JP2001313044A

JP2001313044A - 燃料電池用セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータ

Info

Publication number: JP2001313044A
Application number: JP2000127868A
Authority: JP
Inventors: Hikari Okamoto; 光岡本; Yasunobu Yamamoto; 安信山本; Takashi Ito; 伊藤　　隆; Toshihisa Terasawa; 俊久寺澤; Masami Ishii; 正巳石井
Original assignee: Aisin Seiki Co Ltd
Current assignee: Aisin Corp
Priority date: 2000-04-27
Filing date: 2000-04-27
Publication date: 2001-11-09

Abstract

(57)【要約】【課題】電気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安
価な燃料電池用セパレータの製造方法および燃料電池用
セパレータを提供する。【解決手段】ビスフェノール類とエポキシ樹脂を含有
するバインダーとカーボン粉末を含む混合物を所定形状
の金型で加熱プレス成形することを特徴とする燃料電池
用セパレータ１Ａ、１Ｂ、１Ｃの製造方法およびこの燃
料電池用セパレータ１Ａ、１Ｂ、１Ｃの製造方法用いて
製造されることを特徴とする燃料電池用セパレータ１
Ａ、１Ｂ、１Ｃ。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は燃料電池用セパレー
タの製造方法および燃料電池用セパレータに関する。

【０００２】

【従来の技術】大気の汚染をできる限り減らすために自
動車の排ガス対策が重要になっており、その対策の一つ
として電気自動車が使用されているが、充電設備や走行
距離などの問題で普及に至っていない。

【０００３】燃料電池は、水素と酸素を使用して電気分
解の逆反応で発電し、水以外の排出物がなくクリーンな
発電装置として注目されており、燃料電池を使用した自
動車が最も将来性のあるクリーンな自動車であると見ら
れている。燃料電池の中でも固体高分子電解質型燃料電
池が低温で作動するため自動車用として最も有望であ
る。

【０００４】固体高分子電解質型燃料電池は、一般的に
多数のセルが積層されており、セルは、二つの電極（燃
料極と酸化剤極）で固体高分子電解質膜を挟んで接合し
た固体高分子電解質膜と電極の接合体を、燃料ガスまた
は酸化剤ガスのガス通路を有するセパレータで挟んだ構
造をしている。

【０００５】燃料電池用セパレータは、表面の一方面は
水素を主成分とする燃料ガス、他方面を空気などの酸化
剤ガスに曝され、互いのガスを遮断する役割を有してい
る。また燃料電池用セパレータの一部は一方面が冷却水
などの冷却媒体に曝される場合もある。形状的には、セ
パレータの表面は、設計者の意図したガスの流れを実現
するため、一般的には、ガスの通路を形成する溝のパタ
ーンが刻まれている。燃料電池用セパレータはセルで発
電した電気を伝達する役割も役割も有している。

【０００６】また自動車などの移動体用には燃費向上な
どのために軽量であることが必要である。

【０００７】したがって、燃料電池用セパレータに要求
される主たる性能は、燃料ガス、酸化剤ガスを透過しに
くいこと、電気抵抗が低いこと、化学的に安定している
こと、部品として必要な強度を有すること、軽量である
ことなどである。

【０００８】これらの性能を達成させるために、従来技
術１として、特開昭６０−２４６５６８号公報には、人
造黒鉛粉末、天然黒鉛粉末などのカーボン粉末にフェノ
ール樹脂をバインダーとして加えて混練したものを、樹
脂が黒鉛化しない温度で所定の形状を有する金型で加熱
プレスして燃料電池用セパレータを製造する方法が開示
されている。

【０００９】また従来技術２として、特開平９−２２７
０８号公報には、カーボン粉末に加えるバインダーとし
てフェノール樹脂とエポキシ樹脂を用いて、樹脂が黒鉛
化しない温度で所定の形状を有する金型で加熱プレスし
て燃料電池用セパレータを製造する方法が開示されてい
る。

【００１０】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、従来技
術１では加熱プレス工程においてフェノール樹脂が熱硬
化する際に樹脂中の水酸基が反応して水蒸気を発するた
めセパレータ内に気泡が発生してセパレータのガス不透
過性が不十分となってしまう恐れがあると同時に、黒鉛
粉末同士の接触が不十分となり電気比抵抗が高くなる傾
向がある。

