[go: up one dir, main page]

HU231016B1 - Idelalisib új polimorf és szolvát formája - Google Patents

Idelalisib új polimorf és szolvát formája Download PDF

Info

Publication number
HU231016B1
HU231016B1 HU1500577A HUP1500577A HU231016B1 HU 231016 B1 HU231016 B1 HU 231016B1 HU 1500577 A HU1500577 A HU 1500577A HU P1500577 A HUP1500577 A HU P1500577A HU 231016 B1 HU231016 B1 HU 231016B1
Authority
HU
Hungary
Prior art keywords
idelalisib
polymorph
ray powder
preparation
base
Prior art date
Application number
HU1500577A
Other languages
English (en)
Inventor
Endréné Flórián
Detrich Ádám Dezső Dr.
József Kovács
Károly Lozsi
Gregor Tamás Dr.
Zoltán Varga
Simig Gyula Dr.
FADGYAS Katalin KÁTAINÉ
Volk Balázs Dr.
Porcs-Makkay Márta dr.
Original Assignee
Egis Gyógyszergyár Zrt.
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Egis Gyógyszergyár Zrt. filed Critical Egis Gyógyszergyár Zrt.
Priority to HU1500577A priority Critical patent/HU231016B1/hu
Priority to PCT/HU2016/050031 priority patent/WO2017093773A1/en
Publication of HUP1500577A2 publication Critical patent/HUP1500577A2/hu
Publication of HU231016B1 publication Critical patent/HU231016B1/hu

Links

Classifications

    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/505Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim
    • A61K31/519Pyrimidines; Hydrogenated pyrimidines, e.g. trimethoprim ortho- or peri-condensed with heterocyclic rings
    • A61K31/52Purines, e.g. adenine
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61KPREPARATIONS FOR MEDICAL, DENTAL OR TOILETRY PURPOSES
    • A61K31/00Medicinal preparations containing organic active ingredients
    • A61K31/33Heterocyclic compounds
    • A61K31/395Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins
    • A61K31/495Heterocyclic compounds having nitrogen as a ring hetero atom, e.g. guanethidine or rifamycins having six-membered rings with two or more nitrogen atoms as the only ring heteroatoms, e.g. piperazine or tetrazines
    • A61K31/4985Pyrazines or piperazines ortho- or peri-condensed with heterocyclic ring systems
    • AHUMAN NECESSITIES
    • A61MEDICAL OR VETERINARY SCIENCE; HYGIENE
    • A61PSPECIFIC THERAPEUTIC ACTIVITY OF CHEMICAL COMPOUNDS OR MEDICINAL PREPARATIONS
    • A61P35/00Antineoplastic agents
    • A61P35/02Antineoplastic agents specific for leukemia
    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D473/00Heterocyclic compounds containing purine ring systems
    • C07D473/26Heterocyclic compounds containing purine ring systems with an oxygen, sulphur, or nitrogen atom directly attached in position 2 or 6, but not in both
    • C07D473/32Nitrogen atom
    • C07D473/34Nitrogen atom attached in position 6, e.g. adenine

Landscapes

  • Health & Medical Sciences (AREA)
  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Animal Behavior & Ethology (AREA)
  • Veterinary Medicine (AREA)
  • Public Health (AREA)
  • Medicinal Chemistry (AREA)
  • General Health & Medical Sciences (AREA)
  • Pharmacology & Pharmacy (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Epidemiology (AREA)
  • Oncology (AREA)
  • Nuclear Medicine, Radiotherapy & Molecular Imaging (AREA)
  • General Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Chemical Kinetics & Catalysis (AREA)
  • Hematology (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Description

