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JP2001049228A - 低温硬化型接着剤及びこれを用いた異方導電性接着フィルム - Google Patents

低温硬化型接着剤及びこれを用いた異方導電性接着フィルム

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Publication number
JP2001049228A
JP2001049228A JP22810199A JP22810199A JP2001049228A JP 2001049228 A JP2001049228 A JP 2001049228A JP 22810199 A JP22810199 A JP 22810199A JP 22810199 A JP22810199 A JP 22810199A JP 2001049228 A JP2001049228 A JP 2001049228A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
anisotropic conductive
conductive adhesive
resin component
low
adhesive film
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP22810199A
Other languages
English (en)
Inventor
Masao Saito
雅男 斉藤
Osamu Takamatsu
修 高松
Takayuki Matsushima
隆行 松島
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Dexerials Corp
Original Assignee
Sony Chemicals Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Priority to JP22810199A priority Critical patent/JP2001049228A/ja
Application filed by Sony Chemicals Corp filed Critical Sony Chemicals Corp
Priority to EP20000116899 priority patent/EP1076082B1/en
Priority to DE2000615456 priority patent/DE60015456T2/de
Priority to KR1020000046625A priority patent/KR20010050058A/ko
Publication of JP2001049228A publication Critical patent/JP2001049228A/ja
Priority to US10/844,307 priority patent/US20040206943A1/en
Priority to US11/514,192 priority patent/US20070104973A1/en
Priority to KR1020070046159A priority patent/KR100875412B1/ko
Priority to KR1020070046156A priority patent/KR100875411B1/ko
Priority to US12/010,172 priority patent/US7754790B2/en
Priority to US12/662,931 priority patent/US7824754B2/en
Pending legal-status Critical Current

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Abstract

(57)【要約】 【課題】低温硬化性、高接着力、高信頼性を満足する絶
縁性接着剤フィルム及び異方導電性接着フィルムを提供
する。 【解決手段】本発明の異方導電性接着フィルムは、不飽
和二重結合を有するラジカル重合性樹脂成分、不飽和二