【００１１】また従来技術２ではバインダーにフェノー
ル樹脂とエポキシ樹脂を用いるため、熱硬化させる際に
バインダーから水蒸気が発生することがなく、加熱プレ
ス成形によって得られるセパレータは十分なガス不透過
性を有しているが、フェノール樹脂、エポキシ樹脂とも
に高分子化されているため、加熱プレス成形時における
樹脂溶融粘度が高いことに起因して黒鉛粉末同士の接触
が不十分となり電気比抵抗が高くなる恐れがある。電気
比抵抗を低くするためにバインダー添加量を下げる方法
と加熱プレス時の面圧を上げる方法が取られるが、前者
では強度の低下を招き、後者では加熱プレス機および金
型の大型化につながりコストアップする問題点がある。

【００１２】本発明は上記課題を解決したもので、電気
伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安価な燃料電池用
セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータを提
供する。

【００１３】

【課題を解決するための手段】上記技術的課題を解決す
るために、本発明の請求項１において講じた技術的手段
（以下、第１の技術的手段と称する。）は、ビスフェノ
ール類とエポキシ樹脂を含有するバインダーとカーボン
粉末を含む混合物を所定形状の金型で加熱プレス成形す
ることを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法で
ある。

【００１４】上記第１の技術的手段による効果は、以下
のようである。

【００１５】すなわち、ビスフェノール類の熱溶融時の
粘度が低く、かつビスフェノール類の水酸基とエポキシ
樹脂のエポキシ基が反応し水蒸気の発生を抑えることが
できるので、電気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた
燃料電池用セパレータを低い面圧で成形できる。低い面
圧で成形できるため、小型の加熱プレス機と金型を使用
できるので、安価な燃料電池用セパレータを製造でき
る。

【００１６】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項２において講じた技術的手段（以下、第２の技
術的手段と称する。）は、前記バインダーにフェノール
樹脂が含有されていることを特徴とする請求項１記載の
燃料電池用セパレータの製造方法である。

【００１７】上記第２の技術的手段による効果は、以下
のようである。

【００１８】すなわち、バインダー中にフェノール樹脂
を混合することにより、セパレータの機械的性質（曲げ
強度、曲げ弾性率、圧縮強度、クリープ強度）、耐熱
性、耐薬品性などを調節できる。

【００１９】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項３において講じた技術的手段（以下、第３の技
術的手段と称する。）は、前記フェノール樹脂の含有量
が前記バインダー全量の７０ｗｔ％以下であることを特
徴とする請求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造
方法である。

【００２０】上記第３の技術的手段による効果は、以下
のようである。

【００２１】すなわち、フェノール樹脂の含有量が７０
ｗｔ％以下であれば、材料流動性を大きく減少すること
なしに成形できる。

【００２２】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項４において講じた技術的手段（以下、第４の技
術的手段と称する。）は、前記バインダーに含まれるエ
ポキシ基に対する、前記バインダーに含まれる水酸基の
比が０．８〜１．２であることを特徴とする請求項１〜
３のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法
である。

【００２３】上記第４の技術的手段による効果は、以下
のようである。

【００２４】すなわち、バインダー中に含まれる水酸基
が、エポキシ基と熱プレス成形時に十分に反応するの
で、バインダーからの水蒸気の発生を十分に抑えること
ができる。上記のエポキシ基に対する水酸基の比が１．
２より大きいと、水酸基と反応できるエポキシ基が少な
いので、水蒸気の発生が多くなる。一方、上記のエポキ
シ基に対する水酸基の比が０．８より小さいと、エポキ
シ基の量が多いので、加熱硬化に時間がかかり燃料電池
セパレータの製造に時間がかかり、コストアップする。

【００２５】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項５において講じた技術的手段（以下、第５の技
術的手段と称する。）は、前記混合物にエポキシ樹脂の
硬化促進剤が含まれていることを特徴とする請求項１〜
４のいずれかに記載の燃料電池用セパレータの製造方法
である。

