JP2000063296A - ガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤 - Google Patents
ガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤Info
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- JP2000063296A JP2000063296A JP24442598A JP24442598A JP2000063296A JP 2000063296 A JP2000063296 A JP 2000063296A JP 24442598 A JP24442598 A JP 24442598A JP 24442598 A JP24442598 A JP 24442598A JP 2000063296 A JP2000063296 A JP 2000063296A
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Abstract
(57)【要約】
【課題】 大量の水和物生成ガスを高生成率でガス水和
物として固定化する。 【解決手段】 ２〜１５の疎水化インデックスと、２〜
７０μｍの粒径を有する微粒子を水中に分散させた原料
水と水和物生成ガスとを接触させてガス水和物を生成す
る。
物として固定化する。 【解決手段】 ２〜１５の疎水化インデックスと、２〜
７０μｍの粒径を有する微粒子を水中に分散させた原料
水と水和物生成ガスとを接触させてガス水和物を生成す
る。
Description
【０００１】
【発明の属する技術分野】本発明はガス水和物の生成方
法及びガス水和物生成促進剤に係り、特に、水和物生成
ガスと所定の微粒子を添加した水とを接触させてガス水
和物を効率的に生成するガス水和物の生成方法及びこの
微粒子を含有するガス水和物生成促進剤に関する。
法及びガス水和物生成促進剤に係り、特に、水和物生成
ガスと所定の微粒子を添加した水とを接触させてガス水
和物を効率的に生成するガス水和物の生成方法及びこの
微粒子を含有するガス水和物生成促進剤に関する。
【０００２】
【従来の技術】現在、都市ガスや化学工業の原料となる
天然ガスや石油ガスは液化天然ガス（ＬＮＧ）又は液化
石油ガス（ＬＰＧ）として貯蔵・運搬されている。しか
し、上記ガスを液化するためには、−１６０℃程度の超
低温が必要であるため、その生成、貯蔵に大規模な設備
や多大なエネルギーを必要とする。そこで、上記ガスを
固定化する新たな技術が要望されているが、このような
技術の一として上記ガスをガス水和物として固定化する
ことが提案されている。ガス水和物とはガスと水とが結
合した包摂化合物であり、水分子が水素結合した篭状構
造中にガス分子が入り込むことにより安定した結晶構造
を有する。このようなガス水和物は０〜１０℃程度の室
温よりやや低い温度で生成することが可能なため、生
成、貯蔵に必要な設備やエネルギーを削減することが可
能になる。
天然ガスや石油ガスは液化天然ガス（ＬＮＧ）又は液化
石油ガス（ＬＰＧ）として貯蔵・運搬されている。しか
し、上記ガスを液化するためには、−１６０℃程度の超
低温が必要であるため、その生成、貯蔵に大規模な設備
や多大なエネルギーを必要とする。そこで、上記ガスを
固定化する新たな技術が要望されているが、このような
技術の一として上記ガスをガス水和物として固定化する
ことが提案されている。ガス水和物とはガスと水とが結
合した包摂化合物であり、水分子が水素結合した篭状構
造中にガス分子が入り込むことにより安定した結晶構造
を有する。このようなガス水和物は０〜１０℃程度の室
温よりやや低い温度で生成することが可能なため、生
成、貯蔵に必要な設備やエネルギーを削減することが可
能になる。
【０００３】また、近年、地球規模での環境汚染が深刻
に懸念され、炭酸ガスによる地球温暖化やフロンガスに
よるオゾン層破壊が大きな問題となっている。このよう
なガスの固定化法としても、ガスを水和物化する方法が
検討されている。例えば、炭酸ガスを海底底に投棄し、
炭酸ガス水和物として固定化する方法（特開平４−８３
５２８号）や、アルコールを添加することによりフロン
ガスを水和物として固定化する方法（「日本冷凍協会論
