JP2001288340A - フリップチップ型半導体装置用封止材及びフリップチップ型半導体装置 - Google Patents
フリップチップ型半導体装置用封止材及びフリップチップ型半導体装置Info
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Abstract
(57)【要約】
【解決手段】 （Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）所望に
より硬化剤、（Ｃ）無機質充填剤、（Ｄ）上記（Ａ），
（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して１〜１５重量
部のマイクロカプセル触媒を含有する液状エポキシ樹脂
組成物からなるフリップチップ型半導体装置用封止材。 【効果】 本発明のフリップチップ型半導体装置用封止
材は、薄膜侵入特性、保存安定性に優れており、この封
止材を用いたフリップチップ型半導体装置は非常に信頼
性の高いものが得られる。
より硬化剤、（Ｃ）無機質充填剤、（Ｄ）上記（Ａ），
（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して１〜１５重量
部のマイクロカプセル触媒を含有する液状エポキシ樹脂
組成物からなるフリップチップ型半導体装置用封止材。 【効果】 本発明のフリップチップ型半導体装置用封止
材は、薄膜侵入特性、保存安定性に優れており、この封
止材を用いたフリップチップ型半導体装置は非常に信頼
性の高いものが得られる。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、フリップチップ型
半導体装置の封止材、特にアンダーフィル材及びこの封
止材にて封止されたフリップチップ型半導体装置に関す
る。
半導体装置の封止材、特にアンダーフィル材及びこの封
止材にて封止されたフリップチップ型半導体装置に関す
る。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】電気機
器の小型、軽量化、高機能化に伴い、半導体の実装方法
もピン挿入タイプから表面実装が主流になっている。そ
して、ベアチップ実装の一つにフリップチップ（ＦＣ）
実装がある。ＦＣ実装とは、ＬＳＩチップの配線パター
ン面に高さ１０〜１００μｍ程度のバンプといわれる電
極を数個から数千個形成し、基板の電極を導電ペースト
或いは半田等で接合する方式である。このため、ＦＣの
保護に用いる封止材料は、基板とＬＳＩチップのバンプ
等による数１０μｍ程度の隙間に浸透させる必要があ
る。従来のフリップチップ用アンダーフィル材として使
用される液状エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と硬
化剤及び無機質充填剤を配合し、信頼性を高めるために
半導体のチップや基板、バンプと線膨張係数を一致させ
るために、多量の無機質充填剤を配合する処方が主流と
なってきている。
器の小型、軽量化、高機能化に伴い、半導体の実装方法
もピン挿入タイプから表面実装が主流になっている。そ
して、ベアチップ実装の一つにフリップチップ（ＦＣ）
実装がある。ＦＣ実装とは、ＬＳＩチップの配線パター
ン面に高さ１０〜１００μｍ程度のバンプといわれる電
極を数個から数千個形成し、基板の電極を導電ペースト
或いは半田等で接合する方式である。このため、ＦＣの
保護に用いる封止材料は、基板とＬＳＩチップのバンプ
等による数１０μｍ程度の隙間に浸透させる必要があ
る。従来のフリップチップ用アンダーフィル材として使
用される液状エポキシ樹脂組成物は、エポキシ樹脂と硬
化剤及び無機質充填剤を配合し、信頼性を高めるために
半導体のチップや基板、バンプと線膨張係数を一致させ
るために、多量の無機質充填剤を配合する処方が主流と
なってきている。
【０００３】しかしながら、このような充填剤を高充填
したフリップチップ用アンダーフィル材においては、応
力特性においては何ら問題はなくなってきているが、一
方では充填剤の高充填化により粘度が高くなり、チップ
と基板の隙間に侵入する速度が著しく低下し、生産性が
非常に悪くなるといった問題点が提示されており、この
問題点の改善が望まれる。
したフリップチップ用アンダーフィル材においては、応
力特性においては何ら問題はなくなってきているが、一
方では充填剤の高充填化により粘度が高くなり、チップ
と基板の隙間に侵入する速度が著しく低下し、生産性が
非常に悪くなるといった問題点が提示されており、この
問題点の改善が望まれる。
【０００４】本発明は、上記事情に鑑みなされたもの
で、多量の無機質充填剤を配合しても、低粘度で隙間侵
入させることが可能でかつ信頼性の優れたフリップチッ
プ型半導体装置用封止材（アンダーフィル材）及びこの
封止材で封止されたフリップチップ型半導体装置を提供
することを目的とする。
で、多量の無機質充填剤を配合しても、低粘度で隙間侵
入させることが可能でかつ信頼性の優れたフリップチッ
プ型半導体装置用封止材（アンダーフィル材）及びこの
封止材で封止されたフリップチップ型半導体装置を提供
することを目的とする。
【０００５】
【課題を解決するための手段及び発明の実施の形態】本
発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結
果、（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）（任意成分とし
て）硬化剤、（Ｃ）無機質充填剤、（Ｄ）マイクロカプ
セル触媒、好ましくはイミダゾール化合物及び／又は有
機リン化合物を含有したマイクロカプセル触媒であっ
て、平均粒径が０．５〜１５μｍであり、かつｏ−クレ
ゾール中におけるマイクロカプセルからの触媒の溶出量
が３０℃，１５分でマイクロカプセル中に含まれる全触
媒量の７０重量％以上であるマイクロカプセル触媒を、
（Ｂ）成分を配合しない場合は上記（Ａ）成分１００重
量部に対して１〜１５重量部、（Ｂ）成分を配合する場
合は上記（Ａ）及び（Ｂ）成分の合計量１００重量部に
対して１〜１５重量部配合することにより、高温時の安
定性に優れ、多量の無機質充填剤を配合しても、半導体
装置を高温にすることによって低粘度で隙間侵入させる
ことが可能であり、特に大型ダイサイズのフリップチッ
プ型半導体装置のアンダーフィル材として有効な封止材
が得られることを知見した。
発明者は、上記目的を達成するため鋭意検討を重ねた結
果、（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）（任意成分とし
て）硬化剤、（Ｃ）無機質充填剤、（Ｄ）マイクロカプ
セル触媒、好ましくはイミダゾール化合物及び／又は有
機リン化合物を含有したマイクロカプセル触媒であっ
て、平均粒径が０．５〜１５μｍであり、かつｏ−クレ
ゾール中におけるマイクロカプセルからの触媒の溶出量
が３０℃，１５分でマイクロカプセル中に含まれる全触
媒量の７０重量％以上であるマイクロカプセル触媒を、
（Ｂ）成分を配合しない場合は上記（Ａ）成分１００重
量部に対して１〜１５重量部、（Ｂ）成分を配合する場
合は上記（Ａ）及び（Ｂ）成分の合計量１００重量部に
対して１〜１５重量部配合することにより、高温時の安
定性に優れ、多量の無機質充填剤を配合しても、半導体
装置を高温にすることによって低粘度で隙間侵入させる
ことが可能であり、特に大型ダイサイズのフリップチッ
プ型半導体装置のアンダーフィル材として有効な封止材
が得られることを知見した。
【０００６】即ち、本発明の液状エポキシ樹脂組成物か
らなるフィリップチップ型半導体装置用封止材は、特に
アンダーフィル材として薄膜侵入特性、保存安定性に優
れており、この封止材を用いた半導体装置は非常に信頼
性の高いものであることを見出し、本発明をなすに至っ
たものである。
らなるフィリップチップ型半導体装置用封止材は、特に
アンダーフィル材として薄膜侵入特性、保存安定性に優
れており、この封止材を用いた半導体装置は非常に信頼
性の高いものであることを見出し、本発明をなすに至っ
たものである。
【０００７】従って、本発明は、（Ａ）液状エポキシ樹
脂、（Ｂ）（任意成分として）硬化剤、（Ｃ）無機質充
填剤、（Ｄ）上記（Ａ）成分１００重量部に対して１〜
１５重量部［（Ｂ）成分を配合しない場合］、或いは上
記（Ａ），（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して１
〜１５重量部［（Ｂ）成分を配合する場合］のマイクロ
カプセル触媒、好ましくはイミダゾール化合物及び／又
は有機リン化合物を含有したマイクロカプセル触媒であ
って、平均粒径が０．５〜１５μｍであり、かつｏ−ク
レゾール中におけるマイクロカプセルからの触媒の溶出
量が３０℃，１５分でマイクロカプセル中に含まれる全
触媒量の７０重量％以上であるマイクロカプセル触媒を
含有する液状エポキシ樹脂組成物からなるフリップチッ
プ型半導体装置用封止材、及び、この封止材で封止され
たフリップチップ型半導体装置を提供する。
脂、（Ｂ）（任意成分として）硬化剤、（Ｃ）無機質充
填剤、（Ｄ）上記（Ａ）成分１００重量部に対して１〜
１５重量部［（Ｂ）成分を配合しない場合］、或いは上
記（Ａ），（Ｂ）成分の合計量１００重量部に対して１
〜１５重量部［（Ｂ）成分を配合する場合］のマイクロ
カプセル触媒、好ましくはイミダゾール化合物及び／又
は有機リン化合物を含有したマイクロカプセル触媒であ
って、平均粒径が０．５〜１５μｍであり、かつｏ−ク
レゾール中におけるマイクロカプセルからの触媒の溶出
量が３０℃，１５分でマイクロカプセル中に含まれる全
触媒量の７０重量％以上であるマイクロカプセル触媒を
含有する液状エポキシ樹脂組成物からなるフリップチッ
プ型半導体装置用封止材、及び、この封止材で封止され
たフリップチップ型半導体装置を提供する。
【０００８】以下、本発明につき更に詳しく説明する。
本発明のフリップチップ型半導体装置用封止材（液状エ
ポキシ樹脂組成物）において、（Ａ）成分の液状エポキ
シ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するも
のであれば、分子構造、分子量等は特に限定されない
が、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキ
シ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾ
ールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキ
シ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフ
ェノールプロパン型エポキシ樹脂等のトリフェノールア
ルカン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキ
シ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、スチル
ベン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフ
ェニル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ
樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は１種単独
で又は２種以上混合して用いることができる。
本発明のフリップチップ型半導体装置用封止材（液状エ
ポキシ樹脂組成物）において、（Ａ）成分の液状エポキ
シ樹脂は、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するも
のであれば、分子構造、分子量等は特に限定されない
が、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフ
ェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキ
シ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾ
ールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキ
シ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフ
ェノールプロパン型エポキシ樹脂等のトリフェノールア
ルカン型エポキシ樹脂、フェノールアラルキル型エポキ
シ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、スチル
ベン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフ
ェニル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ
樹脂等が挙げられる。これらのエポキシ樹脂は１種単独
で又は２種以上混合して用いることができる。
【０００９】この場合、液状エポキシ樹脂組成物に使用
する液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上の
エポキシ基を有し、室温（例えば２５℃）で液状のもの
であればいかなるものでも使用可能であるが、特にビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポ
キシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂が望まし
い。これらのエポキシ樹脂には、下記構造で示されるエ
ポキシ樹脂を侵入性に影響を及ぼさない範囲で添加して
も何ら問題はない。
する液状エポキシ樹脂としては、１分子中に２個以上の
エポキシ基を有し、室温（例えば２５℃）で液状のもの
であればいかなるものでも使用可能であるが、特にビス
フェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポ
キシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂が望まし
い。これらのエポキシ樹脂には、下記構造で示されるエ
ポキシ樹脂を侵入性に影響を及ぼさない範囲で添加して
も何ら問題はない。
【００１０】
【化１】
【００１１】上記液状エポキシ樹脂中の全塩素含有量
は、１，５００ｐｐｍ以下、望ましくは１，０００ｐｐ
ｍ以下であることが好ましい。また、１００℃で５０％
エポキシ樹脂濃度における２０時間での抽出水塩素が１
０ｐｐｍ以下であることが好ましい。全塩素含有量が
１，５００ｐｐｍを超え、抽出水塩素が１０ｐｐｍを超
えると、半導体素子の信頼性、特に耐湿性に悪影響を与
えるおそれがある。
は、１，５００ｐｐｍ以下、望ましくは１，０００ｐｐ
ｍ以下であることが好ましい。また、１００℃で５０％
エポキシ樹脂濃度における２０時間での抽出水塩素が１
０ｐｐｍ以下であることが好ましい。全塩素含有量が
１，５００ｐｐｍを超え、抽出水塩素が１０ｐｐｍを超
えると、半導体素子の信頼性、特に耐湿性に悪影響を与
えるおそれがある。
【００１２】本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、
（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂を後述する（Ｄ）成分の
マイクロカプセル触媒によって硬化させることができ、
特に硬化剤を必要とするものではない（即ち、エポキシ
自己縮合型組成物）が、場合によっては、必要に応じ
て、更に硬化剤を配合して（即ち、フェノール樹脂硬化
型、酸無水物硬化型、アミン硬化型等の組成物として）
硬化させることもできる。本発明に用いられる任意成分
としての（Ｂ）成分の硬化剤としては、（Ａ）成分のエ
ポキシ樹脂中のエポキシ基と反応可能な官能基（例え
ば、フェノール性水酸基、アミノ基、酸無水物基など）
を２個以上（但し、酸無水物基は１個以上）有する化合
物であれば、分子構造、分子量等は特に限定されず、公
知のものを使用することができる。例えば、１分子中に
フェノール性水酸基を少なくとも２個以上有するフェノ
ール樹脂、具体的には、フェノールノボラック樹脂、ク
レゾールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹
脂、パラキシリレン変性ノボラック樹脂、メタキシリレ
ン変性ノボラック樹脂、オルソキシリレン変性ノボラッ
ク樹脂等のキシリレン変性ノボラック樹脂、ビスフェノ
ールＡ型樹脂、ビスフェノールＦ型樹脂等のビスフェノ
ール型フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、
レゾール型フェノール樹脂、フェノールアラルキル型樹
脂、ビフェニルアラルキル型樹脂、トリフェノールメタ
ン型樹脂、トリフェノールプロパン型樹脂等のトリフェ
ノールアルカン型樹脂及びその重合体等のフェノール樹
脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、ジシクロペンタ
ジエン変性フェノール樹脂等のいずれのフェノール樹脂
も使用可能であるほか、アミン系、酸無水物系等の硬化
剤を使用し得る。
（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂を後述する（Ｄ）成分の
マイクロカプセル触媒によって硬化させることができ、
特に硬化剤を必要とするものではない（即ち、エポキシ
自己縮合型組成物）が、場合によっては、必要に応じ
て、更に硬化剤を配合して（即ち、フェノール樹脂硬化
型、酸無水物硬化型、アミン硬化型等の組成物として）
硬化させることもできる。本発明に用いられる任意成分
としての（Ｂ）成分の硬化剤としては、（Ａ）成分のエ
ポキシ樹脂中のエポキシ基と反応可能な官能基（例え
ば、フェノール性水酸基、アミノ基、酸無水物基など）
を２個以上（但し、酸無水物基は１個以上）有する化合
物であれば、分子構造、分子量等は特に限定されず、公
知のものを使用することができる。例えば、１分子中に
フェノール性水酸基を少なくとも２個以上有するフェノ
ール樹脂、具体的には、フェノールノボラック樹脂、ク
レゾールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹
脂、パラキシリレン変性ノボラック樹脂、メタキシリレ
ン変性ノボラック樹脂、オルソキシリレン変性ノボラッ
ク樹脂等のキシリレン変性ノボラック樹脂、ビスフェノ
ールＡ型樹脂、ビスフェノールＦ型樹脂等のビスフェノ
ール型フェノール樹脂、ビフェニル型フェノール樹脂、
レゾール型フェノール樹脂、フェノールアラルキル型樹
脂、ビフェニルアラルキル型樹脂、トリフェノールメタ
ン型樹脂、トリフェノールプロパン型樹脂等のトリフェ
ノールアルカン型樹脂及びその重合体等のフェノール樹
脂、ナフタレン環含有フェノール樹脂、ジシクロペンタ
ジエン変性フェノール樹脂等のいずれのフェノール樹脂
も使用可能であるほか、アミン系、酸無水物系等の硬化
剤を使用し得る。
【００１３】この場合、フリップチップ型半導体装置用
のアンダーフィル材などに適用される液状エポキシ樹脂
組成物に用いられる硬化剤としては、特に酸無水物が好
ましい。酸無水物としては、テトラヒドロ無水フタル
酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒ
ドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メ
チルハイミック酸、ピロメリット酸二無水物、３，４−
ジメチル−６−（２−メチル−１−プロペニル）−４−
シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸、１−メチル−
４−（１−メチルエチル）−ビシクロ［２．２．２］オ
クト−５−エン−２，３−ジカルボン酸、マレイン化ア
ロオシメン、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水
物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エー
テル二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）
メタン二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシ
フェニル）プロパン二無水物などの、好ましくは分子中
に脂肪族環又は芳香族環を１個又は２個有すると共に、
酸無水物基（即ち、−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−基）を１個又は
