=C(O)C=CC=1C(C)(C)C1=CC=C(O)C=C1 IISBACLAFKSPIT-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 23
- 239000004593 Epoxy Substances 0.000 claims description 16
- 239000006087 Silane Coupling Agent Substances 0.000 claims description 11
- 239000000463 material Substances 0.000 claims description 9
- 125000002887 hydroxy group Chemical group [H]O* 0.000 claims description 8
- QWVGKYWNOKOFNN-UHFFFAOYSA-N o-cresol Chemical compound CC1=CC=CC=C1O QWVGKYWNOKOFNN-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 8
- 229920002545 silicone oil Polymers 0.000 claims description 7
- 125000003545 alkoxy group Chemical group 0.000 claims description 5
- 238000010438 heat treatment Methods 0.000 claims description 5
- 238000000465 moulding Methods 0.000 claims description 5
- FZHAPNGMFPVSLP-UHFFFAOYSA-N silanamine Chemical compound [SiH3]N FZHAPNGMFPVSLP-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 4
- 238000001035 drying Methods 0.000 claims description 3
- IYMSIPPWHNIMGE-UHFFFAOYSA-N silylurea Chemical compound NC(=O)N[SiH3] IYMSIPPWHNIMGE-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- TXDNPSYEJHXKMK-UHFFFAOYSA-N sulfanylsilane Chemical compound S[SiH3] TXDNPSYEJHXKMK-UHFFFAOYSA-N 0.000 claims description 3
- 239000000835 fiber Substances 0.000 claims description 2
- XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N water Substances O XLYOFNOQVPJJNP-UHFFFAOYSA-N 0.000 abstract description 11
- 238000010521 absorption reaction Methods 0.000 abstract description 10
- 238000005476 soldering Methods 0.000 abstract 1
- OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N Methanol Chemical compound OC OKKJLVBELUTLKV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 15
- 229910000679 solder Inorganic materials 0.000 description 15
- RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N Copper Chemical compound [Cu] RYGMFSIKBFXOCR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 14
- 239000011889 copper foil Substances 0.000 description 13
- 239000000758 substrate Substances 0.000 description 13
- 239000002966 varnish Substances 0.000 description 11
- WKBOTKDWSSQWDR-UHFFFAOYSA-N Bromine atom Chemical compound [Br] WKBOTKDWSSQWDR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- GDTBXPJZTBHREO-UHFFFAOYSA-N bromine Substances BrBr GDTBXPJZTBHREO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 10
- 229910052794 bromium Inorganic materials 0.000 description 10
- ZWEHNKRNPOVVGH-UHFFFAOYSA-N 2-Butanone Chemical compound CCC(C)=O ZWEHNKRNPOVVGH-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 9
- 239000011521 glass Substances 0.000 description 9
- 238000000034 method Methods 0.000 description 9
- 239000000945 filler Substances 0.000 description 8
- 230000007423 decrease Effects 0.000 description 6
- 239000004744 fabric Substances 0.000 description 6
- 230000009477 glass transition Effects 0.000 description 6
- 239000000377 silicon dioxide Substances 0.000 description 6
- 239000000243 solution Substances 0.000 description 6
- 238000003756 stirring Methods 0.000 description 6
- 239000000126 substance Substances 0.000 description 6
- 230000002776 aggregation Effects 0.000 description 5
- 239000011362 coarse particle Substances 0.000 description 5
- 150000002989 phenols Chemical class 0.000 description 5
- 229920005989 resin Polymers 0.000 description 5
- 239000011347 resin Substances 0.000 description 5
- LNEPOXFFQSENCJ-UHFFFAOYSA-N haloperidol Chemical compound C1CC(O)(C=2C=CC(Cl)=CC=2)CCN1CCCC(=O)C1=CC=C(F)C=C1 LNEPOXFFQSENCJ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- BPSIOYPQMFLKFR-UHFFFAOYSA-N trimethoxy-[3-(oxiran-2-ylmethoxy)propyl]silane Chemical compound CO[Si](OC)(OC)CCCOCC1CO1 BPSIOYPQMFLKFR-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 4
- XNWFRZJHXBZDAG-UHFFFAOYSA-N 2-METHOXYETHANOL Chemical compound COCCO XNWFRZJHXBZDAG-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- TYOXIFXYEIILLY-UHFFFAOYSA-N 5-methyl-2-phenyl-1h-imidazole Chemical compound N1C(C)=CN=C1C1=CC=CC=C1 TYOXIFXYEIILLY-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N Silicon Chemical compound [Si] XUIMIQQOPSSXEZ-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 3
- 238000004220 aggregation Methods 0.000 description 3
- 238000011156 evaluation Methods 0.000 description 3
- 125000003055 glycidyl group Chemical group C(C1CO1)* 0.000 description 3
- 239000012046 mixed solvent Substances 0.000 description 3
- 229910052710 silicon Inorganic materials 0.000 description 3
- 239000010703 silicon Substances 0.000 description 3
- RNFJDJUURJAICM-UHFFFAOYSA-N 2,2,4,4,6,6-hexaphenoxy-1,3,5-triaza-2$l^{5},4$l^{5},6$l^{5}-triphosphacyclohexa-1,3,5-triene Chemical compound N=1P(OC=2C=CC=CC=2)(OC=2C=CC=CC=2)=NP(OC=2C=CC=CC=2)(OC=2C=CC=CC=2)=NP=1(OC=1C=CC=CC=1)OC1=CC=CC=C1 RNFJDJUURJAICM-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- FVCSARBUZVPSQF-UHFFFAOYSA-N 5-(2,4-dioxooxolan-3-yl)-7-methyl-3a,4,5,7a-tetrahydro-2-benzofuran-1,3-dione Chemical compound C1C(C(OC2=O)=O)C2C(C)=CC1C1C(=O)COC1=O FVCSARBUZVPSQF-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 2