重結合を有しない樹脂成分、リン酸含有樹脂成分及びラ
ジカル重合開始剤を主成分とする絶縁性接着剤樹脂６中
に、導電粒子７が分散されて構成される。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明は、例えば回路基板同
士の電気的な接続に用いられる絶縁性接着剤及び異方導
電性接着剤に関し、特に低温で硬化可能な絶縁性接着剤
及び異方導電性接着剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】近年、携帯電話など携帯端末機器の小型
化や液晶セル又はガラスの割れ対策として、液晶セルの
ガラスをプラスチックに代えた、いわゆる「プラスチッ
クフィルム液晶」の実用化が盛んに検討されている。
【０００３】従来、液晶パネルとＴＣＰ（Ｔａｐｅ Ｃ
ａｒｒｉｅｒ Ｐａｃｋａｇｅ）などの回路部品との接
続は、はんだ、異方導電性接着フィルム、ヒートシール
等によって行われてきたが、狭ピッチ化や狭額縁化への
対応や、高接着力、高信頼性といった観点から熱硬化型
の異方導電性接着フィルムが主流となってきており、プ
ラスチックフィルム液晶の接続も異方導電性接着フィル
ムによる接続が求められている。
【０００４】異方導電性接着フィルムは元来ガラスとＴ
ＣＰなどの接続する際に高温、高圧力、短時間での圧着
接続を想定して設計されている。通常の場合は、例え
ば、温度１７０℃、時間２０秒程度であり、低温接続用
の場合であっても、温度１５０℃、時間２０秒前後であ
る。
【０００５】ところが、被接合材料であるプラスチック
フィルム液晶は主にポリエーテルサルホンやポリカーボ
ネートに保護膜などの有機材料を積層して作製している
ため、これらの圧着温度ではガラスでは起こらない熱変
形を起こしたり、ＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ Ｔｉｎ Ｏｘｉ
ｄｅ）電極にクラックが発生することによって表示不良
などの要因となる。
【０００６】これらのことから、プラスチックフィルム
液晶接続用の異方導電性接着フィルムには、１４０℃以
下で、かつ、低圧力で接続できる特性が要求されている
が、既存の異方導電性接着フィルムで１４０℃以下で接
続可能なものはほとんどなく、また、１４０℃以下で接
続可能なものであっても、信頼性が低いというのが実状
である。
【０００７】これまで高信頼性の得られる熱硬化型の異
方導電性接着フィルムは、各種エポキシ樹脂を主成分と
し、これにアミン系又はイミダゾール系硬化剤、ルイス
酸、その他の硬化剤をマイクロカプセル化やブロック化
した、いわゆる潜在性硬化剤を添加してフィルム状に加
工したものが主流であった。
【０００８】また、接着性、耐湿性、タック性、その他
種々の特性を改良する目的でこれらに各種樹脂、例え
ば、熱硬化性エラストマーや熱可塑性エラストマー、熱
硬化性樹脂、熱可塑性樹脂、粘着付与剤、フィラー、カ
ップリング剤などを配合するものもある。
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、このよ
うな硬化剤を用いた従来の異方導電性接着フィルムにあ
っては、マイクロカプセルの破壊や溶融、ブロック剤の
解離に１５０℃以上の圧着温度が必要であるため上記要
求を満足せず、また、１５０℃以下の温度で接続可能な
硬化剤は異方導電性接着フィルムの使用可能な時間（フ
ィルムライフ）が短く、実際の製造においては使用しに
くいものであった。
【００１０】一方、エポキシ樹脂を主成分としない異方
導電性接着フィルムとしては、本出願人による、不飽和
結合触媒によって重合させるラジカル重合タイプのもの
（特開昭６１−２７６８７３号公報参照）などが提案さ
れているが、未だ低温硬化性、高接着力、高信頼性等を
満足する異方導電性接着フィルムは開発されていない。
【００１１】本発明は、このような従来の技術の課題を
解決するためになされたもので、低温硬化性、高接着
力、高信頼性を満足する絶縁性接着剤フィルム及び異方
導電性接着フィルムを提供することを目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】本発明者等は、前記課題