Idelalisib új polimorf és szolvát formája
A találmány területe
Találmányunk az idelalisib nevű gyógyszerhatóanyag új polimorf formájára, ennek, előállítási eljárására, az új formát tartalmazó gyógyászati készítményekre, valamint mindezek gyógyászati alkalmazására vonatkozik.
A technika állása
A 3-ienil-5-fíuoro-2-[ 1 (5X9H-purin-6-ilamino)propil]kinazolin-4(37f)-on, nemzetközi szabadnevén idelalisib szerkezeti képlete az alábbi:
Az idelalisib egy foszfoinozitid-3-kináz (PI3K) enzim inhibitor. A foszfoinozitid-3-kináz enzimek számos sejtfonkeió szabályozásában vesznek részt (növekedés-szabályozás, metabolizmus, transzláció iniciálás). Az idelalisibet a leukémia különböző formáinak gyógyítására törzskönyvezték.
Az idelalisib előállítását elsőként a WO 2005113556 számú nemzetközi szabadalmi bejelentésben ismertették. Az oszlopkromatográfiás tisztítás után nyert szilárd anyagot etanolban oldották, majd az oldatot bepárolták. Az így kapott halványsárga szilárd anyag összetétele az elemanalízis alapján idelalisib · EtOH 0,4 H2O. A szilárd fázis krisztallográfiai jellemzésére szolgáló analitikai eredményeket a feltalálók nem ismertetnek.
A WO 2013134288 számú nemzetközi szabadalmi bejelentés az idelalisib hét formáját (Form I, II, III, IV, V, VI és V.I1), előállításukat és gyógyszerkészítmény előállítására történő és orvosi alkalmazásukat ismerteti. Mindegyik módosulatnak közölték a jellemző röntgen-
SZTNH-1004 40243 ponti ffinkciós felvételét (a Form I, IL III, IV, V formák esetében az elemi cella paramétereket is megadták), az egyes kristályíörmákat termoanalitikai módszerekkel (TG, DSC) is vizsgálták. A Fönn I és a Form II oldoszennent.es kristályfonna, a további kristályfonnák mindegyike az idelalisib bázis valamilyen szolvátja. A Form I polimorfot metanol-vizes elegyböl kristályosítják, az elegy hőmérsékletének pontosan meghatározott szabályozásával. A Form II polimorfot a Form I polimorf őrlésével, adott esetben ehhez kapcsolódó oldószeres szuszpendálásával vagy a Form I polimorf kompressziójával nyerik. Tehát a Form I polimorf egyes készítményfejlesztési műveletek (pl. tablettázás) során az általánosan alkalmazott körülmények között részben Form 11 módosulattá alakulhat. A két forma együttes jelenléte a gyógyszerkészítményben - az elvégzett gyógyszertechnológiai műveletek sajátosságait tekintve várhatóan változó arányban - mindenképpen technológiai és minőségellenőrzési nehézséget jelent.
A WO 2015014315 számú nemzetközi szabadalmi bejelentés az idelalisib tíz formáját ismerteti, melyek közül négy oldószermentes kristályforma, a többi valamilyen szolvát. Az oldószermentes kristályformák közül kettő megegyezik a WO 2013134288 számú szabadalmi bejelentésben ismertetett Form I és Form II polimorffal. A két további forma (Form IV és Form Vili) egyik legfontosabb előnyeként csekély higroszkopieitásukat említik: Form IV esetében 0,3 %, míg a Fönn Vili módosulatnál 0,84 % a környezet nedvességtartalmából megkötött víz mennyisége a 20-80 % relatív páratartalom tartományban.
A WO 2015092810 számú nemzetközi szabadalmi bejelentés az idelalisib amorf formáját ismerteti. A számos kristályos forma ismeretében nyilvánvaló, hogy az amorf fonna előállítása csak különleges, szigorúan kontrollált körülmények között lehetséges. További hátránya az amorf fonnának ilyen esetekben, hogy tárolás során átalakulhat a termodinamikailag stabilisabb kristályos módosulatok valamelyikévé. A szabadalmi bejelentésben leírt példák szerint az amorf formát kizárólag porlasztva száritásos technológiával, vagy idelalisib oldatnak gyógyszersegédanyag (polivinilpirrolídon, hídroxipropilmetil-cellulóz) jelenlétében történt bepárlásával nyerték.
A találmány rövid ismertetése
A gyógyszerhatóanyagok szilárd halmazállapotú formájának jellemzői alapvetően befolyásolják a belőlük előállított gyógyszerkészítmények olyan meghatározó tulajdonságait.
mint a biohasznosulást befolyásoló kioldódás, a stabilitás, továbbá meghatározzák az alkalmazható gyógyszertechnológiai eljárások körét is. Ezért a gyógyszerhatóanyagok szilárd halmazállapotú formáinak (polimorfok, sók, szol válók, komplexek) előállítása és tulajdonságaik vizsgálata a gyógyszerfejlesztés folyamatának elengedhetetlen része.