- 238000005054 agglomeration Methods 0.000 description 2
- 125000000217 alkyl group Chemical group 0.000 description 2
- 125000000484 butyl group Chemical group [H]C([*])([H])C([H])([H])C([H])([H])C([H])([H])[H] 0.000 description 2
- 230000000052 comparative effect Effects 0.000 description 2
- 238000005336 cracking Methods 0.000 description 2
- 230000002950 deficient Effects 0.000 description 2
- 239000000539 dimer Substances 0.000 description 2
- 238000006073 displacement reaction Methods 0.000 description 2
- 238000009826 distribution Methods 0.000 description 2
- 239000003063 flame retardant Substances 0.000 description 2
- 125000002496 methyl group Chemical group [H]C([H])([H])* 0.000 description 2
- 229920001296 polysiloxane Polymers 0.000 description 2
- 239000007787 solid Substances 0.000 description 2
- 238000004381 surface treatment Methods 0.000 description 2
- 239000013638 trimer Substances 0.000 description 2
- OHVLMTFVQDZYHP-UHFFFAOYSA-N 1-(2,4,6,7-tetrahydrotriazolo[4,5-c]pyridin-5-yl)-2-[4-[2-[[3-(trifluoromethoxy)phenyl]methylamino]pyrimidin-5-yl]piperazin-1-yl]ethanone Chemical compound N1N=NC=2CN(CCC=21)C(CN1CCN(CC1)C=1C=NC(=NC=1)NCC1=CC(=CC=C1)OC(F)(F)F)=O OHVLMTFVQDZYHP-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- KHLRJDNGHBXOSV-UHFFFAOYSA-N 5-trimethoxysilylpentane-1,3-diamine Chemical compound CO[Si](OC)(OC)CCC(N)CCN KHLRJDNGHBXOSV-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 229920001342 Bakelite® Polymers 0.000 description 1
- 101100008049 Caenorhabditis elegans cut-5 gene Proteins 0.000 description 1
- 101001024616 Homo sapiens Neuroblastoma breakpoint family member 9 Proteins 0.000 description 1
- 102100037013 Neuroblastoma breakpoint family member 9 Human genes 0.000 description 1
- RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N Titanium Chemical compound [Ti] RTAQQCXQSZGOHL-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000000654 additive Substances 0.000 description 1
- 125000003118 aryl group Chemical group 0.000 description 1
- 239000004637 bakelite Substances 0.000 description 1
- 239000011230 binding agent Substances 0.000 description 1
- 238000013329 compounding Methods 0.000 description 1
- 239000000470 constituent Substances 0.000 description 1
- 238000001816 cooling Methods 0.000 description 1
- 229910052802 copper Inorganic materials 0.000 description 1
- 239000010949 copper Substances 0.000 description 1
- 230000001419 dependent effect Effects 0.000 description 1
- GYZLOYUZLJXAJU-UHFFFAOYSA-N diglycidyl ether Chemical class C1OC1COCC1CO1 GYZLOYUZLJXAJU-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 239000006185 dispersion Substances 0.000 description 1
- 230000000694 effects Effects 0.000 description 1
- 238000005516 engineering process Methods 0.000 description 1
- 230000001747 exhibiting effect Effects 0.000 description 1
- 238000009472 formulation Methods 0.000 description 1
- PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N gold Chemical compound [Au] PCHJSUWPFVWCPO-UHFFFAOYSA-N 0.000 description 1
- 230000001771 impaired effect Effects 0.000 description 1
- 238000005470 impregnation Methods 0.000 description 1
- 238000002347 injection Methods 0.000 description 1
- 239000007924 injection Substances 0.000 description 1
- 239000011256 inorganic filler Substances 0.000 description 1
- 229910003475 inorganic filler Inorganic materials 0.000 description 1
- 238000005259 measurement Methods 0.000 description 1
- 239000000178 monomer Substances 0.000 description 1
- 239000004745 nonwoven fabric Substances 0.000 description 1
- 125000001997 phenyl group Chemical group [H]C1=C([H])C([H])=C(*)C([H])=C1[H] 0.000 description 1
- 230000002265 prevention Effects 0.000 description 1
- 239000002994 raw material Substances 0.000 description 1
- 239000011342 resin composition Substances 0.000 description 1
- 239000003566 sealing material Substances 0.000 description 1
- 239000004065 semiconductor Substances 0.000 description 1
- 239000002904 solvent Substances 0.000 description 1
- 230000003746 surface roughness Effects 0.000 description 1
- 239000002759 woven fabric Substances 0.000 description 1
Landscapes
- Reinforced Plastic Materials (AREA)
- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
- Epoxy Resins (AREA)
Abstract
(57)【要約】
【課題】 高耐熱、低熱膨張、低吸水性によって優れた
耐半田性を有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成
物、及びそれを用いたプリプレグ、銅張積層板を提供す
る。 【解決手段】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）臭素化エポキシ樹脂、
（Ｃ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有す
るフェノール樹脂系硬化剤、及び（Ｄ）球状溶融シリカ
を必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物である。
耐半田性を有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成
物、及びそれを用いたプリプレグ、銅張積層板を提供す
る。 【解決手段】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）臭素化エポキシ樹脂、
（Ｃ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有す
るフェノール樹脂系硬化剤、及び（Ｄ）球状溶融シリカ
を必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物である。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、高耐熱、低熱膨
