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JP2000188113A - Totally solid lithium ion battery and its manufacture - Google Patents

Totally solid lithium ion battery and its manufacture

Info

Publication number
JP2000188113A
JP2000188113A JP10366551A JP36655198A JP2000188113A JP 2000188113 A JP2000188113 A JP 2000188113A JP 10366551 A JP10366551 A JP 10366551A JP 36655198 A JP36655198 A JP 36655198A JP 2000188113 A JP2000188113 A JP 2000188113A
Authority
JP
Japan
Prior art keywords
solid
ion battery
electrolyte layer
solid electrolyte
lithium
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
JP10366551A
Other languages
Japanese (ja)
Inventor
Kazu Tomoyose
壱 友寄
Yasunobu Roppongi
康伸 六本木
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
TORAI ONITSUKUSU KK
Original Assignee
TORAI ONITSUKUSU KK
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by TORAI ONITSUKUSU KK filed Critical TORAI ONITSUKUSU KK
Priority to JP10366551A priority Critical patent/JP2000188113A/en
Publication of JP2000188113A publication Critical patent/JP2000188113A/en
Pending legal-status Critical Current

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Classifications

    • Y02E60/12

Landscapes

  • Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
  • Physical Vapour Deposition (AREA)
  • Primary Cells (AREA)

Abstract

PROBLEM TO BE SOLVED: To provide a totally solid lithium ion battery with a solid electrolyte layer having an extremely thin thickness and high ion conductivity. SOLUTION: A solid electrolyte layer 3 is formed by splashing moldings of at least two kinds of fine particles selected from among lithium compound, metal oxide and silicon sulfide as a source for deposition, and the solid electrolyte layer 3 having a thin film thickness and high ion conductivity can be obtained, since the electrolyte layer 3 is formed so as to mutually adhere plural kinds of fine particles uniformly mixed.

Description

【発明の詳細な説明】DETAILED DESCRIPTION OF THE INVENTION

【0001】[0001]

【発明の属する技術分野】本発明は、全固体リチウムイ
オン電池およびその製造方法に係り、特に、陽極の外周
を被覆する固体電解質層を改良した全固体リチウムイオ
ン電池およびその製造方法に関する。
BACKGROUND OF THE INVENTION 1. Field of the Invention The present invention relates to an all-solid lithium-ion battery and a method of manufacturing the same, and more particularly, to an all-solid lithium-ion battery having an improved solid electrolyte layer covering the outer periphery of an anode and a method of manufacturing the same.

【0002】[0002]

【従来の技術】メモリやプロセッサを搭載し、情報の記
憶や処理機能を有するICカードが、マネーカードや運
転免許証などとして開発されている。この種のICカー
ドとしては電池搭載型のものと電池不搭載型のものとが
あり、このうち電池搭載型のICカードに使用する電池
としては、薄いICカードに搭載しうる薄型のもので、
しかも人が携行するものであるため安全性の高いもので
ある必要がある。
2. Description of the Related Art An IC card equipped with a memory and a processor and having a function of storing and processing information has been developed as a money card and a driver's license. This type of IC card includes a battery-mounted type and a non-battery-mounted type. Among them, the battery used for the battery-mounted type IC card is a thin type that can be mounted on a thin IC card,
Moreover, it must be highly secure because it is carried by people.

【0003】このような薄型で安全性の高い電池とし
て、液を使用しないで封止が簡単な全固体リチウムイオ
ン電池が知られている。
[0003] As such a thin and highly safe battery, an all-solid-state lithium ion battery that is easily sealed without using a liquid is known.