【００２６】上記第５の技術的手段による効果は、以下
のようである。

【００２７】すなわち、硬化促進剤が含まれているの
で、バインダーの加熱硬化時間を短縮でき、短時間で燃
料電池セパレータを製造できる。

【００２８】上記技術的課題を解決するために、本発明
の請求項６において講じた技術的手段（以下、第６の技
術的手段と称する。）は、請求項１〜５のいずれかに記
載の燃料電池用セパレータの製造方法用いて製造される
ことを特徴とする燃料電池用セパレータである。

【００２９】上記第６の技術的手段による効果は、以下
のようである。

【００３０】すなわち、電気伝導性、ガス不透過性、強
度に優れた安価な燃料電池用セパレータの製造方法で製
造するので、気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安
価な燃料電池用セパレータができる。

【００３１】

【発明の実施の形態】図１は、燃料電池の一例を示す概
略部分断面図である。固体高分子電解質膜４は、二つの
電極（酸化剤極５、燃料極６）で挟んで接合されてい
る。固体高分子電解質膜４は酸化剤極５および燃料極６
で挟まれ接合されている。固体高分子電解質膜４の酸化
剤極５および燃料極６からはみ出した部分に、エチレン
プロピレンゴム製のガスケット７が射出成形により一体
成形されている。固体高分子電解質膜４、酸化剤極５、
燃料極６およびガスケット７で電極ユニット３が構成さ
れている。

【００３２】電極ユニット３は、セパレータ１Ａとセパ
レータ１Ｂまたはセパレータ１Ｂとセパレータ１Ｃに挟
持されている。すなわち、セパレータ１Ａ、電極ユニッ
ト３、セパレータ１Ｂ、電極ユニット３、セパレータ１
Ｃの順に積層されて、一つのユニットが構成されてい
る。燃料電池は、このユニットが多数積層されて構成さ
れている。

【００３３】セパレータ１Ａとセパレータ１Ｂで、また
セパレータ１Ｂとセパレータ１Ｃでそれぞれガスケット
７を挟持して、水素を主成分とする燃料ガス、空気など
の酸化剤ガスおよび冷却水などの冷却媒体をシールして
いる。セパレータ１Ａとセパレータ１Ｃの間にもガスケ
ット７ａを設け、燃料ガス、酸化剤ガスおよび冷却水を
シールしている。

【００３４】セパレータ１Ａと電極ユニット３の間、セ
パレータ１Ｂと電極ユニット３の間を燃料ガスが通流す
る燃料ガス通路１１ａが、セパレータ１Ａおよびセパレ
ータ１Ｂにそれぞれ設けられている。セパレータ１Ｂと
電極ユニット３の間、セパレータ１Ｃと電極ユニット３
の間を酸化剤ガスが通流する酸化剤ガス通路１１ｂが、
セパレータ１Ｂおよびセパレータ１Ｃにそれぞれ設けら
れている。セパレータ１Ａとセパレータ１Ｃの間には電
極ユニットがなく、冷却媒体が通流する冷却媒体通路１
１ｃが、前記セパレータ１Ｃおよびセパレータ１Ａに設
けられている。

【００３５】本発明は、このような通路などの複雑な形
状をもつセパレータ１Ａ、１Ｂ、１Ｃを製造する方法お
よびセパレータに関するものである。セパレータの形状
に一例をセパレータ１Ｃで説明する。図２はセパレータ
１Ｃの酸化剤極５側から見た正面図である。

【００３６】セパレータ１Ｃにはインサート成形時に中
子型により形成される燃料ガス供給孔１３、燃料ガス排
出孔９、酸化剤ガス供給孔１５、酸化剤ガス排出孔１
６、冷却媒体供給孔１７、冷却媒体排出孔１８が設けら
れている。