文集」第４巻、第３号、第１９〜２４頁（１９８７
年））等が既に提案されている。
に懸念され、炭酸ガスによる地球温暖化やフロンガスに
よるオゾン層破壊が大きな問題となっている。このよう
なガスの固定化法としても、ガスを水和物化する方法が
検討されている。例えば、炭酸ガスを海底底に投棄し、
炭酸ガス水和物として固定化する方法（特開平４−８３
５２８号）や、アルコールを添加することによりフロン
ガスを水和物として固定化する方法（「日本冷凍協会論
文集」第４巻、第３号、第１９〜２４頁（１９８７
年））等が既に提案されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】上述のガスについて、
ガス水和物を効率的に生成するためには、水とガスとの
接触を十分に行わせること及び反応初期段階において水
表面で生成されたガス水和物がガスと水との接触を阻害
することにより生じる封じ込め現象を防止することが必
要となる。このため、高生成率でガス水和物を生成する
には、水和物生成ガスと水とを激しい混合状態で接触さ
せることが必要となるが、大量のガスを処理する場合に
混合状態を形成するのは容易でなく、実用性に乏しい。
このため、従来の方法で天然ガス等の成分のガス水和物
を生成すると３０％程度の低い生成率しか得られず、天
然ガス等の成分を水和物として運搬する場合、生成され
た水和物と共に多量の未反応の水を運搬することとな
り、輸送の効率化が図れない。
ガス水和物を効率的に生成するためには、水とガスとの
接触を十分に行わせること及び反応初期段階において水
表面で生成されたガス水和物がガスと水との接触を阻害
することにより生じる封じ込め現象を防止することが必
要となる。このため、高生成率でガス水和物を生成する
には、水和物生成ガスと水とを激しい混合状態で接触さ
せることが必要となるが、大量のガスを処理する場合に
混合状態を形成するのは容易でなく、実用性に乏しい。
このため、従来の方法で天然ガス等の成分のガス水和物
を生成すると３０％程度の低い生成率しか得られず、天
然ガス等の成分を水和物として運搬する場合、生成され
た水和物と共に多量の未反応の水を運搬することとな
り、輸送の効率化が図れない。
【０００５】本発明は、上述した課題を解決するために
なされたものであり、大量の水和物生成ガスを高生成率
でガス水和物として固定化することが可能なガス水和物
の生成方法及びガス水和物生成促進剤を提供することを
目的とする。
なされたものであり、大量の水和物生成ガスを高生成率
でガス水和物として固定化することが可能なガス水和物
の生成方法及びガス水和物生成促進剤を提供することを
目的とする。
【０００６】
【課題を解決するための手段】上記目的を達成するため
本発明者は鋭意研究した結果、所定粒径及び所定の疎水
化インデックスを有する微粒子を添加した水と水和物生
成ガスとを接触させることにより、高い生成率でガス水
和物を生成することができることを見出し、本発明を完
成した。
本発明者は鋭意研究した結果、所定粒径及び所定の疎水
化インデックスを有する微粒子を添加した水と水和物生
成ガスとを接触させることにより、高い生成率でガス水
和物を生成することができることを見出し、本発明を完
成した。
【０００７】本発明は、２〜１５の疎水化インデックス
と、２〜７０μｍの粒径を有する微粒子を添加した原料
水と水和物生成ガスとを接触させることを特徴とするガ
ス水和物の生成方法である。また、本発明は、２〜１５
の疎水化インデックスと、２〜７０μｍの粒径を有する
微粒子を含有するガス水和物生成促進剤である。
と、２〜７０μｍの粒径を有する微粒子を添加した原料
水と水和物生成ガスとを接触させることを特徴とするガ
ス水和物の生成方法である。また、本発明は、２〜１５
の疎水化インデックスと、２〜７０μｍの粒径を有する
微粒子を含有するガス水和物生成促進剤である。
【０００８】本発明において、ガス水和物とは水和物生
成ガスと水とが結合した包摂化合物である。このガス水
和物は、一般的には、水分子が互いに水素結合で結びつ
いて篭状化合物を作り、その中に水和物生成ガスのガス
分子が入り込むことにより安定した結晶構造を有する。
水和物生成ガスとは水と結合して上記のガス水和物を生
成するガスであり、具体的には、メタン、エタン、プロ
パン、ブタン等の炭化水素ガス、炭酸ガス、窒素、塩素
