JP2001345119A - 非水電解質電池および非水電解液 - Google Patents
非水電解質電池および非水電解液Info
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 高温保存特性に優れた電池を提供する。
【解決手段】 正極と、負極と、有機溶媒に電解質塩を
溶解した非水電解液を備えた非水電解質電池において、
前記非水電解液中に、 【化１】 （式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、各々独立に水素原子、ハ
ロゲン原子及び直鎖または分岐のアルキル基のいずれか
を表す）で表される化合物を含有する構成とする。
溶解した非水電解液を備えた非水電解質電池において、
前記非水電解液中に、 【化１】 （式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、各々独立に水素原子、ハ
ロゲン原子及び直鎖または分岐のアルキル基のいずれか
を表す）で表される化合物を含有する構成とする。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、非水電解質電池、
特に、非水電解液の改良に関するものである。
特に、非水電解液の改良に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】現在、非水電解質電池では、非水電解液
を構成する有機溶媒として、炭酸エチレン、炭酸プロピ
レン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭
酸エチルメチル、炭酸ジプロピル、プロピオン酸メチ
ル、テトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、１，
２−ジメトキシエタン等の単体または混合物が使用さ
れ、電解質塩として、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰ
Ｆ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、（ＣＦ3ＳＯ2）2ＮＬｉ等の単品
または混合物が使用されている。特に、電導度が良好で
あり環境上安全であることから、有機溶媒として炭酸エ
ステル類、電解質塩としてＬｉＰＦ6が主に使用されて
いる。
を構成する有機溶媒として、炭酸エチレン、炭酸プロピ
レン、炭酸ブチレン、炭酸ジメチル、炭酸ジエチル、炭
酸エチルメチル、炭酸ジプロピル、プロピオン酸メチ
ル、テトラヒドロフラン、１，３−ジオキソラン、１，
２−ジメトキシエタン等の単体または混合物が使用さ
れ、電解質塩として、ＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰ
Ｆ6、ＬｉＣＦ3ＳＯ3、（ＣＦ3ＳＯ2）2ＮＬｉ等の単品
または混合物が使用されている。特に、電導度が良好で
あり環境上安全であることから、有機溶媒として炭酸エ
ステル類、電解質塩としてＬｉＰＦ6が主に使用されて
いる。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記の
ような有機溶媒及び電解質塩からなる非水電解液を用い
て作成した電池を充電状態で保存した場合、電極材料と
有機溶媒及び電解質塩が反応を起こし、非水電解液が分
解され、保存後の電池の容量が低下する傾向にある。特
に、負極材料として炭素材料を用いた二次電池では、負
極での電解液の還元反応が促進され、前記傾向が一層強
くなる。
ような有機溶媒及び電解質塩からなる非水電解液を用い
て作成した電池を充電状態で保存した場合、電極材料と
有機溶媒及び電解質塩が反応を起こし、非水電解液が分
解され、保存後の電池の容量が低下する傾向にある。特
に、負極材料として炭素材料を用いた二次電池では、負
極での電解液の還元反応が促進され、前記傾向が一層強
くなる。
【０００４】本発明は、このような充電保存時の非水電
解液の劣化、特に負極材料と非水電解液の反応を抑制
し、保存特性に優れた非水電解質電池を提供することを
目的とする。
解液の劣化、特に負極材料と非水電解液の反応を抑制
し、保存特性に優れた非水電解質電池を提供することを
目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段】上記課題を解決するため
に、本発明は、正極と、負極と、有機溶媒に電解質塩を