【００３７】セパレータ１Ｃには、図２の上方から下方
に通流する酸化剤ガス通路１１ｂに酸化剤ガス供給孔１
５から酸化剤ガスを供給する酸化剤ガス入口部１９、お
よび酸化剤ガス通路１１ｂからに酸化剤ガス排出孔１６
に酸化剤ガスを排出する酸化剤ガス出口部２０が設けら
れている。これらの酸化剤ガス入口部１９、酸化剤ガス
出口部２０は、ロの字状の横断面形状を有する矩形中空
部材１９ａ、２０ａをインサート成形することにより形
成されている。溝部８ａは、燃料電池に組み立てられた
とき、ガスケット７の凸部が当接して燃料ガス、酸化剤
ガス、冷却媒体をシールするように設けられている。

【００３８】燃料ガス供給孔１３、燃料ガス排出孔９、
酸化剤ガス供給孔１５、酸化剤ガス排出孔１６、冷却媒
体供給孔１７および冷却媒体排出孔１８は、セパレータ
１Ａ、１Ｂおよびガスケット７にも設けられ、燃料電池
に組み立てられたとき、それぞれ燃料ガス供給マニホー
ルド、燃料ガス排出マニホールド、酸化剤ガス供給マニ
ホールド１５Ｍ、酸化剤ガス排出マニホールド１６Ｍ、
冷却媒体供給マニホールドおよび冷却媒体排出マニホー
ルドを構成する。

【００３９】本発明者が提案する燃料電池用セパレータ
の製造方法は、鱗片状の天然黒鉛、人造黒鉛、土状黒鉛
などのカーボン粉末に、バインダーとしてビス（４−ヒ
ドロキシフェニル）サルホン、ビス（４−ヒドロキシフ
ェニル）サルファイドなどのビスフェノール類とノボラ
ック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ
樹脂などのエポキシ樹脂とを添加、混練し樹脂が黒鉛化
しない温度で所定の形状を有する金型で加熱プレス成形
してセパレータを製造する方法である。

【００４０】一般的に軟化点が７０〜８５℃のノボラッ
ク型フェノール樹脂および軟化点が６０〜７５℃のフェ
ノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂の熱プレス成形温度（１４０〜２５０
℃）における溶融粘度は数十ないし数百Ｐａ・ｓと高い
ため、満足なセパレータ性能（電気伝導性。ガス不透過
性、強度耐熱性、耐クリープ性、耐腐食性など）を得る
には熱プレス成形時の面圧として５０〜１００ＭＰａと
非常に高いことが要求される。

【００４１】この問題を解決するために、本発明者はビ
スフェノール類をバインダーとして含有させた。ビスフ
ェノール類は熱溶融時の粘度は、１０ｍＰａ・ｓ以下と
非常に低いため、ビスフェノール類とエポキシ樹脂を組
み合わせたバインダーを用いることにより、熱プレス成
形時の面圧１０〜３０ＭＰａで十分な性能のセパレータ
が得られる。

【００４２】ビスフェノール類とエポキシ樹脂の混合割
合は、加熱によって化学反応して熱硬化する際に化学反
応に供されるエポキシ樹脂のエポキシ基の量に対するビ
スフェノール類の水酸基の量の比が０．８〜１．２にな
るように設定することが望ましい。

【００４３】次式にビスフェノール類とエポキシ樹脂の
化学反応式を示す。ビスフェノール類がエポキシ基と反
応して２つのエポキシ基を連結する反応が起きるので、
ビスフェノール類の水酸基から水蒸気が発生することを
防ぐことができる。

【００４４】

【化１】すなわち、ビスフェノール類だけをバインダーに用いた
場合、加熱プレス成形時にビスフェノール類の水酸基が
反応して水を生じ、これが水蒸気となってセパレータ内
部に膨れとなって現れ、ガス不透過性、導電性、強度を
著しく損なう恐れがある。バインダーとしてビスフェノ
ール類とエポキシ樹脂を用いると、水酸基はエポキシ基
と反応するため水蒸気が発生することがなく、セパレー
タはより緻密な状態となり、理論密度に近い密度となっ
てガス不透過性、導電性、強度などに優れたセパレータ
が得られる。加熱プレス成形して得られるセパレータの
密度は理論密度の９３％以上であることが望ましい。

【００４５】エポキシ基に対する水酸基の比が１．２よ
り大きいと、水酸基と反応できるエポキシ基が少ないの
で、水蒸気の発生が多くなる。一方、エポキシ基に対す
る水酸基の比が０．８より小さいと、エポキシ基の量が
多いので、加熱硬化に時間がかかり燃料電池セパレータ
の製造に時間がかかり、コストアップする。