２個有する、炭素原子数４〜２５個、好ましくは８〜２
０個程度の酸無水物が好適である。
のアンダーフィル材などに適用される液状エポキシ樹脂
組成物に用いられる硬化剤としては、特に酸無水物が好
ましい。酸無水物としては、テトラヒドロ無水フタル
酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒ
ドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メ
チルハイミック酸、ピロメリット酸二無水物、３，４−
ジメチル−６−（２−メチル−１−プロペニル）−４−
シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸、１−メチル−
４−（１−メチルエチル）−ビシクロ［２．２．２］オ
クト−５−エン−２，３−ジカルボン酸、マレイン化ア
ロオシメン、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水
物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸
二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エー
テル二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）
メタン二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシ
フェニル）プロパン二無水物などの、好ましくは分子中
に脂肪族環又は芳香族環を１個又は２個有すると共に、
酸無水物基（即ち、−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−基）を１個又は
２個有する、炭素原子数４〜２５個、好ましくは８〜２
０個程度の酸無水物が好適である。
【００１４】なお、液状エポキシ樹脂組成物に用いられ
る硬化剤としては、上記の他にジシアンジアミド、アジ
ピン酸ヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド等のカルボ
ン酸ヒドラジドも使用することができる。
る硬化剤としては、上記の他にジシアンジアミド、アジ
ピン酸ヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド等のカルボ
ン酸ヒドラジドも使用することができる。
【００１５】（Ｂ）成分の硬化剤は、任意成分であり、
液状エポキシ樹脂組成物を自己重合型（エポキシ自己縮
合型）のものとして硬化させる場合には配合する必要の
ないものであるが、硬化剤を配合して液状エポキシ樹脂
組成物を硬化させる場合には、上記硬化剤の配合量は、
エポキシ樹脂を硬化させる有効量であり、適宜選定され
るが、フェノール樹脂の場合、エポキシ樹脂中に含まれ
るエポキシ基１モルに対して硬化剤中に含まれるフェノ
ール性ＯＨ基のモル比が０．５〜１．５であることが好
ましい。また、硬化剤として酸無水物を用いる場合は、
エポキシ樹脂中のエポキシ基１モルに対し、硬化剤中の
酸無水物基（−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−基）から誘導されるカ
ルボン酸基のモル比を０．５〜１．５の範囲にすること
が好適である。０．５未満では硬化性が不十分であり、
１．５を超えると未反応の酸無水物が残存し、ガラス転
移温度の低下となるおそれがある。より好ましくは０．
８〜１．２の範囲にすることが好適である。或いは、上
記と同様の理由により、エポキシ樹脂中のエポキシ基１
モルに対して酸無水物中の酸無水物基のモル比が好まし
くは０．３〜０．７、より好ましくは０．４〜０．６の
範囲となるように配合してもよい。
液状エポキシ樹脂組成物を自己重合型（エポキシ自己縮
合型）のものとして硬化させる場合には配合する必要の
ないものであるが、硬化剤を配合して液状エポキシ樹脂
組成物を硬化させる場合には、上記硬化剤の配合量は、
エポキシ樹脂を硬化させる有効量であり、適宜選定され
るが、フェノール樹脂の場合、エポキシ樹脂中に含まれ
るエポキシ基１モルに対して硬化剤中に含まれるフェノ
ール性ＯＨ基のモル比が０．５〜１．５であることが好
ましい。また、硬化剤として酸無水物を用いる場合は、
エポキシ樹脂中のエポキシ基１モルに対し、硬化剤中の
酸無水物基（−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−基）から誘導されるカ
ルボン酸基のモル比を０．５〜１．５の範囲にすること
が好適である。０．５未満では硬化性が不十分であり、
１．５を超えると未反応の酸無水物が残存し、ガラス転
移温度の低下となるおそれがある。より好ましくは０．
８〜１．２の範囲にすることが好適である。或いは、上
記と同様の理由により、エポキシ樹脂中のエポキシ基１
モルに対して酸無水物中の酸無水物基のモル比が好まし
くは０．３〜０．７、より好ましくは０．４〜０．６の
範囲となるように配合してもよい。
【００１６】（Ｃ）成分の無機質充填剤としては、膨張
係数を小さくする目的から従来より知られている各種の
無機質充填剤を使用することができる。具体的には、無
機質充填剤としては、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミ
ナ、ボロンナイトライド、チッカアルミ、チッカ珪素、
マグネシア、マグネシウムシリケートなどが使用され
る。中でも、球状の溶融シリカが低粘度化、高侵入性の
ために望ましい。アンダーフィル部の封止材には、侵入
性の向上と低線膨張化の両立を図るためフリップチップ
ギャップ幅（基板とチップとの間隙）に対して平均粒径
が約１／１０以下、最大粒径が１／２以下の充填剤をエ
ポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００重量部に対して１
００〜４００重量部、望ましくは、エポキシ樹脂と硬化
剤との合計量１００重量部に対して１５０〜２５０重量
部の範囲で配合することが好ましい。１００重量部未満
では、膨張係数が大きく冷熱試験においてクラックの発
生を誘発させるおそれがある。４００重量部を超える
と、粘度が高くなり、薄膜侵入性の低下をもたらすおそ
れがある。この無機質充填剤としては、通常は最大粒径
が５０μｍ以下、好ましくは４５μｍ以下、より好まし
くは３０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以下、通
常０．５〜１０μｍ、好ましくは１〜５μｍ、より好ま
しくは１〜３μｍ程度のものが使用される。なお、この
最大粒径、平均粒径は、例えばレーザー光回折法による
粒度分布測定により得ることができ、平均粒径は例えば
重量平均値（又はメジアン径）等として求めることがで
きる。求めることができる。
係数を小さくする目的から従来より知られている各種の
無機質充填剤を使用することができる。具体的には、無
機質充填剤としては、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミ
ナ、ボロンナイトライド、チッカアルミ、チッカ珪素、
マグネシア、マグネシウムシリケートなどが使用され
る。中でも、球状の溶融シリカが低粘度化、高侵入性の
ために望ましい。アンダーフィル部の封止材には、侵入
性の向上と低線膨張化の両立を図るためフリップチップ
ギャップ幅（基板とチップとの間隙）に対して平均粒径
が約１／１０以下、最大粒径が１／２以下の充填剤をエ
ポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００重量部に対して１
００〜４００重量部、望ましくは、エポキシ樹脂と硬化
剤との合計量１００重量部に対して１５０〜２５０重量
部の範囲で配合することが好ましい。１００重量部未満
では、膨張係数が大きく冷熱試験においてクラックの発
生を誘発させるおそれがある。４００重量部を超える
と、粘度が高くなり、薄膜侵入性の低下をもたらすおそ
れがある。この無機質充填剤としては、通常は最大粒径
が５０μｍ以下、好ましくは４５μｍ以下、より好まし
くは３０μｍ以下であり、平均粒径が１０μｍ以下、通
常０．５〜１０μｍ、好ましくは１〜５μｍ、より好ま
しくは１〜３μｍ程度のものが使用される。なお、この
最大粒径、平均粒径は、例えばレーザー光回折法による
粒度分布測定により得ることができ、平均粒径は例えば
重量平均値（又はメジアン径）等として求めることがで
きる。求めることができる。
【００１７】なお、本発明において、無機質充填剤はシ
ランカップリング剤、チタネートカップリング剤などの
カップリング剤で予め表面処理することが低吸水性、耐
衝撃性及び耐クラック性を更に向上させる点で好まし
い。
ランカップリング剤、チタネートカップリング剤などの
カップリング剤で予め表面処理することが低吸水性、耐
衝撃性及び耐クラック性を更に向上させる点で好まし
い。
【００１８】カップリング剤としては、γ−グリシドキ
シプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロ
ピルメチルジエトキシシラン、β−（３，４−エポキシ
シクロヘキシル）エチルトリメトキシシランのようなエ
ポキシ官能性基含有アルコキシシラン、Ｎ−β（アミノ
エチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ
−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−
γ−アミノプロピルトリメトキシシランのようなアミノ
官能性基含有アルコキシシラン、γ−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシランのようなメルカプト官能性基含有
アルコキシシランなどのシランカップリング剤を用いる
ことが好ましい。ここで、表面処理に用いるカップリン
グ剤量及び表面処理方法については特に制限されない。
シプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロ
ピルメチルジエトキシシラン、β−（３，４−エポキシ
シクロヘキシル）エチルトリメトキシシランのようなエ
ポキシ官能性基含有アルコキシシラン、Ｎ−β（アミノ
エチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ
−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニル−
γ−アミノプロピルトリメトキシシランのようなアミノ
官能性基含有アルコキシシラン、γ−メルカプトプロピ
ルトリメトキシシランのようなメルカプト官能性基含有
アルコキシシランなどのシランカップリング剤を用いる
ことが好ましい。ここで、表面処理に用いるカップリン
グ剤量及び表面処理方法については特に制限されない。
【００１９】本発明においては、（Ｄ）成分としてマイ
クロカプセル触媒を配合する。これはエポキシ樹脂の硬
化促進剤（反応促進剤）として作用するもので、マイク
ロカプセル触媒としては、イミダゾール化合物及び／又
は有機リン化合物を含有したマイクロカプセル触媒であ
って、平均粒径が０．５〜１５μｍ、望ましくは１〜１
０μｍ、より望ましくは２〜７μｍであり、かつｏ−ク
レゾール中におけるマイクロカプセルからの触媒の溶出
量が３０℃，１５分でマイクロカプセル中に含まれる全
触媒量の７０重量％以上（即ち、７０〜１００重量％）
であるマイクロカプセル触媒を配合することが好まし
い。
クロカプセル触媒を配合する。これはエポキシ樹脂の硬
化促進剤（反応促進剤）として作用するもので、マイク
ロカプセル触媒としては、イミダゾール化合物及び／又
は有機リン化合物を含有したマイクロカプセル触媒であ
って、平均粒径が０．５〜１５μｍ、望ましくは１〜１
０μｍ、より望ましくは２〜７μｍであり、かつｏ−ク
レゾール中におけるマイクロカプセルからの触媒の溶出
量が３０℃，１５分でマイクロカプセル中に含まれる全
触媒量の７０重量％以上（即ち、７０〜１００重量％）
であるマイクロカプセル触媒を配合することが好まし
い。
【００２０】この硬化触媒のマイクロカプセルにおい
て、硬化触媒としては、イミダゾール化合物や有機リン
化合物がマイクロカプセル内の触媒として好適に使用さ
れる。
て、硬化触媒としては、イミダゾール化合物や有機リン
化合物がマイクロカプセル内の触媒として好適に使用さ
れる。
【００２１】イミダゾール化合物としては、下記一般式
（１）で示されるものを使用することができる。
（１）で示されるものを使用することができる。
【００２２】
【化２】 （式中、Ｒ1及びＲ2は水素原子、又はメチル基、エチル
基、ヒドロキシメチル基、フェニル基等のアルキル基、
置換アルキル基、アリール基などの炭素数１〜１２、好
ましくは１〜６の置換もしくは非置換の一価炭化水素
基、Ｒ3はメチル基、エチル基、フェニル基、アリル基
等のアルキル基、アルケニル基、アリール基などの炭素
数１〜１２、好ましくは１〜６の置換もしくは非置換の
一価炭化水素基を示し、Ｒ4は水素原子、メチル基、エ
チル基、シアノエチル基、ベンジル基等のアルキル基、
置換アルキル基、アラルキル基などの炭素数１〜１２、
好ましくは１〜６の置換もしくは非置換の一価炭化水素
基、又は下記式（２）で示される基である。なお、置換
一価炭化水素基としては、ヒドロキシ置換、シアノ置換
などのものを挙げることができる。）
基、ヒドロキシメチル基、フェニル基等のアルキル基、
置換アルキル基、アリール基などの炭素数１〜１２、好
ましくは１〜６の置換もしくは非置換の一価炭化水素
基、Ｒ3はメチル基、エチル基、フェニル基、アリル基
等のアルキル基、アルケニル基、アリール基などの炭素
数１〜１２、好ましくは１〜６の置換もしくは非置換の
一価炭化水素基を示し、Ｒ4は水素原子、メチル基、エ
チル基、シアノエチル基、ベンジル基等のアルキル基、
置換アルキル基、アラルキル基などの炭素数１〜１２、
好ましくは１〜６の置換もしくは非置換の一価炭化水素
基、又は下記式（２）で示される基である。なお、置換
一価炭化水素基としては、ヒドロキシ置換、シアノ置換
などのものを挙げることができる。）
【００２３】
【化３】
【００２４】具体的には、２−メチルイミダゾール、２
−エチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、
２，４-ジメチルイミダゾール、２−へプタデシルイミ
ダゾール、１，２-ジメチルイミダゾール、１，２-ジエ
チルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾ
ール、２，４，５−トリフェニルイミダゾール、２−エ
チル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾ
ール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−
シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエ
チル−２−ウンデシルイミダゾール、１−ベンジル−２
−メチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒド
ロキシメチルイミダゾール、２−アリール−４，５−ジ
フェニルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−［２’
−メチルイミダゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリ
アジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’
−メチルイミダゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリ
アジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダ
ゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリアジンイソシア
ヌール酸付加物、２−フェニル−４−メチル−５−ヒド
ロキシメチルイミダゾールなどが挙げられる。上記イミ
ダゾール化合物としては、２−フェニル−４−メチル−
５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−
４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジ
アミノ−６−［２’−エチル−４’−メチルイミダゾリ
ル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリアジン、２−メチル
イミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、
２−エチルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾー
ル、１，２−ジエチルイミダゾール、２，４−ジメチル
イミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール
が好ましい。
−エチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、
２，４-ジメチルイミダゾール、２−へプタデシルイミ
ダゾール、１，２-ジメチルイミダゾール、１，２-ジエ
チルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾ
ール、２，４，５−トリフェニルイミダゾール、２−エ
チル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾ
ール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−
シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエ
チル−２−ウンデシルイミダゾール、１−ベンジル−２
−メチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒド
ロキシメチルイミダゾール、２−アリール−４，５−ジ
フェニルイミダゾール、２，４−ジアミノ−６−［２’
−メチルイミダゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリ
アジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’
−メチルイミダゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリ
アジン、２，４−ジアミノ−６−［２’−メチルイミダ
ゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリアジンイソシア
ヌール酸付加物、２−フェニル−４−メチル−５−ヒド
ロキシメチルイミダゾールなどが挙げられる。上記イミ
ダゾール化合物としては、２−フェニル−４−メチル−
５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−
４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２，４−ジ
アミノ−６−［２’−エチル−４’−メチルイミダゾリ
ル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリアジン、２−メチル
イミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、
２−エチルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾー
ル、１，２−ジエチルイミダゾール、２，４−ジメチル
イミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール
が好ましい。
【００２５】有機リン系化合物としては、例えば、トリ
フェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ
−メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニ
ル）ホスフィン、ジフェニルトリルホスフィン等のトリ
オルガノホスフィン、トリフェニルホスフィン・トリフ
ェニルボラン等のトリオルガノホスフィンとトリオルガ
ノボランとの塩、テトラフェニルホスホニウム・テトラ
フェニルボレート等のテトラオルガノホスホニウムとテ