【0004】この全固体リチウムイオン電池には、一例
として図4に示すような構成とされたものがある。すな
わち、この全固体リチウムイオン電池のステンレスなど
からなり陽極を兼ねる基板1上に陽極活物質層2が重積
されており、この陽極活物質層2の外周は固体電解質層
3により被覆されている。また、この固体電解質層3上
には負極活物質層4が積層されており、この負極活物質
層4の外周は負極5により被覆されている。さらに、前
記固体電解質層3および前記負極5の外周は耐湿用被覆
層6により被覆されている。
[0004] As an example of this all-solid-state lithium ion battery, there is one having a configuration as shown in FIG. That is, an anode active material layer 2 is stacked on a substrate 1 made of stainless steel or the like of this all-solid lithium-ion battery and also serving as an anode, and the outer periphery of the anode active material layer 2 is covered with a solid electrolyte layer 3. . A negative electrode active material layer 4 is laminated on the solid electrolyte layer 3, and the outer periphery of the negative electrode active material layer 4 is covered with a negative electrode 5. Further, the outer periphery of the solid electrolyte layer 3 and the outer periphery of the negative electrode 5 are covered with a moisture-resistant coating layer 6.

【0005】[0005]

【発明が解決しようとする課題】ところで、前述した記
全固体リチウムイオン電池の固体電解質層3としては、
LixAlyTiz(PO4)3 やこのLixAlyTiz(PO
4)3 にTiO2 やZrO2 を加えた溶融混合物を固化し
たセラミック材が知られているが、このセラミック材は
もろいため、100μm以下の厚さの薄板や薄膜を形成
することが困難であるし、また、逆にこのセラミック材
をターゲットなどの蒸着用ソースに適した比較的厚さの
厚い板に形成すると、内部ひずみが生じてひび割れなど
の生じるおそれがあった。
By the way, as the solid electrolyte layer 3 of the above-mentioned all-solid-state lithium-ion battery,
Li x Al y Ti z (PO 4) 3 and the Li x Al y Ti z (PO
4 ) A ceramic material obtained by solidifying a molten mixture obtained by adding TiO 2 or ZrO 2 to 3 is known, but since this ceramic material is brittle, it is difficult to form a thin plate or a thin film having a thickness of 100 μm or less. Conversely, if this ceramic material is formed into a relatively thick plate suitable for a source for vapor deposition such as a target, internal strain may occur and cracks may occur.

【0006】したがって、膜厚がきわめて薄く、しかも
高いイオン導電性を有する固体電解質層を形成すること
ができなかった。
Therefore, it has not been possible to form a solid electrolyte layer having a very small thickness and high ionic conductivity.

【0007】本発明は、このような点に鑑み、膜厚がき
わめて薄く、しかも高いイオン導電性を有する固体電解
質層を有する全固体リチウムイオン電池およびその製造
方法を提供することを目的としている。
SUMMARY OF THE INVENTION In view of the foregoing, an object of the present invention is to provide an all-solid lithium-ion battery having a solid electrolyte layer having a very thin film thickness and high ionic conductivity, and a method for manufacturing the same.

【0008】[0008]

【課題を解決するための手段】前述した目的を達成する
ため請求項1に係る本発明の全固体リチウムイオン電池
の特徴は、固体電解質層が、リチウム化合物、金属酸化
物および硫化化合物のうちの少なくとも2種類の粉体か
らなる成型物を蒸着用ソースとして飛散させてなる点に
ある。そして、このような構成を採用したことにより、
均一に混合された複数種の粉体が相互に固着されるよう
にして固体電解質層が形成されるため、膜厚がきわめて
薄く、しかも高いイオン導電性を有する固体電解質層と
することができる。
According to a first aspect of the present invention, there is provided an all-solid lithium-ion battery according to the present invention, wherein the solid electrolyte layer comprises a lithium compound, a metal oxide and a sulfide compound. The point is that a molded product made of at least two kinds of powders is scattered as a vapor deposition source. And by adopting such a configuration,
Since the solid electrolyte layer is formed such that a plurality of powders uniformly mixed are fixed to each other, the solid electrolyte layer can have a very small thickness and high ionic conductivity.

【0009】請求項2に係る本発明の全固体リチウムイ
オン電池の特徴は、リチウム化合物、金属酸化物または
硫化化合物の粉体の粒径を0.5〜300μmとした点
にある。そして、このような構成を採用したことによ
り、複数種の粉体を均一に混合して相互に良好に固着す
ることができる。
A feature of the all-solid-state lithium ion battery of the present invention according to claim 2 is that the particle diameter of the powder of the lithium compound, metal oxide or sulfide compound is 0.5 to 300 μm. By adopting such a configuration, a plurality of types of powder can be uniformly mixed and fixed to each other.