等の無機ガス、フロンＲ−１１、フロンＲ−１２、ＣＦ
Ｃ−１３４ａ等のフロン系ガス、硫化水素等がある。
成ガスと水とが結合した包摂化合物である。このガス水
和物は、一般的には、水分子が互いに水素結合で結びつ
いて篭状化合物を作り、その中に水和物生成ガスのガス
分子が入り込むことにより安定した結晶構造を有する。
水和物生成ガスとは水と結合して上記のガス水和物を生
成するガスであり、具体的には、メタン、エタン、プロ
パン、ブタン等の炭化水素ガス、炭酸ガス、窒素、塩素
等の無機ガス、フロンＲ−１１、フロンＲ−１２、ＣＦ
Ｃ−１３４ａ等のフロン系ガス、硫化水素等がある。
【０００９】本発明では、ガス水和物は、水和物生成ガ
スと水和物生成促進剤を添加した水とを接触させること
により生成される。この水和物生成促進剤は、２〜１
５、好ましくは５〜１０の疎水化インデックスと、２〜
７０μｍ、好ましくは５〜２０μｍの粒径を有する微粒
子を含有している。ここで、疎水化インデックス（Ｈ
Ｉ）とは、微粒子の疎水性を表す指標であり、プロパノ
ール水溶液の表面に上記の微粒子を静かに落として、微
粒子が直ちに沈む最小のプロパノール濃度(vol.％)値と
して表される。
スと水和物生成促進剤を添加した水とを接触させること
により生成される。この水和物生成促進剤は、２〜１
５、好ましくは５〜１０の疎水化インデックスと、２〜
７０μｍ、好ましくは５〜２０μｍの粒径を有する微粒
子を含有している。ここで、疎水化インデックス（Ｈ
Ｉ）とは、微粒子の疎水性を表す指標であり、プロパノ
ール水溶液の表面に上記の微粒子を静かに落として、微
粒子が直ちに沈む最小のプロパノール濃度(vol.％)値と
して表される。
【００１０】この微粒子は、例えば、親水性微粒子原料
の表面の親水基を疎水基で修飾することにより得ること
ができる。このような親水微粒子原料としては、例え
ば、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニア等の無機
物微粒子又はイオン交換樹脂等のポリマー微粒子があ
る。また、親水性微粒子原料表面の親水基を疎水基で修
飾する方法としては、例えば、表面のヒドロキシル基を
シリル化、アルキル化する方法や（ポリ）シロキサンと
結合させる方法等がある。この微粒子は水１００に対し
て０．１〜５％（重量比）程度添加することが好まし
い。
の表面の親水基を疎水基で修飾することにより得ること
ができる。このような親水微粒子原料としては、例え
ば、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニア等の無機
物微粒子又はイオン交換樹脂等のポリマー微粒子があ
る。また、親水性微粒子原料表面の親水基を疎水基で修
飾する方法としては、例えば、表面のヒドロキシル基を
シリル化、アルキル化する方法や（ポリ）シロキサンと
結合させる方法等がある。この微粒子は水１００に対し
て０．１〜５％（重量比）程度添加することが好まし
い。
【００１１】このガス水和物生成促進剤は疎水化インデ
ックスが２〜１５であるので、水中において懸濁状態で
分散されるとともに、その微粒子表面で水和物生成ガス
を吸着・濃縮する性質を有する。また、粒径が２〜７０
μｍであるので、ガス水和物の生成過程でガス水和物の
結晶の成長核となり、ガス水和物の生成を促進する。
ックスが２〜１５であるので、水中において懸濁状態で
分散されるとともに、その微粒子表面で水和物生成ガス
を吸着・濃縮する性質を有する。また、粒径が２〜７０
μｍであるので、ガス水和物の生成過程でガス水和物の
結晶の成長核となり、ガス水和物の生成を促進する。
【００１２】
【実施例】以下、本発明を実施例に基づいて更に詳細に
説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるも
のではない。 ガス水和物生成装置 図１は本実施例で用いたガス水和物生成装置の概略を示
す。図１に示されるように、ガス水和物生成装置１０
は、水和物生成ガスと原料水とを接触させてガス水和物
の生成を行うためのガラス製の耐圧セル１２と、耐圧セ
ル１２に水和物生成ガスを供給するためのガスボンベ１
６と、耐圧セル１２に原料水を供給するための原料水タ
ンク１８とを備えている。耐圧セル１２は恒温槽１４内