【００４６】本発明のバインダーとして用いられるビス
フェノール類には、ビス（４−ヒドロキシフェニル）サ
ルホン、ビス（４−ヒドロキシフェニル）サルファイ
ド、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパ
ン、ビスフェノールＦ、２，２−ビス（４−ヒドロキシ
フェニル）ヘキサフルオロプロパンなどである。

【００４７】ビスフェノール類の一部を、水酸基を有し
ているフェノール樹脂に置換することができる。ビスフ
ェノール類の一部をフェノール樹脂に置換することによ
りセパレータの機械的性質（曲げ強度、曲げ弾性率、圧
縮強度、クリープ強度）、耐熱性、耐薬品性などを調節
できる。その置換の割合は７０ｗｔ％を越えない範囲が
望ましい。置換の割合が７０ｗｔ％を超えると、材料の
流動性が低下し、熱プレス成形時の面圧が大きくなり、
熱プレス成形機および金型が大型化しコストアップす
る。

【００４８】ビスフェノール類の一部をフェノール樹脂
に置換した場合、加熱によって化学反応して熱硬化する
際に化学反応に供されるエポキシ樹脂のエポキシ基の量
に対するビスフェノール類とフェノール樹脂の水酸基の
合計量の比が０．８〜１．２になるように設定すること
が望ましい。

【００４９】本発明のバインダーとして用いられるエポ
キシ樹脂には、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、
ビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹脂、クレゾー
ルノボラック型エポキシ樹脂、臭素化ノボラック型エポ
キシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などを用い
ることができる。

【００５０】なお、エポキシ樹脂の硬化促進剤としてイ
ミダゾール化合物（１−シアノエチル−２−エチル−４
（５）−メチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール
アミン、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、２−
エチル−４−メチルイミダゾールなど）、芳香族アミン
化合物（メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニル
メタン、ジアミノジフェニルサルホンなど）、ジシアン
ジアミドなどを併用してもよい。その添加量は、エポキ
シ樹脂に対して、イミダゾール化合物では１重量％以
下、芳香族アミン化合物、ジシアンジアミドでは５重量
％以下が望ましい。

【００５１】本発明に用いられるカーボン粉末は、粒度
範囲が０．５〜２５０μｍに属する鱗片状の天然黒鉛、
人造黒鉛、膨張黒鉛、コークス、カーボンブラック、黒
鉛材の切削粉、土状黒鉛などの単独粉または混合粉であ
る。

【００５２】バインダーとカーボン粉末の混合比率は、
バインダー５〜３０重量％、カーボン粉末７０〜９５重
量％が望ましい。バインダーが、この範囲より小さい場
合にはセパレータの強度が低くなったり、ガス透過性が
低下する。一方、バインダーが、この範囲より大きい場
合に導電性が低下するという問題が起こる。

【００５３】本発明のセパレータの製造方法では、ま
ず、その主成分たるカーボン粉末を所定の量比で混合す
る。この混合工程は、ニーダー、リボンミキサー、ステ
ックミキサー、ヘンジェルミキサー、アイリッヒミキサ
ーなどで行うことができる。

【００５４】次に、溶媒にバインダーを溶解した溶液状
バインダーを所定の量比で添加し、カーボン粉末とバイ
ンダーを十分混合分散して混合物を得る。得られた混合
物は溶媒を除去して粉末状または顆粒状としたのち、所
定の形状の加熱された金型に所定量投入し、金型温度１
４０〜２８０℃、面圧１０〜５０ＭＰａで加熱プレス成
形する。なお、成形されたセパレータが完全硬化してい
ない場合には所定の加熱炉内で１６０〜２８０℃で３０
〜３００分間加熱して完全硬化させることが望ましい。