溶解した非水電解液を備えた非水電解質電池において、
前記非水電解液中に、
に、本発明は、正極と、負極と、有機溶媒に電解質塩を
溶解した非水電解液を備えた非水電解質電池において、
前記非水電解液中に、
【０００６】
【化３】
【０００７】（式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、各々独立に
水素原子、ハロゲン原子及び直鎖または分岐のアルキル
基（アルキル基中にヒドロキシル基、カルボキシル基、
アルデヒド基、カルボニル基またはエーテル結合、エス
テル結合を含んでもよい）のいずれかを表す。）で表さ
れる化合物を含有させるものである。この化合物が電解
液に添加された場合、負極表面上に皮膜を形成し電解液
と負極との接触を抑制する。これにより、負極上での電
解液の分解反応を低減させることができる。
水素原子、ハロゲン原子及び直鎖または分岐のアルキル
基（アルキル基中にヒドロキシル基、カルボキシル基、
アルデヒド基、カルボニル基またはエーテル結合、エス
テル結合を含んでもよい）のいずれかを表す。）で表さ
れる化合物を含有させるものである。この化合物が電解
液に添加された場合、負極表面上に皮膜を形成し電解液
と負極との接触を抑制する。これにより、負極上での電
解液の分解反応を低減させることができる。
【０００８】特に、本発明は、その様態として、（化
３）で表される化合物において、式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ
3が、各々独立にカルボキシル基を有するアルキル基ま
たはエステル結合を含むアルキル基のいずれかであるこ
とが好ましい。さらに、（化３）で表される化合物がイ
ソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）またはそ
の誘導体（イソシアヌル酸トリス（２−メトキシカルボ
キシエチル）であることが望ましい。）の少なくとも一
種であることが好ましい。これは、負極上で（化３）で
表される化合物の一種が皮膜を形成する際に、その有機
化合物がカルボキシル基を有している場合、それらが負
極上の活性点と積極的に反応するため、負極上の活性点
の反応性が低下し、負極上での電解液の分解をさらに抑
制することが可能となるためである。エステル結合を有
している場合でも、エステル結合が分解したカルボキシ
ル基やヒドロキシル基により同様の効果が得られる。
３）で表される化合物において、式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ
3が、各々独立にカルボキシル基を有するアルキル基ま
たはエステル結合を含むアルキル基のいずれかであるこ
とが好ましい。さらに、（化３）で表される化合物がイ
ソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）またはそ
の誘導体（イソシアヌル酸トリス（２−メトキシカルボ
キシエチル）であることが望ましい。）の少なくとも一
種であることが好ましい。これは、負極上で（化３）で
表される化合物の一種が皮膜を形成する際に、その有機
化合物がカルボキシル基を有している場合、それらが負
極上の活性点と積極的に反応するため、負極上の活性点
の反応性が低下し、負極上での電解液の分解をさらに抑
制することが可能となるためである。エステル結合を有
している場合でも、エステル結合が分解したカルボキシ
ル基やヒドロキシル基により同様の効果が得られる。
【０００９】
【発明の実施の形態】本発明における非水電解液は、有
機溶媒と、その溶媒に溶解する電解質塩とから構成され
ている。有機溶媒としては、例えば、炭酸エチレン（Ｅ
Ｃ）、炭酸プロピレン（ＰＣ）、炭酸ブチレン（ＢＣ）
などの環状炭酸エステル類、炭酸ジメチル（ＤＭＣ）、
炭酸ジエチル（ＤＥＣ）、炭酸エチルメチル（ＥＭ
Ｃ）、炭酸ジプロピル（ＤＰＣ）などの非環状炭酸エス
テル類、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチ
ル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステ
ル類、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン等の環
状カルボン酸エステル類、１，２−ジメトキシエタン
（ＤＭＥ）、１，２−ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、エ