張、低吸水性によって優れた耐半田性を有するインター
ポーザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプ
レグ、銅張積層板に関するものである。
張、低吸水性によって優れた耐半田性を有するインター
ポーザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプ
レグ、銅張積層板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】半導体の分野では高密度実装技術の進歩
から従来の面実装からエリア実装に移行していくトレン
ドが進行し、ＢＧＡやＣＳＰなど新しいパッケージが登
場、増加しつつある。そのため以前にもましてインター
ポーザ用リジッド基板が注目されるようになり、高耐
熱、低熱膨張基板の要求が高まってきた。しかし現行の
インターポーザ用リジッド基板として用いられているビ
スマレイミド−トリアジン樹脂系基板は吸水率が高い
上、線膨張係数が大きくＩＣパッケージの耐半田性は必
ずしも十分ではない。一方、一般に基板の熱膨張係数を
低減するためには、無機充填材、特に溶融シリカを使う
ことは広く行われていることではあるが、従来使用され
てきた破砕状溶融シリカでは、角張った形状であるため
基材や銅箔にプレス成形の際に大きなストレスを与えて
しまい、基材や銅箔を損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなることがある。
特開平９−２７２１５５公報にはこのような問題を解決
するため、球状シリカを用いる技術が開示されている
が、インターポーザ用リジッド基板に最適な樹脂組成の
記載はなく、また球状シリカの粒径に言及はあるもの
の、０．３〜５μｍの粒径の球状シリカにおける凝集の
問題への言及もない。本発明者らによれば、たとえ球状
シリカであっても、凝集が発生すれば外観不良が発生し
たり、凝集物が形成する空間に水分が滞留し半田耐熱性
が低下する問題が起こることが判明している。
から従来の面実装からエリア実装に移行していくトレン
ドが進行し、ＢＧＡやＣＳＰなど新しいパッケージが登
場、増加しつつある。そのため以前にもましてインター
ポーザ用リジッド基板が注目されるようになり、高耐
熱、低熱膨張基板の要求が高まってきた。しかし現行の
インターポーザ用リジッド基板として用いられているビ
スマレイミド−トリアジン樹脂系基板は吸水率が高い
上、線膨張係数が大きくＩＣパッケージの耐半田性は必
ずしも十分ではない。一方、一般に基板の熱膨張係数を
低減するためには、無機充填材、特に溶融シリカを使う
ことは広く行われていることではあるが、従来使用され
てきた破砕状溶融シリカでは、角張った形状であるため
基材や銅箔にプレス成形の際に大きなストレスを与えて
しまい、基材や銅箔を損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなることがある。
特開平９−２７２１５５公報にはこのような問題を解決
するため、球状シリカを用いる技術が開示されている
が、インターポーザ用リジッド基板に最適な樹脂組成の
記載はなく、また球状シリカの粒径に言及はあるもの
の、０．３〜５μｍの粒径の球状シリカにおける凝集の
問題への言及もない。本発明者らによれば、たとえ球状
シリカであっても、凝集が発生すれば外観不良が発生し
たり、凝集物が形成する空間に水分が滞留し半田耐熱性
が低下する問題が起こることが判明している。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】本発明はこのような問
題を解決するべくなされたもので、高耐熱、低熱膨張、
低吸水性によって優れた耐半田性を有するインターポー
ザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプレ
グ、銅張積層板を提供するものである。
題を解決するべくなされたもので、高耐熱、低熱膨張、
低吸水性によって優れた耐半田性を有するインターポー
ザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプレ
グ、銅張積層板を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】本発明は、耐熱性に寄与
する多官能性のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂系硬化
剤、難燃性を発現する臭素化エポキシ樹脂、及び低熱膨
張性や低吸水性を発現する球状溶融シリカを必須成分と
して含有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成物を技
術骨子とするものであり、かかる組成により上記目的を
達成するに至った。
する多官能性のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂系硬化
剤、難燃性を発現する臭素化エポキシ樹脂、及び低熱膨
張性や低吸水性を発現する球状溶融シリカを必須成分と
して含有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成物を技
術骨子とするものであり、かかる組成により上記目的を
達成するに至った。
【０００５】具体的には、（Ａ）１分子中に３個以上の
エポキシ基を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）臭素化エポキ
シ樹脂、（Ｃ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸
基を有するフェノール樹脂系硬化剤、及び（Ｄ）球状溶
融シリカを必須成分とすることを特徴とするインターポ
ーザ用エポキシ樹脂組成物、およびこれらのエポキシ樹
脂組成物を基材に含浸、乾燥して得られるプリプレグ、
それを用いて加熱成形してなる銅張積層板である。
エポキシ基を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）臭素化エポキ
シ樹脂、（Ｃ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸
基を有するフェノール樹脂系硬化剤、及び（Ｄ）球状溶
融シリカを必須成分とすることを特徴とするインターポ
ーザ用エポキシ樹脂組成物、およびこれらのエポキシ樹
脂組成物を基材に含浸、乾燥して得られるプリプレグ、
それを用いて加熱成形してなる銅張積層板である。
【０００６】
【発明の実施の形態】本発明に用いる（Ａ）１分子中に
３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂は、高いガ
ラス転移温度や熱剛性を発現するための多官能エポキシ
樹脂である。具体的にはトリスヒドロキシフェニルメタ
ンのグリシジルエーテル化物およびその２量体、３量
体、さらにはトリスヒドロキシフェニルメタンのフェニ
ル基にメチル基、ブチル基などのアルキル基が置換した
もののグリシジルエーテル化物、１，１，２，２−テト
ラキスヒドロキシフェニルエタンのグリシジルエーテル
化物、およびその２量体、３量体、さらには１，１，
２，２−テトラキスヒドロキシフェニルエタンの芳香核
にメチル基、ブチル基などのアルキル基が置換したもの
のグリシジルエーテル化物、ビスフェノールＡノボラッ
クエポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラックエポキシ
樹脂などが高いガラス転移温度が得られ好ましい。本発
明において、エポキシ樹脂組成物中に占める（Ａ）成分
の割合は１０〜５０重量％が好ましい。１０重量％未満
では、（Ｂ）臭素化エポキシ樹脂及び（Ｃ）１分子中に
３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂
系硬化剤を合わせても結合剤成分が少なくなり、耐熱性
特にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田ク
ラック性が低下するようになる。５０重量％を越える
と、充填材の割合が低下し、熱膨張、吸水率が増加しＩ
Ｃパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック
性が低下するので好ましくない。ここで、インターポー
ザとしての耐半田クラック性とは、リジッドインターポ
ーザを使用したＢＧＡやＣＳＰ等において行われるＪＥ
ＤＥＣ実装ランク条件に準じた耐半田クラック試験にお
いて、インターポーザに起因するか、または間接的にイ
ンターポーザの特性が影響を与えて発生するクラック、
または界面剥離に対する耐性を意味する。
３個以上のエポキシ基を有するエポキシ樹脂は、高いガ
ラス転移温度や熱剛性を発現するための多官能エポキシ
樹脂である。具体的にはトリスヒドロキシフェニルメタ
ンのグリシジルエーテル化物およびその２量体、３量
体、さらにはトリスヒドロキシフェニルメタンのフェニ
ル基にメチル基、ブチル基などのアルキル基が置換した
もののグリシジルエーテル化物、１，１，２，２−テト
ラキスヒドロキシフェニルエタンのグリシジルエーテル
化物、およびその２量体、３量体、さらには１，１，
２，２−テトラキスヒドロキシフェニルエタンの芳香核
にメチル基、ブチル基などのアルキル基が置換したもの
のグリシジルエーテル化物、ビスフェノールＡノボラッ
クエポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラックエポキシ
樹脂などが高いガラス転移温度が得られ好ましい。本発
明において、エポキシ樹脂組成物中に占める（Ａ）成分
の割合は１０〜５０重量％が好ましい。１０重量％未満
では、（Ｂ）臭素化エポキシ樹脂及び（Ｃ）１分子中に
３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂
系硬化剤を合わせても結合剤成分が少なくなり、耐熱性
特にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田ク
ラック性が低下するようになる。５０重量％を越える
と、充填材の割合が低下し、熱膨張、吸水率が増加しＩ
Ｃパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック
性が低下するので好ましくない。ここで、インターポー
ザとしての耐半田クラック性とは、リジッドインターポ
ーザを使用したＢＧＡやＣＳＰ等において行われるＪＥ
ＤＥＣ実装ランク条件に準じた耐半田クラック試験にお
いて、インターポーザに起因するか、または間接的にイ
ンターポーザの特性が影響を与えて発生するクラック、
または界面剥離に対する耐性を意味する。
【０００７】本発明に用いる成分（Ｂ）臭素化エポキシ
樹脂は、難燃剤として作用するものであり、臭素化フェ
ノールノボラックエポキシ樹脂、臭素化ビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂が一般的によく用いられる。難燃化す
るために必要な臭素添加量は樹脂分の割合により変る
が、エポキシ樹脂組成物中に占める臭素の割合は、通常
０．５重量％以上２０重量％以下である。なお、エポキ