【００５５】以下、本発明の実施例について、詳しく説
明する。

【００５６】（実施例１）本実施例１は、バインダーと
してビスフェノール類とエポキシ樹脂を用いたものであ
る。ビスフェノール類として、水酸基当量が１１１グラ
ム当量のビス（４−ヒドロキシフェニル）サルファイド
を用いた。エポキシ樹脂として、エポキシ当量が２１０
グラム当量のビスフェノールＡノボラック型エポキシ樹
脂を用いた。バインダーを溶解する溶媒として酢酸エチ
ルを用いた。カーボン粉末として、粒度範囲が０．５〜
１２８μｍ、平均粒径７５μｍの鱗片状人造黒鉛粉末
（ＬＯＮＺＡ社製：ＫＳ−７５）を用いた。

【００５７】カーボン粉末とビスフェノール類の酢酸エ
チル溶液（濃度８０ｗｔ％）とエポキシ樹脂の酢酸エチ
ル溶液（濃度１５ｗｔ％）を表１に示す組合せでヘキシ
ェルミキサーにて混合・捏合し、溶媒を除去して顆粒状
としたのち、試験用の金型（１０ｍｍ×８５ｍｍ）に、
その厚さが約３．５ｍｍになる量を投入し、面圧３０Ｍ
Ｐａ、金型温度２００℃、加圧時間１０分間の条件でプ
レス成形した。その後、１６０〜１８０℃の加熱炉内で
６０分間、後硬化させ、試験用成形品を製造した。この
試験用成形品の評価は、相対密度、電気比抵抗、曲げ強
度で行った。相対密度は、試験用成形品の密度（成形品
密度）を測定し、理論密度に対する成形品密度の比すな
わち成形品密度／理論密度を計算して求めた。また試験
用成形品の熱プレス成形の加圧方向の電気比抵抗を測定
した。さらに支点間距離６０ｍｍ、試験速度２ｍｍ／ｍ
ｉｎの条件で、試験用成形品のの熱プレス成形の加圧方
向を荷重方向として曲げ強度を測定した（ＪＩＳＫ７
２０３準拠）。

【００５８】（実施例２）本実施例２は、バインダーと
して実施例１とは異なるビスフェノール類とエポキシ樹
脂を用いたものである。ビスフェノール類として、水酸
基当量が１２７グラム当量のビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）サルホンを用いた。エポキシ樹脂として、エポキ
シ当量が２２０グラム当量のオキソクレゾールノボラッ
ク型エポキシ樹脂を用いた。ビス（４−ヒドロキシフェ
ニル）サルホンを溶解する溶媒として酢酸エチルを、オ
キソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂をを溶解する
溶媒として２−ブタノンを用いた。カーボン粉末とし
て、実施例１と同じものを用いた。

【００５９】カーボン粉末とビスフェノール類の酢酸エ
チル溶液（濃度８０ｗｔ％）とエポキシ樹脂の２−ブタ
ノン溶液（濃度１５ｗｔ％）を表２に示す組合せで実施
例１と同じ方法で試験用成形品を製造した。評価も実施
例１と同じ方法で行った。

【００６０】（実施例３）本実施例３は、バインダーと
してビスフェノール類とフェノール樹脂とエポキシ樹脂
を用いたものである。カーボン粉末、ビスフェノール
類、エポキシ樹脂および溶媒として、実施例１と同じも
のを用いた。フェノール樹脂として、水酸基当量が１１
０グラム当量のノボラック型フェノール樹脂を用いた。

【００６１】カーボン粉末とビスフェノール類の酢酸エ
チル溶液（濃度８０ｗｔ％）とエポキシ樹脂の酢酸エチ
ル溶液（濃度１５ｗｔ％）とフェノール樹脂の酢酸エチ
ル溶液（濃度１５ｗｔ％）を表３に示す組合せで実施例
１と同じ方法で試験用成形品を製造し、実施例１と同じ
方法で評価した。