トキシメトキシエタン（ＥＭＥ）等の非環状エーテル
類、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラ
ン等の環状エーテル類、ジメチルスルホキシド、１，３
−ジオキソラン、ホルムアミド、アセトアミド、ジメチ
ルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、プロ
ピルニトリル、ニトロメタン、エチルモノグライム、リ
ン酸トリメチルやリン酸トリメチルなどのリン酸エステ
ル類、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スル
ホラン、メチルスルホラン、１，３−ジメチル−２−イ
ミダゾリジノン、３−メチル−２−オキサゾリジノン、
炭酸プロピレン誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エ
チルエーテル、１，３−プロパンサルトン、アニソー
ル、ジメチルスルホキシド、Ｎ−メチルピロリドンなど
の非プロトン性有機溶媒を挙げることができ、これらの
一種または二種以上を混合して使用する。なかでも炭酸
エステル類、環状カルボン酸エステル類及びリン酸エス
テル類からなる群より選ばれた少なくとも一種類の有機
化合物を含むことが好ましく、特に、環状カルボン酸エ
ステル類及びリン酸エステル類からなる群より選ばれた
少なくとも一種類の有機化合物を含むことが好ましい。
これは、これらの引火点及び発火点が非常に高いことか
ら、より安全性に優れた電池が得られるためである。
機溶媒と、その溶媒に溶解する電解質塩とから構成され
ている。有機溶媒としては、例えば、炭酸エチレン（Ｅ
Ｃ）、炭酸プロピレン（ＰＣ）、炭酸ブチレン（ＢＣ）
などの環状炭酸エステル類、炭酸ジメチル（ＤＭＣ）、
炭酸ジエチル（ＤＥＣ）、炭酸エチルメチル（ＥＭ
Ｃ）、炭酸ジプロピル（ＤＰＣ）などの非環状炭酸エス
テル類、ギ酸メチル、酢酸メチル、プロピオン酸メチ
ル、プロピオン酸エチルなどの脂肪族カルボン酸エステ
ル類、γ−ブチロラクトン、γ−バレロラクトン等の環
状カルボン酸エステル類、１，２−ジメトキシエタン
（ＤＭＥ）、１，２−ジエトキシエタン（ＤＥＥ）、エ
トキシメトキシエタン（ＥＭＥ）等の非環状エーテル
類、テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラ
ン等の環状エーテル類、ジメチルスルホキシド、１，３
−ジオキソラン、ホルムアミド、アセトアミド、ジメチ
ルホルムアミド、ジオキソラン、アセトニトリル、プロ
ピルニトリル、ニトロメタン、エチルモノグライム、リ
ン酸トリメチルやリン酸トリメチルなどのリン酸エステ
ル類、トリメトキシメタン、ジオキソラン誘導体、スル
ホラン、メチルスルホラン、１，３−ジメチル−２−イ
ミダゾリジノン、３−メチル−２−オキサゾリジノン、
炭酸プロピレン誘導体、テトラヒドロフラン誘導体、エ
チルエーテル、１，３−プロパンサルトン、アニソー
ル、ジメチルスルホキシド、Ｎ−メチルピロリドンなど
の非プロトン性有機溶媒を挙げることができ、これらの
一種または二種以上を混合して使用する。なかでも炭酸
エステル類、環状カルボン酸エステル類及びリン酸エス
テル類からなる群より選ばれた少なくとも一種類の有機
化合物を含むことが好ましく、特に、環状カルボン酸エ
ステル類及びリン酸エステル類からなる群より選ばれた
少なくとも一種類の有機化合物を含むことが好ましい。
これは、これらの引火点及び発火点が非常に高いことか
ら、より安全性に優れた電池が得られるためである。
【００１０】これらの有機溶媒に溶解する電解質塩とし
ては、例えばＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰＦ6、Ｌ
ｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣｌ、Ｌ
ｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＢ
10Ｃｌ10、低級脂肪族カルボン酸リチウム、ＬｉＣｌ、
ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、クロロボランリチウム、四フェニル
ホウ酸リチウム、イミド骨格を有する塩（（Ｃ2Ｆ5ＳＯ
2）2ＮＬｉ、（ＣＦ3ＳＯ2）2ＮＬｉ、（ＣＦ3ＳＯ2）