Találmányunk célkitűzése, hogy az ismert eljárások hátrányait kiküszöbölve, ipari méretekben is egyszerűen és gazdaságosan megvalósítható eljárást dolgozzunk ki az idelalísib hatóanyag olyan új polimorfjának előállítására, amely a gyógyszertechnológiai műveletek során (aprítás, granulálás, tablettázás), valamint, gyógyszerkészítmények fejlesztésekor megkövetelt stabilitási vizsgálatokban egységes polimorf formáját megőrzi.
Ábrák
1. ábra: Az idelalísib bázis Fönn E módosulat röntgen-pordiffraktogramja
2. ábra. Préselés hatása az idelalísib bázis Form E módosulat kristályszerkezetére. A felső görbe mutatja a nagynyomású préseléssel előállított idelalísib Form E pasztilla mintáról felvett röntgenpcrdiffraktogram, míg az alsó görbe a préselés nélküli minta röntgen-pordiffraktogrammját ábrázolja,
3. ábra. Préselés hatása az idelalísib bázis Form I módosulat kristályszerkezetére. A felső görbe: idelalísib Fönn II röntgen-pordiffraktogrammja. Az alsó görbe: idelalísib Form I röntgenpordiffraktogrammja. A középső görbe mutatja a nyomásnak kitett idelalísib Form I röntgenpordiífraktogrammj át.
4. ábra. A WO 2013134288 számú szabadalmi bejelentés szerinti Fönn 1 és Form II, valamint a Form E idelalísib bázis módosulatok vízszorpeiós izotermái 25 °C-on. Az ábra a százalékos egyensúlyi nedvességtartalmat mutatja a relatív páratartalom függvényében.
5. ábra. Az idelalísib bázis aeetonitril szolvát (Form E-S) röntgen-pordiffraktogramja
A találmány részletes ismertetése
Találmányunk tárgya közelebbről az idelalísib bázis kristályos Form E módosulata, melynek jellemző röntgen-pordiffrakciós csúcsai a következők: 20 (4-.0,2° 20): 11,56; 12,80; 14,96; 20,85. Közelebbről az alábbi röntgen-pordiffrakciós csúcsokkal jellemezhetjük: 20 (±0,2° 20): 11,56; 12,80; 14,96; 15,70; 18,24; 19,34; 20,25; 20,85; 22,73; 23,91; 32,42. Még közelebbről az alábbi röntgen-pordiffrakeiós csúcsokkal jellemezhetjük: 20 (±0,2° 20); 11,56; 11,73; 12,80; 13,71; 14,96; 15,55; 15,70; 17,57; 18,24; 19,34; 20,25; 20,47; 20,85; 22,18; 22,52; 22,73; 23,26; 23,62; 23,91; 24,16; 24,41; 24,86; 25,54; 25,85; 26,35; 27,04; 27,24; 27,40: 30,63; 30,86; 31,44; 31,71; 32,01; 32,42; 32,81; 33,67. A Form E módosulat jellemző röntgen-pordiffraktogramja az 1. ábrán látható, az 1 % vagy annál nagyobb intenzitású jeleket pedig az 1. táblázatban foglaltuk Össze,
7, táblázat. Az idelalisih bázis Form E módosulatának röntgen-pordiffrakeiós adatai (relatív intenzitások > 1%)
Csúcs 1 20 (°) d (Á) Relatív intenzitás (%) j
| i | 11,56 7,65 11 1
i 2 1 11,73 7,54 3 1
| 3 | 12,80 6,91 24 |
1 4 13,71 6,45 2 I
i 5 I 14,96 5,92 11 i
I ο 1 15,55 5,69 4
: γ · 15,70 5,64 22 |
i 8 1 17,57 5,04 4 1
i 9 | 18,24 4,86 10 1
i i | 10 | 19,34 4,59 7 1
1 11 20,25 4,38 19 1
12 20,47 4,34 2 ί
1 13 20,85 4,26 wo |
| 14 22,18 4,00 4 !
1 15 22,52 3,94 2 !
í 16 22,73 3,91 12 i
17 23,26 3,82
1 18 23,62 3,76 1 |
19 23,91 3,72 17 j
I 20 24,16 3,68 5
1 21 24,41 3,64 1 1
1 22 24,86 3,58 4 i
1 23 25,54 3,49 6 1
1 24 25,85 3,44 11 1
| 25 26,35 3,38 8 1
A találmányunk szerinti új idelalisib bázis módosulat (Form E) kristályszerkezetének mechanikai behatásokkal szembeni ellenálló-képességét préseléses vizsgálatokkal tanulmányoztok. A beállított nyomás értéke (kb. 50 MPa) összemérhető a tablettázáskor szokásosan alkalmazott nyomásértékekkel. Az idelalisib bázis Form E módosulatának nagynyomású préselésével előállított pasztilla mintáról felvett röntgen-pordiffraktogramot a 2. ábrán mutatjuk be. A difiraktogram láthatóan megegyezik a kiindulási (préselés előtti) mintáéval, tehát a préselés nem eredményezett szilárdfázisú átalakulást a mintában.
Hasonló kísérletet végeztünk el a WO 2013134288 számú szabadalmi bejelentés szerinti idelalisib Form I módosulattal, az eredmények a 3. ábrán láthatók. Ebben az esetben a kapott pasztillához tartozó diffraktogramon - a hivatkozott bejelentésben foglaltaknak megfelelően megjelentek az idelalisib bázis Form II módosulatára jellemző diffrakciós csúcsok (nyilakkal jelölve a 3. ábrán), tehát a minta részben átalakult, nem egységes krístályszerkezetü. Az idelalisib bázis Fönn I módosulata ezek alapján kevésbé ellenálló a mechanikai behatásokkal szemben, a minta nagynyomású préselés hatására szilárdfázisú átalakulást szenvedett. A Form I módosulatnál tapasztalt jelenség hátrányos, mivel készímiény-formulálás során (pl. tablettázáskor) a hatóanyagot ebbe a nagyságrendbe eső préserő érheti, melynek hatására a készítményben lévő hatóanyag nem lesz egységes krístályszerkezetü.