シ樹脂として、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分以外のエポキ
シ樹脂、例えばビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂をエ
ポキシ樹脂全体の３０重量％以下配合してもよい。
樹脂は、難燃剤として作用するものであり、臭素化フェ
ノールノボラックエポキシ樹脂、臭素化ビスフェノール
Ａ型エポキシ樹脂が一般的によく用いられる。難燃化す
るために必要な臭素添加量は樹脂分の割合により変る
が、エポキシ樹脂組成物中に占める臭素の割合は、通常
０．５重量％以上２０重量％以下である。なお、エポキ
シ樹脂として、（Ａ）成分及び（Ｂ）成分以外のエポキ
シ樹脂、例えばビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂をエ
ポキシ樹脂全体の３０重量％以下配合してもよい。
【０００８】次に成分（Ｃ）１分子中に３個以上のフェ
ノール性水酸基を有するフェノール樹脂系硬化剤として
は、フェノールノボラック、ビスフェノールＡノボラッ
ク、フェノールアラルキル樹脂等が例示されるが、フェ
ノール性水酸基当量が比較的小さく、低官能のモノマー
を容易に除去できるフェノールノボラックや高いガラス
転移温度が得られるビスフェノールＡノボラックが好ま
しい。本発明では（Ｃ）成分は、エポキシ樹脂のエポキ
シ基と（Ｃ）成分のフェノール性水酸基の比（当量比）
が０．８以上１．２以下となるよう添加することが好ま
しい。この範囲外ではガラス転移温度の低下や吸水率の
増加で特にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐
半田クラック性の低下やＩＣの耐湿信頼性の低下が生じ
ることがある。
ノール性水酸基を有するフェノール樹脂系硬化剤として
は、フェノールノボラック、ビスフェノールＡノボラッ
ク、フェノールアラルキル樹脂等が例示されるが、フェ
ノール性水酸基当量が比較的小さく、低官能のモノマー
を容易に除去できるフェノールノボラックや高いガラス
転移温度が得られるビスフェノールＡノボラックが好ま
しい。本発明では（Ｃ）成分は、エポキシ樹脂のエポキ
シ基と（Ｃ）成分のフェノール性水酸基の比（当量比）
が０．８以上１．２以下となるよう添加することが好ま
しい。この範囲外ではガラス転移温度の低下や吸水率の
増加で特にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐
半田クラック性の低下やＩＣの耐湿信頼性の低下が生じ
ることがある。
【０００９】本発明に用いる成分（Ｄ）球状溶融シリカ
は、吸水率を低減し、線膨張係数を低下させ、ＩＣパッ
ケージの構成材料であるインターポーザの耐半田クラッ
ク性を向上させる重要な成分である。破砕状溶融シリカ
では、銅張積層板を構成するガラス基材と銅箔の比較的
狭い間隙に充填材が挟まると、角張った形状であるた
め、プレス成形の際に基材や銅箔に大きなストレスを与
えてしまい、それらを損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなることがあり、
加えて多量に充填材を使用する場合に流動性が低下す
る。
は、吸水率を低減し、線膨張係数を低下させ、ＩＣパッ
ケージの構成材料であるインターポーザの耐半田クラッ
ク性を向上させる重要な成分である。破砕状溶融シリカ
では、銅張積層板を構成するガラス基材と銅箔の比較的
狭い間隙に充填材が挟まると、角張った形状であるた
め、プレス成形の際に基材や銅箔に大きなストレスを与
えてしまい、それらを損傷し、その損傷部分を起点に半
田クラックが発生したり、外観が悪くなることがあり、
加えて多量に充填材を使用する場合に流動性が低下す
る。
【００１０】球状溶融シリカの場合、粒径、粒度分布、
比表面積にかかわらず、破砕状溶融シリカに比べて基材
や銅箔へのストレスは小さいが、中でも、平均粒径５μ
ｍ以下（本発明において、粒径はすべてレーザー回折式
粒度分布測定の値である）の球状溶融シリカの場合、基
材や銅箔にストレスがより小さく好ましい。 平均粒径
が５μｍを越えると基材や銅箔へのストレスが次第に大
きくなって耐半田クラック性が悪化する場合がある。平
均粒径５μｍ以下の球状溶融シリカ中でも最大粒径２４
μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつＢＥ
Ｔ法による比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリ
カ、あるいはカップリング剤で予め表面処理された平均
粒径２μｍ以下の球状溶融シリカは、基材や銅箔へのス
トレスが極めて小さいことに加え、凝集が少なく充填材
が均一に分散するのでさらに好ましい。 最大粒径が２
４μｍを超える粗粒が含まれると銅箔と基材の間で粗粒
に起因する空間ができ、吸湿した場合に水が滞留して耐
半田クラック性が悪化したり、銅張積層板の外観が悪化
する場合がある。また平均粒径が２μｍより小さい場合
や比表面積が５ｍ2／ｇを超える場合、粒子の２次凝集
により前述粗粒が含まれる場合と同様の問題が生じる場
合がある。
比表面積にかかわらず、破砕状溶融シリカに比べて基材
や銅箔へのストレスは小さいが、中でも、平均粒径５μ
ｍ以下（本発明において、粒径はすべてレーザー回折式
粒度分布測定の値である）の球状溶融シリカの場合、基
材や銅箔にストレスがより小さく好ましい。 平均粒径
が５μｍを越えると基材や銅箔へのストレスが次第に大
きくなって耐半田クラック性が悪化する場合がある。平
均粒径５μｍ以下の球状溶融シリカ中でも最大粒径２４
μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつＢＥ
Ｔ法による比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリ
カ、あるいはカップリング剤で予め表面処理された平均
粒径２μｍ以下の球状溶融シリカは、基材や銅箔へのス
トレスが極めて小さいことに加え、凝集が少なく充填材
が均一に分散するのでさらに好ましい。 最大粒径が２
４μｍを超える粗粒が含まれると銅箔と基材の間で粗粒
に起因する空間ができ、吸湿した場合に水が滞留して耐
半田クラック性が悪化したり、銅張積層板の外観が悪化
する場合がある。また平均粒径が２μｍより小さい場合
や比表面積が５ｍ2／ｇを超える場合、粒子の２次凝集
により前述粗粒が含まれる場合と同様の問題が生じる場
合がある。
【００１１】成分（Ｄ）球状溶融シリカは、予めカップ
リング剤で表面処理したものを使用すれば、凝集が少な
く充填材が均一に分散するので好ましい。用いられるカ
ップリング剤は、シランカップリング剤、シロキサン結
合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を
有するシリコーンオイル型カップリング剤等のケイ素系
カップリング剤やチタネート系カップリング剤等が挙げ
られるが、エポキシ樹脂と溶融球状シリカの表面の塗れ
性向上の点で、ケイ素系カップリング剤が好ましい。具
体的にはエポキシシランカップリング剤、アミノシラン
カップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メル
カプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン
結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基
を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群
から少なくとも１種選ばれるものなどが挙げられる。特
にエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップ
リング剤と、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上
有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カ
ップリング剤を併用した場合、シリカ表面へカップリン
グ剤が効率よく定着する。この場合のカップリング剤の
割合は球状溶融シリカ１００重量部に対し０．１部以上
１０部以下が一般的である。予めカップリング剤で表面
処理された球状溶融シリカは、平均粒径２μｍ以下のも
のが、凝集が少なく充填材が均一に分散することに加
え、基材や銅箔へのストレスが極めて小さいのでさらに
好ましい。また、同様の理由で、球状溶融シリカとし
て、最大粒径２４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μ
ｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリ
カと予めカップリング剤で表面処理された平均粒径２μ
ｍ以下の球状溶融シリカとを併用することも好ましい態
様の一つである。
リング剤で表面処理したものを使用すれば、凝集が少な
く充填材が均一に分散するので好ましい。用いられるカ
ップリング剤は、シランカップリング剤、シロキサン結
合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を
有するシリコーンオイル型カップリング剤等のケイ素系
カップリング剤やチタネート系カップリング剤等が挙げ
られるが、エポキシ樹脂と溶融球状シリカの表面の塗れ
性向上の点で、ケイ素系カップリング剤が好ましい。具
体的にはエポキシシランカップリング剤、アミノシラン
カップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メル
カプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン
結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基
を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群
から少なくとも１種選ばれるものなどが挙げられる。特
にエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップ
リング剤と、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上
有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カ
ップリング剤を併用した場合、シリカ表面へカップリン
グ剤が効率よく定着する。この場合のカップリング剤の
割合は球状溶融シリカ１００重量部に対し０．１部以上
１０部以下が一般的である。予めカップリング剤で表面
処理された球状溶融シリカは、平均粒径２μｍ以下のも
のが、凝集が少なく充填材が均一に分散することに加
え、基材や銅箔へのストレスが極めて小さいのでさらに
好ましい。また、同様の理由で、球状溶融シリカとし
て、最大粒径２４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μ
ｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリ
カと予めカップリング剤で表面処理された平均粒径２μ
ｍ以下の球状溶融シリカとを併用することも好ましい態
様の一つである。
【００１２】成分（Ｄ）球状溶融シリカは、エポキシ樹
脂組成物中５０重量％以上を占めると熱膨張、吸水率が
小さくなるので好ましい。ただし、９０重量％を越える
とエポキシ樹脂組成物中の充填材の割合が大きすぎて含
浸等の操作が困難となる。
脂組成物中５０重量％以上を占めると熱膨張、吸水率が
小さくなるので好ましい。ただし、９０重量％を越える
とエポキシ樹脂組成物中の充填材の割合が大きすぎて含
浸等の操作が困難となる。
【００１３】本発明において前記のカップリング剤以外
に、他の成分と共に原料配合などの際に成分（Ｅ）カッ
プリング剤を使用することは、球状シリカを予め表面処
理しているか否かにかかわらず球状溶融シリカの均一な
分散、凝集防止に効果があり好ましい。使用するカップ
リング剤は、成分（Ｄ）球状溶融シリカの表面処理に用
いるカップリング剤と同様のものが例示される。エポキ
シ樹脂組成物中に占めるカップリング剤（Ｅ）の割合は
０．０５〜１０重量％が好ましい。
に、他の成分と共に原料配合などの際に成分（Ｅ）カッ
プリング剤を使用することは、球状シリカを予め表面処
理しているか否かにかかわらず球状溶融シリカの均一な
分散、凝集防止に効果があり好ましい。使用するカップ
リング剤は、成分（Ｄ）球状溶融シリカの表面処理に用
いるカップリング剤と同様のものが例示される。エポキ
シ樹脂組成物中に占めるカップリング剤（Ｅ）の割合は
０．０５〜１０重量％が好ましい。
【００１４】本発明のエポキシ樹脂組成物は必要に応じ
て、上記成分以外の添加剤を特性を損なわない範囲で添
加することができる。本発明のエポキシ樹脂組成物は溶
剤を用いてワニスとして、または無溶剤にて繊維基材に
塗布含浸し乾燥することによりプリプレグを得ることが
できる。基材としてはガラス織布、ガラス不織布、その
他有機基材などを用いることができる。このプリプレグ
の１枚又は複数枚を銅箔とともに加熱成形して銅張積層
板が得られる。これらのプリプレグ及び銅張積層板も本
発明に含まれるものである。
て、上記成分以外の添加剤を特性を損なわない範囲で添
加することができる。本発明のエポキシ樹脂組成物は溶
剤を用いてワニスとして、または無溶剤にて繊維基材に
塗布含浸し乾燥することによりプリプレグを得ることが
できる。基材としてはガラス織布、ガラス不織布、その
他有機基材などを用いることができる。このプリプレグ
の１枚又は複数枚を銅箔とともに加熱成形して銅張積層
板が得られる。これらのプリプレグ及び銅張積層板も本
発明に含まれるものである。
【００１５】
【実施例】実施例１ オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂（大日本イン
キ化学製エピクロンＮ−６６５）１７．５重量部（以
下、部と略す）、臭素化フェノールノボラックエポキシ
樹脂（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３
５重量％）５部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹
脂（エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％）５部、
フェノールノボラック（軟化点１０５℃）１２．５部、
およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２
−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメ
チルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解
した後、この溶液にγ−グリシドキシプロピルトリメト
キシシラン０．５部を加え撹拌し、続いて平均粒径２．
５μｍの球状溶融シリカ６０部をいかり型撹拌羽根で撹
拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところ
で高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
得られたワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μ
ｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾
燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除
く成分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリ
プレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重
ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０
分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
キ化学製エピクロンＮ−６６５）１７．５重量部（以
下、部と略す）、臭素化フェノールノボラックエポキシ
樹脂（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３
５重量％）５部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹
脂（エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％）５部、
フェノールノボラック（軟化点１０５℃）１２．５部、
およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２
−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメ
チルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解
した後、この溶液にγ−グリシドキシプロピルトリメト
キシシラン０．５部を加え撹拌し、続いて平均粒径２．
５μｍの球状溶融シリカ６０部をいかり型撹拌羽根で撹
拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところ
で高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
得られたワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μ
ｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾
燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除
く成分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリ
プレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重
ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０
分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
【００１６】実施例２ 平均粒径０．５μｍの球状溶融シリカ７０部をヘンシェ
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランの１０重量％メタノール溶液１
０部を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出
した。次にフェノールノボラックエポキシ樹脂（大日本
インキ化学製エピクロンＮ−７７５）１２．５部、臭素
化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２
８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）４部、臭素
化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量３６
５、臭素含量４６重量％）４部、フェノールノボラック
（軟化点１０５℃）９．５部、およびエポキシ樹脂と硬
化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチル
イミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチ
ルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、γ−(2-アミノ
エチル)アミノプロピルトリメトキシシラン０．１部を
加え、続いて先にカップリング剤で表面処理した平均粒
径０．５μｍの球状溶融シリカをいかり型撹拌羽根で撹
拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところ
で高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
このワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日
東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥して
ワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成
分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレ
グを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ね
て、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分
加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランの１０重量％メタノール溶液１
０部を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出
した。次にフェノールノボラックエポキシ樹脂（大日本
インキ化学製エピクロンＮ−７７５）１２．５部、臭素
化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２
８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）４部、臭素
化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（エポキシ当量３６
５、臭素含量４６重量％）４部、フェノールノボラック
（軟化点１０５℃）９．５部、およびエポキシ樹脂と硬
化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチル
イミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチ
ルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、γ−(2-アミノ