トラオルガノボレートとの塩などのオルガノホスフィン
化合物が挙げられる。これらの中で特に下記一般式
（３）で示されるものが好ましい。
フェニルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリ（ｐ
−メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニ
ル）ホスフィン、ジフェニルトリルホスフィン等のトリ
オルガノホスフィン、トリフェニルホスフィン・トリフ
ェニルボラン等のトリオルガノホスフィンとトリオルガ
ノボランとの塩、テトラフェニルホスホニウム・テトラ
フェニルボレート等のテトラオルガノホスホニウムとテ
トラオルガノボレートとの塩などのオルガノホスフィン
化合物が挙げられる。これらの中で特に下記一般式
（３）で示されるものが好ましい。
【００２６】
【化４】 （式中、Ｒ5は水素原子、又は炭素数１〜４のアルキル
基又はアルコキシ基である。）
基又はアルコキシ基である。）
【００２７】このアルキル基としては、メチル基、エチ
ル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブ
チル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等が挙げられ、アルコキシ
基としては、メトキシ基、エトキシ基等が挙げられる。
Ｒ5としては好ましくは水素原子又はメチル基である。
式（３）の化合物としては、下記のものが挙げられる。
ル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イソブ
チル基、ｔｅｒｔ−ブチル基等が挙げられ、アルコキシ
基としては、メトキシ基、エトキシ基等が挙げられる。
Ｒ5としては好ましくは水素原子又はメチル基である。
式（３）の化合物としては、下記のものが挙げられる。
【００２８】
【化５】
【００２９】本発明で使用するマイクロカプセルは（メ
タ）アクリル系単量体、例えばアクリル酸エステル、イ
タコン酸エステル、メタクリル酸エステル、クロトン酸
エステル等の炭素数１〜８のアルキルエステルやこのア
ルキルエステルのアルキル基がアリル基等の置換基を有
するもの、また、スチレン、α−メチルスチレン、アク
リロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル等の単
官能性オレフィン系（又はビニル系）単量体及びエチレ
ングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレング
リコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン、
ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、メチレンビ
ス（メタ）アクリルアミド等の多官能性オレフィン系
（又はビニル系）単量体のポリマーを殻材として、該ポ
リマー中に触媒としてのイミダゾール化合物及び／又は
有機リン化合物が閉じこめられたものである。なお、上
記ポリマーの中では、（メタ）アクリレート系単量体の
重合物が好ましい。
タ）アクリル系単量体、例えばアクリル酸エステル、イ
タコン酸エステル、メタクリル酸エステル、クロトン酸
エステル等の炭素数１〜８のアルキルエステルやこのア
ルキルエステルのアルキル基がアリル基等の置換基を有
するもの、また、スチレン、α−メチルスチレン、アク
リロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル等の単
官能性オレフィン系（又はビニル系）単量体及びエチレ
ングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレング
リコールジ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン、
ビスフェノールＡジ（メタ）アクリレート、メチレンビ
ス（メタ）アクリルアミド等の多官能性オレフィン系
（又はビニル系）単量体のポリマーを殻材として、該ポ
リマー中に触媒としてのイミダゾール化合物及び／又は
有機リン化合物が閉じこめられたものである。なお、上
記ポリマーの中では、（メタ）アクリレート系単量体の
重合物が好ましい。
【００３０】本発明の上記イミダゾール化合物や有機リ
ン化合物等の硬化触媒を含有するマイクロカプセルの製
造方法としては様々な方法が挙げられるが、生産性及び
球状度が高いマイクロカプセルを製造するためには通常
懸濁重合法及び乳化重合法などで従来から公知の方法で
製造することができる。
ン化合物等の硬化触媒を含有するマイクロカプセルの製
造方法としては様々な方法が挙げられるが、生産性及び
球状度が高いマイクロカプセルを製造するためには通常
懸濁重合法及び乳化重合法などで従来から公知の方法で
製造することができる。
【００３１】この場合、一般的に使用されている触媒の
分子構造から高濃度マイクロカプセル触媒を得るために
は、硬化触媒１０重量部に対して使用する上記単量体の
総量は１０〜２００重量部程度でよく、望ましくは１０
〜１００重量部、更に望ましくは２０〜５０重量部であ
る。１０重量部未満では潜在性を十分に付与することが
困難となることがあり、２００重量部を超えると、触媒
の比率が低くなり、十分な硬化性を得るためには多量に
使用しなければならなくなり、経済的に不利となる場合
がある。即ち、マイクロカプセル中に含有される硬化触
媒（硬化促進剤）の濃度としては、約５〜５０重量％、
好ましくは約９〜５０重量％、より好ましくは約１７〜
３３重量％程度のものを使用することができる。
分子構造から高濃度マイクロカプセル触媒を得るために
は、硬化触媒１０重量部に対して使用する上記単量体の
総量は１０〜２００重量部程度でよく、望ましくは１０
〜１００重量部、更に望ましくは２０〜５０重量部であ
る。１０重量部未満では潜在性を十分に付与することが
困難となることがあり、２００重量部を超えると、触媒
の比率が低くなり、十分な硬化性を得るためには多量に
使用しなければならなくなり、経済的に不利となる場合
がある。即ち、マイクロカプセル中に含有される硬化触
媒（硬化促進剤）の濃度としては、約５〜５０重量％、
好ましくは約９〜５０重量％、より好ましくは約１７〜
３３重量％程度のものを使用することができる。
【００３２】このような方法で得られるマイクロカプセ
ルの平均粒径としては０．５〜１５μｍである。望まし
くは１〜１０μｍ、より望ましくは２〜７μｍである。
また、最大粒径は５０μｍ以下、特に２０μｍ以下のも
のであることが好ましい。平均粒径が０．５μｍ未満で
は粒径が小さすぎて（又は、比表面積が大きくなりすぎ
て）多量にマイクロカプセルを配合すると粘度が高くな
る上、場合によっては潜在性が不十分になる可能性があ
る。また、１５μｍを超えると、樹脂成分への分散が不
均一になり信頼性の低下を招く場合があり、また粒径が
大きすぎて成形時にゲートづまりなどを引き起こしてし
まう場合がある。
ルの平均粒径としては０．５〜１５μｍである。望まし
くは１〜１０μｍ、より望ましくは２〜７μｍである。
また、最大粒径は５０μｍ以下、特に２０μｍ以下のも
のであることが好ましい。平均粒径が０．５μｍ未満で
は粒径が小さすぎて（又は、比表面積が大きくなりすぎ
て）多量にマイクロカプセルを配合すると粘度が高くな
る上、場合によっては潜在性が不十分になる可能性があ
る。また、１５μｍを超えると、樹脂成分への分散が不
均一になり信頼性の低下を招く場合があり、また粒径が
大きすぎて成形時にゲートづまりなどを引き起こしてし
まう場合がある。
【００３３】また、上記マイクロカプセルとしては、下
記性能を有するものを使用する。即ち、硬化触媒を含有
するマイクロカプセルを１ｇ秤取り、これをｏ−クレゾ
ール３０ｇに混合した後、３０℃で放置し、溶出する触
媒をガスクロマトグラフで定量した場合、マイクロカプ
セルから溶出する触媒が３０℃，１５分でマイクロカプ
セル中に含まれる全触媒量の７０重量％以上（即ち、７
０〜１００重量％）であるものを用いる。７０重量％未
満では、エポキシ樹脂組成物を用い、半導体装置を成形
する際、１７５℃で１分以上の成形時間が必要となり、
生産性が低下する場合がある。望ましくは、溶出量が７
５重量％以上（即ち、７５〜１００重量％）である。
記性能を有するものを使用する。即ち、硬化触媒を含有
するマイクロカプセルを１ｇ秤取り、これをｏ−クレゾ
ール３０ｇに混合した後、３０℃で放置し、溶出する触
媒をガスクロマトグラフで定量した場合、マイクロカプ
セルから溶出する触媒が３０℃，１５分でマイクロカプ
セル中に含まれる全触媒量の７０重量％以上（即ち、７
０〜１００重量％）であるものを用いる。７０重量％未
満では、エポキシ樹脂組成物を用い、半導体装置を成形
する際、１７５℃で１分以上の成形時間が必要となり、
生産性が低下する場合がある。望ましくは、溶出量が７
５重量％以上（即ち、７５〜１００重量％）である。
【００３４】上記本発明のマイクロカプセル触媒の配合
量は、（Ｂ）成分の硬化剤を配合しない場合は、（Ａ）
成分のエポキシ樹脂１００重量部に対して、また（Ｂ）
成分の硬化剤を配合する場合は、（Ａ）成分のエポキシ
樹脂と（Ｂ）成分の硬化剤との合計量１００重量部に対
して、１〜１５重量部、望ましくは２〜１０重量部であ
る。１重量部未満では硬化性が低下し、１５重量部より
多いと、硬化性に優れるが保存性が低下する。
量は、（Ｂ）成分の硬化剤を配合しない場合は、（Ａ）
成分のエポキシ樹脂１００重量部に対して、また（Ｂ）
成分の硬化剤を配合する場合は、（Ａ）成分のエポキシ
樹脂と（Ｂ）成分の硬化剤との合計量１００重量部に対
して、１〜１５重量部、望ましくは２〜１０重量部であ
る。１重量部未満では硬化性が低下し、１５重量部より
多いと、硬化性に優れるが保存性が低下する。
【００３５】また、（Ｅ）成分として、マイクロカプセ
ル化しない硬化触媒を必要に応じて任意に併用添加して
もよい。その場合の配合量は、マイクロカプセル触媒と
マイクロカプセル化していない触媒の合計がエポキシ樹
脂と硬化剤との合計量１００重量部に対して１〜１５重
量部、望ましくは２〜７重量部が好適である。１重量部
未満では硬化性が不十分となる場合があり、１５重量部
より多いと、硬化性に優れるが保存性が低下するおそれ
がある。
ル化しない硬化触媒を必要に応じて任意に併用添加して
もよい。その場合の配合量は、マイクロカプセル触媒と