を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、不飽和二重結合を
有するラジカル重合性樹脂成分と、不飽和二重結合を有
しない樹脂成分と、リン酸含有樹脂成分とを配合するこ
とによって、低温で硬化可能で、接着力及び信頼性の高
い接着剤が得られることを見い出し、本発明を完成する
に至った。
【００１３】かかる知見に基づいてなされた本発明は、
請求項１に記載されているように、不飽和二重結合を有
するラジカル重合性樹脂成分、不飽和二重結合を有しな
い樹脂成分、リン酸含有樹脂成分及びラジカル重合開始
剤を主成分とすることを特徴とする低温硬化型接着剤で
ある。
【００１４】この場合、請求項２記載の発明のように、
請求項１の発明において、リン酸系カップリング剤を更
に配合することも効果的である。
【００１５】また、請求項３記載の発明のように、請求
項１又は２のいずれか１項記載の発明において、リン酸
含有樹脂成分が、ラジカル重合可能な反応基を有するこ
とも効果的である。
【００１６】一方、請求項４記載の発明は、請求項１乃
至３記載の低温硬化型接着剤中に導電粒子が分散されて
いることを特徴とする異方導電性接着剤である。
【００１７】この場合、請求項５記載の発明のように、
請求項４記載の発明において、導電粒子が、加圧時に変
形する樹脂粒子を核として、その表層部分に導電性の金
属薄層が設けられていることも効果的である。
【００１８】また、請求項６記載の発明のように、請求
項４又は５のいずれか１項記載の発明において、導電粒
子の金属薄層上に絶縁層が設けられていることも効果的
である。
【００１９】他方、請求項７記載の発明は、請求項１乃
至３のいずれか１項記載の低温硬化型接着剤を剥離シー
ト上に塗布乾燥してなることを特徴とする絶縁性接着フ
ィルムである。
【００２０】また、請求項８記載の発明は、請求項４乃
至６のいずれか１項記載の異方導電性接着剤を剥離シー
ト上に塗布乾燥してなることを特徴とする異方導電性接
着フィルムである。
【００２１】上記構成を有する本発明にあっては、熱圧
着の際に不飽和二重結合を有するラジカルとリン酸含有
樹脂成分とが反応することによって、リン酸の強い極性
に基づく高接着力が得られるようになる。
【００２２】その結果、本発明によれば、低温で硬化さ
せた場合であっても、所望の初期接着力が得られ、これ
により圧着時の変形状態を保持したまま電極同士を接合
することができるため、導通抵抗及び導通信頼性を向上
させることが可能になる。
【００２３】
【発明の実施の形態】以下、本発明の好ましい実施の形
態を図面を参照して詳細に説明する。本発明は、導電粒
子を有する異方導電性接着剤と、導電粒子を有しない絶
縁性接着剤のいずれにも適用することができ、また、液
状又はフィルム状の如何を問わないものであるが、本実
施の形態においては、フィルム状の異方導電性接着剤を
例にとって説明する。
【００２４】図１（ａ）〜（ｃ）は、本発明に係る異方
導電性接着フィルムの好ましい実施の形態を示すもの
で、図１（ａ）は、熱圧着前の状態を示す構成図、図１
（ｂ）は、熱圧着後の状態を示す構成図である。
【００２５】図１に示すように、本発明の異方導電性接
着フィルム１は、例えば、樹脂フィルム２上に形成され
たＩＴＯ電極３と、上記ＴＣＰやＦＰＣ（Ｆｌｅｘｂｌ
ｅＰｒｉｎｔｅｄ Ｃｉｒｃｕｉｔ）などの回路基板４
の端子５の接続や、図示しないＬＳＩチップに形成され
たバンプとを接続する際に用いられるもので、剥離シー
ト８上に形成されたフィルム状の絶縁性接着剤樹脂６中
に導電粒子７が分散されて構成されている。
【００２６】本発明の場合、絶縁性接着剤樹脂６は、不
飽和二重結合を有するラジカル重合性樹脂成分、不飽和
二重結合を有しない樹脂成分、リン酸含有樹脂成分及び
ラジカル重合開始剤を主成分とするものである。
【００２７】ここで、不飽和二重結合を有するラジカル
重合性樹脂成分としては、例えば、少なくとも１分子中
に１個以上の（メタ）アクリロイル基を有する（メタ）
アクリレート樹脂やこれらの変性物、不飽和ポリエステ
ルジアリルフタレート樹脂、ビニルエステル樹脂、ビス
マレイミド樹脂等やこれらの変性物、粘度調整用各種モ
ノマー等があげられる。