に設けられており、内部を所定温度に保持することがで
きる。ガスボンベ１６と原料水タンク１８は、それぞ
れ、バルブＶ１、Ｖ２を有する配管Ｐ１、Ｐ２を介して
耐圧セル１２と連結されている。また、耐圧セル１２は
バルブＶ３を有する配管Ｐ３により真空ポンプ２０と連
結されており、耐圧セル１２内を真空とした後に、内部
に水和物生成ガスと原料水を導入することができる。さ
らに、耐圧セル１２には、バルブＶ４を有する排気管Ｐ
４が連結されており、ガス水和物生成後に耐圧セル１２
内に存在する水和物生成ガスの全量を測定しつつ、排気
することができるように構成されている。
説明する。但し、本発明は以下の実施例に限定されるも
のではない。 ガス水和物生成装置 図１は本実施例で用いたガス水和物生成装置の概略を示
す。図１に示されるように、ガス水和物生成装置１０
は、水和物生成ガスと原料水とを接触させてガス水和物
の生成を行うためのガラス製の耐圧セル１２と、耐圧セ
ル１２に水和物生成ガスを供給するためのガスボンベ１
６と、耐圧セル１２に原料水を供給するための原料水タ
ンク１８とを備えている。耐圧セル１２は恒温槽１４内
に設けられており、内部を所定温度に保持することがで
きる。ガスボンベ１６と原料水タンク１８は、それぞ
れ、バルブＶ１、Ｖ２を有する配管Ｐ１、Ｐ２を介して
耐圧セル１２と連結されている。また、耐圧セル１２は
バルブＶ３を有する配管Ｐ３により真空ポンプ２０と連
結されており、耐圧セル１２内を真空とした後に、内部
に水和物生成ガスと原料水を導入することができる。さ
らに、耐圧セル１２には、バルブＶ４を有する排気管Ｐ
４が連結されており、ガス水和物生成後に耐圧セル１２
内に存在する水和物生成ガスの全量を測定しつつ、排気
することができるように構成されている。
【００１３】実施例１〜３及び比較例２〜３
微粒子原料としての所定粒径の乾燥シリカ微粒子を疎水
化物質としての液状ポリシロキサン（シリコーンオイ
ル）と混合し、電気炉中で所定時間、３５０℃で加熱し
て、疎水化処理を行った。疎水化処理を行った微粒子を
アセトンで洗浄した後、デシケーターで乾燥して、微粒
子表面に付着したポリシロキサンを除去した。そして、
得られた各々の微粒子の疎水化インデックス（HＩ）を
測定した。次に、図１に示すガス水和物生成装置を用い
て水和物を生成した。まず、上記操作により得られた微
粒子０．５ｇを水１００ｇに入れて撹拌し、水中で分散
させて原料水とした。そして、ガラス製の耐圧セル１２
内を真空ポンプ２０により真空状態とした後、原料水タ
ンク１８から原料水を吸引により５ｍｌ注入した。その
後、ガスボンベ１６から耐圧セル１２に内圧が５０ａｔ
ｍとなるまで水和物生成ガスとしてのメタンガスを注入
し、ガス水和物の生成の増加が観察されなくなるまで３
℃で１時間放置し、ガス水和物の生成率を測定した。
尚、ガス水和物の生成に際しては、ガスと水との接触を
促進するための特別の操作（撹拌等）は行わなかった。
ガス水和物の生成率Ｗ（％）は以下の式により求めた。 Ｗ＝（ｎＸ／Ｙ）×１００ 上式において、Ｘはガス水和物の生成で消費されたガス
量（モル）を表す。また、Ｙはセル内の水の量（モ
ル）、ｎは水和数であり、メタンガスについては５．７
５である。
化物質としての液状ポリシロキサン（シリコーンオイ
ル）と混合し、電気炉中で所定時間、３５０℃で加熱し
て、疎水化処理を行った。疎水化処理を行った微粒子を
アセトンで洗浄した後、デシケーターで乾燥して、微粒
子表面に付着したポリシロキサンを除去した。そして、
得られた各々の微粒子の疎水化インデックス（HＩ）を
測定した。次に、図１に示すガス水和物生成装置を用い
て水和物を生成した。まず、上記操作により得られた微
粒子０．５ｇを水１００ｇに入れて撹拌し、水中で分散
させて原料水とした。そして、ガラス製の耐圧セル１２
内を真空ポンプ２０により真空状態とした後、原料水タ
ンク１８から原料水を吸引により５ｍｌ注入した。その
後、ガスボンベ１６から耐圧セル１２に内圧が５０ａｔ
ｍとなるまで水和物生成ガスとしてのメタンガスを注入
し、ガス水和物の生成の増加が観察されなくなるまで３
℃で１時間放置し、ガス水和物の生成率を測定した。
尚、ガス水和物の生成に際しては、ガスと水との接触を
促進するための特別の操作（撹拌等）は行わなかった。