【００６２】（実施例４）本実施例４は、カーボン粉
末、ビスフェノール類、エポキシ樹脂、溶媒として実施
例１と同じものを用い、かつ硬化促進剤を用いたもので
ある。硬化促進剤として、１−シアノエチル−２−エチ
ル−４（５）−メチルイミダゾールを用いた。カーボン
粉末とビスフェノール類の酢酸エチル溶液（濃度８０ｗ
ｔ％）とエポキシ樹脂の酢酸エチル溶液（濃度１５ｗｔ
％）と硬化促進剤を表４に示す組合せでヘキシェルミキ
サーにて混合・捏合し、溶媒を除去して顆粒状としたの
ち、試験用の金型（１０ｍｍ×８５ｍｍ）に、その厚さ
が約３．５ｍｍになる量を投入し、面圧３０ＭＰａ、金
型温度１８０℃、加圧時間１０分間の条件でプレス成形
し、試験用成形品を製造した。評価は実施例１と同じ方
法で行った。

【００６３】（比較例１）本比較例１は、バインダーと
してフェノール樹脂とエポキシ樹脂を用いたものであ
る。カーボン粉末、溶媒は実施例１と同じものを用い
た。フェノール樹脂として、水酸基当量が１１０グラム
当量のノボラック型フェノール樹脂を用いた。エポキシ
樹脂として、エポキシ当量が２２０グラム当量のオキソ
クレゾールノボラック型エポキシ樹脂（エポキシ樹脂）
を用いた。

【００６４】カーボン粉末とフェノール樹脂の酢酸エチ
ル溶液（濃度８０ｗｔ％）とエポキシ樹脂の酢酸エチル
溶液（濃度１５ｗｔ％）を表５に示す組合せで実施例１
と同じ方法で試験用成形品を製造した。評価も実施例１
と同じ方法で行った。

【００６５】（比較例２）本比較例１は、バインダーと
してフェノール樹脂のみを用いたものである。カーボン
粉末、溶媒は実施例１と同じものを用いた。フェノール
樹脂として、軟化点８０．５℃、ゲル化時間３８５秒
（１５０℃で）、流動度１９０ｍｍ（１２５℃で）のノ
ボラック型フェノール樹脂を、フェノール樹脂の硬化剤
としてヘキサメチレンテトラミンを用いた。

【００６６】カーボン粉末とフェノール樹脂の酢酸エチ
ル溶液（濃度８０ｗｔ％）と硬化剤を表５に示す組合せ
で実施例４と同じ方法で試験用成形品を製造した。評価
は実施例１と同じ方法で行った。

【００６７】（評価結果）実施例１〜４、比較例１、２
の評価結果を、それぞれの表１〜６に示し、図３〜６に
グラフ化して示した。図３は、カーボン粉末に加えるバ
インダー量と相対密度の関係を示すグラフ図である。図
４は、カーボン粉末に加えるバインダー量と電気比抵抗
の関係を示すグラフ図である。図５は、カーボン粉末に
加えるバインダー量と曲げ強度の関係を示すグラフ図で
ある。

【００６８】エポキシ樹脂をバインダーに含んでいない
比較例２を除いて、バインダーの種類に関係なく、相対
密度は加えるバインダー量が増すにしたがって上昇し、
加えるバインダー量が１５ｗｔ％を超えると安定する。
比較例２は、バインダー量が５ｗｔ％の場合、相対密度
がかなり低く、１０ｗｔ％以上ではバインダー量ととも
に相対密度が上昇している。

【００６９】バインダーの種類に関係なく、電気比抵抗
は加えるバインダー量が減少するにしたがって低下す
る。バインダーの種類に関係なく、曲げ強度は加えるバ
インダー量が増すにしたがって上昇し、加えるバインダ
ー量が１５ｗｔ％を超えると安定する。

【００７０】実施例１、２、４は、相対密度、電気比抵
抗、曲げ強度ともほぼ同等の性能である。バインダーに
フェノール樹脂を加えた実施例３は、実施例１、２、４
に比べて相対密度、曲げ強度がやや低く、電気比抵抗が
やや高い程度である。これに対して、比較例１、２は、
実施例１〜４に比べて相対密度、曲げ強度がかなり低
く、電気比抵抗がかなり高い。