Az idelalisib bázis Form E módosulatának 25 °C-on felveti vizszorpciós izotermáját a 4. ábrán mutatjuk be. Jól látható, hogy az anyag nem mutat higroszkópos tulajdonságot: a 0-85 % relatív páratartalom tartományban a maximális vízfelvétel 0,15 % alatti. A mérési eredmények tanúsága szerint az idelalisib bázis Form E módosulatának higroszkopicitása a vizsgált tartományban kisebb, mint a WO 2013134288 számú szabadalmi bejelentés szerinti Fönn I és Fönn II módosulatoké, illetve a megadott adatok alapján a WO 2015014315 számú szabadalmi bejelentésben bemutatott két új, oldószermentes formáétól (Form IV és Form Vili) is előnyösen elmarad. A Form E esetében tapasztalt alacsonyabb higroszkopicitás a stabilitás és a készitmény-förmulálás szempontjából is előnyös.
A találmány tárgya továbbá eljárás 3-feníl-5-fluoro-2-[I(S)-(9/f-purin-6ílammo)propil]kinazolin-4(3/7)-on (idelalisib) Form E módosulat előállítására, oly módon, hogy 3-feniI-5-fluoro-2-[l(5)-(9/Z-purin-6-ilamino)propiljkinazolin-4(37/)-on-t acetonitrilben oldunk, az oldatot kevertetjük, a kevertetés során kivált kristályos anyagot szűrjük, majd az így nyert 3-fenil-5-fluoro-2-[l (5)-(9I:/-purín-6-ilamino)propil]kínazohn-4(3//)-on Form E-S acetonitril szoivátot szárítjuk.
A Form E-S acetonitril szolvát jellemző röntgen-pordifírakeiós csúcsai a következők: 20 (±0.2° 20): 6,81; 7,94; 8,65; 12,47; 20,99. Közelebbről az alábbi röntgen-pordifírakeiós csúcsokkal jellemezhetjük: 20 (±0,2° 20): 6,81; 7,94; 8,65; 11,99; 12,47: 13,13; 15,17; 20,99; 25,09; 29,02. Még közelebbről az alábbi röntgen-pordifírakeiós csúcsokkal jellemezhetjük: 20 (±0,2G 20): 6,81; 7,94; 8,65; 11,99; 12,47; 13,13; 13,57; 15,17; 15,93; 17,02; 17,20; 17,85; 18,46; 19,07; 19,23; 19,45; 20,27; 20,99; 21,92; 22,11; 22,45; 22,74; 23,07; 23,49; 24,04; 24,25; 25,09; 25,79; 26,37; 27,00; 27,44; 27,68; 28,10; 28,58; 29,02; 29,44; 29,86; 30,29; 30,56; 31,14; 32,04; 32,45; 32,71; 33,11; 34,03; 34,65. Ennek jellemző röntgenpordiffraktogramja az 5. ábrán látható, a 2 % vagy annál nagyobb intenzitású jeleket pedig az alábbi 2. táblázatban foglaltuk össze.
2. táblázat Az idehilisib bázis acetonitril szolvátjának (Form E-S) röntgen-pordiffrakciós adatai (relatív intenzitások > 2%)
Γ ......................... 1 Csúcs 20 (°) d (A) i Relatív intenzitás (%)
1 i 6,81 12,98 | 30
1 2 7,94 11,13 i 100 1
1 3 8,65 10,21 1 71
| 4 11,99 7,38 | 46
| 5 12,47 7,09 j 77
| 6 13,13 6,74 | 21
: / 13,57 6,52 1 10
8 15,17 5,84 i 21
1 9 15,93 5,56 21
1 10 17,02 5,21 i 51
11 17,20 5,15 1 26
1 12 17,85 4,96 1 33
13 18,46 4,80 1 28
i 14 19,07 4,65 í 14 ________1________________________________
| 15 19,23 4,61 | 7
| 16 19,45 4,56 7
17 20,27 4,38 1 23
Csúcs 20 (°) d(Á) Relatív intenzitás (%)
18 20,99 4,23 66
19 21,92 4,05 38
20 22,11 4,02 94
21 22,45 3,96 21
22 22,74 3,91 30
23 23,07 3,85 20
24 23,49 3,78 21
25 24,04 3,70 96
26 24,25 3,67 29
27 25,09 3,55 48
28 25,79 3,45 17
29 26,37 3,38 44
30 27,00 3,30 16
31 27,44 3,25 19
32 27,68 3,22 16
33 28,10 3,17 13
34 28,58 3,12 9
35 29,02 3,07 22
36 29,44 3,03 10
37 29,86 2,99 4
38 30,29 2,95 9
39 30,56 2,92 Xv
40 31,14 2,87 2
41 32,04 2,79 8
42 32,45 2,76 7
43 32,71 2,74 9
44 33,11 2,70 10
45 34,03 2,63 4
46 34,65 2,59 3
Találmányunk tárgya továbbá gyógyszerkészítmény, amely az ídelalisib Form E formáját és gyógyszerészeti leg elfogadható adalékanyagokat tartalmaz.
5«·:·
A találmány tárgya továbbá a találmány szerinti idelalisib bázis Form E módosulatot terápiásán hatékony mennyiségben és kívánt esetben gyógyszerkészítésben használatos, egy vagy több segédanyagot tartalmazó gyógyászati készítmény. Továbbá eljárás gyógyászati készítmény előállítására, azzal jellemezve, hogy a találmány szerinti idelalisib bázis Form E módosulatot megfelelő mennyiségű, gyógyászati szempontból elfogadható vivöanyaggal és kívánt esetben egyéb gyógyászatílag alkalmas segédanyagokkal keverjük, és galenikus formába hozzuk.
A találmány szerinti gyógyászati készítményeket előnyösen orálisan juttathatjuk a szervezetbe. Az orálisan adagolható készítmények ph tabletták, kapszulák, drazsék, oldatok, elíxírek, szuszpenziók vagy emulziók lehetnek.