ガス水和物の生成率Ｗ（％）は以下の式により求めた。 Ｗ＝（ｎＸ／Ｙ）×１００ 上式において、Ｘはガス水和物の生成で消費されたガス
量（モル）を表す。また、Ｙはセル内の水の量（モ
ル）、ｎは水和数であり、メタンガスについては５．７
５である。
【００１４】実施例４
微粒子原料としての粒径５μｍの乾燥シリカ微粒子を５
wt％の疎水化物質としてのオクタデシルシランのアセト
ン溶液と混合し、恒温水槽中で１時間、６０℃で加熱し
て、疎水化処理を行った。疎水化処理を行った微粒子を
アセトンで洗浄した後、デシケーターで乾燥して、微粒
子表面に付着したオクタデシルシランを除去した。そし
て、得られた微粒子の疎水化インデックス（HＩ）を測
定した。得られた微粒子を用いて、上記実施例１と同様
の操作を行い、ガス水和物の生成率を測定した。
wt％の疎水化物質としてのオクタデシルシランのアセト
ン溶液と混合し、恒温水槽中で１時間、６０℃で加熱し
て、疎水化処理を行った。疎水化処理を行った微粒子を
アセトンで洗浄した後、デシケーターで乾燥して、微粒
子表面に付着したオクタデシルシランを除去した。そし
て、得られた微粒子の疎水化インデックス（HＩ）を測
定した。得られた微粒子を用いて、上記実施例１と同様
の操作を行い、ガス水和物の生成率を測定した。
【００１５】比較例１
疎水処理を行っていない粒径５μｍの乾燥シリカ微粒子
を水に添加して原料水とした他は上記実施例１と同様の
操作を行い、ガス水和物の生成率を測定した。以上の結
果を表１に示す。
を水に添加して原料水とした他は上記実施例１と同様の
操作を行い、ガス水和物の生成率を測定した。以上の結
果を表１に示す。
【表１】
以上の結果から、本発明に係る生成促進剤を添加した場
合は８０〜８５％といった高い生成率でガス水和物を生
成することができるのに対し、本発明に係る生成促進剤
を添加しない場合は２０〜３０％という低い生成率しか
示さないことが明らかになった。
合は８０〜８５％といった高い生成率でガス水和物を生
成することができるのに対し、本発明に係る生成促進剤
を添加しない場合は２０〜３０％という低い生成率しか
示さないことが明らかになった。
【００１６】
【発明の効果】以上の説明から明らかように、本発明に
係るガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤に
よれば、穏やかな条件下においても、高い生成率で効率
的にガス水和物の生成促進を図ることが可能になる。従
って、天然ガスや石油ガスの貯蔵、運搬や、炭酸ガスや
フロンガスの固定化にガス水和物を利用することが可能
になる。
係るガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤に
よれば、穏やかな条件下においても、高い生成率で効率
的にガス水和物の生成促進を図ることが可能になる。従
って、天然ガスや石油ガスの貯蔵、運搬や、炭酸ガスや
フロンガスの固定化にガス水和物を利用することが可能
になる。
【図１】本発明の実施例で用いたガス水和物生成装置の
概略を示す図である。
概略を示す図である。
１０ ガス水和物生成装置
１２ 耐圧セル
１６ ガスボンベ
１８ 原料水タンク
フロントページの続き
(72)発明者 広浜 誠也
神奈川県横浜市鶴見区鶴見中央２丁目12番
１号 千代田化工建設株式会社内
(72)発明者 田中 良典
神奈川県横浜市鶴見区鶴見中央２丁目12番
１号 千代田化工建設株式会社内
Ｆターム(参考） 4H006 AA02 AB44 AC90 AC93 AD33
BA53
4J037 AA08 AA18 AA22 AA25 CA08
CB01 CC28 DD05 EE02 EE35
EE43 FF01 FF30
Claims (4)
- 【請求項１】２〜１５の疎水化インデックスと、２〜７
０μｍの粒径を有する微粒子を添加した水と水和物生成
ガスとを接触させることを特徴とするガス水和物の生成
方法。 - 【請求項２】前記微粒子は親水性微粒子原料の表面の親
水性官能基の少なくとも一部を疎水性官能基で修飾した
ものである請求項１記載のガス水和物の生成方法。 - 【請求項３】２〜１５の疎水化インデックスと、２〜７
０μｍの粒径を有する微粒子を含有するガス水和物生成
促進剤。 - 【請求項４】前記微粒子は親水性微粒子原料の表面の親
水性官能基の少なくとも一部を疎水性官能基で修飾した