【0010】請求項3に係る本発明の全固体リチウムイ
オン電池の特徴は、固体電解質層を形成するための粉体
を、セラミックを粉砕したものとした点にある。そし
て、このような構成を採用したことにより、結晶化した
ものを粉砕して利用しているので、複数種の粉体をさら
に均一に混合して相互に良好に固着することができる。
A feature of the all-solid-state lithium ion battery according to the third aspect of the present invention resides in that the powder for forming the solid electrolyte layer is formed by pulverizing ceramic. And, by adopting such a configuration, since the crystallized material is pulverized and used, a plurality of kinds of powders can be mixed more uniformly and fixed to each other well.

【0011】請求項4に係る本発明の全固体リチウムイ
オン電池の製造方法の特徴は、リチウム化合物、金属酸
化物および硫化化合物のうちの少なくとも2種類の粉体
を混合し、この混合物に熱および圧力を作用させて成型
し、この成型物を蒸着用ソースとして飛散させて固体電
解質層を形成した点にある。そして、このような構成を
採用したことにより、膜厚がきわめて薄く、しかも高い
イオン導電性を有する固体電解質層を形成することがで
きる。
A feature of the method for manufacturing an all-solid lithium-ion battery according to the present invention according to claim 4 is that at least two kinds of powders of a lithium compound, a metal oxide and a sulfide compound are mixed, and the mixture is subjected to heat and heat. Molding is performed by applying pressure, and the molded product is scattered as a deposition source to form a solid electrolyte layer. By adopting such a configuration, it is possible to form a solid electrolyte layer having a very small thickness and high ionic conductivity.

【0012】請求項5に係る本発明の全固体リチウムイ
オン電池の製造方法の特徴は、リチウム化合物、金属酸
化物および硫化化合物のうちの少なくとも2種類を含む
セラミックを形成し、このセラミックを粉砕して粉体を
形成し、この粉体に熱および圧力を作用させて成型し、
この成型物を蒸着用ソースとして飛散させて固体電解質
層を形成した点にある。そして、このような構成を採用
したことにより、複数種の粉体をさらに均一に混合して
相互に良好に固着させて固体電解質層を形成することが
できる。
According to a fifth aspect of the present invention, there is provided a method for manufacturing an all-solid lithium-ion battery, comprising forming a ceramic containing at least two of lithium compounds, metal oxides and sulfide compounds, and pulverizing the ceramic. To form a powder, and apply heat and pressure to the powder to form
The point is that this molded product was scattered as a deposition source to form a solid electrolyte layer. By adopting such a configuration, a plurality of types of powders can be more uniformly mixed and fixed to each other to form a solid electrolyte layer.

【0013】[0013]

【発明の実施の形態】本発明は前述した図4に示す全固
体リチウムイオン電池の構成に適用できるが、図3に示
す構成にも適用できる。
DESCRIPTION OF THE PREFERRED EMBODIMENTS The present invention can be applied to the configuration of the all-solid-state lithium ion battery shown in FIG. 4 described above, but can also be applied to the configuration shown in FIG.

【0014】そこでまず、この図3に示す全固体リチウ
ムイオン電池の構成について説明する。
First, the configuration of the all solid state lithium ion battery shown in FIG. 3 will be described.