A találmány szerinti gyógyászati készítmények szokásos gyógyászati hordozóanyagokat és/vagy segédanyagokat tartalmazhatnak. Hordozóanyagként pl. magnézium-karbonát, magnézmm-sztearát, talkum, cukor, laktóz, pektin, dextrin, keményítő, zselatin, tragakant, metíl-celiulóz, nátríum-karboxímetil-eellulóz, alacsony olvadáspontú viasz, PEG, kakaóvaj, stb. alkalmazható. Kapszulák esetében gyakran a hordozóanyag a kapszula anyagául szolgál és ilyenkor külön hordozóanyagra nincs szükség. Az orális készítmények közé tartozik a tasak és a lozeng is. A tabletták, porok, kapszulák, pirulák, tasakok és lozengek orális adagolásra különösen alkalmas szilárd kikészítési formák.
Különösen előnyös gyógyászati készítmény a tablettamagban idelalisihet tartalmazó filmtabletta. Egy előnyös megvalósítási mód szerint a tablettamag segédanyagként a következőket tartalmazza: mikrokristályos cellulóz, hidroxipropilcellulóz (E463), kroszkannellóz-nátrium, kafboximetil-keményítö-nátrium és magnézium-sztearát.
A tablettákat oly módon állíthatjuk elő, hogy a hatóanyagot alkalmas tulajdonságokkal rendelkező hordozóanyagokkal megfelelő arányban Összekeverjük, és a keverékből kívánt alakú és méretű tablettákat préselünk.
A porok készítése a finomra porított hatóanyag és finoman porított hordozóanyagok összekeverésével történik. Folyékony készítményként oldatok, szuszpenziók és emulziók jöhetnek tekintetbe, amelyekből a hatóanyag kívánt esetben késleltetve szabadul fel.
A találmány szerinti gyógyászati készítményeket előnyösen dózisegységek tormájában állíthatjuk elő. A dózisegységek a hatóanyag kívánt mennyiségét tartalmazzák. A dózisegységek csomagolt formában hozhatók forgalomba, amelyek a készítmények elkülönített mennyiségeit tartalmazzák (pl. csomagolt tabletták, kapszulák, üvegesében vagy ampullában levő por). A dózisegység magára a kapszulára, tablettára, tasakra, lozengre és a kellő számú egységnyi dózist tartalmazó csomagolásra egyaránt vonatkozik.
Találmányunk tárgya továbbá eljárás a fenti gyógyászati készítmények előállítására, oly módon, hogy a találmány szerinti idelalísib bázis Form E módosulatot gyógyászatílag alkalmas szilárd vagy folyékony hígítóanyagokkal és/vagy segédanyagokkal összekeverünk, és a keveréket galenikus formára hozzuk.
A találmány szerinti gyógyászati készítményeket a gyógyszergyártás szokásos módszereivel állítjuk elő. A találmány szerinti gyógyászati készítmények szükség esetén a találmány szerinti vegyületekke.1, vagy ezek keverékével kompatíbilis további gyógyászati hatóanyagokat is tartalmazhatnak.
Találmányunk tárgya továbbá a jelen találmány szerinti vegyületek gyógyászati hatóanyagként történő felhasználásra.
A jelen találmány tárgyát képezi a találmány szerinti idelalísib bázis Form E módosulat alkalmazása rákos megbetegedések kezelésére szolgáló gyógyászati készítmény előállítására.
A találmány tárgya továbbá a találmány szerinti idelalísib bázis Form E módosulat alkalmazása önmagában vagy rituximab hatóanyaggal kombinációban rákos megbetegedésben a betegség kezelésére. Λ kezelt rákos megbetegedés többek között lehet leukémia, előnyösen krónikus lymphocytes leukaemia vagy follieularis lymphoma.
Találmányunk előnye, hogy a jelen találmány szerinti vegyületek egységes morfológiájú, előnyös kristályalakú anyagok. Ennek megfelelően ezek az anyagok a kioldódást sebesség, biológiai hasznosíthatóság, kémiai stabilitás, higroszkopicitás és feldolgozhatóság (szűrhetőség, szárítás, tablettázhatóság, stb.) tekintetében előnyős és reprodukálható tulajdonságokkal rendelkeznek.
A találmány szerinti hatóanyagok ipari méretekben is kedvezően megvalósítható, reprodukálható eljárásokkal állíthatók elő.
PÉLDÁK
Alkalmazott mérési körülmények
Dinamikus gözszorpció analízis (DVS)
Készülék: SMS DVS Advantage DVSA1-STD dynamic vapour sorption analyser
Atmoszféra: nitrogén
Teljes gázáram: 200 mL/perc
Oldószer:
Hőmérséklet: 25 °C
Szabályozás: Nyílt ciklus
Lépés méret: 5 % RH Stabilitási kritérium: 0.002 %/perc
Szakaszok: DMDT AMafc 5Ρ“ Minimum stabilitási idő: 30 perc Maximum szakasz idő: 360 perc
Adatmentési gyakoriság: 1 perc
Mérési tartománv: 0 % RH — 85 % RH
Röntgen-pordiffrakciós mérési körülmények
A találmányunk szerinti új idelalisib bázis módosulatok (illetve ezek különböző szolvátjai) röntgen-diffrakciós adatait minden itt bemutatott krístályfonna esetén az alábbi mérési körülmények alkalmazásával kaptuk:
Készülék:
Mintavétel:
Röntgen
Típus:
Anód:
Hullámhossz:
Optika
Divergencia rés:
Tükör:
Seller rés:
Szórás-csökkentő rés:
PANalytical Empyrean X-ray powder diffractometer
Transzmissziós
Empyrean Long Fine Focus High Resolution tube
Cu
Ka (1.541874 Á)
Rögzített rést 1/2 °
Elliptikus fókuszáló tükör