エチル)アミノプロピルトリメトキシシラン０．１部を
加え、続いて先にカップリング剤で表面処理した平均粒
径０．５μｍの球状溶融シリカをいかり型撹拌羽根で撹
拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところ
で高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
このワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日
東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥して
ワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成
分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレ
グを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ね
て、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分
加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
【００１７】実施例４ 平均粒径１．５μｍの球状溶融シリカ７０部をヘンシェ
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランの１０重量％メタノール溶液８
部とシリコーンオイル型カップリング剤Ａ（日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１）の１０重量％メタノール溶液１部
を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出し
た。次にトリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂（油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２）１
３．５部、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂
（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重
量％）３部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
（エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％）３部、フ
ェノールノボラック（軟化点１０５℃）１０．５部、お
よびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２−
フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメチ
ルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解し
た後、先にカップリング剤で表面処理した平均粒径１．
５μｍの球状溶融シリカをいかり型撹拌羽根で撹拌しな
がら少しずつ添加した。全成分を混合したところで高速
攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。作製し
たワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東
紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワ
ニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成分）
が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを
所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧
力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加
圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
ルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロ
ピルトリメトキシシランの１０重量％メタノール溶液８
部とシリコーンオイル型カップリング剤Ａ（日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１）の１０重量％メタノール溶液１部
を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出し
た。次にトリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂（油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２）１
３．５部、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂
（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重
量％）３部、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂
（エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％）３部、フ
ェノールノボラック（軟化点１０５℃）１０．５部、お
よびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２−
フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメチ
ルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解し
た後、先にカップリング剤で表面処理した平均粒径１．
５μｍの球状溶融シリカをいかり型撹拌羽根で撹拌しな
がら少しずつ添加した。全成分を混合したところで高速
攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。作製し
たワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東
紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワ
ニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成分）
が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを
所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧
力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加
圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
【００１８】実施例３、５〜１４及び比較例１〜６ 表１及び表２に示す配合にて、表中カップリング剤添加
方法において、Ａは実施例１と同様の方法で、実施例２
の方法はＢで示し、Ｃは実施例４と同様の方法にてワニ
スを調製し両面銅張積層板を得た。なお実施例９はカッ
プリング剤を使用しない例である。また比較例１は三菱
ガス化学製ビスマレイミド−トリアジン（ＢＴ）レジン
（ＣＣＬ−ＨＬ８３０）を入手し用いた。
方法において、Ａは実施例１と同様の方法で、実施例２
の方法はＢで示し、Ｃは実施例４と同様の方法にてワニ
スを調製し両面銅張積層板を得た。なお実施例９はカッ
プリング剤を使用しない例である。また比較例１は三菱
ガス化学製ビスマレイミド−トリアジン（ＢＴ）レジン
（ＣＣＬ−ＨＬ８３０）を入手し用いた。
【００１９】得られた両面銅張積層板の評価方法を〜
に、ＢＧＡの評価方法を、に示す。 ガラス転移温度 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から１０ｍｍ×６０ｍｍのテストピース
を切り出し、動的粘弾性測定装置を用いて３℃／分で昇
温し、ｔａｎδのピーク位置をガラス転移温度とした。 線膨張係数 厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から２ｍｍ×２ｍｍのテストピースを切
り出し、ＴＭＡを用いてZ方向の線膨張係数を昇温速度
５℃／分で測定した。 難燃性 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板からＵＬ−９４規格（垂直法）により測
定した。
に、ＢＧＡの評価方法を、に示す。 ガラス転移温度 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から１０ｍｍ×６０ｍｍのテストピース
を切り出し、動的粘弾性測定装置を用いて３℃／分で昇
温し、ｔａｎδのピーク位置をガラス転移温度とした。 線膨張係数 厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板から２ｍｍ×２ｍｍのテストピースを切
り出し、ＴＭＡを用いてZ方向の線膨張係数を昇温速度
５℃／分で測定した。 難燃性 厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、
得られた積層板からＵＬ−９４規格（垂直法）により測
定した。
【００２０】パッケージ反り量 実施例で作製した厚さ０．４ｍｍの両面銅張積層板をＢ
ＧＡ用に回路加工した。この回路基板（リジッドインタ
ーポーザ）と封止材料に住友ベークライト製ＥＭＥ−７
７２０を用いて、金型温度１８０℃、注入圧力７５ｋｇ
／ｃｍ2 、硬化時間２分で２２５ｐＢＧＡ（パッケージ
サイズは２４×２４ｍｍ、厚さ１．１７ｍｍ、シリコン
チップはサイズ９×９ｍｍ、厚さ０．３５ｍｍ、チップ
と回路基板のボンディングパッドとを２５μｍ径の金線
でボンディングしている。）を成形し、１７５℃、８時
間で後硬化した。室温に冷却後、パッケージのゲート部
から対角線方向に、パッケージ上面の高さの変位を表面
粗さ計により測定し、ゲート部を基準とした最大の変位
値を反り量とした。単位はμｍ。 耐半田クラック性 と同様の方法で得たパッケージ８個を、８５℃、相対
湿度６０％の環境下で１９２時間放置した後、ＪＥＤＥ
Ｃの方法に準じてＩＲリフロー処理を行った。処理後の
内部の剥離、及びクラックの有無を超音波探傷機で観察
し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの
個数がｎ個であるとき、ｎ／８と表示する。
ＧＡ用に回路加工した。この回路基板（リジッドインタ
ーポーザ）と封止材料に住友ベークライト製ＥＭＥ−７
７２０を用いて、金型温度１８０℃、注入圧力７５ｋｇ
／ｃｍ2 、硬化時間２分で２２５ｐＢＧＡ（パッケージ
サイズは２４×２４ｍｍ、厚さ１．１７ｍｍ、シリコン
チップはサイズ９×９ｍｍ、厚さ０．３５ｍｍ、チップ