【0015】すなわち、この全固体リチウムイオン電池
の基板1上には、陽極7と負極5とが相互に間隔を隔て
て積層されており、前記陽極7上には、陽極7より平面
寸法の小さい陽極活物質層2が積層されている。また、
前記陽極7および陽極活物質層2の外周は、前記陽極7
の一部を除き固体電解質層3により被覆されている。さ
らに、前記負極5と前記固体電解質層3の各一部は、負
極活物質4により被覆されている。さらにまた、前記陽
極7、負極5の各一部ならびに前記負極活物質4の外周
は耐湿用被覆層6により被覆されている。
That is, an anode 7 and a negative electrode 5 are laminated on the substrate 1 of this all-solid-state lithium-ion battery at a distance from each other, and the anode 7 has a smaller planar dimension than the anode 7. The anode active material layer 2 is laminated. Also,
The outer periphery of the anode 7 and the anode active material layer 2 is
Are covered with the solid electrolyte layer 3 except for a part of the solid electrolyte layer. Further, a part of each of the negative electrode 5 and the solid electrolyte layer 3 is covered with a negative electrode active material 4. Furthermore, a part of each of the anode 7 and the anode 5 and the outer periphery of the anode active material 4 are covered with a moisture-resistant coating layer 6.

【0016】前記陽極活物質層2としては、V2x(x
=1〜5)、LixMnOy、LixCoOy 、LiNi
y、 LixFeO2、Lix TiOy 、LixScOy
LixYOy などが使用される。
As the anode active material layer 2, V 2 O x (x
= 1-5), Li x MnO y , Li x CoO y , LiNi
O y , Li x FeO 2 , Li x TiO y , Li x ScO y ,
Li x YO y or the like is used.

【0017】また、前記負極活物質層4としては、L
i、Li−Al、AlにLiを拡散させた材料、各種グ
ラファイトおよびカーボンならびにこれらの類似体、あ
るいはスズ酸化物化合物であるLixSiyz などが使
用される。
Further, as the negative electrode active material layer 4, L
i, Li-Al, a material in which Li is diffused in Al, various graphites and carbons and analogs thereof, or a tin oxide compound such as Li x Si y O z are used.

【0018】さらに、前記基板1としては、厚さ10〜
500μmのステンレス、Cu、Ni、V、Au、P
t、Alなど、または、ポリアミド、ポリイミド、PE
T、PPS、ポリプロピレンなどのフィルム、あるい
は、ガラスやシリコン板上にCu、Ni、V、Al、P
t、Auなどの金属を蒸着したものなどが使用される。
Further, the substrate 1 has a thickness of 10 to 10.
500 μm stainless steel, Cu, Ni, V, Au, P
t, Al, etc., or polyamide, polyimide, PE
Cu, Ni, V, Al, P on a film such as T, PPS, polypropylene, or glass or silicon plate
What deposited metal, such as t and Au, etc. are used.

【0019】前述した全固体リチウムイオン電池におい
て前記固体電解質層3は以下のようにして形成される。
In the above-described all-solid lithium ion battery, the solid electrolyte layer 3 is formed as follows.

【0020】すなわち、固体電解質層3としては、ま
ず、ターゲット材料としてLix M(M=PO4 、S、
SiO4 など)などのリチウム化合物、Al23、Ti
2 、SiO2 、ZrO2 、Fe23、Ga23、B2
3、In23などの金属酸化物、および、MxS (M
=Al、Ti、Zr、Fe、Ga、In X=1〜5)
などの硫化化合物のうちの少なくとも2種類の粉体から
なる成型物を形成する。
That is, as the solid electrolyte layer 3, Li x M (M = PO 4 , S,
Lithium compounds such as SiO 4 , Al 2 O 3 , Ti
O 2 , SiO 2 , ZrO 2 , Fe 2 O 3 , Ga 2 O 3 , B 2
Metal oxides such as O 3 and In 2 O 3 , and M x S (M
= Al, Ti, Zr, Fe, Ga, In X = 1-5)
A molded product made of at least two kinds of powders of the sulfide compound such as

【0021】このための材料の一例を挙げると、リチウ
ム化合物としてLi3PO4を60mol%、金属酸化物
としてAl23およびTiO2 を、Al23については
6mol%、TiO2 については34mol%の粉体を
相互に混合する。このとき、各材料の粉体の粉径は、
0.5〜300μmの間であることが好ましい。これ
は、各材料を均一に分散させるためには粉径は小さいほ
どよいが、成型物を形成するためには、ある程度大きな
粒径が必要となるからである。
[0021] As an example of the material for this, 60 mol% of Li 3 PO 4 as the lithium compound, the Al 2 O 3 and TiO 2 as the metal oxide, 6 mol% for Al 2 O 3, for TiO 2 is 34 mol% of the powders are mixed with one another. At this time, the powder diameter of the powder of each material is
It is preferably between 0.5 and 300 μm. This is because the smaller the powder diameter is, the better in order to uniformly disperse the respective materials, but a certain large particle diameter is required in order to form a molded product.