0.04 rad
Rögzített rés 1/2 °
Diffrakciós sugár optika S zórás-csö kkentő rés: Soller rés: Programozható rés, rögzített módban: l /2 ° 0.04 rád
Minta szakasz Típus: Mintaforgalás; Reflekció-transzmisszió spinner stage 1 ford./perc
Detektor Típus: Mód: Aktív hossz: PIXcel 3D 1 -1 area detector Pásztázó vonaldetektor ( I D) mód 3.3473°
Mintaelőkészítés: a pontatlan mintát Mylar fóliák közé helyezve
Mérési beállítások Hőmérséklet: Gyorsító-feszültség: Anód fűtőáram: Pásztázás: Mérési tartomány: Lépésköz: Egy lépés ideje: Mérési ciklusok: Mérési idő: szoba hőmérséklet 45 kV 40 mA continuous gonío (0/0) scan 2.0000-34.9964° 20 0.0131° 20 109.650 s 1 -20 perc
Préselése# vizsgálatok körülményei
A találmányunk szerinti új idelalisib bázis módosulat és az irodalomból ismert polimorfok kristályszerkezetének mechanikai behatásokkal szembeni ellenálló-képességét préseléses vizsgálatokkal tanulmányoztuk. A pormintákból pasztillákat, állítottunk elő egy Star nyomásmérővel. (15 tonna) ellátott Specac Atlas 15T hidraulikus prés segítségével. Az alkalmazott nyomás kb. 50 MPa volt Az elkészült pasztillák kristályszerkezetét, porítás nélkül, röntgen-pordíffrakciós módszerrel tanulmányoztuk, a megadott mérési körülmények alkalmazásával.
A találmányunk szerinti megoldás további részleteit, az alábbi példákban mutatjuk be, anélkül, hogy a találmányunk oltalmi körét bármilyen módon az említett példákra korlátoznánk.
1. példa: Idelalisib bázis Főim E-S acetonitrii szolvátjának.előállítása(„A'’ módszer)
<H)
• ACN
16,4 g (49,13 mmol) (5)-2-( l-amino-propíl)-5-fluor-3-feniI~kinazo1in~4(3/í)~on hidroklorid (II), 9,9 g (63,9 mmol) 6-klór-purin, 330 ml izopropil-alkohol (IPA) és 20,5 ml (14,9 g; 147,4 mmol) trietilamin (TEA) elegyét 82-84 °C~os belső hőmérsékleten 63 órán át kevertetjük. A narancssárga oldatot 45-50 °C-ra hütjük, majd vákuumban bepároljuk (50 °C, 30-35 mbar). A bepárlási maradékot 200 ml diklórmetánban (DKM) oldjuk, 2x50 ml vízzel mossuk. A szerves fázist 10 g magnézium-szulfáttal szárítjuk (1 órán keresztül kevertetvé), 0,6 g aktív szénnel derítjük. A szárítószert és a derítőszenet kiszűrjük, 2x20 ml DKM-nal mossuk, az oldószert vákuumban eltávolítjuk. A maradék gyantaszerű anyaghoz szobahőmérsékleten 100 ml acetonitrilt (ACN) adunk. Kevertetésre homogén oldatot kapunk, amelyet tovább kevertetve, néhány perc után megindul az idelalisib Form E-S acetonitrii szóival kristályosodása. Két óra kevertetés után a kivált anyagot szűrjük, apránként, mindig kevés ACN-rel fedve addig mossuk, míg a szőriét színtelenné nem válik (kb. 6’5 ml). Az így kapott anyag az idelalisib acetonitrii szolvátja (Form E-S).
2. példa: Idelalisib bázis Form E-S acetonitrii szolvátjának előállítása („B” módszer)
ACN
16,4 g (49,1 mmol) (5)-2-(l-amino-propil)-5-fluor-3-feníl~kinazolin-4(3/7)-on hidroklorid (II), 9,9 g (63,9 mmol) 6-klór-purin, 330 ml izopropil-alkohol (IPA) és 20,5 ml (14,9 g; 147,4 mmol) trietilamin (TEA) elegyét 82-84 °C-os belső hőmérsékleten 63 órán át kevertetjük. A narancssárga oldatot 45-50 °C-ra hütjük, majd vákuumban bepároljuk (50 CC, 30-35 mbar) úgy, hogy a lombikban 77 g elegy marad. Szobahőmérsékletre hűtjük, 1 g derííőszenet adunk hozzá, amelyet a kivált TEA-HCl-dal együtt kiszűrünk (kb. 10 g), a kiszűrt anyagot 10 ml IPA-val mossuk. Az oldathoz 60 ml vizet adunk. Az. elegyet felforraljuk, további vizet csepegtetünk hozzá, hogy tiszta oldatot kapjunk. Hagyjuk lehűlni. A kristályosodás kb. 40 °Con megindul. Szobahőmérséklet elérése után 2 órát kevertetjük, a kivált anyagot szűrjük, IPA.víz -1:1 eleggyel mossuk, vákuum szárítószekrényben 100 °C-on 5 órát szárítjuk. A kapott kristályos anyaghoz 7 ml/g mennyiségű ACN-t adunk. Kevertetésre homogén oldatot kapunk, amelyet tovább kevertetve, néhány perc után megindul a kristályosodás. Két óra kevertetés után a kivált anyagot szűrjük, apránként, mindig kevés ACN-rel fedve mossuk (kb. 3*15 ml). Az így kapott anyag az ídelalisib acetonitril szolvátja (Fönn E-S).
3. példa: ídelalisib bázis (I) Form E polimorfjának előállítása
(0
Az 1-2. példák valamelyike szerint kapott ídelalisib Form E-S acetonitril szolvátot vákuum szárítószekrényben 100 °C-on 15 órát szárítjuk. Törtfehér kristályos anyagként a Form E ídelalisib polimorfot kapjuk.
Op: 208-210 °C.
Elemanalízis:
számított; C22HiSFN7O (415,43): C 63,61 %, H 4,37 %, N 23,60 %;
mért: C 63,51 %, H 4,28 %; N 23,09 %.