マイクロカプセル化していない触媒の合計がエポキシ樹
脂と硬化剤との合計量１００重量部に対して１〜１５重
量部、望ましくは２〜７重量部が好適である。１重量部
未満では硬化性が不十分となる場合があり、１５重量部
より多いと、硬化性に優れるが保存性が低下するおそれ
がある。
【００３６】この場合、マイクロカプセル化していない
硬化触媒（硬化促進剤）としては、上記したイミダゾー
ル化合物、有機リン系化合物や３級アミン化合物など、
エポキシ樹脂組成物の硬化触媒として従来より公知のも
の全般を使用することができる。なお、３級アミン化合
物としては、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミ
ン、ベンジルトリメチルアミン、α−メチルベンジルジ
メチルアミン等の窒素原子に結合する置換基としてアル
キル基やアラルキル基を有するアミン化合物、１，８−
ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７及びその
フェノール塩、オクチル酸塩、オレイン酸塩などのシク
ロアミジン化合物やその有機酸との塩、或いは下記式の
化合物などのシクロアミジン化合物と４級ホウ素化合物
との塩又は錯塩などが挙げられる。
硬化触媒（硬化促進剤）としては、上記したイミダゾー
ル化合物、有機リン系化合物や３級アミン化合物など、
エポキシ樹脂組成物の硬化触媒として従来より公知のも
の全般を使用することができる。なお、３級アミン化合
物としては、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミ
ン、ベンジルトリメチルアミン、α−メチルベンジルジ
メチルアミン等の窒素原子に結合する置換基としてアル
キル基やアラルキル基を有するアミン化合物、１，８−
ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７及びその
フェノール塩、オクチル酸塩、オレイン酸塩などのシク
ロアミジン化合物やその有機酸との塩、或いは下記式の
化合物などのシクロアミジン化合物と４級ホウ素化合物
との塩又は錯塩などが挙げられる。
【００３７】
【化６】
【００３８】なお、（Ｄ）成分のマイクロカプセル触媒
と、任意成分としての（Ｅ）成分のマイクロカプセル化
していない硬化触媒を併用する場合、（マイクロカプセ
ル化していない硬化触媒（Ｅ）／硬化触媒含有マイクロ
カプセル（Ｄ））の重量比が０〜０．８、好ましくは０
〜０．６、より好ましくは０〜０．４となる比率で併用
することが望ましい。
と、任意成分としての（Ｅ）成分のマイクロカプセル化
していない硬化触媒を併用する場合、（マイクロカプセ
ル化していない硬化触媒（Ｅ）／硬化触媒含有マイクロ
カプセル（Ｄ））の重量比が０〜０．８、好ましくは０
〜０．６、より好ましくは０〜０．４となる比率で併用
することが望ましい。
【００３９】本発明の組成物（封止材）には、応力を低
下させる目的でシリコーンゴム、シリコーンオイルや液
状のポリブタジエンゴム、メタクリル酸メチル−ブタジ
エン−スチレン共重合体といった熱可塑性樹脂などの可
撓性付与剤を配合してもよい。好ましくは、アルケニル
基含有エポキシ樹脂又はフェノール樹脂中のアルケニル
基と、下記式（４）で示される１分子中の珪素原子の数
が２０〜４００、好ましくは４０〜２００であり、Ｓｉ
Ｈ基（即ち、珪素原子に結合した水素原子）の数が１〜
５個、好ましくは２〜４個、特に２個であるオルガノハ
イドロジェンポリシロキサン中のＳｉＨ基との付加反応
により得られるエポキシ樹脂又はフェノール樹脂とオル
ガノポリシロキサンとの共重合体を配合することがよ
い。
下させる目的でシリコーンゴム、シリコーンオイルや液
状のポリブタジエンゴム、メタクリル酸メチル−ブタジ
エン−スチレン共重合体といった熱可塑性樹脂などの可
撓性付与剤を配合してもよい。好ましくは、アルケニル
基含有エポキシ樹脂又はフェノール樹脂中のアルケニル
基と、下記式（４）で示される１分子中の珪素原子の数
が２０〜４００、好ましくは４０〜２００であり、Ｓｉ
Ｈ基（即ち、珪素原子に結合した水素原子）の数が１〜
５個、好ましくは２〜４個、特に２個であるオルガノハ
イドロジェンポリシロキサン中のＳｉＨ基との付加反応
により得られるエポキシ樹脂又はフェノール樹脂とオル
ガノポリシロキサンとの共重合体を配合することがよ
い。
【００４０】 ＨaＲbＳｉＯ(4-a-b)/2 （４） （式中、Ｒは置換又は非置換の一価炭化水素基、ａは
０．００２〜０．１、好ましくは０．０１〜０．１、ｂ
は１．８〜２．２、好ましくは１．９５〜２．０５、
１．８１≦ａ＋ｂ≦２．３、好ましくは１．９６≦ａ＋
ｂ≦２．０６を満足する正数を示す。）
０．００２〜０．１、好ましくは０．０１〜０．１、ｂ
は１．８〜２．２、好ましくは１．９５〜２．０５、
１．８１≦ａ＋ｂ≦２．３、好ましくは１．９６≦ａ＋
ｂ≦２．０６を満足する正数を示す。）
【００４１】なお、Ｒの一価炭化水素基としては、炭素
数１〜１０、特に１〜８のものが好ましく、メチル基、
エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イ
ソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ヘキシル基、シクロ
ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ヘキセ
ニル基等のアルケニル基、フェニル基、キシリル基、ト
リル基等のアリール基、ベンジル基、フェニルエチル
基、フェニルプロピル基等のアラルキル基などや、これ
らの炭化水素基の水素原子の一部又は全部を塩素、フッ
素、臭素等のハロゲン原子で置換したクロロメチル基、
ブロモエチル基、トリフルオロプロピル基等のハロゲン
置換一価炭化水素基を挙げることができる。上記共重合
体としては、中でも下記構造のものが望ましい。
数１〜１０、特に１〜８のものが好ましく、メチル基、
エチル基、プロピル基、イソプロピル基、ブチル基、イ
ソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ヘキシル基、シクロ
ヘキシル基、オクチル基、デシル基等のアルキル基、ビ
ニル基、アリル基、プロペニル基、ブテニル基、ヘキセ
ニル基等のアルケニル基、フェニル基、キシリル基、ト
リル基等のアリール基、ベンジル基、フェニルエチル
基、フェニルプロピル基等のアラルキル基などや、これ
らの炭化水素基の水素原子の一部又は全部を塩素、フッ
素、臭素等のハロゲン原子で置換したクロロメチル基、
ブロモエチル基、トリフルオロプロピル基等のハロゲン
置換一価炭化水素基を挙げることができる。上記共重合
体としては、中でも下記構造のものが望ましい。
【００４２】
【化７】
【００４３】
【化８】 （上記式中、Ｒは上記と同じ、Ｒ11は水素原子又は炭素
数１〜４のアルキル基、Ｒ12は−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2-、−
ＯＣＨ2−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2
−又は−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−である。ｎは４〜１９
９、好ましくは１９〜９９の整数、ｐは１〜１０の整
数、ｑは１〜１０の整数である。）
数１〜４のアルキル基、Ｒ12は−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2-、−
ＯＣＨ2−ＣＨ（ＯＨ）−ＣＨ2−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2
−又は−Ｏ−ＣＨ2ＣＨ2ＣＨ2−である。ｎは４〜１９
９、好ましくは１９〜９９の整数、ｐは１〜１０の整
数、ｑは１〜１０の整数である。）
【００４４】上記共重合体は、ジオルガノポリシロキサ
ン単位が液状エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００重
量部に対して０〜２０重量部、特には１〜１５重量部含
まれるように配合することで、応力をより一層低下させ
ることができる。
ン単位が液状エポキシ樹脂と硬化剤との合計量１００重
量部に対して０〜２０重量部、特には１〜１５重量部含
まれるように配合することで、応力をより一層低下させ
ることができる。
【００４５】本発明の封止材（液状エポキシ樹脂組成
物）には、更に必要に応じ、接着向上用炭素官能性シラ
ン、カーボンブラックなどの顔料、染料、酸化防止剤、
表面処理剤（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ランなど）、その他の添加剤を配合することができる。
物）には、更に必要に応じ、接着向上用炭素官能性シラ
ン、カーボンブラックなどの顔料、染料、酸化防止剤、
表面処理剤（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシ
ランなど）、その他の添加剤を配合することができる。
【００４６】本発明の封止材（液状エポキシ樹脂組成
物）は、例えば、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填
剤、マイクロカプセル触媒及び必要に応じて硬化剤、マ
イクロカプセル化していない硬化触媒、可撓性付与剤な
どを同時に又は別々に必要により加熱処理を加えながら
撹拌、溶解、混合、分散させることにより製造すること
ができる。これらの混合物の混合、撹拌、分散等の装置
は特に限定されないが、撹拌、加熱装置を備えたライカ
イ機、３本ロール、ボールミル、プラネタリーミキサー
等を用いることができる。これら装置を適宜組み合わせ
て使用してもよい。
物）は、例えば、エポキシ樹脂、硬化剤、無機質充填
剤、マイクロカプセル触媒及び必要に応じて硬化剤、マ
イクロカプセル化していない硬化触媒、可撓性付与剤な
どを同時に又は別々に必要により加熱処理を加えながら
撹拌、溶解、混合、分散させることにより製造すること
ができる。これらの混合物の混合、撹拌、分散等の装置
は特に限定されないが、撹拌、加熱装置を備えたライカ
イ機、３本ロール、ボールミル、プラネタリーミキサー
等を用いることができる。これら装置を適宜組み合わせ
て使用してもよい。
【００４７】なお、フリップチップ型半導体装置用封止