【0022】なお、前述した粉体を形成する前に、同一
の材料により圧力10kg/cm2〜20t/cm2
温度0℃〜1000℃でセラミックを形成し、このセラ
ミックを0.5〜300μmの粒径の粉体となるように
粉砕してもよい。このように予めセラミックを形成する
ことにより、さらなる均質化を可能とすることができ
る。
Before the powder is formed, the same material is used to apply a pressure of 10 kg / cm 2 to 20 t / cm 2 ,
A ceramic may be formed at a temperature of 0 ° C. to 1000 ° C., and the ceramic may be pulverized to a powder having a particle size of 0.5 to 300 μm. By thus forming the ceramic in advance, further homogenization can be made possible.

【0023】そして、これらの材料を均一に混合した
後、この材料に、図1に示すように、10kg/cm2
〜20t/cm2 の圧力を0℃〜1000℃程度の温度
範囲において作用させ、各粉体A,B,Cを相互に固着
させることにより、直径3インチで厚さ5mmの全体と
して固体のターゲットとしての成型物10を形成するこ
とができる。
After mixing these materials uniformly, as shown in FIG. 1, 10 kg / cm 2
By applying a pressure of about 20 t / cm 2 in a temperature range of about 0 ° C. to 1000 ° C. and fixing the powders A, B, and C to each other, a solid target having a diameter of 3 inches and a thickness of 5 mm is obtained. The molded article 10 can be formed.

【0024】つぎに、陽極活物質層2上に固体電解質層
3を積層するための蒸着装置を図2により説明する。
Next, a vapor deposition apparatus for laminating the solid electrolyte layer 3 on the anode active material layer 2 will be described with reference to FIG.

【0025】蒸着装置11は密閉ケーシング12を有し
ており、この密閉ケーシング12内の上部には、図示を
省略した陽極、陰極、陽極活物質層などが積層された基
板1が支持されており、この基板1の陽極活物質層上の
みに固体電解質層を蒸着しうるように蒸着不要の部位は
図示しないマスクにより被覆されている。
The vapor deposition apparatus 11 has a closed casing 12, and a substrate 1 on which an anode, a cathode, an anode active material layer and the like (not shown) are laminated is supported on an upper part in the closed casing 12. In order to deposit a solid electrolyte layer only on the anode active material layer of the substrate 1, portions not requiring deposition are covered with a mask (not shown).

【0026】前記密閉ケーシング12内の下部には、外
部のEB電源13により励起される電子ビーム銃14に
よって加熱されるボート15が配設されており、このボ
ート15には、蒸着用ソースすなわちターゲットとして
の前記成型物10が配設されている。
A boat 15 heated by an electron beam gun 14 excited by an external EB power supply 13 is provided at a lower portion in the closed casing 12. The molded article 10 as above is provided.

【0027】また、前記基板1に向けて酸素ラジカルを
供給する酸素ラジカル発生装置16が前記密閉ケーシン
グ12の外部から内部に向けて配設されており、この酸
素ラジカル発生装置16には、酸素供給源17が接続さ
れるとともに、高周波電源18が配設されている。さら
に、前記密閉ケーシング12内には、上下を部分的に仕
切るシャッタ19が配設されている。
An oxygen radical generator 16 for supplying oxygen radicals to the substrate 1 is provided from the outside of the closed casing 12 to the inside thereof. A power source 17 is connected, and a high-frequency power supply 18 is provided. Further, a shutter 19 for partially partitioning the upper and lower portions is provided in the closed casing 12.