Claims (6)

1. 3-feiiil-5”f]ttoro-2-il(5,)^(9//~purin-6-'ilamino)propil]kinazolin-4(3/7)*on Form E polimorf, amelynek jellemző röntgen-pordiffrakeiós csúcsai CuKa hullámhosszon mérve a következők: 2Θ (M2° 20): 11,56; 12,80; 14,96; 15,70; 18,24; 19,34; 20,25; 20,85: 22,73; 23,91; 32,42.
2. Az 1. igénypont szerinti Form E polimorf, amelynek jellemző rőnigen-pordiffrakciós csúcsai CuKu hullámhosszán mérve a következők: 20 (+1),2^ 20): 11,56; 11,73; 12,80; 13,71; 14,96; 15,55; 15,70; 17,57; 18,24; 19,34; 20,25; 20,47; 20,85; 22,18; 22,52; 22,73; 23,26; 23,62; 23,91; 24,16; 24,41; 24,86; 25,54; 25,85; 26,35; 27,04; 27,24; 27,40; 30,63; 30,86; 31,44; 31,71; 32,01; 32,42; 32,81'33,67.
3. Eljárás az 1-2. igénypontok bármelyike szerinti idelalisib Form E módosulat előállítására, oly módon, hogy 3»fénil-5-fínoro-2-[l (5r)(9H-pnri.n-6-ilamino)propiI]kinazolin-4(3fí)-on-t acetonitrilben oldunk, az oldatot kevertetjük, kevertetés során kivált kristályos anyagot szűrjük, majd az így nyert idelalisib Form E-S acetonitril szolvátot KXhC körüli hőmérsékleten szárítjuk.
4. Eljárás gyógyszerkészítmény előállítására, azzal jellemezve, hogy az 1-2. igénypontok bármelyike szerinti Form E polimorfot gyógyszerkészítésben szokásosan alkalmazóit segédanyagokkal összekeverve gyógyszerkészítménnyé alakítjuk.
5. Az 1-2. igénypontok bármelyike szerinti Form E polimorf rákos megbetegedés kezelésében vagy megelőzésében történő alkalmazásra.
6. Az 5. igénypont szerinti Form E polimorf] álról a rákos megbetegedés leukémia, előnyösen krónikus lymphocytás leukaemia vagy follícularis lymphoma.
HU1500577A 2015-11-30 2015-11-30 Idelalisib új polimorf és szolvát formája HU231016B1 (hu)