と回路基板のボンディングパッドとを２５μｍ径の金線
でボンディングしている。）を成形し、１７５℃、８時
間で後硬化した。室温に冷却後、パッケージのゲート部
から対角線方向に、パッケージ上面の高さの変位を表面
粗さ計により測定し、ゲート部を基準とした最大の変位
値を反り量とした。単位はμｍ。 耐半田クラック性 と同様の方法で得たパッケージ８個を、８５℃、相対
湿度６０％の環境下で１９２時間放置した後、ＪＥＤＥ
Ｃの方法に準じてＩＲリフロー処理を行った。処理後の
内部の剥離、及びクラックの有無を超音波探傷機で観察
し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの
個数がｎ個であるとき、ｎ／８と表示する。
【００２１】評価結果を表１及び表２の下欄に示す。本
発明のエポキシ樹脂組成物を用いてなるインターポーザ
は優れた耐半田クラック性を有し、加えて成形後の反り
も極めて小さい。
発明のエポキシ樹脂組成物を用いてなるインターポーザ
は優れた耐半田クラック性を有し、加えて成形後の反り
も極めて小さい。
【００２２】
【表１】
【００２３】
【表２】
【００２４】表の注 １）Ａ：実施例１と同様のカップリング剤使用方法 Ｂ：実施例２のカップリング剤使用方法 Ｃ：実施例４と同様のカップリング剤使用方法 ２）２４μｍ以上をカットした平均粒径２．５μｍの球
状溶融シリカ、比表面積４．５ｍ2／ｇ ３）２４μｍ以上をカットした平均粒径４μｍの球状溶
融シリカ、比表面積４ｍ2／ｇ ４）２４μｍ以上の粗粒がカットされていない平均粒径
８μｍの球状溶融シリカ ５）２４μｍ以上の粗粒がカットされていない平均粒径
１１μｍの球状溶融シリカ ６）γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランの１
０重量％メタノール溶液 ７）シリコーンオイル型カップリング剤Ａ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１ ８）シリコーンオイル型カップリング剤Ａの１０重量％
メタノール溶液 ９）シリコーンオイル型カップリング剤Ｂ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２３０１ １０）オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂：大日
本インキ化学製エピクロンＮ−６６５ １１）フェノールノボラックエポキシ樹脂：大日本イン
キ化学製エピクロンＮ−７７５ １２）テトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポキシ
樹脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３１Ｓ １３）トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２ １４）ビスフェノールＡノボラックエポキシ樹脂：軟化
点７０℃、エポキシ当量２０１ １５）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキシ当量
２５０ １６）臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂：エポ
キシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％ １７）臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキ
シ当量３６５、臭素含量４６重量％ １８）フェノールノボラック：軟化点１０５℃、水酸基
当量１０４ １９）ビスフェノールＡノボラック：軟化点１１５℃、
水酸基当量１２９ ２０）フェノールアラルキル樹脂：三井化学製ＸＬ−２
２５ ２１）２−フェニル−４−メチルイミダゾール：配合量
はエポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００部に対する量
状溶融シリカ、比表面積４．５ｍ2／ｇ ３）２４μｍ以上をカットした平均粒径４μｍの球状溶
融シリカ、比表面積４ｍ2／ｇ ４）２４μｍ以上の粗粒がカットされていない平均粒径
８μｍの球状溶融シリカ ５）２４μｍ以上の粗粒がカットされていない平均粒径
１１μｍの球状溶融シリカ ６）γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランの１
０重量％メタノール溶液 ７）シリコーンオイル型カップリング剤Ａ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２１０１ ８）シリコーンオイル型カップリング剤Ａの１０重量％
メタノール溶液 ９）シリコーンオイル型カップリング剤Ｂ：日本ユニカ
ー製ＭＡＣ２３０１ １０）オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂：大日
本インキ化学製エピクロンＮ−６６５ １１）フェノールノボラックエポキシ樹脂：大日本イン
キ化学製エピクロンＮ−７７５ １２）テトラキスヒドロキシフェニルエタン型エポキシ
樹脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３１Ｓ １３）トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹
脂：油化シェルエポキシ製エピコートＥ１０３２ １４）ビスフェノールＡノボラックエポキシ樹脂：軟化
点７０℃、エポキシ当量２０１ １５）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキシ当量
２５０ １６）臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂：エポ
キシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％ １７）臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキ
シ当量３６５、臭素含量４６重量％ １８）フェノールノボラック：軟化点１０５℃、水酸基
当量１０４ １９）ビスフェノールＡノボラック：軟化点１１５℃、
水酸基当量１２９ ２０）フェノールアラルキル樹脂：三井化学製ＸＬ−２
２５ ２１）２−フェニル−４−メチルイミダゾール：配合量
はエポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００部に対する量
【００２５】
【発明の効果】本発明のインターポーザ用エポキシ樹脂
組成物は高耐熱、低熱膨張、低吸水性という優れた特性
を有し、本発明のエポキシ樹脂組成物から得られた銅張
積層板は半田耐熱性に優れ、反りの小さいＩＣパッケー
ジ用基板を提供でき、関連産業に大きく寄与することが
できる。
組成物は高耐熱、低熱膨張、低吸水性という優れた特性
を有し、本発明のエポキシ樹脂組成物から得られた銅張
積層板は半田耐熱性に優れ、反りの小さいＩＣパッケー
ジ用基板を提供でき、関連産業に大きく寄与することが
できる。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ０８Ｌ 63/00 Ｃ Ａ Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０Ｌ Ｈ０５Ｋ 1/03 ６１０ Ｈ０１Ｌ 23/14 Ｒ Ｆターム(参考） 4F072 AB09 AB28 AB29 AD23 AD28 AD29 AE01 AG03 AH21 AJ04 AL09 4J002 CC043 CC053 CC063 CD001 CD122 DJ016 FA086 FB096 FB126 FB146 FB166 FD016 FD143 4J036 AA02 AC02 AC03 AC05 AD09 AF06 AF10 FA05 FB08 JA07 JA08
Claims (12)
- 【請求項１】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）臭素化エポキシ樹脂、
（Ｃ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有す
るフェノール樹脂系硬化剤、及び（Ｄ）球状溶融シリカ
を必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物。 - 【請求項２】 （Ａ）１分子中に３個以上のエポキシ基
を有するエポキシ樹脂、（Ｂ）臭素化エポキシ樹脂、
（Ｃ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有す
るフェノール樹脂系硬化剤、（Ｄ）球状溶融シリカ、及
び（Ｅ）カップリング剤を必須成分とすることを特徴と
するインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項３】 成分（Ａ）がトリスヒドロキシアリール
メタン型エポキシ樹脂、テトラキスヒドロキシアリール
エタン型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡノボラックエ
ポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラックエポキシ樹脂
から選ばれる１種以上である請求項１又は２記載のイン
ターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項４】 成分（Ｃ）がフェノールノボラック、ま
たはビスフェノールＡノボラックである請求項１、２又
は３記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項５】 成分（Ｄ）が、最大粒径２４μｍ以下
で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５
ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリカである請求項１乃至４の
いずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成
物。 - 【請求項６】 成分（Ｄ）が、予めカップリング剤で表
面処理された球状溶融シリカである請求項１乃至４のい
ずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項７】 成分（Ｄ）が、平均粒径２μｍ以下の球
状溶融シリカである請求項６記載のインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物。 - 【請求項８】 成分（Ｄ）が、最大粒径２４μｍ以下
で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５
ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリカと予めカップリング剤で
表面処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シリカか
らなる請求項１乃至４のいずれかにインターポーザ用エ