（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）ＮＬｉ等)、メサイド骨格を有する塩
（（ＣＦ3ＳＯ2）3ＣＬｉ等）を挙げることができ、こ
れらを使用する電解液等に単独又は二種以上を組み合わ
せて使用することができるが、特にＬｉＰＦ6を含ませ
ることがより好ましい。リチウム塩の非水溶媒に対する
溶解量は、特に限定されないが、０．２〜２ｍｏｌ／ｌ
が好ましい。特に、０．５〜１．５ｍｏｌ／ｌとするこ
とがより好ましい。
ては、例えばＬｉＣｌＯ4、ＬｉＢＦ4、ＬｉＰＦ6、Ｌ
ｉＡｌＣｌ4、ＬｉＳｂＦ6、ＬｉＳＣＮ、ＬｉＣｌ、Ｌ
ｉＣＦ3ＳＯ3、ＬｉＣＦ3ＣＯ2、ＬｉＡｓＦ6、ＬｉＢ
10Ｃｌ10、低級脂肪族カルボン酸リチウム、ＬｉＣｌ、
ＬｉＢｒ、ＬｉＩ、クロロボランリチウム、四フェニル
ホウ酸リチウム、イミド骨格を有する塩（（Ｃ2Ｆ5ＳＯ
2）2ＮＬｉ、（ＣＦ3ＳＯ2）2ＮＬｉ、（ＣＦ3ＳＯ2）
（Ｃ4Ｆ9ＳＯ2）ＮＬｉ等)、メサイド骨格を有する塩
（（ＣＦ3ＳＯ2）3ＣＬｉ等）を挙げることができ、こ
れらを使用する電解液等に単独又は二種以上を組み合わ
せて使用することができるが、特にＬｉＰＦ6を含ませ
ることがより好ましい。リチウム塩の非水溶媒に対する
溶解量は、特に限定されないが、０．２〜２ｍｏｌ／ｌ
が好ましい。特に、０．５〜１．５ｍｏｌ／ｌとするこ
とがより好ましい。
【００１１】また、電解液を不燃性にするために含ハロ
ゲン溶媒、例えば、四塩化炭素、三フッ化塩化エチレン
を電解液に含ませることができる。また、高温保存に適
性をもたせるために電解液に炭酸ガスを含ませることが
できる。
ゲン溶媒、例えば、四塩化炭素、三フッ化塩化エチレン
を電解液に含ませることができる。また、高温保存に適
性をもたせるために電解液に炭酸ガスを含ませることが
できる。
【００１２】また、有機固体電解質に上記非水電解液を
含有させたゲル電解質を用いることもできる。上記有機
固体電解質とは、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポ
リプロピレンオキサイド、ポリホスファゼン、ポリアジ
リジン、ポリエチレンスルフィド、ポリビニルアルコー
ル、ポリフッ化ビニリデン、ポリヘキサフルオロプロピ
レンなどやこれらの誘導体、混合物、複合体などの高分
子マトリックス材料が有効である。特に、フッ化ビニリ
デンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体やポリフッ
化ビニリデンとポリエチレンオキサイドの混合物が好ま
しい。
含有させたゲル電解質を用いることもできる。上記有機
固体電解質とは、例えば、ポリエチレンオキサイド、ポ
リプロピレンオキサイド、ポリホスファゼン、ポリアジ
リジン、ポリエチレンスルフィド、ポリビニルアルコー
ル、ポリフッ化ビニリデン、ポリヘキサフルオロプロピ
レンなどやこれらの誘導体、混合物、複合体などの高分
子マトリックス材料が有効である。特に、フッ化ビニリ
デンとヘキサフルオロプロピレンの共重合体やポリフッ
化ビニリデンとポリエチレンオキサイドの混合物が好ま
しい。
【００１３】本発明で用いられる負極材料としては、リ
チウム、リチウム合金、合金、金属間化合物、炭素材
料、有機化合物、無機化合物、金属錯体、有機高分子化
合物等のリチウムイオンを吸蔵・放出できる化合物であ
ればよい。これらは単独でも、組み合わせて用いてもよ
い。
チウム、リチウム合金、合金、金属間化合物、炭素材
料、有機化合物、無機化合物、金属錯体、有機高分子化
合物等のリチウムイオンを吸蔵・放出できる化合物であ
ればよい。これらは単独でも、組み合わせて用いてもよ
い。
【００１４】特に、負極材料が炭素材料であると本発明
の効果が大きい。炭素質材料としては、コークス、熱分
解炭素類、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロ
ビーズ、黒鉛化メソフェーズ小球体、気相成長炭素、ガ
ラス状炭素類、炭素繊維（ポリアクリロニトリル系、ピ
ッチ系、セルロース系、気相成長炭素系）、不定形炭
素、有機物の焼成された炭素などが挙げられ、これらは
単独でも、組み合わせて用いてもよい。なかでもメソフ
ェーズ小球体を黒鉛化したもの、天然黒鉛、人造黒鉛等
の黒鉛材料が好ましい。含有量としては０〜１０重量％
が好ましい。
の効果が大きい。炭素質材料としては、コークス、熱分
解炭素類、天然黒鉛、人造黒鉛、メソカーボンマイクロ