Priority Applications (2)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU1500577A HU231016B1 (hu) 2015-11-30 2015-11-30 Idelalisib új polimorf és szolvát formája
PCT/HU2016/050031 WO2017093773A1 (en) 2015-11-30 2016-07-01 New polymorphic and solvate form of idelalisib

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
HU1500577A HU231016B1 (hu) 2015-11-30 2015-11-30 Idelalisib új polimorf és szolvát formája

Publications (2)

Publication Number Publication Date
HUP1500577A2 HUP1500577A2 (en) 2017-06-28
HU231016B1 true HU231016B1 (hu) 2019-11-28

Family

ID=89992005

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
HU1500577A HU231016B1 (hu) 2015-11-30 2015-11-30 Idelalisib új polimorf és szolvát formája

Country Status (2)

Country Link
HU (1) HU231016B1 (hu)
WO (1) WO2017093773A1 (hu)

Families Citing this family (1)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
WO2019178596A1 (en) 2018-03-16 2019-09-19 Johnson Matthey Public Limited Company Pyridine or n,n-dimethyl acetamide solvated solid state forms of solvated idelalisib, their use and preparation

Family Cites Families (5)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
RS55551B1 (sr) * 2004-05-13 2017-05-31 Icos Corp Hinazolinoni kao inhibitori humane fosfatidilinozitol 3-kinaze delta
AR090253A1 (es) * 2012-03-05 2014-10-29 Gilead Calistoga Llc Formas polimorficas de (s)-2-(1-(9h-purin-6-ilamino)propil)-5-fluor-3-fenilquinazolin-4(3h)-ona
CN104736538B (zh) * 2013-08-01 2016-09-21 杭州普晒医药科技有限公司 一种抑制剂的晶型及其制备方法和用途
CN104130261B (zh) * 2014-08-04 2016-03-02 山东康美乐医药科技有限公司 艾德利布的合成方法
CN104262344B (zh) * 2014-08-22 2015-11-04 苏州明锐医药科技有限公司 艾德拉尼的制备方法

Also Published As

Publication number Publication date
WO2017093773A1 (en) 2017-06-08
HUP1500577A2 (en) 2017-06-28

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US11655232B2 (en) Polymorphic forms of 3-(4-amino-1-oxo-1,3 dihydro-isoindol-2-yl)-piperidine-2,6-dione
EP3205653B1 (en) Crystal form of bisulfate of jak inhibitor and preparation method therefor
EP3156406A1 (en) Crystalline forms of ribociclib free base
HU231016B1 (hu) Idelalisib új polimorf és szolvát formája
WO2019205812A1 (zh) Acalabrutinib的新晶型及其制备方法和用途
JP2019500371A (ja) 置換アミノピラン誘導体の結晶形
WO2022012587A1 (zh) 丙烯酮类化合物的丙二酸盐晶型及其制备方法
TW202502340A (zh) 菸酸酯類化合物的無定型物、多晶型物及其製備方法和用途
KR20240132504A (ko) (s)-5-벤질-n-(5-메틸-4-옥소-2,3,4,5-테트라하이드로피리도 [3,2-b][1,4]옥사제핀-3-일)-4h-1,2,4-트리아졸-3-카복사미드의 결정질 형태
HU230962B1 (hu) Palbociclib sók
WO2019053491A1 (en) CRYSTALLINE BENIDIPINE HCL SOLID FORMS AND PROCESSES FOR PREPARING THE SAME

Legal Events

Date Code Title Description
MM4A Lapse of definitive patent protection due to non-payment of fees