【0028】そして、EB電源13から供給された電力
により励起される電子ビーム銃14から発生した電子ビ
ームをボート15に供給してターゲットとしての前記成
型物10を蒸発させEB蒸着させるとともに、酸素ラジ
カル発生装置16により基板1に向けてアシストとして
の酸素ラジカルを供給することにより、基板1上の陽極
活物質層を被覆するように固体電解質層が形成される。
An electron beam generated from an electron beam gun 14 excited by electric power supplied from an EB power supply 13 is supplied to a boat 15 to evaporate the molded article 10 as a target to perform EB vapor deposition and oxygen radicals. By supplying oxygen radicals as an assist toward the substrate 1 by the generator 16, a solid electrolyte layer is formed so as to cover the anode active material layer on the substrate 1.

【0029】このようにして形成された陽極活物質層
は、各成分が均質化されているので、膜厚を0.2〜1
0μmと薄くし、しかも、イオン導電性のよい固体電解
質層を形成することができる。
The anode active material layer thus formed has a thickness of 0.2 to 1 since each component is homogenized.
A solid electrolyte layer which is as thin as 0 μm and has good ionic conductivity can be formed.

【0030】したがって、このような固体電解質層を有
する本実施形態の全固体リチウムイオン電池は、充放電
サイクル寿命が長く、かつ、電流密度を高くすることが
できる。
Therefore, the all-solid lithium-ion battery of the present embodiment having such a solid electrolyte layer can have a long charge / discharge cycle life and a high current density.

【0031】本実施形態の全固体リチウムイオン電池の
充放電試験を行って電池特性を測定した結果、下表に示
すように、1cm2 当たり200μAの電流を流して
も、電池容量に大きな変化はみられなかった。
As a result of performing a charge / discharge test of the all-solid-state lithium-ion battery of this embodiment and measuring the battery characteristics, as shown in the following table, even when a current of 200 μA per 1 cm 2 was passed, a large change in the battery capacity was observed. I didn't see it.

【0032】 なお、本発明は、前述した実施の形態に限定されるもの
ではなく、必要に応じて種々の変更が可能である。たと
えば、本発明は、前述したEB蒸着法に限定されるもの
ではなく、スパッタ法、レーザアブレーション法など他
の成膜方法も適用可能である。
[0032] Note that the present invention is not limited to the above-described embodiment, and various modifications can be made as necessary. For example, the present invention is not limited to the EB vapor deposition method described above, and other film forming methods such as a sputtering method and a laser ablation method can be applied.

【0033】[0033]

【発明の効果】以上説明したように本発明によれば、膜
厚がきわめて薄く、しかも高いイオン導電性を有する固
体電解質層を有する全固体リチウムイオン電池およびそ
の製造方法を提供することができる。
As described above, according to the present invention, it is possible to provide an all-solid lithium-ion battery having a solid electrolyte layer having a very thin film thickness and high ionic conductivity, and a method for manufacturing the same.

【0034】すなわち、本発明の全固体リチウムイオン
電池は、固体電解質層が、リチウム化合物、金属酸化物
および硫化化合物のうちの少なくとも2種類の粉体から
なる成型物を蒸着用ソースとして飛散させているので、
均一に混合された複数種の粉体が相互に固着されるよう
にして固体電解質層が形成されるため、膜厚がきわめて
薄く、しかも高いイオン導電性を有する固体電解質層と
することができる。
That is, in the all-solid-state lithium ion battery of the present invention, the solid electrolyte layer scatters a molded product composed of at least two kinds of powders of a lithium compound, a metal oxide and a sulfide compound as a deposition source. Because
Since the solid electrolyte layer is formed such that a plurality of powders uniformly mixed are fixed to each other, the solid electrolyte layer can have a very small thickness and high ionic conductivity.

【0035】また、リチウム化合物、金属酸化物または
硫化化合物の粉体の粒径を0.5〜300μmとすれ
ば、複数種の粉体を均一に混合して相互に良好に固着す
ることができる。
When the particle diameter of the lithium compound, metal oxide or sulfide compound powder is 0.5 to 300 μm, a plurality of kinds of powders can be uniformly mixed and fixed to each other well. .