ビーズ、黒鉛化メソフェーズ小球体、気相成長炭素、ガ
ラス状炭素類、炭素繊維（ポリアクリロニトリル系、ピ
ッチ系、セルロース系、気相成長炭素系）、不定形炭
素、有機物の焼成された炭素などが挙げられ、これらは
単独でも、組み合わせて用いてもよい。なかでもメソフ
ェーズ小球体を黒鉛化したもの、天然黒鉛、人造黒鉛等
の黒鉛材料が好ましい。含有量としては０〜１０重量％
が好ましい。
【００１５】正極活物質は、一般に非水電解質電池とし
て用いることができるものが使用できる。例えば、Ｌｉ
xＣｏＯ2、ＬｉxＮｉＯ2、ＬｉxＭｎＯ2、ＬｉxＭｎ2Ｏ
4（０＜ｘ≦１．２）が挙げられる。
て用いることができるものが使用できる。例えば、Ｌｉ
xＣｏＯ2、ＬｉxＮｉＯ2、ＬｉxＭｎＯ2、ＬｉxＭｎ2Ｏ
4（０＜ｘ≦１．２）が挙げられる。
【００１６】
【実施例】以下、本発明の実施例を、図面を参照しなが
ら説明する。
ら説明する。
【００１７】（実施例１）図１に本実施例で用いた円筒
形電池の縦断面図を示す。図１において、１は耐有機電
解液性のステンレス鋼板を加工した電池ケース、２は安
全弁を設けた封口板、３は絶縁パッキングを示す。４は
極板群であり、正極および負極がセパレータを介して複
数回渦巻状に巻回されてケース１内に収納されている。
そして上記正極からは正極リード５が引き出されて封口
板２に接続され、負極からは負極リード６が引き出され
て電池ケース１の底部に接続されている。７は絶縁リン
グで極板群４の上下部にそれぞれ設けられている。以
下、正、負極板等について詳しく説明する。
形電池の縦断面図を示す。図１において、１は耐有機電
解液性のステンレス鋼板を加工した電池ケース、２は安
全弁を設けた封口板、３は絶縁パッキングを示す。４は
極板群であり、正極および負極がセパレータを介して複
数回渦巻状に巻回されてケース１内に収納されている。
そして上記正極からは正極リード５が引き出されて封口
板２に接続され、負極からは負極リード６が引き出され
て電池ケース１の底部に接続されている。７は絶縁リン
グで極板群４の上下部にそれぞれ設けられている。以
下、正、負極板等について詳しく説明する。
【００１８】正極はＬｉ2ＣＯ3とＣｏ3Ｏ4とを混合し、
９００℃で１０時間焼成して合成したＬｉＣｏＯ2の粉
末の重量に対して、アセチレンブラック３％、フッ素樹
脂系結着剤７％を混合し、カルボキシメチルセルロース
水溶液に懸濁させて正極合剤ペーストとした。厚さ３０
μｍのアルミ箔に正極合剤ペーストを塗工し、乾燥後圧
延して厚さ０．１８ｍｍ、幅３７ｍｍ、長さ３９０ｍｍ
の正極板とした。
９００℃で１０時間焼成して合成したＬｉＣｏＯ2の粉
末の重量に対して、アセチレンブラック３％、フッ素樹
脂系結着剤７％を混合し、カルボキシメチルセルロース
水溶液に懸濁させて正極合剤ペーストとした。厚さ３０
μｍのアルミ箔に正極合剤ペーストを塗工し、乾燥後圧
延して厚さ０．１８ｍｍ、幅３７ｍｍ、長さ３９０ｍｍ
の正極板とした。
【００１９】負極はメソフェーズ小球体を２８００℃の
高温で黒鉛化したもの（以下メソフェーズ黒鉛と称す）
を用いた。このメソフェーズ黒鉛の重量に対して、スチ
レン／ブタジエンゴム５％を混合した後、カルボキシメ
チルセルロース水溶液に懸濁させてペースト状にした。
そしてこの負極合剤ペーストを厚さ０．０２ｍｍのＣｕ
箔の両面に塗工し、乾燥後圧延して、厚さ０．２０ｍ
ｍ、幅３９ｍｍ、長さ４２０ｍｍの負極板とした。
高温で黒鉛化したもの（以下メソフェーズ黒鉛と称す）
を用いた。このメソフェーズ黒鉛の重量に対して、スチ
レン／ブタジエンゴム５％を混合した後、カルボキシメ
チルセルロース水溶液に懸濁させてペースト状にした。
そしてこの負極合剤ペーストを厚さ０．０２ｍｍのＣｕ
箔の両面に塗工し、乾燥後圧延して、厚さ０．２０ｍ
ｍ、幅３９ｍｍ、長さ４２０ｍｍの負極板とした。
【００２０】そして、正極板にはアルミニウム製、負極
板にはニッケル製のリードをそれぞれ取り付け、厚さ
０．０２５ｍｍ、幅４５ｍｍ、長さ９５０ｍｍのポリプ
ロピレン製セパレータを介して渦巻状に巻回し、直径１
７．０ｍｍ、高さ５０．０ｍｍの電池ケースに納入し
た。
板にはニッケル製のリードをそれぞれ取り付け、厚さ
０．０２５ｍｍ、幅４５ｍｍ、長さ９５０ｍｍのポリプ
ロピレン製セパレータを介して渦巻状に巻回し、直径１
７．０ｍｍ、高さ５０．０ｍｍの電池ケースに納入し
た。
【００２１】電解液には炭酸エチレンと炭酸ジエチルを
３０：７０の体積比で混合した溶媒に１モル／リットル