ポキシ樹脂組成物。 - 【請求項９】 （Ｄ）成分の球状溶融シリカを予め表面
処理するカップリング剤が、エポキシシランカップリン
グ剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシランカ
ップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、ジシ
ラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有
し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カッ
プリング剤からなる群から選ばれる少なくとも１種のカ
ップリング剤である請求項６、７又は８記載のインター
ポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項１０】 成分（Ｅ）がエポキシシランカップリ
ング剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシラン
カップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、ジ
シラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有
し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カッ
プリング剤からなる群から少なくとも１種選ばれるカッ
プリング剤である請求項２乃至９のいずれかに記載のイ
ンターポーザ用エポキシ樹脂組成物。 - 【請求項１１】 請求項１乃至１０のいずれかに記載の
インターポーザ用エポキシ樹脂組成物を繊維基材に含
浸、乾燥してなることを特徴とするプリプレグ。 - 【請求項１２】 請求項１１記載のプリプレグを加熱成
形してなることを特徴とする銅張積層板。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000269668A JP2002080559A (ja) | 2000-09-06 | 2000-09-06 | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP2000269668A JP2002080559A (ja) | 2000-09-06 | 2000-09-06 | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2002080559A true JP2002080559A (ja) | 2002-03-19 |
Family
ID=18756236
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP2000269668A Pending JP2002080559A (ja) | 2000-09-06 | 2000-09-06 | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2002080559A (ja) |
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004110115A1 (ja) * | 2003-06-02 | 2004-12-16 | Matsushita Electric Works, Ltd. | プリント配線板用プリプレグ、銅張積層板 |
| JP2008050566A (ja) * | 2006-07-28 | 2008-03-06 | Hitachi Chem Co Ltd | 樹脂組成物、プリプレグ及び該プリプレグを用いた金属張積層板 |
| JP2008179768A (ja) * | 2006-12-27 | 2008-08-07 | Hitachi Chem Co Ltd | 樹脂組成物、プリプレグ及び積層板 |
| JP2008198774A (ja) * | 2007-02-13 | 2008-08-28 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 樹脂組成物、フィルム付きまたは金属箔付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、多層プリント配線板の製造方法および半導体装置 |
| JP2017531067A (ja) * | 2014-09-16 | 2017-10-19 | イソラ・ユーエスエイ・コーポレイションＩｓｏｌａ ＵＳＡ Ｃｏｒｐ． | 良好な熱的性質を有する高Ｔｇエポキシ配合物 |
| JP2020055890A (ja) * | 2018-09-28 | 2020-04-09 | 積水化学工業株式会社 | 樹脂材料及び多層プリント配線板 |
-
2000
- 2000-09-06 JP JP2000269668A patent/JP2002080559A/ja active Pending
Cited By (10)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2004110115A1 (ja) * | 2003-06-02 | 2004-12-16 | Matsushita Electric Works, Ltd. | プリント配線板用プリプレグ、銅張積層板 |
| KR101174698B1 (ko) | 2003-06-02 | 2012-08-17 | 파나소닉 주식회사 | 프린트 배선판용 프리프레그 및 동장 적층판 |
| JP2008050566A (ja) * | 2006-07-28 | 2008-03-06 | Hitachi Chem Co Ltd | 樹脂組成物、プリプレグ及び該プリプレグを用いた金属張積層板 |
| JP2008179768A (ja) * | 2006-12-27 | 2008-08-07 | Hitachi Chem Co Ltd | 樹脂組成物、プリプレグ及び積層板 |
| JP2008198774A (ja) * | 2007-02-13 | 2008-08-28 | Sumitomo Bakelite Co Ltd | 樹脂組成物、フィルム付きまたは金属箔付き絶縁樹脂シート、多層プリント配線板、多層プリント配線板の製造方法および半導体装置 |
| JP2017531067A (ja) * | 2014-09-16 | 2017-10-19 | イソラ・ユーエスエイ・コーポレイションＩｓｏｌａ ＵＳＡ Ｃｏｒｐ． | 良好な熱的性質を有する高Ｔｇエポキシ配合物 |
| US10364332B2 (en) | 2014-09-16 | 2019-07-30 | Isola Usa Corp. | High Tg epoxy formulation with good thermal properties |
| US11155687B2 (en) | 2014-09-16 | 2021-10-26 | Isola Usa Corp. | High Tg epoxy formulation with good thermal properties |
| JP2020055890A (ja) * | 2018-09-28 | 2020-04-09 | 積水化学工業株式会社 | 樹脂材料及び多層プリント配線板 |
| JP7339731B2 (ja) | 2018-09-28 | 2023-09-06 | 積水化学工業株式会社 | 樹脂材料及び多層プリント配線板 |
Similar Documents
| Publication | Publication Date | Title |
|---|---|---|
| CN101542719B (zh) | 倒装芯片半导体封装件用接合体、积层材料、密封树脂组合物和电路基板 | |
| KR20170131355A (ko) | 필름 형상 접착제용 조성물, 필름 형상 접착제, 필름 형상 접착제의 제조 방법, 필름 형상 접착제를 이용한 반도체 패키지 및 그 제조 방법 | |
| JP2008127577A (ja) | マルチチップパッケージ封止用エポキシ樹脂組成物、及びこれを用いたマルチチップパッケージ | |
| KR101077671B1 (ko) | 반도체 장치 | |
| JP4132703B2 (ja) | 銅張積層板用プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP4560928B2 (ja) | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP4729777B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP6748967B2 (ja) | シート状熱硬化性樹脂組成物、並びにそれを用いた樹脂シート、モジュール部品、パワーデバイス及びコイル部品 | |
| JP2002080559A (ja) | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2011135034A (ja) | 半導体パッケージおよび半導体装置 | |
| JP4729778B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP4639439B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002299834A (ja) | 多層プリント配線板用銅箔付き絶縁シートおよびそれを用いたプリント配線板 | |
| JP4529268B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物、これを用いたプリプレグ及び銅張積層板 | |
| JP4274280B2 (ja) | 半導体装置 | |
| JP2002060468A (ja) | エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002047395A (ja) | エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002040663A (ja) | ソルダーレジスト組成物及びその硬化物 | |
| JP2005209489A (ja) | 絶縁シート | |
| JP4156180B2 (ja) | エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002105292A (ja) | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002097346A (ja) | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002114837A (ja) | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP2002097343A (ja) | インターポーザ用エポキシ樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いた銅張積層板 | |
| JP4501475B2 (ja) | 絶縁層付き金属箔及び多層プリント配線板 |