【００２８】これらのうちでも、以下に示すエポキシア
クリレートの硬化物は、耐薬品性、強靱性、接着性の点
から特に好ましいものである。
【００２９】
【化１】
【００３０】また、不飽和二重結合を有しない樹脂成分
としては、フェノキシ樹脂やその変性物、ウレタン樹脂
やその変性物、アクリルゴムやその変性物、ポリビニル
ブチラール、ポリビニルアセタールやこれらの変性物、
セルロース誘導体やその変性物、ポリオール樹脂やその
変性物、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレン
（ＳＩＳ）、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチ
レン（ＳＢＳ）、ポリスチレン−ポリ（エチレン−ブチ
レン）−ポリスチレン（ＳＥＢＳ）、ポリスチレン−ポ
リ（エチレン−プロピレン）−ポリスチレン（ＳＥＰ
Ｓ）等のゴム性状樹脂やこれらの変性物等があげられ
る。
【００３１】これらのうちでも、以下に示すフェノキシ
樹脂は、耐薬品性、強靱性の点から特に好ましいもので
ある。
【００３２】
【化２】
【００３３】一方、リン酸含有樹脂成分としては、リン
酸含有（メタ）アクリレートや、リン含有ポリエステル
樹脂等があげられる。
【００３４】これらのうちでも、耐熱性、耐薬品性等を
向上させる観点からは、ラジカル重合可能な反応基を有
するものを用いることが好ましい。
【００３５】例えば、以下に示すリン酸アクリレート
（アクリロイロキシエステル−アッシドフォスフェー
ト）を好適に使用することができる。
【００３６】
【化３】
【００３７】〔式中、ｎは平均値で０〜１であり、ａ及
びｂは、平均値で約１．５である。〕
【００３８】また、ラジカル重合開始剤としては、以下
に示す
【化４】
【００３９】に代表される有機過酸化物のほか、光開始
剤を使用することもできる。
【００４０】さらに、これらの開始剤には、適宜、硬化
促進剤、促進助剤、重合禁止剤を添加することもでき
る。また、ラジカル重合開始剤等は、カプセル化又はブ
ロック化することによって潜在性を付与することも可能
である。
【００４１】さらにまた、本発明の絶縁性接着剤樹脂６
には、各種カップリング剤を添加することもできる。
【００４２】例えば、以下に示すビニルシランカップリ
ング剤
【００４３】
【化５】
【００４４】や、リン酸系カップリング剤を好適に用い
ることができる。
【００４５】特に、接着性を向上させる観点からは、リ
ン酸系カップリング剤を用いることが好ましい。
【００４６】本発明の場合、上述した目的をより効果的
に達成するためには、絶縁性接着剤樹脂６に対する不飽
和二重結合を有するラジカル重合性樹脂成分、不飽和二
重結合を有しない樹脂成分、リン酸含有樹脂成分の配合
比率は、不飽和二重結合を有するラジカル重合性樹脂成
分が１５〜８５重量％、不飽和二重結合を有しない樹脂
成分が３０〜９０重量％、リン酸含有樹脂成分が０．０
１〜２０重量％であることが好ましく、さらに好ましい
配合比率は、不飽和二重結合を有するラジカル重合性樹
脂成分が３０〜７０重量％、不飽和二重結合を有しない
樹脂成分が３０〜８０重量％、リン酸含有樹脂成分が
０．０５〜１０重量％である。
【００４７】他方、本発明の場合、接着剤フィルムに対
して剥離シート８を剥離しやすくする観点から、また、
接着剤本来の特性（接着力、耐湿性など）を十分に発現
させる観点から、剥離シート８として、ポリ４フッ化エ
チレン樹脂（ＰＴＦＥ）などのフッ素系樹脂からなるも
のや、非シリコン系の材料（例えばポリプロピレン）か
らなるものを用いることが好ましい。
【００４８】一方、本発明にあっては、導電粒子７とし
て、金属粒子や金属粒子の表面に金（Ａｕ）めっきなど
の耐酸化性を有する金属薄層を設けたものも用いられる
が、良好な電気的接続確保の観点からは、加圧時に変形
する樹脂粒子を核として、その表層部分に導電性の金属
薄層が設けられているものを用いることが好ましい。
【００４９】また、導電粒子７同士の絶縁性確保の観点
からは、導電粒子７の金属薄層の表面が絶縁層によって
覆われたものを用いることが好ましい。
【００５０】なお、本発明の低温硬化型接着剤及びこれ
を用いた異方導電性接着フィルムは、常法によって作成
することができる。