材として使用する液状エポキシ樹脂組成物の粘度は、２
５℃において１０，０００ポイズ以下、特に１，０００
ポイズ以下であることが好ましい。
材として使用する液状エポキシ樹脂組成物の粘度は、２
５℃において１０，０００ポイズ以下、特に１，０００
ポイズ以下であることが好ましい。
【００４８】ここで、本発明に係るフリップチップ型半
導体装置は、図１に示したように、有機基板１の配線パ
ターン面に複数個のバンプ２を介して半導体チップ３が
搭載されているものであり、上記有機基板１と半導体チ
ップ３との間の隙間（バンプ２間の隙間）にアンダーフ
ィル材４が充填され、その側部がフィレット材５で封止
されたものである。
導体装置は、図１に示したように、有機基板１の配線パ
ターン面に複数個のバンプ２を介して半導体チップ３が
搭載されているものであり、上記有機基板１と半導体チ
ップ３との間の隙間（バンプ２間の隙間）にアンダーフ
ィル材４が充填され、その側部がフィレット材５で封止
されたものである。
【００４９】本発明の封止材は、上記フィレット材とし
ても使用し得るが、特にアンダーフィル材として好適に
用いることができる。
ても使用し得るが、特にアンダーフィル材として好適に
用いることができる。
【００５０】本発明の封止材を用いてフリップチップ型
半導体装置を封止する場合の成形方法、成形条件は常法
とすることができるが、好ましくは最初に１００〜１２
０℃で０．５時間以上熱オーブンキュアを行い、その後
１５０℃で０．５時間以上熱オーブンキュアを行う。最
初のキュア条件が上記温度、時間を下まわると、硬化後
にボイドが発生するおそれがあり、またその後キュア条
件が上記温度、時間を下まわると十分な硬化物特性が得
られない場合がある。
半導体装置を封止する場合の成形方法、成形条件は常法
とすることができるが、好ましくは最初に１００〜１２
０℃で０．５時間以上熱オーブンキュアを行い、その後
１５０℃で０．５時間以上熱オーブンキュアを行う。最
初のキュア条件が上記温度、時間を下まわると、硬化後
にボイドが発生するおそれがあり、またその後キュア条
件が上記温度、時間を下まわると十分な硬化物特性が得
られない場合がある。
【００５１】本発明の封止材をアンダーフィル材の形成
に用いる場合、その硬化物のガラス転移温度以下の膨張
係数が２０〜４０ｐｐｍ／℃であることが好ましい。な
お、フィレット材用の封止材は、公知のものでよく、特
には、上述したと同様の液状エポキシ樹脂組成物を用い
ることができるが、フィレット部の封止材には、エポキ
シ樹脂と硬化剤との合計量１００重量部に対して、平均
粒径０．５〜４０μｍ、好ましくは１〜２０μｍ程度の
無機質充填剤を２５０〜５００重量部の範囲で配合する
ことが好ましい。２５０重量部未満では、膨張係数が大
きく冷熱試験においてフィレットクラックの発生を誘発
させるおそれがある。５００重量部を超えると、粘度が
高くなり、流動性の低下をもたらし、フィレット形成が
できない場合がある。フィレット材用の封止材は、その
硬化物のガラス転移温度以下のときの膨張係数が１０〜
２０ｐｐｍ／℃であるものが好ましい。
に用いる場合、その硬化物のガラス転移温度以下の膨張
係数が２０〜４０ｐｐｍ／℃であることが好ましい。な
お、フィレット材用の封止材は、公知のものでよく、特
には、上述したと同様の液状エポキシ樹脂組成物を用い
ることができるが、フィレット部の封止材には、エポキ
シ樹脂と硬化剤との合計量１００重量部に対して、平均
粒径０．５〜４０μｍ、好ましくは１〜２０μｍ程度の
無機質充填剤を２５０〜５００重量部の範囲で配合する
ことが好ましい。２５０重量部未満では、膨張係数が大
きく冷熱試験においてフィレットクラックの発生を誘発
させるおそれがある。５００重量部を超えると、粘度が
高くなり、流動性の低下をもたらし、フィレット形成が
できない場合がある。フィレット材用の封止材は、その
硬化物のガラス転移温度以下のときの膨張係数が１０〜
２０ｐｐｍ／℃であるものが好ましい。
【００５２】
【実施例】以下、実施例と比較例を示し、本発明を具体
的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるも
のではない。
的に説明するが、本発明は下記の実施例に制限されるも
のではない。
【００５３】［実施例１〜４、比較例１〜５］表１，２
に示す成分を３本ロールで均一に混練することにより９
種のアンダーフィル材用のエポキシ樹脂組成物を得た。
これらのエポキシ樹脂組成物を用いて、以下に示す試験
を行った。その結果を表１，２に示す。 ［粘度］ＢＨ型回転粘度計を用いて２０ｒｐｍの回転数
で２５℃における粘度を測定した。 ［チキソ比］ＢＨ型回転粘度計を用いて２ｒｐｍと２０
ｒｐｍの粘度の比を２５℃におけるチキソ比とした。 ［ゲル化時間］組成物のゲル化時間を１５０℃の熱板上
で測定した。 ［Ｔｇ］：ガラス転移温度 ５ｍｍ×５ｍｍ×１５ｍｍの硬化物サンプルを用いてＴ
ＭＡ（熱機械分析装置）により５℃／分の速度で昇温し
た際の値を測定した。 ［ＣＴＥ−１］：Ｔｇ以下の膨張係数 ［ＣＴＥ−２］：Ｔｇ以上の膨張係数 上記ガラス転移温度の測定において、ＣＴＥ−１は５０
〜８０℃の温度範囲、ＣＴＥ−２は２００〜２３０℃の
温度範囲における値を求めた。 ［侵入試験］図２（Ａ），（Ｂ）に示したように、熱板
１１上に下側スライドガラス１２を載置し、その上にそ
れぞれ厚さ８０μｍの２枚のポリイミドフィルム１３，
１３を１ｃｍの間隔を隔ててセットし、その上から上側
スライドガラス１４を被せ、上記両スライドガラス１
２，１４と２枚のポリイミドフィルム１３，１３とによ
り、幅１ｃｍ、高さ８０μｍの間隙１５を形成した。上
記下側スライドガラス１２上にエポキシ樹脂組成物１６
を置き、熱板１１を８０℃，１２０℃に設定した時、上
記組成物１６が上記間隙１５に２０ｍｍの距離まで浸
透、到達するまでの時間を測定した。 ［ＰＣＴ剥離テスト］ポリイミドコートした１０ｍｍ×
１０ｍｍのシリコンチップを３０ｍｍ×３０ｍｍのＦＲ
−４基板に約１００μｍのスペーサを用いて積層し、生
じた隙間にアンダーフィル材用エポキシ樹脂組成物を侵
入、硬化させ、ＰＣＴ（１２１℃，２．１ａｔｍ）の環
境下に置き、１６８ｈｒ後の剥離をＣ−ＳＡＭで確認し
た。 ［熱衝撃性不良率］ポリイミドコートした１０ｍｍ×１
０ｍｍにカットした厚み０．６ｍｍのシリコンチップを
３０ｍｍ×３０ｍｍのＦＲ−４基板に約１００μｍのス
ペーサを用いて積層し、生じた隙間にアンダーフィル材
用エポキシ樹脂組成物を侵入、フィレット部にフィレッ
ト材用エポキシ樹脂組成物を塗布し、１５０℃で４時間
硬化させ、得られた試験片を−５５℃，１分／１６０
℃，３０秒の熱サイクルを繰り返して、５０，１００，
２５０サイクル後に硬化物にクラック及び剥離が発生し
ているものを不良とし、不良率を測定した（試験数＝２
０）。 ［保存安定性試験］２５℃の恒温室に組成物をポリビン
に密閉したサンプルの放置９６時間後の粘度変化を測定
した。フィレット材用エポキシ樹脂組成物 ＲＥ３１０ ３０重量部 ＲＥ３０４ １７重量部 ＭＨ７００ ４５重量部 ＳＯ３２Ｈ ２５０重量部 ＫＢＭ４０３ １．０重量部 ＨＸ３７４１ ２重量部 下記式で示されるジオルガノポリシロキサン ８重量部 単位を含有する共重合体フィレット材の特性 粘度（ポイズ／２５℃） ３００ ゲル化時間（秒／１５０℃） ７４ Ｔｇ（℃） １３０ ＣＴＥ−１（ｐｐｍ／℃） １８ ＣＴＥ−２（ｐｐｍ／℃） ６５
に示す成分を３本ロールで均一に混練することにより９
種のアンダーフィル材用のエポキシ樹脂組成物を得た。
これらのエポキシ樹脂組成物を用いて、以下に示す試験
を行った。その結果を表１，２に示す。 ［粘度］ＢＨ型回転粘度計を用いて２０ｒｐｍの回転数
で２５℃における粘度を測定した。 ［チキソ比］ＢＨ型回転粘度計を用いて２ｒｐｍと２０
ｒｐｍの粘度の比を２５℃におけるチキソ比とした。 ［ゲル化時間］組成物のゲル化時間を１５０℃の熱板上
で測定した。 ［Ｔｇ］：ガラス転移温度 ５ｍｍ×５ｍｍ×１５ｍｍの硬化物サンプルを用いてＴ
ＭＡ（熱機械分析装置）により５℃／分の速度で昇温し
た際の値を測定した。 ［ＣＴＥ−１］：Ｔｇ以下の膨張係数 ［ＣＴＥ−２］：Ｔｇ以上の膨張係数 上記ガラス転移温度の測定において、ＣＴＥ−１は５０
〜８０℃の温度範囲、ＣＴＥ−２は２００〜２３０℃の
温度範囲における値を求めた。 ［侵入試験］図２（Ａ），（Ｂ）に示したように、熱板
１１上に下側スライドガラス１２を載置し、その上にそ
れぞれ厚さ８０μｍの２枚のポリイミドフィルム１３，
１３を１ｃｍの間隔を隔ててセットし、その上から上側
スライドガラス１４を被せ、上記両スライドガラス１
２，１４と２枚のポリイミドフィルム１３，１３とによ
り、幅１ｃｍ、高さ８０μｍの間隙１５を形成した。上
記下側スライドガラス１２上にエポキシ樹脂組成物１６
を置き、熱板１１を８０℃，１２０℃に設定した時、上
記組成物１６が上記間隙１５に２０ｍｍの距離まで浸
透、到達するまでの時間を測定した。 ［ＰＣＴ剥離テスト］ポリイミドコートした１０ｍｍ×
１０ｍｍのシリコンチップを３０ｍｍ×３０ｍｍのＦＲ
−４基板に約１００μｍのスペーサを用いて積層し、生
じた隙間にアンダーフィル材用エポキシ樹脂組成物を侵
入、硬化させ、ＰＣＴ（１２１℃，２．１ａｔｍ）の環
境下に置き、１６８ｈｒ後の剥離をＣ−ＳＡＭで確認し
た。 ［熱衝撃性不良率］ポリイミドコートした１０ｍｍ×１
０ｍｍにカットした厚み０．６ｍｍのシリコンチップを
３０ｍｍ×３０ｍｍのＦＲ−４基板に約１００μｍのス
ペーサを用いて積層し、生じた隙間にアンダーフィル材
用エポキシ樹脂組成物を侵入、フィレット部にフィレッ
ト材用エポキシ樹脂組成物を塗布し、１５０℃で４時間
硬化させ、得られた試験片を−５５℃，１分／１６０
℃，３０秒の熱サイクルを繰り返して、５０，１００，
２５０サイクル後に硬化物にクラック及び剥離が発生し
ているものを不良とし、不良率を測定した（試験数＝２
０）。 ［保存安定性試験］２５℃の恒温室に組成物をポリビン
に密閉したサンプルの放置９６時間後の粘度変化を測定
した。フィレット材用エポキシ樹脂組成物 ＲＥ３１０ ３０重量部 ＲＥ３０４ １７重量部 ＭＨ７００ ４５重量部 ＳＯ３２Ｈ ２５０重量部 ＫＢＭ４０３ １．０重量部 ＨＸ３７４１ ２重量部 下記式で示されるジオルガノポリシロキサン ８重量部 単位を含有する共重合体フィレット材の特性 粘度（ポイズ／２５℃） ３００ ゲル化時間（秒／１５０℃） ７４ Ｔｇ（℃） １３０ ＣＴＥ−１（ｐｐｍ／℃） １８ ＣＴＥ−２（ｐｐｍ／℃） ６５