【００７１】すなわち、本発明のビスフェノール類とエ
ポキシ樹脂の組合せの方が、比較例のフェノール樹脂と
エポキシ樹脂の組合せあるいはフェノール樹脂のみの場
合より、数段優れている。このように、ビスフェノール
類の熱溶融時の粘度が低く、低い面圧で相対密度の高い
セパレータを成形できる。かつ、バインダー中の水酸基
とエポキシ樹脂のエポキシ基が反応し水蒸気の発生を抑
えることができるので、気泡の発生を抑えることがで
き、相対密度、曲げ強度が高く、電気比抵抗が低いセパ
レータを成形できる。低い面圧でセパレータを成形でき
ると、小型の加熱プレス機と金型を使用できるので、安
価な燃料電池用セパレータを製造できる。

【００７２】また、実施例４のように硬化促進剤を添加
すれば、金型内で完全に硬化できるので、成形後の熱処
理が不要になり、そのための設備が不要であり、セパレ
ータの製造時間を短縮できるなど低コスト化できる。実
施例３のようにビスフェノール類とともにフェノール樹
脂をバインダーとして添加することもできる。

【００７３】なお、バインダー量が５ｗｔ％以上であれ
ば図２に示すようなセパレータを強度の問題なしに成形
可能であり、３０ｗｔ％以下であれば実用的な電気比抵
抗の範囲内のセパレータを成形できるから、実用に供し
得るバインダー量は５〜３０ｗｔ％と判断する。

【００７４】

【表１】

【表２】

【表３】

【表４】

【表５】

【表６】

【００７５】

【発明の効果】以上のように、本発明は、ビスフェノー
ル類とエポキシ樹脂を含有するバインダーとカーボン粉
末を含む混合物を所定形状の金型で加熱プレス成形する
ことを特徴とする燃料電池用セパレータの製造方法およ
びこの燃料電池用セパレータの製造方法用いて製造され
ることを特徴とする燃料電池用セパレータであるので、
電気伝導性、ガス不透過性、強度に優れた安価な燃料電
池用セパレータの製造方法および燃料電池用セパレータ
を提供することができる。

【図面の簡単な説明】

【図１】燃料電池の一例を示す概略部分断面図

【図２】セパレータ１Ｃの酸化剤極側から見た正面図

【図３】カーボン粉末に加えるバインダー量と相対密度
の関係を示すグラフ図

【図４】カーボン粉末に加えるバインダー量と電気比抵
抗の関係を示すグラフ図

【図５】カーボン粉末に加えるバインダー量と曲げ強度
の関係を示すグラフ図

【符号の説明】

１Ａ、１Ｂ、１Ｃ…セパレータ（燃料電池用セパレー
タ）

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁷ 識別記号ＦＩテーマコート゛(参考）Ｈ０１Ｍ 8/10 Ｈ０１Ｍ 8/10 (72)発明者寺澤俊久愛知県刈谷市朝日町２丁目１番地アイシン精機株式会社内 (72)発明者石井正巳愛知県刈谷市八軒町５丁目50番地株式会社イムラ材料開発研究所内Ｆターム(参考） 4J002 CD001 CD061 DA027 DA037 EJ036 EN078 ER028 EU118 EV076 EV218 EV226 FD146 FD158 FD207 GQ00 4J036 AA01 AF06 AF07 DB05 DB06 DC31 DC40 DC44 FA02 JA15 5H026 AA06 BB01 BB02 BB08 CX07 EE05 EE18 HH05

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】ビスフェノール類とエポキシ樹脂を含有
するバインダーとカーボン粉末を含む混合物を所定形状
の金型で加熱プレス成形することを特徴とする燃料電池
用セパレータの製造方法。
【請求項２】前記バインダーにフェノール樹脂が含有
されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池用
セパレータの製造方法。
【請求項３】前記フェノール樹脂の含有量が前記バイ
ンダー全量の７０ｗｔ％以下であることを特徴とする請
求項２に記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項４】前記バインダーに含まれるエポキシ基に
対する、前記バインダーに含まれる水酸基の比が０．８
〜１．２であることを特徴とする請求項１〜３のいずれ
かに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項５】前記混合物にエポキシ樹脂の硬化促進剤
が含まれていることを特徴とする請求項１〜４のいずれ
かに記載の燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】請求項１〜５のいずれかに記載の燃料電
池用セパレータの製造方法用いて製造されることを特徴
とする燃料電池用セパレータ。