のＬｉＰＦ6を溶解し、さらにイソシアヌル酸トリス
（２−カルボキシエチル）を電解液に対してそれぞれ
０．２重量％、０．５重量％、１．０重量％添加したも
のを用いた。これを注液した後封口し、本発明の電池１
〜３とした。
３０：７０の体積比で混合した溶媒に１モル／リットル
のＬｉＰＦ6を溶解し、さらにイソシアヌル酸トリス
（２−カルボキシエチル）を電解液に対してそれぞれ
０．２重量％、０．５重量％、１．０重量％添加したも
のを用いた。これを注液した後封口し、本発明の電池１
〜３とした。
【００２２】（実施例２）イソシアヌル酸トリス（２−
カルボキシエチル）の代わりに、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）を用いて実施例１と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを本発明の電
池４〜６とした。
カルボキシエチル）の代わりに、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）を用いて実施例１と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを本発明の電
池４〜６とした。
【００２３】（実施例３）電解液としてγ−ブチロラク
トンに１モル／リットルのＬｉＰＦ6を溶解し、さらに
イソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）を電解
液に対してそれぞれ０．２重量％、０．５重量％、１．
０重量％を添加したものを用いて実施例１と同様に渦巻
型の筒型電池を構成した。これを本発明の電池７〜９と
した。
トンに１モル／リットルのＬｉＰＦ6を溶解し、さらに
イソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）を電解
液に対してそれぞれ０．２重量％、０．５重量％、１．
０重量％を添加したものを用いて実施例１と同様に渦巻
型の筒型電池を構成した。これを本発明の電池７〜９と
した。
【００２４】（実施例４）イソシアヌル酸トリス（２−
カルボキシエチル）の代わりに、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）を用いて実施例３と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを本発明の電
池１０〜１２とした。
カルボキシエチル）の代わりに、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）を用いて実施例３と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを本発明の電
池１０〜１２とした。
【００２５】（実施例５）電解液としてリン酸トリメチ
ルに１モル／リットルのＬｉＰＦ6を溶解し、さらにイ
ソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）を電解液
に対してそれぞれ０．２重量％、０．５重量％、１．０
重量％を添加したものを用いて実施例１と同様に渦巻型
の筒型電池を構成した。これを本発明の電池１３〜１５
とした。
ルに１モル／リットルのＬｉＰＦ6を溶解し、さらにイ
ソシアヌル酸トリス（２−カルボキシエチル）を電解液
に対してそれぞれ０．２重量％、０．５重量％、１．０
重量％を添加したものを用いて実施例１と同様に渦巻型
の筒型電池を構成した。これを本発明の電池１３〜１５
とした。
【００２６】（実施例６）イソシアヌル酸トリス（２−
カルボキシエチル）の代わりに、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）を用いて実施例５と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを本発明の電
池１６〜１８とした。
カルボキシエチル）の代わりに、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）を用いて実施例５と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを本発明の電
池１６〜１８とした。
【００２７】（比較例１）イソシアヌル酸トリス（２−
カルボキシエチル）を添加しないこと以外は実施例１と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを比較の電池