【００５１】すなわち、適当な溶剤を用いてラジカル重
合性樹脂等を溶解して調製したバインダー溶液に導電粒
子を分散させ、このペーストを剥離シート上に塗布し、
加熱等によって溶剤を揮発させることにより目的とする
異方導電性接着フィルムが得られる。
【００５２】
【実施例】以下、本発明に係る異方導電性接着フィルム
の実施例を比較例とともに詳細に説明する。 ＜実施例１＞以下の比率の各成分を混合して得られた溶
液を、厚さ５０μｍのＰＴＦＥフィルム上に塗布し、残
留溶剤が１％以下になるように溶剤を揮発させて厚さ１
５μｍの異方導電性接着フィルムを得た。なお、以下の
樹脂のうち固形状のものは適宜溶剤メチルエチルケトン
（ＭＥＫ）によって溶解しながら混合させた。
【００５３】 ・液状エポキシアクリレート（共栄社化学社製 ３００２Ａ） ２５重量％ ・固形エポキシアクリレート（昭和高分子社製 −６０） ２５重量％ ・フェノキシ樹脂（東都化成社製 ＹＰ５０） ４０重量％ ・リン酸アクリレート（日本化薬社製 ＰＭ２） ４重量％ ・ビニルシランカップリング剤 （パーオキシケタール 日本油脂社製 パーヘキサ３Ｍ） ３重量％ ・導電粒子 （ソニーケミカル社製 Ｎｉ／Ａｕめっきアクリル樹脂粒子） ３重量％
【００５４】
【表１】
【００５５】＜実施例２＞種類の異なるリン酸アクリレ
ート（ダイセル化学社製 ＲＤＸ６３１８２）の配合量
を３重量％とした以外は実施例１と同一の方法によって
異方導電性接着フィルムを作成した。
【００５６】＜実施例３＞リン酸アクリレート（日本化
薬社製 ＰＭ２）の配合量を０．１重量％とした以外は
実施例１と同一の方法によって異方導電性接着フィルム
を作成した。
【００５７】＜実施例４＞カップリング剤として、ビニ
ルシランカップリング剤（日本油脂社製 パーヘキサ３
Ｍ）の代わりにリン酸系カップリング剤（味の素社製
ＫＲ３８Ｓ）を１重量％配合した以外は実施例１と同一
の方法によって異方導電性接着フィルムを作成した。
【００５８】＜比較例１＞エポキシアクリレートを配合
せず、フェノキシ樹脂の配合量を２０重量％とし、リン
酸アクリレートの配合量を７３重量％とした以外は実施
例１と同一の方法によって異方導電性接着フィルムを作
成した。
【００５９】＜比較例２＞フェノキシ樹脂の配合量を４
３重量％とし、リン酸アクリレートを配合しない以外は
実施例と同一の方法によって異方導電性接着フィルムを
作成した。
【００６０】
【表２】
【００６１】（評価） 〔接着強度〕上記実施例及び比較例の異方導電性接着フ
ィルム（幅２ｍｍ）を用い、ピッチ２００μｍのプラス
チック液晶パネルと、フレキシブルプリント基板とを表
２に示す条件によって圧着し、接着強度評価用サンプル
を得た。
【００６２】ここで、フレキシブルプリント基板は、ポ
リイミドからなる基材と銅からなる導体の間に接着剤層
のない、いわゆる２層フレキシブルプリント基板を使用
した。また、導体は、厚さが１２μｍのものを用いた。
【００６３】そして、熱圧着直後、及び温度６０℃、相
対湿度９５％、５００時間の条件で耐湿熱信頼性試験を
行った後の接着強度を測定した。その結果を表２に示
す。
【００６４】〔導通抵抗〕エッチングを施さないＩＴＯ
基板とフレキシブルプリント基板と各異方導電性接着フ
ィルムを用い、初期及び四端子法（ＪＩＳ Ｃ ５０１
２）によって熱圧着直後及び上記耐湿熱信頼性試験後の
導通抵抗を測定した。その結果を表２に示す。
【００６５】表２に示すように、実施例１〜４の異方導
電性接着フィルムは、接着強度及び導通抵抗すべて良好
な結果が得られた。
【００６６】一方、エポキシアクリレートを含有しない
比較例１と、リン酸成分を含有しない比較例２の異方導
電性接着フィルムは、接着強度が良くなかった。
【００６７】〔剥離シートの剥離性〕一方、上記実施例
１の異方導電性接着フィルムを、ＰＥＴフィルム上にシ
リコン樹脂によるコーティングを施した剥離シートと、
ＰＴＦＥからなる剥離シート上とに形成した。
【００６８】そして、各異方導電性接着フィルムの表面
に粘着テープを介してサンプル板を貼り付けて剥離性評
価用サンプルとした。各剥離性評価用サンプルについ
て、剥離シートを９０°方向に引き剥がし、５ｃｍ幅あ
たりの強度を剥離力として測定した。この場合、熱圧着