ものである請求項３記載のガス水和物生成促進剤。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24442598A JP2000063296A (ja) | 1998-08-14 | 1998-08-14 | ガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP24442598A JP2000063296A (ja) | 1998-08-14 | 1998-08-14 | ガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤 |
Publications (1)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JP2000063296A true JP2000063296A (ja) | 2000-02-29 |
Family
ID=17118475
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP24442598A Pending JP2000063296A (ja) | 1998-08-14 | 1998-08-14 | ガス水和物の生成方法及びガス水和物生成促進剤 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JP2000063296A (ja) |
Cited By (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2003083019A1 (fr) * | 2002-03-28 | 2003-10-09 | Mitsui Engineering & Shipbuilding Co.,Ltd. | Hydrate de gaz et son procédé de fabrication |
| WO2010010372A1 (en) | 2008-07-25 | 2010-01-28 | Ulive Enterprises Limited | Clathrates for gas storage |
| KR20230136992A (ko) * | 2022-03-21 | 2023-10-04 | 동아대학교 산학협력단 | 표면 개질 실리카 샌드를 이용한 가스 하이드레이트의 제조방법 |
-
1998
- 1998-08-14 JP JP24442598A patent/JP2000063296A/ja active Pending
Cited By (6)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| WO2003083019A1 (fr) * | 2002-03-28 | 2003-10-09 | Mitsui Engineering & Shipbuilding Co.,Ltd. | Hydrate de gaz et son procédé de fabrication |
| JP2009215562A (ja) * | 2002-03-28 | 2009-09-24 | Mitsui Eng & Shipbuild Co Ltd | ガスハイドレートの製造方法およびガスハイドレートの分解抑制剤 |
| WO2010010372A1 (en) | 2008-07-25 | 2010-01-28 | Ulive Enterprises Limited | Clathrates for gas storage |
| CN102119207A (zh) * | 2008-07-25 | 2011-07-06 | 利物浦大学 | 用于气体贮存的包合物 |
| KR20230136992A (ko) * | 2022-03-21 | 2023-10-04 | 동아대학교 산학협력단 | 표면 개질 실리카 샌드를 이용한 가스 하이드레이트의 제조방법 |
| KR102655335B1 (ko) * | 2022-03-21 | 2024-04-04 | 동아대학교 산학협력단 | 표면 개질 실리카 샌드를 이용한 가스 하이드레이트의 제조방법 |
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