１とした。
カルボキシエチル）を添加しないこと以外は実施例１と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを比較の電池
１とした。
【００２８】（比較例２）イソシアヌル酸トリス（２−
カルボキシエチル）を添加しないこと以外は実施例３と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを比較の電池
２とした。
カルボキシエチル）を添加しないこと以外は実施例３と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを比較の電池
２とした。
【００２９】（比較例３）イソシアヌル酸トリス（２−
カルボキシエチル）を添加しないこと以外は実施例５と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを比較の電池
３とした。
カルボキシエチル）を添加しないこと以外は実施例５と
同様に渦巻型の筒型電池を構成した。これを比較の電池
３とした。
【００３０】次に、本発明の電池１〜１８と比較の電池
１〜３を各５セルずつ用意して、環境温度２０℃で、充
電電圧４．２Ｖ、充電時間２時間で制限電流５００ｍＡ
の定電圧充電を行った充電状態の電池の１Ａでの放電特
性を調べた後、充電状態で８０℃５日間保存試験を行
い、保存後の電池についても同様の条件で充電、放電を
行い保存後の容量回復率（保存後の容量／保存前の容量
×１００（％））を求めた結果を（表１）に示す。
１〜３を各５セルずつ用意して、環境温度２０℃で、充
電電圧４．２Ｖ、充電時間２時間で制限電流５００ｍＡ
の定電圧充電を行った充電状態の電池の１Ａでの放電特
性を調べた後、充電状態で８０℃５日間保存試験を行
い、保存後の電池についても同様の条件で充電、放電を
行い保存後の容量回復率（保存後の容量／保存前の容量
×１００（％））を求めた結果を（表１）に示す。
【００３１】
【表１】
【００３２】（表１）から、本発明の電池１〜１８の保
存後の容量回復率は、添加剤を加えない比較の電池１〜
３の容量回復率に比べて非常に良好であり、明らかに、
実施例で添加した有機化合物に効果が有ることが認めら
れた。
存後の容量回復率は、添加剤を加えない比較の電池１〜
３の容量回復率に比べて非常に良好であり、明らかに、
実施例で添加した有機化合物に効果が有ることが認めら
れた。
【００３３】（実施例７）また、この有機化合物の含有
量に対する検討を行った結果を図２に示した。尚、電池
は有機化合物の含有量を変化させた以外は実施例１〜６
と同様に作製し、試験も同様に行った。図２から明らか
なように、０．０1重量％で、すでに電池の保存後の容
量維持率に効果が認められた。ただし、２０重量％では
逆に電池の放電特性そのものが悪くなり始めた。これは
電解液自身の電気伝導度が減少したためと考えられる。
従って、（化３）で表される化合物の含有量は２０重量
％未満であることが好ましい。
量に対する検討を行った結果を図２に示した。尚、電池
は有機化合物の含有量を変化させた以外は実施例１〜６
と同様に作製し、試験も同様に行った。図２から明らか
なように、０．０1重量％で、すでに電池の保存後の容
量維持率に効果が認められた。ただし、２０重量％では
逆に電池の放電特性そのものが悪くなり始めた。これは
電解液自身の電気伝導度が減少したためと考えられる。
従って、（化３）で表される化合物の含有量は２０重量
％未満であることが好ましい。
【００３４】
【発明の効果】以上のように本発明によれば、添加した
化合物の少なくとも一種を添加することにより、この化
合物が負極表面上に皮膜を形成し電解液と負極との接触
を抑制し、負極上での電解液の分解反応を低減させるこ
とができ、従って、保存特性に優れた信頼性の高い電池
を実現することができる。
化合物の少なくとも一種を添加することにより、この化
合物が負極表面上に皮膜を形成し電解液と負極との接触
を抑制し、負極上での電解液の分解反応を低減させるこ
とができ、従って、保存特性に優れた信頼性の高い電池
を実現することができる。
【図１】本発明の実施例および比較例における円筒形電
池の縦断面図
池の縦断面図
【図２】実施例における添加剤の添加量と容量回復率の
関係を示す図
関係を示す図
１ 電池ケース ２ 封口板 ３ 絶縁パッキング ４ 極板群 ５ 正極リード ６ 負極リード ７ 絶縁リング