【００５４】
【表１】
【００５５】
【表２】
【００５６】成分： ＲＥ３１０：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（日本化
薬製） ＲＥ３０４：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（日本化
薬製） ＭＨ７００：メチルテトラヒドロ無水フタル酸（新日本
理化製） ＳＯ３２Ｈ：最大粒径４５μｍ以下、平均粒径２μｍの
球状シリカ（アドマテクス製） ＫＢＭ４０３：シランカップリング剤γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン（信越化学工業製） ＨＸ３７４１：イミダゾール化合物を含有するマイクロ
カプセル化触媒（旭チバ（株）製） ２Ｅ４ＭＺ：２−エチル−４−メチルイミダゾール（室
温で液体）（四国化成製） ２Ｅ４ＭＺのマイクロカプセル触媒：２Ｅ４ＭＺを２０
重量％含有したメタクリル酸メチルの重合体。平均粒径
が７μｍ。ｏ−クレゾール中で３０℃，１５分間の処理
でマイクロカプセルから溶出する触媒の量は８７重量
％。 トリ（ｐ−メチルフェニル）フォスフィンのマイクロカ
プセル触媒：トリ（ｐ−メチルフェニル）フォスフィン
を２０重量％含有したメタクリル酸メチルとスチレンの
共重合体。平均粒径が５μｍ。ｏ−クレゾール中で３０
℃，１５分間の処理でマイクロカプセルから溶出する触
媒の量は８２重量％。 ２Ｐ４ＭＨＺ−ＰＷ：２−フェニル−４メチル−５−ヒ
ドロキシメチルイミダゾール（四国化成製）、平均粒径
３．８μｍ、最大粒径１５μｍの室温で固体の微粉末
薬製） ＲＥ３０４：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（日本化
薬製） ＭＨ７００：メチルテトラヒドロ無水フタル酸（新日本
理化製） ＳＯ３２Ｈ：最大粒径４５μｍ以下、平均粒径２μｍの
球状シリカ（アドマテクス製） ＫＢＭ４０３：シランカップリング剤γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン（信越化学工業製） ＨＸ３７４１：イミダゾール化合物を含有するマイクロ
カプセル化触媒（旭チバ（株）製） ２Ｅ４ＭＺ：２−エチル−４−メチルイミダゾール（室
温で液体）（四国化成製） ２Ｅ４ＭＺのマイクロカプセル触媒：２Ｅ４ＭＺを２０
重量％含有したメタクリル酸メチルの重合体。平均粒径
が７μｍ。ｏ−クレゾール中で３０℃，１５分間の処理
でマイクロカプセルから溶出する触媒の量は８７重量
％。 トリ（ｐ−メチルフェニル）フォスフィンのマイクロカ
プセル触媒：トリ（ｐ−メチルフェニル）フォスフィン
を２０重量％含有したメタクリル酸メチルとスチレンの
共重合体。平均粒径が５μｍ。ｏ−クレゾール中で３０
℃，１５分間の処理でマイクロカプセルから溶出する触
媒の量は８２重量％。 ２Ｐ４ＭＨＺ−ＰＷ：２−フェニル−４メチル−５−ヒ
ドロキシメチルイミダゾール（四国化成製）、平均粒径
３．８μｍ、最大粒径１５μｍの室温で固体の微粉末
【００５７】
【化９】
【００５８】［実施例５〜８、比較例６〜８］表３に示
す成分を３本ロールで均一に混練することにより７種の
アンダーフィル材用エポキシ樹脂組成物を得た。これら
のエポキシ樹脂組成物を用いて、上記と同様の試験を行
った。その結果を表３に示す。
す成分を３本ロールで均一に混練することにより７種の
アンダーフィル材用エポキシ樹脂組成物を得た。これら
のエポキシ樹脂組成物を用いて、上記と同様の試験を行
った。その結果を表３に示す。
【００５９】
【表３】
【００６０】成分： ＲＥ３１０：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（日本化
薬製） ＲＥ３０４：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（日本化
薬製） ＭＨ７００：メチルテトラヒドロ無水フタル酸（新日本
理化製） ＳＯ３２Ｈ：最大粒径４５μｍ以下、平均粒径２μｍの
球状シリカ（アドマテクス製） ＫＢＭ４０３：シランカップリング剤γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン（信越化学工業製） ＴＰＰ：トリフェニルフォスフィン（北興化学製） ２Ｅ４ＭＺ：２−エチル−４−メチルイミダゾール（室
温で液体）（四国化成製） ２Ｅ４ＭＺのマイクロカプセル触媒：２Ｅ４ＭＺを２０
重量％含有したメタクリル酸メチルの重合体。平均粒径
が７μｍ。ｏ−クレゾール中で３０℃，１５分間の処理
でマイクロカプセルから溶出する触媒の量は８７重量
％。 ＴＰＰのマイクロカプセル触媒：トリフェニルフォスフ
ィンを２０重量％含有したメタクリル酸メチルとスチレ
ンの共重合体。平均粒径が５μｍ。ｏ−クレゾール中で
３０℃，１５分間の処理でマイクロカプセルから溶出す
る触媒の量は８２重量％。
薬製） ＲＥ３０４：ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂（日本化
薬製） ＭＨ７００：メチルテトラヒドロ無水フタル酸（新日本
理化製） ＳＯ３２Ｈ：最大粒径４５μｍ以下、平均粒径２μｍの
球状シリカ（アドマテクス製） ＫＢＭ４０３：シランカップリング剤γ−グリシドキシ
プロピルトリメトキシシラン（信越化学工業製） ＴＰＰ：トリフェニルフォスフィン（北興化学製） ２Ｅ４ＭＺ：２−エチル−４−メチルイミダゾール（室
温で液体）（四国化成製） ２Ｅ４ＭＺのマイクロカプセル触媒：２Ｅ４ＭＺを２０
重量％含有したメタクリル酸メチルの重合体。平均粒径
が７μｍ。ｏ−クレゾール中で３０℃，１５分間の処理
でマイクロカプセルから溶出する触媒の量は８７重量
％。 ＴＰＰのマイクロカプセル触媒：トリフェニルフォスフ
ィンを２０重量％含有したメタクリル酸メチルとスチレ
ンの共重合体。平均粒径が５μｍ。ｏ−クレゾール中で
３０℃，１５分間の処理でマイクロカプセルから溶出す
る触媒の量は８２重量％。
【００６１】
【発明の効果】本発明のフリップチップ型半導体装置用
封止材は、薄膜侵入特性、保存安定性に優れており、こ
の封止材を用いたフリップチップ型半導体装置は非常に
信頼性の高いものが得られる。
封止材は、薄膜侵入特性、保存安定性に優れており、こ
の封止材を用いたフリップチップ型半導体装置は非常に
信頼性の高いものが得られる。
【図１】フリップチップ型半導体装置の一例を示す概略
図である。
図である。
【図２】侵入試験で用いたテストピースを示し、（Ａ）
は側面図、（Ｂ）は平面図である。
は側面図、（Ｂ）は平面図である。
１ 有機基板 ２ バンプ ３ 半導体チップ ４ アンダーフィル材 ５ フィレット材 １１ 熱板 １２ 下側スライドガラス １３ ポリイミドフィルム １４ 上側スライドガラス １５ 間隙 １６ エポキシ樹脂組成物
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.7 識別記号 ＦＩ テーマコート゛(参考） Ｈ０１Ｌ 23/29 Ｈ０１Ｌ 23/30 Ｒ 23/31 Ｆターム(参考） 4J002 CC03X CC04X CC05X CC06X CC07X CD02W CD021 CD04W CD041 CD05W CD051 CD06W CD061 CD07W CD071 CE00X DE076 DE146 DF016 DJ006 DJ016 DK006 EL138 EN029 EQ028 ER009 ER028 EU117 EU119 EU139 EU187 EU189 EW017 EW019 EY017 EY019 FA086 FB136 FB146 FB156 FB287 FD016 FD090 FD14X FD148 FD157 FD159 GJ02 GQ01 4J036 AA01 AD08 DA01 DA02 DA05 DA06 DA10 DC40 FA01 JA07 4M109 AA01 EA03 EB02 EB04 EB06 EB12 EB16 EC14 ED10 5F044 RR17
Claims (6)
- 【請求項１】 （Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｃ）無機質
充填剤、（Ｄ）上記（Ａ）成分１００重量部に対して１
〜１５重量部のマイクロカプセル触媒を含有する液状エ
ポキシ樹脂組成物からなるフリップチップ型半導体装置
用封止材。 - 【請求項２】 （Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化
剤、（Ｃ）無機質充填剤、（Ｄ）上記（Ａ），（Ｂ）成
分の合計量１００重量部に対して１〜１５重量部のマイ
クロカプセル触媒を含有する液状エポキシ樹脂組成物か
らなるフリップチップ型半導体装置用封止材。 - 【請求項３】 上記マイクロカプセル触媒が、イミダゾ
ール化合物及び／又は有機リン化合物を含有したマイク
ロカプセル触媒であって、平均粒径が０．５〜１５μｍ
であり、かつｏ−クレゾール中におけるマイクロカプセ
ルからの触媒の溶出量が３０℃，１５分でマイクロカプ
セル中に含まれる全触媒量の７０重量％以上である請求
項１又は２記載の封止材。 - 【請求項４】 上記イミダゾール化合物が、２−メチル
イミダゾール、２−エチルイミダゾール、１，２−ジメ
チルイミダゾール、１，２−ジエチルイミダゾール、２
−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニル−４
−メチルイミダゾール、２，４−ジメチルイミダゾー
ル、２，４−ジアミノ−６−［２’−エチル−４’−メ
チルイミダゾリル−（１）’］−エチル−Ｓ−トリアジ
ン、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチル
イミダゾール又は２−フェニル−４，５−ジヒドロキシ
メチルイミダゾールである請求項３記載の封止材。 - 【請求項５】 更に、（Ｅ）マイクロカプセル化してい
ない硬化触媒を含有する請求項１乃至４のいずれか１項
記載の封止材。 - 【請求項６】 請求項１乃至５のいずれか１項記載の封
止材で封止されたフリップチップ型半導体装置。
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