【0036】さらに、固体電解質層を形成するための粉
体を、セラミックを粉砕したものとすれば、一度結晶化
したものを粉砕して利用しているので、複数種の粉体を
さらに均一に混合して相互に良好に固着することができ
る。
Furthermore, if the powder for forming the solid electrolyte layer is a powder obtained by pulverizing a ceramic, a powder that has been crystallized once is used after being pulverized. They can be mixed and fixed to each other well.

【0037】一方、本発明の全固体リチウムイオン電池
の製造方法は、リチウム化合物、金属酸化物および硫化
化合物のうちの少なくとも2種類の粉体を混合し、この
混合物に熱および圧力を作用させて成型し、この成型物
を蒸着用ソースとして飛散させて固体電解質層を形成し
たので、膜厚がきわめて薄く、しかも高いイオン導電性
を有する固体電解質層を形成することができる。
On the other hand, in the method of manufacturing an all solid lithium ion battery according to the present invention, at least two kinds of powders of a lithium compound, a metal oxide and a sulfide compound are mixed, and the mixture is subjected to heat and pressure. Since the solid electrolyte layer was formed by molding and scattering the molded product as a source for vapor deposition, a solid electrolyte layer having a very small film thickness and high ionic conductivity can be formed.

【0038】また、リチウム化合物、金属酸化物および
硫化化合物のうちの少なくとも2種類を含むセラミック
を形成し、このセラミックを粉砕して粉体を形成し、こ
の粉体に熱および圧力を作用させて成型し、この成型物
を蒸着用ソースとして飛散させて固体電解質層を形成す
れば、複数種の粉体をさらに均一に混合して相互に良好
に固着させて固体電解質層を形成することができる。
Further, a ceramic containing at least two of lithium compounds, metal oxides and sulfide compounds is formed, and this ceramic is pulverized to form a powder, and heat and pressure are applied to the powder to form a powder. If a solid electrolyte layer is formed by molding and scattering this molded product as a source for vapor deposition, it is possible to form a solid electrolyte layer by mixing a plurality of types of powders more uniformly and fixing them well to each other. .

【図面の簡単な説明】[Brief description of the drawings]

【図1】 本発明に係る全固体リチウムイオン電池を製
造するための蒸着用ソースの実施形態を示す説明図
FIG. 1 is an explanatory view showing an embodiment of a deposition source for manufacturing an all-solid-state lithium-ion battery according to the present invention.

【図2】 本発明に係る全固体リチウムイオン電池を製
造するためのスパッタ装置の実施形態を示す正面図
FIG. 2 is a front view showing an embodiment of a sputtering apparatus for manufacturing an all solid-state lithium ion battery according to the present invention.

【図3】 本発明に係る全固体リチウムイオン電池の実
施形態を示す縦断面図
FIG. 3 is a longitudinal sectional view showing an embodiment of the all solid state lithium ion battery according to the present invention.

【図4】 本発明および従来の全固体リチウムイオン電
池の一例を示す縦断面図
FIG. 4 is a longitudinal sectional view showing an example of the present invention and a conventional all solid-state lithium ion battery.

【符号の説明】[Explanation of symbols]

1 基板 2 陽極活物質層 3 固体電解質層 4 負極活物質層 5 負極 6 体質用被覆層 7 陽極 10 成型物(ターゲット) 11 蒸着装置 12 密閉ケーシング 13 EB電源 14 電子ビーム銃 15 ボート 16 酸素ラジカル発生装置 17 酸素供給源 18 高周波電源 19 シャッタ DESCRIPTION OF SYMBOLS 1 Substrate 2 Anode active material layer 3 Solid electrolyte layer 4 Negative electrode active material layer 5 Negative electrode 6 Constructive coating layer 7 Anode 10 Molded object (target) 11 Vapor deposition device 12 Closed casing 13 EB power supply 14 Electron beam gun 15 Boat 16 Oxygen radical generation Device 17 Oxygen supply source 18 High frequency power supply 19 Shutter