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 芳澤 浩司 大阪府門真市大字門真1006番地 松下電器 産業株式会社内 Ｆターム(参考） 5H029 AJ04 AJ07 AK03 AL07 AM02 AM03 AM04 AM05 AM06 BJ02 BJ14 EJ11 HJ01
Claims (12)
- 【請求項１】 正極と、負極と、有機溶媒に電解質塩を
溶解した非水電解液を備えた非水電解質電池において、
前記非水電解液中に、 【化１】 （式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、各々独立に水素原子、ハ
ロゲン原子及び直鎖または分岐のアルキル基のいずれか
を表す。）で表される化合物を含有することを特徴とす
る非水電解質電池。 - 【請求項２】 前記化合物が、イソシアヌル酸トリス
（２―カルボキシエチル）またはその誘導体の少なくと
も一種であることを特徴とする請求項１記載の非水電解
質電池。 - 【請求項３】 前記化合物が、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）であることを特徴と
する請求項１記載の非水電解質電池。 - 【請求項４】 前記有機溶媒が炭酸エステル類、環状カ
ルボン酸エステル類及びリン酸エステル類からなる群よ
り選ばれた少なくとも一種の有機化合物であることを特
徴とする請求項１記載の非水電解質電池。 - 【請求項５】 前記化合物の含有量が、非水電解液に対
して０．０１重量％以上２０重量％未満であることを特
徴とする請求項１記載の非水電解質電池。 - 【請求項６】 前記負極が炭素材料からなることを特徴
とする請求項１記載の非水電解質電池。 - 【請求項７】 前記炭素材料がメソフェーズ小球体を高
温で黒鉛化したものであることを特徴とする請求項６記
載の非水電解質電池。 - 【請求項８】 有機溶媒に電解質塩を溶解した非水電解
液において、前記非水電解液中に、 【化２】 （式中Ｒ1、Ｒ2およびＲ3は、各々独立に水素原子、ハ
ロゲン原子及び直鎖または分岐のアルキル基のいずれか
を表す。）で表される化合物を含有することを特徴とす
る非水電解液。 - 【請求項９】 前記化合物が、イソシアヌル酸トリス
（２―カルボキシエチル）またはその誘導体の少なくと
も一種であることを特徴とする請求項８記載の非水電解
液。 - 【請求項１０】 前記化合物が、イソシアヌル酸トリス
（２−メトキシカルボキシエチル）であることを特徴と
する請求項８記載の非水電解液。 - 【請求項１１】 前記有機溶媒が炭酸エステル類、環状
カルボン酸エステル類及びリン酸エステル類からなる群
より選ばれた少なくとも一種の有機化合物であることを
特徴とする請求項８記載の非水電解液。 - 【請求項１２】 前記化合物の含有量が、非水電解液に
対して２０重量％であることを特徴とする請求項８記載
の非水電解液。
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|---|---|---|---|
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| KR1020010029890A KR100718762B1 (ko) | 2000-05-31 | 2001-05-30 | 비수 전해질 전지 및 비수 전해액 |
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|---|---|---|---|
| JP2000162008A JP2001345119A (ja) | 2000-05-31 | 2000-05-31 | 非水電解質電池および非水電解液 |
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|---|---|
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|---|---|---|---|
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- 2001-05-24 US US09/863,463 patent/US6841305B2/en not_active Expired - Lifetime
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