直後の剥離力（初期剥離力）と温度２３℃（常温）の条
件下で１ヶ月放置した後の剥離力を測定した。その結果
を表３に示す。また、各剥離性評価用サンプルについ
て、熱圧着直後の接着強度と温度２３℃の条件下で１ヶ
月放置した後の接着強度を測定した。その結果を表３に
示す。
【００６９】
【表３】
【００７０】表３に示すように、ＰＴＦＥからなる剥離
シートを用いたものは、剥離性及び接着強度について良
好な結果が得られた。
【００７１】一方、ＰＥＴフィルム上にシリコン樹脂コ
ーティングを施した剥離シートを用いたものは、常温１
ヶ月程度で剥離力が上昇し、剥離しにくくなるとともに
接着強度も低下した。これは、シリコンと接着剤成分の
親和性が高いためシリコンが若干接着剤の表面に移行
し、接着強度や耐湿性などの特性が劣化することに起因
すると思われる。
【００７２】
【発明の効果】以上述べたように本発明によれば、低温
硬化性、高接着力、高信頼性を満足する絶縁性接着剤フ
ィルム及び異方導電性接着フィルムを得ることができ
る。
【図面の簡単な説明】
【図１】（ａ）（ｂ）：本発明の異方導電性接着フィル
ムの一例を示す断面図である。
【符号の説明】
１ 異方導電性接着フィルム ２ 樹脂フィルム ３ ＩＴＯ電極 ４ 回路基板 ５ 端子 ６ 絶縁性接着剤樹脂 ７ 導電粒子 ８ 剥離シート
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 松島 隆行 栃木県鹿沼市さつき町12−３ ソニーケミ カル株式会社第２工場内 Ｆターム(参考） 4J004 AA01 AA02 AA04 AA05 AA08 AA09 AA10 AA13 AA14 AA15 AA17 AA19 AB05 AB07 CA04 CA05 CC02 DB02 FA05 GA01 4J040 BA012 DD072 DE011 DE012 DE041 DE042 DF041 DF042 DF051 DF052 DM012 EC061 EC062 EC321 EC322 ED002 ED111 ED112 EE012 EE062 EF002 FA181 FA182 FA211 FA212 FA231 FA232 FA261 FA262 FA271 FA272 GA02 GA25 HA066 HD21 JA02 JA09 JB02 JB08 JB10 KA12 KA13 KA32 LA06 LA09 MA01 MA02 MA10 NA19 NA20 PA42

Claims (8)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】不飽和二重結合を有するラジカル重合性樹
    脂成分、不飽和二重結合を有しない樹脂成分、リン酸含
    有樹脂成分及びラジカル重合開始剤を主成分とすること
    を特徴とする低温硬化型接着剤。
  2. 【請求項２】リン酸系カップリング剤を更に配合したこ
    とを特徴とする請求項１記載の低温硬化型接着剤。
  3. 【請求項３】リン酸含有樹脂成分が、ラジカル重合可能
    な反応基を有することを特徴とする請求項１又は２のい
    ずれか１項記載の低温硬化型接着剤。
  4. 【請求項４】請求項１乃至３記載の低温硬化型接着剤中
    に導電粒子が分散されていることを特徴とする異方導電
    性接着剤。
  5. 【請求項５】導電粒子が、加圧時に変形する樹脂粒子を
    核として、その表層部分に導電性の金属薄層が設けられ
    ていることを特徴とする請求項４記載の異方導電性接着
    剤。
  6. 【請求項６】導電粒子の金属薄層上に絶縁層が設けられ
    ていることを特徴とする請求項４又は５のいずれか１項
    記載の異方導電性接着剤。
  7. 【請求項７】請求項１乃至３のいずれか１項記載の低温
    硬化型接着剤を剥離シート上に塗布乾燥してなることを
    特徴とする絶縁性接着フィルム。
  8. 【請求項８】請求項４乃至６のいずれか１項記載の異方
    導電性接着剤を剥離シート上に塗布乾燥してなることを
    特徴とする異方導電性接着フィルム。
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