─────────────────────────────────────────────────────
────────────────────────────────────────────────── ───

【手続補正書】[Procedure amendment]

【提出日】平成11年1月18日(1999.1.1
8)
[Submission date] January 18, 1999 (1999.1.1)
8)

【手続補正1】[Procedure amendment 1]

【補正対象書類名】図面[Document name to be amended] Drawing

【補正対象項目名】図2[Correction target item name] Figure 2

【補正方法】変更[Correction method] Change

【補正内容】[Correction contents]

【図2】 FIG. 2

フロントページの続き Fターム(参考) 4G030 AA02 AA16 AA36 AA41 BA03 CA04 4K029 BA64 BC03 CA07 DB05 DB21 DC05 5H024 AA12 BB00 BB01 BB05 BB07 BB18 CC04 FF23 HH13 Continued on the front page F term (reference) 4G030 AA02 AA16 AA36 AA41 BA03 CA04 4K029 BA64 BC03 CA07 DB05 DB21 DC05 5H024 AA12 BB00 BB01 BB05 BB07 BB18 CC04 FF23 HH13

Claims (5)

【特許請求の範囲】[Claims] 【請求項1】 電解質を固体電解質により形成した全固
体リチウムイオン電池において、前記固体電解質層は、
リチウム化合物、金属酸化物および硫化化合物のうちの
少なくとも2種類の粉体からなる成型物を蒸着用ソース
として飛散させてなることを特徴とする全固体リチウム
イオン電池。
1. In an all-solid lithium-ion battery in which an electrolyte is formed by a solid electrolyte, the solid electrolyte layer comprises:
An all-solid-state lithium-ion battery, wherein a molded product comprising at least two kinds of powders of a lithium compound, a metal oxide, and a sulfide compound is scattered as a deposition source.
【請求項2】 リチウム化合物、金属酸化物または硫化
化合物の粉体の粒径を0.5〜300μmとしたことを
特徴とする請求項1に記載の全固体リチウムイオン電
池。
2. The all-solid lithium ion battery according to claim 1, wherein the particle diameter of the lithium compound, metal oxide or sulfide compound powder is 0.5 to 300 μm.
【請求項3】 前記粉体はセラミックを粉砕したものと
されている請求項1または請求項2に記載の全固体リチ
ウムイオン電池。
3. The all-solid-state lithium-ion battery according to claim 1, wherein the powder is obtained by pulverizing a ceramic.
【請求項4】 電解質を固体電解質により形成した全固
体リチウムイオン電池の製造方法において、リチウム化
合物、金属酸化物および硫化化合物のうちの少なくとも
2種類の粉体を混合し、この混合物に熱および圧力を作
用させて成型し、この成型物を蒸着用ソースとして飛散
させて固体電解質層を形成することを特徴とする全固体
リチウムイオン電池の製造方法。
4. A method for producing an all solid lithium ion battery in which an electrolyte is formed by a solid electrolyte, wherein at least two kinds of powders of a lithium compound, a metal oxide and a sulfide compound are mixed, and the mixture is subjected to heat and pressure. And forming the solid electrolyte layer by scattering the molded product as a deposition source to form a solid electrolyte layer.
【請求項5】 電解質を固体電解質により形成した全固
体リチウムイオン電池の製造方法において、リチウム化
合物、金属酸化物および硫化化合物のうちの少なくとも
2種類を含むセラミックを形成し、このセラミックを粉
砕して粉体を形成し、この粉体に熱および圧力を作用さ
せて成型し、この成型物を蒸着用ソースとして飛散させ
て固体電解質層を形成することを特徴とする全固体リチ
ウムイオン電池の製造方法。
5. A method for manufacturing an all-solid-state lithium-ion battery in which an electrolyte is formed by a solid electrolyte, comprising forming a ceramic containing at least two of a lithium compound, a metal oxide and a sulfide compound, and crushing the ceramic. A method for producing an all-solid lithium-ion battery, comprising: forming a powder, applying heat and pressure to the powder, molding the powder, and scattering the molded product as a deposition source to form a solid electrolyte layer. .
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